Дифракция и неупругое рассеяние электронов средних энергий в кристаллах тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.04, доктор физико-математических наук Подсвиров, Олег Алексеевич

• Подсвиров, Олег Алексеевич
• доктор физико-математических наук
• 2000

Оглавление диссертации доктор физико-математических наук Подсвиров, Олег Алексеевич

Введение.

1. Особенности неупругого рассеяния электронов кристаллическими и аморфными телами.

1.1. Экспериментальная установка и методика исследований.

1.2. Обратное рассеяние и глубина формирования контраста на картинах кана-лирования электронов.

1.3. Неупругое отражение электронов от слоистой системы платина-кремний.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Дифракция и неупругое рассеяние электронов средних энергий в кристаллах»

Среди многих частиц и излучений, чье взаимодействие с твердым телом используется для изучения его структуры и свойств, а также для их изменения, свое особое место занимают пучки ускоренных электронов. В большой степени это связано с простотой их получения, экстремально малой массой среди частиц и, как следствие этого, хорошими дифракционными свойствами при взаимодействии с кристаллами. Со времени обнаружения таких свойств у электрона Дэвиссоном и Джермером в 1927 г. прошло уже прочти три четверти века, однако до сих пор не иссякает как научный, так и прикладной интерес к дифракции электрона на кристаллической решетке. Дифракционные методы анализа, использующие пучки электронов средних энергий от одного до нескольких сотен кэВ в настоящее время позволяют получать самую разнообразную информацию о локальной структуре и элементном составе конденсированных сред. Уникальная возможность получения остросфокусированных пучков в сочетании с простотой регистрации рассеянных электронов позволили создать ряд методов изучения структуры с атомным разрешением. Процессы, разыгрывающиеся в кристалле при попадании туда быстрых электронов (с энергиями выше нескольких десятков электровольт, т.е. выше энергий собственных, твердотельных электронов), многообразны и приводят к изменениям как состояния твердого тела, так и самого пучка электронов. Происходит упругое и неупругое рассеяние электронов, их отражение от кристалла, поглощение и частичное прохождение в случае тонких кристаллов, а также их дифракция на кристаллической решетке. Большинство из этих аспектов взаимодействия электронов достаточно глубоко разработаны, что привело к созданию многих полезных методов диагностики твердых тел с помощью электронных пучков. В настоящее время из наиболее известных можно назвать просвечивающую и сканирующую электронные микроскопии, электронно-зондовый рентгеновский микроанализ, электронную Оже-спектроскопию, метод дифракции медленных электронов и многие другие. Существует огромная научная литература по применениям этих методов и их физическим основам. Многие из этих методов основаны на взаимодействии электронов с кристаллами или используют его, другие, в большинстве случаев, должны учитывать такое взаимодействие при анализе кристаллических объектов. Физические основы дифракционных методов и их практическая реализация описаны во многих монографиях, обзорах и даже учебниках. Одной из лучших книг - наиболее часто цитируемой является книга Хирша с сотрудниками [1], которую смело можно назвать настольной книгой специалистов по электронной микроскопии и дифракции электронов. Существуют и другие монографии и обзоры [2-6], где отражены результаты более поздних исследований.

Несмотря на глубокую историю и широкий фронт исследований в этой области, далеко не все аспекты физики взаимодействия электрона с кристаллом ясны и прозрачны. Существует ряд трудно интерпретируемых и необъясненных, «аномальных» явлений и контрастов в электронной микроскопии и электронной дифракции. И, если с геометрией картин дифракции или картин каналирования электронов сложностей обычно не возникает, то количественное описание их интенсивности и контраста часто превращается в сложную, а иногда и нерешенную до сих пор проблему. Связано это с многообразным и значительно более сильным по сравнению, например, с нейтронами и рентгеновскими лучами, неупругим взаимодействием электронов с кристаллом. Неупругое рассеяние электронов в ряде случаев приводит к ослаблению, размыванию и исчезновению дифракционных контрастов, в других случаях оно само является источником таких контрастов, как, например, в обратном рассеянии. Каналов же неупругого рассеяния электронов в кристалле несколько, и не все они достаточно хорошо изучены. Не до конца ясна роль когерентного рассеяния в формировании полного неупругого отражения электронов кристаллом, а также особенности такого рассеяния в случае нецентросимметричных кристаллов. Все это определяет актуальность исследований, представленных в диссертации.

Цель настоящей работы, в общем виде, направлена на выявление и объяснение новых закономерностей явления дифракции электронов в кристалле и влияния на них основных неупругих процессов рассеяния. Если рассматривать общую цель более подробно, то она распадается на ряд конкретных задач, основные из которых могут быть сформулированы следующим образом:

- выявление особенностей интегрального неупругого отражения электронов аморфными и кристаллическими телами, а также для пленочных неоднородных систем;

- разработка способов получения информации о дифракционных параметрах по отклику кристалла на облучение его электронами;

- развитие новых представлений о механизмах поглощения когерентного волнового поля электрона в кристалле;

- развитие теоретических представлений о дифракции электронов в кристалле для любых амплитуд колебаний атомов и с применением более реалистичного описания кристаллического потенциала.

Научная новизна диссертационной работы состоит, в основном, в следующем:

1. Установлено, что усредненный, фоновый коэффициент неупругого отражения электронов кристаллом кремния существенно ниже, чем для аморфного кремния, что является следствием перекачки упругого атомного рассеяния электронов в канал решеточного дифракционного рассеяния и приводит к ослаблению углового рассеяния пучка, увеличению его проникающей способности и уменьшению обратного выхода.

2. Установлены зависимости неупругого отражения от энергии электронов в диапазоне 1-80 кэВ для пленочных систем платина на кремнии в диапазоне толщин пленок 16 - 150 нм, а также для объемных кремния и платины.

3. Получено прямое доказательство ослабления ориентационных эффектов (эффекта каналирования электронов) в тонкой приповерхностной области кристалла (z < 0,1 для средних энергий электронов, подтверждающее правильность концепции единого когерентного волнового поля, формируемого в результате интерференции блоховских волн.

