Нелинейные явления в жидкостях в поле широкополосного излучения инфракрасного и терагерцового диапазона спектра тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.05, доктор наук Цыпкин Антон Николаевич

• Цыпкин Антон Николаевич
• доктор наук
• 2020

Оглавление диссертации доктор наук Цыпкин Антон Николаевич

Реферат диссертации

Synopsis of the Thesis

Введение

Глава 1. Обзор исследования нелинейных явлений в жидкостях в поле сверхкоротких широкополосных импульсов инфракрасного и терагерцового диапазона спектра

1.1 Источники терагерцового широкополосного излучения

1.2 Теоретические подходы к исследованию генерации широкополосного терагерцового излучения при лазерной филаментации

1.3 Исследование генерации широкополосного спектрального суперконтинуума

1.4 Методы передачи информации с использованием широкополосных источников

1.5 Исследование нелинейных явлений и свойств материалов в терагерцовом диапазоне частот

Выводы по первой главе

Глава 2 Исследования генерации широкополосного терагерцового излучения в жидкостях при лазерной филаментации излучения ближнего инфракрасного диапазона спектра

2.1 Генерация широкополосного терагерцового излучения в плоской струе жидкости при лазерном пробое в зависимости от угла падения излучения накачки

2.2 Генерация широкополосного терагерцового излучения в плоских струях жидкостей, ионизованных субпикосекундными лазерными импульсами

2.3 Математическое моделирование распространения излучения в ионизируемой им жидкости

2.4 Влияние отношения вклада плазменной нелинейности к керровской на эффективность оптико-терагерцового преобразования

2.5 Исследование генерации широкополосного терагерцового излучения в жидких средах с разными свойствами

2.6 Генерация терагерцового излучения в цилиндрических струях жидкостей

Выводы по второй главе

Глава 3. Усиление энергии терагерцовых волн, генерируемых при двухимпульсном возбуждении жидкостей, в условиях лазерной филаментации

3.1. Зависимость усиления генерации терагерцового излучения в струе воды от временной задержки между сигнальным и опорным импульсами при двухимпульсной накачке

3.2. Влияние длительностей опорного и сигнального импульсов на усиление генерации терагерцового излучения

Выводы по третьей главе

Глава 4. Физические принципы кодирования и передачи информации в широкополосном излучении с квазидискретным спектром

4.1. Генерация спектрального суперконтинуума в плоских струях жидкостей

4.2 Кодирование и передача информации в квазидискретном спектральном суперконтинууме оптического диапазона

4.2.1 Аналитическая модель формирования последовательности сверхкоротких импульсов при интерференции спектральных суперконтинуумов

4.2.2 Теоретический анализ полевой и спектральной структуры интерферирующих суперконтинуумов с квадратичной фазовой модуляцией

4.2.3 Экспериментальная апробация метода формирования последовательности сверхкоротких импульсов ближнего инфракрасного диапазона спетра

4.2.4 Экспериментальная апробация метода кодирования и передачи информации в квазидискретном суперконтинууме ближнего инфракрасного диапазона спектра

4.3. Метод кодирования и передачи информации для широкополосного терагерцового излучения

Выводы по четвертой главе

Глава 5. Исследования нелинейных свойств жидкостей в терагерцовом диапазоне частот

5.1. Особенности измерения коэффициента нелинейного показателя преломления для широкополосного терагерцового излучения

5.2. Измерение нелинейного коэффициента показателя преломления жидкости в терагерцовом спектральном диапазоне

5.3. Теоретическое обоснование различия коэффициента нелинейного показателя преломления в терагерцовом диапазоне частот для жидкостей

Выводы по пятой главе

Заключение

Список сокращений и условных обозначений

Список литературы

Список иллюстрированного материала

Приложение А (обязательное). Тексты публикаций

Реферат диссертации

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Нелинейные явления в жидкостях в поле широкополосного излучения инфракрасного и терагерцового диапазона спектра»

Актуальность темы

Продолжающееся развитие лазерной техники сверхкоротких импульсов открывает новые возможности для исследования взаимодействия интенсивного излучения с веществом. Среди высокоинтенсивных источников излучения, позволяющих наблюдать новые интересные нелинейные явления, отдельным классом выделяются широкополосные: в инфракрасном (ИК) диапазоне - спектральный суперконтинуум (СК), в терагерцовом (ТГц) - источники импульсного излучения.

Генерация широкополосного СК в ИК диапазоне - это явление сильного уширения спектра излучения из-за суммарного воздействия целого набора нелинейных эффектов, возникающих при распространении высокоинтенсивных сверхкоротких лазерных импульсов в прозрачных оптических средах. Источники СК нашли свое применение во многих приложениях науки и техники. Одно из таких актуальных применений связано с системами передачи информации с использованием технологии спектрального уплотнения каналов (мультиплексирования каналов по длинам волн). Применение частотных гребенок [1] относят к одному из многообещающих методов увеличения как скорости, так и объема передаваемых данных. Методы генерации частотных гребенок можно разделить на три типа. Первый тип - генерация гребенок использованием внешнего опорного источника оптического излучения для стабилизации частоты повторения и фазы огибающей несущего сигнала [2]. Второй тип -генерация посредством электрооптической модуляции [3]. Третий тип -генерация с помощью микрорезонаторов в виде колец с оптической накачкой [4]. Вышеперечисленные подходы позволяют формировать частотные гребенки с шагом между спектральными пиками до сотен ГГц. Однако, создание оптических гребенок с плавно меняющимися параметрами является

нерешенной проблемой. Отдельная проблема при их применении связана с разной интенсивностью отдельных линий частотной гребенки, и, следовательно, уменьшением отношения сигнал/шум для каждой отдельной линии и уменьшением эффективности передачи информации. Данную проблему возможно устранить, объединив формирование частотных гребенок в спектральной области с генерацией последовательности импульсов во временной области.

В свою очередь, ТГц излучение, которое было получено еще в начале ХХ века [5], по своим прикладным аспектам пока уступает излучению видимого и ИК диапазонов спектра. Это в значительной степени связано с необходимостью создания простых, компактных и эффективных ТГц источников. Самые известные эффективные методы генерации широкополосного (импульсного) ТГц излучения, использующие в качестве накачки активной среды излучение среднего ИК диапазона, основаны на оптическом выпрямлении в кристаллах и позволяют достигать 0,1% эффективности преобразования оптического излучения в излучение ТГц диапазона [6]. Другие методики получения широкополосного ТГц излучения используют органические кристаллы, которые требуют более строгих условий эксплуатации. Распространённым механизмом генерации импульсного ТГц излучения, не требующим дорогостоящих кристаллов, является двухцветная филаментация фемтосекундных импульсов ИК излучения в газах (эффективность оптико-терагерцового преобразования составляет около 0,01% [7]). Повышение эффективности такого преобразования возможно при использовании излучения накачки с большей длиной волны [8]. Дальнейшее развитие этой методики является актуальным направлением исследований в ТГц оптике.

Более того, в связи с созданием высокоинтенсивных источников ТГц излучения возникла актуальная проблема, направленная на исследование нелинейных свойств материалов в этом спектральном диапазоне [9], что, безусловно, приведет к разработке новых устройств и систем ТГц фотоники.

Несмотря на растущий интерес к этой проблеме, наблюдения нелинейных свойств материалов в ТГц диапазоне частот в большинстве случаев проводились без использования прямых измерений нелинейных характеристик вещества [10,11].

До недавнего времени возможности жидкостей как источников импульсного ТГц излучения, как и их нелинейные свойства в ТГц диапазоне, были мало изучены, что связано с их значительным поглощением в ТГц диапазоне. Однако, в отличие от твердотельных источников, в жидкостях можно избежать необратимого повреждения среды при воздействии высокоинтенсивным ИК излучением и термическом нагреве благодаря их текучести. Кроме того, различные нелинейные эффекты при филаментации становятся более заметными в жидкостях из-за большей молекулярной плотности и более низкой энергии ионизации по сравнению с газами, приводящие к большей концентрации заряженных частиц на тот же ионизированный объем. Первые исследования продемонстрировали весьма эффективную генерацию широкополосных ТГц волн при ионизации жидкой среды с использованием свободно текущей пленки жидкости [12] и кювет с жидкостями [13]. В результате проблема изучения влияния физических и химических свойств жидкостей как на генерацию в них ТГц излучения, так и на их нелинейные свойства в ТГц диапазоне частот стала к началу настоящей работы очень актуальной.

Цель данной работы - определение основных закономерностей нелинейных процессов в жидкостях в поле сверхкоротких импульсов инфракрасного и терагерцового диапазона спектра, а также разработка на их основе высокоэффективных методов генерации импульсного терагерцового излучения, анализ возможностей использования широкополосного излучения инфракрасного и терагерцового диапазонов спектра в системах передачи информации.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Определить оптимальные условия максимальной эффективности генерации широкополосного ТГц излучения в струях жидкостей при филаментации фемтосекундных лазерных импульсов ближнего ИК диапазона спектра.

2. Определить зависимость энергии импульса ТГц излучения, генерируемого при лазерной филаментации в струях жидкостей, от энергии падающего импульса ближнего ИК диапазона.

3. Выявить зависимость эффективности преобразования лазерного излучения ближнего ИК диапазона в излучение ТГц диапазона в жидкой среде при ее ионизации от угла падения лазерного излучения на плоскую струю жидкости.

4. Разработать методику усиления энергии генерируемых ТГц волн на основе метода двухимпульсной накачки ИК излучения в струях жидкостей.

5. Выявить временной сдвиг между импульсами накачки ближнего ИК диапазона спектра, необходимый для максимально эффективного преобразования их энергии в энергию ТГц излучения при использовании метода одноцветного двухимпульсного возбуждения жидкой среды.

6. Разработать физические принципы сверхбыстрой передачи информации при спектрально-временном кодировании квазидискретного широкополосного излучения, формируемого при двухлучевой интерференции фазовомодулированных импульсов, для ИК, телекоммуникационного и ТГц диапазонов частот.

7. Выявить и исследовать нелинейные свойства жидкостей в ТГц области спектра методом z-сканирования.

8. Выявить зависимости коэффициента нелинейного показателя преломления жидкостей в ТГц диапазоне частот от их физических свойств.

Научная новизна:

1. Впервые предложены, разработаны и экспериментально апробированы методы усиления генерации широкополосного ТГц излучения при одноцветной лазерной филаментации в струях жидкостей при изменении угла падения, длительности и энергии импульса накачки ближнего ИК диапазона спектра.

2. Развита трехуровневая модель взаимодействия сильного поля сверхкороткого лазерного импульса с веществом, учитывающая кубическую нелинейность вещества и динамику населенности высоковозбужденных электронных уровней, а также возбуждаемого сильным полем лазерного импульса накачки тока квазисвободных электронов на случай ионизируемой субпикосекундными лазерными импульсами ближнего ИК диапазона спектра струи жидкости, которая использована для описания зависимостей генерируемого широкополосного ТГц излучения от энергии импульса накачки и его длительности с учетом и без учета линейного поглощения оптической средой.

3. Впервые экспериментально продемонстрирована генерация широкополосного ТГц излучения при двухимпульсном возбуждении струи жидкости излучением ближнего ИК диапазона спектра с эффективностью преобразования до 0.1%.

4. Впервые в физическом эксперименте реализована схема формирования квазидискретного СК ближнего ИК диапазона и соответствующей последовательности фемтосекундных импульсов с частотой повторения до 6 ТГц.

5. Предложена и разработана оригинальная методика управления последовательностью фемтосекундных импульсов с ТГц частотой повторения, формируемой при двухлучевой интерференции фазово-модулированных импульсов в воздухе.

6. Впервые создана и апробирована система передачи информации по одномодовому оптическому волокну с использованием формируемого при интерференции двух фазово-модулированных импульсов квазидискретного широкополосного излучения с шириной спектра в оптическом диапазоне от 650 до 900 нм, телекоммуникационном - от 1300 до 1600 нм при временной задержке интерферирующих импульсов, меньшей их длительности.

7. Впервые развита и апробирована методика измерения коэффициента нелинейного показателя преломления жидкостей для импульсов из малого числа колебаний в терагерцовом диапазоне спектра, основанная на известном методе z- сканирования.

Теоретическая и практическая значимость работы заключается в возможности использования предложенных методов генерации широкополосного ТГц излучения при лазерной филаментации в струях жидкостей для решения целого спектра актуальных задач ТГц фотоники. В том числе, предложенный метод усиления генерируемого широкополосного ТГц излучения при двухимпульсном возбуждении жидкости создает физические предпосылки разработки устройств генерации высокоинтенсивного ТГц излучения, которое можно использовать при исследовании нелинейных свойств материалов в ТГц спектральном диапазоне.

Разработанные физические принципы передачи информации с использованием квазидискретного широкополосного излучения ИК и ТГц диапазонов спектра способствуют решению задач, направленных на увеличение скорости передачи информации как по открытому пространству, так и по оптическому волокну. Разработанные в диссертации методы позволяют формировать управляемые последовательности сверхкоротких импульсов с частотой следования от 0,2 до 6 ТГц и использовать для этого

СК оптического диапазона от 650 до 900 нм, телекоммуникационного - от 1300 до 1600 нм, а ТГц от 120 до 3000 мкм.

Практическая значимость исследования нелинейных свойств материалов в ТГц диапазоне спектра связана с возможностью на основе их результатов разработки систем «управления света светом» [14] и в этом спектральном диапазоне.

Основные положения, выносимые на защиту: Положение I. Эффективность ИК-терагерцового преобразования при филаментации субпикосекундных импульсов в струях жидкостей в виде колонн и плоскопараллельных пластин зависит от линейного поглощения жидкостей в терагерцовом диапазоне частот, а также от их коэффициента плазменной нелинейности, который пропорционален молекулярной плотности жидкости и обратно пропорционален ее энергии ионизации. Положение II. Квазиквадратичный характер зависимости энергии терагерцового излучения, генерируемого при лазерной филаментации в струях жидкостей, от энергии импульса падающего ИК излучения устанавливается за счет суммарного вклада плотности квазисвободных электронов, возбуждаемых при ионизации среды, которая имеет квадратичную зависимость по полю, и возникающего в среде плазменного тока, амплитуда которого пропорциональна амплитуде поля излучения накачки.

Положение III. Значение оптимального угла падения ИК излучения накачки относительно нормали плоской струи, при котором наблюдается максимальное преобразование энергии накачки в терагерцовое излучение при лазерной филаментации в жидкостях, определяется показателем преломления и линейного коэффициента поглощения жидкости в ТГц диапазоне спектра.

Положение IV. Максимальное значение коэффициента усиления энергии ТГц импульса при одноцветном двухимпульсном возбуждении струи жидкости ИК излучением достигается при временной задержке между

субпикосекундными коллинеарными опорным и сигнальным импульсами равной 2-4 пс, что соответствует времени, необходимому для создания предварительной ионизации среды опорным импульсом, когда достаточная плотность электронов уже достигнута.

