Влияние формы зерна на гидравлику и конвективный радиальный теплоперенос в трубчатых аппаратах с неподвижным зернистым слоем тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.17.08, кандидат технических наук Смирнов, Евгений Ильич

• Смирнов, Евгений Ильич
• кандидат технических наук
• 2005

Оглавление диссертации кандидат технических наук Смирнов, Евгений Ильич

Слисок основных обозначений

ВВЕДЕНИЕ

Глава 1. ОБЗОР И АНАЛИЗ ИЗВЕСТНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

1.1. Граница применимости континуальных моделей переноса в НЗС

1.2. Профиль порозности в НЗС при N >

1.3. Гидравлика в НЗС из частиц без сквозных каналов, в отсутствие пристенных эффектов (К > 20)

1.4. Радиальный теплоперенос в НЗС из частиц без сквозных каналов, в отсутствие пристенных эффектов (Ы > 20)

1.5. Влияние пристенных эффектов на гидравлику и конвективную радиальную теплопроводность в НЗС из частиц без сквозных каналов

1.6. Профиль аксиальной скорости потока в НЗС из частиц без сквозных каналов

1.7. Гидравлика и конвективная радиальная теплопроводность в ядре НЗС из частиц со сквозными каналами

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Влияние формы зерна на гидравлику и конвективный радиальный теплоперенос в трубчатых аппаратах с неподвижным зернистым слоем»

Актуальность проблемы. Трубчатые аппараты с нерегулярным неподвижным зернистым слоем (в дальнейшем будем называть его «НЗС» или просто «слоем») широко используются в химической промышленности. Многие крупнотоннажные газофазные каталитические процессы проводятся в неадиабатических трубчатых реакторах с НЗС, работающих в стационарном режиме. Это и эндотермические процессы (например, паровая конверсия углеводородов, процессы дегидрирования), и экзотермические процессы (например, процессы окисления, гидрирования, синтез Фишера-Тропша и синтез метанола). Трубчатый реактор с НЗС часто оказывается предпочтительнее других типов реакторов из-за технологической простоты и легкости в управлении. Кроме использования в качестве химических реакторов, трубчатые аппараты с НЗС зачастую используются как теплообменники, адсорберы, хроматографические колонки и т.п., однако каталитический реактор является наиболее обобщающим и интересным примером трубчатого аппарата, который сочетает в себе весь комплекс происходящих в НЗС физических и химических процессов. Поэтому все поставленные в диссертации проблемы рассматривались, прежде всего, с точки зрения возможности применения получаемых решений к описанию работы трубчатого каталитического реактора.

Кроме характеристик катализатора и параметров проводимого каталитического процесса при конструировании трубчатого реактора с НЗС должны учитываться следующие технологические факторы, определяющие эффективность его работы:

1. удельная внешняя поверхность НЗС, которая определяет степень использования катализатора, его удельную активность и селективность;

2. радиальный теплоперенос в НЗС, от интенсивности которого зависят выбор диаметра реактора, определяющий производительность, а также параметрическая чувствительность и управляемость каталитического процесса;

3. гидравлическое сопротивление НЗС, от которого зависят затраты на прокачку газа через реактор.

Известно, что использование зерен сложной формы, в частности колец и многоканальных таблеток, позволяет существенно повысить эффективность процессов, осуществляемых в трубчатых реакторах. Существуют ли оптимальные форма и размеры зерна, обеспечивающие наибольшую эффективность работы конкретного трубчатого реактора? Для ответа на этот вопрос необходимо понять закономерности влияния формы и размеров зерна на перечисленные выше технологические факторы, учитывая при этом характеристики проводимого каталитического процесса.

Расчет удельной внешней поверхности слоя из идеальных частиц не представляет особой сложности даже для самой изощренной формы зерна и требует лишь знаний из области геометрии. Для реального НЗС, безусловно, следует учитывать неидеальность частиц и их распределение по размерам, однако задача остается решаемой. Тогда как оценка влияния формы и размеров зерна на радиальный теплоперенос и гидравлическое сопротивление в НЗС - задача действительно сложная, принципиально не имеющая точного решения. Найденные на полуэмпирическом уровне приближенные решения содержат параметры, определить которые для конкретного слоя можно только экспериментальным путем.

За последние полвека интенсивного изучения трубчатых аппаратов с НЗС появились сотни подобных полуэмпирических корреляций для описания процессов теплопереноса и гидравлического сопротивления. Наиболее плодотворным оказался подход, основанный на представлении НЗС как некоторого континуума с непрерывным и дифференцируемым распределением порозности, температуры и концентраций реагентов. Плотности потоков вещества и тепла в континуальных моделях описываются аналогами используемых в молекулярно-кинетической теории газов законов Фика и Фурье с некоторыми эффективными параметрами переноса вместо молекулярных коэффициентов диффузии и теплопроводности.

Континуальный подход к описанию тепло- и массопереноса в НЗС из сплошных, без сквозных каналов, частиц дал весьма полезные для инженерной практики результаты. Надежные корреляционные зависимости эффективных параметров переноса от свойств газа, твердой фазы и от скорости потока были найдены для НЗС из дробленых частиц и частиц в форме шаров и цилиндров.

Для НЗС из частиц со сквозными каналами обобщить корреляционные зависимости и построить физически обоснованную модель переноса до сих пор не удавалось. Одной из причин является недостаточность и противоречивость имеющихся экспериментальных результатов, полученных разными авторами. Другой причиной является отсутствие понимания физического смысла некоторых используемых полуэмпирических зависимостей и избыточное количество подгоночных коэффициентов.

Главным направлением исследовании диссертационной работы было создание и верификация континуальной модели нерегулярного монодисперсного НЗС из частиц «округлой» формы, которая была названа «гидродинамической» и позволяет описать процессы конвективного радиального переноса тепла и импульса в слое. Т.к. процессы конвективного переноса тепла и массы подобны [11], то методы разработанной гидродинамической модели напрямую распространяются и на описание конвективного радиального массопереноса в НЗС.

