Радиационно-стойкие конструкционные композиционные материалы на цементном вяжущем для защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, доктор наук Ястребинский Роман Николаевич

• Ястребинский Роман Николаевич
• доктор наук
• 2018

Оглавление диссертации доктор наук Ястребинский Роман Николаевич

ОГЛАВЛЕНИЕ

ВВЕДЕНИЕ

1 АНАЛИЗ ПРОБЛЕМ РАЗРАБОТКИ И ИСПОЛЬЗОВАНИЯ РАДИАЦИОННО-СТОЙКИХ МАТЕРИАЛОВ ДЛЯ ЯДЕРНОЙ ЭНЕРГЕТИКИ

1.1 Состояние атомной энергетики и перспективы развития в России и в

мире

1.2 Проблемы радиационной безопасности при проектировании и эксплуатации ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок

1.3 Радиационная стойкость конструкционных реакторных материалов на основе цементных вяжущих

1.4 Образование захватного гамма-излучения и радиационная активация материалов радиационной защиты

1.5 Требования к инженерным методам расчета радиационной защиты

1.6 Требования и рекомендации к материалам и конструкции радиационной защиты ядерных энергетических установок и реакторов

АЭС

1.7 Традиционные и перспективные радиационно-защитные материалы

для ядерной энергетики

Выводы по главе

2 ПРОЕКТИРОВАНИЕ И РАЗРАБОТКА СОСТАВА РАДИАЦИОННОЙ ЗАЩИТЫ

2.1 Состав радиационной защиты для АЭС

2.2 Состав радиационной защиты для транспортных ядерных энергетических установок

2.3 Методы расчета, используемые при разработке радиационной защиты 78 Выводы по главе

3 РАДИАЦИОННО-СТОЙКИЙ ЖЕЛЕЗО-МАГНЕТИТО-СЕРПЕНТИНИТОВЫЙ КОМПОЗИЦИОННЫЙ МАТЕРИАЛ ДЛЯ РАДИАЦИОННОЙ ЗАЩИТЫ РЕАКТОРОВ АЭС

3.1 Моделирование реакторной защиты на основе железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона (ЖМСЦБ)

3.2 Модифицированные железооксидные и нанотрубчатые заполнители ЖМСЦБ

3.3 Технология получения конструкционного композиционного материала

на основе ЖМСЦБ

Выводы по главе

4 ТЕРМОСТОЙКИЕ КОМПОЗИЦИОННЫЕ МАТЕРИАЛЫ НА ОСНОВЕ МОДИФИЦИРОВАННОЙ ДРОБИ ГИДРИДА ТИТАНА ДЛЯ РАДИАЦИОННОЙ ЗАЩИТЫ ТРАНСПОРТНЫХ ЯЭУ

4.1 Многогрупповое моделирование защиты от нейтронного и гамма-излучения материалами на основе гидрида титана

4.2 Термическая стабильность дроби гидрида титана и способы ее повышения 148 4.3. Технология получения термостойкого композиционного материала на основе модифицированной дроби гидрида титана (КМДГТ) для радиационной защиты транспортных ЯЭУ 172 Выводы по главе

5 ОЦЕНКА ОСНОВНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИАЦИОННОЙ ЗАЩИТЫ И АКТИВИРУЕМОСТИ МАТЕРИАЛА ЖМСЦБ

5.1 Ослабление нейтронного и гамма-излучения радиоизотопных источников железо-магнетито-серпентинитовым цементным бетоном

5.2 Оценка радиационно-защитных свойств ЖМСЦБ на

исследовательском реакторе ИР-50

5.3 Активируемость материала радиационной защиты на основе ЖМСЦБ 206 Выводы по главе

6 ОЦЕНКА ОСНОВНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИАЦИОННОЙ ЗАЩИТЫ И АКТИВИРУЕМОСТИ МАТЕРИАЛА КМДГТ

6.1 Оценка защитных свойств материала КМДГТ с использованием радиоизотопных источников

6.2 Реакторные испытания материала КМДГТ на исследовательской установке ОР-М 231 6.3. Активируемость материала КМДГТ при реакторном облучении 253 Выводы по главе

7 ИССЛЕДОВАНИЯ РАДИАЦИОННОЙ СТОЙКОСТИ МАТЕРИАЛОВ РАДИАЦИОННОЙ ЗАЩИТЫ

7.1 Воздействие быстрых электронов на радиационную стойкость

ЖМСЦБ

7.2 Радиационная стойкость ЖМСЦБ при у- облучении

7.3 Исследование газовыделения при термообработке и радиолизе

ЖМСЦБ

7.4 Радиационная стойкость КМДГТ в потоке быстрых нейтронов

7.5 Радиационная стойкость КМДГТ в потоке гамма-излучения 303 Выводы по главе 7 318 ЗАКЛЮЧЕНИЕ 322 БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК 329 ПРИЛОЖЕНИЯ

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Радиационно-стойкие конструкционные композиционные материалы на цементном вяжущем для защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок»

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность. Обеспечение безопасной эксплуатации ядерных реакторов АЭС и транспортных ядерных энергетических установок (ЯЭУ) требует решения проблемы создания высокоэффективных материалов радиационной защиты, сохраняющих эксплуатационные характеристики при повышенных, длительных радиационно-термических нагрузках.

Согласно энергетической стратегии России на период до 2030 г., а также целей АО «Концерна Росэнергоатом» важной задачей является модернизация, повышение безопасности и продление сроков эксплуатации на проектном уровне мощности энергоблоков АЭС с реакторами РБМК, где необходима замена железо-барий-серпентинитового цементного камня (ЖБСЦК). Наиболее актуальной является проблема создания конструкционных радиационно-защитных материалов, обладающих свойствами радиационного упрочнения под воздействием высокоэнергетических потоков излучений. Известные радиационно-защитные тяжелые бетоны обладают недостаточной радиационно-термической стойкостью и однородностью структуры, что существенно снижает их физико -механические и радиационно-защитные характеристики в процессе эксплуатации, вызванные радиационным охрупчиванием материала защиты.

