Лазерная спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света молекулярных газов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.04, доктор физико-математических наук Смирнов, В.В.

• Смирнов, В.В.
• доктор физико-математических наук
• 1984

Оглавление диссертации доктор физико-математических наук Смирнов, В.В.

ВВЕДЕНИЕ.

1. Постановка задачи. Обзор литературы.

2. Содержание диссертационной работы и защищаемые положения.

ГЛАВА I. ТЕОРИЯ ПРОЦЕССА КАРС КАК МЕТОДА НЕЛИНЕЙНОЙ

СПЕКТРОСКОПИИ МОЛЕКУЛЯРНЫХ ГАЗОВЫХ СРЕД.

§ 1.1. Взаимодействие электромагнитных волн в изотропной среде с кубичной нелинейной восприимчивостью. Мощность излучения КАРС.

§ 1.2. Тензор восприимчивости Х'А^О, ДЛЯ изотропной среды.

§ 1.3. Связь макроскопической кубичной нелинейной восприимчивости с параметрами среды. Классический и квантово-механический подходы.

§ 1.4. Правила отбора для процесса КАРС.

§ 1.5. Контур линии спектров КАРС комбинационноактивных резонансов.

§ 1.6. Насыщение комбинационно-активного перехода.

§ 1.7. О возможности внутридопплеровской спектроскопии комбинационных переходов.

§ 1.8. Возможности, достоинства и недостатки спектроскопии КАРС газов.

ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ АППАРАТУРА ДЛЯ КАРС

СПЕКТРОСКОПИИ ГАЗОВ.

§ 2.1. Принципы построения схемы КАРС-спектрометра.

§ 2.2. Импульсный КАРС-спектрометр.

2.2.1. Система бигармонической лазерной накачки. 2 " Стр.

2.2.2. Оптическая схема.

2.2.3. Система регистрации и отображения данных.

§ 2.3. ИК-КАРС-спектрометр высокого спектрального разрешения.

2.3.1. Принцип работы ИК-КАРС-спектрометра.

2.3.2. Система лазерной бигармонической накачки.

2.3.3. Система спектрального контроля и калибровки.

2.3.4. Генератор ИК-излучения.

2.3.5. Система управления, сбора и обработки данных.

§ 2.4. Презиционный анализатор-измеритель длин волн лазерного излучения.

2.4.1. Принцип действия прибора и измерения длины волны излучения.

2.4.2. Конструкция анализатора-измерителя.

§ 2.5. Генератор узкополосного перестраиваемого

ИК-излучения.

2.5.1. Генерация разностной частоты как метод получения перестраиваемого инфракрасного излучения.

2.5.2. Выбор нелинейно-оптических кристаллов.

2.5.3. Генерация разностной частоты в кристалле

§ 2.6. Импульсный усилитель узкополосного перестраиваемого излучения на основе органических красителей. ЮС

- 3 - Стр.

ГЛАВА 3. КАРС-СПЕКТРОСКОПИЯ ВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ

МОЛЕКУЛ ТИПА СФЕРИЧЕСКОГО ВОЛЧКА СЩ.

СН4, в.'Н^ , вен^

§ 3.1. Эффективный модельный вращательный гамильтониан и структура вращательных уровней в изолированных полносимметричных колебательных состояниях. Форма КАРС-спектра Q -ветви.

§ 3.2. Неизолированность колебательного состояния в молекулах CD^, СН^, Si Н^, SeH^. Колебательно-вращательные взаимодействия и эффективный гамильтониан первого приближения для блока состояний

§ 3.3. Экспериментальные результаты и их обсуждение.

3.3.1. Вращательная структура КАРС-спектров Q -ветви и строение колебательного состояния o.t) в молекулах CJ)^, СН^

3.3.2. Вращательная структура КАРС-спектров Q0| -ветви и ИК-спектров Q^-ветви молекул

Si Н^ И GeHk

3.3.3. Вращательная структура КАРС-спектров

Q -ветвей колебания октаэдрических ъг с с bV(r молекул t Ъг

ГЛАВА 4. КАРС-СПЕКТРОСКОПИЯ ВЫСОКОГО РАЗРЕШЕНИЯ КОНТУРА ЛИНИИ. ИССЛЕДОВАНИЕ СПЕКТРАЛЬНЫХ ПРОЯВЛЕНИЙ ПОСТУПАТЕЛЬНОЙ, ВРАЩАТЕЛЬНОЙ и КОЛЕБАТЕЛЬНОЙ РЕЛАКСАЦИЙ В ФОРМЕ КОНТУРА (} -ВЕТВИ ПРИ

ИЗМЕНЕНИИ ПЛОТНОСТИ ГАЗА

§ 4.1. Особенности поведения контура -ветви в спектрах КР колебательно-вращательных переходов при изменении плотности и их связь с релаксационными механизмами

- 4 - Стр.

4.1.1. Контур отдельной линии в разрешенных спектрах -ветви колебательно-вращательных переходов.

4.1.2. Особенности поведения контура Я -ветви в области плотностей, соответствующих перекрытию спектральных компонент. Спектральные проявления механизмов колебательной и вращательной релаксации. Определение сечений этих процессов.

§ 4.2. Экспериментальное исследование уширения отдельных линий в разрешенных спектрах С} -ветви молекул 3 2.

§ 4.3. Исследование контура -ветви линейных молекул N 2, Су-12(>)2), С2Н2(>)2) +

§ 4.4. Исследование контура -ветви колебания сферических волчков СН^, ^¡Н^.

ГЛАВА 5. ИССЛЕДОВАНИЕ ШУНКЦИИ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ И КИНЕТИКИ НАСЕЛЕННОСТЕЙ КОЛЕБАТЕЛЬНЫХ НЕРАВНОВЕСНЫХ

СОСТОЯНИЙ МОЛЕКУЛ МЕТОДОМ КАРС.

§ 5.1. Измерение температуры и спектроскопия возбужденных разрядом колебательно-вращательных состояний азота.

§ 5.2. Исследование кинетики колебательной функции распределения азота, возбужденного импульсным разрядом.

5.2.1. Экспериментальная установка.

5.2.2. Определение вращательной (поступательной) температуры газа в импульсном разряде.

5.2.3. Методика восстановления населенностей колебательных уровней. Колебательная кинетика ялптя. 5 - СтР

5.2.4. Численное моделирование V-V процесса.

Сравнение с экспериментом.

§ 5.3. Измерение константы скорости V- V обмена в азоте при бигармоническом возбуждении.

5.3.1. Методика эксперимента.

5.3.2. Численное моделирование V- V обмена и диффузии колебательно-возбужденных молекул. Сравнение с экспериментом.

§ 5.4. КАРС-спектроскопия колебательно-возбужденных в резонансном ИК-лазерном поле молекул SF^.

5.4.1. Исследование распределения населенностей колебательных состояний молекул SF

5.4.2. Измерение констант скоростей колебательной релаксации молекул SF^

ГЛАВА 6. ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДА КАРС В ПРАКТИЧЕСКИХ ЗАДАЧАХ ЛОКАЛЬНОГО, НЕВ03МУЩАЮЩЕГ0 ИЗМЕРЕНИЯ ГАЗОВЫХ

ПАРАМЕТРОВ.

§ 6.1. Диагностические возможности КАРС.

§ 6.2. Анализ КАРС-спектров Q -ветви азота для диагностики температуры и плотности.

§ 6.3. Измерение распределения плотности и температуры в сверхзвуковом потоке азота.

§ 6.4. Измерение температуры в потоке воздуха, нагретого электродуговым разрядом плазмотрона.

§ 6.5. Разработка и изготовление в СКВ ФП АН СССР опытного образца импульсного КАРС-спектрометра.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Лазерная спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света молекулярных газов»

Спеветры спонтанного комбинационного рассеяния (СКР) молекулярных газов содержат в себе обширную информацию о колебательно-вращательных энергетических состояниях молекул, внутри и межмолекулярных взаимодействиях [1-6 ] , получение которой имеет большое значение как для углубления фундаментальных представлений о строении и динамике молекул, так и для использования ее в прикладных целях для определения химического состава, температуры, плотности и других параметров газа.

Однако, несмотря на широкое распространение метода спонтанного комбинационного рассеяния, применимость его в современных задачах физического эксперимента ограничена ввиду малости сече

ОЛ р ния ( 10 см /стерр) процесса рассеяния, и, следовательно, низких чувствительности и спектрального разрешения. Эти недостатки особенно ощутимы при изучении газов низкой плотности.

В связи с этим важным и актуальным являются разработка новых, более эффективных методов спектроскопии КР-активных переходов, создание аппаратуры, адекватно реализующей принципиальные возможности метода и выяснение их применимости в тех областях фундаментальных и прикладных исследований, где спектроскопия СКР была малоинформативна, либо неприменима вообще.

Достижения последних лет в области нелинейной оптики и квантовой электроники радикально изменили представления о взаимодействии излучения (света) с веществом, открыв пути ряду принципиально новых спектроскопических методов [^7-12] , базирующихся на физических принципах нелинейно-оптических явлений и использующихся в качестве источников возбуждения лазеры с перестраиваемой частотой излучения.

Так, например, широкое распространение получили методы, использующие такие нелинейно-оптические явления, как насыщение поглощения перехода [13,14] и двухфотонное поглощение [7] » принципы которых были разработаны В.С.Летоховым и В.П.Чеботаевым с сотрудниками в СССР [15,16-18] , Т .Хэншем с соавт. в США [19], Б.Каньяком с соавт. во Франции [20] и впервые позволили наблюдать в оптическом диапазоне сверхузкие резонансы, свободные от допплеровского уширения [13,14,19-21] .

Наиболее ярко нелинейные свойства вещества в оптическом диапазоне были впервые продемонстрированы в экспериментах по генерации второй гармоники при лазерном возбуждении Р.Фраякеном и др.[22]. В это же время в работах С.А.Ахманова и Р.В.Хохлова [23], Н.Кролля [24] указывается на возможность эффективного параметрического смещения световых волн (в средах, в которых поляризация нелинейно зависит от амплитуды электрического поля) и создания плавно перестраиваемых по частоте параметрических генераторов лазерного излучения. Мощным стимулом к разработке теории нелинейной поляризации газов, жидкостей и твердых тел [9,25-33] послужило также открытие Е.Вудбери и др.[34] явления вынужденного комбинационного рассеяния света в жидкостях и Р.Терхьюном с сотр. [ 35 ] в газах. Этот эффект широко используется для расширения диапазона лазерных источников в ИК-области спектра при генерации стоксовых компонент и в УФ-области при генерации антистоксовых компонент, впервые наблюдаемых Терхыоном[зб].

