Исследование корреляционных эффектов в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов благородных газов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.02, кандидат физико-математических наук Лазарев, Денис Александрович

• Лазарев, Денис Александрович
• кандидат физико-математических наук
• 2000

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Лазарев, Денис Александрович

Введение

1 Двойная фотоионизация

1.1 Общие сведения о процессе ДФ.

1.2 Основные положения теории двойной фотоионизации атомов

1.3 Результаты и обсуждение.

1.3.1 Методика расчетов.

1.3.2 Результаты расчета сечения ДФ N6 с использованием потенциала У^"1^

1.3.3 Результаты расчета сечения ДФ Ые с использованием потенциала

1.3.4 Дифференциальные и интегральные сечения, полученные при использовании потенциалов У^-1) иУМ.

1.3.5 Расчет сечений ДФ с использованием потенциала

1.3.6 Результаты расчета с потенциалом У^^Н)

2 Двойной Оже-раепад вакансии в Кг.

2.1 Общие сведения о процессе двойного Оже-распада

2.2 Модельные механизмы двойного Оже-распада внутренней вакансии.

2.3 Результаты расчета.

2.3.1 Детали вычислений.

2.3.2 Результаты вычислений и обсуждение.

3 Оже-распад Зс1-ваканеии в Кг, сопровождающийся возбуждением электрона на дискретный уровень

3.1 Основные характеристики процесса.

3.2 Детали вычислений.

3.3 Результаты расчета

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование корреляционных эффектов в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов благородных газов»

Теоретическое изучение процессов фотопоглощения уже в течении многих десятилетий остается актуальной задачей, поскольку сопоставление его результатов с экспериментальными данными дает возможность получить полную и достоверную информацию о структуре изолированных атомов. Последнее объясняется тем обстоятельством, что взаимодействие атома с фотоном, в отличие от рассеяния электронов и более тяжелых частиц, не вызывает заметной деформации электронных оболочек. Поглощение фотона приводит только к переходам между атомными состояниями, причем энергия перехода указывает, в какое конечное состояние перешел атом из начального состояния. Анализ сечений ионизации и сил осцилляторов, наряду с другими характеристиками процессов фотопоглощения, позволяет получить информацию о волновых функциях атома и оставшегося иона.

Вплоть до середины 60-х годов основным при описании взаимодействия электромагнитного излучения с атомом являлось одноэлек-тронное приближение. Оно основывается на предположении о независимом движении электронов в некотором среднем поле, создаваемом ядром и другими атомными электронами. Различные варианты одноча-стичных моделей отличаются выбором конкретного вида среднего поля, в котором осуществляется независимое движение электронов.

В основанном на этой идее приближении Хартри-Фока (ХФ) [1] атомная волновая функция представляет собой антисимметризованное произведение одноэлектронных волновых функций. В рамках ХФ приближения успешно описаны основные и возбужденные состояния многих атомов [2]. Однако существует довольно широкий круг атомных процессов, в которых роль относительно малого остаточного, то есть неучтенного в рамках одноэлектронного приближения, взаимодействия велика или даже является определяющей. При этом вероятность таких процессов может быть весьма значительной. К таковым, в частности, относится множественная (фото)ионизация атома. Так, для тяжелых атомов отношение сечения двойной фотоионизации к сечению однократной фотоионизации может достигать десятков процентов [3]. Поэтому теоретическое исследование многоэлектронных эффектов важно для правильной интерпретации радиационных и электронных спектров как излучения так и поглощения. Практическое применение получаемых при этом результатов довольно широко: от лабораторного анализа химического состава веществ до астрофизических исследований плазмы.

Рис. 1. Схематическое изображение исследуемых в работе процессов: (а) прямая двойная фотоионизация атома — процесс одновременного выбивания двух электроном одним фотоном; (б) механизм каскадной тройной фотоионизации, в котором за обычной фотоионизацией следует двойной Оже-распад образовавшейся вакансии; (в) каскадная двойная фотоионизация с возбуждением, в которой за обычной фотоионизацией следует Оже-распад образовавшейся вакансии, сопровождающийся возбуждением еще одного электрона на дискретный уровень.