Положение V. Максимальная эффективность ИК-ТГц преобразования при одноцветном двухимпульсном лазерном возбуждении струи жидкости достигается при соблюдении двух условий: реализации максимальной величины электронной плотности при предионизации жидкой среды опорным импульсом, зависящей от длительности и энергии импульса, и генерации максимально сильного в условиях данного эксперимента фототока, формируемого при лазерно-плазменном взаимодействии сигнального импульса и также зависящего от длительности и энергии импульса. Метод двухимпульсного одноцветного возбуждения жидкости при оптимальном соотношении длительностей опорного и сигнального импульсов обеспечивает возможность достижения эффективности преобразования излучения ближнего ИК диапазона спектра в ТГц излучение до 0,1%.

Положение VI. Принципы сверхбыстрой передачи информации, заключающиеся в спектрально-временном кодировании с помощью спектрального мультиплексирования в квазидискретном широкополосном излучении ИК и ТГц диапазонов спектра, формируемом при двухлучевой интерференции фазово-модулированных сверхкоротких импульсов, позволяют получить частоту следования импульсов в получившейся при этом последовательности, которая определяет скорость передачи информации, в диапазоне от 20 ГГц до 10 ТГц.

Положение VII. Малоинерционная нелинейность показателя преломления жидкости с молекулами, имеющими О-Н и С-Н связи, индуцированной пикосекундными ТГц импульсами со спектром в диапазоне от 0,1 до 2 ТГц, определяется ангармонизмом колебательного отклика отдельных молекул жидкости. Коэффициент нелинейного показателя преломления жидкостей с

временем установления нелинейного отклика среды порядка и менее одной пикосекунды в указанном диапазоне частот превышает значение соответствующего коэффициента в видимом и ближнем ИК диапазонах спектра на четыре - шесть порядков.

Апробации работы. Основные результаты работы докладывались на следующих международных конференциях:

• Международная конференция по фотонике и информационной оптике, 2017, 2018, 2019, Москва, НИЯУ МИФИ

• International Conference on Infrared, Millimeter and Terahertz Waves (IRMMW - THz) (Hong-Kong, China, 2015, Copenhagen, Denmark, 2016, Cancun, Mexica, 2017, Nagoya, Japan, 2018, Paris, France, 2019)

• International conference «Laser Optics» (Saint-Petersburg, 2014, 2016, 2018)

• UltrafastLight International conference on Ultrafast Optical Science (Moscow, 2017, 2018, 2019)

• SPIE COS PHOTONICS ASIA (Beijing, China 2018, Hangzhou, China 2019)

• XXI International Conference on Ultrafast Phenomena (Hamburg, Germany, 2018)

• SPIE Photonics West (California, USA, 2018)

• International School and Conference on Optoelectronics, Photonics, Engineering and Nanostructures (SPb Open) (Saint-Petersburg, 2016, 2017, 2018)

• European conference on Novel Photonic, Optoelectronic and Electronic Materials (SPb-POEM) (Санкт-Петербург, 2019, 2020)

• EMN Meeting on Optoelectronics (Beijing, China, 2015)

• XI Международный симпозиум по фотонному эхо и когерентной спектроскопии (Казань, 2017)

• 10 International conference on optics -Photonics Design and Fabrication (Weingarten, Germany, 2016)

• PIERS (Saint-Petersburg, 2017)

• International Conference Terahertz and Microwave Radiation: Generation, Detection and Applications (TERA) (Томск, 2020)

• Международная конференция LOYS (Санкт-Петербург, 2012)

• Международные конференции "Фундаментальные проблемы оптики" (Санкт-Петербург, 2006, 2010, 2012)

• Международные конференции молодых ученых и специалистов "Оптика" (Санкт-Петербург 2007, 2009, 2011)

• научные и учебно-методические конференции СПбГУ ИТМО (Санкт-Петербург, 2008, 2010, 2011)

а также на следующих семинарах:

• Российский семинар по волоконным лазерам (Новосибирск, 2012)

• Конференция - семинар по фотонике и информационной оптике (Москва, 2011, 2017, 2018, 2019)

• 10th International Workshop "Strong Microwaves and Terahertz Waves: Sources and Applications" (Moscow, 2017)

Публикации. Основные результаты по теме диссертации изложены в 33 печатных изданиях, 2 из которых изданы в журналах, рекомендованных ВАК, 31 - в изданиях, входящих в международные базы цитирования Scopus, Web of Science.

Личный вклад. Все экспериментальные установки, описанные и использованные в данной диссертационной работе, и все экспериментальные результаты получены либо автором лично, либо совместно с соавторами под его непосредственным руководством или при его определяющем вкладе в постановку задачи, планировании и проведении экспериментов. Содержание диссертации и защищаемые положения отражают персональный вклад диссертанта.

Вклад соавторов:

Автор диссертации внес определяющий вклад в формулировку и постановку задач, выбор методов, проведение аналитических и численных исследований и получение основных научных результатов, представленных в диссертации, а также в подготовку научных публикаций по результатам. Содержание диссертации и защищаемые положения отражают персональный вклад диссертанта. В работах, где диссертант указан как контактное лицо, его вклад в подготовку публикации был определяющим.

- экспериментальные результаты в публикациях, обсуждаемых в § 2.12.6, 3.1, 3.2 получены совместно с С.Э. Путилиным, С.В. Смирновым, А.О.

Исмагиловым, обсуждаемых в § 4.1-4.3 М.В. Мельником, в § 4.3 совместно М.О. Жуковой, Е.Н, Опариным и Синьжуй Лю, в § 5.2 совместно с М.О. Жуковой, М.В. Мельником, С.Э. Путилиным.

- численное моделирование в § 2.2-2.4, 3.1, 3.2 проведены совместно с Е.А. Пономаревой, в § 4.1-4.3 совместно с М.В. Мельником, в § 5.1 совместно И.О. Воронцовой и М.В. Мельником, в § 5.1 совместно М.О. Жуковой, И.О. Воронцовой и М.В. Мельником.

Во всех экспериментальных и теоретических работах профессор С.А. Козлов является консультантом.

Ряд выполненных работ происходил при творческом участии сотрудников: С.А. Штумпфа, М.С. Кули, Я.В. Грачева, Н.В. Петрова, В.Г. Беспалова, защитившихся аспирантов М.В. Мельника, студентов А.А. Боримовой, Е.А. Пономаревой, работавших под его руководством. Автор выражает признательность и благодарность всем упомянутым лицам.

Работа выполнялась в Национальном исследовательском университете ИТМО, и результаты связаны со следующими проектами: проект 5-100 № закупка 1.1.2.17, РФФИ № 12-02-31633 мол_а, грант «У.М.Н.И.К», проект РНФ № 19-12-00097, Государственное задание № 20190903, выполняемыми под руководством автора диссертации, а также проекта РФФИ № 19-02-00154, проводимого под руководством профессора С.А. Козлова.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы. Полный объем диссертации составляет 520 страниц, включая список литературы, содержащий 273 наименования, а также 83 рисунка.

Содержание работы

Во введении обосновывается актуальность исследований, проводимых в рамках данной диссертационной работы, формулируется цель и задачи представленной работы.

В первой главе представлен обзор направлений исследований, которые описаны в данной диссертации. Приведен обзор источников широкополосного ТГц излучения. Отдельно рассмотрены особенности генерации широкополосного ТГц излучения при лазерной филаментации. Подробно разобраны теоретические подходы для описания случая с ионизацией среды. Далее представлен краткий обзор по генерации широкополосного спектрального суперконтинуума (СК) в различных средах. Показаны преимущества использования разных источников. Продемонстрированы методы кодирования и передачи информации с использованием широкополосного квазидискретного спектрального излучения. В конце главы приведен анализ существующих методик оценки нелинейного показателя преломления (НПП) среды в ТГц диапазоне спектра. Показаны актуальные работы в этом направлении.

В § 1.1 обсуждаются различные методы генерации импульсов ТГц излучения посредством взаимодействия между лазерным излучением ИК диапазона и различными средами, позволяющие генерировать ТГц излучение от 0,1 до 10 ТГц. Обзор достигнутых максимальных энергий ТГц импульсов и напряжений электрического поля в данном диапазоне приведен в [15].

Отдельное внимание в диссертации уделено источникам ТГц излучения на основе лазерной филаментации, позволяющим генерировать излучение до 100 ТГц. Один из методов увеличения эффективности преобразования заключается в использовании более длинноволновых источников. В этом случае эффективность преобразования повышается на несколько порядков.

При подготовке диссертации использовался теоретический подход, основанный на формализме матрицы плотности, для описания плазменной нелинейности диэлектрической среды [16] в сильном поле лазерных импульсов. В § 1.2 приведен краткий обзор других известных теоретических подходов к описанию генерации широкополосного ТГц излучения за счет нелинейного взаимодействия сверхкороткого импульса с веществом. В большинстве работ используется метод медленно меняющейся огибающей

[17]. Следует отдельно выделить подход, основанный на уравнении однонаправленного распространении импульса (UPPE) [18]. Затем в § 1.3 дается обзор методов генерации самого популярного широкополосного излучения - спектрального суперконтинуума (СК). Первый СК был получен еще в 1983 году [19] и с того времени широко применяется в науке и технике. Генерация СК сопровождается большим количеством нелинейных эффектов, таких как фазовая самомодуляция, многофотонное поглощение, четырехволновое смешение и др. [20]. Среди большого числа различных сред для генерации СК, жидкие среды выделяются своим высоким порогом повреждения, что позволяет получать высокоинтенсивный СК с широким спектром [21]. Именно эта особенность была использована в методе генерации СК, описанном в одной из глав диссертации.

Одно из применений широкополосного излучения - использование в системах сверхбыстрой передачи информации. Это обусловлено генерацией частотных гребенок и использованием их в WDM системах [22]. В § 1.4 рассматриваются наиболее распространенные методики формирования частотных гребенок. Определены их основные недостатки. Отмечено, что их устранение возможно с использованием частотных гребенок в спектральной области с генерацией соответствующей последовательности импульсов во временной области [23].

Управление импульсным излучением с помощью нелинейных эффектов в ТГц области спектра на сегодняшний день мало изучено. Отдельное внимание в диссертационной работе уделено исследованию нелинейных свойств материалов в ТГц диапазоне частот. В § 1.5 приведен обзор работ на момент написания диссертации, в которых косвенно или напрямую приводят измерение коэффициента НПП материала в ТГц диапазоне. Для измерения нелинейных свойств в работах, как и в ИК диапазоне, использовался стандартный метод z-сканирования. Теоретически было предсказано [24], что коэффициент НПП для различных материалов в ТГц диапазоне частот превышает значения как в видимом, так и в ближнем

ИК диапазонах на несколько порядков. Как оказалось, прямых измерений коэффициента НПП в ТГц диапазоне частот крайне мало.

Вторая глава описывает проводимые в диссертации исследования, направленные на определение зависимости эффективности преобразования в широкополосное ТГц излучение высокоинтенсивного субпикосекундного одноимпульсного излучения ближнего ИК диапазона при филаментации в жидкости от ее нелинейных и физических характеристик, а также параметров эксперимента и геометрии струи жидкости. В § 2.1 приводятся экспериментальные результаты зависимости эффективности генерации широкополосного ТГц излучения в плоской струе жидкости от угла падения накачки (Рис. 1а).

Продемонстрировано, что от знака угла падения зависит полярность временного сигнала ТГц излучения (Рис. 1в). На основе дипольной модели проанализирована зависимость интенсивности ТГц сигнала от углов падения излучения накачки при различных углах детектирования. Определено наличие оптимального угла падения, при котором происходит генерация наиболее интенсивного ТГц сигнала. Для воды, например, он составляет 65° (Рис. 1 г,д). Показано, что это вызвано ограничениями, связанными с полным внутренним отражением на плоской границе раздела вода/воздух и поглощением среды.

§ 2.2 целиком посвящен исследованию генерации ТГц излучения при одноцветной филаментации в плоских струях жидкостей в зависимости от их нелинейных свойств. Экспериментальная схема продемонстрирована на рисунке 2. Во всех экспериментальных исследованиях по генерации широкополосного ТГц излучения в качестве источника использовалась Т^а лазерная система (800 нм, 35 - 700 фс, ^-поляризация, до 2 мДж). С помощью светоделителя (СД) (1:49) происходит разделение лазерного излучения на пробный луч и луч накачки. Излучение накачки фокусировалось с помощью параболического зеркала (1=5 см) (ПМ1) на плоскую струю жидкости.

О 1 2 (ТГц)

■90 -45 0 45 90 -90 -45 0 45 ЭО

Угая Падения а (®) Угол Падения о П

(г) (Д)

Рисунок 1 - (а) Иллюстрация угла падения а и угла детектирования в. Все углы отсчитываются от направления распространения импульса накачки (ось 2). (б) Фотография струи воды толщиной 120 мкм, полученной с помощью плоского сопла. (в) ТГц сигналы, генерируемые из струи воды. Соответствующие спектры показаны на вставках. (г-д) Зависимость интенсивности ТГц излучения от угла падения а. Черные квадраты соответствуют данным, измеренные ЭO детектированием, а синие точки -

Список литературы диссертационного исследования доктор наук Цыпкин Антон Николаевич, 2020 год

источников

Последние 50 лет наблюдается экспоненциальный рост объема передаваемой информации. Неудивительно, что для удовлетворения все более растущих потребностей активно развиваются такие научные области как кодирование информации и системы ее передачи. И все чаще в таких случаях используются источники широкополосного излучения. Одним из часто распространенных являются методы, основанные на частотных гребенках. Частотные гребенки, известные уже более 20 лет [1], являются одним из многообещающих методов увеличения как скорости, так и объемов передаваемых данных. Они находят применение в создании высокоточных оптических сенсоров [123], обработке оптических сигналов [124], высокоточной метрологии [75], а также сверхбыстрой передаче информации [21,125,126].

Методы генерации частотных гребенок можно разделить на 3 типа. Первый тип - генерация с помощью лазера с синхронизацией мод и внешнего опорного источника для стабилизации частоты повторения и фазы огибающей несущего сигнала [2,32,33]. Второй тип - генерация посредством электрооптической модуляции. Данный метод позволяет управлять частотной гребенкой в широком диапазоне - изменять центральную частоту, расстояние между пиками и их число [3,37,38]. В данном случае генерация и контроль происходят аналоговыми методами, т.е. с помощью изменения амплитуды и фазы управляющего сигнала, подаваемого на модулятор. Этот подход требует крайне точной синхронизации амплитуды и фазы управляющих сигналов или жесткого контроля сигналов отстройки с использованием модуляторов интенсивности [37,38,127]. Третий тип -

генерация с помощью микрорезонаторов в виде колец с оптической накачкой [4,39,40]. Вышеперечисленные подходы позволяют формировать частотные гребенки с шагом между пиками до сотен ГГц. Однако, создание оптических гребенок с плавно меняющимися параметрами все еще является проблемой. Другая трудность связана с тем, что отдельные линии частотной гребенки, расположенные вблизи центральной частоты импульса накачки, имеют более высокую интенсивность, и, следовательно, эффективность и отношение сигнал / шум для каждой отдельной линии становится хуже.