Радиационная защита транспортных ЯЭУ имеет проблемы эффективности, прочности, надежности и конструктивные ограничения. Программа развития ядерной энергетики ВМФ России в рамках МЦП «Энергетика-А-2020» ставит задачи повышения надежности и радиационной безопасности ядерных установок, разработки поглощающих конструкционных материалов, обеспечивающих повышенный жизненный цикл транспортных ЯЭУ. Стесненность энергетических отсеков судов и массогабаритные характеристики транспортных ЯЭУ ограничивают выбор материалов и усложняют конструкцию радиационной защиты. Применяемые в ряде проектов транспортных ЯЭУ радиационно -защитные материалы на основе компактного гидрида титана имеют недостаточную термическую стойкость, что вызывает проблемы термодиффузии

водорода и безопасной эксплуатации ядерной установки. При этом для перспективных проектов наиболее актуально создание термостойкой «сухой» радиационной защиты, обеспечивающей повышенные эксплуатационные и технико-экономические показатели ЯЭУ.

Решение указанных проблем возможно на основе новых научных и научно-технических подходов к разработке радиационно-стойких конструкционных композиционных материалов радиационной защиты с использованием модифицированных заполнителей, общих физических закономерностей взаимодействия излучения с веществом, математических методов анализа и экспериментальных исследований защитных свойств материалов при реакторном облучении.

Связь работы с научными программами. Работа выполнена в рамках межотраслевых программ МЦП «Энергетика-А-2015» и «Энергетика-А-2020» Госкорпорации «Росатом»; ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России на 2009-2013 г.г.» (Государственный контракт № 02.740.11.0474 от 18.11.2009; соглашение № 14.B37.21.0298 от 27.07.2012); базовой части Государственного задания Минобрнауки РФ (проект № 1300 от 01.03.2014 г. по заданию №2014/8); гранта РФФИ (проект №14-41-08059 от 14.10.2014).

Степень разработанности темы. Существующие методы и подходы получения радиационно-защитных материалов на цементных вяжущих основаны на использовании заполнителей с неактивной поверхностью, что не обеспечивает требуемых эксплуатационных свойств защиты и приводит к возникновению значительных внутренних напряжений в композите при радиационно-термических нагрузках, а также к разрушению цементной матрицы в процессе радиолиза связанной воды. Не решены вопросы повышения термостабильности гидрида титана, проблемы термодиффузии водорода, структурно-фазовых превращений и дефектности решетки кристалла при радиационно-термическом воздействии.

Недостаточно экспериментальных данных по верификации двухмерных и трехмерных расчетных моделей, позволяющих прогнозировать радиационно-защитные свойства материалов на основе железооксидных и металлогидридных систем. Среди значимых факторов, определяющих радиационную повреждаемость материалов, слабо изучены промежуточные процессы воздействия электронного излучения и их влияние на структурно-фазовые превращения и дефектность железооксидных кристаллов. Не изучены механизмы радиационного упрочнения в цементно-магнетитовых матрицах, а также вопросы структурно-фазовых превращений в железооксидных и металлогидридных цементных композитах при радиационно-термическом воздействии. При исследовании взаимодействия реакторного излучения с материалами радиационной защиты на основе металлогидридных систем не рассмотрены процессы ослабления сопутствующего нейтронному потоку гамма-излучения и его влияние на формирование мощности дозы за защитой.

Цель работы: Разработка научно-технических основ создания высокоэффективных, малоактивируемых конструкционных материалов на основе портландцемента с высокой радиационной и термической стойкостью для радиационной защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ЯЭУ.

Для достижения поставленной цели решались следующие задачи:

1. Теоретическое обоснование научно-технических основ и физико-химических подходов создания высокоэффективных конструкционных композиционных материалов на портландцементном вяжущем для радиационной защиты ядерных реакторов АЭС и транспортных ЯЭУ.

2. Моделирование взаимодействия реакторного излучения с материалами на основе железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона (ЖМСЦБ^ и гидрида титана.

3. Разработка научно-технических основ создания и технологии получения конструкционного композиционного материала на основе модифицированных железооксидных и нанотрубчатых заполнителей для радиационной защиты реакторов АЭС.

4. Разработка научно-технических основ создания и технологии получения термостойкого композиционного материала на основе модифицированной дроби гидрида титана (КМДГТ) для радиационной защиты транспортных ЯЭУ.

5. Оценка расчетных и экспериментальных характеристик радиационной защиты и активируемости материалов ЖМСЦБ и КМДГТ по отношению к нейтронному и гамма-излучению.

6. Теоретические и экспериментальные исследования радиационной стойкости, механизмов радиационного упрочнения и охрупчивания в материалах радиационной защиты ЖМСЦБ и КМДГТ при воздействии высокоэнергетических потоков излучений.

7. Разработка технологической документации на материалы радиационной защиты на основе ЖМСЦБ и КМДГТ, и рекомендаций по их промышленному использованию.

Научная новизна. Теоретически обоснован и экспериментально подтвержден новый концептуальный подход к созданию высокоэффективных конструкционных радиационно-защитных материалов на портландцементном вяжущем, обладающих повышенной радиационно-термической стойкостью, основанный на применении функциональных железооксидных и металлогидридных модифицированных наполнителей с активированной поверхностью. Научную новизну работы определяют следующие положения:

- Установлены особенности поглощения, отражения и прохождения у -излучения в железооксидной матрице в зависимости от энергии излучения, толщины и состава защиты ЖМСЦБ. Показано, что использование железооксидного наполнителя с аморфно-кристаллической решеткой в низкоэнергетической области фотонов (Е<0,5 МэВ) снижает энергетический коэффициент пропускания и приводит к росту характеристик энергетического альбедо.