Настоящая Диссертация посвящена исследованию многоэлектронных эффектов в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов инертных газов. В работе рассматриваются: (а) прямая двойная фотоионизация атома; (б) двойной Оже-распад внутренней вакансии в атоме как один из возможных механизмов тройной фотоионизации в рамках каскадной модели; (в) Оже-распад, сопровождающийся возбуждением одного из электронов на дискретный уровень, как возможный механизм двойной фотоионизации с возбуждением (см. рис. 1).

Для описания процессов двойной и тройной фотоионизации атомов в настоящей работе используется нестационарная теория возмущений. Особое внимание уделено выбору потенциала, в котором вычисляются базисные волновые функции. Представлены результаты расчета сечений и энергетических спектров фотоэлектронов при двойной фотоионизации (ДФ) неона с использованием потенциалов ТА^-1) и Предложен новый потенциал вида где 1 < д < 2, и разработан метод его использования. Предложен критерий выбора параметра д, позволяющий добиться совпадения сечений двойной фотоионизации в формах длины и скорости. В рамках описанной модели проведены детальные расчеты дифференциальных и интегральных сечений всех каналов ДФ с излучением фотоэлектронов с орбитальными моментами I вплоть до 1 = 5. В рамках многочастичной теории возмущений вычислены парциальные ширины Зб?-вакансии в атоме Кг относительно всех возможных каналов двойного Оже-распада этой вакансии, а также относительно Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на дискретный уровень.

Исследование двойной ионизации атомов одним фотоном проводится с середины 60-х годов. Впервые этот процесс рассматривался в работе [5] в рамках модели встряски [6]-[8], в которой предполагается, что выброс второго электрона из ионизируемого атома происходит из-за внезапного изменения самосогласованного поля ионного остова, релак5 сирующего после образования в нем первой вакансии. Показано, что сечение двойной фотоионизации Не, Ме и Аг, предсказываемое приближением встряски, при низких энергиях фотона оказывается в несколько раз меньше, чем сечение, полученное в эксперименте [5]. Особенно сильно недостатки модели встряски проявляются при описании испускания двух электронов из одной и той же атомной оболочки.

Другим подходом к изучению процесса ДФ является использование параметрических вариационных волновых функций, что дает относительно хорошее согласие с экспериментом для простейших атомов, таких, как гелий. Расчет с использованием таких волновых функций был представлен в [9]. Авторы, используя вариационный метод, учли корреляции в начальном состоянии атома. В качестве волновой функции конечного состояния использовано антисимметризованное произведение некореллированных кулоновских волн для заряда ядра Z — 2. Расчетное сечение <т++ ДФ в форме скорости согласуется с данными [5] в рамках погрешности эксперимента. Вычисления [9] продемонстрировали важность учета корреляций в основном состоянии: при замене коррелированной волновой функции хартри-фоковской отношение а++/<т+ становится меньше в шесть раз. Подобные вычисления [10] при использовании шестипараметрической функции Хилерааса [11, 12] для описания основного состояния также дали хорошее согласие с экспериментом. Однако оба результата примерно на 35% меньше, чем более поздние экспериментальные данные [13, 14].

Амусья и Казачков [15] в рамках теории возмущений впервые представили резонансный механизм двойной фотоионизации. Сечения и угловое распределение для двойной фотоионизации, и однократной фотоионизации, сопровождаемой возбуждением второго электрона на дискретный уровень, для гелиеподобных атомных систем были иссле6 дованы в пределе высоких энергий фотона [16] в низшем неисчезаю-щем порядке теории возмущений. Асимптотическое поведение отношения а++/а+ при очень больших энергиях фотона исследовано в [16, 17], где для гелия получено постоянное значение 1.66%.

В конце 60-х гг. была развита многочастичная теория возмущений в приложении к малым системам [18]-[20], в том числе, к атомам [21]-[24]. Впоследствии теория возмущений (ТВ) стала одним из наиболее эффективных подходов при исследовании сложных атомных процессов. Она позволяет проводить анализ электронных корреляций, представленных вкладами отдельных диаграмм. Каждой диаграмме сопоставляется некоторый модельный процесс в атоме, поэтому можно говорить об относительной роли этих процессов.

Первые расчеты сечения ДФ в с полным учетом вкладов всех диаграмм низшего неисчезающего порядка рамках ТВ представлены в работах [25, 26], где рассматривается двойная фотоионизация внешней 2р-оболочки неона. В этих работах также впервые проведен детальный анализ вкладов диаграмм низшего неисчезающего порядка в амплитуду ДФ.