4. Предложен метод определения параметров дифракционного каналирования электронов в кристалле (абсорбционной и экстинкционной длин, толщины приповерхностного «неактивного» слоя и т.д.), основанный на анализе ориентационного контраста серии пиков плазмонных потерь в энергетических спектрах обратного рассеяния. Определены такие параметры для Si(l 11) в случае различных ориентаций и энергий первичных электронов.

5. Предложена модель поглощения когерентного волнового поля в динамической теории дифракции без использования мнимой добавки к потенциалу. Выводы этой теории не противоречат имеющимся в литературе экспериментальным фактам, а в ряде случаев описывают их лучше, чем обычная теория с независимым поглощением блоховских волн.

6. В рамках двухволнового приближения динамической теории единого поглощения получено решение проблемы дифракции на нецентросимметричном кристалле, которая обычной теорией с мнимыми добавками к потенциалу не решалась. В частности, наблюдаемая в эксперименте асимметрия кривых качания в обратном рассеянии достаточно хорошо описывается предлагаемой теорией с поглощением, учитывающим неупругое рассеяние электронов на оболочечных электронах, фононах и плазмонах.

7. Получено точное аналитическое решение проблемы кинематической дифракции электронов на кристалле для любых амплитуд колебаний, т.е. вне рамок малоамплитудного приближения теории возмущений. Новая обобщенная теория удовлетворяет принципу соответствия: из нее вытекают предельные асимптотики для высокоамплитудного и малоамплитудного приближений, последний случай совпадает с общепринятой трактовкой кинематической дифракции.

8. В рамках этой теории решена проблема «длинноволновой катастрофы», то есть расходимости в малоамплитудном приближении для сечения электрон-фононного рассеяния вблизи брэгговских узлов обратной решетки. При приближении к такому узлу (когда волновой вектор фонона д—>0) и справа и слева сечение процессов переброса достигает максимума и затем, осциллируя, падает до нуля в узле. Интенсивность брэгговского рефлекса при этом, также, осциллируя, падает до нуля. Подобным образом ведут себя и сечения кратных порядков фононного рассеяния. Все это приводит после усреднения по тепловым колебаниям к появлению диффузного фона вокруг узлов обратной решетки и кажущемуся уширению

2 1/2 2 1/2 пропорционально температуре) брэгговских рефлексов до ширины усредненная амплитуда деформации решетки, п - порядок дифракции).

9. Проведено обобщение новой теории на трехмерный случай. Получен в аналитической форме обобщенный структурный фактор, описывающий как брэгговское и фононное рассеяние различных порядков, так и межфононное, а также обобщенный фактор ослабления рефлексов, который после усреднения в малоамплитудном приближении переходит в фактор Дебая-Уоллера.

10. Электрон-фононное рассеяние, также как и брэгговское, имеет дифракционную природу и также является когерентным и нелокализованным. Его интенсивность также определяется свойствами кристалла и не зависит от свойств излучения, например, от энергии электронов. "Некогерентность" фононного рассеяния проявляется лишь в том, что оно выводит электроны из брэгговского волнового поля, а за счет широкого спектра колебаний и статистического характера возбуждений создает непрерывный, почти диффузный, фон в рассеянии. С ростом энергии электронов доля фононного рассеяния в поглощении брэгговского волнового поля увеличивается, т.к. другие неупругие процессы рассеяния (на оболочечных электронах и плазмонах) в этом случае ослабевают.

11. Разработана кинематическая теории дифракции электронов на кристалле, основанная на концепции мягкого (деформационного) потенциала. В ее рамках, в отличие от общепринятой модели жестких атомных потенциалов, учитывается влияние упругих смещений и деформаций распределенной ионной и электронной зарядовых плотностей при возникновении продольных колебаний в кристалле.

12. Решения для спектра электрон-фононного рассеяния, полученные в рамках модели мягкого потенциала и однофононного приближения, содержат особенности в виде разрывов первого рода и ступеней на границах зон Бриллюэна. Эти особенности деформационной природы являются следствиями упругой деформируемости распределенной ионной и электронной подсистем. В случае упругой деформации непрерывно распределенной ионной зарядовой плотности (из-за теплового уширения плоскостей в металлах, полупроводниках и диэлектриках) они проявляются как ступенчатый фактор Дебая-Уоллера, усиливающий подавление спектра с ростом номера зоны. При деформации связанной электронной плотности (в полупроводниках и диэлектриках) появляется ступенчатый фактор, который наоборот, усиливает подавление спектра с уменьшением номера зоны. В электронной микроскопии найдены экспериментальные доказательства существования первого из этих эффектов - эффекта деформационно-ионного подавления рассеяния в старших зонах.

Совокупность полученных в работе результатов закладывает основы двух научных направлений исследований:

- физика дифракции на интенсивно колеблющихся решетках;

- физика дифракции на неоднородно и непрерывно деформируемых решетках.

Практическая значимость работы определяется, с одной стороны, тем, что в ее результате создан целый ряд методик, методов и способов, позволяющих по-новому приготавливать объекты исследований, получать новые данные об их структуре и свойствах или уточнять такие данные. Из основных методик можно отметить следующие:

- методика приготовления образцов кремния с внутренним, «захороненным» аморфным слоем и достаточно совершенным приповерхностным монокристаллическим слоем;

- метод определения толщин разнородных пленок на объемных подложках из анализа зависимостей коэффициента неупругого отражения электронов от энергии зондирующих электронов;

- способ определения направления полярной оси в нецентросимметричных кристаллах из анализа кривых качания в обратном рассеянии электронов, защищенный авторским свидетельством (в соавторстве с В.В.Макаровым);

- метод определения дифракционных параметров монокристаллов из анализа ориента-ционных зависимостей характеристических потерь энергии в энергетических спектрах обратного рассеяния (в соавторстве с В.В.Макаровым).