- Предложены механизмы модифицирования поверхности железооксидного магнетитового наполнителя методом иммобилизации с помощью ионов Бе3+, что позволяет создать стабильную систему топохимических связей с

портландцементным связующим и интенсифицирует процессы гидратации клинкерных минералов.

- Выявлены закономерности протекания процессов силикатообразования в цементно-магнетитовой матрице ЖМСЦБ, основанные на использовании гидроксилированной поверхности магнетитового заполнителя. Показано, что модифицированные кристаллы магнетита выступают центром кристаллизации для продуктов гидратации клинкерных минералов.

- Установлены механизмы синтеза термостойких нанотрубчатых магниевых гидросиликатов структуры хризотила с повышенной способностью поглощения нейтронного излучения и гидротермической устойчивостью, путем введения в их структуру борсодержащих соединений с последующей локализацией кристаллогидратных фаз гидратированным аморфным кремнезёмом.

- Предложены механизмы модифицирования дроби гидрида титана методом поверхностной сборки, путем предварительного ее активирования из раствора органосиликонатом натрия с последующей прививкой боратных ионов и термическим синтезом органоборосиликонатов. Показано, что протекающие структурно-фазовые превращения в боросиликонатном покрытии при термическом отжиге модифицированной дроби гидрида титана активируют твердофазовые взаимодействия и способствуют закреплению модификационной оболочки.

- Изучена структура титанового покрытия на поверхности дроби гидрида титана, нанесенного методом ионно-плазменного вакуумного магнетронного напыления. За счет встраивания атомов титана в кристаллическую решетку дроби на поверхности формируется зернистая структура молекул титана с размером зерен 20-50 нм.

- Установлен механизм структурно-фазовых изменений оксидов железа в ЖМСЦБ при электронном облучении, заключающийся в аморфизации кристаллов и восстановлении ионов Fe3+ магнетитовой фазы до Fe2+ в октаэдрической координации [Ре2+06] с стремлением к повышению симметрии зарядов в атоме железа при повышенных дозах электронного облучения.

- Установлен механизм радиационного упрочнения ЖМСЦБ при высокоэнергетическом гамма-облучении, обусловленный процессами твердофазового взаимодействия с проявлением эффекта Хедвала и образованием в системе ферритов кальция, обладающих повышенной физической и рентгеновской плотностью. При поглощенных дозах гамма-излучения 1,5-2,0 МГр, образующиеся ферриты кальция препятствуют процессам радиолиза связанной воды и радиационно-химической дегидратации гидросиликатов кальция в цементном камне. Поглощенная доза облучения 5 МГр приводит к образованию разупорядоченной структуры ферритов кальция с тетраэдрической

3+ 3+

[Бе О4] и октаэдрической [Бе О6] координацией. При повышении поглощенной дозы до 10 МГр происходит снижение степени дефектности микроструктуры ферритов с преобладанием в ней октаэдрических группировок [Бе О6].

Теоретическая и практическая значимость. Теоретически обоснован состав и реализована технология получения радиационно-стойкого конструкционного железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона (ЖМСЦБ) для радиационной защиты АЭС, основанные на использовании магнетитового железорудного наполнителя с активированной поверхностью. Разработаны методы модифицирования наполнителей ЖМСЦБ на основе железооксидных и гидросиликатных систем с целью улучшения технологических параметров получения и свойств ЖМСЦБ. Показано, что введение кремнийорганического модификатора на основе тетраэтоксисилана в состав ЖМСЦБ приводит к увеличению структурной плотности и прочности композита за счет интенсифицирования процессов силикатообразования в портландцементной матрице, особенно в гидротермальных условиях. Разработан способ получения термостойкого нанотрубчатого хризотилового наполнителя бетона с повышенной способностью поглощения тепловых нейтронов.

Теоретически обоснованы способы повышения термостабильности дроби гидрида титана методами химического модифицирования поверхности и ионоплазменного напыления металлического покрытия, повышающие начальную температуру термодиффузии водорода, соответственно, до 649 и 695 °С.

Разработаны составы и технология получения композиционного материала радиационной защиты на основе модифицированной дроби гидрида титана (КМДГТ) с повышенной радиационно-термической стойкостью для транспортных ЯЭУ.

Длина релаксации для функционалов нейтронного излучения в ЖМСЦБ на 15-20% меньше, чем в известном аналоге на основе железо-барий-серпентинитового цементного камня (ЖБСЦК). Поэтому, при замене блоков из ЖБСЦК серии сб.11 реакторов РБМК АЭС на блоки из материала ЖМСЦБ мощность дозы нейтронов на настиле плит реактора снижается в 1,5-2,0 раза. При воздействии высоких доз гамма-облучения разработанный ЖМСЦБ сохраняет эксплуатационные свойства вплоть до 30 МГр с увеличением механической прочности до 35% в интервале доз от 1 до 10 МГр.

Показано, что использование борсодержащего хризотила в ЖМСЦБ способствует образованию равновесного спектра быстрых и тепловых нейтронов в защитном композите. При толщине защиты свыше 5 см ослабление плотности потока тепловых нейтронов происходит одинаково с быстрыми с длиной релаксации 10,60 ± 0,11 см.

При нейтронном облучении в материалах на основе гидрида титана мощность дозы гамма-излучения за защитой формируется в основном захватными гамма-квантами, образующимися в начальном слое материала толщиной несколько сантиметров. Использование модифицированной дроби гидрида титана увеличивает радиационную стойкость КМДГТ, в сравнении с не модифицированной дробью, до 10 МГр.