Двойная фотоионизация внешних оболочек атомов N6 и Аг также при использовании ТВ изучалась Картером и Келли [27]. При вычислении сечения ДФ неона специально для сравнения с результатами [26] авторы ограничились учетом вкладов диаграмм только низшего неисчезающего порядка ТВ. Рассчитанное сечение ДФ сильно отличается как от результатов [26], так и от экспериментальных данных, особенно в околопороговой области энергии фотона, где оно значительно занижено. При расчете сечения ДФ аргона в [27] учтены также вклады некоторых диаграмм высших порядков ТВ, в частности, некоторых диаграмм, соответствующих приближению случайных фаз с обменом [28]. Это при7

Таблица 1. Ссылки на экспериментальные работы по двойной фотоионизации различных атомов.

Не Ке N Ма О Ва Аг Ъп са Н8 Кг Хе

35] [35] [41] [33] [41] [53] [35] [38] [38] [46] [47] [48[

45] [41] [39] [39] 147] 138]

42] [47] 114]

51| |49|

14] [50]

43] [42]

54] [51] [14] [52] [43] вело не только к хорошему согласию с экспериментом, но и значительно улучшило соответствие между сечениями ДФ, вычисленными в формах длины и скорости. В работах [27, 29] также обсуждается вопрос о выборе потенциала, в котором вычисляются одноэлектронные волновые функции. Дальнейшие исследования [30] в этом направлении показали, что, по крайней мере для гелия путем использования корректного потенциала можно добиться блестящего согласования вычисленного сечения ДФ с экспериментальными данными.

Теория возмущений использована также рядом других авторов при изучении ДФ гелия [31, 32], и атомов с открытыми оболочками [33]. В работе [34] методом ТВ исследовано угловое распределение фотоэлектронов при двойной фотоионизации Аг.

К настоящему времени получен широкий спектр экспериментальных данных по двойной фотоионизациии атомов. Сечение ДФ неона и аргона в околопороговой области впервые было измерено в работе [5] и, далее, в [35]-[37] для нескольких значений энергии ионизующего фотона. Несколько позднее, в середине 70-х гг в работах [14, 38] получены данные со значительно лучшим разрешением по энергии фотона, и в 8 глубокой оболочки атома. В случае ионизации, дальнейший распад образовавшейся вакансии может привести к образованию ионов различной кратности. В частности, трехкратные ионы могут образоваться при распаде первоначальной внутренней вакансии с одновременным излучением двух электронов. Такой процесс впервые был обнаружен в работе [56] и получил название двойного Оже-эффекта. Там же были представлены теоретические оценки вероятности двойных Оже-переходов в модели встряски. Первые строгие расчеты вероятности двойных Оже-переходов в многоэлектронных атомах были представлены в работах [4]. В настоящее время теоретическое изучение многоэлектронных процессов в атомах (двойная и тройная фотоионизация, двойная автоионизация, процессы е — 2е, и т.п.) представляет большой интерес. Они демонстрируют важную роль электронных корреляций в интерпретации радиационных и электронных спектров, особенно слабой интенсивности, и довольно интенсивно и различными методами исследуются экспериментально [57, 58].

Несмотря на большое количество как экспериментальных, так и теоретических работ, остается ряд существенных вопросов даже для наиболее полно исследованных атомов. Как уже упоминалось ранее, для атома неона имеется довольно широкий разброс в экспериментальных данных по двойной фотоионизации. Полученные ранее теоретические сечения ДФ неона также плохо согласуются как друг с другом, так и с экспериментом. Поэтому теоретическое исследование ДФ остается актуальной задачей.

С развитием техники и методов эксперимента расширяется количество параметров, которые можно измерить. Например, метод фотон-идуцированной флюоресцентной спектроскопии (ФИФС) позволил измерить не полные, а парциальные сечения двойной фотоионизации ато

10 мов в состояния, которые впоследствии могут флюоресцировать [49, 50]. Новые данные, полученные этим методом, требуют теоретического подтверждения. Актуальны и предварительные теоретические вычисления, которые позволяют оценить целесообразность проведения экспериментов и параметры экспериментальных установок. Например, на основании полученных в данной работе ширин Зй-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов ее двойного Оже-распада можно оценить вероятность тройной ионизации Кг в различные конечные состояния и, следовательно, предсказать возможные электронные и радиационные спектры после образования такой вакансии.