С другой стороны, в результате работы разработаны и предложены новые концепции и физические модели, раздвигающие рамки наших познаний о свойствах твердых тел и их взаимодействия с ускоренными электронами. Это позволяет сейчас или в будущем, получать новую, необходимую исследователям информацию. К основным из таких моделей и теоретических разработок можно отнести следующие:

- модель единого поглощения когерентного волнового поля при динамической дифракции электронов, не противоречащая основным экспериментальным наблюдениям и позволяющая описывать асимметрию кривой качания в обратном рассеянии для нецентросимметричных кристаллов, и пригодная для получения информации о потенциале и процессах неупругого рассеяния в кристаллах;

- теоретическая разработка проблемы дифракции в условиях интенсивных колебаний решетки, которая позволяет оценить и предсказать поведение брэгговских отражений и их колебательных сателлитов в случае любых амплитуд колебаний для излучений и решеток любой природы;

- концепция мягкого (деформационного потенциала), позволяющая дать более адекватную интерпретацию многих контрастов и явлений, наблюдаемых в различных типах электронной дифракции и электронной микроскопии (например, получить оценку анизотропии фононных мод в кристалле), также пригодна для любых излучений и непрерывно деформируемых решеток любой природы.

Положения, выносимые на защиту:

1. Усредненный по углам, фоновый коэффициент неупругого обратного рассеяния электронов кристаллом существенно ниже, чем для аморфного тела того же состава.

2. Метод определения дифракционных параметров объемных кристаллов из анализа спектров характеристических потерь энергии электронов в обратном рассеянии.

3. Модель единого поглощения, базирующаяся на динамической теории дифракции и учитывающая неоднородное по ячейке распределение вероятности неупругого рассеяния электронов. Она позволяет оценивать дифракционные параметры из контраста картин кана-лирования электронов и объясняет асимметрию таких картин для нецентросимметричных кристаллов.

4. Теория кинематической дифракции электронов на кристаллической решетке в присутствии колебаний любой амплитуды, т.е. вне рамок обычно используемого малоамплитудного приближения теории возмущений, и основные следствия из нее. Её обобщение на трехмерный случай и учет усреднения по тепловым колебаниям.

5. Теория дифракции электронов на мягком кристаллическом потенциале и следствия из нее. Основным следствием является появление разрывов первого рода и ступеней на границах зон Бриллюэна в фононном спектре рассеяния для металлов, полупроводников и диэлектриков из-за перераспределения непрерывной ионной и электронной зарядовой плотностей в кристалле при его упругой деформации продольными гармоническими колебаниями.

Публикации и апробация работы

По теме диссертации опубликовано 36 печатных работ. Основное содержание отражено в 28 работах, 1 учебном пособии и 1 авторском свидетельстве.

1*. Аброян И.А., Подсвиров О.А. Глубина формирования обратного отражения электронов от монокристалла кремния. //Письма в ЖТФ, т.7, №3, с. 181,1981.

2*. Подсвиров О.А. Компенсационный метод измерения слабомодулированных сигналов. //Физическая электроника, Труды ЛПИ, №356, с. 108, 1977.

3*. Аброян И.А., Подсвиров О.А., Ильин И.А. Об измерении толщин аморфных слоев методом обратного рассеяния электронов. //Известия АН СССР, сер. физическая, т.43, №3, с.626, 1979.

4*. Аброян И.А., Подсвиров О.А., Сидоров А.И., Титов.А.И. Влияние аморфной пленки кремния на анизотропию неупругого отражения электронов от монокристалла кремния. //Письма в ЖТФ, т.5, №21, с. 1287, 1979.

5*. Аброян И.А., Подсвиров О.А., Титов.А.И. О возможности восстановления профиля структурных нарушений методом обратного рассеяния электронов. //Письма в ЖТФ, т.6, №1, с.14, 1980.

6*. Подсвиров О.А., Кузнецов Ю.А. Вклад медленных электронов в анизотропию неупругого отражения. //Физика твердого тела, т.22, № 6, с. 1676, 1980.

7*. Аброян И.А., Подсвиров О.А. Особенности рассеяния электронов кристаллическими и аморфными телами. //IX Всесоюзное совещание по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл. М., изд. МГУ, с. 100, 1981.

8*. Подсвиров О.А., Макаров В.В., Титов А.И. Измерение толщин аморфных и кристаллических слоев с помощью обратного рассеяния электронов. //III Всесоюзный симпозиум по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твердых тел. Тез. докл. М., изд. ИКАН, с. 19, 1981.

9*. Аброян И.А., Подсвиров О.А. Особенности рассеяния электронов кристаллическими и аморфными телами. //Труды XI Всесоюзного совещания по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами, М., изд. МГУ, с.422, 1982.

10*. Подсвиров О.А., Макаров В.В., Титов А.И. Измерение толщины аморфных и кристаллических слоев с помощью обратного рассеяния электронов. //Поверхность. Физика, химия, механика, т.2, № 11, с.87,1982.

11*. Артемьев В.П., Макаров В.В., Петров Н.Н., Подсвиров О.А. Исследование канали-рования электронов в монокристалле по спектрам неупругих потерь в обратном рассеянии. //II Всесоюзная конференция по излучению релятивистских частиц в кристаллах. Тез. докл., Нальчик, изд. КБГУ, с. 26, 1983.

12*. Артемьев В.П., Макаров В.В., Петров Н.Н., Подсвиров О.А. Определение параметров дифракционного каналирования электронов в монокристаллах по энергетическим спектрам обратного рассеяния. //Физика твердого тела, т.25, № 3, с.684, 1983.

13*. Артемьев В.П., Макаров В.В., Петров Н.Н., Подсвиров О.А. Исследование каналирования электронов в монокристалле по спектрам неупругих потерь в обратном рассеянии. //XIV Всесоюзное совещание по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.55, 1984.

14*. Аброян И.А., Подсвиров О.А., Котов А.В., Титов.А.И. Неразрушающий электрон-но-зондовый анализ распределения структурных нарушений по глубине. //Оптоэлектроника и полупроводниковая техника, №10, с.51, 1986.