Под частицей «округлой» формы в работе подразумевалось зерно, не имеющее острых выступающих углов и значительных по площади плоских граней, что благоприятствует увеличению прочности зерна и равномерности укладки нерегулярного слоя. Дополним определение тем, что такие частицы в НЗС должны иметь только точечные контакты между собой и со стенкой трубы. Отметим, что для зерен с внешней формой цилиндра обеспечение равномерности укладки в нерегулярном слое при значениях отношения 1/й меньше 0.5 или больше 2 является проблематичным, поэтому слишком вытянутые или сплюснутые цилиндры уже нельзя считать округлыми частицами.

В диссертации рассматривались только нерегулярные НЗС, сходные по своим характеристикам с используемыми в промышленных трубчатых реакторах. Главной чертой таких НЗС, обеспечиваемой способом загрузки зерен округлой формы в реактор, является равномерность их распределения в слое, как в поперечном сечении, так и по высоте.

Известно, что изменение порозности НЗС по радиусу промышленного трубчатого реактора становится главной причиной неоднородности распределения локальной скорости потока в поперечном сечении слоя. В нерегулярном слое из частиц округлой формы значение порозности вблизи стенки намного превышает значение средней порозности в ядре, достигая единицы. Это приводит к канальному эффекту (или проскоку газа) в пристенной зоне. При этом конвективная составляющая радиальной теплопроводности в НЗС определяется аксиальным профилем скорости потока.

Несмотря на большое число экспериментальных работ по определению распределения скоростей в НЗС, а также публикаций по вопросу моделирования этого распределения, проблема количественного описания поля скоростей и перепада давления в НЗС в рамках континуального подхода остается открытой. В особенности это относится к слоям из частиц сложной формы со сквозными каналами.

Так как для построения гидродинамической модели необходимо понимание механизмов влияния геометрической структуры НЗС, т.е. плотности слоя и геометрии каналов внутри него, на гидродинамическую обстановку в слое, то важной частью работы была разработка обобщенного метода описания распределения порозности в НЗС из частиц произвольной округлой формы.

Форма зерна и отношение диаметра слоя к характерному размеру зерна, шероховатость поверхности зерен и стенки трубы, реологические свойства слоя, характер внешней нагрузки на слой - вот факторы, которые влияют на формирование геометрической структуры НЗС в трубчатом аппарате. Известно также, что не только равномерность, но и плотность НЗС существенно зависят от способа загрузки зерен в аппарат. При моделировании распределения порозности в НЗС из всех перечисленных выше факторов учитывалось только отношение диаметра слоя к характерному размеру зерна. Будем называть эту величину «относительным калибром» и обозначать буквой N. Считалось, что остальные факторы влияют только на плотность слоя, которая характеризуется одним физически понятным и легко определяемым экспериментально параметром - порозностью НЗС при N-»°o (см. раздел 3.2).

Следующим шагом на пути разработки гидродинамической модели был критический анализ применяющихся в рамках континуального подхода методов для расчета распределения газового потока в НЗС. На основе проведенного анализа была предложена оригинальная методика расчета аксиальных профилей скоростей в межзерновых и внутризерновых каналах, а также перепада давления в НЗС, исходя из геометрии зерна, радиального распределения порозности, теплофизических свойств газа и величины его массового расхода (см. разделы 1.6 и 3.3).

Заключительным шагом построения модели стала разработка и экспериментальная проверка метода определения конвективной радиальной теплопроводности в ядре НЗС из сплошных зерен и частиц со сквозными каналами (см. раздел 3.4).

Т.к. при определении оптимальной формы и размеров зерна необходимо учитывать все механизмы радиального теплопереноса в НЗС, то для описания пристенной конвективной теплопроводности, теплообмена газ-зерно и «неконвективных» механизмов радиального теплопереноса (радиационного, скелетного и т.д.) в диссертации предлагается использовать известные из литературы корреляции (см. разделы 1.4 и 1.5).

Как показано ниже, разработанная гидродинамическая модель имеет некоторые ограничения, но применима в наиболее важных для практических приложений областях.

Первое ограничение связано с режимами течения газового потока через НЗС, и накладывается на значения числа Рейнольдса: Reo > 300. В этом случае в межзерновом пространстве газофазного трубчатого аппарата реализуется турбулентный режим течения, что некоторым образом упрощает описание процессов переноса в НЗС (см. раздел 1.3). Так как характерная для промышленных трубчатых реакторов рабочая область чисел Рейнольдса варьируется в пределах от 102 до 104 [46, 72], а для теплообменных аппаратов числа Рейнольдса могут быть еще выше, то ограничение Reo > 300 не снижает практическую ценность разработанной модели.

Второе ограничение связано с возможностью применения континуальных моделей для описания порозности и процессов переноса в НЗС (см. раздел 1.1) и накладывается на

10 значения относительного калибра: N S 4. Насколько существенно такое ограничение для практики?

В промышленных аппаратах с НЗС, таких как неадиабатические реакторы или теплообменники, определяющее влияние на эффективность работы аппарата оказывает интенсивность процессов конвективного радиального теплопереноса. Еще в 1947 году Leva в работе [74] привел экспериментальные данные, свидетельствующие о существовании максимума величины коэффициента теплоотдачи от стенки трубы к слою при значении N « 6.5. В последующем влияние относительного калибра на эффективность теплопередачи многократно подтверждалось для НЗС из зерен различной формы [43, 51, 89]. Существование оптимального для теплопереноса значения N привело к тому, что современные трубчатые неадиабатические реакторы и теплообменники, как правило, работают при значениях относительного калибра от 4 до 10 [53]. Хотя для некоторых высокоэкзотермических каталитических процессов, когда необходимы одновременно очень большие скорости течения газа для эффективного удаления тепла из зоны реакции и приемлемые значения перепада давления по длине НЗС, значения N могут быть и меньше четырех.

Таким образом, большая часть наиболее важной для химико-технологических приложений области значений относительного калибра перекрывается условием применимости разработанной гидродинамической модели N > 4.

В качестве третьего ограничения были сформулированы критерии, позволяющие выделить приемлемые для промышленного использования и, соответственно, изучения в диссертационной работе типы зерен округлой формы:

• простота изготовления зерен (желательно экструзией, таблетированием или шликерным литьем),

• достаточная прочность зерна,

• равномерность укладки зерен в НЗС.

