Колебательные процессы и формирование мультифрактальных структур в биомолекулярных плёнках для перспективных задач электроники тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Баранов Максим Александрович
- Специальность ВАК РФ00.00.00
- Количество страниц 100
Оглавление диссертации кандидат наук Баранов Максим Александрович
ВВЕДЕНИЕ
ГЛАВА 1. КОЛЕБАТЕЛЬНЫЕ ПРОЦЕССЫ В ОРГАНИЧЕСКИХ СОЕДИНЕНИЯХ
1.1 Место органических соединений в современной электронике
1.2 Образование мультифрактальных структур в биомолекулярных колебательных системах
1.3 Колебательные процессы в биомолекулах
1.4 Постановка цели и задач
ГЛАВА 2. ИССЛЕДОВАНИЕ МУЛЬТИФРАКТАЛЬНЫХ СТРУКТУР
2.1 Разработка алгоритмов цифровой обработки изображений для анализа мультифрактальных структур
2.2 Анализ спиральных мультифрактальных структур
2.3 Анализ дендритных мультифрактальных структур
2.4 Выводы к главе
ГЛАВА 3. АНАЛИЗ МОЛЕКУЛЯРНЫХ КОЛЕБАНИЙ ТЕРАГЕРЦОВОГО ДИАПАЗОНА
3.1 Формализм метода моделирования молекулярной динамики
3.2 Определение параметров физико-математических моделей колебательных молекулярных систем для исследования частотных характеристик
3.3 Анализ релаксационных колебаний биологических молекул
3.4 Анализ влияния внешнего электрического поля среднего ИК диапазона на спектральные характеристики биомолекул
3.5 Выводы к главе
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
ПРИЛОЖЕНИЕ
96
ВВЕДЕНИЕ
Рекомендованный список диссертаций по специальности «Другие cпециальности», 00.00.00 шифр ВАК
Эффекты кластеризации в магнитных и биомолекулярных наноструктурах2021 год, доктор наук Величко Елена Николаевна
Спектрально-кинетические исследования фото-физических процессов с участием молекул красителей и биомолекул в присутствии наночастиц серебра2018 год, кандидат наук Зюбин Андрей Юрьевич
Микроаналитические тест-средства на основе наноструктурированных органо-неорганических гибридных пленок2023 год, доктор наук Силина Юлия Евгеньевна
Спектроскопия фотофизических процессов в гетерогенных молекулярных системах1998 год, доктор физико-математических наук Салецкий, Александр Михайлович
Пьезокварцевые иммуно- и ПМО-сенсоры для определения ряда антибиотиков и природных токсинов2013 год, кандидат химических наук Карасева, Надежда Александровна
Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Колебательные процессы и формирование мультифрактальных структур в биомолекулярных плёнках для перспективных задач электроники»
Актуальность
Колебательные процессы играют важную роль в современной электронике. При разработке тех или иных электронных устройств, в частности интегральных микросхем или отдельных функциональных элементов плат, уделяют достаточно большое внимание различным колебаниям электрических полей. Исключением не стала и активно развивающаяся в настоящее время биомолекулярная электроника.
Перспективными материалами для такого типа электроники являются отдельные органические молекулы, такие как пептиды, аминокислоты и белки, а также созданные из них пленки. С точки зрения химии и биологии эти структуры являются полноценно изученным материалом. Что же касается радиофизики, волновых процессов и колебаний в них, вопрос исследования различных характеристик остается открытым.
Процесс образования биомолекулярных пленок начинается с распространения механических волн в жидком растворе биомолекул. Механические волны в биомолекулярных пленках распространяются на относительно невысоких частотах: волновые процессы видны невооруженным глазом. Подобные низкочастотные колебания жидкой фазы пленок приводят к образованию мультифрактальных структур. Такие структуры определяют характеристики пленок, такие как проводимость или коэффициент преломления. Поэтому биомолекулярные пленки могут стать перспективным материалом для разработки прототипов биомолекулярной гибридной электроники. В то же время колебания отдельных молекул лежат в более высокой частотной области. Это дает возможность использования отдельных молекул в целях развития современной электроники и технологии передачи информации.
В данной работе исследуются колебательные процессы в биомолекулярных пленках, приводящие к образованию мультифрактальных
структур, а также высокочастотные колебания в молекулах пептидов для разработки технологии передачи информации.
Цель работы
Выявление особенностей формирования мультифрактальных структур в самоорганизованных биомолекулярных пленках и колебаний отдельных биомолекул для разработки устройств биомолекулярной электроники.
Задачи работы
1. Разработать и применить алгоритм обработки изображений биомолекулярных пленок для анализа мультифрактальных структур и выявления особенностей их образования при различных параметрах создания пленок.
2. Определить зависимости фрактальной размерности структур от параметров создания биомолекулярных пленок.
3. Провести моделирование молекулярной динамики для анализа высокочастотных колебаний дипольных моментов компонентов молекулярных систем с помощью параллельных вычислений на суперкомпьютере.
4. Выполнить анализ частотных характеристик колебаний дипольных моментов компонентов молекулярных систем при различных параметрах молекулярных моделей в свободном и вынужденном режимах.
Научная новизна
Все результаты, включенные в диссертационную работу, являются новыми и получены впервые, в частности:
1. Разработан алгоритм расчета фрактальной размерности мультифрактальных дендритных структур с использованием методов цифровой обработки изображений. На основе данного алгоритма создана
компьютерная программа и зарегистрирован РИД (программное свидетельство №2020667561, 24.12.2020).
2. Определена зависимость фрактальной размерности структур в биомолекулярных пленках от параметров дегидратации растворов биомолекул.
3. Определены оптимальные параметры физико-математических моделей молекулярных систем для проведения моделирования молекулярной динамики и последующего частотного анализа колебаний дипольных моментов в терагерцовом диапазоне.
4. Предложенная модификация метода моделирования молекулярной динамики позволяет проводить спектральный анализ биомолекул, рассматривать селективное возбуждение отдельных типов связей в молекулах при приложении внешнего переменного электрического поля среднего ИК диапазона.
Положения, выносимые на защиту
1. Применение биомолекулярных плёнок в качестве встраиваемых фрактальных антенн в биомолекулярной радиоаппаратуре обусловливается достижением стабилизации максимального количества мультифрактальных структур в плёнках при установленной концентрации белка в исходном водном растворе 5% и начальном объёме раствора 2 мл.
2. Размерность периодических мультифрактальных структур в биомолекулярных плёнках по-разному зависит от концентраций соли и белка в диапазоне температур 20-40°С: повышение концентрации соли КаС1 от 2% до 10% приводит к росту фрактальной размерности (до 1,85), в то время как повышение концентрации белка в этом же диапазоне вызывает уменьшение фрактальной размерности (до 1,45).
3. Определены параметры физико-математических моделей колебательных молекулярных систем, а также параметры моделирования, позволяющие вычислять спектры колебаний дипольных моментов
биомолекул в диапазоне от 0 до 250 ТГц за минимальное время при минимальном объеме данных о позициях атомов компонентов молекулярных систем.