15*. Макаров В.В., Подсвиров О.А. Влияние нецентросимметричности кристаллической решетки на картины каналирования электронов. //Письма в ЖТФ, т. 12, № 8, с.501, 1986.

16*. Макаров В.В., Подсвиров О.А. О природе асимметрии картин каналирования электронов от нецентросимметричных кристаллов. //XVII Всесоюзное совещание по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.22,1987.

17*. Аброян И.А., Подсвиров О.А., Хлебалкин А.В., Титов А.И. Формирование разупо-рядоченных слоев с резкими границами в облученном ионами кремнии. //Тез. докл. Всесоюзной конференции «Ионно-лучевая модификация материалов», Черноголовка, с.218, 1987.

18*. Макаров В.В., Подсвиров О.А. Способ неразрушающего определения направления полярной оси в нецентросимметричных кристаллах. Авторское свидетельство СССР № 1374106 от 15.10.87 опуб. БИ, №6, с.176, 1988.

19*. Podsvirov O.A. Electron diffraction on crystal deformation potential. Book of Abstracts, //Proceedings of the IV-th All-Union Conference on Interaction of Radiation with Solids, Moscow, p. 143, 1990.

20*. Подсвиров O.A. Дифракционное рассеяние электронов на жестком кристаллическом потенциале. //XXIII Межнациональное совещание по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.21,1993.

21*. Подсвиров О.А. Многофононное рассеяние быстрых электронов при дифракции на жестком кристаллическом потенциале. //XXIV Межнациональное совещание по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.60, 1994.

22*. Подсвиров О.А. Особенности фононного рассеяния электронов при дифракции на металлическом и диэлектрическом кристаллах. //XXV Международная конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.51, 1995.

23*. Подсвиров О.А. Обратное рассеяние электронов тонкими пленками платины на кремнии. //Российская научно-техническая конференция «Инновационные наукоемкие технологии для России». Тез. докл., С.-Петербург, изд. СПбГТУ, с.67, 1995.

24*. Подсвиров О.А. Особенности фононного рассеяния электронов при дифракции на кристаллическом деформационном потенциале. //Российская научно-техническая конференция «Инновационные наукоемкие технологии для России». Тез. докл., С.-Петербург, изд. СПбГТУ, с.68, 1995.

25*. Подсвиров О.А. Деформационное рассеяние электронов при дифракции на тонком кристалле. //Структура и свойства кристаллических и аморфных материалов. Тез. докл. на-учн. конф., Н. Новгород, изд. ННГУ, с. 170-171, 1996.

26*. Подсвиров О.А. Дифракция электронов на кристалле с акустическими колебаниями. Учебное пособие. С.-Петербург, изд. СПбГТУ, 1996, 58 стр.

27*. Подсвиров О.А. Фононное рассеяние электронов кристаллом при ориентации пучка вблизи брэгговских положений. //XXVI Международная конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.63, 1996.

28*. Подсвиров О.А., Гусев С.А. О природе некоторых контуров и Кикучи полос в просвечивающей электронной микроскопии. //XVI Российская конференция по электронной микроскопии. Тез. докл., Черноголовка, с.46, 1996.

29*. Подсвиров О.А. Особенности фононного рассеяния при дифракции электронов на колеблющейся решетке кристалла. //Физика твердого тела, т.39, № 1, с.18, 1997.

30*. Подсвиров О.А., Карасев П.А., Грачев Б.Д. Учет теплового рассеяния для кривых качания при прохождении электронов через тонкие кристаллы. //XXVII Международная конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.31, 1997.

31*. Podsvirov О.А., Grachev B.D. The role of electronphonon scattering in production of absorbtion bands in electron microscopy. //International Workshop on new approaches to Hi-tech materials 97 "Nondestructive Testing and Computer Simulations in Materials Science and En-ginieering". Abstracts, St. Petersburg, Russia, B5, 1997.

32*. Podsvirov O.A., Karaseov P.A. Computer simulation of the electron diffraction on the soft crystal potential. //International Workshop on new approaches to Hi-tech materials 97 "Nondestructive Testing and Computer Simulations in Materials Science and Engineering". Abstracts, St. Petersburg, Russia, B6, 1997.

33*. Подсвиров О.А., Карасев П.А., Грачев Б.Д. Учет теплового рассеяния для кривых качания при прохождении электронов через тонкие кристаллы. //Поверхность, № 5, с. 71, 1998.

34*. Podsvirov О.A. Role of electron-phonon scattering in production of absorbtion bands in electron microscopy. //Proceeding of SPIE, v. 3345, p.l 12, 1998.

35*. Podsvirov O.A., Karaseov P.A., Grachev B.D. Computer simulation of electron diffraction on the soft crystal potential. //Proceeding of SPIE, v.3345, p.l 18, 1998.

36*. Подсвиров O.A., Карасев П.А., Грачев Б.Д. Ориентационные эффекты и поглощение электронов при их прохождении через тонкий кристалл. //XXVIII Международная конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами. Тез. докл., М., изд. МГУ, с.29, 1998.

Основные результаты работы докладывались и обсуждались на:

III Всесоюзном симпозиуме по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твердых тел (Москва, 1981); II Всесоюзной конференции по излучению релятивистских частиц в кристаллах (Нальчик, 1983); XI, XIV и XVII Всесоюзных совещаниях по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, 1981, 1984 и 1987); Всесоюзной конференции по ионно-лучевой модификации материалов (Черноголовка, 1987); IV Ail-Union Conference on Interaction of Radiation with Solids (Moscow, 1990); XXIII и XXIV Межнациональных совещаниях по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, 1993, 1994); Российской научно-технической конференции «Инновационные наукоемкие технологии для России» (С.-Петербург, 1995); Российской конференции по структуре и свойствам кристаллических и аморфных материалов (Н. Новгород, 1996); XVI Российской конференции по электронной микроскопии (Черноголовка, 1996); International Workshop on new approaches to Hi-tech materials 97 "Nondestructive Testing and Computer Simulations in Materials Science and Engineering" (St. Petersburg, 1997); XXV, XXVI, XXVII и XXVIII Международных конференциях по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, 1995,1996,1997 и 1998).