Вышеперечисленные недостатки возможно устранить, объединив формирование частотных гребенок в спектральной области с генерацией последовательности импульсов во временной области. Например, в [22] фемтосекундная последовательность генерировалась с помощью спектрального профилирования импульса. Для этого использовался 4^ шейпер, представляющий собой двойной монохроматор с вычетом дисперсии. Пространственный модулятор света располагался в спектральной плоскости шейпера. Спектрально разложенный фемтосекундный импульс проходил фильтрацию с помощью модулятора, а вторая часть шейпера производила сложение спектра и синтез последовательности с формой, представляющей собой преобразование Фурье импульса, прошедшего через модулятор [128]. Другой метод формирования последовательности основан на дифракции спектрально разложенной волны на фоторефрактивном кристалле, расположенным в плоскости спектрального шейпера, на котором записывалась динамическая голограмма пространственного сигнала с помощью непрерывного лазерного излучения [129]. Та же научная группа предложила новый способ генерации последовательности на основе дифракции спектрально разложенной волны на нелинейном кристалле, расположенном в плоскости спектрального шейпера, который основан на четырехволновом смешении между оптическими волнами спектрально разложенных сверхкоротких импульсов и квазимонохроматических изображении с пространственным преобразованием Фурье [130]. Например,

в [131] показано, что информацию можно передавать с помощью квазидискретного СК, который, в свою очередь, может быть сформирован при интерференции двух СК, разнесенных во времени, когда задержка между импульсами много больше их длительности. В таком случае в спектральной области формируется частотная гребенка. Таким образом, каждая отдельная линия в спектре может использоваться как отдельный канал связи в системе мультиплексирования по длинам волн (WDM).

Альтернативная экспериментальная возможность формирования квазидискретного спектра и одиночной последовательности сверхкоротких световых субимпульсов с терагерцовой частотой повторения в результате интерференции двух фемтосекундных импульсов с фазовой модуляцией при временной задержке между импульсами, меньшей их длительности, показана в данной диссертации и описана во многих работах [29,84,132,133]. Частота повторения субимпульсов в этих работах может достигать 8 ТГц и зависит от временной задержки между импульсами и коэффициента фазовой модуляции. Использование таких последовательностей возможно для систем мультиплексирования с временным и спектральным разделением (TDM и WDM). Для демультиплексирования временного сигнала в системах TDM и управления последовательностью необходимо преобразовать его в пространственный. В свою очередь сверхбыстрое пространственно-временное преобразование для кодирования широкополосного излучения на основе спектральной нелинейной оптики было предложено в [134] и продемонстрировано экспериментально на основе четырех- [135,136] и трехволновых взаимодействий [137-140].

Описанные в диссертации подходы к формированию квазидискретного спектра и соответствующей последовательности импульсов могут быть использованы в качестве основной части системы кодирования информации для устройств телекоммуникаций. Подобный подход позволяет достичь скорости передачи информации до Тбит/с [73].

1.5 Исследование нелинейных явлений и свойств материалов в

терагерцовом диапазоне частот

Прогнозируемые миллиджоульные энергии ТГц импульсов и короткие длительности импульсов открывают путь к экстремальной нелинейной ТГц науке. На данный момент существуют источники импульсного ТГц излучения на органических кристаллах, которые имеют интенсивности

13 2

порядка 1013 Вт/см2 [141]. Лишь недавно были открыты совершенно новые направления в ТГц науке, которые занимаются изучение нелинейных откликов материалов в ТГц диапазоне частот [142-145].

Несмотря на растущий интерес к этой проблеме, наблюдения нелинейностей в ТГц диапазоне частот проводились в большинстве случаев без непосредственных измерений свойств материалов в данном диапазоне, а лишь с регистрацией наведенных изменений свойств в ИК диапазоне или оценка динамики процессов в ТГц диапазоне частот. В качестве таких процессов могут быть приведены нелинейный оптический отклик, вызванный интенсивными ультракороткими ТГц импульсами [10], индуцированная полем прозрачность [146], гигантская перекрестная фазовая модуляция и ТГц-индуцированное спектральное уширение импульсных импульсов [147] или квадратичная ТГц оптическая нелинейность путем измерения квадратичного ТГц эффекта Керра [47]. На основе таких зафиксированных явлений делается оценка нелинейных свойств. Как, например, в работе [48], где сделана оценка п2 для жидкого азота на основе изменения угла поворота эллипса поляризации ТГц импульса.

ТГц-индуцированный эффект Керра был обнаружен в изотропных средах, таких как жидкости (CS2, бензол, СС14, СНС13, СН212) [148] и стекла (Аб^з, АБ^е3) [149], тогда как фазовая самомодуляция однопериодных ТГц импульсов была отмечена в ниобате лития [150] и в объемном п- GaAs [46].

Несмотря на это, необходимо искать методики прямого измерения одного из важных параметров, характеризующих нелинейность отклика

материала в поле интенсивных волн, а именно коэффициента его нелинейного показателя преломления, обычно обозначаемого как п2. Первый отчет о таких измерениях был представлен в работе [151]. В данном случае кремний был исследован с использованием метода /-сканирования с открытой апертурой. Экспериментальная установка представлена на рисунке 1.10. В качестве образца использовался легированный кремний. В случае измерения происходит сканирование образца через фокус (фокальная плоскость z=0). Изменение напряженности ТГц поля происходит с помощью двух скрещенных поляризаторов. А изменение пропускания ТГц поля фиксируется на максимуме ТГц поля во времени. Регистрация излучения происходит с помощью стандартной электрооптической схемы детектирования на кристалле /пТе.

Рисунок 1.10 - Экспериментальная установка для измерения методом z-сканирования в случае открытой апертуры

На рисунке 1.11 представлен вид кривой /-сканирования с открытой апертурой.

■20 -10 0 10 20 Distance from the focus (mm)

Рисунок 1.11 - Кривые /-сканирования с открытой апертурой: изменение амплитуды передаваемого ТГц через образец легированного Si в зависимости

от расстояния от фокуса ТГц излучения

В результате видно, что происходит просветление образца при смещении его в фокус. А просветление можно описать линейной функцией при увеличении напряженности поля. Авторы предполагают, что поглощение ТГц энергии носителями заряда приводит к нагреву носителей, увеличивая энергию на порядок ~ 1 эВ. Когда носители приобретают достаточное количество кинетической энергии, чтобы преодолеть разделение между зонами, энергичные электроны рассеиваются от нижней Х минимума в зоне проводимости до энергетически доступной соседней L зоны в зоне проводимости (Еьх = 0,8 эВ) (см. Рис. 1.12). Различные эффективные массы в зонах уменьшают подвижность носителей и, следовательно, проводимость образца. Это уменьшение проводимости образца приводит к усилению пропускания, когда электроны разбросаны в более высокие зоны.

- / /| у--- / 1 / /

/ _ _ ГГ] хГ !" 1 СУ// 1 у' / / 1 / / 1 / 1 / 1 /

1_ Л Г Д X и,К I г -

Рисунок 1.12 - Диаграмма энергетической зоны для кремния с указанием различных зон в проводимости и валентной зоны Si [152]

В этом случае исследуется случай открытой апертуры. Для измерения п2 необходимо пользоваться методом с закрытой апертурой.

Необходимо отметить, что первоначально теоретически было предсказано [23], что коэффициент нелинейного показателя преломления для различных материалов в ТГц диапазоне частот превышает значения как в видимом, так и в ближнем ИК диапазонах на несколько порядков. Этот теоретический подход подробно описан в 5 главе диссертации и применен к представленным в диссертации экспериментальным измерениям. Затем этот факт был экспериментально доказан методом /-сканирования [50]. В работе приведено измерение кремния в зависимости от положения относительно z оси для случая с закрытой апертурой (Рис. 1.13). Производились измерения спектров пропускания образца при различном положении на оси z (Рис. 1.13 а). По измеренной энергии пропускания была построена кривая z-сканирования (Рис. 1.13б). При перемещении образца вдоль оси z пропускание уменьшается, а затем увеличивается, что указывает на самофокусировку ТГц луча в образце. Коэффициент нелинейного показателя преломления был рассчитан исходя из теоретической оценки для монохроматического излучения с центральной длиной волны 0,5 ТГц [153].

Далее при помощи известной методики для монохроматического излучения была построена теоретическая кривая для частоты 0,5 ТГц.

LIS

_I-1-L_1-1_.-!-1-—1_1_._1____J-,_I-i_|-J-._(_

-6 -5 -J -1 -1 -1 D t 1 1 4 i i

]0~' 10° Щ

Frequency (THz)

(a) (b)

Рисунок 1.13 - а Спектральная амплитуда ТГц импульса с 700-мкм кремнием, вставленным в разных местах вдоль пути луча вблизи фокуса (z = 0). б Нормализованный коэффициент пропускания (для закрытой апертуры) в зависимости от положения образца в единицах длины Рэлея. Точки являются экспериментальными данными с погрешностями (SEM), показывающими флуктуацию от выстрела к выстрелу, а сплошная линия соответствует

13 2

данным, дающим n2 = 3,51 х 10- см /Вт В результате расчетов был получен коэффициент нелинейного

13 2

показателя преломления n2 = 3,51 х 10- см /Вт. Более того, для каждой спектральной частоты была определена отдельно фазовая задержка и оценено нелинейное изменение показателя преломления (Рис. 1.14). Усредненные по спектру значения изменения n, n2 и фазовой задержки для всей ширины спектральной полосы (0,1-3 ТГц) составляют 0,029 ± 0,004, (1,12 ± 0,15) х 10-12 см2/Вт и 67,7 ± 9,3 фс.

Рисунок 1.14 - Изменение показателя преломления и коэффициент Керра (нелинейная фазовая задержка) как функция от частоты в ТГц спектральном диапазоне (0,1 - 3 ТГц) для различных положений по оси z

В работе [154] авторы наблюдали ТГц-индуцированное двулучепреломление Керра в кристаллах фосфида галлия (100) (Рисунок 1.15). Измерение угловой зависимости величины керровского сигнала, а также проведение теоретического анализа эксперимента (а именно учет замедления фазы, индуцированного в оптическом импульсе ТГц-волной, что можно интерпретировать как генерацию фазово-когерентных боковых полос в спектре оптического импульса посредством генерации компонент суммарной и разностной частоты при взаимодействии с ТГц-волной) позволило определить тензорные элементы функции отклика третьего порядка исследуемого кристалла ^аР) в ТГц диапазоне, и они оказались ненулевыми. На основе теоретического анализа оценки было показано, что исследуемый кристалл имеет нелинейный показатель преломления в этой

ТГц области спектра порядка 1.2 х 10-13 см2/ Вт.

а

Tips! б

Рисунок 1.15 - а) экспериментальная установка для измерения двойного лучепреломления, вызванного ТГц накачкой, которая изменяет состояние поляризации зондирующего импульса с помощью эллипсометра, состоящего

из четырехволновой пластинки, объединенной с призмой Волластона, за которой следуют два симметричных фотодиода, подключенных к усилителю; б) ТГц-индуцированная фазовая задержка, зарегистрированная в кристалле GaP толщиной 300 мкм для угла 40° [154]

Других работ по прямому измерению п2 в ТГц диапазоне частот до написания диссертации обнаружено не было. До недавнего времени проводить исследования жидкостей в диапазоне частот ТГц считалось невозможным из-за его большого поглощения. В данной диссертации представлены методики прямого измерения коэффициента нелинейного показателя преломления жидкостей для широкополосного импульсного ТГц излучения обычным методом z-сканирования, и дано теоретическое обоснование полученного коэффициента п2.

Выводы по первой главе

В заключении главы необходимо отметить, что на сегодняшний день существует много различных методик по генерации широкополосного

излучения, как в ИК, так и ТГц диапазоне спектра. Но все также остро встает вопрос об увеличении эффективности таких генераторов. В результате чего, например, в ТГц области возникло новое направление исследования генерации широкополосного ТГц излучения при филаментации в жидкостях. Парадоксальным в данном случае является тот факт, что жидкости до настоящего времени являлись непригодными в ТГц области из-за их высокого поглощения.

Помимо решения вопроса об эффективности генерации встает вторая проблема о широком использовании такого широкополосного излучателя. Если говорить об ИК излучении, то оно уже сейчас находит глобальные применения в различных приложениях, связанных с коммуникацией или томографией. Несмотря на это, мы живем в век информационных технологий, где большинство исследований направлено на разработку новых технологий передачи и кодирования информации. ТГц диапазон сейчас почти совсем не задействован в данной области. Именно на основе этого диапазона предполагается создать сети следующего поколения 6G. Отсюда и вытекают задачи данной диссертации, направленные на решение описанной проблемы.

Если мы говорим об управлении такими источниками, то для этого обычно используются нелинейные эффекты. В ТГц области на сегодняшний момент встречается ограниченное количество работ, посвященных прямому экспериментальному исследованию нелинейных свойств материалов. В результате чего и возникло новое направление, продемонстрированное в этой диссертации.

Глава 2 Исследования генерации широкополосного терагерцового излучения в жидкостях при лазерной филаментации излучения ближнего инфракрасного диапазона спектра

Исследования, приведенные в данной главе, направлены на определение зависимости эффективности преобразования при самовоздействии высокоинтенсивного субпикосекундного одноимпульсного излучения ближнего ИК диапазона в ТГц излучение в жидкости от ее нелинейных свойств и физических характеристик, а также геометрических параметров эксперимента и характеристик струи жидкости.

На основе дипольной модели проанализирована зависимость интенсивности ТГц сигнала от угла падения излучения накачки при различных углах детектирования. Определено наличие величины оптимального угла падения, при котором происходит генерация наиболее интенсивного ТГц сигнала. Для воды, к примеру, он составляет 65°. Показано, что это связано с ограничениями, вызванными полным внутренним отражением на плоской границе раздела вода/воздух и поглощением среды.

В данной главе диссертации экспериментально и методами численного моделирования определены основные условия, которые влияют на эффективность генерации ТГц излучения в плоских струях жидкости. Необходимо отметить, что сравнительно недавно была экспериментально продемонстрирована возможность генерации широкополосного ТГц излучения в свободно текущей пленке воды [12] и в жидкостях в кювете [13]. По сравнению с окружающим воздухом, вода имеет не только более низкую энергию ионизации, но и на три порядка более высокую молекулярную плотность [51,155,156]. Это означает, что в том же ионизированном объеме может быть получено больше заряженных частиц. По сравнению с кристаллами, для жидкостей отсутствует необходимость соблюдения условий фазового синхронизма, а также фононное поглощение [145]. Эти

факторы значительно ограничивают полосу пропускания ТГц импульса. Кроме того, разрушение жидкостей является обратимым процессом (ионно-электронная рекомбинация). Текучесть жидкости также позволяет каждому отдельному импульсу взаимодействовать со своей частью среды. Все перечисленные преимущества делают жидкости перспективным источником ТГц излучения. В данной главе показано, что для получения максимальной эффективности генерации ТГц излучения необходимо учитывать не только энергию ионизации среды, но и ее молекулярную плотность и линейный коэффициент поглощения в ТГц диапазоне частот. В тексте настоящей диссертационной работы представлена информация о экспериментальных измерениях энергии генерируемого ТГц поля при филаментации в жидкостях. Продемонстрировано влияние физических свойств жидкости и параметров эксперимента на эффективность преобразования в ТГц излучение.