Таким образом, в качестве объекта исследования были выбраны НЗС из шаров, сплошных цилиндров, цилиндров с продольными каналами, от колец до многоканальных таблеток, и частиц из перекрывающихся цилиндрических долей - трилистников (см. рис. 6 в разделе 2.3).

В диссертации были получены экспериментальные данные относительно радиального теплопереноса в НЗС из частиц указанных выше форм. Значения относительного калибра варьировались в пределах от 3.9 до 7.3.

Научная новизна и ценность диссертационной работы заключается как в полученных экспериментальных данных, так и в разработанной гидродинамической модели НЗС.

Гидродинамическая модель может применяться для расчета аксиальных профилей скоростей, коэффициента радиальной теплопроводности за счет механизма конвективного перемешивания (далее «конвективный коэффициент радиальной теплопроводности») в ядре слоя и перепада давления в НЗС из частиц округлой формы при турбулентном режиме течения газа в межзерновых каналах слоя. Модель подтверждена как литературными данными, так и собственными экспериментами. К главным достоинствам гидродинамической модели можно отнести то, что она построена на физически обоснованных представлениях о структуре нерегулярного монодисперсного НЗС и процессах конвективного радиального переноса в нем, что позволило строго определить рамки применимости и добиться значительного сокращения числа параметров модели. Все входящие в гидродинамическую модель параметры могут быть экспериментально определены независимо друг от друга.

При построении гидродинамической модели была разработана концепция о взаимосвязи процессов конвективной дисперсии тепла и импульса в межзерновых каналах слоя при турбулентном режиме течения газа (см. раздел 3.1). Предложенная концепция обладает большим потенциалом, т.к. может быть применена для описания связи между процессами конвективного переноса тепла и импульса не только в НЗС, но и в других пористых средах.

Для описания конвективного радиального теплопереноса в НЗС из частиц со сквозными каналами впервые применен подход, учитывающий принципиальное различие гидродинамики течения в межзерновых и внутризерновых каналах слоя. Интегральная конвективная теплопроводность рассматривается при этом как сумма двух параллельных процессов теплопереноса через две взаимопроникающие системы каналов.

Практическая значимость разработанной гидродинамической модели состоит в том, что ее использование открывает возможность применения методов математического моделирования для разработки новых и оптимизации существующих трубчатых аппаратов с НЗС. В работе даны рекомендации относительно стратегии определения внешней формы и внутренней геометрии зерна, оптимальной для конкретного каталитического процесса.

Применение предложенной стратегии позволило выбрать оптимальную форму зерна для промышленного процесса паровой конверсии природного газа. На оптимизированный таким образом катализатор и способ получения синтез-газа оформлен российский патент и международная заявка.

Апробация работы проведена на шести Международных конференциях: International Conference Chemreactor-15, 2001, Helsinki, Finland; Russian - Dutch Workshop "CATALYSIS FOR SUSTAINABLE DEVELOPMENT", 2002, Новосибирск; 17й1 International Symposium on Chemical Reaction Engineering, ISCRE-17, 2002, Hong Kong, China; Iй International School-Conference on Catalysis "Catalyst Design", 2002, Новосибирск; NATO ASI Upgrading of Natural Gas, 2003, Vilamoura, Portugal; ISMR-3 & CCRE-18, 2003, Bath, UK. Часть результатов диссертации докладывалась на ежегодном конкурсе научно-исследовательских работ Института катализа СО РАН (III премия, 2003).

Основной материал диссертации опубликован в 11 научных работах, в том числе 4 статьях, 5 тезисах докладов, 1 патенте и 1 международной заявке.

Диссертация состоит из введения, трех глав, выводов, списка литературы и списка публикаций. Объем диссертации составляет 111 страниц, включая 30 рисунков и 6 таблиц. Список литературы содержит 123 наименования.

Заключение диссертации по теме «Процессы и аппараты химической технологии», Смирнов, Евгений Ильич

выводы

1. Получены зависимости эффективного коэффициента радиальной теплопроводности в ядре слоя и коэффициента пристенной теплоотдачи от числа Рейнольдса в нерегулярном НЗС из шаров, сплошных цилиндров, цилиндров с прямыми продольными каналами (от колец до многоканальных таблеток) и трилистников. Измерения проведены в интервале значений числа Рейнольдса от «200 до «2000. Всего было испытано 15 типов зерен различной формы. Внутренняя геометрия зерен различалась количеством каналов: использовались сплошные, 1-, 3-, 4-, 6-, 7- и 52-канальные частицы; а также формой сечения каналов: круглые, в виде сектора и квадратные. Значения относительного калибра для НЗС из частиц указанных выше форм варьировались в пределах от 3.9 до 7.3. Таким образом, была экспериментально исследована область значений относительного калибра для НЗС из частиц разнообразной формы, наиболее интересная с точки зрения практического приложения и вызывающая наибольшие трудности при теоретическом описании процессов конвективного переноса.

2. Предложена и теоретически обоснована концепция о взаимосвязи параметров конвективной дисперсии тепла и импульса в НЗС из частиц округлой формы при турбулентном режиме течения в межзерновых каналах. Главным результатом теоретического исследования является доказательство линейной связи между коэффициентами формы зерна и коэффициентом В, который определяет гидравлическое сопротивление, возникающее за счет разбиения и смешивания потоков в слое. Полученный результат может быть распространен на любые другие однородные пористые среды.

3. При использовании концепции о взаимосвязи параметров конвективной дисперсии тепла и импульса разработана гидродинамическая модель НЗС, адекватность которой подтверждена сравнением с многочисленными экспериментальными данными в широком диапазоне изменения внешней формы и внутренней геометрии зерна, относительного калибра и плотности слоя. Модель включает в себя методы расчета профиля порозности, профилей аксиальной скорости в межзерновых и внутризерновых каналах НЗС, градиента давления вдоль слоя и конвективного коэффициента радиальной теплопроводности в ядре НЗС из частиц округлой внешней формы при N 2:4 и турбулентном режиме течения газа в межзерновых каналах.