Структура и объем диссертационной работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы и двух приложений. В начале каждой главы или параграфа кратко излагается состояние соответствующей проблемы и, если требуется, краткое описание методики эксперимента. В заключение каждой из глав приводится сводка основных результатов и выводов. Диссертация содержит 142 страницы, в том числе 120 страниц текста, 3 таблицы и 43 рисунка. Список литературы включает 105 наименований.

Заключение диссертации по теме «Физическая электроника», Подсвиров, Олег Алексеевич

4.4. Основные результаты и выводы

1. Предложена теория дифракции электронов на кристалле, основанная на концепции мягкого (деформационного) потенциала, по которой, в отличие от общепринятой модели жестких атомных потенциалов, учитывается влияние на внутрикристаллический потенциал упругих смещений и деформаций распределенной как ионной, так и электронной зарядовой плотности при возникновении продольных колебаний в кристалле. Это позволяет учесть особенности рассеяния электронов на деформированных кристаллах различной природы (металлы, полупроводники, диэлектрики) и в различных условиях (разные температуры, различные типы и концентрации дефектов и т.д.).

2. В рамках кинематической теории дифракции, концепции деформационного потенциала и малоамплитудного приближения получены решения для гармонически деформированного кристалла в виде спектров фононного рассеяния первого порядка. В ряде случаев такие спектры содержат существенные особенности.

3. Предложена концепция однофононного приближения, по которой рассматривается воздействие нового, только что появившегося фонона (нормального гармонического колебания) на решетку, состояние которой считается усредненным по всем действующим на данный момент времени колебаниям решетки, кроме нами выбранного. Например, появившийся продольный фонон деформирует «размазанную» предыдущими, разнонаправленными продольными и поперечными фононами ионную плоскость как упругое твердое тело.

4. В случае распределенной ионной плотности (например, из-за уширения атомных плоскостей вследствие тепловых колебаний) гармоническая продольная деформация для всех типов связей в кристалле приводит к появлению разрывов первого рода в фононном спектре на границах зон рассеяния (на границах зон Бриллюэна линейной решетки между брэгговскими отражениями). Этот эффект обусловлен ступенчатым характером уменьшения фактора Дебая-Уоллера с ростом вектора рассеяния и поэтому его можно назвать деформационным или тепловым подавлением фононного рассеяния в старших зонах.

5. В случае диэлектрика, особенно полярного, неоднородноая продольная деформация приводит к частичному выдавливанию «электронного желе», связанного с ионами, через ионную решетку, что приводит к сглаживанию ступенек электронной плотности на границах ячеек. Дифракция на такой гармонически деформированной среде со сглаженными ступеньками электронной плотности приводит к появлению ступенек на границах зон рассеяния в фононном спектре с частичным подавлением рассеяния в младших зонах. В гипотетическом случае гармонически деформированной электронной плотности (полное отсутствие даже сглаженных ступеней) происходит полное подавление фононного рассеяния в первой зоне Бриллюэна. Такое поведение можно назвать деформационно-электронным подавлением фононного рассеяния в младших зонах.

6. Деформационные эффекты подавления фононного рассеяния обусловлены, в основном, нецентральностью сил связи в кристаллах (особенно в металлических и полярных кристаллах), распределенной в пространстве электронной или ионной плотности, а также конечностью времени жизни фонона в кристалле.

7. Деформационно-ионный механизм фононного рассеяния должен приводить при не низких температурах к контрастам на электронограммах и микрографиях в электронной микроскопии в виде полос избытка или недостатка с угловой шириной, равной углу Брэгга, что в случае изгибных полос в два раза меньше, чем предсказывает обычная динамическая абсорбционная теория. Были найдены экспериментальные доказательства существования таких полос.

8. Предлагаемая деформационная теория дифракции позволила объяснить ряд необъяс-ненных и трудноинтерпретируемых контрастов в электронной микроскопии, таких как избыточные Кикучи-полосы для тонких кристаллов, аномально широкие Кикучи-полосы для некоторых низкоиндексных систем плоскостей, поведение интенсивности полос при увеличении температуры и т.д.

9. При высоких энергиях электронов (выше нескольких сот кэВ) и температурах выше температуры Дебая основным неупругим процессом рассеяния будет являться тепловое рассеяние. Оно является локализованным и не должно давать вклад в эффекты аномальной абсорбции, что позволяет наблюдать при высоких энергиях почти безпоглощательные кинематические и динамические дифракционные эффекты.

10. Кинематическая деформационная теория дополняет динамическую абсорбционную. Например, при увеличении толщины изогнутого кристалла изгибные полосы деформационной природы должны постепенно переходить в полосы динамически абсорбционной природы, что и удалось обнаружить на одной из микрографий.

11. Деформационно-ионным эффектом можно качественно объяснить значительную величину низкоиндексных пиков в анизотропии неупругого отражения электронов от кристаллов, или, что то же самое, значительный контраст и интенсивность низкоиндексных полос, особенно в местах их пересечений на картинах каналирования электронов.

12. К уширению плоскостей могут приводить не только тепловые колебания, но также и дефекты смещения или замещения, особенно в сплавах, что делает необходимым применение предлагаемой деформационной теории для задач дифракции в присутствии фононов или акустических колебаний другой природы.

13. Предложенный деформационный механизм рассеяния при дифракции носит общий характер и может быть применен для излучений и непрерывно деформируемых решеток различной природы. с

Рис.4.1. Схема, иллюстрирующая распределение ионной и электронной зарядовых плотностей, а также кристаллические потенциалы до и после гармонической деформации для различных моделей металла и диэлектриков.

Рнс.4.2. Схематическое изображение уширенных по Гауссу плоскостей а — без продольной деформации; b-с продольной деформацией как целое при q=g/2; с- с продольной деформацией как упругий континуум.