4. Исследование селективно возбужденных типов связей в биомолекулах, актуальных для детального исследования компонентов биомолекулярной электроники, может выполняться посредством численного моделирования колебаний дипольных моментов биомолекул при приложении внешнего электрического поля терагерцового диапазона.
Значимость работы
Теоретическая значимость диссертации состоит в том, что полученные в работе результаты могут быть применены для развития теории колебательных процессов в биологических системах. Результаты работы являются дополнением в теорию разработки и создания гибридных биомолекулярных электронных элементов.
Практическая значимость исследования заключается в том, что полученные результаты о структуризации биомолекулярных пленок могут быть применены для формирования биомолекулярных пленочных структур как перспективного материала для разработки устройств биомолекулярной гибридной электроники, в частности в качестве встраиваемых биомолекулярных фрактальных микроантен.
Личный вклад диссертанта
В данной работе представлены результаты научной деятельности соискателя в Санкт-Петербургском политехническом университете Петра Великого, полученные автором лично в работе по исследованию колебательных процессов в биомолекулярных системах.
Апробация работы
Основные результаты исследований апробировались на 19 международных и всероссийских конференциях: Российская молодежная конференция по физике и астрономии «Физика. СПб» (Санкт-Петербург, 2020 г.); Международная школа-конференция «Saint-Petersburg OPEN» по Оптоэлектронике, Фотонике и Нанобиотехнологиям (Санкт -Петербург, 2017 и 2018 гг.); Международная конференция «Laser Optics» (Санкт-Петербург, и 2020 гг.); Международная конференция по оптике и биофотонике «Saratov fall meeting» (Саратов, 2017 и 2018 гг.); Конгресс молодых ученых (Италия, 2018 г.); V Международная конференция и молодёжная школа «Информационные технологии и нанотехнологии» (Самара, 2020 г.); Международная конференция по применениям оптики и фотоники (Лиссабон, Португалия, 2019 г.); IV Симпозиум по эффекту Казимира (Санкт-Петербург, 2019); IEEE Международная конференция по электротехнике и фотонике (Санкт-Петербург, 2018-2021 гг.); Международная конференция по энергетике, материалам и нанотехнологиям (Санкт-Петербург, 2019 г.); Симпозиум по исследованиям в области электромагнетизма (Санкт-Петербург, 2017 г.); Международная конференция по проводным/беспроводным передовым сетям и системам нового поколения (Санкт-Петербург, 2018-2021 гг.).
Внедрение результатов работы
В работу вошли результаты научных исследований, в частности полученных в результате выполнения следующих научных проектов:
• Проект №21-72-20029 РНФ "Суперкомпьютерное моделирование и технология биомолекулярных пленочных структур" 2021-2024 (Основной исполнитель).
• Проект № 19-32-90130 РФФИ от 02.07.2019 «Исследование процессов самоорганизации в пленках биологических жидкостей» 1.10.20191.10.2021 (Исполнитель).
• Государственное задание на проведение фундаментальных исследований (код темы FSEG-2020-0024).
Публикации
Основные результаты работы отражены в 22 публикации, в том числе в статьях в рецензируемых научных журналах из списка ВАК, журналов, входящих в базы данных Scopus и WoS, а также в сборниках, рецензируемых РИНЦ. Оформлено 2 свидетельства о регистрации РИД (свидетельство о государственной регистрации программы для ЭВМ).
Структура и объем работы
Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы (из 122 наименований, включая работы автора и РИДы) и изложена на 100 страницах, включая 30 рисунков, 2 таблицы и 1 приложение.
Во введении обоснована актуальность темы диссертационного исследования. Показано, что исследование мультифрактальных структур и колебательных процессов в самоорганизованных пленках является актуальной научной задачей для развития методов исследования нанообъектов, а также физических явлений и свойств, перспективных для дальнейшего развития наноэлектроники. Сформулированы цели и задачи исследования; приведены основные положения, выносимые на защиту, раскрыта научная новизна приведены основные результаты работы.
Первая глава посвящена анализу проблемы изучения колебательных процессов в биологических молекулах, созданию тонких биомолекулярных пленок из растворов биомолекул и образованию в них фракталоподобных структур, а также применению этих биомолекулярных компонентов для разработки устройств гибридной биомолекулярной электроники. Показано, что на основе тонких биомолекулярных пленок возможно создание гибридных транзисторов, а также разработка биосенсоров с биологическим чувствительным элементом. Показано, что за характеристики тонких биомолекулярных пленок, интересных для создания электронных устройств, отвечают такие параметры структур в тонких пленках как их форма, размер и
количество. Отмечается, что в настоящее время не существует количественного описания данных структур.
Рассматриваются колебательные процессы в отдельных молекулах аминокислот. Показано, что молекулы аминокислот способны передавать и запасать энергию. Они способны к передаче фотона, фонона, электрона, экситона. Молекулу аминокислоты можно представить в виде эквивалентной электрической схемы, в которой все связи в молекуле являются колебательными контурами, колеблющимися в диапазонах дальнего и среднего инфракрасного излучения.
Отмечается возможность создания молекулярных переключателей и ячеек памяти на основе изменения дипольного момента молекул под воздействием внешних электрических полей. Таким образом, можно заключить, что исследование молекул аминокислот и их радиочастотных характеристик является крайне актуальной задачей для развития гибридной биомолекулярной электроники.
Во второй главе описывается метод цифровой обработки изображений для выявления и анализа мультифрактальных структур в самоорганизованных пленках белков. Приводится математическое описание метода вычисления фрактальной размерности структур в пленках белков. Показана зависимость количества спиральных структур от таких параметров дегидратации белковых растворов как температура, объем раствора, концентрация белка. Описана зависимость фрактальной размерности спиральных структур от параметров дегидратации белковых растворов.
Также в главе описывается получение белковых пленок с дендритными структурами, показано, что в зависимости от концентрации соли, белка и температуры дегидратации можно совершать плавный переход от спиральных структур к дендритным. Показана зависимость фрактальной размерности дендритов от параметров дегидратации и приготовления растворов белков. Сделан вывод о применимости пленок белков с фракталоподобными структурами для целей биомолекулярной электроники.
Третья глава посвящена колебательным процессам в биологических молекулах. Описывается метод моделирования молекулярной динамики для вычисления значений энергий, координат и дипольных моментов компонентов молекулярных систем.
В главе описывается организация параллельных вычислений на кластере РСК «Торнадо». Приводятся основные алгоритмы запуска расчетов и предварительной обработки сырых данных.
Приведены результаты моделирования молекулярной динамики. В частности, описываются зависимости энергий молекулярных систем от параметров проведения моделирования. Приводится анализ частотных спектров колебаний дипольных моментов биологических молекул в зависимости от физико-математических параметров молекулярных моделей.
В заключении приведены основные результаты работы.