Нелинейное оптическое смешение частот представляет значительный интерес не только, как способ расширения диапазона длин волн генерации излучения, обладающего лазерными свойствами, а также и как физическое явление, на основе которого, с учетом резонансных свойств нелинейной поляризации, был развит ряд новых методов спектроскопии [10-12] . Этому во многом способствовал прогресс в разработке лазеров с перестраиваемой длиной волны излучения £37-40] • Две этих области развивались взаимно обогащая друг друга, и к настоящему времени нелинейная спектроскопия с помощью перестраиваемых лазеров имеет несколько самостоятельных направлений,сформировавшихся в рамках исследований физических принципов и областей применения новых нелинейно-оптических методов.

В газах первый отличный от нуля член нелинейной поляризации характеризуется тензором кубичной нелинейной восприимчивости и обуславливает ряд нелинейно-оптических явлений, спектроскопический аспект которых заключается в установлении дисперсионных свойств соответствующих компонент тензора и их связи с микроскопическими характеристиками исследуемой среда. Среди методов нелинейной спектроскопии, использующих резонансы кубичной восприимчивости в условиях, когда разность частот взаимодействующих полей лежит в области частот комбинационно-активных переходов исследуемой среды,следует отметить предложенный Б.Стойчевым с сотр., Канада, метод ВКР с усилением стоксовой £41] и ослаблением антистоксовой волн [42] , получивший дальнейшее развитие в основном в работах А.Оуйянга, США [43-45], А.Лау с сотр., ГДР [46-47], Юнга, США [48], метод эллипсометрии и поляризационной спектроскопии когерентного рассеяния в условиях комбинационного резонанса, разработанный Н.И.Коротеевым с соавт. [ 49-50]; метод квадратичного эффекта Керра, наведенного в условиях комбинационного резонанса, развитый Р.Хеллуортом, США [51] .

П.Мейкером и Р.Терхьюном, США, в работе [27] был впервые экспериментально продемонстрирован процесс четырехволнового параметрического взаимодействия, который лег в основу метода когерентного антистоксова рассеяния света, где в результате параметрического смешения генерируется когерентное излучение на антистоксовой частоте и)^ = 2 00, - . Эффективность процесса и соответственно интенсивность на частоте ^з в условиях резонанса комбинационного типа ¿0/ - и) 2. - си0 (где 0->о -частота КР-активного перехода среды) возрастают на несколько порядков за счет вклада ядерного движения в модуляцию электронной поляризуемости.

Экспериментально в исследуемую среду направляется излучение двух лазеров. Частота одного из них СО, фиксирована, частота другого СО2 подбирается и перестраивается так, чтобы их разность изменялась в области исследуемого комбинационно-активного колебательно-вращательного перехода, имеющего частоту Регистрируется когерентно рассеянное излучение на частоте = = 2 СО,-сг>2 . Изменяя частоту Сх)^ так, чтобы разность и)1- си2 изменялась в области интересующих частот молекулярных переходов можно записать спектр, содержащий ту же информацию, что и спектр спонтанного комбинационного рассеяния (СКР).

Кратко сформулируем основные особенности, характеризующие процесс генерации когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС)* и определяющие основные принципы его применения в спектроскопии:

1. Высокий уровень регистрируемого сигнала, нелинейно зависящего от интенсивности возбуждающего излучения.

2. Аппаратурное спектральное разрешение определяется ширинами линий используемых лазеров; разрешение, реализуемое в эксперименте, ограничено эффектом Допплера на частоте КР-активного перехода ~ (к, - к г) < \)> •

Аббревиатура КАРС служит аналогом английской аббревиатуры

CARS (СоНегел-f Airti- Smokes Raman Scaiierin-o)

3. Регистрируемое излучение распространяется в малый телесный угол ~ 10" стерадиан, что позволяет эффективно проводить пространственную дискриминацию "паразитного" излучения исследуемого объекта (свечение разряда, люминесценции и т.п.).

С о

4. Малый объем рассеивающей зоны ~ 10 см и малое количество ^ 10 молекул, находящихся в объеме взаимодействия и в резонансе с возбуждающим бигармоническим полем.

Несмотря на то, что процесс генерации КАРС был продемонстрирован более 15 лет назад, представление о его спектроскопических возможностях начало формироваться лишь несколько лет спустя в основном благодаря появлению перестраиваемых лазеров и усилиям нескольких исследовательских коллективов под руководством: С.А.Ах-манова в МГУ и А.М.Прохорова в ИОФАН, СССР; Н.Бломбергена в Гарвардском университете, США; В.Кайзера в Мюнхенском университете, ФРГ; Ж.П.Тарана в ОНЕРА, Франция; Р.Байера в Стенфордском университете, США; А.Харви в лаб.ВМФ, США; А.Оуянга в лаб. "Сандия", США; Р.Хеллуорта в Южно-Калифорнийском университете, США.

К началу выполнения данной работы имелось лишь несколько публикаций, касающихся применения метода КАРС в газовой спектроскопии и были сформулированы общие представления о его возможностях, вытекающих из вышеперечисленных свойств этого метода. Исследования, составившие предмет настоящей диссертации,ставили своей целью развитие этого нового метода в применении к спектроскопии молекулярных газов и конкретно к тем ее проблемам, в разработке которых возможности СКР были ограничены. Перечислим эти проблемы и сформулируем задачи, решаемые при выполнении данной работы *, приведя попутно краткий обзор исследований других ав

Далее ссылки на работы, выполненные в рамках диссертации, отмечены звездочкой £ Iх. торов, которые внесли существенный вклад в решение этих проблем.

I. Разработка спектрометров, базирующихся на методе КАРС, с целью повышения чувствительности, спектрального разрешения и точности спектральной калибровки при регистрации спектров КР-ак-тивных переходов молекулярных газов.

Как было отмечено выше, основное ограничение применимости СКР заключается в низком уровне рассеянного сигнала, что естественно ограничивало спектральное разрешение СКР. Для того, чтобы получить представление о возможностях спектроскопии СКР, обратимся к описанию спектрометров СКР, обладающих рекордными параметрами: это спектрометр в Дижоне, Франция [52,53] , а также спектрометр в Орхусе, Дания [54,55] . При давлении газа ~ 100 тор и 30 часовой экспозиции на фотопленку на этих спектрометрах удалось получить спектры -ветви молекулы 0£ с разрешением 0,1см~* в многоходовой кювете длиной 7,5 м. Абсолютная калибровка производится по спектрам железа или тория с точностью 0,02 см~* в результате многочасового процесса компарирования. Спектральное разрешение СКР 0,1 см""* позволяет разрешить спектры -ветвей лишь наиболее легких двухатомных молекул Н2 [56,57] , 1)2 [58], 0рГ 59] , и частично разрешить спектр М2 [бо] , но оказывается недостаточным для исследований переходов С) -ветви многоатомных молекул, например С^ [61], СН4[62,63] . Поэтому одной из основных и традиционных задач перед нелинейной спектроскопией стояла задача повышения чувствительности до уровня, позволившего реализовать спектральное разрешение, ограниченное доп-плеровским механизмом уширения. Многие исследователи пошли по пути использования непрерывных лазеров, в которых удается получить предельно узкую ширину линии генерации [64] . Впервые возможность регистрации сигнала КАРС в газе при накачке непрерывными лазерами была продемонстрирована в работе [65] при записи сигнала рассеяния метана при I атм. На спектрометре непрерывного действия, обладающем аппаратурным разрешением 0,001 см""*, авторами работ [66,67] были записаны спектры КАРС в газах Н^ и СН^. Однако низкая чувствительность спектрометров [66,67] не позволила получить спектры СН^ при давлениях ниже 7 атм и наблюдать разрешенную структуру -ветви. В это же время в ИОФАН был разработан спектрометр с аппаратурным разрешением 0,001 см"*, на котором авторы работ[68,69] * впервые продемонстрировали чувствительность, позволившую реализовать спектральное разрешение, ограниченное лишь допплеровским уширением и получить первые полностью разрешенные спектры 0 -ветвей сложных молекул С*^ и СН^. Говоря о достигнутых к настоящему времени возможностях нелинейной спектроскопии КР молекулярных газов, необходимо обратиться к аппаратурной реализации, базирующейся на последних достижениях квантовой электроники и нелинейной оптики. Описание такого спектрометра высокого разрешения содержится в главе 2 диссертации.

Следует отметить, что в настоящее время имеется две установки такого класса: в национальной лаборатории "Сандия", Ливермор, (США) и ИОФАНе (СССР). Эти спектрометры, имея аппаратурное спектральное разрешение в непрерывном режиме с. 0,0002 см~* и импульсном ^ 0,003 см"1, обладают временным разрешением сс 10 нее к и чувствительностью, ограниченной насыщением комбинационного перехода. Время записи спектра в 10 элементов составляет несколько минут. При этом спектрометры снабжены специальными устройствами для измерения длин волн лазерного излучения, позволяющими в реальном масштабе времени проводить спектральную калибровку с абсолютной точностью 0,001 см~^. Таким образом, можно констатировать, что спектроскопия КР, благодаря развитию нелинейно-оптических методов, и разработке на их основе спектрометров достигла по спектральному разрешению возможностей лазерной спектроскопии ИК-поглощения.

2. Исследование вращательной структуры возбужденных полносимметричных колебательных состояний молекул типа сферического волчка.

Особенность данной проблемы заключается в том, что для класса сферически симметричных молекул полосы колебательно-вращательных переходов в полносимметричные состояния оставались не исследованными даже для таких хорошо изученных молекул, как метан. Это связано с тем, что переходы в состояние V, (о,) строго запрещены в дипольном приближении и хорошо развитые методы ИК-спектроскопии неприменимы, а в КР-спектрах разрешены только -ветви, для исследования структуры которых спектрального разрешения СКР недостаточно. С помощью разработанных спектрометров КАРС высокого разрешения были впервые получены спектры <3 -ветвей ряда молекул этого класса с полностью разрешенной структурой [69-74]* и проведена их интерпретация. Исследования молекул этого типа проводились также в лаборатории "Сандия", Ливермор, США с использованием метода ВКР-усиления [75,76] , а также в университете, г.Дижон, Франция с использованием поляризационного варианта схемы КАРС [77] .

3. Исследование динамики контура КАРС-спектров молекулярных газов в условиях изменяющейся плотности.