1,2 0,8 0,4 0 g 0,8 S4 ч кГ 0,4 о 0,8 0,4

-дщЦ . Ъ

-----------Wing) ;. с

Рис.4.3. Фурье спектры элек-трон-фононного рассеяния для металла. а - модель дискретных плоскостей с учетом (сплошная) и без учета (пунктирная кривая) экранировки; b - модель жестких уширенных плоскостей а также тепловой фактор; с - модель мягких уширенных плоскостей с учетом экранирования в кристалле золота, рассчитанная для направлений <110> (пунктирная кривая) и <111> (сплошная кривая), а также соответствующий направлению <111> фактор Дебая - Уол-лера.

2Я К

Рис.4.4. Фурье спектры электрон -фононного рассеяния для диэлектрика (полупроводника). а - модель дискретных плоскостей с учетом (сплошная) и без учета (пунктирная кривая) естественной экранировки; b - модель жестких уширенных плоскостей; с - модель мягких уширенных плоскостей; d - модель полярного диэлектрика с гармонически деформированной электронной плотностью. ь pi , ж

-ллa с

Рис.4.5. Схематическое изображение решетки и распределения зарядовой плотности для полярного диэлектрика типа NaCL а - без деформации; b - при однородной деформации; с - при неоднородной деформации.

Рис.4.6. Кикучи полосы в Si [1 ]. а - тонкий кристалл; b - толстый кристалл;

Рис.4.7. Кикучи полосы в Si [1], ориентировка (112).

I'iic.4.8. Схема образования изгибных полос поглощения деформационной (а) и динамически абсорбционной (Ь) природы.

55/

33f 442 553 l'nc.4.9. Изгибные полосы на светлопольной микрографии (взята из [Г]), полученной от фольги (110) золота с помощью 1МэВ пучка электронов. Внизу приведена их кристаллографическая идентификация.

Рис.4Д0. Относительная кривизна фольги в местах нахождения различных полос поглощения на микрографии рис.4.9.

Рис.4,11. Светлопольмые изображения вблизи абсорбционной полосы 111 в кристалле меди [1]. а - комнатная температура; b - тот же участок фольги при 400 °С. t

Рис. 4 Л 2. Светлопольное (а) и темнопольное (b) изображения одного и того же участка фольги [2], а также результат наложения на светлопольное изображение контуров темнопольного до совмещения особых (дефектных) точек (с).

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В представленной работе рассмотрен ряд важных аспектов дифракции электронов на кристаллической решетке и сопровождающие ее процессы неупругого рассеяния. Получен ряд фундаментальных экспериментальных и теоретических результатов, из которых можно отметить следующие.

Экспериментально обнаружено понижение неупругого отражения электронов кристаллическими телами относительно аморфных, что объясняется дифракционным характером упругого рассеяния электронов в кристаллах.

Проделан значительный теоретический и методический путь к созданию электронного аналога метода ОРБИ (обратного рассеяния быстрых ионов), т.е. получения информации о составе и структуре приповерхностной области кристалла из анализа энергетических потерь в спектре рассеяния электронов средних энергий.

Получены доказательства постепенного формирования когерентного волнового поля при проникновении электронов средних энергий в кристалл; также получен ряд дифракционных параметров взаимодействия электронов в приповерхностной области кристалла.

Предложена новая трактовка процессов поглощения в динамической теории дифракции электронов на основе представления об едином поглощении когерентного волнового поля в кристалле. С её помощью решена задача динамической дифракции на нецентросимметрич-ных кристаллах, в том числе получено описание асимметричных угловых зависимостей неупругого отражения.

Разработана обобщенная кинематическая теория дифракции электрона на гармоническом кристалле и установлены основные закономерности такой дифракции вне рамок теории возмущений, т.е при любых амплитудах колебаний и в любых точках фононного спектра.

Выявлены роль и особенности электрон-фононного рассеяния при кинематической и динамической дифракции электрона в кристалле по отношению к другим неупругим процессам рассеяния.

Предложена концепция мягкого деформационного потенциала, учитывающего перераспределение внутрикристаллической зарядовой плотности при гармонической деформации кристалла. Применение этой, более реалистичной модели кристаллического потенциала, чем традиционно используемой модели жестких потенциалов, позволило описать многие явления, наблюдающиеся в электронной дифракции и микроскопии, в том числе необъясненные и трудноинтерпретируемые.

Большинство представленных теоретических разработок имеют общий, универсальный характер и пригодны для описания явления дифракции, её ослабления и рассеяния в случае других частиц и излучений (например, рентгеновских лучей, нейтронов, света), а также для дифракционных решеток различной природы (например, дифракция света на решетке в сег-нетокристалле или керамике, созданной бегущей или стоячей ультразвуковой волной).

Еще один из главных выводов предлагаемой работы состоит в том, что большинство указанных направлений исследований имеет значительный потенциал дальнейшего развития как в теоретической, так и в экспериментальной областях. Все это позволяет считать, что электронодифракционные и электронозондовые методы будут успешно развиваться и далее и не потеряют своей актуальности еще долгое время.

Настоящая диссертация была выполнена на кафедре физической электроники и кафедре прикладной физики и оптики твердого тела Ленинградского политехнического института (сейчас Санкт-Петербургский Государственный технический университет).

Основные идеи этой работы были сформулированы и опробованы в многочисленных обсуждениях и дискуссиях с Измаилом Артуровичем Аброяном, который в течение длительного времени был моим научным руководителем и в соавторстве с которым была опубликована большая часть материала, содержащегося в диссертации. Значительная часть результатов, вошедших в главу 2, была получена совместно с В.В.Макаровым, дискуссии с которым, а также с А.И.Титовым, были чрезвычайно плодотворны и инициировали меня на новые пути исследований. Я с благодарностью вспоминаю всех тех, кто помогал и просто доброжелательно относился ко мне все эти годы поисков и сомнений как в нашей лаборатории, так и за ее пределами.