Повышение разрешающей способности эксперимента выявило сложную структуру сечений фотоионизации и электронных спектров, ранее считавшихся гладкими. Наличие этих структур, в основном, определяется различными сателлитными переходами. В настоящей работе получены вероятности безызлучательного распада Зс^-вакансии в Кг в различные состояния, что дает возможность описать сателлитные Оже-спектры.

Наконец, прогресс вычислительной техники требует усовершенствования методов расчета для увеличения их точности и эффективности. Программный комплекс, разработанный для решения представленных в диссертации задач, может быть использован при исследовании других многоэлектронных процессов.

Основная научная цель работы заключается в систематическом изучении многоэлектронных эффектов, ответственных за множественную ионизацию атомов. Задачи научного исследования определены в соответствии с целью работы и заключаются в следующем: разработка методики расчета сечений ДФ и энергетического распределения фотоэлектронов; изучение влияния выбора потенциала, в котором

11 движутся фотоэлектроны, на расчетные параметры ДФ; разработка метода построения и критериев выбора оптимального потенциала для исследования ДФ в рамках низшего неисчезающего порядка ТВ; изучение двойного Оже-распада субвалентных вакансий как второй ступени тройной фотоионизации и изучение двойной фотоионизации с возбуждением третьего электрона в рамках многоступенчатой модели множественной ионизации.

Основные научные положения, выносимые на защиту

1. Для удовлетворительного описания сечений и фотоэлектронных спектров в процессе прямой двойной фотоионизации в рамках низшего порядка теории возмущений необходим учет не только остов-ных корреляций, но и корреляций в движении двух фотоэлектронов. Частично такой учет достигается в новом методе расчета, основанном на применении хартри-фоковского потенциала с дробными значениями параметра q для случаев q — const и q = q(co). Предложен неэмпирический критерий для определения параметра q, обеспечивающий совпадение сечений двойной фотоионизации в форме длины и в форме скорости.

2. Предложенный метод применен в исследовании двойной фотоионизации 2s- и 2р-оболочек неона: получены правила отбора; вычислены полные и парциальные сечения в формах длины и скорости для хартри-фоковских потенциалов Vи y(N~q(uj)) ^ ре3уЛЬтаты вычислений устанавливают предпочтительность использования потенциала как наиболее полно описывающего среднее взаимодействие фотоэлектронов между собой и с остовом. Поведение дифференциальных сечений двойной фотоионизации неона в околопороговой области энергии фотона

12 подтверждает данные, полученные ранее на основании квазиклассического анализа движения фотоэлектронов. Обнаружено смешивание двукратно возбужденных синглетных и триплетных состояний непрерывного спектра.

3. Вычисления показывают, что ширина Зс£- вакансии в Кг относительно двойного и сателлитного Оже-распадов довольно велика, поэтому имеет место каскадный двухступенчатый механизм тройной фотоионизации и, соответственно, двойной фотоионизации с возбуждением третьего электрона; сечения тройной фотоионизации и двойной фотоионизации с возбуждением могут оцениваться в рамках каскадной модели.

4. Методика расчетов процессов возбуждения атомов, приводящих к одновременному излучению двух электронов и комплекс компьютерных программ, обеспечивающий автоматизацию этих расчетов.

Научная новизна основных результатов и выводов исследования заключается в том, что в работе впервые:

- разработан метод расчета сечений ДФ с использованием параметризованного потенциала , где параметр q может принимать дробные значения.

- в рамках единого подхода рассчитаны сечения двойной фотоионизации с использованием потенциалов уФ-о) и у(лг-дМ) и уСтаН0ВЛена зависимость сечения ДФ от параметра д в широком диапазоне энергий возбуждающих фотонов.

- предложен неэмпирический критерий выбора значения параметра д, основанный либо (Т) на минимизации интегрального квадрата

13 разности сечений в формах длины и скорости, либо (11) на минимизации квадрата разности сечений в формах длины и скорости отдельно для каждого значения энергии фотона. Критерий (11) приводит к практическому совпадению этих сечений и устанавливает зависимость параметра q от энергии фотона и, д = д(ш).