4. Впервые в рамках континуального рассмотрения нерегулярного НЗС предложен основанный на гидродинамическом подходе метод расчета профиля аксиальных скоростей и градиента давления вдоль слоя из частиц округлой формы с произвольным числом, формой и размерами прямых каналов. В отличие от всех применявшихся ранее подходов к решению проблемы конвективного переноса импульса в нерегулярном слое, предложенный метод использует строгое и физически обоснованное определение турбулентной вязкости в пристенной зоне, пригодное для НЗС произвольной плотности при турбулентном режиме течения газа в межзерновых каналах.

5. Впервые предложено рассматривать конвективную радиальную теплопроводность в ядре НЗС с учетом гидродинамики течений через систему межзерновых и внутризерновых каналов слоя. Для количественной характеристики процессов радиального теплопереноса в каждой из систем каналов использовались средняя массовая скорость течения в ядре слоя, рассчитанная методами гидродинамической модели, и длина перемешивания потока. Предлагаемый подход продемонстрировал хорошую предсказательную способность для НЗС из всех представленных в диссертации типов зерен.

6. Предложенная гидродинамическая модель позволила разобраться в закономерностях влияния внешней формы, размеров и внутренней геометрии зерна на гидравлику и радиальный теплоперенос в нерегулярном НЗС. Создание гидродинамической модели открыло реальную возможность применения методов математического моделирования для разработки новых и оптимизации существующих трубчатых аппаратов с НЗС без необходимости проведения трудоемких теплофизических экспериментов и пилотных испытаний.

7. Использование методов разработанной гидродинамической модели позволило повысить точность и одновременно значительно упростить моделирование процессов конвективного переноса тепла, массы и импульса в нерегулярном НЗС. Это было достигнуто за счет использования строгого и однозначного определения всех параметров модели вместо полуэмпирического подхода с вынужденной «подстройкой» часто избыточного количества параметров под описание работы конкретного трубчатого аппарата. Разработанные методы расчета являются более эффективными в сравнении с используемыми в настоящее время методами численного решения уравнений Навье-Стокса при оценочных расчетах гидродинамических характеристик и процессов конвективного переноса в НЗС.

3.5. Заключение

1. Теоретически обоснована концепция о взаимосвязи параметров конвективной дисперсии тепла и импульса в НЗС из частиц округлой формы при турбулентном режиме течения в межзерновых каналах. Концепция раскрывает общие закономерности зависимости коэффициента гидравлического сопротивления от формы зерна и плотности слоя. Главным результатом теоретического исследования следует считать доказательство линейной связи между коэффициентами формы зерна и коэффициентом В.

2. В рамках континуальной модели нерегулярного НЗС предложена обобщенная функция для описания распределения порозности в слое из сплошных частиц округлой формы при значениях относительного калибра N > 4. Преимущества использования обобщенного профиля порозности в широком диапазоне плотности слоя подтверждены сравнением с общепризнанными корреляциями и литературными данными для НЗС из шаров, цилиндров и трилистников. Существенным отличием предложенного обобщенного профиля порозности является то, что он содержит всего один физически ясный и легко определяемый экспериментально параметр - е«,.

3. Разработан метод и алгоритм расчета профилей аксиальной скорости в межзерновых и внутризерновых каналах НЗС. Как показало сравнение с литературными данными, метод точно определяет величины средних аксиальных скоростей в ядре слоя при использовании обобщенного профиля порозности. При моделировании распределения аксиальных скоростей в НЗС из частиц конкретного вида (т.е. если внешняя форма и размеры зерна фиксированы) рекомендуется экспериментально определять профиль порозности. В этом случае расчетные профили скорости хорошо описывают реальное усредненное по азимуту НЗС распределение аксиальной скорости не только в ядре слоя, но и в пристенной зоне.

4. Дополнительно, метод, описанный в предыдущем пункте, позволяет рассчитать градиент давления вдоль слоя. Сравнение с наиболее достоверными литературными данными для НЗС из шаров и колец Рашига подтверждает правильность этого расчетного метода.

5. Разработана модель конвективной радиальной теплопроводности в ядре НЗС из частиц округлой формы при N > 4 и турбулентном режиме течения газа в межзерновых каналах. Модель описывает конвективный теплоперенос в НЗС как сумму двух параллельных процессов теплопереноса через систему межзерновых и внутризерновых каналов. Адекватность метода подтверждена сравнением с полученными в диссертации экспериментальными данными. Даны рекомендации относительно внутренней геометрии зерна, обеспечивающей наибольшую конвективную радиальную теплопроводность в ядре НЗС.

Для разработки новых или оптимизации существующих трубчатых реакторов с НЗС за счет формы и размеров зерна рекомендуется следующая стратегия:

1) из общих соображений и согласно имеющимся возможностям изготовления частиц определяется набор перспективных внешних форм для зерен округлой формы. Если внешняя форма зерна является «новой», то для нее необходимо экспериментально определить величину коэффициента В в однородном слое, т.е. при N > 20;

2) в соответствии с минимально необходимой прочностью зерна на раздавливание для каждой выбранной на предыдущем шаге внешней формы зерна определяются варианты внутренней геометрии (количество, расположение, форма каналов) и допустимый диапазон изменения относительных размеров;

3) с использованием гидродинамической модели производится моделирование конкретного каталитического процесса в трубчатом реакторе с НЗС из частиц всех выбранных вариантов формы в установленном диапазоне изменения внутренних и внешних размеров зерна и диаметра реактора;

4) на основе проведенного моделирования и заданных приоритетов эффективности данного каталитического процесса выбираются оптимальная форма и размеры зерна, диаметр реактора, а также параметры процесса: массовый расход, входная температура, состав и давление газа и т.п.

Разработанная в диссертации гидродинамическая модель слоя является новым и абсолютно необходимым компонентом, без которого применение процедуры оптимизации невозможно.

Тем не менее, реализация предложенной стратегии требует знания характеристик катализатора и проводимого процесса, а также умения рассчитать:

• прочность зерна на раздавливание;

• величину Ло, включая радиационную составляющую;

• коэффициент межфазного теплообмена газ-зерно;

• коэффициент радиальной теплопроводности в пристенной зоне;

• степень использования зерна катализатора.