ГЛАВА 1. КОЛЕБАТЕЛЬНЫЕ ПРОЦЕССЫ В ОРГАНИЧЕСКИХ
СОЕДИНЕНИЯХ
1.1 Место органических соединений в современной электронике
Биомолекулярные пленки
В настоящее время активно развивается новое направление в электронике — биомолекулярная электроника [1-6]. Ее основой могут стать биомолекулярные пленки, в частности пленки, сформированные из растворов белков, аминокислот и солей. Современная биомолекулярная электроника — это не альтернатива полупроводниковой и наноэлектронике, но на данном этапе становления — дополнение и путь к созданию комбинированной, гибридной электроники. В настоящее время имеются прототипы биомолекулярной электроники. В частности, это — Organic Light Emitting Diode, органические светодиоды. Для их производства используют тонкопленочные структуры, создающиеся путем наслаивания материалов друг на друга [7-10].
Отдельным направлением в разработке устройств биомолекулярной электроники является разработка транзисторов с биомолекулярными компонентами [1,5,11-14]. Достигнуты научные результаты по разработке гибридных транзисторов на основе многослойных триптиценовых пленок. Данный органический модификатор собирается в полностью ориентированный двумерный гексагональный триптиценовый массив и одномерную структуру наложением слоев на полимерные поверхности. Такие многослойные пленки аналогичны обычным монослоям на неорганических подложках в том, что они нейтрализуют поверхность полимера. Кроме того, триптиценовые пленки значительно улучшают кристалличность органического полупроводника и общие характеристики органических тонкопленочных транзисторов, что позволяет изготавливать высокоэффективные органические дополнительные схемы на полимерных
подложках с высокими частотами колебаний и низким рабочим напряжением [1,5,12,15,16].
Также на основе биомолекулярных пленок возможно создание биоселективных элементов для разработки так называемых биосенсоров [4,16-21]. Эти устройства способны оценивать концентрацию различных органических соединений в объеме. Биосенсоры бывают совершенно различные: иммунохимические, ферментативные, цельноклеточные, ДНК биосенсоры. Биосенсоры могут определять различные микроорганизмы и химические вещества. Это могут быть петициды, гормоны, фенолы, бисфенол А, ПАВ, диоксины, токсины, алканы и ароматические соединения, антибиотики, неорганические фосфаты, нитраты. Самый простой пример — биосенсор для измерения уровня глюкозы в крови. Очевидно, что для разработки такого типа устройств необходимы органические материалы, так как они наиболее чувствительны к другим химическим соединениям.
В работе [21] представлен обзор использования наноструктурированных пленок для разработки нескольких типов биосенсоров. Обнаружено, что наноструктурированные пленки, содержащие наночастицы золота или углеродные нанотрубки, демонстрируют улучшенные характеристики при биосенсинге. В данном контексте нанотехнологии, миниатюризация, разработка мультисенсорных массивов и особенно биотехнологий, основанных на применении уникальных свойств биомолекулярных пленок, рассматриваются как быстрорастущие научные области, которые могут и будут иметь сильное влияние на разработку новых биосенсорных стратегий в ближайшем будущем [22].
В работе [16] рассматривается создание биологических сенсоров третьего поколения, основанных на прямом переносе электронов белков. Особое внимание уделяется белково-пленочной вольтамперометрии, которая является мощным способом для исследования прямого электронного переноса в белках. Исследовательская деятельность по различным видам биосенсоров обсуждается в зависимости от белков (ферментов), используемых в
конкретной работе. Однако, применение биомолекулярных пленок для развития электроники на этом не ограничивается.
В радиофизике нашли приложение так называемые фрактальные антенны [23-27]. Они представляют собой проволочную или листовую с вырезами конструкцию, повторяющую форму начальных итераций какого -либо из фракталов.
Нужно отметить, что название «фрактальные» не вполне корректно в виду того, что речь идет всегда только о небольшом конечном числе итераций, а само понятие фрактала подразумевает предельный переход. Более корректным был бы термин «мультифрактальные». Следует подчеркнуть, что ограничение числа итераций обусловлено не одними лишь технологическими препятствиями на пути воспроизведения мелких подробностей структуры в материале - наступает некий физический предел, состоящий в том, что если путь протекания тока и можно сделать бесконечно изрезанным, то создаваемое им поле все равно начиная с определенного масштаба будет «сглаживать» углы и перестанет «чувствовать» эти мелкие детали [28,29]. К этому результату приводят все эксперименты с подобными излучающими системами.
Общая идея таких приемо-передающих структур в том, что подобные по форме объекты могут иметь схожие излучающие свойства в частотных диапазонах, масштабирующихся соответственно их геометрическим размерам. В результате можно получить антенну, работающую в относительно широкой полосе частот, что всегда представляет собой непростую техническую задачу. Преимущество фрактальных антенн состоит в том, что практически все они являются плоскими, а это, во-первых, делает возможным их размещение там, где недопустимо или нежелательно наличие выступающих элементов конструкции (фюзеляжи, корпуса), а, во-вторых, допускает интегральное их изготовление в составе печатных плат, не требуя объемного монтажа [30,31].
Отдельного внимания заслуживают логопериодические структуры. Логарифмическая спираль - единственный в своем роде «непрерывный фрактал» - структура, продолжение построения которой неотличимо от ее масштабирования, в результате чего ее самоподобие не ограничивается набором дискретных ступеней. Неудивительно, таким образом, что она повсюду обнаруживается в природе [32-34].
Фрактальные антенны в данном разделе рассмотрены как еще одно перспективное направление применения биомолекулярных пленок в радиофизике. В частности, в данном контексте интерес представляют мультифрактальные структуры, образующие при создании биомолекулярных пленок. Отсюда можно сделать вывод, что подобные пленки, особенно выполненные на металлических подложках, имеют широкий потенциал для практического применения в радиофизике.
Отдельные молекулы аминокислот
На примере разработки транзисторов третьего поколения показано, что практический интерес использования органических молекул представляют не только пленки, но и молекулы отдельных пептидов и белков [35-38]. Важным аспектом для разработки электронных устройств с органическими включениями являются исследования колебательных процессов в молекулах белков и пептидов.
Актуальными вопросами для решения задач биомолекулярной электроники являются:
• Как накапливается, хранится и передается информация в биомолекулах;
• Как зависят различные сигналы и возбуждаемые ими процессы в биомолекулах;
• Как вышеуказанные процессы зависят от частоты облучения биомолекул электромагнитным полем.
Специфические задачи гибридной биомолекулярной электроники требуют исследования релаксации и возбуждения как единичных молекул, так
и молекулярных комплексов при захвате электронов, фотонов, облучения электромагнитным полем.
Аминокислоты являются основными составными частями белков, однако им пока уделено значительно меньшее внимание. Основную энергию этих молекул составляет энергия дипольных моментов, которая в свою очередь является энергией колебаний атомов (валентных связей), вращений, поэтому обмен сигналами аминокислот с внешними цепями эффективно осуществляется при воздействии электрическим полем (ИК-спектроскопия в слабых полях без конформационных изменений). С точки зрения задач развития гибридной биомолекулярной электроники, биомолекула — это функциональный объект, отличающийся стабильностью, устойчивостью, способностью накапливать и хранить информацию в высокочастотном диапазоне (от ГГц), взаимодействием с электромагнитными полями. Они способны хорошо передавать протон, экситон, солитон и пр.