Список литературы диссертационного исследования доктор физико-математических наук Подсвиров, Олег Алексеевич, 2000 год

1. Хирш П., Хови А., Николсон Р., Пэшли Д., Уэлан М. Электронная микроскопия тонких кристаллов. М., Мир, 1968.

2. Томас Г., Гориндж М.Дж. Просвечивающая электронная микроскопия материалов. М., Наука, 1983.

3. Каули Дж. Физика дифракции. М., Мир, 1979.

4. Reimer L. Transmission Electron Microscopy. Berlin, Springer, 1984.

5. Spence J.C.H., Zuo J.M. Electron Microdiffraction. N.-Y., Plenum Press, 1992.

6. Humpreys C.J. Repts. Prog. Phys. 1979, v. 42, p.1825.

7. Wolf E.D., Braunstein M., Braunstein A.I. //Appl. Phys. Lett. 1969, v.15, N12, p.389.

8. Seiler H. //Scann. Electron Microscopy, ИТ Research Institute, Chicago 1976 (part 1), p.9.

9. Подсвиров O.A. Диссертация на соиск. уч. степ, канд.физ.-мат. наук. Ленинград, ЛПИ, 1980.

10. Hashimoto Н. II. Appl. Phys. 1964, v. 85, р.277.

11. Howie A., Stern R.M. //Zeit. Naturfor. 1972, Bd. 27a, s.382.

12. Green A.J., Leckey R.C.G. //J. Phys. D: Appl. Phys. 1976, v.9, N14, p.2123.

13. Бронштейн И.М., Фрайман Б.С. Вторичная электронная эмиссия. М., Наука, 1969.

14. Naub Н., Stern R.M., Dvoryankin V.F. //Phys. Stat. Sol. 1969, v.33, N2, p.573.

15. ДударевСЛ., Рязанов М.И. //ЖЭТФ 1985, т.89, №11, с.1685.

16. Бронштейн И.М., Сегаль Р.Б. //Доклады АН 1958, т. 123, №4, с.639.

17. Бронштейн И.М., Сегаль Р.Б. //ФТТ 1959, т.1, №10, с. 1489.

18. Hohn F.J., Kindt М., Neidrig Н., Stuth В. //Optik 1976, Bd.46, N4, s.491.

19. Erlenwein P., Hohn F.J., Neidrig H. //Optik 1977, Bd.49, N3, s.357.

20. Bethe H. //Ann. Phys. 1928, Bd.A263, s.217.

21. Воробьев С.А. Прохождение бета-частиц через кристаллы. М., Атомиздат, 1975.

22. Spenser J.P., Humphreys C.J. //Phil. Mag. A 1980, v.42, p.433.

23. Hall C.R. //Phil. Mag. 1970, v.21, p.1075.

24. Andrew J.W., Sheinin S.S. //Phys. Stat. Sol. (b) 1975, v.67, p.355.

25. Kim H.S., Sheinin S.S. //Phys. Stat. Sol. (a) 1988, v.105, p.45.

26. Hirsh A., Howie F., Whelan M.J. //Phil. Mag. 1962, v.7, p.2095.

27. Coats D.G. //Phil. Mag. 1967, v.16, p.l 184.

28. Wolf E.D., Everhart Т.Е. //Appl. Phys. Lett. 1969, v.14, p.299.

29. Vicario E., Pitaval M., Fontane G. //Acta Cryst. 1971, v.A27, p.l.

30. Spenser J.P., Humphreys C.J., Hirsh P.B. //Phil. Mag. 1972, v.26, p. 193.

31. Yamamoto Т., //Phys. Stat. Sol. (a) 1977, v.44, p. 137.

32. Yamamoto Т., //Phys. Stat. Sol. (a) 1977, v.44, p.467.

33. Sandstrom R., Spenser J.F., Humphreys C.J. //J. Phys. D: Appl. Phys. 1974, v.7, p. 1030.

34. Clarke D.R., Howie A. //Phil. Mag. 1971, v.24, p.959.

35. Bains M., Clarke D.R., Howie A. //Scann. Electron. Microsc. 1973, p.332.

36. Morin P., Pitaval M., Besnard D., Fontane G. //Phil. Mag. A 1979, v.40, p.511.

37. Humphreys C.J., Hirsh P.B. //Phil. Mag. 1968, v. 18, p.l 15.

38. Joy D.C. //Scann. Electron. Microsc. 1973, p.288.

39. Hall C.R., Hirsh P.B. //Proc. Roy. Soc. 1965, v.A286, p.158.

40. Kreutle M., Meyer-Ehmsen G. //Phys. Stat. Sol. (a) 1971, v.8, p.l 11.

41. Hashimoto H., Howie F., Whelan M.J. //Proc. Roy. Soc. 1962, v.A269, p.80.

42. Yamamoto Т., Mori M., Ishida Y. //Phil. Mag. 1978, v.38, p.439.

43. Hall C.R., Hirsh P.B. Booker E.R. //Phil. Mag. 1966, v.14, p.979.

44. Goringe M.J., Howie F., Whelan M.J. //Phil. Mag. 1966, v. 14, p.217.

45. Gjonnes J., Tafto J. "Electron Diffraction 1927-1977", Invit & Contrib., London, 1977.

46. Stern R.M., //Rev. Phys. Appl. 1974, v.9, p.377.

47. Barns M., Howie A., Andersen S.K. //Surf. Sci. 1976, v.53, p.546.

48. Шульман A.P., Кораблев B.B., Морозов Ю.А. //Изв. АН СССР, сер. физ. 1971, т.35, с. 1060.

49. Кораблев В.В., Либенсон Б.Н., Майоров А.А., Румянцев В.В. //ЖТФ 1980, т.50, с.183.

50. Гомоюнова М.В., Заславский С.Л., Пронин И.И. //Письма в ЖТФ 1979, т.5, с. 1009.

51. Гомоюнова М.В., Пронин И.И., Бернацкий Д.П., Заславский С.Л. //ФТТ 1981, т.23, с.1276.

52. Артемьев В.П., Макаров В.В., Петров Н.Н. //Письма в ЖТФ 1981, т.7, с.989.