В условиях реакторного облучения показано, что ослабление сопутствующего нейтронному потоку и вторичного гамма-излучения в материале КМДГТ происходит, начиная с 20 см слоя защиты. Введение в состав КМДГТ борсодержащей добавки в количестве 5 масс.% снижает толщину слоя ослабления до 10 см.

Полученные значения основных радиационных функционалов позволяют прогнозировать состав, толщину и геометрию радиационной защиты для расчетной или известной интенсивности излучения реакторной установки.

Расчеты переноса нейтронного и фотонного излучений в материалах ЖМСЦБ и КМДГТ в защитных двухмерных и трехмерных геометриях методом дискретных ординат показали хорошее согласие с экспериментальными результатами (отклонения между расчетными и экспериментальными значениями длин релаксации составляют не более 7%), что позволяет использовать полученные верифицированные модели при проектировании радиационной защиты для стационарных и транспортных ядерных энергетических объектов.

Методология и методы исследования. При разработке материалов радиационной защиты использован новый подход, основанный на применении модифицированных нейтронно- и гамма- защитных наполнителей с активированной поверхностью, обладающих повышенной совместимостью со связующей матрицей и обеспечивающих получение радиационно- и термостойких малоактивируемых конструкционных материалов с повышенными технико-экономическими показателями.

При проектировании радиационной защиты использован системный подход, основанный на применении многогрупповых и имитационных методов моделирования, технологических испытаний материалов, воздействии радиоизотопных источников излучений, проведении полномасштабных реакторных испытаний и верификации двухмерных и трехмерных расчетных моделей.

Исследование свойств материалов проводили с использованием методов рентгенофазового и рентгенофлуоресцентного анализа (РФА, XRF), растровой и просвечивающей электронной микроскопии (РЭМ, ПЭМ), термогравиметрии (ДТГ, ДТА), спектральной модуляционной эллипсометрии, сканирующей зондовой атомно-силовой микроскопии (АСМ), ЯГР, ИК-спектроскопии, газовой хроматографии, а также физико-механических и теплофизических методов испытаний.

Экспериментальные исследования радиационно-защитных свойств и радиационной стойкости разработанных материалов проводили с использованием радиоизотопных источников (60Со, 137сб, Ри-а-Ве), электронного ускорителя Микротрон-сТ (ИМЕТ РАН), экспериментальных реакторных установок ИР-50 (АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля»), ИВВ-2М (АО «ИРМ»), ОР-М (НИЦ «Курчатовский институт»).

Положения, выносимые на защиту:

1. Теоретическое обоснование использования функциональных нейтронно-и гамма-защитных наполнителей на основе модифицированных железооксидных и металлогидридных систем, обеспечивающих многоуровневое повышение эксплуатационных характеристик радиационной защиты.

2. Многогрупповое и имитационное моделирование ослабления радиационных функционалов железооксидными и металлогидридными портландцементными композитами.

3. Механизмы и способы модифицирования железооксидных и гидросиликатных наполнителей, закономерности формирования структуры, состава и свойств железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона для радиационной защиты реакторов АЭС.

4. Механизмы модифицирования дроби гидрида титана органоборосиликонатами и структурно-фазовые превращения модификационных оболочек при термическом отжиге.

5. Особенности пространственного и энергетического распределения нейтронного и гамма-излучения в модифицированных железооксидных и металлогидридных системах; верификация двухмерных и трехмерных моделей по результатам реакторных испытаний и влияние состава материалов защиты на процессы радиационной активации.

6. Структурно-фазовые превращения, механизмы радиационного упрочнения и охрупчивания в модифицированных железооксидных и металлогидридных портландцементных композитах защиты под воздействием высокоэнергетических потоков излучений.

Достоверность результатов работы. Достоверность полученных результатов обусловлена широким комплексом проведенных экспериментальных исследований с использованием современного сертифицированного и поверенного оборудования Центра высоких технологий БГТУ им. В.Г. Шухова, использованием аттестованных методик и методов моделирования на основе известных программных кодов, а также проведением полномасштабных реакторных испытаний. Обоснованность применяемых многогрупповых и имитационных методов расчета взаимодействия реакторного излучения с материалами радиационной защиты подтверждена высокой степенью соответствия экспериментальным результатам. Достоверность проведенных ядерно-физических экспериментальных исследований в области физики переноса нейтронов и фотонов реакторного диапазона энергий обусловлена использованием высокоактивных аттестованных изотопных источников и экспериментальных реакторных установок АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля», НИЦ «Курчатовский институт», АО «ИРМ».

Реализация результатов работы. По результатам проведенных исследований разработана нормативная документация, утвержденная АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля» (г. Москва):

- на производство радиационно-защитных блоков из ЖМСЦБ для АЭС с РБМК разработан технологический регламент (инв. №Б.10-11/28) и технологическая инструкция №И.448-2004 «Приготовление и укладка железо-магнетито-серпентинитового цементного бетона в конструкции биологической защиты реактора РБМК»;

- на производство радиационной защиты из КМДГТ для транспортных ЯЭУ разработан технологический регламент ТР2066339-11/27-01-13 и технологическая инструкция И-11/27/01-13 «Материал на основе дроби гидрида титана и портландцемента для биологической защиты. Порядок приготовления, укладка и сушка».