Также в этой главе приведено подробное описание математической модели взаимодействия сильного поля субпикосекундного импульса с прозрачной изотропной средой для генерации ТГц излучения в жидких струях. В качестве теоретической модели используется система уравнений [25,157], где первое описывает эволюцию электрического поля с учетом линейной дисперсии показателя преломления, малоинерционного кубического нелинейного отклика и плазменной нелинейности. Второе уравнение характеризует динамику тока квазисвободных электронов. Эволюция плотности тока во времени пропорциональна электрическому полю Е и числу квазисвободных электронов, безинерционный переход которых из возбужденных состояний определяется Е2, что приводит к кубической зависимости по полю. Третье уравнение системы характеризует изменение заселенности возбужденных энергетических состояний, переход в которые разрешен из основного состояния и определяется порядком Е .

Таким образом, согласно теоретической модели, ионизация идет ступенчато: сначала полем возбуждаются высокоэнергетические состояния

молекулы, затем электроны переходят в квазисвободное состояние. При квантовомеханическом выводе модели в [26] учитывалась короткая длительность оптических импульсов и сверхуширение их спектров при распространении в среде. Энергетические переходы в молекуле рассматривались как нерезонансные (из-за широкого спектра излучения резонансные многофотонные процессы не учитывались), и в результате плазменная нелинейность отклика среды описывалось пятым порядком по полу излучения накачки.

Продемонстрировано, что увеличение вклада керровской нелинейности ведет к уменьшению порога ионизации, после которого наблюдается резкий рост энергии ТГц импульса. В этом режиме (т.н. сильной ионизации) для фиксированного вклада плазменной нелинейности при увеличении керровской энергия импульса ТГц излучения на выходе падает за счет перераспределения энергии импульса накачки на эффекты третьего порядка. Данная работа способствует дальнейшим экспериментальным и теоретическим исследованиям взаимодействия лазерного излучения с жидкостями и разработке на их основе интенсивных жидкостных ТГц источников.

2.1 Генерация широкополосного терагерцового излучения в плоской струе жидкости при лазерном пробое в зависимости от угла падения

излучения накачки

В первом разделе рассмотрим влияние угла поворота плоской струи жидкости относительно излучения накачки.

В экспериментальной установке использовалась фемтосекундная лазерная система с энергией импульса 3 мДж, горизонтальной поляризацией, центральной длиной волны 800 нм и частотой следования импульсов 1 кГц. Излучение лазера фокусировалось в струю жидкости толщиной 120 мкм с помощью линзы с фокусным расстоянием 50,8 см. В качестве жидкости использовалась вода. Диаметр лазерного пучка составлял 10 мм. Для

детектирования ТГц излучения использовался кристалл /пТе толщиной 2 мм с ориентацией <110>, сконфигурированный для электрооптического (ЭО) детектирования [158], и коммерчески доступная ячейка Голея. Иллюстрация угла падения излучения накачки а и угла детектирования в показана на рисунке 2.1(а), где п - нормаль к поверхности струи воды. Два последних угла определялись относительно направления распространения лазерного излучения (ось z) и могли были быть изменены посредством вращения струи и детектора соответственно. Знак угла (плюс/минус) зависел от того, измерялся он по часовой стрелке или против часовой стрелки относительно оси z.

Рисунок 2.1 - (а) Иллюстрация угла падения а и угла детектирования р. Все

углы определяются относительно оси z. (б) Фотография струи воды толщиной 120 мкм, полученной с помощью плоского сопла. Лазерный луч фокусируется в центр пленки, которая является относительно плоской и стабильной. (в) ТГц сигналы, генерируемые из струи воды с противоположными углами падения (а = ±65°). Соответствующие спектры и иллюстрация дипольного приближения показаны на вставках

Струя воды, создаваемая под давлением, имела ширину 5 мм и толщину 120 мкм, как показано на рисунке 2.1(б). Толщина измерялась кросскоррелятором [159]. По сравнению с пленкой воды, падающей под

действием силы тяжести [12], струя может выдерживать более высокую мощность лазера без разрушения потока воды. Пленка воды может быть повреждена при интенсивном оптическом возбуждении, при котором поверхностное натяжение не может восстановить пленку до следующего лазерного импульса. Относительно высокая скорость струи способствует созданию стабильной тонкой среды, которая имеет решающее значение для генерации интенсивных ТГц волн. Исходя из наблюдений, оптимальная длительность лазерного импульса для самого сильного ТГц сигнала определяется толщиной водной пленки. Для пленки толщиной 120 мкм длительность импульса составляла в районе 0,3 пс для максимального ТГц сигнала.

На рисунке 2.1(в) показаны ТГц волны, полученные из струи воды с двумя противоположными углами падения (а=±65°) и детектируемые в направлении распространения лазера. Соответствующий спектр показан на вставке. Центральная длина волны и полная ширина на уровне половинной амплитуды (FWHM) составляла около 0,5 ТГц. Поэтому параметры при 0,5 ТГц использовались в последующих расчетах [159]. Как показано на рисунке 2.1(в), волновая форма сохраняла свою амплитуду, но полностью инвертировалась при смене знака угла падения. Это наблюдение относилось ко всем противоположным углам падения. Можно сделать вывод, что направление диполя находилось вдоль направления распространения преломленного лазерного луча, показанного черной стрелкой на рисунке 2.1(в). Обнаруживаемая проекция диполя изменяло направление, когда угол падения менял свой знак (учитывает перевернутые волновые формы).

На рисунке 2.2(а) показана диаграмма поперечного сечения процесса генерации ТГц волны в струе воды. Лазерные импульсы ионизируют молекулы воды в фокусе путем многофотонного поглощения и каскадной ионизации после преломления на границе раздела воздух/вода [160]. Поскольку электроны движутся медленнее, чем огибающая лазерного импульса, плотность ионизированных носителей всегда сохраняется

одинаковой в прямом направлении. В результате электроны ускоряются в обратном направлении и создают диполь, ориентированный вдоль направления распространения лазера [54,161], который излучает ТГц волны.

В частности, на первой границе раздела воздух/вода угол преломления вг(а) и коэффициент пропускания Тг(а) для заданного а могут быть получены в соответствии с законом Снеллиуса и уравнениями Френеля, которые определяются показателями преломления оптического луча с длиной волны 800 нм в воздухе и воде. Максимальное значение в этом случае вг(а) составляет 48,8°, когда а = 90°. ТГц волны, излучаемые диполем, распространяются в струе воды и ослабляются за счет ее поглощения. Если толщина пленки воды равна d, поглощение в разных направлениях et(P) от источника описывается как exp[—aTHzd/2cos0t(P)], где aTHz - коэффициент поглощения воды. Многократные отражения игнорируются при расчете из-за сильного поглощения ТГц волны в воде. Кроме того, интенсивность дипольного излучения пропорциональна sin2(у), где у(а,р) = et(fi) — вг(а)-угол, измеренный относительно направления диполя. Затем ТГц волны проходят через границу раздела вода/воздух с коэффициентом пропускания Т2(р) и попадают на детектор. Таким образом, угловая зависимость интенсивности ТГц излучения от а и р может быть описана как:

¡THz(a,P) а Т^аШР^ПЫа.р)] ■ exp ) (21)

где(Ж/^0)2 - ТГц мощность, излучаемая диполем, W - энергия лазерного импульса, а R0 - радиус плазмы.

На рисунке 2.2(б) приведены результаты моделирования нормированной интенсивности ТГц волны 1т^(а,р). Микроплазма [162] создавалась в струе воды в плотно сфокусированной геометрии. Она была рассмотрена как точечный источник, излучающий ТГц волны. Помимо сигнала, распространяющегося в прямом направлении (F), имелся сигнал, распространяющийся в обратном направлении (B). Эти две части разделены пунктирными линиями на графике и помечены отдельно. Из-за

симметричной геометрии модели распределения интенсивности для ТГц сигналов, распространяющихся вперед и назад, имели одинаковую структуру, когда плазма находилась в центре струи воды. Пунктирные линии также указывают на случай |а —Ю1 = 90°, что означало, что детектор размещен в плоскости струи. Если |а — Ю1 >90°, ТГц волны распространяются в обратном направлении.

-180 -120 -60 0 60 120 180 Угол Детектирования 3(°) (а) (б)

Рисунок 2.2 - (а) 2D сечение приближения модели диполя в струе воды. Сфокусированные интенсивные импульсы падают на тонкую струю и ионизируют воду в фокусе в направлении преломленного лазерного луча. Черная стрелка показывает направление ориентации диполя. Из-за полного отражения на границе раздела вода/воздух ТГц излучение может быть выведено, когда -24,6° <0С <+24,6° для волн на 0,5 ТГц. (б)Результаты моделирования нормированной интенсивности ¡тнг(а>Ю с использованием

дипольного приближения. Пунктирные линии показывают случаи, когда углы падения и отражения различаются на 90° (|а — Ю | = 90°), что означает, что детектор находится в плоскости струи воды. Это разделяет графики на три части, обозначенные как «В» и <^», обозначающие ТГц сигналы, распространяющиеся назад и вперед, соответственно

Чтобы проверить результаты моделирования, была исследована зависимость интенсивности ТГц сигнал от угла а, при угле Ю, фиксированном

на значении 0° или 55°. Чтобы приблизить результаты моделирования к условиям эксперимента, для коллимирующего параболического зеркала с диаметром 50,8 см и фокусным расстоянием 101,6 см проведено интегрирование по телесному углу (0,47п ср). Для случая / = 0° при измерении использовались как ЭО детектирование, так и ячейка Голея. Соответствующие результаты приведены на рисунке 3.3(а), где красная сплошная линия соответствует результатам моделирования. Результаты ЭО детектирования (черные квадраты) получались после интегрирования по времени всей ТГц волновой формы. Результаты для случая работы с ячейкой Голея изображены в виде синих точек. Величина ошибки определялась путем расчета стандартного отклонения множества измерений. Как показано на графике, оптимальный угол падения лазерного луча составляет 65°, что являлось совокупным результатом пропускания р-поляризованного излучения лазера возбуждения на границе раздела воздух/вода и направления ориентации диполя. Следовательно, оптимальный угол не зависел от толщины среды. Кроме того, около 80% энергии отражалось в среду и поглощалось при = 65° из-за явления полного внутреннего отражения на границе раздела вода/воздух и сильного поглощения воды. Другими словами, ТГц энергия может быть увеличена в 5 раз при использовании неполярной жидкости с низким поглощением в качестве среды генерации. Стоит отметить, что при = 0° можно измерять только ТГц сигналы, распространяющиеся в прямом направлении.

В целом ЭО детектирование обеспечивало лучшее соотношение сигнал/шум, но требовало очень точной настройки для корректного детектирования сигнала. Ячейка Голея — относительно простой способ измерения угловой зависимости, включая как прямое, так и обратное направления. Таким образом, ячейка Голея используется для измерения при / = 55° (рисунок 2.3(б)). В этом случае детектировался ТГц сигнал, распространяющая в обратном направлении, когда -90°< а<-35°. По сравнению с результатами моделирования (сплошная линия) сигнал,

распространяющийся в прямом направлении, являлся более сильным. Это может быть следствием отклонения плазмы от центра струи. Тем не менее, детектируемый ТГц сигнал, распространяющийся в обратном направлении, подтвердил предположение о точечном источнике для плазмы, возбужденной сфокусированным лазером.

Рисунок 2.3 - Зависимость интенсивности ТГц излучения от угла падения а для (а) р = 0° и (б) р = 55° соответственно. Черные квадраты соответствуют данным, измеренные ЭО детектированием, а синие точки - детектированные ячейкой Голея. В случае (а) могут быть измерены только сигналы, распространяющиеся в прямом направлении. Для р = 55° отраженные сигналы измеряются при -90°< а<-35°

На основании результатов было выявлено наличие оптимального угла падения на плоскую струю жидкости, при котором происходит максимальная эффективность преобразования в ТГц излучение из ближнего ИК.

2.2 Генерация широкополосного терагерцового излучения в плоских струях жидкостей, ионизованных субпикосекундными лазерными

импульсами

Следующий раздел посвящен исследованию генерации ТГц излучения при одноцветной филаментации в плоских струях жидкостей в зависимости от их нелинейных свойств.

Экспериментальная установка показана на Рисунке 2.4(а). В качестве источника использовалась фемтосекундная лазерная система с длиной волны 800 нм, длительностью импульса от 35 фс до 700 фс и р-поляризацией. Изменение длительности осуществлялось путем варьирования расстояния между решетками компрессора. В связи с этим, при изменении длительности формировался фазомодулированный импульс. Энергия импульса до 2 мДж расщеплялась на две части с помощью светоделителя (СД) (1:49 для импульсов зондирования и накачки соответственно). Зондирующий импульс проходил через линию задержки и детектировался электрооптической системой ((ЭОС), в данном случае использовался кристалл 7пТе толщиной 1 мм, который позволял детектировать сигнал до 3 ТГц). Импульс накачки использовался для генерации ТГц импульсов. Излучение накачки фокусировалось с помощью параболического зеркала с фокусным расстоянием 5 см (ПМ1) на плоскую струю жидкости (толщина 100 мкм, 150 мкм или 270 мкм) с каустикой 100 мкм. Толщина струи измерялась с помощью кросскоррелятора второго порядка. После помещения среды (струи жидкости) в одно из его плеч, измерялась функция взаимной корреляции. Толщина струи определялась по смещению максимальной интенсивности генерации второй гармоники, которая определяется показателем преломления среды [159]. Для каждой толщины струи

13

использовалось свое специальное сопло. Интенсивность составляла 10 = 10

Л

Вт/см для энергии 600 мкДж и длительности импульса 400 фс. В экспериментах плоская струя воды располагалась в середине филамента.

Сопло представляло собой сжатую пластиковую или металлическую трубку и два лезвия с двух сторон [24]. Такая конструкция образовывала плоскую поверхность жидкости. Размеры сопла и варьирование скорости потока позволяли получать струю с шириной в диапазоне 100-800 мкм и толщиной в диапазоне 50-400 мкм. Чертеж сопла приведен на рисунке 2.5. Размеры, отмеченные на рисунке пунктиром, отвечают за толщину струи. Данные сопла изготавливались из пластика и нержавеющей стали на 3D-

принтере в зависимости от типа растворителя, используемого для генерации ТГц излучения.

Иллюстрация угла падения ф показана на вставке рисунка 2.4(а), где п -нормаль к поверхности струи. Углы падения выбраны в соответствии с результатами экспериментов и показанных в разделе 2.1 [163], где оптимальный угол представляет собой совокупный результат пропускания р-поляризованного излучения накачки на границе раздела воздух/вода и направление диполя. Соответствующее значение для воды и тяжелой воды составляли 65°, для ацетона и этанола - 60°.

Рисунок 2.4(б) демонстрирует взаимодействие излучения накачки со средой. Оптический путь импульса накачки проходил через центральную область струи с постоянной толщиной. Благодаря использованию насоса жидкость вытекала под давлением. Демпфирующая емкость в системе подачи жидкости позволяет значительно снизить пульсации, связанные с работой насоса. В случае лазерной филаментации происходило разрушение среды в области ее взаимодействия со сфокусированным излучением. Однако остальная часть струи не претерпевала значительных повреждений. Скорость потока (1 м/с) достаточна для полного обновления жидкой среды в области взаимодействия при частоте следования импульсов 1 кГц. Сопло размещалось на вращающемся трансляторе, что позволяло изменять угол падения излучения на струю.