Кроме того, необходима разработка алгоритмов и создание компьютерных расчетных программ.

Отметим, что процессы конвективного радиального переноса тепла и массы являются подобными [11, 23, 24], и это обстоятельство должно использоваться при моделировании работы трубчатого реактора с НЗС.

Примером применения предложенной выше стратегии является работа 4 из списка публикаций, где процедура оптимизации была применена при выборе формы и размеров зерна для промышленного процесса паровой конверсии природного газа. На оптимизированный таким образом катализатор и способ получения синтез-газа оформлены российский патент и международная заявка (см. работы 10 и 11 в списке публикаций).

Список литературы диссертационного исследования кандидат технических наук Смирнов, Евгений Ильич, 2005 год

1. Атаманов В.В., Харитонов В.В., Якутии Н.В. Взаимосвязь теплоотдачи и диссипации энергии потока в шаровых засыпках // ТВТ. 1996 - Т. 34, № 4. - С. 590-596.

2. Аэров М.Э., Тодес О.М. Гидравлические и тепловые основы работы аппаратов со стационарным и кипящим зернистым слоем. — Л.: Химия, 1968. 512 с.

3. Аэров М.Э., Тодес О.М., Наринский Д.А. Аппараты со стационарным зернистым слоем: Гидравлические и тепловые основы работы. Д.: Химия, 1979. — 176 с.

4. Адинберг Р.З., Иванов В.М., Дильман В.В. Исследование структуры неподвижного зернистого слоя // Аэродинамика химических реакторов с неподвижными слоями катализатора: Сб. научных трудов / Под ред. Матроса Ю.Ш. Новосибирск: Наука, 1985.-С. 15-23.

5. Бахуров В.Г., Боресков Г.К. Эффективный коэффициент теплопроводности контактных масс // ЖПХ. 1947 - Т. XX, № 8. - С. 721-738.

6. Беляшевский H.H., Бугай Н.Г. Гидравлическая структура фильтрационного потока в отдельной поре при нелинейной фильтрации // Фильтрация воды в пористых средах: Сб. научных трудов. Киев, 1978. - С. 15-24.

7. Волков В.И. Исследование гидродинамики и процессов переноса в пористых средах: Дис. канд. техн. наук. Новосибирск, 1980. — 166 с.

8. Газодинамика и теплообмен при наличии химических реакций: Сб. статей / Под ред. Мотулевича В.П., Ионова В.П. — М.: Издательство иностранной литературы, 1962.-552 с.

9. Гольдштик М.А. Процессы переноса в зернистом слое. Новосибирск: СО АН СССР, Институт теплофизики, 1984. - 163 с.

10. Горин A.B., Сиковский Д.Ф. Законы подобия турбулентности в отрывных течениях // Труды П-й Рос. Нац. Конф. по Теплообмену. 1998 - Т. 2. - С. 88-92.

11. Гухман A.A. Применение теории подобия к исследованию процессов тепломассообмена. М.: Высшая школа, 1974. - 328 с.

12. Ермакова А., Кузьмин В.А., Умбетов A.C. Исследование локального массообмена от частицы к жидкости. IV. Трехфазные системы: неподвижный и псевдоожиженный слой. Вывод обобщенного уравнения массопереноса // Hung. J. Ind. Chem. -1983 Vol. 11. - P. 247-262.

13. Жаворонков H.M., Аэров М.Э., Умник H.H. Гидравлическое сопротивление и плотность упаковки зернистого слоя // ЖФХ. -1949 Т. XXIII, № 3. - С. 342-360.

14. Завелев Е.Д., Семенов В.П., Бесков B.C., Аэров М.Э., Платонов В.В., Вакк Э.Г. Определение коэффициентов гидравлического сопротивления зернистых слоев катализаторов конверсии углеводородов // Теор. Основы Хим. Технологии. — 1979 Т. XIII, №1.-С. 64-69.

15. Идельчик И.Е. Справочник по гидравлическим сопротивлениям. — М.: Машиностроение, 1975. 559 с.

16. Карслоу Г., Егер Д. Теплопроводность твердых тел: Пер. с англ. / Под ред. Померанцева A.A. М.: Наука, 1964. - 487 с.

17. Кокорев Л.С., Субботин В.И., Федосеев В.Н., Харитонов В.В., Воскобойников В.В. О взаимосвязи гидравлического сопротивления и теплоотдачи в пористых средах // ТВТ. 1987 - Т. 25, № 1. - С. 92-97.

18. Кэйс В.М. Конвективный тепло- и массообмен: Пер. с англ. М.: Энергия, 1972. — 448 с.

19. Методы определения теплопроводности и температуропроводности. / Под ред. Лыкова A.B. Москва: Энергия, 1973. - 336 с.

20. Ошурков М.С., Кузьмин В.А. Тепло- и массообмен внутренней поверхности сотовых зерен в засыпке // Нестационарные процессы в химических реакторах: Сб. научных трудов / Под ред. Матроса Ю.Ш. Новосибирск: Ин-т катализа СО АН СССР, 1982.-С. 173-176.

21. Петухов Б.С. Вопросы теплообмена. М.: Наука, 1987. - 278 с.

22. Слободов Е.Б. Эффективная вязкость жидкости в зернистом слое при больших и умеренных числах Рейнольдса // Теор. Основы Хим. Технологии. 1989 - Т. XXIII, №1.- С. 71-74.

23. Теплицкий Ю.С. О теплообмене инфильтруемого зернистого слоя с поверхностью // ИФЖ. 2003 - Т. 76, № 6. - С. 151-155.

24. Федосеев В.Н., Субботин В.И., Харитонов В.В. Универсальная зависимость теплоотдачи от градиента давления в пористых средах // Теплоэнергетика. 1987 — №6.-С. 61-64.

25. Франк-Каменецкий Д.А. Диффузия и теплопередача в химической кинетике. — М.: Наука, 1987.-491 с.

26. Afandizadeh S., Foumeny Е.А. Design of packed bed reactors: guides to catalyst shape, size, and loading selection // Appl. Therm. Eng. 2001 - Vol. 21. - P. 669-682.