Результаты кинетических исследований могут быть существенно дополнены информацией о молекулярной динамике, получаемой на основе спектроскопии контура линии комбинационно-активных переходов . Исследование контуров КР-активных колебательно-вращательных переходов представляет при этом особый интерес ввиду того, что в отсутствие электронных резонансов тензор КР симметричен и в нем можно выделить изотропную часть, обусловленную внутри - и межмолекулярными взаимодействиями, которая не зависит от переориентации молекул. Такая возможность отсутствует в спектроскопии ИК в силу того, что ответственный за ИК-переходы дипольный момент - векторная величина. Дополнительным существенным обстоятельством, позволяющим облегчить процедуру выделения вкладов релаксационных механизмов в ширину и сдвиг контура, является наличие эффекта "столкновительного сужения" контура 5 -ветви в спектрах изотропного КР. Однако спектральное разрешение СКР не обеспечивало точности определения параметров контуров, необходимых для выделения вкладов релаксационных процессов, вызывающих трансформацию спектрального контура при изменении плотности. После первых применений КАРС спектроскопии к исследованию контура -ветви в газах [78]х и жидкостях [ 79] , последующие работы показали плодотворность этой методики в исследованиях вращательной и колебательной релаксации как двухатомных [80й,81] , так и многоатомных [82]55 молекул.

Говоря о перспективах дальнейшего повышения спектрального разрешения при изучении КР-активных переходов и осуществлении структурных и динамических исследований линий под допплеровским контуром, следует сказать, что она связана в первую очередь с применением нелинейных методов спектроскопии КР. Впервые на такую возможность было обращено внимание в работе [83]х, где выполненный расчет показал реальность осуществления внутридоппле-ровской спектроскопии насыщения КАРС. Первая экспериментальная демонстрация, подтверждающая такую возможность,содержится в работе [84].

4. Исследование распределений по колебательным и вращательным состояниям молекул и определение констант скоростей процессов внутри и межмодовой колебательной столкновительной передачи энергии.

В применении к данной проблеме особенности метода и его конкретных реализаций в виде разработанных спектрометров состоят в том, что с использованием в качестве бигармонической накачки перестраиваемых лазеров на 1фасителях удается легко перекрыть диапазон частот колебательных и вращательных переходов. При этом благодаря достигнутым спектральному, временному и пространственному разрешению метод обладает высокой селективностью по этим параметрам, что делает его идеальным для получения информации о распределении и кинетике населенноотей вращательных и колебательных уровней энергии основного электронного состояния. Такая универсальность пока недоступна другим методам.

Другим важным аспектом применения КАРС является возможность исследования сильно светящихся неравновесных состояний газа реализующихся в разрядах, ударных волнах, в химических реакциях и т.д., что представляет большой интерес для изучения физико-химических свойств газов. В таких системах сильное свечение люминесценции или излучение электронных переходов делают проблематичным вопрос о возможности регистрации КР-спектров. Так, например, в разряде низкотемпературной плазмы удалось получить колебательно-вращательные спектры двухатомных молекул, не обладающих диполь-ным моментом только благодаря использованию метода КАРС [85,86, 87"].

Плодотворным оказалось применение методики КАРС в исследованиях распределения энергии по внутренним степеням свободы молекул - продуктов реакций фоторазложения ^88-913• Работы последних лет с убедительностью показали также, что КАРС является эффективным методом изучения механизмов, каналов и скоростей релаксации колебательной энергии молекул в газовой фазе [92х,93, 94хJ . Особенно важным является возможность получения информации об элементарных актах столкновительных процессов [95-97]

Здесь также следует отметить исследования релаксационных процессов в газах с использованием спектрометров КАРС, обладающих пикосекундным временным разрешением [98-99] , которые явились логическим продолжением теоретических [lOO-IOl] и экспериментальных [102-1043 работ по нестационарной спектроскопии KP с помощью лазерной пикосекундной техники.

5. Практическая реализация развитых методик и аппаратуры КАРС в решении прикладных задач невозмущающей диагностики плотности и температуры газов в сверхзвуковых и высокотемпературных потоках.

Сильная нелинейная зависимость процесса рассеяния от интенсивности излучения накачки обеспечивает получение высокой пространственной избирательности получаемой спектральной информации, что делает этот метод в настоящее время наиболее предпочтительным в применении к проблеме локального невозмущающего контроля газовых параметров (например, плотности, температуры, химического состава и т.д.).

Первые измерения концентрации и температуры методом КАРС были выполнены в лаборатории ONE RA , Франция,авторами работ [105-107] . Минимально обнаружимая концентрация Но в N2 сос5 тавила 10" . На основании калибровочных концентрационных измерений авторам удалось измерить топографию распределения газа Hg, N2 и СО в пламени горелки ["iOö] .

Аналогичные работы по исследованию процессов горения развиваются в лаборатории ВМФ, США fl09] , в лаборатории "Юнайтед текнолоджис " США [ПО,III] , в национальной лаборатории "Сандия",

Ливермор, США [П2] . В настоящее время с помощью КАРС получены спектры и измерена температура при сгорании пропана в двигателях внутреннего сгорания [ИЗ] . Особо следует отметить использованный в работах [I14-116] вариант схемы КАРС с широкополосной накачкой на стоксовой частоте, который в сочетании с многоканальным фотоприемником позволяет регистрировать спектр КАРС за одну лазерную вспышку. Хотя точности определения концентрации и температуры в такой схеме невелики из-за невысокой спектральной яркости лазера накачки, такая схема может иметь несомненные преимущества для ряда задач газового экспресс-анализа.

В работах [117х,118] методом КАРС впервые получены профили распределения температуры и давления в сверхзвуковом газовом потоке. В ряде последующих работ [119,120*] проведены исследования вращательной релаксации и измерения температуры в сверхзвуковых струях и высокотемпературных потоках молекулярных газов, а также обсуждены спектроскопические возможности сочетания молекулярных струй с методикой КАРС [121,122] .

Краткое содержание работы:

Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы.

Заключение диссертации по теме «Физическая электроника», Смирнов, В.В.

ВЫВОДЫ. Приведенные в этой главе диссертации результаты указывают на широкие возможности практического использования метода КАРС и его аппаратурного обеспечения в локальной, не-возмущающей диагностике температуры и плотности газовых потоков.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Сформулируем основные результаты диссертационной работыV

1. Впервые в спектроскопии КР-активных переходов молекулярных газов достигнута чувствительность, позволившая получить спектры (¿1 -ветви с разрешенной вращательной структурой как для двухатомных, так и для многоатомных молекул и реализовать при этом спектральное разрешение, ограниченное допплеровским уширением. Предложен метод внутридопплеровской спектроскопии КАРС, основанный на насыщении комбинационно-активных переходов.

2. Впервые исследована вращательная структура возбужденных полносимметричных колебательных состояний молекул типа сферического волчка. Получены спектры тетраэдрических молекул с разрешенными С] -ветвями: КАРС-спектры полосы , СН^ , ,

0-еН^ и ИК-спектры полосы и беН^ . Обнаружена тонкал структура вращательных линий и установлено, что ее особенности обусловлены нежесткостью молекул и внутримолекулярными взаимодействиями типа Ферми и Кориолиса. Получены разрешенные спектры колебательной полосы V, октаэдрических молекул и^Б^ . определены изотопический сдвиг и параметры колебательно-вращательного взаимодействия.

3. Выполнен комплекс экспериментальных исследований по КАРС-спектроскопии сильно колебательно-возбужденных молекул; показана возможность получения количественной информации о распределении населенностей по колебательным и вращательным состояниям и его поведении во времени. Впервые на основе динамики КАРС-спектров измерены константы скоростей процессов внутримодовой (для N2. , межмодовой и межизотопной (для столкновительной передачи колебательной энергии.

4. Впервые проведены исследования формы, ширины и сдвига контура С} -ветвей КАРС-спектров молекулярных газов в зависимости от плотности. Изучено поведение контуров как отдельных линий, так и всей -ветви молекул 1, N1 , С2,Н2» СНц ,

Ъ.Нь в широком диапазоне плотностей. Определены вклады в уши-рение линий КАРС-спектров процессов поступательной, вращательной и колебательной релаксаций и измерены их сечения.

5. Разработан и использован в экспериментах комплекс спектрометров для КАРС-спектроскопии газов, обладающих совокупностью уникальных параметров: аппаратурным разрешением 0,0002 см-"'" в непрерывном и 0,003 см~^ в импульсном режимах, чувствительностью 10^ мол/см*^, точностью спектральной калибровки 0,001 см"*, временным разрешением 10 нсек, возможностью одновременного получения спектров КАРС и ИК-поглощения с их абсолютной привязкой по частоте. Рабочий диапазон по каналу КАРС - 5000-500 см--*-, по каналу ИК - 5000-1800 см"1. Разработан и изготовлен совместно с СКБ ФП АН СССР первый отечественный опытный образец КАРС-спектрометра, предназначенного для оперативного анализа газовых параметров.

6. Развито направление практического применения метода КАРС для локального невозмущенного измерения плотности и температуры газа в сверхзвуковых и сильно нагретых потоках.

Считаю своим приятным долгом выразить сердечную благодарность А.М.Прохорову и П.П.Пашинину за постоянный интерес и поддержку работы на всех этапах ее выполнения. Я также глубоко благодарен Л.А.Кулевскому, Г.Я.Зуевой, А.Д.Савельеву, Ю.Н.Поливанову, С.Н.Полуэктову, В.И.Фабелинскому, Д.Н.Козлову, С.Ю.Волкову, С.И.Валянскому, В.Н.Жиганову, М.Р.Маликову, К.А.Верещагину, С.С.Алимпиеву, Б.Г.Сартакову, А.Ю.Волкову, М.Н.Осину, В.С.Беляеву за сотрудничество и полезные дискуссии.

Список литературы диссертационного исследования доктор физико-математических наук Смирнов, В.В., 1984 год

1. Стойчев Б. Успехи спектроскопии. - И.Л., 1963.

2. Плачек Г. Релеевское рассеяние и раман-эффект. ОНТИУ, Киев, 1935.

3. Брандмюллер И., Мозер Г. Введение в спектроскопию комбинационного рассеяния света. Мир, М., 1964.

4. Кенингстайн И.А. Введение в теорию комбинационного рассеяния света. Мир, М., 1975.

5. Сущинский М.М. Спектры комбинационного рассеяния молекул и кристаллов. Наука, М., 1969.

6. Спектроскопия комбинационного рассеяния в газах и жидкостях. / Под ред. Вебера А., пер. с англ. под ред. Фабелин-ского И.А. - Мир, М., 1982.

7. Летохов B.C., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии. Наука, М., 1975.