Рисунки 2.4(в) и 2.4(г) демонстрируют сигналы и соответствующие спектры ТГц излучения, генерируемого в струе воды и этанола толщиной 150 мкм при длительности лазерного импульса 400 фс и энергии возбуждения 600 мкДж соответственно.

Метод теоретического описания распространения сверхкоротких импульсов в оптической среде, исследуемой в рассмотренных выше экспериментах, нетривиален. Он должен описывать динамику нелинейных процессов ионизации среды под воздействием высокоинтенсивного сверхкороткого импульса, а также учитывать сверхуширение его спектра.

Рисунок 2.4 - Экспериментальная установка генерации ТГц излучения в плоских струях жидкости. (а) Экспериментальная схема для измерений энергии и спектра импульса ТГц излучения (на вставке показана иллюстрация угла падения оптического излучения ф). Лазерное излучение разделяется на излучение зондирования и накачки с помощью светоделителя (СД) с соотношением энергии в

каналах 1:49. Параболическое зеркало (ПМ1 с фокусным расстоянием 5 см) фокусирует излучение накачки на струю жидкости, что приводит к генерации ТГц излучения в результате филаментации внутри струи ионизированной жидкости. ТГц излучение проходит через тефлоновый фильтр (Ф) и коллимируется с помощью линзы ТРХ (ТЛ). Для измерения спектра используется стандартная электрооптическая система (ЭОС). Параболическое зеркало (ПМ2 с фокусным расстоянием, равным 12 см) фокусирует ТГц излучение на кристалл ZnTe (ЭОК)

толщиной 1 мм. (б) Фотография лазерного возбуждения струи жидкости. Временные ТГц сигналы (в) и спектры (г) генерируемые в струях воды и этанола толщиной 150 мкм при длительности лазерного импульса 400 фс и энергии

оптического возбуждения 600 мкДж

Рисунок 2.5 - Чертеж сопла для создания плоской струи жидкости

Для описания экспериментальных результатов использовалась теоретическая модель, которая описывает эволюцию электрического поля оптического импульса Е системой уравнений [25]:

дЕ . г с д3Е . „гдЕ . 2и . п

д-£. + £- = аЕ2

ОТ Тр

(2.2)

где п0 и а вводятся для описания нормальной дисперсии п(ш) = п0 + саш2 в жидкостях (такой простой закон дисперсии обычно справедлив для большей части спектра излучения, которая даже в условиях сверхуширения его спектра во многих случаях остается в области нормальной групповой дисперсии); д характеризует керровскую безынерционную нелинейность и связан с коэффициентом нелинейного показателя преломления среды соотношением д = 2п2/с [34]; р и у - населенность высоковозбужденных уровней и плотность тока квазисвободных носителей; а и в эмпирические

коэффициенты определяющие изменения населенности

высоковозбужденных уровней и плотности тока квазисвободных носителей;

и - времена столкновительной релаксации и релаксации

высоковозбужденных уровней, соответственно; - направление

распространения импульса; - время в движущейся системе

отсчета, где - время, - скорость света в вакууме; и - эмпирические коэффициенты, характеризующие зависимости коэффициента поглощения

среды к ( ш ) = с — и ее показателя преломления [163] п ( ш ) = п0 + с а ш2 от

О)

частоты , которые подходят для описания дисперсии в жидкостях до длины волны 1,2 мкм, т.к. большая часть спектра излучения располагается в этом диапазоне (здесь равен показателю преломления среды в низкочастотной области). Поскольку в известных экспериментах по генерации ТГц излучения в воде [25,163] использовались тонкие струи, то в математической модели (2.2) дифракция не учитывается.

В соответствии с уравнениями (2.2), ионизация является ступенчатым процессом: первоначально электрическое поле возбуждает высокоэнергетические состояния молекулы, после чего происходит переход электронов в квазисвободное состояние. В случае квантово-механической модели в [26] учитывается малая длительность оптических импульсов и сверхуширение спектра при распространении в среде. Энергетические переходы в молекуле считаются нерезонансными (резонансный многофотонный процесс не учитывается из-за широкого спектра излучения) и, как следствие, плазменная нелинейность отклика среды на импульсное излучение описывается как пропорциональная пятому порядку по полю.

Уравнение (2.2) следует дополнить граничными условиями при г = 0. Предположим, что поле излучения на входной поверхности создается чирпированным гауссовым импульсом [139]:

Е(т) = Е0ехр ( — 5 т ( ш0 т + ш 0т) 2) (2.3)

где - максимальная амплитуда импульса на входной поверхности, - центральная частота излучения, при центральной длине волны л0 = 800 нм, А - подгоночный параметр, представляющий собой чирп, который выбирался таким образом, чтобы ширина спектра фазомодулированного импульса соответствовала ширине спектра для спектрально ограниченного импульса длительностью 35 фс; т0 - длительность импульса. Значение интенсивности выбрано соответственно экспериментальным данным.

В численном расчете уравнения (2.2) нормированы [164], а динамику образования плазмы можно оценить по коэффициенту ( а • г ^ц. Эта величина была определена эмпирически для воды путем сравнения теоретических и экспериментальных результатов. Для других жидкостей ее рассчитывали по

формуле (а • () г ; ч = Р 1щ Е1°п-™Мег . (а • ()wагег, где р 1 ¿ _ - молекулярная

РшМег ^юпМч

плотность, - энергия ионизации среды.

Также необходимо учитывать линейное поглощение среды, которое существенно уменьшает генерацию при распространении в жидкости, умножая поле на , где - линейное поглощение среды в

ТГц диапазоне, а L - ее длина. Для численного анализа результатов эксперимента необходима оценка значений параметров жидкой среды (Таблица 2.1). В данном разделе численное моделирование проводилось для воды, тяжелой воды, ацетона и этанола.

Численное моделирование генерации ТГц излучения в жидкости с различными входными параметрами для исследования теории исследуемого процесса было проведено с использованием системы уравнений (2.2). Визуализация описания модели показана на рисунке 2.6(а). Плазменный канал формируется и генерирует двунаправленные ТГц волны. Ниже представлены результаты для однонаправленного распределения. Чтобы получить желаемый диапазон, все частоты за пределами диапазона от 0 до 3 ТГц удаляются из спектра и не сравниваются с экспериментом, поскольку амплитуда излучения после 3 ТГц сопоставима с шумом.

Таблица 2.1 - Численные значения параметров, используемые для моделирования распространения сверхкороткого импульса в жидкости

Энергия ионизации , эВ , эВ Мол, плотность [165] рв, кг/м3 Поглощен ие в ТГц ТНг „„-1 , см Щ [120] а • 1 0 — 4 4 Л с3/см п2 • 1 0 - 16, см2/Вт

Вода 6,5-10,96 [166] 9 [167] 997 200 [168] 1,32 3,68 1,9 [169]

Тяжелая вода 12,64 [34] 1104 100-200 [163] 1,3184 3.10 2,4 [170]

Ацетон 8,7 [26] 784 60 [25] 1,34979 3.08 24 [25]

Этанол 9,7 [166] 787 60 [25] 1,35265 2.95 5,0 [171]

Ранее было показано, что существует максимальное значение эффективности генерации ТГц излучения для определенной длительности импульса накачки. Рисунок 2.6б демонстрирует, что с увеличением толщины среды оптимальная длительность импульса увеличивается. Сравнение результатов эксперимента и моделирования зависимости энергии импульса ТГц излучения в плоских струях воды различной толщины (100 мкм (черный), 150 мкм (красный) и 270 мкм (синий)) от длительности импульса накачки с энергией 600 мкДж представлено на рисунке 2.4в.

Известно, что длина взаимодействия между излучением накачки и средой является критической для жидкостей и определяется длиной филамента [13]. При использовании 5 см параболического зеркала длина филамента составляла около 1 мм, что больше, чем толщина плоских струй в представленных экспериментах. Предполагая это, можно сделать вывод о том, что доминирующим фактором для тонких струй является скорее длительность импульса, чем длина филамента. С увеличением длительности импульса происходит соответствующее увеличение временной области взаимодействия излучения со средой. Соответственно, оптимальная длительность импульса должна иметь пространственные размеры, большие или равные толщине среды. За счет более эффективного заполнения объема

жидкости излучением происходит рост числа ионизированных частиц и, соответственно, увеличивается эффективность генерации ТГц излучения. В то же время увеличение длительности импульса приводит к уменьшению пиковой мощности и электронной плотности [172]. Соответственно, из вышесказанного следует существование локального максимума длительности.

+ 100 мим + 150 мкм

0 ■ + 270 мкм

0.3 0.4 0.5 0.6

Длительность импульса (лс)

Рисунок 2.6 - Моделирование генерации ТГц излучения в воде и сравнение ее с экспериментальными данными. (а) Визуализация описания модели. Здесь лазерная накачка формирует филамент с последующей ионизацией среды и

формированию диполя, что приводит к генерации ТГц излучения. (б) Численное моделирование зависимости энергии импульса ТГц излучения от

расстояния распространения в плоской струе воды для различной длительности импульса накачки. (в) Сравнение данных эксперимента (точки)

и результатов численного моделирования (линий) энергии импульса ТГц излучения в плоской струе воды различной толщины (100 мкм (черный), 150 мкм (красный) и 270 мкм (синий)) от длительности импульса накачки для

энергии 600 мкДж

Чтобы найти оптимальную среду для генерации ТГц излучения, необходимо было провести комплексное сравнение их свойств. На рисунке 2.7 приведены результаты сравнения численного моделирования и экспериментальных данных для четырех сред: вода, тяжелая вода, ацетон и этанол.

Рисунок 2.7 - Сравнение результатов эксперимента и моделирования для струй различных жидкостей. Сравнение результатов численного моделирования (сплошная линия) зависимости выходной энергии импульса ТГц диапазона от энергии импульса накачки с экспериментальными данными (точки) в ацетоне (черный), этаноле (красный), тяжелой воде (синий) и воде

(зеленый) с толщиной струи 150 мкм

Как видно, для всех жидкостей экспериментальные данные и численное моделирование хорошо согласуются друг с другом. Результаты подтвердили существование квазиквадратичного увеличения энергии импульса ТГц излучения при росте энергии импульса накачки. Квазиквадратичная зависимость, вероятно, связана с тем, что, как показано в [173], генерация ТГц излучения, помимо прочего, также описывается как результат уширения спектра в дальней ИК области при учете третьего порядка нелинейности. Отклонение от квадратичной природы может быть

следствием влияния нелинейности высшего нечетного порядка. Этот вопрос дополнительно рассмотрен в разделе 2.3, где приводится обоснование квазиквадратичной зависимости.

На основании результатов моделирования показано, что эффективность генерации ТГц излучения зависит от коэффициента^ • , который определяется потенциалом ионизации среды и ее молекулярной плотностью, а также поглощением среды в ТГц диапазоне. В условиях приблизительно равных плотностей жидкости ацетон оказался наиболее эффективным, поскольку эта жидкость имеет самую низкую энергию ионизации. Таким образом, учитывая весь набор параметров среды, можно определить наиболее выгодный вариант для создания источника ТГц излучения.

2.3 Математическое моделирование распространения излучения в

ионизируемой им жидкости

Теоретическое изучение различных особенностей сверхуширения спектра при филаментации фемтосекундных лазерных импульсов в оптических средах и формировании в них плазменных каналов проводилось во многих работах [120]. В большинстве из этих публикаций анализируется эволюция комплексной огибающей лазерного импульса при его самовоздействии в среде со сложной нелинейностью. Однако такой подход перестает быть обоснованным при генерации в ходе распространения лазерного импульса ближнего ИК диапазона спектра излучения, настолько широкополосного, что оно охватывает и дальний ИК диапазон. При теоретическом анализе подобных задач изучают динамику непосредственно поля излучения, а не его огибающей [166,167]. Так, в работе [168] был использован полевой подход применительно к фототоковой модели для описания генерации ТГц волн в жидком азоте. Кроме того, в работе [25] было показано, что полевые уравнения хорошо описывают генерацию ТГц волн в индуцированной интенсивными субпикосекундными импульсами ^^ лазера плазме в воде.

Для подробного изучения физики процесса была рассмотрена модель генерации широкополосного ТГц излучения, генерируемого в ионизируемой субпикосекундными лазерными импульсами струе жидкости, от энергии импульса накачки и его длительности без учета линейного поглощения, в отличии от предыдущего раздела:

дЕ д3Е , ,-,2 дЕ . "2п . п

%+ 1—РРЕ* (2-4)

от тс

д£ + Л = аЕ2

ОТ Тр

где описание коэффициентов указано в разделе 2.2. Линейное поглощение в данном случае не учтено для того, чтобы показать реальное влияние нелинейных свойств жидкостей на эффективность оптико-ТГц преобразования.

Напомним, что первое уравнение системы (2.4) описывает эволюцию электрического поля с учетом линейной дисперсии показателя преломления, малоинерционного кубического нелинейного отклика и плазменной нелинейности. Второе уравнение характеризует динамику тока квазисвободных электронов под действием сильного полевого излучения. Эволюция плотности тока во времени пропорциональна электрическому полю Е и числу квазисвободных электронов, безинерционный переход которых из возбужденных состояний определяется Е2, что приводит к кубической зависимости для поля. Третье уравнение системы характеризует изменение заселенности возбужденных энергетических состояний, переход в которые разрешен из основного состояния и определяется порядком Е . А ионизация является ступенчатым процессом (см. раздел выше).

Система (2.4) была сведена к одному полевому уравнению вида [166]: дЕ д3 Е 2дЕ (2.5)

дРГ Е3 е-1(х-х') йт' Г Е2е-тг 1 (т'-т'')йт'' = 0 ^ ' ■' — 00 ■' — 00

2тс

здесь др = — а(( являлся эмпирическим коэффициентом (корреляция с

СП0

коэффициентом ( а • (()гIя из раздела 2.2) и вводился для описания плазменной нелинейности, где характеризует эффективность перехода электронов в квазисвободные состояния [25].

Для теоретического анализа и численного моделирования удобно провести нормировку уравнения (2.4), вводя безразмерные параметры: Е = Е/Е0, 2 = 2а(ш)3, т = т(ш) , где Е 0 - пиковое значение амплитуды электрического поля на входе в среду, (ш) - центральная частота спектра импульса с длиной волны Х0 = 800 нм. Таким образом, был сделан переход к следующему виду уравнения:

дЕ д3 Е . Е _ Г* Ез -Оф ,гт' 2 „ (2-6)

Е е (ш) ъ й т' I Ее (} тр й т'' = 0

. о е i ~ г пá — ( , , 1} А / Г

+ gE ñ + ffpJ-J е ^cdz J-

Е Е

где нормированная длительность импульса три 18е = триг5е (ш) (триг5е -

Е2 Е4

длительность импульса), коэффициенты д = д —^ и дР = дР —

а{ш) а{ш)

В качестве входного поля для соответствия экспериментальным условиям, как и в разделе 2.2, использовался линейно-чирпированный гауссов импульс, принимающий вид:

. Т2 \ ( А Л (2.7)

Е(т) = Е0вхр ( — -) s i-n ( ( а)Т + --( ( а)Т)2

1 pulse/ \ 1 pulse

где Е0 - максимальная амплитуда импульса на входной поверхности, (а)- центральная частота излучения, при центральной длине волны Л0 = 800 нм, А - подгоночный параметр, представляющий собой чирп, который выбирается таким образом, чтобы ширина спектра чирпированного импульса соответствовала ширине спектра для спектрально ограниченного импульса длительностью 35 фс; тр и ¿s е - длительность импульса. Значение интенсивности выбрано соответственно экспериментальным данным.