Разработанный радиационно-защитный материал ЖМСЦБ был использован для реакторов РБМ-К15 в комплексной системе контроля, управления и защиты

(КСКУЗ) при проведении капитального ремонта, модернизации и полномасштабной реконструкции 3-го и 4-го энергоблоков Курской АЭС (2008, 2009, 2016 г.г.), 1-го и 2-го энергоблоков Смоленской АЭС (2010 - 2013 г.г.), что позволило вернуть их на проектный уровень мощности и достигнуть уровня безопасности, удовлетворяющего современным отечественным и международным требованиям. Кроме того, разработанный материал ЖМСЦБ был использован при реконструкции радиационной защиты помещений лучевой терапии ряда диагностических медицинских центров.

Разработанные материалы радиационной защиты транспортных ЯЭУ на основе модифицированной дроби гидрида титана (КМДГТ) приняты к внедрению в АО «ОКБМ Африкантов» (г. Н. Новгород) и запущены в серийное производство на АО «ПО «Севмаш» (г. Северодвинск) Госкорпорации «Росатом» РФ.

Реализация результатов работы подтверждена соответствующими актами внедрения.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были представлены на следующих научно-практических и научно-технических конференциях: Международной научно-практической конференции «Проблемы и пути создания композиционных материалов и технологий из вторичных минеральных ресурсов» (Новокузнецк, СибГИУ, 2003); III Международной научно-практической конференции «Бетон и железобетон в третьем тысячелетии» (Ростов н/Д, РГСУ, 2004); Китайской Международной выставке научно-технических достижений (Шэньян, 2006); Международной научно-практической конференции «VXIII научные чтения «Научные исследования, наносистемы и ресурсосберегающие технологии в стройиндустрии» (Белгород, БГТУ им. В.Г. Шухова, 2007); Informatyka w technice, Lubelskie Towarzystwo Naukowe Societas Scientiarum Lublinensis (Lublin, 2008); XX-XXVII Международной конференция «Радиационная физика твёрдого тела» (Севастополь, 2010-2017); V Международной научно-практической конференции «Физико-химические основы формирования и модификации микро- и наноструктур» (Харьков, НФТЦ МОН и НАН Украины, 2010); XV Московском Международном Салоне изобретений и

инновационных технологий «Архимед» (Москва, 2012); Международной научно-практической конференции «Радиоэкология XXI века» (Красноярск, СФУ, 2012); Девета международна научна практична конференция «Новината за напреднали наука» (София, 2013); ХLIV-ХLVI Международной Тулиновской конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, 2014-2016); X Юбилейной Российской научной конференции «Радиационная защита и радиационная безопасность в ядерных технологиях» (Обнинск, НОУ ДПО «ЦИПК Росатома», 2015); VII Всероссийской научно-технической конференции с международным участием «Жизненный цикл конструкционных материалов» (Иркутск, ИНИТУ, 2017); 15 Международной школе-конференции «Новые материалы. Материалы инновационной энергетики: разработка, методы исследования и применение» (Москва, МИФИ, 2017).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 106 работ, в том числе: 2 монографии, 29 работ в рецензируемых изданиях ВАК, 10 работ в зарубежных изданиях, индексируемых в базе данных WoS/Scopus, 6 патентов РФ на изобретение, 1 программа ЭВМ.

Личный вклад автора. В диссертационной работе автору принадлежит постановка цели, части задач исследования и путей их решения, анализ и обобщение полученных результатов, формулировка выводов и рекомендаций, подготовка научных статей и тезисов докладов.

Представленные в работе результаты теоретических и экспериментальных исследований выполнены лично автором или при непосредственном его участии.

Реакторные испытания разработанных автором материалов проведены совместно с АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля», АО «ИРМ» и НИЦ «Курчатовский институт» при непосредственном участии автора в анализе полученных результатов.

Программное моделирование радиационно-защитных свойств разработанных материалов проведено с использованием аттестованных расчетных кодов АО «НИКИЭТ им. Н.А. Доллежаля» при непосредственном участии автора в анализе полученных результатов и разработке расчетных моделей.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, семи глав, заключения, библиографического списка и приложений. Диссертация содержит 360 страниц машинописного текста, включающего 149 рисунков, 107 таблиц, библиографический список из 320 наименований.

1 АНАЛИЗ ПРОБЛЕМ РАЗРАБОТКИ И ИСПОЛЬЗОВАНИЯ РАДИАЦИОННО-СТОЙКИХ МАТЕРИАЛОВ ДЛЯ ЯДЕРНОЙ

ЭНЕРГЕТИКИ

1.1 Состояние атомной энергетики и перспективы развития

в России и в мире

Состояние и перспективы развития атомной энергетики в России.

Россия является одной из стран с развитой атомной энергетикой, являющейся одним из важнейших экономических секторов и имеющей большие перспективы в плане ее дальнейшего развития. В России на десяти АЭС эксплуатируется тридцать пять энергоблоков с суммарной установленной мощностью 27900 МВт. Восемнадцать с водо-водяными энергетическими реакторами на тепловых нейтронах (ВВЭР) электрической мощностью от 440 до 1200 МВт (Балаковская, Калининская, Кольская, Нововоронежская, Ростовская АЭС). Пятнадцать граффито-водных канальных энергоблоков на тепловых нейтронах, в том числе типа РБМК (Курская, Ленинградская, Смоленская АЭС) и ЭГП-6 (Билибинская АЭС). Два энергоблока на быстрых нейтронах мощностью 600 и 800 МВт (Белоярская АЭС) [1].

Благодаря проведенной модернизации и реконструкции эксплуатируемых энергоблоков, а также вводу новых мощностей в 2016 г. средний коэффициент использования установленной мощности (КИУМ) составил 83,1%, что позволило выработать 197 млрдкВт электроэнергии [1].