8. Вальтер Г. Лазерная спектроскопия атомов и молекул. Мир, М., 1979.

9. Бломберген Н. Нелинейная оптика. Пер. с англ. / Под ред. С.А.Ахманова и Р.В.Хохлова - Мир, М., 1966.

10. Ахманов С.А., Коротеев Н.И. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света. Наука, М., 1981.

11. Demtröder W. Laser Spectroscopy. Springer-Verlag, Heidelberg, 1981.

12. Нелинейная спектроскопия. /Под ред. Бломбергена Н., пер. с £шгл. под ред. Ахманова С.А. - Мир, М., 1979.

13. Lamb W.E. Theory of an optical maser. Phys.Rev., 1964, A 134, p.1429-1450.

14. Szoke A., Javan A. Isotope shift and saturation behavior on the 1,15 jn transition of Ne. Phys.Rev.lett., 1963, v.10, p.521-523.

15. Василенко JI.С., Чеботаев В.П., Шишаев А.В. Форма линии двухфотонного поглощения в поле стоячей волны в газах. -Письма в ЖЭТФ, 1970, т.12, с.161.

16. Летохов B.C. Автостабилизация частоты световых колебаний нелинейным поглощением в газе. Письма в ЖЭТФ, 1967, т.6, с.597-600.

17. Лисицын В.Н., Чеботаев В.П. Эффекты насыщения поглощения в газовом лазере. ЖЭТФ, 1968, т.54, с.419-423.

18. Летохов B.C. Saturation spectroscopy. In High-Resolution Laser Spectroseоруy/E d. by K.Shimoda, Berlin, 1976.

19. Hansch T.W., Harvey K.C., Meisel G., Schawlow A.A. Two-photon spectroscopy of Na 3s-4d without Doppler-broadening usingcw dye laser. Opt.Comm., 1974, v.11, p.50-53

20. Biraden P., Gagnac В., Grynberg G. Experimental evidence of two-photon transition without Doppler-broadening. Phys. Rev.Lett., 1974, v.32, p.643-646.

21. Levenson M.D., Blomberoen N. Observation of two-photon absorption without Doppler-broadening on the 3s-5s transition. • Phys.Rev.Lett., 1974, v.32,p.645-647.

22. Pranken P., Hill A., Peters C., Weinreich G. Generation of optical harmonics.-Phys.Rev.Lett.,1961, v.7, p.118-120.

23. Ахманов С.А., Хохлов P.В. Об одной возможности усиления световых волн. ЖЭТФ, 1962, т.43, с.351-357.

24. Kroll N. Parametric amplification in spatially extended media and application to the design of tunable oscillators at optical frequencies. Phys.Rev., 1962, v.127, p.1207-1213.

25. Armstrong J.A., Blombergen N., Ducuing J., Pershan P.S. Interactions between light waves in nonlinear dielectric. -Phys.Rev., 1962, v.127, p.1918.

26. Ахманов С.А., Хохлов Р.В. Проблемы нелинейной оптики. Из-во АН СССР, М., 1964.

27. Maker P.D., Terhune R.W. Study of Optical Effects Due to an Induced Polarization Third Order in the Electric Field Strength.-Phys.Rev.,1965,v.137 A, p.801-818.

28. Kleinman D.A. Nonlinear dielectric polarization in optical media. Phys.Rev., 1962, v.126, p.1977-1981.

29. Ахманов С.А., Коротеев Н.И. Когерентная активная спектроскопия комбинационного рассеяния с помощью перестраиваемого параметрического генератора. ЖЭТФ, 1974, т.67, вып.4,с.1306-1327.

30. Yuratich М.А., Hanna D.G. Coherent anti-stokes Raman spectroscopy (CARS). Selection rules, Depolarization ratios and rotational structure. Mol.Phys., 1977, v.33, p.671-682.

31. Giordmaine J.A., Kaiser W. Light scattering Ъу coherently driven lattice vibrations. Phys.Rev., 1966,v.144,p-676-688.

32. Dewitt R.W., Harvey А.В., Tolles W.M. Theoretical developmentof third-order susceptibility as related to coherent antistokes Raman spectroscopy (CARS). NRL Memorandum Report,1966,3260.

33. Levenson M.D., Blombergen N. Dispersion of the nonlinear optical susceptibility tensor in сentrosymmetric media. -Phys.Rev., 1974, v.10 B, p.4447-4463.

34. Woodbury E.J. Raman laser action in organic liquids. -Доклад на Ш Международной конференции по квантовой электронике, Париж, 1963.

35. Mink R.W., Terhune R.W., Rado W.G. Laser stimulated Raman effects in gases H2,D2 and CH^.-Appl.Phys.Lett .1963,v.3, p. 181-183

36. Terhune R.W. Nonlinear optics. Solid States Design, 1963»fv.4, p.38. Bul.Am.Phys.Soc., 1963, v.11(8), p.359.

37. Colles M.J., Pidgeon C.R. Tunable lasers. Rep.Prog.Phys., 1975, v.38, p.329-425.

38. Mooradian A. High resolution tunable infrared lasers. In: Very High Resolution Spectroscopy. -/Ed. by Smith R.A. Academic Press, London, 1976.

39. Дмитриев В.Г., Кулевский JI.А. Параметрические генераторы света. Справочник по лазерам. - / Под ред. акад.Прохорова A.M., Советское Радио, М., 1978, т.2, с.319-348.

40. Stoicheff В.P. Characteristics of stimulated Raman radiation generated by coherent light. Phys.Letters,1963,v.7,p.186-188.

41. Dye Lasers. /Ed. by Schafer, Topics in Applies Physics, Springer-Verlag, Heidelberg, 1978.

42. Lallemand P., Simova P., Bret G. Pressure-induced line shift and collisional narrowing in hydrogen gas determined by stimulated Raman emission.-Phys.Rev.Lett., 1966, v.17, p.1239-1241.

43. Owyoung A., Esherick P. Inverse Raman spectroscopy. Porto Memorial Conference on Laser and Applications,Rio de Janeiro,1980.

44. Owyoung A., Jones E.D. Stimulated Raman spectroscopy using low power cw laser.-Optics Letters,1977, v.1, p.152-154.

45. Owyoung A. Coherent Raman gain spectroscopy using cw laser sourses. IEEE J., QE-14, 1978, p.192-197.

46. Gudow P., Lau A., Thuy Ch.T., Weigmann H-J., Werncke W., Lenz K. The inverse Raman scattering in mixture. Opt. Corams., 1971, v.4, p.226-227.

47. Werncke W., Kllin J., Lau A., Lenz K., Hunsalz G. Investigation of inverse Raman scattering using the method of intracavity spectroscopy. Opt.Comms., 1974, v.11, p.159-163.

48. Yeung E.C. Inverse Raman effect : a quantitative spectroscopic technique. J.Mol.Spectrosc., 1974,v.53, p.379-392.- 298

49. Ахманов С.А., Бункин А.Ф., Иванов С.Г., Коротеев Н.И. Поляризационная активная спектроскопия и когерентная эллип-сометрия КР света. ЖЭТФ, 1978, т.74, вып.4, с.1272-1294.

50. Бункин А.Ф., Иванов С.Г., Коротеев Н.И. Когерентная поляризационная спектроскопия комбинационного рассеяния. Доклады АН СССР, 1977, т.233, с.338-341.

51. Heiman D., Hellwarth R., Levenson M.D., Martin G. Raman-induced Kerr effect. Phys.Rev.Lett.,1976, v.36, p.189.

52. Berger H., Faivre M., Champion J.P., Moret-Bailly J. J.Mol.Spectrose., 1973, v.45, p.298-312.

53. Champion J.P., Berger H. The fine structure of the band of CH^ obtained by means of a stabilized Raman laser spectrograph. J.Mol.Spectrosc., 1975, v.55, p.15-17.

54. Brodersen S., Bendtsen J. A Raman instrument for rotation-vibrational spectra using laser excitation. J.Raman Spectrosc., 1973, v.1, p.97-107.

55. Brodersen S., Bendtsen J. Frequency calibration in highresolution Raman spectroscopy. J.Raman Spectrosc., 1975, v.3, p.207-216.

56. Edwards H.G.M., Long D.A. In: Molecular Spectroscopy. /Ed.by Barrow R.F., Long D.A., v.1, Chemical Society, London,1973«

57. Edwards H.G.M., Long D.A., Mansour H.R., Wajm K.A. The pure1.3rotational and vibration-rotational Raman spectra of H^H and 2H3H. J.Raman Spectrosc., 1979, v.8, p.251-257.

58. Brodersen S., Bendtsen J. The rotational and rotation-vibratio-nal Raman spectra of ^Ng, ^N^N and ^Ng. J.Raman Spectrosc,1974, v.2, p.133-145.

59. Wano I-Yan, Weber A. High resolution Raman spectroscopy of gases with laser sources. The spectrum of acetylen. Indian J.Pure and Appl.Phys., 1978, v.16, p.358-369.

60. Heranz J., Stoicheff B.P. The Raman band of methane.

61. J.Mol.Spectrosc., 1963, v.10, p.448-483.12 — 1

62. Berger H. Raman spectrum of CH^ between 2850 and 3100 cm .

63. J.Mol.Spectrosc., 1977, v.66, p.55-61.

64. Ezeikel S., Hackel R.P., Kare J. Digest of technical papers of X IQEC, Atlanta, USA, 1978, p.647.

65. Barret J.J., Begley R.P. Low-power cw generation of coherent anti-stokes Raman radiation in CH^ gas. Appl.Phys.Lett.,1975, v.27, p.129-131.

66. Henesian M.A., Kulevsky L.A., Byer R.L., Herbst R.L. CW highresolution CAR spectroscopy of H2, D2 and CHg- Opt.Commun.,1976, v.18, p.225-226.

67. Henesian M.A., Kulevsky L.A., Byer R.L. CW high-resolution CAR spectroscopy of the Raman line of methane. J.Chem. Phys., 1976, v.65, p.5530-5531.

68. Fabelinsky V.I., Krynetsky B.B., Kulevsky L.A., Mishin V.A., Prokhorov A.M., Savelev A.D., Smirnov V.V. High-resolution cw CARS spectroscopy of the Q-branch of the л)^ band in C2H2. Opt.Communs., 1977, v.20, p.389-391.

69. Козлов Д.Н., Прохоров A.M., Смирнов В.В. Когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния высокого разрешения тетра-эдрических молекул. В сб.: Нелинейная оптика / Под ред. В.П.Чеботаева. - Новосибирск: Из-во СО АН СССР, 1979, ч.1,с.302-306.