На рисунке 2.8а приведены результаты эксперимента и численного расчета зависимости энергии импульса ТГц излучения от энергии импульса

накачки при его генерации в плоской струе воды. Экспериментальная установка аналогична использованной в работе [25], где в качестве излучения накачки использовался лазер на центральной длине волны 800 нм и длительностью триг5е = 400 фс. Излучение накачки фокусировалось с помощью параболического зеркала с радиусом кривизны 5 см на плоскую водяную струю толщиной 150 мкм под углом ф = 65 Использовался линейно-чирпированный импульс, длительность которого варьировалась путем изменения расстояния между решетками компрессора. ТГц излучение регистрировалось стандартным ТГц спектрометром во временной области на основе электрооптического эффекта с кристаллом 7пТе толщиной 1 мм, который позволял детектировать сигнал до 3 ТГц.

При моделировании использовались следующие параметры для среды: а = 3 . 6- 10~44 с3/см, д = 1 . 4-10~24см • с/В т, др = 4.5 • 1 0 1 0см3/(В т 2 • с 2 ),тс = 1 - 2 фс [35] и тр = 150 фс [36]. Эффективность оптико-терагерцового преобразования с учетом коэффициента поглощения составляет 10-5 [25].

На рисунке 2.8б продемонстрирован результат численного моделирования динамики спектра импульса при его распространении в среде с вышеописанными параметрами с интенсивностью ( 1 м Дж) на дистанцию I = 150 мкм (соответствует толщине плоской струи в эксперименте). На вставке представлен смоделированный ТГц спектр, генерируемый в диапазоне до 2,5 ТГц, ниже приведена временная форма ТГц импульса, полученная с помощью Фурье-преобразования этого спектра.

Ч-'О 200 400 600 ЭОО Частота (ТГц)

Рисунок 2.8 - (а)Экспериментальная и смоделированная зависимость энергии импульса ТГц излучения от энергии импульса накачки при его генерации в плоской струе воды. В качестве излучения накачки используется лазер на центральной длине волны 800 нм и длительностью три е 400 фс. (б) Численное моделирование динамики изменения спектра импульса при входных условиях, соответствующих / = 1 0 1 3В т/с м 2 (1 мДж), т ри15 е = 40 0 ф с, при его распространении в воде на дистанцию Ь = 1 5 0 м к м. Вставка: ТГц спектр, генерируемый в диапазоне до 2.5 ТГц, ниже - временная форма ТГц импульса, полученная с помощью Фурье-преобразования полученного

спектра

Рисунок 2.8(а) демонстрирует корректность использования теоретической модели, которая хорошо описывает экспериментально полученный квазиквадратичный рост от энергии импульса накачки [25].

Хотя и квазиквадратичный характер данной зависимости не имеет простой теоретической интерпретации, можно дать ей приближенную оценку. В соответствии с (2.4), нелинейность Керра имеет кубическую зависимость по полю, а плазменная - пятой степени. Если провести умножение (2.4) на поле Е, получим, что производная квадрата по полю

будет пропорциональна нелинейному члену с четвертым и шестым порядком по полю. Это приводит к квадратной энергетической зависимости импульса накачки за счет нелинейности Керра и кубической зависимости из-за нелинейности самоиндуцированной плазмы. Учитывая все приближения, эта оценка демонстрирует почти квадратичную и кубическую зависимость энергии импульса ТГц излучения от интенсивности накачки, что хорошо согласуется с экспериментом. Более того, квазиквадратичный характер зависимости энергии импульса ТГц излучения генерируемого при лазерной филаментации в струях жидкостей от энергии импульса падающего ИК излучения устанавливается за счет суммарного вклада динамики изменения плотности квазисвободных электронов, которая имеет квадратную зависимость по полю и возникающего плазменного тока пропорционального полю излучения накачки.

2.4 Влияние отношения вклада плазменной нелинейности к керровской на эффективность оптико-терагерцового преобразования

Приведенные выше нормированные коэффициенты позволили определить степень влияния каждого физического процесса на изменение импульса при его распространении. Следовательно, появилась необходимость в оценке относительного вклада процессов нелинейной самофокусировки и образования плазмы в генерацию ТГц излучения.

На рисунке 2.9 представлен ТГц сигнал, генерируемый при учете вклада только керровской или плазменной нелинейностей, а также их суммарного вклада.

1

О 2 4 6 8 10 12 Время (пс)

Рисунок 2.9 - Временная форма генерируемого ТГц импульса при учете вклада только керровской (черная) или плазменной нелинейностей (синяя), а также их суммарного вклада (красная). Входные параметры: / = 1 0 1 3В т/с м 2, Тр-ц^е = 400 ф с, Ь = 1 5 0 м км. В качестве параметров модельной среды

использованы свойства воды

Из рисунка 2.9 видно, что вклад нелинейности третьего порядка на ТГц генерацию излучения в жидкостях мал по отношению к вкладу плазменной нелинейности. Соответственно, одним из основных механизмов генерации излучения ТГц диапазона является динамика свободных электронов в плазменном канале. Более того, при взаимном учете плазменной и керровской нелинейностей происходило уменьшение ТГц сигнала из-за перераспределения энергии между механизмами нелинейности третьего и пятого порядков.

Отсюда возникла необходимость изучения влияния отношения д Р/д на эффективность генерации ТГц. На рисунке 2.10 продемонстрированы результаты численного моделирования энергии импульса генерируемого ТГц излучения при увеличении вклада плазменной нелинейности при разных фиксированных значениях вклада нелинейности третьего порядка.

Рисунок 2.10 - Зависимости энергии импульса генерируемого ТГц излучения с ростом отношения ^р/д при фиксированных значениях нормированного коэффициента керровской нелинейности д

Для каждого фиксированного значения д наблюдается типичная кривая, которую можно условно разделить на два характерных режима генерации ТГц излучения. Первый соответствовал режиму слабой ионизации, при котором наблюдался рост энергии импульса ТГц излучения при доминировании эффектов третьего порядка и её спад, который можно объяснить деструктивным взаимным влиянием керровской и плазменной нелинейностей. Второй режим (режим сильной ионизации) соответствовал резкому росту по энергии импульса ТГц излучения и начинался после характерного минимума, который можно связать с порогом ионизации среды. В этом случае вклад плазменной нелинейности преобладал над вкладом нелинейности третьего порядка.

Более того, выявлено, что при увеличении вклада керровской нелинейности, происходило смещение описанного минимума (перехода

между режимами) в сторону меньших значений отношения нормированных коэффициентов. Отношение нормированных коэффициентов можно

о Е^

выразить через др/д = , откуда видно, что оно пропорционально

энергии импульса накачки. Таким образом, уменьшение данного отношения для сред с сильной керровской нелинейностью, соответствовало случаю, при котором для преодоления перехода между режимами требовалась меньшая энергия импульса накачки.

В режиме сильной ионизации стрелка и точки на рисунке 2.10 показывают уменьшение энергии импульса ТГц излучения при увеличении нормированного коэффициента керровской нелинейности для фиксированного влияния плазмы. Это обуславливается тем, что в этом случае происходит перераспределение энергии импульса накачки на механизмы третьего порядка.

2.5 Исследование генерации широкополосного терагерцового излучения в жидких средах с разными свойствами

Ранее, в экспериментах по ТГц генерации в жидких средах в качестве активной среды использовались различные жидкости, в том числе и вода. Являясь полярной жидкостью, она обычно не используется в ТГц спектроскопии именно из-за активного поглощения ТГц частот. Несмотря на свою универсальность, необходимость повышения эффективности преобразования оптических сигналов в ТГц привело к поиску жидких сред с более перспективным набором влияющих параметров (см. раздел 2.2, 2.4). В этой связи, в данном разделе продемонстрированы экспериментальные измерения зависимости энергии импульса ТГц излучения от энергии импульса накачки и показана эффективность использования модифицированной воды и различных жидкостей при одноцветной лазерной накачке в сравнении с двухцветным возбуждением воздуха.

Экспериментальная установка, используемая в данных измерениях, была ранее описана в разделе 2.2.

Для первой простой оценки свойств жидких сред проводились измерения энергии ТГц волн относительно изменения химических параметров воды. Например, изменения ее жесткости (величины кН) показано на рисунке 2.11а). Чтобы провести такой эксперимент, варьировалась концентрация бикарбоната натрия ^аНС03) в воде, оценивалось значение кН с помощью индикатора для измерения уровня нитратов в аквариумной воде фирмы НИЛПА.

Рисунок 2.11 - Энергия импульса ТГц излучения в зависимости от жесткости (величина кН) воды - (а), кислотности (величина рН) - (б), концентрации

соли - (в)

Рисунок 2.11а демонстрирует, что с увеличением жесткости воды генерация ТГц излучения происходит менее эффективно. Такой характер зависимости не предполагался изначально, так как считалось, что при

увеличении концентрации NaHCOз происходит уменьшение поглощения воды в ТГц диапазоне, и увеличивается эффективность генерации

Кроме того, была исследована зависимость энергии импульса ТГц излучения от кислотности воды (см. рисунок 2.11б). Измерения производились с использованием рН-метра и набора буферных порошков. Понижение значения рН осуществлялось с помощью лимонной кислоты. При этих измерениях не выявлено прямой зависимости, что позволило сделать вывод, что изменение водородной активности не влияло на генерацию излучения в ТГц диапазоне. Наконец, была сделана попытка увеличить эффективность генерации ТГц излучения, варьируя концентрацию соли, тем самым предполагая, что обеспечивается больше затравочных электронов для дальнейшей ионизации. Тем не менее, результаты на рисунке 2.11в демонстрируют, что концентрация соли не влияет на эффективность ТГц генерации.

Поскольку изменение химических свойств воды, в частности, ее поглощение в ТГц диапазоне, не привели к однозначному увеличению генерации ТГц волн, в данном разделе сравнивается потенциал использования различных жидкостей для поставленной задачи.

Во-первых, происходило исследование генерации ТГц излучения в молоке с разным содержанием жира. Поскольку молоко составляет почти 90% воды, как и в предыдущем исследовании, по сути, рассматривалась зависимость энергии импульса ТГц излучения от концентрации жиров в воде. Основываясь на результатах работы [174], было сделано предположение, что возможно увеличение генерации ТГц излучения с увеличением содержания жиров в молоке, поскольку это снижало поглощение в ТГц диапазоне.

Тем не менее, основываясь на полученных результатах (рисунок 2.12), обнаружилось отсутствие явной зависимости энергии импульса ТГц излучения от процентного содержания молочных жиров.

Рисунок 2.13(a) демонстрирует сравнение эффективности ТГц генерации при одноцветном возбуждении исследуемых жидкостей с различными свойствами относительно случая двухцветной накачки воздуха. В случае двухцветной воздушной филаментации длительность импульса составляла 35 фс, а при использовании струи жидкости толщиной 100 мкм длительность импульса составляла 250 фс.

1,2 I i.

0.2 О

0.5 1.5 2.5 3.5 4.5 5.5 6.5 Процентное содержание жиров, %

Рисунок 2.12 - Энергия импульса ТГц излучения при одноцветной накачке молока с различным процентным содержанием жиров

Проведя нормировку данных на значение, полученное при использовании струи воды, заметно, что альфа-пинен является наиболее перспективным вариантом с выходной ТГц энергией в 2,2 раза выше, чем для воды. Это согласовалось с теоретической оценкой, сделанной выше, с учётом слабого ТГц поглощения неполярных жидкостей и, кроме того, самого низкого потенциала ионизации альфа-пинена, что приводит к более эффективному процессу образования плазмы.

На рисунке 2.13(б) показана зависимость энергии ТГц излучения от энергии импульса для тех же жидкостей. Зависимость имела квазиквадратичный характер, и отношение энергий сохранялось для всех значений энергии импульса излучения накачки.

ю

3 8 х

ь *

о. 4 и 4 I

со

3" 2

▼ ЙЭЗЕ

но—он он

А. о 0 с

10 о 8

х

1» к

Е

Ь 4

си

х

<Тз 2

3"

и

Е о

■ вода /

* г я же па я вода

этанол

этиленгликоль /

ИЗОПрОПИЛ

* альфа-пинен Л

♦ двухцветный филамент /I

в воздухе *

' А

о- - и!

3 4 5 Жидкости

0.6 0.9 1.2 1.5 1.8 2.1 Энергия лазерной накачки (мДж)

Рисунок 2.13 - Сравнение различных жидкостей (1-вода, 2-тяжелая вода, 3-этанол, 4-этиленгликоль, 5-изопропанол, 7-альфа-пинен) по эффективности генерации ТГц излучения при одноцветном лазерном возбуждении воды -

(а), зависимость энергии импульса ТГц излучения при лазерной филаментации в плоских струях различных жидкостей от энергии импульса лазерной накачки по сравнению с результатом двухцветной филаментации в

воздухе

Как было показано, эффективность генерации ТГц излучения в струе этанола выше, чем в воде (рис. 2.14). В связи с этим было произведено исследование генерации ТГц излучения в струях различных спиртосодержащих продуктов с целью возможного выявления примесей, приводящих к увеличению эффективности преобразования энергии из видимого диапазона в ТГц. Результаты представлены на Рисунке 2.15.

Из графиков видно, что в то время, как между разными марками водки имеется небольшое различие в величине сигнала, что вызвано наличием примесей, то при сравнении ТГц сигналов, генерируемых в различных винах, отличия отсутствуют. Таким образом, примеси, имеющиеся в исследованных спиртосодержащих продуктах, не привели к сильному изменению эффективности генерации ТГц излучения.

Рисунок 2.14 - Сравнение (а) Электрического поля и (б) спектра ТГц излучения, генерируемого в струях воды и этанола

Рисунок 2.15 -Сравнение (а) электрического поля и (б) спектра ТГц излучения, генерируемого в струях водки различных марок. Сравнение (в) электрического поля и (г) спектра ТГц излучения, генерируемого в струях

красного и белого вина

Одна из задач заключалась в исследовании зависимости эффективности генерации ТГц излучения от температуры и вязкости жидкой среды. В связи

с тем, что изменение вязкости не привело к усилению энергии ТГц волн, ниже приведены результаты по измерению зависимости энергии импульса генерируемого ТГц излучения от температуры жидкости.

В эксперименте использовалась представленная ранее экспериментальная установка, к которой был добавлен нагревательный элемент, измерения температуры производилось с помощью термометра.

В качестве жидкости использовалась дистиллированная вода, толщина струи 100 мкм, длительность импульса 250 фс, угол падения излучения накачки 65°. В результате проведённого эксперимента были получены следующие данные, представленные на рисунке 2.16.