27. Agnew J.B., Potter O.E. Heat transfer properties of packed tubes of small diameter // Trans. Inst. Chem. Eng. 1970 - Vol. 48. - P. 15-20.

28. Balakrishnan A.R., Pei D.C.T. Heat transfer in gas-solid packed bed sistems. 1. A critical review // Ind. Eng. Chem. Process Des. Dev. 1979 - Vol. 18. - P. 30-40.

29. Bauer R., Schlünder E.U. Effective radial thermal conductivity of packings in gas flow. Part I. Convective transport coefficient // Intern. Chem. Eng. 1978 - Vol. 18. - P. 181188.

30. Bauer R., Schlünder E.U. Effective radial thermal conductivity of packings in gas flow. Part П. Thermal conductivity of the packing fraction without gas flow // Intern. Chem. Eng. 1978 - Vol. 18. - P. 189-207.

31. Benenati R.F., Brosilow C.B. Void fraction distribution in beds of spheres // AIChE Journal. 1962 - Vol. 8. - P. 359-361.

32. Bey O., Eigenberger G. Fluid flow through catalyst filled tubes // Chem. Eng. Science. -1997-Vol. 52.-P. 1365-1376.

33. Bey O., Eigenberger G. Gas flow and heat transfer through catalyst filled tubes // Int. J. Therm. Sei.-2001 Vol. 40.-P. 152-164.

34. Cheng P., Vortmeyer D. Transverse thermal dispersion and wall channeling in a packed bed with forced convective flow // Chem. Eng. Science. 1988 - Vol. 43. - P. 25232532.

35. Cohen Y., Metzner A.B. Wall effects in laminar flow of fluids through packed beds // AIChE Journal.-1981 Vol. 27. - P. 705-715.

36. Cresswell D.L. Heat transfer in packed bed reactors // NATO ASI Series E: Appl. Science. 1986-Vol. 110.-P. 687-728.

37. Daszkowski T., Eigenberger G. A réévaluation of fluid flow, heat transfer and chemical reaction in catalyst filled tubes // Chem. Eng. Science. 1992 - Vol. 47. - P. 2245-2250.

38. Delmas H., Froment G.F. A simulation model accounting for structural radial nonuniformities in fixed bed reactors // Chem. Eng. Science. 1988 - Vol. 43. — P. 2281-2287.

39. Derkx O.R., Dixon A.G. Comparison of correlations for the wall heat transfer coefficients in a fixed bed reactor // AIChE Journal. 1996 - Vol. 92. - P. 126-133.

40. Di Felice R., Gibilaro L.G. Wall effects for the pressure drop in fixed beds // Chem. Eng. Science. 2004 - Vol. 59. - P. 3037-3040.

41. Dibbs A., Edwards R.V. Fundamentals of transport phenomena in porous media // Martinus Nijhoff, NATO ASI Series E: Appl. Science. 1984 - Vol. 82. - P. 201-258.

42. Dixon A.G. Thermal resistance models of packed-bed effective heat transfer parameters // AIChE Journal. 1985 - Vol. 31. - P. 826-834.

43. Dixon A.G. Angular temperature variations in fixed beds of spheres // Proc. 29th Natl. Heat Transfer Conference 1993 - Vol. HTD-236. - P. 55-64.

44. Dixon A.G. Heat transfer in packed beds of spheres with Dt/Dp <, 4 // Proc. 10th Int. Heat Transfer Conference 1994 - Vol. 5. - P. 225-230.

45. Dolejs V., Machac I. Pressure drop during the flow of a Newtonian fluid through a fixed bed of particles // Chem. Eng. and Processing. 1995 - Vol. 34. - P.l-8.

46. Eisfeld B., Schnitzlein K. The influence of confining walls on the pressure drop in packed beds // Chem. Eng. Science. 2001 - Vol. 56. - P. 4321-4329.

47. England R., Gunn D.J. Dispersion, pressure drop, and chemical reaction in packed beds of cylindrical particles // Trans. Inst. Chem. Engineers. -1970 Vol. 48. - P. 265-275.

48. Ergun S. Fluid flow through packed columns // Chem. Eng. Progress. 1952 - Vol. 48. -P. 89-94.

49. Fand R.M., Kim B.Y.K., Lam A.C.C., Phan R.T. Resistance to the flow of fluids through simple and complex porous media whose matrices are composed of randomly packed spheres // ASME Journal of Fluids Eng. 1987 - Vol. 109. - P. 268-274.

50. Feyo De Azevedo S., Romero-Ogawa M.A., Wardle A.P. Modelling of tubular fixed-bed catalytic reactors: a brief review // Trans. IChemE. 1990 - Vol. 68. - P. 483-502.

51. Foumeny E.A., Roshani S. Mean voidage of packed beds of cylindrical particles // Chem. Eng. Science. -1991 Vol. 46. - P. 2363-2364.

52. Freund H., Zeiser T., Huber F., Klemm E., Brenner G., Durst F., Emig G. Numerical simulations of single phase reacting flows in randomly packed fixed-bed reactors and experimental validation // Chem. Eng. Science. 2003 - Vol. 58. - P. 903-910.

53. Froment G.F. Analysis and design of fixed bed catalytic reactors // Proc. 1th Intern. Symp. on Chem. React. Eng. 1972 - P. 1-34.

54. Giese M., Rottschafer K., Vortmeyer D. Measured and modeled superficial flow profiles in packed beds with liquid flow // AIChE Journal. 1998 - Vol. 44. - P. 484-490.

55. Gladden L.F. Magnetic resonance: ongoing and future role in chemical engineering research // AIChE Journal. 2003 - Vol. 49. - P. 2-9.

56. Götz J., Zick K., Heinen C., Konig T. Visualization of flow processes in packed beds with NMR imaging: determination of the local porosity, velocity vector and local dispersion coefficients // Chem. Eng. and Processing. 2002 - Vol. 41. - P. 611-629.

57. Govindarao V.M.H., Froment G.F. Voidage profiles in packed beds of spheres // Chem. Eng. Science. 1986-Vol. 41.-P. 533-539.