Развитие атомной энергетики в России на период до 2020 года базируется на вводах в эксплуатацию мощностей энергоблоков (ЭБ) высокой степени готовности, строительство которых начиналось еще в 90-е годы. Госкорпорация «Росатом» сформировала стратегию глобального развития атомной энергетики, согласно которой в ближайшие 10 лет в массовом порядке будут строиться ядерные реакторы типа ВВЭР на тепловых нейтронах. Они не только обеспечат энергией рост российской экономики, но и наработают плутоний для следующего

Список литературы диссертационного исследования доктор наук Ястребинский Роман Николаевич, 2018 год

- / 1

4J

-- А

--

-

Расстояние по центральной оси, см Рисунок 5.12- Распределение скорости реакции 237Np(n,f) в материале ЖМСЦБ: 1 - DORT; 2 - LUCKY; а - эксперимент

l,00e+09 q-

1,00Е+08 TNJ

1,00е+07 -a-l

1,00Е+06 ГУ

1,00е+05 ч]

1,00е+04 — т*с1

М

—N Л.

1,00е+03 1,00е+02 1,00е+01 -i—

-40 -20 0 20 40 60 80

Расстояние по центральной оси, см

Рисунок 5.13- Распределение скорости реакции

27А1(п,а) в материале ЖМСЦБ:

1 - DORT; 2 - LUCKY; а - эксперимент

5=

ч1

xsl 2/К

Г \ST __^

А

Расстояние по центральной оси, см Рисунок 5.14- Распределение скорости реакции 58Ni(n,p) в материале ЖМСЦБ: 1 - DORT; 2 - LUCKY; а - эксперимент

1,00Е+11

1,00Е+10

^ 1,00е+09

к 1,00е+08

ИГ и

eö К Он

л н о

он 1,00е+07

1,00е+06

1,00е+05 -

-40 -20 0 20 40 60 80

Расстояние по центральной оси, см

Рисунок 5.15 - Распределение скорости реакции

115In(n,n') в материале ЖМСЦБ:

1 - DORT; 2 - LUCKY; а - эксперимент

Расчетные распределения получены с использованием программ DORT и LUCKY. В Таблицах 5.7 - 5.12 приведены отношения расчетных и экспериментальных скоростей реакций по толщине слоя материала ЖМСЦБ. Таблица 5.7 - Отношение расчетной скорости реакции 56Fe(n,p) к экспериментальной

Толщина материала ЖМСЦБ, см DORT LUCKY

0 1,06 1,09

20 1,22 1,21

40 1,12 1,09

60 1,14 1,07

80 1,29 1,04

27

Таблица 5.8 - Отношение расчетной скорости реакции Al(n,p) к экспериментальной

Толщина материала ЖМСЦБ, см DORT LUCKY

0 1,11 1,11

20 1,10 1,08

40 1,23 1,21

60 1,28 1,13

80 1,42 1,17

Таблица 5.9 - Отношение расчетной скорости реакции 237Np(n,f) к экспериментальной

Толщина материала ЖМСЦБ, см DORT LUCKY

0 1,13 1,13

20 1,05 0,91

40 1,27 1,07

60 1,50 1,08

80 1,29 1,06

Таблица 5.10 - Отношение расчетной скорости реакции Al(n,a) к экспериментальной

Толщина материала ЖМСЦБ, см DORT LUCKY

0 0,92 0,95

20 1,06 1,05

40 1,01 0,97

60 1,44 1,30

80 1,51 1,22

58 Таблица 5.11 - Отношение расчетной скорости реакции М(п^) к экспериментальной

Толщина материала ЖМСЦБ, см DORT LUCKY

0 1,17 1,17

20 1,33 1,31

40 1,06 1,05

60 1,29 1,12

80 1,38 1,21

Таблица 5.12 - Отношение расчетной скорости реакции 115!п(п,п') к экспериментальной

Толщина материала ЖМСЦБ, см DORT LUCKY

0 0,91 0,89

20 1,25 1,11

40 1,03 0,94

60 1,06 0,82

80 1,18 0,95

Как следует из анализа распределений скоростей реакций по толщине защиты, представленных на Рисунках 5.10-5.15, ослабление плотности потоков

нейтронов в материале ЖМСЦБ имеет экспоненциальный характер. На основе экспериментальных и расчетных данных распределения скоростей реакций, согласно формуле (4.2), рассчитаны значения длин релаксаций плотности потоков быстрых нейтронов для кладки из ЖМСЦБ для различных энергий на толщине слоя 20 - 40 см (Таблица 5.13).

Таблица 5.13 - Длины релаксации (Хб.н.± 0,08) плотности потоков быстрых нейтронов в материале ЖМСЦБ, см

Эффективная пороговая энергия, МэВ >0,60 >1,15 >2,35 >4,50 >6,30 >7,50

ЖМСЦБ - эксперимент 7,86 8,64 9,42 9,49 10,09 10,59

ЖМСЦБ - расчет DORT 8,21 8,86 9,22 9,70 10,39 10,87

ЖМСЦБ - расчет LUCKY 7,92 8,72 9,18 9,64 10,32 10,74

На Рисунке 5.16 показано распределение дифференциальной энергетической плотности (спектра) нейтронов в диапазоне энергий от 110-6 до 10 МэВ, полученной по результатам измерений резонансными (кривые 1, 4, 7) и пороговыми (кривые 2, 5, 8) детекторами, а также рассчитанной по программе DORT (кривые 3, 6, 9) для толщин кладки ЖМСЦБ 0, 20 и 40 см. Оба метода измерения дают хорошее согласие, а расчетные спектры достаточно близки к экспериментальным.

Анализ данных таблицы 5.13 показывает, что для материала ЖМСЦБ отклонения между расчетными и экспериментальными значениями Хб.н. составляют не более 5 %. При этом, как для расчетных, так и экспериментальных данных наблюдается некоторое увеличение значений длины релаксации плотности потоков быстрых нейтронов с ростом их энергии.