Рисунок 2.16 - Изменение амплитуды сигнала ТГц излучения, генерируемого в плоской струе воды, в зависимости от температуры жидкости

Как видно по данным, представленным на рисунке 2.16, при повышении температуры жидкости эффективность генерации ТГц излучения уменьшилась, в то время как при уменьшении температуры жидкости эффективность генерации ТГц излучения увеличилась. Данное явление можно объяснить тем, что уменьшение температуры воды изменяло водородные связи, которые отвечают за резонансные колебания в ТГц

диапазоне частот [175], что приводило к линейному уменьшению поглощения ТГц излучения охлаждённой водой и, соответственно, увеличению эффективности генерации. Увеличение коэффициента поглощения с увеличением температуры воды представлено в работе [175], что также подтверждает данное предположение.

2.6 Генерация терагерцового излучения в цилиндрических струях

жидкостей

Как было показано в предыдущих разделах, наведенная в жидких средах плазма позволила генерировать широкополосные ТГц волны [12,13,163,176]. Из-за высокого коэффициента поглощения в ТГц диапазоне (220 см-1 на 1 ТГц) источник жидкости должен быть достаточно тонким, чтобы уменьшить его влияние. В качестве источника оптической накачки обычно используется лазер с усилителем с энергией в импульсе порядка мДж. В этом разделе рассмотрен случай с генерацией ТГц излучения струях в виде линий. Надо сказать, что существует работа, опубликованная нашими коллегами [27], где даётся описание эффектов, повлиявших на изменения эффективности генерации ТГц излучения в этом случае. Были проведены аналогичные исследования, и в этом разделе приводится краткий обзор полученных результатов автором диссертации результатов.

Экспериментальная установка аналогична представленной в разделе 2.2. Излучение накачки фокусировалось с помощью параболического зеркала с фокусным расстоянием 5 см (ПМ1) на струю жидкости в виде линии (толщиной 200 мкм). Для наблюдения максимальной энергии импульса генерируемого ТГц излучения накачка была смещена на 60 мкм относительно центра струи [27].

В данном разделе показано сравнение эффективности генерации ТГц излучения в случае плоских струй и струй в виде линии для воды. Преимущество использования линий заключалось в уменьшении полного внутреннего отражения ТГц волны на границе раздела жидкость-воздух.

Энергия импульса накачки во всех трех случаях была одинаковая и равнялась 1 мДж. Длительность излучения накачки в случае плоской струи толщиной 100 мкм составляла 300 фс, в случае линии - 170 фс, в случае двухцветного филамента - 35 фс. В случае плоской струи угол поворота составлял 65 градусов, в случае струи в виде линии смещение было 60 мкм относительно центра струи [27]. Результаты сравнения генерируемого ТГц поля в случае возбуждения высокоинтенсивными импульсами линии и пленки воды относительно двухцветной накачки представлены на рисунке 2.17.

Из рисунка видно, что в случае линии эффективность оптико-терагерцового преобразования почти на порядок выше, чем в случае плоских струй. Данная корреляция наблюдалась и для всех типов жидкостей, исследуемых в проекте.

Таким образом, возможна более эффективная схема для генерации ТГц излучения на основе жидкости с помощью одноимпульсного возбуждения, где напряженность поля и выходная эффективность столь же высока, как стандартная двухцветная лазерная схема в газах. Это достигалось благодаря уходу от переотражений, которые наблюдаются в случае плоских струй. Более того необходимо отметить, что возможно, когда лазерное излучение накачки фокусируется в стороне от центра струи.

0.5 0

-0.5 0.5

(а) линия воды /

га

О

,=г-0.5

0.5

(б) 1 пленка воды \ х10

-0.5

(в) / \ двухцветая 1 накачка

-

0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24 Время (пс)

Рисунок 2.17 - Временное поле ТГц импульса при генерации в плоской струе - (а), в струе в виде линии - (б), при двухцветной филаментации в воздухе -

(в)

Выводы по второй главе

В результате, в данной главе представлены основные условия эксперимента, которые вносят значительный вклад в эффективность генерации ТГц излучения в плоских струях жидкости. Использованная математическая модель взаимодействия сильного поля субпикосекундного импульса с прозрачной изотропной средой для генерации ТГц излучения в жидких струях хорошо описывает и предсказывает результаты экспериментов. Показано, что для получения максимальной эффективности генерации ТГц излучения необходимо учитывать не только энергию ионизации среды, но и ее молекулярную плотность, а также коэффициент

поглощения. Также необходимо учитывать соотношение между толщиной струи и длительностью импульса накачки. Показана квазиквадратичная зависимость энергии импульса ТГц излучения от энергии импульса накачки. Стоит отметить, что можно достигнуть эффективности более 10-5, что сопоставимо с тем же значением в некоторых твердых веществах и более чем на один порядок выше, чем для случая одноцветной филаментации в воздухе.

На основе дипольной модели проанализирована зависимость полярности и интенсивности ТГц сигнала от углов падения излучения накачки при различных углах детектирования. Значение величины оптимального угла падения, при котором происходила генерация наиболее интенсивного ТГц сигнала, составляет 65°. Значение оптимального угла определяется эффектами полного внутреннего отражения и поглощения.

Отдельно рассмотрена применимость теоретической модели распространения субпикосекундных импульсов в изотропной оптически прозрачной среде для описания процесса генерации ТГц излучения в жидкостях в случае лазерной филаментации при одноцветной накачке. Показано, что одним из основных механизмов генерации излучения ТГц диапазона в жидкостях является динамика свободных электронов в плазменном канале. Продемонстрировано, что увеличение вклада керровской нелинейности ведет к уменьшению порога ионизации, после которого наблюдается резкий рост ТГц энергии. В этом режиме (т.н. сильной ионизации) для фиксированного вклада плазменной нелинейности при увеличении керровской нелинейности энергия импульсного ТГц излучения на выходе падает за счет перераспределения энергии импульса накачки на эффекты третьего порядка. Данная работа стимулирует дальнейшие экспериментальные и теоретические исследования взаимодействия лазерного излучения с жидкостями и разработке на их основе жидкостных источников интенсивного ТГц излучения.

В конце главы продемонстрирован потенциал использования жидкостей с различными свойствами в качестве источников ТГц излучения.

Явной зависимости энергии ТГц волн от кислотности воды и концентрации в ней солей не выявлено. Показано, что эффективность генерации ТГц излучения уменьшается с увеличением жесткости воды. Изучение энергетической зависимости ТГц волн от процентного содержания молочного жира не дало четких результатов, несмотря на предполагаемое уменьшение поглощения ТГц излучения из-за увеличения концентрации жиров. Различные примеси в спиртосодержащих продуктах (например, в вине и водке) не привели к существенным изменениям эффективности генерации ТГц излучения.

Зависимость эффективности генерации ТГц излучения от температуры используемой жидкости, в случае применения дистиллированной воды, показывает, что при уменьшении температуры, эффективность генерации ТГц излучения растет, а при увеличении падает, что обусловлено свойствами водородных связей и, соответственно, коэффициентом поглощения ТГц излучения воды при различных температурах.

Наконец, сравнение различных жидкостей демонстрирует преимущество использования неполярного альфа-пинена с эффективностью преобразования оптического излучения в ТГц более чем в два раза выше эффективности преобразования воды, что также подтверждается теоретической оценкой.

Более того, была предложена более эффективная схема для генерации ТГц излучения на основе жидкости и воды с помощью одного лазерного луча, где напряженность поля и выходная эффективность столь же высоки, как у стандартной двухцветной лазерной схемы в газах. Это достигается благодаря уходу от переотражений, которые наблюдаются в случае плоских струй. Более того, необходимо отметить, что это возможно, когда лазерное излучение накачки фокусируется в стороне от (вне) центра струи.

Глава 3. Усиление энергии терагерцовых волн, генерируемых при двухимпульсном возбуждении жидкостей, в условиях лазерной

филаментации

С каждым годом интерес к терагерцовому диапазону частот (ТГц) мотивируется новыми идеями о различных применениях этого излучения. В дополнение к общеизвестному использованию в медицине, визуализации, сфере национальной безопасности, излучение на этих частотах подходит даже для беспроводных космических систем связи [9,177]. Таким образом, естественный вопрос заключается в создании экономичного и достаточно мощного ТГц источника для этих целей.

Было показано, что методы, основанные на явлении лазерной филаментации, имеют высокий потенциал для генерации ТГц излучения. Большинство работ посвящено исследованию филаментации в воздухе [58,178], однако было показано, что плазменный канал, индуцированный в среде с более высокой плотностью (кластеры [179], жидкости [12]) может быть источником более мощных ТГц полей. Это можно интерпретировать как следствие роста эффективности процесса ионизации, а также меньшего значения критической мощности [120]. Вода окружает нас повсюду - это универсальный и финансово доступный материал с высоким порогом повреждения по сравнению с твердотельными источниками. Использование жидкостей в качестве мишеней является перспективным, так как они обеспечивают обновление поверхности для каждого лазерного импульса повторения в силу своей текучести.

Явление генерации ТГц излучения в жидких средах было достаточно полно рассмотрено в Главе 2. Одноцветное возбуждение струи альфа-пинена приводит к достижению значения оптико-терагерцового преобразования, немного уступающего случаю двухцветной лазерной филаментации в атмосферном воздухе. Более того, продемонстрирована успешная

модификация схемы экспериментальной установки путем замены плоских жидких струй цилиндрическими линиями, таким образом, увеличив значение по эффективности преобразования в ТГц излучение почти на порядок. Тем не менее, такие значения, по-прежнему, недостаточны для широкого применения. Это приводит к необходимости поиска новых методов повышения оптико-терагерцового преобразования.

Одним из таких методов может стать метод двухимпульсного возбуждения, который часто используется для спектрального анализа, генерации рентгеновского излучения и исследования плазмы [180-182]. В ТГц науке эта техника продемонстрировала свою эффективность для повышения выходной мощности ТГц излучения. В работе [183], метод двойной накачки используется для увеличения эффективности оптико-терагерцового преобразования при лазерной филаментации в воздухе. Физические основы этого подхода состоят в том, что излучение сигнального импульса взаимодействует с пред-ионизованной средой. Авторы [184] продемонстрировали зависимость ТГц энергии от фокальной позиции второго импульса и увеличенную на порядок величину оптико-терагерцового преобразования.

В данной главе экспериментально и численно исследовался метод двухимпульсного возбуждения для усиления энергии импульсного ТГц излучения в случае лазерной одноцветной филаментации в струях жидкостей. Для того, чтобы понять природу зависимости усиления ТГц сигнала от временной задержки между двумя коллинеарными импульсами, рассматривались случаи использования различных значений времени релаксации электронной населенности в численном моделировании. Теоретический анализ продемонстрировал, что усиление действительно зависит от влияния предварительно наведенной ионизации при учете пикосекундной длительности возбужденного состояния электронов для жидкой среды. Произведена оценка усиления в зависимости от длительности и чирпа частотной модуляции у фазовомодулированного импульса.

3.1. Зависимость усиления генерации терагерцового излучения в струе воды от временной задержки между сигнальным и опорным импульсами

при двухимпульсной накачке

В первом разделе главы проведем экспериментальное и теоретическое исследование усиления генерации ТГц излучение при двухимпульсном возбуждении в струе воды.

Схема экспериментальной установки аналогична представленной главе 2. Используется лазерное возбуждение на длине волны 800 нм, с горизонтальной поляризацией, энергией импульса до 2 мДж, частотой повторения 1 кГц и длительностью одного импульса со значениями от 35 до 400 фс. Основная часть экспериментальной схемы показана на рисунке 3.1.

Рисунок 3.1 - Экспериментальная схема генерации ТГц излучения при двухимпульсном одноцветном возбуждении струи жидкости. Излучение накачки (состоящее из опорного и сигнального импульсов с временной задержкой Ах) фокусируется на линзу Л1 с фокусным расстоянием 5 см. Сфокусированное излучение падает на струю воды под оптимальным углом падения ф = 60°. Генерируемое ТГц излучение после коллимации ТРХ линзой Л2 и фильтрации с помощью тефлонового фильтра Ф регистрируется стандартной электрооптической схемой ЭОС

Лазерный пучок расщеплялся на две части с помощью светоделителя. Проходя интерферометр Майкельсона, импульс накачки дополнительно делится на опорную и сигнальную части с энергией каждой в 0,45 мДж. Излучение накачки фокусировалось с помощью линзы с фокусным расстоянием 5 см (Л1) на струю жидкости. В данном исследовании использовались различные конфигурации струи воды - плоские струи и линии воды. В случае использования плоской струи жидкости она устанавливалась на транслятор, что позволяло изменить угол падения излучения. Для воды величина оптимального угла падения накачки равна ф = 65° [163]. После коллимации ТРХ линзой (Л2) и фильтрации с помощью тефлонового фильтра (Ф), генерируемое ТГц излучение регистрировалось стандартной электрооптической схемой ЭОС, позволяющей детектировать сигнал со спектром до 3 ТГц. Скорость струи (1 м/с) являлась оптимальной для полного обновления поверхности жидкости в зоне взаимодействия филамента со средой при скорости повторения импульсов 1 кГц.

В данном разделе экспериментально исследовалось усиление энергии импульсного ТГц излучения, генерируемого в случае одноцветной лазерной филаментации с использованием двухимпульсного возбуждения плоской струи воды (Рис. 3.2). При постоянной энергии для каждого из двух импульсов и варьируемой длительности импульса, усиление энергии ТГц волн измерялось по отношению к временной задержке. Для того, чтобы получить энергию терагерцового импульса, мы интегрировали квадрат амплитуды поля ТГц излучения по времени. Типичные временные формы ТГц сигналов, генерируемых в струе воды в случае двухимпульсного возбуждения показаны на рисунке 3.2а. На рисунке явно выявилось усиление сигнального импульса по отношению к опорному. Соответствующие ТГц спектры, полученные с использованием преобразования Фурье, также приведены на рисунке 3.2а. Рисунок 3.2б демонстрирует зависимость усиления энергии ТГц излучения от временной задержки между двумя

импульсами возбуждения Ат, характерную для серии экспериментов по генерации ТГц в струе воды толщиной 100 мкм и 270 мкм.

Показано, что значение максимального усиления энергии импульса ТГц излучения соответствует оптимальной длительности импульса для определенной толщины струи [25]. В следующем разделе подробно представлен анализ влияния длительности и чирпа импульсов накачки. Более того, при использовании струи большей толщины, получался слабый ТГц сигнал в силу линейного поглощения ТГц волн водой. Общий вид зависимостей усиления энергии импульсного ТГц излучения от временной задержки между двумя коллинеарными импульсами не отличался при изменении начальных условий. Получалось, что максимальное значение по усилению достигается тогда, когда сигнальный импульс запускался примерно через 2-4 пс после опорного, что, предположительно, соответствовало времени, необходимому для создания состояния пред-ионизации, при котором достаточная электронная плотность уже индуцирована, и плазменное отражение импульса накачки отсутствует [28]. Кроме того, усиление энергии импульса ТГц излучения достигался с временными задержками до 20 пс. Дальнейший спад по усилению соответствовал росту влияния релаксационных процессов.