58. Govindarao V.M.H., Subbanna M., Rao A.V.S., Ramrao K.V.S. Voidage profile in packed beds by multi-channel model: effects of curvature of the channels // Chem. Eng. Science. 1990 - Vol. 45. - P. 362-364.

59. Jolls K.R., Hanratty T.J. Transition to turbulence for flow through a dumped bed of spheres//Chem. Eng. Science. 1966-Vol. 21.-P. 1185-1190.

60. Kalthoff O., Vortmeyer D. Ignition/extinction phenomena in a wall cooled fixed bed reactor. Experiments and model calculations including radial porosity and velocity distributions // Chem. Eng. Science. 1980 - Vol. 35. - P. 1637-1643.

61. Koning G.W. Heat and mass transport in tubular packed bed reactors at reacting and non-reacting conditions. Experiments and models. The Netherlands: Twente University Press, 2002. - 272 p.

62. Kufner R., Hofmann H. Implementation of radial porosity and velocity distribution in a reactor model for heterogeneous catalytic gas-phase reactions (TORUS-model) // Chem. Eng. Science. 1990 - Vol. 45. - P. 2141-2146.

63. Landon V.G., Hebert L.A., Adams C.B. Heat transfer measurement for industrial packed bed tubular reactor modeling and design // AIChE Journal. 1996 - Vol. 92. - P. 134144.

64. Latifi M.A.t Midoux N., Storck A., Gence J.N. The use of micro-electrodes in the study of the flow regimes in a packed bed reactor with single phase liquid flow // Chem. Eng. Science. 1989 - Vol. 44. - P. 2501-2508.

65. Leva M. Heat transfer to gases through packed tubes // Ind. Eng. Chemistry. — 1947 — Vol. 39.-P. 857-862.

66. Lienhard J.H.-IV, Lienhard J.H.-V A heat transfer textbook. Cambridge, Massachusetts, U.S.A.: Phlogiston Press, 2002. - 749 p.

67. Logtenberg S.A., Dixon A.G. Computational fluid dynamics studies of fixed bed heat transfer // Chem. Eng. and Processing. 1998 - Vol. 37. - P. 7-21.

68. Magnico P. Hydrodynamic and transport properties of packed beds in small tube-to-sphere diameter ratio: pore scale simulation using an Eulerian and a Lagrangian approach // Chem. Eng. Science. 2003 - Vol. 58. - P. 5005-5024.

69. Mariani N.J., Martinez O.M., Barreto G.F. Computing radial packing properties from the distribution of particle centers // Chem. Eng. Science. 2001 - Vol. 56. - P. 5693-5707.

70. Martin H. Low Peclet number particle-to-fluid heat and mass transfer in packed beds // Chem. Eng. Science. 1978 - Vol. 33. - P. 913-919.

71. McDonald I.F., El Sayed M.S., Mow K., Dullien F.A.L. Flow through porous media // Ind. Eng. Chem. Fundam. 1979 - Vol. 18. - P. 199-208.

72. Montillet A., Le Coq L. Characteristics of fixed beds packed with anisotropic particles -Use of image analysis//Powder technology.-2001 Vol. 121.-P. 138-148.

73. Mueller G.E. Prediction of radial porosity distributions in randomly packed fixed beds of uniformly sized spheres in cylindrical containers // Chem. Eng. Science. — 1991 — Vol. 46.-P. 706-708.

74. Mueller G.E. Radial void fraction distributions in randomly packed fixed beds of uniformly sized spheres in cylindrical containers // Powder technology. 1992 - Vol. 72. -P. 269-275.

75. Mueller G.E. Angular void fraction distributions in randomly packed fixed beds of uniformly sized spheres in cylindrical containers // Powder technology. 1993 - Vol. 77. -P. 313-320.t

76. Mueller G.E. Numerical simulation of packed beds with monosized spheres in cylindrical containers I I Powder technology. 1997 — Vol. 92. - P. 179-183.

77. Nijemeisland M., Dixon A.G. Comparison of CFD simulations to experiment for convective heat transfer in a gas-solid fixed bed // Chem. Eng. Journal. 2001 - Vol. 82. -P. 231-246.

78. Papageorgiou J.N., Froment G.F. Simulation models accounting for radial voidage profiles in fixed-bed reactors // Chem. Eng. Science. 1995 - Vol. 50. - P. 3043-3056.

79. Park J.C., Raghavan K., Gibbs S.J. Axial development and radial non-uniformity of flow in packed columns // Journal of Chromatography A. 2002 - Vol. 945. - P. 65-81.

80. Peters P.E., Schiffino R.S., Harriott P. Heat transfer in packed-tube reactors // Ind. Eng. Chem. Res. 1988 - Vol. 27. - P. 226-233.

81. Pillai K.K. Voidage variation at the wall of a packed bed of spheres // Chem. Eng. Science. 1977 - Vol. 32. - P. 59-61.

82. Price J. The distribution of fluid velocities for randomly packed beds of spheres // Mech. and Chem. Eng. Trans. 1968 - Vol. 1. - P. 7-14.

83. Ridgway K., Tarbuck K.J. Voidage fluctuations in randomly-packed beds of spheres adjacent to a containing wall // Chem. Eng. Science. — 1968 Vol. 23. - P. 1147-1155.

84. Roblee L.H.S., Baird R.M., Tierney J.W. Radial porosity variations in packed beds // AIChE Journal. 1958 - Vol. 4. - P. 460-464.

85. Schlünder E.U. Wärme- und Stoffubertragung zwischen durchströmten Schüttungen und darin eingebetteten Einzelkörpern // Chemie Ing. Techn. 1966 - Vol. 38. - P. 967-979.

86. Schnitzlein K. Modelling radial dispersion in terms of the local structure of packed beds // Chem. Eng. Science. 2001 - Vol. 56. - P. 579-585.

87. Schwartz C.E. Smith J.M. Flow distribution in packed beds // Ind. Eng. Chem. 1953 — Vol. 45.-P. 1209-1218.

88. Sederman A.J., Alexander P., Gladden L.F. Structure of packed beds probed by Magnetic Resonance Imaging // Powder technology. 2001 - Vol. 117. - P. 255-269.