53. Макаров В.В. Диссертация на соиск. уч. степ. докт. физ.-мат. наук, Ленинград, ЛГТУ, 1990.

54. Cosslet V.E., Tomas R.N. //Brit. J. Appl. Phys. 1964, v.15, p.883.

55. Pardee W.J., Mahan G.D., Eastman D.E.„ Pollak R.A., Ley L., MacFeely F.F., Kovalczyk S.P., Shyrly D.A. //Phys. Rev. 1975, v.Bll, p.3614.

56. Tung C.J., Ritchie R.H. //Phys. Rev. 1977, v.B16, p.4302.

57. Akkerman A.F., Chernov G.Ya. //Phys. Stat. Sol. (b) 1978, v.89, p.389.

58. Radi G. //Acta Cryst. 1970, v.A26, p.41.

59. Reimer L., Badde H.G., Seidel H., Buhring W. //Z. ang. Phys. 1971, Bd.31, s.145.

60. Meyer-Ehmsen G. //Z. Physik 1969, Bd.218, s.352.

61. Cherns D., Howie A. Jacobs M.H. //Zeit. Naturfor. 1973, Bd. 28a, s.565.

62. Urban K„ YoshidaN. //Rad. Eff 1979, v.42, p.l.

63. Andersen S.K.,Howie A. //Surf. Sci. 1975, v.50, p. 197.

64. Yoshioka H. //J. Phys. Soc. Japan 1957, v.12, p.618.

65. Ueda R., Nonoyama M. //Jap. J. Appl. Phys. 1965, v.4, p.498.

66. White J.G., Roth W.C. //J. Appl. Phys. 1959, v.30, p.946.

67. Warekois E.P., Metzger P.H. //J. Appl. Phys. 1959, v.30, p.960.

68. Brack K.J. //J. Appl. Phys. 1965, v.36, p.3560.

69. Макаров B.B., Петров H.H. //ФТТ 1988, т.ЗО, №12, с.3712.

70. Хейденрайх Р. Основы просвечивающей электронной микроскопии. М., Мир, 1966.

71. Спенс Дж. Экспериментальная электронная микроскопия высокого разрешения. М., Мир, 1986.

72. Голдстейн Дж., Яковиц X. Практическая растровая электронная микроскопия. М., Мир, 1978.

73. Амелинкс С., Геверс Р., Ван Ланде Дж. Дифракционные и микроскопические методы в материаловедении. М., Металлургия, 1989.

74. Оцуки Е.-Х. Взаимодействие заряженных частиц с твердыми телами. М., Мир, 1985

75. Рамбиди Н.Г. Спектроскопия и дифракция электронов при исследовании поверхности твердых тел. М., Наука, 1985.

76. Морис Ф., Мени Л., Тиксье Р., Микроанализ и растровая электронная микроскопия. М., Металлургия, 1985.

77. Эндрюс К., Дайсон Д., Киоун С. Электронограммы и их интерпретация. М., Мир, 1971.

78. Ужан Ш. Многоволновая дифракция рентгеновских лучей в кристаллах. М., Мир, 1987.

79. Киттель Ч., Введение в физику твердого тела. М., Наука, 1978.

80. Займан Дж., Принципы теории твердого тела. М., Мир, 1974.

81. Ашкрофт Н., Мермин Н., Физика твердого тела, 2 том. М., Мир, 1979.

82. Прудников А.П., Брычков Ю.А., Маричев О.И., Интегралы и ряды. Специальные функции. М., Наука, 1983

83. Марадудин А., Монтролл Э., Вейсс Дж. Динамическая теория кристаллической решетки в гармоническом приближении. М., Мир,. 1965.

84. LukeY.L., Integrals of Bessel Functions. New-York, McGraw-Hill, 1962.

85. Люк Ю. Специальные математические функции и их аппроксимации. М., Мир, 1980.

86. Прудников А.П., Брычков Ю.А., Маричев О.И. Интегралы и ряды. Элементарные функции. М., Наука, 1981.

87. Борн М., Хуан Кунь Динамическая теория кристаллической решетки. М., Мир, 1958.

88. Займан Дж., Электроны и фононы. М., ИЛ, 1962.

89. Takagi S. //Ргос. Soc. Jap. 1958, v. 13, р.278.

90. Takagi S. //Ргос. Soc. Jap. 1958, v. 13, p.287.

91. Bardeen J., Shockley W. //Phys. Rev. 1950, v. 80, 72.

92. Джеймс P. Оптические принципы дифракции рентгеновских лучей. М., ИЛ, 1950

93. Слэтер Дж. Диэлектрики, полупроводники, металлы. М., Мир, 1969.

94. Карасёв П.А. Диссертация на соиск. уч. степ. канд. физ.-мат. наук, С-Петербург, СПбГТУ, 2000.

95. Вейсс Р. Физика твердого тела. М., Атомиздат, 1968.

96. Шувалов Л.А., Урусовская А.А., Желудев И.С. и др. Современная кристаллография, том 4, Физические свойства кристаллов. М., Наука, 1981.

97. Kainuma Y. //Acta Cryst., 1955, v.8, p.247.

98. Fujimoto F., Kainuma Y. //J. Phys. Soc. Japan 1963, v.18, p.1792.

99. Hall.C.R. //Phil. Mag. 1970, v.22, p.63.

100. IshidaK. //J. Phys. Soc. Japan 1971, v.30, p. 1439.

101. Thomas L.E. //Phil. Mag. 1972, v.26, p. 1447.

102. Алексанян Л.А., Пинскер З.Г., Чуховский Ф.Н. //Кристаллография, 1972, т. 17, с.1107.

103. Chukhovskii F.N., Alexanjan L.F., Pinsker Z.G. //Acta Cryst., 1973, v.A29, p.38.

104. Humphreys C.J., Lally J.S. //J. Appl. Phys. 1970, v.41, p.232.

105. Humphreys C.J., Thomas L.E., Lally J.S., Fisher R.M. //Phil. Mag. 1971, v.23, p.87.