70. Баранов JI.H., Жилинский Б.И., Козлов Д.Н., Прохоров A.M., Смирнов В.В. Особенности вращательной структуры колебательных состояний ^ifai) тетраэдрических молекул. ЙЮТФ, 1980, т.79, вып.1(7), с.46-54.

71. Koiilov D.N., Prokhorov A.M., Smimov V.V. The methane vibrational state rotational structure obtained from highresolution CARS-spectra of the Q-branch. J.Mol.Spectrosc., 1979, v.77, p.21-28.

72. Zueva G.Ya., Kozlov D.N., Nikles P.V., Prokhorov A.M., Smirnov V.V., Ichuksin S.M. High-resolution GARS and infrared spectroscopy of the ^/fai) and ^5^2) vibrational states of 2®SiH and ^4GeH4.-Opt.Communs.,1980,v.35,p.218-221.

73. Smirnov V.V. High resolution OARS spectroscopy of gases.- In: Raman Spectroscopy. /Eds. Lascombe J. and Huong P.V. Willey and Sons, 1982, p.259-268.

74. Owyoung A. High Resolution Coherent Raman Spectroscopy of Gases. The report of the IV Intern.Conf. on Laser Spectroscopy, 1979, June, FRG.

75. Ow,young A., Patterson C.W., McDowell R.S. CW stimulated Raman gain spectroscopy of fundamental of methane. Chem.Phys. Lett.,1978, v.53, p.156-162.

76. Mao S.Q., Saint-Loup R., Aboumaid A., Lepage P., Berger H., Robiette A.G. Continuous Wave stimulated Raman spectroscopy of the \)| Band of Natural GeH^. Journ. of Raman Spectr., 1982, v.13, p.257-261.- 301

77. Смирнов В.В., Фабелинский В.И. Изменение давлением формы и ширины Q -ветви КАРС спектра колебания v^ ацетилена. -Письма в ЖЭТФ, 1978, т.27, с.131-134.

78. Ахманов С.А., Гаджиев Ф.Н., Коротеев Н.И., Шумай И.А., Орлов Р.Ю. Положение и ширина Q -полосы молекул азота в криогенных смесях. Письма в ЖЭТФ, 1978, т.27, с.260-264.

79. Осин М.Н., Смирнов В.В., Фабелинский В.И. Исследование поведения контура Q -ветви газообразного азота в области плотностей 0,2-120 амага. Препринт ИОФАН № 108, Москва, 1984.

80. Hall R.J., Verdieck J.E., Eckbreth А.С. Pressure-induced narrowing of the GARS spectrum of N2.-Opt.Coram.,1980,v.35,p.69-75.

81. Волков С.Ю., Козлов Д.Н., Маликов M.P., Смирнов В.В. Проявление колебательной и вращательной релаксаций в поведении контура Q -ветви колебания молекул СН^ и Sj Н^ в плотных газах. ЖЭТФ, 1984, т.86, с.862-833.

82. Козлов Д.Н., Смирнов В.В., Фабелинский В.И. О возможности внутридопплеровской спектроскопии насыщения КАРС. ДАН,1979, т.246. с.304-307.

83. Owyoung A. and Esherick P. Sub-doppler Raman saturationspectroscopy. Optics Letters, 1980, v.5, p.421-423»

84. Nibler J.W., McDonald J.R. and Harvey A.B. CARS measurement of vibrational temperature in electric discharges. Opt. Communs., 1976, v.18, p.371-373.

85. Shaub W.M., Nibler J.W. and Harvey A.B. Direct determination of non-Boltzmann vibrational level population in electric discharges by GARS. J.Chem.Phys., 1977, v.67, p.1883-1886.

86. Смирнов B.B., Фабелинский В.И. Измерение температуры и спектроскопия возбужденных разрядом колебательно-вращательных состояний азота методом КАРС. Письма в ЖЭТФ, 1978, т.28, вып.7, с.461-465.

87. Chemical Application of nonlinear Raman Spectroscopy. -/Ed. by Harvey A.B., Academic Press., NY, 1981.

88. Gross K.P., Guthals D.M. and Nibler J.W. Electronic free wave mixing spectra of transient species produced by UV laser photolysis of benzene. J.Chem.Phys., 1979, v.70,p.4673-4680.

89. Valentini J.J., Moore D.S. and Bomse D.S. Collision-free coherent anti-stokes Raman spectroscopy of molecular photofragments. Chem.Phys.Letts.,1981, v.83, p.217-221.

90. Pealat M., Debatte D., Marie J.-M., Taran J.-P.E., Tramer A. and Moore C.B. CARS study of vibrational excited H2 produced in formaldehyde dissociation. Chem.Phys.Lett., 1983, v.98, p.299-304.

91. Алимпиев С.С., Валянский С.И., Никифоров С.М., Смирнов В.В., Сартаков Б.Г., Фабелинский В.И., Штарков А.Л. Прямое наблюдение возбужденных резонансным ИК-полем колебательных состояний молекулы SF6 методом КАРС. Письма в ЖЭТФ, 1982, т.35, с.361-365.

92. Brodnikovsky A.M., Gladkov S.M., Koroteev N.I. Strong selective excitation of Raman-active vibrations and energy transfer between low-lying vibrational states of a COg molecule studied by CARS and PARS. Opt .Communs., v. 40, p. 312-31 6? I982.

93. Алимпиев С.С., Зикрин Б.О., Хольц Л., Никифоров С.М., Смирнов В.В., Сартаков Б.Г., Фабелинский В.И., Штарков А.Л. Определение скоростей колебательной релаксации молекул

94. SF^ , возбужденных в сильном ИК-лазерном поле. Письма в ЖЭТФ, 1983, т.38, с.349-352.

95. Валянский С.И., Верещагин К.А., Волков А,Ю., Пашинин П.П., Смирнов В.В., Фабелинский В.И., Хольц Л. Прямое измерение константы V- V обмена молекулы азота. Квантовая электроника, 1984, т.II, № 9, с.1836-1839.

96. V- V обмена. Препринт ИОФАН, № 109, Москва - 1984.

97. Магницкий С.А., Тункин В.Г. Регистрация сужения Дике в газообразном водороде прямым измерением времени дефазировки. -Квантовая электроника, 1981, т.8, № 9, с.2008-2011.

98. Дьяков Ю.Е., Крикунов С.А., Магницкий С.А., Никитин С.Ю., Тункин В.Г. Нестационарная когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния газообразного водорода в области сужения Дике. ЖЭТФ, 1983, т.84, вып.6, с.2013-2025.

99. Ахманов С.А., Драбович К.Н., Сухоруков А.П., Чиркин А.С.

100. О вынужденном комбинационном рассеянии в поле сверхкоротких световых импульсов. ЖЭТФ, 1970, т.59, с.485-498.

101. Carman R.L., Shimizu F., Wang C.S., Blombergen N. Formard picosecond Stokes-pulse generation in transient stimulated Raman scattering. Phys.Rev., Ser.A, v.2, p.60-72.

102. Von der Linde D., Laubereau A., Kaiser W. Molecular vibrations in liquids: direct measurement of the molecular de-phasing time; determination of the shape of picosecond light pulses. Phys.Rev.Letts., 1971, v.26, p.954-957.

103. Alfano R.R., Shapiro S.L. Optical phonon lifetime measured directly with picosecond pulses. Phys.Rev.Letts., 1971, v.26, p.1247-1251.

104. Laubereau A., Von der Linde D., Kaiser W. Direct measurement of the vibrational lifetime of molecules in liquids. -Phys.Rev.Letts., 1972, v.28, p.1162-1165.

105. Regnier P.R., Taran J.-P.E. On the possibility of measuring gas concentrations by stumulated anti-stokes scattering. Appl.Phys.Letts., 1973, v.23, p.240-242.

106. Regnier P.R., Taran J.-P.E. and Moya F. Gas concentration measurement by coherent anti-stokes scattering. AIAA J., 1974, v.12, p.826-831.

107. Moya F., Druet S.A.J, and Taran J.-P.E. Gas spectroscopy and temperature measurement by coherent Raman anti-stokes scattering. Opt.Communs., 1975, v.13, p.169-174.

108. Moya F., Druet S.A.J., Pealat M., Taran J.-P.E. Flame Investigation by coherent anti-stokes Raman scattering. -AIAA Paper. No.76-29, 1976.

109. Harvey A.B. Chemical applications of coherent anti-stokes

110. Raman spectroscopy. In: Proc. of the VI Intern.Conf. on Raman spectroscopy,Bangalore,India, 1978, v.1, p.355-365»

111. HO. Eckbreth A.C., Bonczyk P.A., Verdieck J.F. Review of laser Raman and fluorescence techniques for practical combustion diagnostics. EPA Rpt for contract 68-02-2176, 1980.

112. Eckbreth A.C. BOXCARS: Crossed-beam phase-matched CARS generation in gases. Appl.Phys.Letts., 1978, v.32, p.421-423.

113. Rahn L.A., Farrow R.L., Mattern P.L. Nonlinear Raman spectroscopy in combustion research. In: Raman Spectroscopy. - /Eds. by Lascombl J. and Huong P.V., Willey and Sons, 1982.

114. Stenhouse I.A., Williams D.R., Cole J.В., Swrds M.D. CARS in an internal combustion engine. Appl. Optics, 1979» v.18, p.3819-3823.

115. Roh W.B., Schreiber P.W., Taran J.-P.E. Single pulse coherent anti-stokes Raman scattering. Appl.Phys.Lett., 1976, v.29, p.174-176.

116. Roh W.B., Schreiber P.W. Pressure dependence of integrated CARS power. Appl.Optics, 1978, v.25, p.1418-1424.

117. Poh W.B., Weber R.F., Schreiber P.W. Linewidth determination by integrated power measurement of GARS. Opt.Communs.,1978, v.27, p.142-146.

118. Осин M.H., Пашинин П.П., Смирнов B.B., Фабелинский В.И., Цхай Н.С. Измерение распределения давления и температуры в сверхзвуковом газовом потоке азота методом КАРС. Письма в ЖТФ, 1980, т.6, с.145-147.

119. Huber-Walchli Р., Guthals D.M. and Nibler J.W. CARS spectra of supersonic molecular beams. Ghem.Phys.Letts.,1979, v.67, p.233-236.

120. Huber-Walchli P., Nibler J.W. CARS spectroscopy of molecules in supersonic free jets. J.Chem.Phys., 1982, v.76, p.273-284.

121. Valentini J.J., Esherick Р.Е. and Owyoung A. Use of free expantion jet un ultra-high resolution inverse Raman spectroscopy. Chem.Phys.Letts., 1980, v.75, p.590-592.