При этом важно исследование колебательных процессов в биологических молекулах, поскольку в биомолекулярной электронике перспективна концепция представления биологической молекулы как мультиполюсника с колебательными контурами. На рис. 1.1 представлена эквивалентная схема биологической молекулы.
Рисунок 1.1. Эквивалентная схема биологической молекулы как мультиполюсника: 1, 2 -входные терминалы, 3, 4 - выходные терминалы, 5, 6 - управляющие терминалы
Для подобных исследований широко востребованы методы компьютерного моделирования и ИК-спектроскопии. В частности, перспективным методом для изучения спектров молекулярных колебаний широко используется метод моделирования молекулярной динамики. Об этом свидетельствуют результаты работ, в которых оценивается свободная энергия и параметры взаимодействия молекул аминокислот и белков [37,39-42].
На сегодняшний день методом численных расчетов и ИК-спектроскопии установлены частотные полосы колебаний для различных типов связей в молекулах [43-48]. Данные исследования предоставляют информацию о конформационных состояниях молекулы. В связи с этим стоит отметить, что в зависимости от конформации молекул изменяется ее дипольный момент. Данный физический аспект представляет практический
интерес для создания своего рода молекулярных переключателей. Например, в работе [49] показано, что под влиянием внешнего постоянного электрического поля происходит переключение дипольного момента молекулы Dronpa (PDB ГО: 2POX). Авторы утверждают, что молекулу данного белка можно использовать в качестве элемента памяти. Стоит отметить, что в данном случае происходит возбуждение всей молекулы белка, а не отдельных связей. Поэтому для создания более точных молекулярных элементов, таких как переключатели, ячейки памяти необходимо исследование частотных характеристик молекул аминокислот, пептидом и белков. Предполагается, что влияние высокочастотного электрического поля будет оказывать влияние на конкретный тип связи, что свою очередь повлечет возбуждение молекулы на определенной частоте с определенной энергией. Подобные опыты открывают широкие возможности для разработки устройств молекулярной, в том числе электроники на биомолекулярной платформе.
Моделирование необходимо также и для оценки взаимодействия белков с подложкой [42,50,51]. Как показали результаты работ, материал и физические параметры подложки и электродов играют важную роль при оценке свойств электронного переноса. В данных работах производилось изучение адсорбции белков на твердых поверхностях, компьютерное моделирование и расчетные эксперименты. При этом, когда белки прикрепляются к поверхностям субстрата через организованный мономолекулярный слой с сайт-специфической иммобилизацией, это обеспечивает лучшую воспроизводимость и лучший контроль над электронным переносом и измерениями транспорта, чем подходы, основанные на физической адсорбции белков на поверхностях [42,50,51]. Также в работах описываются механизмы взаимодействия неорганических подложек с биомакромолекулами, но уже с точки зрения химико-физических взаимодействий.
Таким образом, исследование колебательных процессов в молекулах аминокислот и пептидов является важным аспектом для разработки функциональных элементов биомолекулярной электроники.
1.2 Образование мультифрактальных структур в биомолекулярных колебательных системах
Модели реальных систем, изучаемые в теории колебаний, разделяются на системы с распределенными параметрами и системы с сосредоточенными параметрами. В нашем случае рассматриваются жидкие пленки растворов биологических молекул, в частности белков. Это самый типичный пример системы с распределенными параметрами. Для анализа таких систем необходимо учитывать изменение динамических переменных как во времени, так и в пространстве, причем зависимости данных параметров, как правило, являются волновыми процессами [52].
В биологических системах на всех уровнях организации происходят незатухающие колебания характеристических параметров. Вообще, биологическая система не только может, но и должна быть колебательной. Структуризация и организация биомолекулярных пленок проявляется в виде гигантской коллективной флуктуации. Сложная открытая система, такая как белковая пленка, включающая автокаталитические химические реакции, вдали от равновесия зачастую выходит на предельные циклы. Следовательно, автоколебания в такой системе весьма вероятны.
Похожие диссертационные работы по специальности «Другие cпециальности», 00.00.00 шифр ВАК
Технологические основы создания люминесцентного сенсора для определения тяжелых металлов в белках2013 год, кандидат наук Наумова, Екатерина Викторовна
Оптические спектры и особенности строения соединений европия2006 год, доктор физико-математических наук Царюк, Вера Ивановна
Mоделирование структуры, механических и электронных свойств кристаллов L-образных аминокислот методами теории функционала плотности2021 год, кандидат наук Празян Тигран Леонидович
Взаимосвязь структуры и спектров флавоносодержащих соединений2016 год, кандидат наук Шагаутдинова Ильмира Тауфиковна
Методы спектроскопии комбинационного рассеяния света для идентификации белковых токсинов2024 год, кандидат наук Можаева Вера Александровна
Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Баранов Максим Александрович, 2022 год
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
1. Petty M.C. et al. Molecular electronics // Springer Handbooks. Springer, 2017. P. 1.
2. Meller G., Grasser T. Organic electronics. 2009.
3. Velichko E., Tsybin O. Biomolecular electronics. Introduction. 2011.
4. Baranov M., Tsybin O., Velichko E. Structured biomolecular films for microelectronics // St. Petersbg. Polytech. State Univ. Journal. Phys. Math. 2021. Vol. 14, № 1. P. 85-99.
5. Wang N. et al. Functionalized Organic Thin Film Transistors for Biosensing // Acc. Chem. Res. 2019. Vol. 52, № 2. P. 277-287.
6. Lee P. et al. Methods for powering bioelectronic microdevices // Futur. Med. Future Medicine Ltd, 2018. Vol. 1, № 3. P. 201-217.
7. Gather M.C., Kohnen A., Meerholz K. White organic light-emitting diodes // Adv. Mater. 2011. Vol. 23, № 2. P. 233-248.
8. Geffroy B., le Roy P., Prat C. Organic light-emitting diode (OLED) technology: Materials, devices and display technologies // Polym. Int. 2006. Vol. 55, № 6. P. 572-582.
9. Energy Y.T.-J. of P. for, 2011 undefined. Organic light-emitting-diode lighting overview // spiedigitallibrary.org. SPIE-Intl Soc Optical Eng, 2011. Vol. 1, № 1. P. 011009.
10. Bru W. et al. Device efficiency of organic light-emitting diodes: Progress by improved light outcoupling // Wiley Online Libr. 2013. Vol. 210, № 1. P. 4465.
11. Silaghi S.D., Zahn D.R.T. Monitoring the ordering in biomolecular films on vicinal silicon surfaces by reflectance difference/anisotropy spectroscopy // Appl. Surf. Sci. 2006. Vol. 252, № 15. P. 5462-5465.
12. Ren X. et al. A low-operating-power and flexible active-matrix organic-transistor temperature-sensor array // Wiley Online Libr. Wiley-VCH Verlag, 2016. Vol. 28, № 24. P. 4832-4838.
13. Dimitrakopoulos C., materials P.M.-A., 2002 undefined. Organic thin film transistors for large area electronics // Wiley Online Libr.
14. Lee C. et al. Hydrated bovine serum albumin as the gate dielectric material for organic field-effect transistors // Elsevier.