89. Sharma S., Mantle M. D., Gladden L. F., Winterbottom J. M. Determination of bed voidage using water substitution and 3D magnetic resonance imaging, bed density and pressure drop in packed-bed reactors // Chem. Eng. Science. 2001 - Vol. 56. - P. 587595.

90. Smirnov E.I., Muzykantov A.V., Kuzmin V.A., Zolotarskii I.A., Koning G.W., Kronberg A.E. Radial heat transfer in packed beds of shaped particles // Chemistry for Sustainable Development 2003 - Vol. 11. - P. 293-296.

91. Smirnov E.I., Kuzmin V.A., Zolotarskii I.A. Radial thermal conductivity in cylindrical beds packed by shaped particles // IChemE Transactions Part A — Chem. Eng. Res. and Design 2004 - Vol. 82. - P. 293-296.

92. Stephenson J.L., Stewart W.E. Optical measurements of porosity and fluid motion in packed beds // Chem. Eng. Science. 1986 - Vol. 41. - P. 2161 -2170.

93. Suekane T., Yokouchi Y., Hirai S. Inertial flow structures in a simple-packed bed of spheres // AIChE Journal. 2003 - Vol. 49. - P. 10-17.

94. Tobis J., Ziolkowski D. Modelling of heat transfer at the wall of a packed-bed apparatus // Chem. Eng. Science. 1988 - Vol. 43. - P. 3031-3036.

95. Tsotsas E., Schlünder E.U. Some remarks on channeling and on radial dispersion in packed beds // Chem. Eng. Science. 1988 - Vol. 43. - P. 1200-1203.

96. Tsotsas E., Schlünder E.U. Heat transfer in packed beds with fluid flow: remarks on the meaning and the calculation of a heat transfer coefficient at the wall // Chem. Eng. Science. 1990 - Vol. 45. - P. 819-837.

97. Van der Merwe D.F., Gauvin W.H. Velocity and turbulence measurements of air flow through a packed bed // AIChE Journal. 1971 - Vol. 17. - P. 519-528.

98. Vortmeyer D., Haidegger E. Discrimination of three approaches to evaluate heat fluxes for wall-cooled fixed bed chemical reactors // Chem. Eng. Science. 1991 - Vol. 46. -P. 2651-2660.

99. Vortmeyer D., Schuster J. Evaluation of steady flow profiles in rectangular and circular packed beds by a variational method // Chem. Eng. Science. 1983 - Vol. 38. - P. 16911699.

100. Vortmeyer D., Wagner P., Haidegger E. The interaction between temperature and flow in wall-cooled catalytic fixed-bed reactors // Chem. Eng. Science. 1992 - Vol. 47. — P. 1325-1328.

101. Vortmeyer D., Winter R.P. On the validity limits of packed bed reactor continuum models with respect to tube to particle diameter ratio // Chem. Eng. Science. — 1984 -Vol. 39.-P. 1430-1432.

102. Votruba J., Mikus O., Hlavacek V., Skrivanek J. A note on pressure drop in monolithic catalysts // Chem. Eng. Science. 1974 - Vol. 29. - P. 2128-2130.

103. Wang Z., Afacan A., Nandakumar K., Chuang K.T. Porosity distribution in random packed columns by gamma ray tomography // Chem. Eng. and Processing. — 2001 — Vol. 40.-P. 209-219.

104. Winterberg M., Tsotsas E. Correlations for effective heat transport coefficients in beds packed with cylindrical particles // Chem. Eng. Science. 2000 - Vol. 55. - P. 59375943.

105. Winterberg M., Tsotsas E. Modelling of heat transport in beds packed with spherical particles for various bed geometries and/or thermal boundary conditions // Int. J. Therm. Sei. 2000 - Vol. 39. - P. 556-570.

106. Yagi S., Kunii D. Studies on effective thermal conductivities in packed beds // AIChE Journal. 1957-Vol. 3. - P. 373-381.

107. Yevseyev A.R., Nakoryakov V.E., Romanov N.N. Experimental investigation of a turbulent filtration flow // Int. J. Multi-phase Flow. 1991 - Vol. 17. - P. 103-118.

108. Zehner P., Schlünder E.U. Die effektive Wärmeleitfähigkeit von Schüttungen bei mäszigen Temperaturen //Chem. Ing. Techn. 1970-Vol. 42. -P. 933-941.

109. Ziolkowska I., Ziolkowski D. Modelling of gas interstitial velocity radial distribution over a cross-section of a tube packed with a granular catalyst bed // Chem. Eng. Science. -1993 Vol. 48. - P. 3283-3292.

110. Ziolkowska I., Ziolkowski D. Experimental analysis of isothermal gas flow field in tubes packed with spheres // Chem. Eng. and Processing. 2001 - Vol. 40. - P. 221-233.

111. Zou R.P., Yu A.B. The packing of spheres in a cylindrical container: the thickness effect // Chem. Eng. Science. 1995 - Vol. 50. - P. 1504-1507.1. Список публикаций

112. Smirnov E.I., Muzykantov A.V., Kuzmin V.A., Zolotarskii I.A., Koning G.W., Kronberg A.E. Radial Heat Transfer in Packed Beds of Shaped Particles. Chemistry for Sustainable Development, 11 (2003) 293-296.

113. Smirnov E.I., Kuzmin V.A., Zolotarskii I.A. Radial thermal conductivity in cylindrical beds packed by shaped particles. IChemE Transactions Part A — Chemical Engineering Research and Design, 82 (2004) 293-296.

114. Zolotarskii I.A., Kuzmin V.A., Muzykantov A.V., Smirnov E.I. Investigation of radial heat transfer in beds packed by regular and shaped particles. International Conference Chemreactor-15, June 5-8, 2001, Helsinki, Finland. Abstracts. P.l 18-121.

115. Kagyrmanova A.P., Zolotarskii I.A., Vernikovskaya N.V., Smirnov E.I., Kuzmin V.A. Mathematical modeling of steam reforming tubes with shaped particlcs. NATO ASI Upgrading of Natural Gas, July 6-18, 2003, Vilamoura, Portugal. Abstracts. P.259-262.