122. Duncan M.D., Oesterlin P. and Byer R.L. Observation of saturation broadening of the coherent anti stokes Raman spectrum of acetylene in a pulsed molecular beam. Opt. Lett., 1981, v.80, p.253-256.

123. Tolles W.M., Nibler J.W., McDonald J.R., Harvey A.B. A review of the theory and applications of CARS. Appl. Spectr., 1977, v.31, p.253-272.

124. Ахманов С.А., Коротеев Н.И. Спектроскопия рассеяния света и нелинейная оптика, нелинейно-оптические методы активной спектроскопии комбинационного и релеевского рассеяния. -УВД, 1977, т.123, вып.З, с.405-471.

125. Kogelnik Н., Li Т. Laser beams and resonators. Proc. of the IEEE, 1966, v.54, p.1312-1329.

126. Butcher P.N. Nonlinear optical phenomena. Columbus, Ohio, USA: Ohio State Univ. Engineering Publications, 1965.129« Flytzanis C., In: Quantum Electronics: A Treatise / Eds. by Rabin H., Tang C.L. Academic Press, N.Y. 1975, v.1.

127. Maier M., Kaizer W. and Giordmaine J.A. Intense light bursts in the stimulated Raman effects. Phys.Rev., 1969, v. 177, p.580-589.

128. Christie J.H., Lockwood D.J. Selection rules for three and four photon Raman interactions. J.Chem.Phys., 1971, V.54, p.1141-1154.

129. Hochstrasser R., Meredith G.R., Trommsdorff H.P. Two-photon spectra of gases by three-wave mixing. Chem.Phys. Lett., 1978, v.53, p.423-428.

130. Lau A., Pfeiffer M., Wercke W. The line shape of CARS excited under resonance conditions. Opt.Communs., 1977» v.23, p.59-64.

131. Attal B., Schnepp 0., Taran J.-P.E. Resonant CARS in vapour. Opt.Communs., 1978, v.24, p.77-82.

132. Guthals D.M., Gross К.P., Nibler J.W. Resonant CARS spectra of N02. Chem.Phys., 1979, v.70, p.2393-2398.

133. Коротеев Н.И. Активная спектроскопия резонансного комбинационного рассеяния света. Квантовая электроника, 1976, т.З,с.755-756.

134. Коротеев Н.И. Частотная дисперсия нелинейных восприимчивостей конденсированных сред вблизи одно- и многоквантовых резонан-сов. Изв.АН СССР, серия физическая, 1981, т.45,с.I504-I5I8.

135. Monson P.R., McClain W.M. Polarization dependence of the two photon absorption of tumbling molecules. J.Chem. Phys., 1970, v.53, p.29-37.

136. Bjarnason J.O., Hudson B.S., Andersen H.C. Quantum theory of line shape in coherent Raman spectroscopy of gases and liquids. J.Chem.Phys., 1979, v.70, p.4130-4H8.

137. Rado W.G. The nonlinear third order dielectric susceptibility coefficients of gases and optical third harmonic generation. Appl.Phys.Letts., 1967, v.11, p.123-125.

138. Levenson M.D., Flytzanis C., Blombergen N. Interference of resonant and nonresonant three-wave mixing in diamond. -Phys.Rev., 1972, v.B6, Wo.10, p.3962-3965.

139. Duncan M.D. and Byer R.L. Very high resolution CARS spectroscopy in a molecular beam. J.Quantum Electrons., v.QE-15, 1979, p.63-65.

140. Druet S. and Taran J.-P.E. CARS spectroscopy. Prog. Quant.Electronics, 1981, v.7, p.1-72.

141. Borde Ch. and Hall T.L. Laser spectroscopy. Proc. of an Intern.Conf. on laser spectroscopy, Vail, 1973, p.125.

142. Fenner W.R., Hyatt H.A., Kellam J.M. and Porto S.P.S. Raman cross section of some simple gases. JOSA, 1973, v.63, p.73-77.

143. Смирнов В.В. КАРС спектроскопия газов. Журн.Структ.Химии, 1983, т.24, с.107-113.

144. Song J.J., Eesly G.L., Levenson M.D. Background suppression in coherent Raman spectroscopy. Appl.Phys.Letts., 1976, v.29, p.267-269.

145. Krynetsky B.B., Kulevsky L.A., Mushin Y.A., Prokhorov A.M., Savelev A.D., Smirnov V.V. High resolution CW CARS spectroscopy in D^GaS. Opt.Communs., 1977, v.21, p.225-228.

146. Волков С.Ю., Козлов Д.Н., Никлес П.В., Прохоров A.M., Чуксин С.М. ИК-КАРС спектрометр с разрешением 0,001 см~*в области 1900-5000см~*.-Квант.электрон.,1981,т.8,с.223-226.

147. Волков С.Ю., Козлов Д.Н., Маликов М.Р., Смирнов В.В. Высокочувствительный импульсный КАРС-спектрометр высокого разрешения. - Квантовая электроника, 1984, т.II, № 9, с.1851-1854; Препринт ИОФАН, № 123, Москва-1984.

148. Бобрик В.И., Буковский Б.Л., Волков С.Ю., Пелипенко В.И., Райхерт Ю.А., Смирнов В.В. Автоматизированная система измерения длины волны лазерного излучения.-Труды ФИАН,1981,т.147.с.53-61.

149. Laser Spectroscopy III - /Ed. by Hall J.L. and Carlsten J.L. - N.Y.: Springer-Verlag, 1977, sec,9, p.410-422.

150. Буковский В.Л., Васильева Л.Г., Сакаева Л.А. и др. Установка для относительных измерений лазерных длин волн в широком спектральном диапазоне. - ПТЭ, 1974, № 3, с.175-177.

151. Hall J.L. and Lee S.A. Interferometrie real-time display of CW dye laser wavelength with sub-Doppler accuracy. -Appl. Phys.Letts., 1976, v.29, p.367-370.

152. Kowalskii P.V., Teets R.E., Demtroder W., et al. An improved wavemeter for CW lasers. J.Opt.Soc.Am.,1978, v.68,p.1611-1613.

153. Снайдер Д.Д. Малогабаритный волномер для импульсного и непрерывного излучения. Квантовая электроника, 1978, т.5, № 8, с.1682-1684.

154. Борн М., Вольф Э. Основы оптики. М.: Наука, 1970.

155. Chaux R. and Buquillon J.P. Diameter measurements of Fabry-Perot interference rings using CCD linear sensors. Opt. Communs., 1979, v.30, No.2, p.239-244.

156. Кузнецов A.M., Малютин А.А., Пелипенко В.И. и др. Матричное фотоприемное устройство с памятью. Труды ФИАН, 1981, т.147.

157. Gerstenkorn S. and Luc P.L. Atlas du spektre d'absorption de la molecule d'iode. CNRS, Prance, 1978.

158. Boyd G.D., Ashkin A. Theory of parametric oscillator threshold with single mode optical masers and observation of amplification in LiNbO^. Phys.Rev., 1966, v.146,p.187-203.

159. Boyd G.D., Kleinmann D.A. Parametric interaction of focused gaussian light beams. J.Appl.Phys., 1968, v.39,p.3597-3639.

160. Dewey C.F., Hocker L.O. Infrared difference-frequency generation using a tunable dye laser. Appl.Phys.Letts., 1971, v.18, p.58-61.

161. Абдуллаев Г.Б., Кулевский JI.A., Никлес П.В., Прохоров A.M., Савельев А.Д., Салаев Э.Ю. Генерация разностной частоты в кристалле GaSe с плавной перестройкой в диапазоне 560-1050 см""*. Квантовая электроника, 1976, т.З, № I, с. 163-167.

162. Pine A.S. IR-spectroscopy via difference-frequency generation. JOSA, 1974, v.64, p.1683-1686.

163. Pine A.S. High-resolution methane V3 -band spectra using a stabilized tunable difference-frequency laser sistem. -JOSA, 1976, v.66, p.97-101.

164. Pine A.S. and Laffarty W.J. Rotational structure and vibrational predissociation in the HP stretching bands of the HP dimer. J.Chem.Phys., 1983, v.78, p.2154-2162.

165. Amano T. Difference-frequency laser spectroscopy of free radicals and molecular ions. Bull.Soc.Chem., 1983, v.92, p.565-577.

166. Singh S.,Draegert D.A., Gensic J.E. Optical and ferroelectric properties of barium sodium niobate. Phys.Rev., 1970, v.B2, p.2709-2724.

167. Gensic J.E., Levinstein H.J., Rubin J.J., Singh S., Van Uitert L.G. The nonlinear optical properties of BagWaNb^O^- Appl.Phys.Letts., 1967, v.11, p.269-271.

168. Поливанов Ю.Н., Долуэктов C.H. Фотографическая методика регистрации низкочастотных спектров комбинационного рассеяния света на поляритонах в кристаллах LiNi&Og и LiTq03- ФГТ, 1978, т.20, № II, с.3482-3485.

169. Nash P.R., Bergman J.G., Boyd G.D., Turner E.H. Optical nonlinearities in LilO^. Appl.Phys., 1969, v.40, p.5201-5206.- 313

170. Campillo A.J., Tang G.L. Spontaneous parametric scattering of light in LilOy Appl.Phys.Letts., 1970, v.16,p.242-244.

171. Wellegehansen В., Friede D., Vogt H., Shandin S. Generation of tunable cw infrared radiation by difference-frequency mixing. Appl.Phys., 1976, v.11, p.363-370.

172. Umegaki S., Tanaka S.I., Uchiyma T., Yabumoto S. Refractive indices of lithium iodate between 0,4 and 2,2 p . Opt. Communs., 1971, v.3, p.244-245.

173. Wallenstein R., Hansch T.W. Powerful dye laser oscillator-amplifier system for high resolution spectroscopy. Opt. Communs., 1975, v.14, p.353-357.

174. Maeda M., Okada T., Chino O.U., Miyazol Y. Spectral narrowing of a pulsed dye laser injected monochromatic radiation. -Jap. J. of Appl.Phys., 1976, V.15, p.1731-1736.

175. Drell P., Chy S. A megawatt dye laser oscillator-amplifier system for high resolution spectroscopy. Opt.Communs., 1979, v.28, p.343-348.

176. Hansch T.W. Repetively pulsed tunable dye laser for high resolution spectroscopy. Appl.Opt., 1972, v.11, p.895-898.

177. Ganiel U., Hardy G., Neumann P., Treves D. Amplifiedspontaneous emission and signal amplification in dye laser systems. IEEE J. of Quant.Electrons., 1975, v.QE-11, p.881-892.