15. Amdursky N., Glowacki E.D., Meredith P. Macroscale Biomolecular Electronics and Ionics // Adv. Mater. 2019. Vol. 31, № 3. P. 1-28.
16. Yang, A., Li, Y., Yang, C., Fu, Y., Wang, N., Li, L., & Yan F. Fabric organic electrochemical transistors for biosensors // Adv. Mater. 2019. Vol. 30, № 23. P. 1800051.
17. Sorouri R. et al. Fabrication of a Novel Highly Sensitive and Selective Immunosensor for Botulinum Neurotoxin Serotype A Based on an Effective Platform of Electrosynthesized Gold Nanodendrites/Chitosan Nanoparticles // mdpi.com. MDPI AG, 2017. Vol. 17, № 5.
18. Kumar S. et al. Structure and Interaction of Nanoparticle-Protein Complexes // Langmuir. American Chemical Society, 2018. Vol. 34, № 20. P. 5679-5695.
19. Peelle B.R. et al. Probing the interface between biomolecules and inorganic materials using yeast surface display and genetic engineering // Acta Biomater. 2005. Vol. 1, № 2. P. 145-154.
20. Jr J.S. et al. Immobilization of biomolecules on nanostructured films for biosensing // Elsevier.
21. Rodriguez-Mozaz S., Lopez De Alda M.J., Barcelo D. Biosensors as useful tools for environmental analysis and monitoring // Anal. Bioanal. Chem. 2006. Vol. 386, № 4. P. 1025-1041.
22. Zhang W., sciences G.L.-A., 2004 undefined. Third-generation biosensors based on the direct electron transfer of proteins // jstage.jst.go.jp.
23. Потапов В.А. Фракталы в радиофизике и радиолокации: топология выборки. Университе. 2005. 848 p.
24. Lazzari S., Nicoud L., Jaquet B. Fractal-like structures in colloid science // Elsevier. 2016. Vol. 235. P. 1-13.
25. Baranov M., Velichko E., Greshnevikov K. Analysis of Fractal Structures in
26
27
28
29
30
31
32
33
34
35
36
37
38
39
Dehydrated Films of Protein Solutions // Symmetry (Basel). 2021. Vol. 13, № 123. P. 1-11.
Gridchina V., Korolenko P., Russian Y.R. Scaling in the optical characteristics of nanocluster structures // Springer. Allerton Press Incorporation, 2015. Vol. 79, № 12. P. 1480-1483.
Mordasov D.M., Firsova A.V., Mordasov D.M. Effect of the True Particle Density of Powder Systems on Their Fractal Dimension // Trans. TambovState Tech. Univ. 2017. Vol. 23, № 2. P. 348-355.
Evertsz C., fractals B.M.-C. and, 1992 undefined. Multifractal measures // users.math.yale.edu.
Stanley H., Nature P.M.-, 1988 undefined. Multifractal phenomena in physics and chemistry // nature.com.
Anguera J. et al. Fractal antennas: An historical perspective // mdpi.com. Khanna G., Computer N.S.-I.J. of, 2016 undefined. Fractal antenna geometries: A review // researchgate.net. 2016. P. 153-160. Кершенгольц Б. et al. Нелинейная динамика (синергетика) в химических, биологических и биотехнологических системах // spkurdyumov.ru. Хакен Г. Синергетика. Иерархии неустойчивостей в самоорганизующихся системах и устройствах. 1985. Данилов Ю., Самоорганизация Б.К.-Н. волны., 1983 undefined. Что такое синергетика? // e-univers.ru.
Ruiz M.P. et al. Bioengineering a Single-Protein Junction // J. Am. Chem. Soc.
American Chemical Society, 2017. Vol. 139, № 43. P. 15337-15346.
Loose M., Kruse K., Schwille P. Protein self-organization: Lessons from the
min system // Annu. Rev. Biophys. 2011. Vol. 40, № 1. P. 315-336.
Bibi F. et al. A Review: Origins of the Dielectric Properties of Proteins and
Potential Development as Bio-Sensors // mdpi.com.
Löffler G. et al. Calculation of the dielectric properties of a protein and its solvent: theory and a case study // Elsevier.
physics W. den O.-T.J. of chemical, 2009 undefined. Free energies of stable
and metastable pores in lipid membranes under tension // aip.scitation.org. 2009. Vol. 131, № 20. P. 8014.
40. Christ C.D., Mark A.E., Van Gunsteren W.F. Basic ingredients of free energy calculations: a review // Wiley Online Libr. John Wiley and Sons Inc., 2009. Vol. 31, № 8. P. 1569-1582.
41. Zheng B. et al. Design of peptides for thin films, coatings and microcapsules for applications in biotechnology // J. Biomater. Sci. Polym. Ed. 2005. Vol. 16, № 3. P. 285-299.
42. Hudiyanti D. et al. A coarse-grained molecular dynamics simulation using NAMD package to reveal aggregation profile of phospholipids self-assembly in water // J. Chem. 2014. Vol. 2014.
43. Бутырская Е.В. et al. Отнесение полос в ИК спектрах водных растворов глицина на основе квантово - химического расчета. 2012. P. 501-512.
44. Turton D.A. et al. Terahertz underdamped vibrational motion governs protein-ligand binding in solution // Biophys. J. 2011. Vol. 5, № 1-3. P. 52-58.
45. Barth A. The infrared absorption of amino acid side chains // Prog. Biophys. Mol. Biol. 2000. Vol. 74, № 3-5. P. 141-173.
46. Barth A., Zscherp C. What vibrations tell us about proteins // Q. Rev. Biophys. 2002. Vol. 35, № 4. P. 369-430.
47. Cohen J.D. et al. Resonance Raman spectroscopic studies of cellobiose dehydrogenase from Phanerochaete chrysosporium // Arch. Biochem. Biophys. 1997. Vol. 341, № 2. P. 321-328.
48. Ding T. et al. Far-infrared spectroscopy analysis of linear and cyclic peptides, and lysozyme // Vib. Spectrosc. Elsevier B.V., 2012. Vol. 61. P. 144-150.
49. Aroudi A. El, Rodriguez E., Orabi M. Modeling of switching frequency instabilities in buck- based DC - AC H-bridge inverters // Int. J. Circuit Theory Appl. 2010. № May 2013. P. 60-72.
50. Tavanti F., Pedone A., Menziani M.C. Competitive Binding of Proteins to Gold Nanoparticles Disclosed by Molecular Dynamics Simulations // J. Phys. Chem. C. 2015. Vol. 119, № 38. P. 22172-22180.
51. Jahan Sajib M.S. et al. Protein Corona on Gold Nanoparticles Studied with Coarse-Grained Simulations // Langmuir. 2020. Vol. 36, № 44. P. 1335613363.
52. Мартынов Б.А. Теория колебаний. Санкт-Петербургский государственный политехнический университет, 2003.
53. Гольбрайх Е., Рапис Е.Г., Моисеев С.С. О Формировании Узора Трещины В Свободно Высыхающей Пленке Водного Раствора Белка // Журнал Технической Физики. 2003. Vol. 73, № 10. P. 116-121.