Таким образом, хорошее совпадение полученных результатов расчетов и измерений для кладки ЖМСЦБ дает основание говорить о правомерности использования расчета на основе программ DORT и LUCKY для сравнительной оценки эффективности ослабления излучений в материалах защиты.

1,00E+11

1,00E+10

1,00E+09

О

1,00E+08 f

1,00E+07 :

1,00E+06 ,

1,00E+05

1,00Е-6 1,00Е-5 1,00Е-4 1,00Е-3 1,00Е-2 1,00Е-1 1,00Е+0 1,00Е+1

Энергия, МэВ

1, 2, 3 - толщина ЖМСЦБ 0 см; 4, 5, 6 - толщина ЖМСЦБ 20 см; 7, 8, 9 -толщина ЖМСЦБ 40 см; 1, 4, 7 - измерения резонансными детекторами; 2, 5, 8 -измерения пороговыми детекторами; 3, 6, 9 - спектры, рассчитанные по

программе DORT

Рисунок 5.16 - Дифференциальная энергетическая плотность потоков нейтронов в

кладке материала ЖМСЦБ

На Рисунке 5.17 показано экспериментальное и расчетное распределение мощности эквивалентной дозы гамма-излучения в материале ЖМСЦБ. Результаты расчетов по программам DORT и LUCKY дали для кладки материала ЖМСЦБ значения Хг соответственно 8,60 ± 0,08 и 7,81 ± 0,08 см, эксперимент -8,16 ± 0,11 см. Отношение рассчитанных по программам DORT и LUCKY и полученных экспериментальных данных мощности дозы гамма-излучения представлено в Таблице 5.14.

Расстояние по центральной оси, см

Рисунок 5.17 - Распределение мощности эквивалентной дозы гамма-излучения в материале ЖМСЦБ: 1 - DORT; 2 - LUCKY; д - эксперимент

Таблица 5.14 - Отношение расчетной мощности дозы гамма-излучения к экспериментальной

Толщина материала ЖМСЦБ, см DORT LUCKY

0 0,88 0,75

7 1,13 0,71

15 1,25 0,67

25 1,14 0,71

35 1,17 0,58

45 1,17 0,66

55 1,25 0,63

65 1,07 0,43

75 1,25 0,36

Из данных Рисунка 5.17 и Таблицы 5.14 видно, что расчеты по программе DORT дают завышение в пределах 15-25 %, что укладывается в погрешность эксперимента. Расчетные значения мощности дозы, полученные по программе LUCKY в кладке ЖМСЦБ на толщинах 40 - 80 см, в среднем, почти в два раза ниже экспериментальных.

5.3 Активируемость материала радиационной защиты на основе ЖМСЦБ

При решении вопроса о принятии материалов радиационной защиты к внедрению и постановки их на производство, одной из важных характеристик является активация материалов в нейтронном потоке и возможность степени ее снижения. В связи с этим, проведены расчётные исследования по оценке наведенной активности материала ЖМСЦБ при реакторном облучении.

Расчет активации ЖМСЦБ проводился в два этапа, в сравнении с известным материалом на основе железо-барий-серпентинитового цементного камня (ЖБСЦК).

На первом этапе определялось пространственно-энергетическое распределение нейтронов в исследуемом материале по программе ANISN [171] с 22-х групповым разбиением энергетического спектра нейтронов.

На втором этапе определялась удельная наведенная активность радионуклидов после облучения исследуемого материала по программе SAM [175], в зависимости от спектра активирующих нейтронов, режима облучения и времени выдержки.

Для расчетов использовался химический состав ЖМСЦБ после термической сушки до постоянной массы при температуре 300 °С (Таблица 3.15) и ЖБСЦК после сушки при 100 °С (Таблица 3.1).

При расчете ядерных концентраций нуклидов в защитных материалах в качестве компонента «Fe» (Таблицы 3.1 и 3.15), рассматривалась возможность применения железной дроби на основе низколегированной стали Ст.3, содержащей по массе: Fe - 98%, Сг - 0,3%, Mn - 0,65%, Ni - 0,3%, Si - 0,17%, S -

0,05%, ^ - 0,3%, что увеличивает вид и количество активируемых нуклидов. Наряду с этим, учтено возможное содержание кобальта в исследуемых материалах, исходя из того, что он содержится в качестве примесей в железе (0,015%), хроме (0,04%) и никеле (0,7%). Рассчитанные таким образом значения весовых концентраций нуклидов в защитных материалах, приведены в Таблице 5.15.

-5

Таблица 5.15 - Ядерные концентрации нуклидов в материалах защиты, 1/см

Нуклид Материал

ЖМСЦБ ЖБСЦК

Н 4,85Е+21 4,32E+21

О 1,73Е+22 1,28E+22

№ 6,32E+20 —

Mg 7,99Е+20 1,3Ш+21

м 3,15Е+20 1,71E+20

Si 1,51Е+21 1,47E+21

В 3,75Е+20 —

S 9,10Е+19 3,54E+20

К 7,06E+20 —

Ca 4,27Е+21 3,31E+20

& 2,12E+21 1,82E+21

Mn 4,59E+21 3,95E+21

Fe 3,39Е+22 2,49E+22

^ 1,34E+20 1,03E+20

М 2,12E+21 l,82E+21

^ 2,12E+21 1,80Е+21

Ba — 4,27E+21

Для получения пространственно-энергетических распределений потоков нейтронов в рассматриваемых материалах защиты были использованы композиции, состоящие из активной зоны реактора, конструкционных элементов реактора и отражателя, слоя засыпки из серпентинитового щебня и слоя исследуемого материала, толщиной 60 см. Абсолютная нормировка нейтронных

потоков произведена по данным экспериментальных измерений значений потоков на уровне нижней поверхности блоков радиационной защиты сб. 11 реактора

Л Л

РБМК: для быстрых нейтронов с энергией более 1 МэВ - 2-10 1/(см •с), для

А О

тепловых нейтронов - 5-10 1/(см •с) [269].