178. Moret-Bailly J. Sur 1'interpretation des spectres de vibration-rotation des molecules a'symétrie tètraèdrique ou octaèdrique. Carhiers phys., 1961, v.15, p.237-314.

179. Moret-Bailly J., Gautier L., Montagutelli J. Coefficients adapted to cubic symmetry. J.Mol.Spectrosc., 1965, v.15, p.355-377.

180. Dorney A.J., Watson «Т.К. Coriolis coupling in degenerate vibronic states of spherical top molecules. Mol.Phys., 1971, v.22, p.1035-1040.

181. Kirschner S.M., Watson J.K. Sextic centrifugal distortion of tetrahedral molecules. J.Mol.Spectrosc., 1973, v.47, p.347-350.

182. Champion J.P. Development complet de l'Hamiltonen de vibration« rotation aborte'a 1'etude des interactions dans les molecules toupies spheriques. Appl. aux bendes 2 etde 12CH4. Can.J.Phys., 1977, v.55, p.1802-1828.

183. Robiette A.G., Gray D.L., Birss P.W. The effective vibrationrotation Hamiltonian for triply-degenerate fundamentals of tetrahedral XYz, molecules. Mol.Phys., 1976, v.32,p.1591-1607.

184. Krohn B.J. Los Alamos Rep. LA-6554-MS, 1976.

185. Hilico J.C., Champion J.P., Pierre G. The ground vibronic state of tetrahydrides. J.Mol.Spectrosc., 1976, v.60, p.422-425.

186. Michelot P. Computation of matrix elements for vibrationrotation operators molecules of spherical top. J. Mol. Spectrosc., 1977, V.67, p.62-92.

187. Квантовая теория углового момента. Л.: Наука, 1975, с.439.205« Hecht К.Т. The vibration-rotation energies of tetrahedral XY4molecules. J.Mol.Spectrosc., 1960, v.5, p.355-404.

188. Berger H. Classification of energy levels for polyatomic molecules. J. de Phys., Paris,,1977, t.38, p.1371-1375.

189. Brodersen S., Gray D.L., Robiette A.G. Determination of Bo from the Vj Raman band of CD^. Mol.Phys., 1977, v.34, p.617-628.

190. Tarrago G., Dang-Nhu M., Poussique G., Guelachvilli G.,12

191. Araiot C.R. The ground state of methane CH^ through the forbidden lines of the S)^ band. J.Mol .Spectrosc., 1975, v.57, p.246-263.

192. Ozier J., Lees R.M., Gerry M.C.L. The distortion momentpaspectrum of SiH^: the microwave Q-branch. Can.J.Phys., 1976, v.54, p.1094-1105.

193. Oaier J., Rosenberg A. The forbidden rotational spectrum of GeH^ in the ground vibronic state. Can.J.Phys., 1973» v„51, p.1882-1895.

194. Lepage P., Bzegier R., Saint-Loup R. La bande du germane. G.R.Acad.Sei., Paris, 1976, t.283b, p.179-180.

195. V2+ V^ bands of 12CH4. J.Mol.Spectrosc., 1980, v.79» p.281-294.

196. Cabana A., Gray D.L., Mills I.M., Robiette A.G. Vibrationrotation coupling between Vj and in SiH^. J.Mol. Spectrosc., 1977, v•66, p.174-176.

197. Owyoung A., Esherick P., Robiette L.R., McDowell R.S. High-resolution inverse Raman spectroscopy of the Vj band of 28SiH4- J.Mol.Spectrosc., 1981, v.86, p.209-215.

198. Pierre G., Champion J.P., Kozlov D.N.t Smirnov V.V.,00

199. Etude des bandes fondamentales en interaction du a partir de 1'Hamiltonien développe au 3eordre. Le Journale de Phys., 1982, t.43, p.1429-1436.

200. Зуева Г.Я. Козлов Д.Н., Смирнов В.В. Вращательная структура колебательного состояния молекулы GeHu . Кратк. сообщ. по физ., 1979, № 7, с.25-29.

201. Козлов Д.Н., Никлес П.В., Прохоров A.M., Смирнов В.В., Чуксин С.М. ИК и КР спектроскопия высокого разрешения колебаний V, (û,) и ^sQz) молекул GeHjy Письма в ЖЕТФ, 1980, т.32, с.37-40.

202. Lepage P., Champion J.P., Robiette A.G. Analysis of thej and infrared bands of GeH^. J.Mol.Spectrosc.,1981, v.89, p.440-448.

203. Lolck J.E., Robiette A.G. Interpretation of vibration-rotation constants derived from the band of methane. -Chem.Phys.Letts., 1979, v.64, p.195-199.

204. Herranz J. The rotational structure of the fundamental infrared bands of methane type molecules. - J.Mol. Spectrosc., 1961, v.6, p.343-359.

205. Bermejo D., Escribano R., Orza J.M. Absolute Raman intensities of CH^, CH^D, CH2D2, CHD^, CD^. J.Mol.Spectrosc., 1977, v.65, p.345-353.

206. Kattenberg H.W., Oskam A. Infrared and laser Raman gas spectra of SiH^ and SiD^. J.Mol.Spectrosc., 1974, v.49, p.52-69.

207. Kattenberg H.W., Gabes W., Oskam A. Infrared and Raman gas spectra of GeH^. J.Mol.Spectrosc., 1972, v.44, p.425-442.

208. Горди В., Смит В., Трамбаруло Р. Радиоспектроскопия: Пер. с англ. Под ред. М.Е.Жаботинского. М.: Гос.изд. техн.-теор.лит., 1955, с.354-355.

209. Brodersen S., Gray D.L., Robiette A.G. Determination of Bo from the Raman band of CD^. Mol.Phys., 1977, v.34, p.617-628.

210. Watson J.K.G. Isotope relations for centrifugal constants of tetrahedral X Y^ molecules. J.Mol.Spectrosc., 1979, v. 74, p.483-485.

211. Olafson R.A., Thomas M.A. Welsh H.L. The Raman spectrum of methane D^. - Can.J.Phys., 1961, v.39, p.419-436.

212. Pox K. Theory of microwave transitions in the vibronic ground state of tetrahedral molecules. Phys.Rev.A., 1972, v.6, p.907-919.

213. Esherick P., Owyoung A. High resolution Raman spectrum of the Л), -fundamental of 323F6. J.Mol.Spectrosc., 1982, v.92, p.162-165.

214. Раутиан С.Г., Собельман И.И. Влияние столкновений на допплеровское уширение спектральных линий. УФН, 1966, т.90, № 2, с.209-236.

215. Dicke R.H. The effect of collisions upon the Doppler width of spectral lines. Phys.Rev., 1953, v.89, p.472-473.

216. Wittke J.P., Dicke R.H. Redetermination of the hyperfine splitting in the ground state of atomic hydrogen. Phys. Rev., 1956, v.103, p.620-631.

217. Murray J.R., Javan A. Effects of collision on Raman line profiles of hydrogen and deuteriym gas. J.Mol.Spectrosc.! 1972, v.42, p.1-7.

218. Cooper V.G., May A.D., Gupta B.K. Interferometric measurement of line widths and frequencies of the Sji?) and S>o0) Raman lines of Hg. Can.J. of Phys., 1970, v.48, p.725-729.

219. Galatry L. Simultaneous effect of Doppler and foreign gas broadening of spectral lines. Phys.Rev., 1961, v.122, p.1218-1223.

220. Gersten J.I., Foley H.N. Combined Doppler and collision broadening. JOSA, v.58, p.933-937.

221. Алексеев В.А., Малюгин А.В. Общие черты сужения спектральных линий в газах столкновениями. ЖЭТФ, 1981, т.80, с.897-915.

222. Бурштейн А.И., Наберухин Ю.И. Фазовые эффекты в теории уширения спектральных линий в газах. ЖЭТФ, 1967, т.52, с.I202-I2II.

223. Алексеев В.А., Собельман И.И. О влиянии столкновений на вынужденное комбинационное рассеяние в газах. ЖЭТФ, 1968, т.55, № 5, с.1874-1880.

224. Бурштейн А.И., Темкин С.И. Спектроскопия молекулярного вращения в газах и жидкостях. Из-во: Наука, СОАН СССР, Новосибирск, 1982.

225. Темкин С.И., Бурштейн А.И. Трансформация давлением

226. Q -полосы колебательно-вращательного КР-спектра. -Письма в ЖЭТФ, 1976, т.24, с.99-103.

227. Strekalov M.L., Burstein A.I. Quantum theory of isotropic Raman spectra-changes with gas density. Chem.Phys., 1981, v.60, p.133-148.

228. May A.D., Stryland J.C. Varghese G. Collisional narrowing of the vibrational Raman band of nitrogen and carbon monoxide. Can.J. of Phys., 1970, v.48, p.2332-2335.

229. Alekseyev V.A., Grasiuk A.Z., Ragulsky V.S., Sobelman I.I., Paizulov F.S. Stimulated Raman scattering in gases and gain pressure dependence. IEEE, J. of Quant.Eelectrons., 1968, v.QE-4, p.654-656.

230. Dion P., May A.D. Motional narrowing and other effects in the Q-branch of HD. Can. J. of Phys., 1973, v.51, p.36-39.

231. LeDuff Y., Holzer W. Raman scattering of HP in the gas state and in liquid solution. J.Chem.Phys., 1974, v.60, p.2175-2178.

232. Голубев H.C., Орлова Н.Д., Платонова JI.А. 0 проявлении вращательной и колебательной релаксации в изотропных спектрах комбинационного рассеяния СО и М -Письма в ЖЭТФ, 1982, т.35, с.65-68.

233. Ouillon R. Band shape study of the Raman scattering of NpO perturbed by argon gas and by liquid solvents. -Chem.Phys.Letts., 1975, v.35, p.63-68.

234. Орлова Н.Д., Платонова Jl. A., Позднякова Л.А. Влияние межмолекулярных взаимодействий на контуры полос и линий в спектрах комбинационного рассеяния простых молекул. -Хим.физика., 1983, № 6, с.781-792.

235. Козлов Д.Н. Дипломная работа. МФТИ, М.: 1977; Когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния высокого разрешения тетраэдрических молекул. Автореферат канд.дисс., МФТИ, М., 1980.

236. May A.D., Henesian М.А., Byer R.L. The cw coherent anti-stokes Raman spectrum of the \), band of CH^ and its pressure dependence. Can.J. of Phys., 1978, v.56, p.248-250.