54. Рапис Е.Г. О неравновесном фазовом переходе белка // Журнал Технической Физики. 2007. Vol. 77, № 6. P. 109-115.
55. Твердислов В., журнал Л.Я.-Р. химический, 2000 undefined. Активные среды, автоволны и самоорганизация. От физико-химических систем к биологическим и социальным системам // chemnet.ru.
56. Рапис Е.Г. Самосборка кластерных пленок белка в процессе конденсации (аллотропная неравновесная некристаллическая его форма) // Журнал Технической Физики. 2000. Vol. 70, № 1. P. 122-133.
57. Рапис Е.Г. Образование упорядоченной структуры при высыхании пленки белка // Письма в ЖТФ. 1988. Vol. 14, № 7. P. 1560-1565.
58. Ролдугин В.И. Фрактальные структуры в дисперсных системах // Успехи химии. 2003. Vol. 72, № 10. P. 931-959.
59. Чиканова Е., ... В.Ф.-В.О., 2015 undefined. Биожидкости и фракталы: количественный критерий самоорганизации капли // cyberleninka.ru.
60. Корендясев С.П. et al. Моделирование и фрактальный анализ молекулярных пленочных структур // Вестник Тамбовского государственного технического университета. 2017. Vol. 23, № 3. P. 527534.
61. Bykov A.A. et al. Fractal dimension of the boundaries of clusters in porous polycrystalline high-T c superconducting materials // Fiz. Tverd. tela [Solid State Physics]. 2012. Vol. 543, № 10. P. 1825-1828.
62. Рапис Е. Самоорганизация и супермолекулярная химия пленки белка от
нано- до макромасштаба // Журнал Технической Физики. 2004. Vol. 74, № 4. P.117-122.
63. Madison A. Symmetry of quasicrystals // Springer. 2013. Vol. 55, № 4. P. 855-867.
64. Mwema F.M., Akinlabi E.T., Oladijo O.P. Fractal Analysis of Thin Films Surfaces: A Brief Overview // Lecture Notes in Mechanical Engineering. Springer, 2020. P. 251-263.
65. Nicolas-Carlock J.R., Carrillo-Estrada J.L., Dossetti V. Fractality a la carte: A general particle aggregation model // Sci. Rep. Nature Publishing Group, 2016. Vol. 6.
66. Ruzhitskaya D.D., Ryzhikov S.B., Ryzhikova Y. V. The Optical Properties of Fractal Nanodendrites in the Processes of Their Self-Organization // Moscow Univ. Phys. Bull. Pleiades Publishing, 2018. Vol. 73, № 3. P. 306-309.
67. Madaan K. et al. Dendrimers in drug delivery and targeting: Drug-dendrimer interactions and toxicity issues // J. Pharm. Bioallied Sci. Medknow Publications, 2014. Vol. 6, № 3. P. 139-150.
68. Ganazzoli F., Raffaini G. Dendrimer Dynamics: A Review of Analytical Theories and Molecular Simulation Methods.
69. Bellich B. et al. Isothermal dehydration of thin films: Calorimetric assessment of model parameters // J. Therm. Anal. Calorim. Springer Netherlands, 2015. Vol. 121, № 3. P. 963-973.
70. Itoh K. et al. DFT calculation analysis of terahertz time-domain spectra of polyalanines // J. Mol. Struct. Elsevier B.V., 2011. Vol. 1006, № 1-3. P. 5258.
71. He Y. et al. Evidence of protein collective motions on the picosecond timescale // Biophys. J. Biophysical Society, 2011. Vol. 100, № 4. P. 1058-1065.
72. Xiao B.L. et al. Steered molecular dynamic simulations of conformational lock of Cu, Zn-superoxide dismutase // Sci. Rep. 2019. Vol. 9, № 1. P. 1-11.
73. Turton D.A. et al. Terahertz underdamped vibrational motion governs protein-ligand binding in solution // Nat. Commun. Nature Publishing Group, 2014.
74
75
76
77
78
79
80
81
82
83
84
85
86
87
Vol. 5. P. 1-6.
Волькенштейн М.В. et al. Колебания молекул. М.: Наука, 1972. Грибов Л.А. Колебания молекул. М.: Книжный дом ЛИБРОКОМ, 2009. Рубин А.Б. Биофизика. 1999. 448 p.
Shabalin V., Shatokhina S. Diagnostic markers in the structures of human biological liquids // smj.org.sg. 2007. Vol. 48, № 5. P. 440-446. Shatokhina, S. N., Shabalin, V. N., Buzoverya, M. E., & Punin V.T. Bio-liquid morphological analysis // Sci. World J. 2004. Vol. 4.
Shatokhina, S. N., Zakharova, N. M., Dedova, M. G., Sambulov, V. I., &
Shabalin V.N. Morphological marker of tumor progression in laryngeal cancer
// Vopr. Onkol. 2013. Vol. 59, № 2. P. 66-70.
Gonzalez R., Woods R. Digital image processing. 2002.
Liu T. et al. Surface roughness induced cracks of the deposition film from
drying colloidal suspension // Springer. Springer New York LLC, 2016. Vol.
39, № 2. P. 1-8.
Neda Z. et al. Spiral Cracks in Drying Precipitates // APS. 2002. Vol. 88, № 9. P.955021-955024.
Batty M., Longley P., Fotheringham S. Urban growth and form: scaling, fractal geometry, and diffusion- limited aggregation // Environ. Plan. A. 1989. Vol. 21, № 11. P. 1447-1472.
Mandelbrot B.B. Fractal geometry: what is it, and what does it do? // Proc. R. Soc. London. A. Math. Phys. Sci. The Royal Society, 1989. Vol. 423, № 1864. P. 3-16.
MacKerell A.D. et al. All-atom empirical potential for molecular modeling and dynamics studies of proteins // J. Phys. Chem. B. American Chemical Society, 1998. Vol. 102, № 18. P. 3586-3616.
Mao Y., Zhang Y. Thermal conductivity, shear viscosity and specific heat of rigid water models // Elsevier. 2012. Vol. 542. P. 37-41. Matei A. et al. Far-infrared spectra of amino acids // Chem. Phys. 2005. Vol. 316, № 1-3. P. 61-71.
88. Barth A. Infrared spectroscopy of proteins // Biochim. Biophys. Acta -Bioenerg. 2007. Vol. 1767, № 9. P. 1073-1101.
89. Wolpert M., Hellwig P. Infrared spectra and molar absorption coefficients of the 20 alpha amino acids in aqueous solutions in the spectral range from 1800 to 500 cm-1 // Spectrochim. Acta - Part A Mol. Biomol. Spectrosc. 2006. Vol. 64, № 4. P. 987-1001.
90. Pearson J.F., Slifkin M.A. The infrared spectra of amino acids and dipeptides // Spectrochim. Acta Part A Mol. Spectrosc. 1972. Vol. 28, № 12. P. 24032417.