- вычислены ширины Зб?-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов ее двойного Оже-распада и получены энергетические спектры Оже-электронов.

- вычислены ширины 3¿¿-вакансии в Кг относительно всех возможных каналов Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на дискретный уровень и получены сателлит-ные Оже-спектры.

Научная и практическая ценность данного исследования состоит в систематическом исследовании влияния выбора потенциала на результаты расчета сечений ДФ и выявлении других факторов, оказывающих значительное влияние на получаемые результаты, таких как способ коррекции энергетических знаменателей диаграмм ТВ, приближение, использованное для расчета волновых функций и пр. Результаты исследования углубляют понимание коллективных процессов, происходящих при взаимодействии электромагнитного излучения с веществом и являются очередным шагом на пути изучения взаимодействия электронов в многоэлектронной системе. Предложенная модель учета корреляций с помощью потенциала У^-«) может быть использована для описания других процессов, в которых в непрерывный спектр излучаются два и более электронов.

Практическая ценность работы состоит также в том, что в процессе ее выполнения разработана эффективная методика расчетов и со

14 здана библиотека программ, которые могут быть использованы для решения многих задач теоретической атомной спектроскопии.

Личный вклад автора. Лично автором получены основные результаты, которые легли в основу положений, выносимых на защиту и выполнены все конкретные расчеты. Разработан программный комплекс, позволяющий проводить чрезвычайно громоздкие вычисления в полуавтоматическом режиме, что, в свою очередь, позволило накопить большой фактический материал. Автором освоен комплекс программ АТОМ [61] и программа расчета вероятностей двухэлектронных Оже-распадов [62]. Для расчета волновых функций дискретного спектра использовалась также программа MCHF [63]. Автором также разработана многоцелевая программа QAMT [64] автоматизации аналитических вычислений с объектами квантовой теории углового момента.

Результаты, положенные в основу дйсссертации, обсуждались

- на научных семинарах кафедры общей физики Томского государственного педагогического университета,

- на научных семинарах физического факультета университета г. Кайзерслаутерна под руководством проф. X. Шморанцера. а также докладывались на следующих конференциях:

- 6th EPS Conference on Atomic and Molecular Physics, Siena, Italy, 14-18 of July 1998.

- Российско-корейская научная конференция KORUS, Томск, 16-17 мая 1998 г.

- XVI Конференция "Фундаментальная атомная спектроскопия" Москва, ФИАН, 8-11 декабря 1998 г.

- 31-th Conference of European Group for Atomic Spectroscopy (EGAS), Marseille, 6-9-th of July 1999.

Материалы, изложенные в диссертации, опубликованы в 4 статьях и 7 тезисах (см. список литературы [64]-[74]).

Структура Диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, трех приложений и списка цитируемой литературы из 101 наименования. Общий объем составляет 112 страниц.

Заключение диссертации по теме «Теоретическая физика», Лазарев, Денис Александрович

Заключение

В настоящей диссертации исследуются корреляционные эффекты в процессах двойной и тройной фотоионизации атомов. Разработан метод расчета сечений двойной фотоионизации, основанный на применении хартри-фоковского потенциала с дробными значениями параметра q для случаев q = const и q = qioS). Предложен неэмпирический критерий выбора параметра q, основанный на оценке близости сечений, полученных в форме и в форме скорости. Получены и представлены результаты исследования двойной фотоионизации 2s- и 2р-оболочек неона: правила отбора; полные и парциальные сечения в формах длины и скорости для хартри-фоковских потенциалов V^N~2\ и y(iV-<?M) j дифференциальные сечения двойной фотоионизации неона и фотоэлектронные спектры. Разработанный метод является одним из способов эффективного учета корреляционных эффектов без выхода за рамки низшего неисчезающего порядка теории возмущений.

Исследован двойной Оже-распад 3d- вакансии в Кг как последняя ступень (в рамках каскадной модели) тройной фотоионизации. Вычислены ширины Оже-распада, сопровождающегося возбуждением одного из электронов на дискретный уровень. Суммарный вклад этих процессов в полную ширину З^-вакансии составляет, согласно проведенным расчетам ~ 12.8 мэВ.

Разработана методика расчета процессов возбуждения атомов, сопровождающегося излучением двух электронов и комплекс программ, обеспечивающий автоматизацию этих расчетов.