Рисунок 3.2 -а. Временные формы ТГц сигналов (слева), генерируемых во время одноцветного двухимпульсного возбуждения струи воды с временной задержкой Ат = 2,3 пс. Соответствующие спектры представлены на рисунке справа. б. Зависимость усиления энергии ТГц волн от временной задержки Ат между двумя импульсами накачки при распространении в струе воды толщиной 100 мкм (слева) и 270 мкм (справа)

Во второй части экспериментального исследования представлены результаты измерения усиления энергии импульсного ТГц излучения, генерируемого в случае двухимпульсной накачки линии воды. Авторы

работы [27] произвели модификацию используемой экспериментальной схемы, заменив плоские струи линиями воды (с круглым поперечным сечением). Преимущество использования жидких линий проявляется в уменьшении полного внутреннего отражения ТГц волны на границе раздела жидкость-воздух. Значение оптико-терагерцового преобразования в этих экспериментах достигло значения 10-4. В связи с этим, проводились измерения усиления энергии импульса ТГц излучения в случае двухимпульсного возбуждения линий воды толщиной 210 мкм и скоростью потока 2 мл/мин (рис. 3.3). Излучение накачки фокусировалось в центр линии. Длительность сигнального и опорного импульсов равнялось 61 фс, 90 фс и 145 фс.

Рисунок 3.3 - Зависимость усиления энергии ТГц волн от временной задержки между двумя импульсами с длительностью 61 фс (черный), 90 фс (красный) и 145 фс (синий). Пунктирная линия соответствует экспоненциальной аппроксимации

Как в случае двухимпульсного возбуждения плоских струй воды, энергия импульсного ТГц излучения, генерируемого в линиях, более чем в 4 раза превышает излучение, полученное с одноимпульсной накачкой. Несмотря на изменение конфигурации струи, диапазон усиления аналогично

равен 20 пс. Оценка эффективности преобразования в 10-4 производится путем сравнения усиления энергии в случае одно- [27] и двухимпульсного возбуждения и превышает типичные значения для генерации ТГц волн при двухцветной филаментации в воздухе и сравнима с достигаемыми значениями за счет оптического выпрямления в некоторых кристаллах. Все вышеперечисленное требует теоретического обоснования.

Для того чтобы исследовать физику усиления энергии ТГц волн при двухимпульсном возбуждения струи воды, рассматривалась только объемная нелинейность. Для численного моделирования исследуемого процесса использовалась теоретическая модель взаимодействия высокоинтенсивного поля сверхкороткого импульса с изотропной средой, как в разделе 2.3. Вычисление эволюции электрического поля импульса осуществлялось с помощью системы уравнений вида:

дЕ д3Е , ^дЕ , 2п . п

й + 1 = црЕ3 Р.1)

дт

д^ + £- = аЕ2

от тр

где описание коэффициентов указано в разделе 2.2. Линейное поглощение в данном случае не учтено для того, чтобы показать реальное влияние нелинейных свойств жидкостей на эффективность оптико-ТГц преобразования.

Все значения коэффициентов определялись в соответствии с разделом 2.3 [25], где уже обсуждалась генерация ТГц волн при одноимпульсном возбуждении жидкостей. Генерация терагерцового излучения в соответствии с представленной теоретической моделью происходит за счет сверхуширения спектра при взаимном влиянии нелинейности Керра и самоиндуцированной плазмы.

Систему уравнений следует дополнить начальными условиями. Для моделирования генерации ТГц излучения в случае двухимпульсного

возбуждения нормированное поле импульса представлено в виде двух чирпированных коллинеарных гауссовых импульсов с одинаковыми значениями по энергии и варьируемой временной задержкой:

где Е0 - максимальная амплитуда импульса на входной поверхности, - центральная частота излучения, при центральной длине волны А0 = 800 нм, А - подгоночный параметр, представляющий собой чирп, который выбирался таким образом, чтобы ширина спектра фазомодулированного импульса соответствовала ширине спектра для спектрально ограниченного импульса длительностью 35 фс; т0 - длительность импульса, Лт - временная задержка между импульсами накачки (опорным и сигнальным).

Численное моделирование основано на методе предсказания-коррекции для расчета пространственных шагов; равномерная дискретная сетка аппроксимирует производные по времени. Для стадии предсказания использовался метод Нистрема второго порядка; для коррекции - метода Хенричи-Милна второго порядка. Численное интегрирование осуществлялось с помощью формулы Симпсона четвертого порядка [185].

Рисунок 3.4 демонстрирует результат численного моделирования усиления энергии ТГц волн при двухимпульсном возбуждении. Получилось два ТГц сигнала на выходе из среды при запуске двух импульсов длительностью 200 фс и энергией 450 мкДж при временной задержке между ними в 6 пс (Рис. 3.4 а)

(3.2)

Лт))2)

Рисунок 3.4 - а. Численно смоделированные временные формы ТГц волн, генерируемых при распространении двух коллинеарных импульсов длительностью 200 фс и энергией 450 мкДж при временной задержке между ними в 6 пс. б. Зависимость усиления энергии ТГц волн при моделировании

одноцветного двухимпульсного возбуждения струи воды с значениями времени релаксации электронной населенности от 1 до 3 пс. в. Соответствие экспериментальных данных (точки) результатам численного моделирования

для тр = 3 пс

Зависимость усиления энергии ТГц сигнала от временной задержки Ах для разных значений времен релаксации электронной населенности тр показан на рисунке 3.4 б. Данные нормированы на максимум по значению усиления.

Таким образом, диапазон усиления увеличивался с увеличением времени релаксации возбужденного уровня. Для тр = 3 пс получалось наиболее оптимальное соответствие экспериментальным данным (Рис. 3.4в,

точки). Отсюда следует, что процесс релаксации электронной населенности для жидкой воды находился в пикосекундном временном диапазоне.

3.2. Влияние длительностей опорного и сигнального импульсов на усиление генерации терагерцового излучения

В данной части работы использовалась экспериментальная схема с двухимпульсным лазерным возбуждением плоской струи жидкости. В отличие от предыдущего параграфа, где использовался интерферометр Майкельсона, в этом случае представлена схема с интерферометром Маха-Цендера (см. Рис. 3.5). Эта модификация вводилась с целью изучения влияния различных длительностей опорного и сигнального импульсов. Их длительность изменяется с помощью дисперсионных сред толщиной 2-10 см (плавленый кварц). При использовании той же дисперсионной среды (ПК1, ПК2) в обоих плечах интерферометра избегается расхождение в энергетических характеристиках опорного и сигнального импульсов. Таким образом, длительность варьируется в зависимости от дисперсионного расплывания и контролировалась (измерялась) автокоррелятором второго порядка. Энергия опорного и сигнального импульсов в представленных случаях составляла 0,45 мДж, а их длительность изменялась от 60 до 350 фс. Одно из плеч интерферометра контролировало задержку между импульсами от 0 до 30 пс.

Последовательность из двух коллинеарных импульсов также отражалась от параболического зеркала (ПЗ) с фокусным расстоянием 5 см. Опорный и сигнальный импульсы затем фокусировались на плоскую струю жидкости под оптимальным углом для наиболее эффективного преобразования оптического излучения в ТГц. Фильтр из черного тефлона (Ф) использовался для фильтрации видимого и инфракрасного излучения. Генерируемое терагерцовое излучение затем коллимировалось линзой ТРХ (Л). Регистрация терагерцовых волн производилась стандартной

электрооптической схемой (ЭОС) на кристалле /пТе толщиной 1 мм, что позволяет детектировать сигнал до 3 ТГц.

В качестве источника плоской струи жидкости использовалась система, описанная выше. Во всех экспериментах была струя жидкости толщиной 100 мкм. В качестве среды генерации для сравнения выбраны полярная вода и этанол, а также неполярный альфа-пинен, чтобы исследовать влияние свойств жидких сред на эффективность оптического преобразования в ТГц, которые были важны уже в случае одноимпульсного возбуждения.

На вставке к рисунку 3.5 показаны временные и спектральные формы генерируемого терагерцового поля для одноцветного двухимпульсного оптического возбуждения жидкой струи. В этом случае временная задержка составляла 4 пс, а длительность каждого импульса равна 200 фс. Из рисунка видно явное увеличение сигнала терагерцового поля.

На рисунке 3.6 приведем сравнение оптимального значения длительности импульса накачки в случае одноимпульсного и двухимпульсного возбуждения. Измерения проводились с учетом временной задержки в 2 пс и длительности опорного и сигнального импульсов от 60 до 250 фс. В результате, в отличие от максимума длительности импульса накачки около 200 фс, полученного для случая одноимпульсного возбуждения (Рис. 3.6а), при использовании схемы с двухимпульсной накачкой оптимальное значение сдвигается до 100-150 фс (Рис. 3.6б). Более того, в этом случае мы получаем 20-кратное усиление по сравнению с 4-кратным усилением из предыдущих результатов, приведенных в параграфе выше.

Таким образом, первым наблюдением является преимущество более коротких импульсов в экспериментах с двухимпульсным возбуждением. Наличие оптимального значения по длительности в экспериментах с одноимпульсной накачкой ранее интерпретировалось как совместный эффект экспоненциального роста электронной плотности за счет каскадной

ионизации и затухания энергии импульса с увеличением длительности импульса.

_ с — — < Временная задержка (пс) ° Частота (ТГц)

Рисунок 3.5 - Экспериментальная схема двухимпульсного возбуждения плоских жидких струй на основе интерферометра Маха-Цандера, в плечах которого возможно изменение длительности опорного и сигнального

импульсов. Это изменение производится путем пропускания интерферирующих импульсов через кварцевые пластины ПК1, ПК2 одинаковой или различной толщины (от 2 до 10 см). Оптическая линия задержки вводится в одно из плеч интерферометра для контроля временной

задержки между импульсами. Последовательность двух коллинеарных импульсов затем фокусируется параболическим зеркалом (ПЗ) диаметром 5 см на струю жидкости под оптимальным углом падения. Генерируемое ТГц излучение, коллимируемое ТРХ линзой (Л) и фильтруемое тефлоновым фильтром (Ф), регистрируется стандартной электрооптической схемой (ЭОС). На вставке показаны временные и спектральные формы генерируемого терагерцового поля

Случай двухимпульсной накачки действительно отличается. Можно предположить, что оптимальная длительность будет испытывать сдвиг в сторону более низких значений по длительности, поскольку важным моментом здесь является не эффективная ионизация молекул, а скорее интенсивное взаимодействие с предварительно ионизованной средой.

Рисунок 3.6 - Зависимости энергии терагерцового излучения от длительности импульсов накачки при одноимпульсном (а) и двухимпульсном (б) возбуждении плоской струи жидкости. Красные точки обозначают результаты экспериментов, сплошные линии - результаты численного

моделирования

Поскольку оптимальное значение длительности импульса накачки было выявлено выше, далее приведено сравнение жидкостей и определено, какая из исследованных жидкостей является наиболее оптимальной для схемы двухимпульсного возбуждения. На рисунке 3.7 продемонстрированы результаты усиления ТГц импульса в различных жидких средах, возбуждаемых предварительным опорным импульсом и сигналом длительностью 150 фс. Результаты нормированы на максимальное значение для воды, измеренное при тех же экспериментальных условиях. Выявлено, что ширина кривой усиления, предположительно соответствующая времени жизни плазмы, различна для этих жидкостей. Таким образом, возможно, что метод двойной накачки может пролить свет на различия в молекулярном отклике различных жидкостей в поле ультракоротких ИК-импульсов.

Проводя сравнение значения эффективности оптико-терагерцового преобразования для воды, альфа-пинена и этанола, мы получаем максимум при двухимпульсном возбуждении альфа-пинена, который составлял около 0,1%.

Рисунок 3.7 - Зависимость усиления ТГц волны от временной задержки между двумя коллинеарными импульсами длительностью 150 фс для воды,

этанола и альфа-пинена

Наконец, на рисунке 3.8 демонстрируются результаты измерений при изменении отношения длительностей опорного и сигнального импульсов для достижения максимальной энергии терагерцовых волн и, таким образом, определяем оптимальные условия. Экспериментальная зависимость энергии терагерцового импульса от соотношения длительностей после того, как сигнальный импульс возбуждает предварительно ионизованную жидкую среду, показана на рисунке 3.8 а.

Рисунок 3.8 - Зависимость энергии импульсного терагерцового излучения от соотношения длительностей опорного и сигнального импульсов. (а) Экспериментально полученные и экстраполированные результаты. (б) Результат численного моделирования. Стрелками указаны характерные области максимальной энергии терагерцовых волн

На рисунке продемонстрирована характерная область усиления вокруг отношения длительности опорного импульса к сигнальному в 150:150 фс. Кроме того, выявляется преимущество более длинных предварительных опорных импульсов для возбуждения начальной электронной плотности, а затем более коротких сигнальных импульсов для достижения максимальной энергии терагерцовой волны (см. стрелку с характерным наклоном).

Для более глубокого понимания происходящих процессов, в дальнейшем приведем исследования описанных зависимостей с использованием методов численного моделирования.

При исследовании генерации терагерцового излучения методами численного моделирования при возбуждении жидких сред двумя коллинеарными лазерными импульсами, чтобы получить более четкую картину зависимостей от длительности импульса накачки использовалась модель, приведенная в предыдущем параграфе.

Для начала продемонстрируем, что результаты численного моделирования с использованием описанной теоретической модели

достаточно хорошо согласуются с экспериментальными исследованиями генерации терагерцовой волны в одно- и двухимпульсном режиме возбуждения жидкой среды (см. Рис.3.5, сплошные линии).

Численное моделирование усиления энергии импульсного терагерцового излучения в зависимости от соотношения длительностей опорного и сигнального импульса не так очевидно (Рис. 3.8 б). Максимальное значение энергии импульса терагерцового излучения соответствует предионизации опорным импульсом в 100 фс и последующему возбуждению сигнальным - в 50 фс. Тем не менее, результаты моделирования демонстрируют ту же тенденцию в отношении длинных опорных /коротких сигнальных импульсов.

Поскольку эффективность генерации терагерцового излучения зависит от фототока, который, в свою очередь, зависит от индуцированной электронной плотности, производился анализ увеличения энергии терагерцовых волн при двухимпульсном возбуждении струи жидкости (см. Рис. 3.9).

Как показано на рисунке 3.9, первый этап может быть представлен в виде формирования микроплазмы и генерации терагерцовых волн за счет слабых фототоков и нелинейности связанных электронов. В предыдущей главе продемонстрировано, что импульс длительностью порядка 200 фс является оптимальным при одноимпульсном возбуждении, за счет которого можно ожидать максимальной электронной плотности. Затем следует этап усиления терагерцового поля за счет лазерно-плазменного взаимодействия. Генерация сильного фототока более критична на этом этапе; таким образом, импульсы более короткой длительности с высокой пиковой мощностью являются предпочтительными. Это согласуется с выражением для эволюции плотности тока, представленной на рисунке 3.9. Ток пропорционален Е3 и числу квазисвободных электронов, то есть зависимость от пиковой интенсивности в данном случае сильнее.

I. Формирование микроплазмы при лазерной филаментации

100 Гь-

200 ГЙ

200 [5 •—

V

опорный импульс

II. Усиление энергии ТГц импульса за счет мощного фототока

сигнальный импульс