Список работ автора:
А.1. Баранов М. А., Розов С. В. Структурные свойства пленок белковых растворов //Научно-технические ведомости Санкт-Петербургского государственного политехнического университета. Физико-математические науки. - 2019. - Т. 12. - №. 4. (ВАК)
А.2. Baranov M. A., Velichko E. N., Andryakov A. A. Image processing for analysis of bio-liquid films //Optical Memory and Neural Networks. - 2020. - Т. 29. - С. 1-6. (ВАК, Scopus)
А.3. Baranov M., Velichko E., Shariaty F. Determination of Geometrical Parameters in Blood Serum Films Using an Image Segmentation Algorithm //Optical Memory and Neural Networks. - 2020. - Т. 29. - №. 4. - С. 330-335. (ВАК, Scopus)
А.4. Баранов М. А., Цыбин О. Ю., Величко Е. Н. Структурированные биомолекулярные пленки для микроэлектроники //Научно-технические ведомости Санкт-Петербургского государственного политехнического университета. Сер.: Физико-математические науки. - 2021. - Т. 14. - №. 1. (ВАК)
А.5. Баранов М. А., Цыбин О. Ю., Величко Е. Н. Компьютерный анализ релаксации свободной энергии молекул глицина, триптофана и альбумина в ионизованном водном растворе // Научно-технические ведомости СПбГПУ. Физико-математические науки. 2021. Т. 14. № 4. (ВАК)
А.6. Баранов М. А., Непомнящая Э.К., Цыбин О. Ю. Фурье-спектр интегрального дипольного момента суперкомпьютерных моделей аминокислот глицина, дифенил-Ьаланина и триптофана // Научно-технические ведомости СПбГПУ. Физико-математические науки. 2022. Т. 15. № 4. (ВАК)
А.7. Velichko E.N., Baranov M.A., Nepomnyashchaya E.K., Cheremiskina A.V., Aksenov E.T. Studies of biomolecular nanomaterials for application in electronics and communications //Internet of Things, Smart Spaces, and Next
Generation Networks and Systems. - Springer, Cham, 2015. - C. 786-792. (Scopus, WoS)
A.8. Baranov M. A., Velichko E. N., Aksenov E. T. Methods of nondestructive testing in studies of self-organization processes in protein films //Journal of Physics: Conference Series. - IOP Publishing, 2017. - T. 917. - №. 6. - C. 062059. (Scopus, WoS)
A.9. Baranov M.A., Nepomnyashchaya E.K. The study of self-organization of molecular complexes by means of an acoustic field //International Research Conference on Science, Education, Technology and Management. - 2017. (Scopus, WoS)
A.10. Baranov M. A., Alekseenko A. P., Velichko E. N. Study of electric properties of self-assembled films of albumin during their dehydration //Journal of Physics: Conference Series. - IOP Publishing, 2018. - T. 1124. - №. 3. - C. 031013. (Scopus, WoS)
A.11. Baranov M., Rodion S., Alekseenko A. Optical and electrical properties of protein Films //2018 IEEE International Conference on Electrical Engineering and Photonics (EExPolytech). - IEEE, 2018. - C. 186-188. (Scopus, WoS)
A.12. Baranov M. A., Dudina A. I., Nepomnyaschaya E. K. Optical analysis of protein-metal interactions //Journal of Physics: Conference Series. - IOP Publishing, 2019. - T. 1226. - №. 1. - C. 012005. (Scopus, WoS)
A.13. Baranov M. Study of dielectric parameters of protein solution //Saratov Fall Meeting 2018: Optical and Nanotechnologies for Biology and Medicine. -International Society for Optics and Photonics, 2019. - T. 11065. - C. 110651S. (Scopus, WoS)
A.14. Baranov M. A., Rozov S. V. Study of the dielectric parameters of biological liquids //Journal of Physics: Conference Series. - IOP Publishing, 2019. - T. 1326. - №. 1. - C. 012006. (Scopus, WoS)
A.15. Baranov M. A. Image processing of biological liquids films for medical diagnostics //Journal of Electronic Science and Technology. - 2020. - T. 18. - №. 1. - C. 100027. (Scopus, WoS)
А.16. Baranov M., Velichko E., Tsybin O. Self-assembled Biomolecular Films as a New Material for Nano-Telecommunication Devices //Internet of Things, Smart Spaces, and Next Generation Networks and Systems. - Springer, Cham, 2020.
- С. 384-393. (Scopus, WoS)
А.17. Maksim B., Tristan M. Determination of the Structure Contour Parameters in Biological Films for the Development of the Cuneiform Dehydration Method //International Youth Conference on Electronics, Telecommunications and Information Technologies. - Springer, Cham, 2021. - С. 593-601. (Scopus, WoS)
А.18. Baranov M., Velichko E., Rozov S. Study of Self-Organized Protein Films for the Purposes of Biomolecular Electronics //2020 IEEE International Conference on Electrical Engineering and Photonics (EExPolytech). - IEEE, 2020.
- С. 185-187. (Scopus, WoS)
А.19. Baranov M., Velichko E., Greshnevikov K. Analysis of Fractal Structures in Dehydrated Films of Protein Solutions //Symmetry. - 2021. - Т. 13. -№. 1. - С. 123. (Scopus, WoS)
А.20. Velichko E. et al. Dynamics of polypeptide cluster dipole moment for nano communication applications //Internet of Things, Smart Spaces, and Next Generation Networks and Systems. - Springer, Cham, 2018. - С. 675-682. (Scopus, WoS)
А.21. Velichko E., Nepomnyashchaya E., Baranov M. Study of Self-assembled Molecular Films as a Method of Search for Promising Materials in Nanoelectronics and Nanocommunications //Internet of Things, Smart Spaces, and Next Generation Networks and Systems. - Springer, Cham, 2018. - С. 691-701. (Scopus, WoS)
А.22. Баранов М. А., Маллевилль Т. Определение параметров контуров структур в биологических пленках для развития метода клиновидной дегидратации //Информационные технологии и нанотехнологии (ИТНТ-2020).
- 2020. - С. 343-348. (РИНЦ)
РИД
А.23. Программа обработки изображений для определения геометрических параметров структур в пленках биологических жидкостей: Свидетельство о государственной регистрации программы для ЭВМ № 2020617699. 10.07.2020 / Баранов М. А., Величко Е. Н.; заявитель и патентообладатель ФГАОУ ВО "СПбПУ" - 2020616720; заявл. 30.06.2020
А.24. Программа для расчета фрактальной размерности структур в белковых пленках: Свидетельство о государственной регистрации программы для ЭВМ № 2020667561. 24.12.2020 / Баранов М. А.; заявитель и патентообладатель ФГАОУ ВО "СПбПУ" - 2020667038; заявл. 14.12.2020.
ПРИЛОЖЕНИЕ 1
Методика создания пленок биомолекул и получения микрофотографий
Как известно, процессы в биомолекулярных пленках происходят при высыхании растворов. В процессе дегидратации формируется пленка, содержащая биологические молекулы и молекулы пластификатора, в частности воды. В зависимости от таких условий как температура дегидратации, химический состав исходного раствора биологических молекул, давления, рН раствора и его начального объема создаваемые пленки могут обладать различными физическими свойствами. Данными свойствами являются механическая прочность пленок, стабильность, толщина, плотность. Кроме того, биомолекулярные пленки обладают уникальными диэлектрическими свойствами, что делает их перспективным материалом для разработки устройств биомолекулярной электроники.