237. Орлова Н.Д., Платонова Л.А. Об аномальном поведении контура полосы V, СН^ при изменении плотности газа. -Письма в ЖЭТФ, 1980, т.31, с.10-13.

238. Lallemand P., Simova P. Stimulated Raman spectroscopy in hydrogen gas. J.Mol.Spectrosc., 1968, v.26, p.262-267.

239. DeMartini, Giuliani G.P., Santamato E. Line profile of the

240. Q0|() vibrational resonance in H^ in the zone of Dicke narrowing. Opt.Communs., 1972, v.5, p.126-130.

241. Маликов M.P., Савельев А.Д., Смирнов В.В. Определение сечения поступательной релаксации по сужению Дике в КАРС-спектрах Ъг ~ Письма в ЖЭТФ, 1984, т.39, в.II, с.527-529.

242. Менабде Н.Е. Коэффициенты вязкости изотопов водорода (Н2> 3) 2), гелия (%е) и неона (20 hie , 22 N/e) в температурном интервале 195-25 С0. - Атомная энергия, 1965, т.19, № 5, с.453-457.

243. Темкин С.И., Коузов А.П., Фабелинский В.И., Смирнов В.В. КАРС-спектроскопия -ветви линейных молекул при промежуточных давлениях. В сб.: Тезисы докладов совещания по спектроскопии КР. Шушенское, 1983, с.48-49.

244. Осин М.Н., Пашинин П.П., Смирнов В.В., Фабелинский В.И., Цхай Н.С. Измерение температуры и плотности азота методом КАРС. В сб.: Матер. П Всесоюзной конф. по методам аэрофизических исследований, Новосибирск, 1977, стр.8587.

245. Clouter M.J., Kiefte Н. Temperature dependence of thewidth of the Raman Q-branch in liquids nitrogen and oxygen. -J.Chem.Phys., 1977, v.66, p.1736-1739.

246. Murphy W.E., Holzer W., Berstein J.J. Gase phase Raman intensities. A rewiev of "Pre-laser data". Appl. Spectrosc., 1969, v.23, p.211-236.

247. Hess P., Kung A.H., Moore C.B. Vibration-vibration energy transfer in methane. J.Chem.Phys., 1980, v.72, p.5525-5531.

248. May A.D., Stryland J.C., Welsh H.L. Raman spectra of H2 and CH^ at high pressures. J.Chem.Phys., 1959, v.30, p.1099-1100.

249. Clouter M.J., Kieffte H., Jain R.K. Pure vibrational Raman spectra of simple liquids: 0^, Ng, CO, CH^, CF^. -J.Chem.Phys., 1980, v.73, p.673-682.

250. Термодинамический свойства индивидуальных веществ. -Из-во: АН СССР, М., 1962.

251. Гордиец Б.Ф., Осипов А.И., Шелепин Л.А. Кинетические процессы в газах и молекулярные лазеры. Наука, М., 1980.

252. Никитин Е.Е., Осипов А.И. Колебательная релаксация в газах. Кинетики и катализ, ВИНИТИ, М., 1977.273» Cotrell Т.Ъ. McCoubrey J.С. Molecular Energy transfer in gases. Butterworths. London, 1961.

253. Bates R.D., Khudtson J.Т., Flynn G.W., Rohn A.M. Energy transfer among excited vibrational states of SFg. Chem.

254. Phys.Letts., 1971, v.8, p.103-107.

255. Летохов B.C., Макаров А.А. Многоатомные молекулы в сильном ИК-поле. УФН, 1981, т.134, с.45-79.

256. Luuberau A., Kirshner L. Kaiser W. Direct observation of intermolecular transfer of vibrational energy in liquids. -Opt.Communs., 1973, v.9, p.182-185.

257. Летохов B.C. Нелинейные селективные фотопроцессы в атомах и молекулах. Наука, М., 1983.- 323

258. Денисов В.H., Подобедов В.Б., Пындык A.M., Стерин Х.Е. Кинетические исследования функции распределения в возбужденном азоте методом КРС . Письма в ЖЭТФ, 1978, т.28,с.681-684.

259. Акишев Ю.С., Демьянов А.В., Кочетов И.В. и др. Определение констант колебательного обмена в M 2. по нагреву газа.

260. Т.В.Т., 1982, т.20, с.818-827.

261. Treanor G.E., Rich G.W., Rehm R.G. Vibrational relaxation of enharmonic oscillators with exchange-dominated collisions. J.Chem.Phys., 1968, v.48, p.1798-1807.

262. Гордиец Б.Ф., Осипов А.И., Ступоченко E.B., Шелепин Л.А. Колебательная релаксация в газах и молекулярные лазеры. -УФН, 1972, т.108, с.655-684.

263. Kovacs M.A., Mack М.Е. Vibrational relaxation measurement using transient stimulated Raman scattering. Appl.Phys. Letts., 1972, v.20, p.487-489.

264. Сучков А.Ф., Шебеко Ю.Н. Кинетика колебательного обмена в неравновесном азоте. Х.В.Э., 1981, т.15, с.279-283.

265. Billing G.D., Pisher E.R. V-V and V-T rate coefficients in Up by a quantum-classical method. J.Chem.Phys., 1979,v.43, p.395-410.

266. Rapp D., Englander-Golden P. Resonant and near resonant vibrational-vibrational energy transfer between molecules in collisions. J.Chem.Phys., 1964, v.40,p.573-575, p«3120-3121.

267. Конев Ю.Б., Кочетов И.В., Певгов В.Т., Шарков В.Ф. Анализ кинетических процессов, определяющих параметры СО-лазеров. Препринт ИАЭ, № 2821, Москва, 1977.

268. Богданов А.В., Горбачев Ю.Е., Павлов В.А. К теории обмена колебательными и вращательными квантамипри столкновениях молекул. Препринт ФТИ АН СССР, № 833, Ленинград, 1983.

269. Rockwood S.D., Brau J.E., Proctor W.A., Canavan G.H. Time-dependent calculations of carbon monoxide laser kineties. IEEE, J. of Quantum Electronics, QE-9, 1973, p.120-129.

270. Capitelli M., Gorse C., Ricard A. Relaxation of the vibrational distribution function in Ng time varying discharges. Le Journ. de Phys.-Lett., 1981, v.42, L.469-471.

271. Capitelli M., Gorse C., Ricard A. Time scale considetations on the relaxation of electronic and vibrational energy distribution in a afterglow. Le Journ. de Phys.-Lett., 1983, v.44, L.251-253.

272. Prey R., Lukasik J., Ducuing J. Tunable Raman excitation and vibrational relaxation in diatomic molecules. -Chem.Phys.Lett., 1972, v.14, p.514-517.- 325

273. Архипов В.А., Басов Н.Г., Беленов Э.М., Дуванов Б.Н., Маркин Е.П., Ораевский А.Н. Возбуждение неполярных молекул с помощью вынужденного комбинационного рассеяния. -Письма в ЖЭТФ, 1972, т.16, с.469-471.

274. Гладков С.М., Каримов М.Г., Коротеев Н.И. Сильное нелинейно-оптическое возбуждение полносимметричных колебаний многоатомны^ молекул: исследование резонанса Ферми и других ангармонических взаимодействий. Письма в ЖЭТФ, 1982, т.35, с.381-383.

275. Осин М.Н., Пашинин П.П., Смирнов В.В., Фабелинский В.И., Цхай Н.С. Измерение локальных температуры и плотности газа методом КАРС. ЖТФ, 1981, т.51, с.Юб-ПО.

276. Таблицы физических величин. Справочник под ред. акад. Кикоина И.К., Атомиздат., М., 1976.299« Alimpiev S.S., Zikin В.О., Holz L., Nikiforov S.U.,

277. Smirnov V.V., Sartakov B.G., Fabelinskii V.l., Shtorkov A.L. Direct CARS observation of IR-excited vibrational states of sulfur hexafluoride. In: Laser Spectroscopy VI / Ed. Weber A. and LÜthy H.N.Y. Springer-Verlag, 1983, v.40, p.336-337.

278. Aboumajd A.A., Berger H., Saint-Loup R. Analysis of the Raman spectrum of SFg. J.Mol.Spectrosc., 1979, v.78, p.486-492.

279. Амбарцумян Р.В., Торохов Ю.А., Летохов B.C., Макаров Г.Н., Пурецкий A.A. Исследование механизма изотопически селективной диссоциации молекулы излучением СО^-лазера. -ЖЭТФ, 1976, т.71, с.440-453.

280. Алимпиев С.С., Зикрин Б.О., Сартаков Б.Г., Хохлов Э.М. ИК многофотонное возбуждение газа . Распределение поглощенной энергии и кинетики релаксации. Препринт ФИАН, № 205, Москва, 1983.

281. Moulton P.P., Larsen D.M., Walpole J.W., Mooradian A. High-resolution transient-double-resonance spectroscopy in SF6. Opt.Letts., 1977, v.1, p.51-53.

282. Мкртчан M.M., Платоненко В.T. О возможном механизме релаксации по вращательным подуровням молекул в условиях насыщения колебательно-вращательного перехода. Квантовая электроника, 1978, т.5, с.2104-2109.

283. Courtny J.A., Armstrong R.L. A nuclear spin relaxation study of the spin-rotation interaction in sperical top molecules. Can.J. of Phys., 1972, v.50, p.1252-1261.

284. Платоненко В.Т., Сухарева Н.А. Об обмене колебательной энергией между сильно возбужденными многоатомными молекулами. ЖЭТФ, 1980, т.78, выл.6, с.2126-2137.

285. Sharp R.C., Yablonovich Е., Blombergen N. Picosecond infrared double resonance studies of SFg. J.Chem.Phys., 1981, v.74, p.5357-5365.

286. Fuss W., Hartmann J. IR-absorption of SFg excited up to the dissociation threshold. J.Chem.Phys., 1978, v.70, p.5468-5476.

287. Luijks G. Raman studies on molecular beams relaxation and exitation by C02 laser. Thesis, Katholieke Universiteit, Toernooiveld, Nederland, 1983«

288. Ахманов С.A., Гордиенко B.M., Лазарев В.В., Михеенко А.В., Панченко В.Я. Нелинейные процессы при колебательно-поступательной релаксации в газе сильно возбужденных молекул. -ЖЭТФ, т.78, вып.6, с.2171-2189.

289. March К.A. J. of Fluid Mechanics, 1964, v.20, p.141.

290. Петраш Г.Г. Лазеры на парах металлов. Справочник по лазерам. - /Под ред. акад. Прохорова A.M., Советское Радио, М., 1978, т.1, с.183-197.