Из литературы известно, что отражением свойств биомолекулярных пленок является их поверхностная структура, образующаяся в процессе дегидратации. Подобную структуру формируют различные узоры, являющиеся линейными, радиальными и спиральными трещинами, а также, в случае добавления определенного количества солей в исходный раствор, солевыми фракталоподобными структурами именуемые дендритами. Таким образом, изучение процессов в биомолекулярных пленках при дегидратации их водных растворов представляет определенный интерес, так как с помощью данного подхода можно исследовать свойства биомолекулярных пленок с помощью изучения поверхностных макроструктур.
Для создания пленок из водных растворов биологических молекул был разработан и апробирован метод изотермического обезвоживания. Данный метод отличается простотой экспериментальной установки и подготовки образцов, позволяет создавать биомолекулярные пленки на подложках и регистрировать пространственные структуры на поверхности пленок.
Технология удаления воды из белковых пленок основана на фундаментальных принципах физики. Испарение атомов определяется уравнением Клаузиуса-Клайперона и дает канал потерь нейтральных частиц:
па = ЬТ1/2ехр (-¿р,
где па — число атомов, испаряющихся с единичной площадки в единицу времени, 1а, Дж — работа испарения атома, к. Дж/К — постоянная Больцмана, К-1/2— тепловая константа испарения.
При дегидратации биомолекулярных растворов происходит фазовый переход биологических молекул из жидкой фазы в твердую. Причем промежуточное состояние можно характеризовать как жидкий кристалл, схожий по своим свойствам с высыхающими белками.
Агрегация белков на подложке и массовый транспорт воды приводят к возникновению градиентов поверхностного напряжения. На массовый транспорт воды влияют температура, состав газовой фазы, активность поверхностных веществ, объемных реологических свойств и кинетики транспорта пара и потока тепла через поверхностную область, а также геометрия экспериментальных условий. При последующем испарении воды происходит разрыв поверхности пленки и формирование трещин различной геометрией. Неоднородность поверхностных покрытий, которая возникает во время дегидратации, вызвана межфазными динамическими нестабильностями из-за градиентов поверхностного натяжения, называемого нестабильностями Марангони.
Вообще, наличие солей в исходном растворе биомолекул и последующее возникновение дендритных структур на поверхности пленок, заслуживает отдельного внимания. Дело в том, что на формирование подобного типа структур оказывают влияние не только вышеуказанные факторы, но и тип трещин в биомолекулярной составляющей пленки. Потому как при дегидратации водно-солевых биомолекулярных растворов наблюдается фазовое разделение солей и белка, при котором солевая часть
выходит на поверхность пленок, образуя дендритные структуры, а белковая часть является промежуточной частью между подложкой и слоем солей. В ней также возникают трещины преимущественно линейного типа, однако при малой концентрации солей можно зафиксировать переход от образования дендритных структур к спиральным и радиальным трещинам, и наоборот.
Дегидратационная биомолекулярных пленок может происходить в открытой среде в неравновесных условиях. Однако для изучения процессов данных пленок при различных внешних условиях необходимо поддержание определенных параметров эксперимента на постоянном уровне. Это такие параметры как температура, влажность, величина напряженности внешнего электрического поля и др.
Поэтому для создания экспериментальной установки необходим прибор, способный поддерживать температуру на постоянном уровне, обеспечивая также постоянство влажности возможность приложения внешних электрических полей. В роли устройства для создания постоянного внешнего электрического поля может быть использована технология плоского конденсатора с воздушной прослойкой.
Исходя из данных требований в роли основного прибора был выбран термостат ТС-1/80-СПУ с принудительной циркуляцией воздуха, влажность которого в камере термостата составляла 20±1%. Температуры дегидратации растворов в термостате были выбраны от 293 К до 313 К. При более высоких температурах начинается коагуляция белков, что может оказывать негативное для исследования процессов влияние на биомолекулярные растворы.
Для проведения экспериментов по влиянию величины внешнего электрического поля на формирование поверхностных структур экспериментальная установка была усовершенствована путем помещения в камеру термостата плоского конденсатора, в качестве обкладок которого выступали две пластины размером 100х100 мм, выполненные из нержавеющей стали и расстоянием между ними 20 мм. К пластина подводился постоянный электрический ток от источника тока GwINSTEK 73303Б.
Напряженность создаваемого пластинами электрического поля составляла напряженность составляла 0, 0,5, 1, 2 и 5 В/см. Для проведения экспериментов чашка Петри с опытным образцом помещалась между обкладками плоского конденсатора. Диаметр чашек и размер стальных пластин подбирались таким образом, чтобы можно было пренебречь краевыми эффектами электрического поля, что и сделано в данной работе. На рис. 1 представлена схема экспериментальной установки исследования для исследования поверхностных структур в биомолекулярных пленках.
I II
Рисунок 1. Схема экспериментальной установки исследования для исследования поверхностных структур в биомолекулярных пленках: 1 - источник питания, 2 -термостат, 3 - электроды, 4 - кювета с образцом, 5 - микроскоп, 6 - компьютер.
Изображения полученных пленок регистрировали в проходящем свете при помощи оптического микроскопа Olympus СХ 43 и USB-камеры Altami UHCCD05000KPA с разрешением 1280x980, сенсор SONY ICX282AQ и объектив микроскопа PlanApo N с усилением 1.25x, апертурой 0.04 (да/-/FN26.5). Спектральный диапазон составлял 380-650 нм. Все фотографии, приведенные в данной работе, выполнены в едином масштабе при помощи
программы Altami Studio. Отображаемая площадь пленки на изображениях составляла 0,1 мм2.
Для экспериментальных исследований был использован белок альбумин (Human albumin) фирмы Biotest Pharma GmHb (Драйайх, земля Гессен, Германия) с исходной концентрацией 20 % (200 г/л). На его основе были подготовлены водные растворы с концентрациями от 0,001% до 10% массовых долей белка. Объемы образцов варьировались от 1 до 4 мл. Также были подготовлены водно-солевые растворы данного белка. В качестве соли использовалась соль NaCl с концентрациями 5%, 2,5%, 1,25%, 0,9%, 0,313%, 0.078%, 0,02%, 0,01% и 0,001% массовых долей. Данные объемы соли отбирались на весах KERN с точностью до сотых долей грамма.
Готовые образцы белковых растворов помещались в стеклянные чашки Петри с диаметром 35 мм. В зависимости от объема белкового раствора и температуры дегидратации время эксперимента (сушки) составляло от 2 до 48 часов. Стоит отметить, что порядок размещения образцов в термостате для каждого выбирался таким образом, чтобы количество образцов не оказывало существенное влияние на влажность воздуха в камере термостата.
Обратите внимание, представленные выше научные тексты размещены для ознакомления и получены посредством распознавания оригинальных текстов диссертаций (OCR). В связи с чем, в них могут содержаться ошибки, связанные с несовершенством алгоритмов распознавания. В PDF файлах диссертаций и авторефератов, которые мы доставляем, подобных ошибок нет.