Расчёты активации выполнены для четырёх значений времени облучения: 1 год, 5, 10 и 30 лет и восьми значений времени выдержки после облучения: 0 ч (момент прекращения облучения), 0,5 ч, 1 ч, 6 ч, 1 сутки, 1 месяц, 1 год, 5 лет.

Основные ядерные реакции нуклидов в исследуемых материалах, учитываемые в расчётах активации по программе SAM (для выбранных режимов облучения и значений времени выдержки), приведены в Таблице 5.16.

Таблица 5.16 - Ядерные реакции нуклидов в материалах ЖМСЦБ и ЖБСЦК

Нуклид Реакция Продукты реакции Нуклид Реакция Продукты реакции

23Na (n, Y) 24Na 59Co <A P) 59Fe

24Mg (n P) 24Na 59Co (n, a) 56Mn

27Al (n Y) 28Al 59Co (n, 2n) 58Co

27Al (n, a) 24Na 58Ni (n, Y) 59Ni*

28Si (n р) 28Al 58Ni (n, P) 58Co

32S (n, р) 32P* 58Ni (n, a) 57Fe*

33S (n, P) 58Ni (n, 2n) 57Ni ^ 57Co

34S (n, Y) 35S* 58Ni (n, d) 57Co

50Cr (n, Y) 51Cr 60Ni <A P) 60Co

52Cr (n,2n) 51Cr 60Ni (n, 2n) 59Ni*

55Mn (n, Y) 56Mn 62Ni <A Y) 63Ni*

55Mn (n, 2n) 54Mn 62Ni (n, a) 59Fe

54Fe (n, Y) 55Fe* 64Ni (n, 2n) 63Ni*

54Fe (n, P) 54Mn 63Cu (n, Y) 64Cu

54Fe (n, a) 51Cr 63Cu (n, P) 63Ni*

56Fe (n P) 56Mn 63Cu (n, a) 60Co

56Fe (n, 2n) 55Fe* 63Cu (n, a) 6°m Co ^ 60Co

58Fe (n Y) 59Fe 65Cu (n, 2n) 64Cu

59Co (n, Y) 60Co - - -

* радионуклиды, являющиеся практически только Р-излучателями.

Пространственные распределения плотности потоков тепловых и быстрых (Е>1 МэВ) нейтронов в материалах ЖМСЦБ и ЖБСЦК, рассчитанные по программе ANISN, приведены на Рисунках 5.18 и 5.19.

Результаты расчётов наведенной активности исследуемых материалов представлены на Рисунках 5.20 — 5.23. Радионуклидный состав и вклад каждого нуклида в суммарную а- и Р-активность облученных материалов приведён в Таблицах Б.5 — Б.12 (Приложение Б). Приведены значения интегральной величины активности, содержащейся в объёме блока в виде параллелепипеда размером 25x25x60 см (соответствует геометрии сборки сб. 11).

Анализ зависимостей на Рисунках 5.18 и 5.19 показывает меньшие значения плотности потока тепловых нейтронов по высоте блока ЖМСЦБ, что обусловлено содержанием в нем атомов бора. При этом несмотря на большее содержание в ЖМСЦБ общего железа и примесных компонентов, обуславливающих основную активность блока, суммарная гамма- и бета-активность блоков ЖМСЦБ и ЖБСЦК практически одинакова. Оценки уровней гамма—излучения от только что извлеченного блока (без выдержки) дают следующие значения мощности дозы вблизи от него со стороны боковой поверхности (см. Таблицу 5.17).

Таблица 5.17 - Средние значения мощности дозы сбоку от блока, мкЗв/ч

Расстояние от блока, см Материал блока

ЖМСЦБ ЖБСЦК

1 1,24Е+00 1,20Е+00

10 6,14Е—01 6,11Е—01

100 3,62Е—02 3,62Е—02

Следует отметить, что активация материала в нижней части блока значительно выше, чем в его верхней части, — различие составляет более двух порядков. Средняя по объёму блока величина удельной активности примерно в 20 раз меньше, чем максимальная в нижней части блока.

1,00е+05

1,00е+04

и к о

сч

о

ю о X о л

н «

к X а и о

ё с л н о о X н о ч

с

1,00е+03

1,00е+02

1,00е+01

1

Ч—

\

\

\

\

\

\ ф / т

фк

10 20 30 40 50

Расстояние по высоте блока, см

60

Рисунок 5.18 - Распределение плотности потока быстрых (Е> 1 МэВ) (Фб) и тепловых (Фх) нейтронов по высоте блока из материала ЖМСЦБ

1,00е+05

1,00е+01 -i—

0 10 20 30 40 50 60

Расстояние по высоте блока, см

Рисунок 5.19- Распределение плотности потока быстрых

(Е > 1 МэВ) (Фб) и тепловых (Фт) нейтронов по высоте

блока из материала ЖБСЦК

ю о X о

Он

н «

к X а и о

ё с

Л

н о о X

ё с

1,00е+04

1,00е+02

1,00е+03

1,00Е+06

1,00Е+05

1,00Е+04

1,00Е+03

30 лет ,10 лет

5 лет

1 го

1,00Е+06

д

1Е-06 1Е-05 1Е-04 0,001 0,01 0,1 1 Время выдержки после облучения, лет

10

Рисунок 5.20 - Гамма-активность блока из материала ЖМСЦБ в зависимости от продолжительности облучения

и времени выдержки

к

рр

л" т с о н в и тик

<

1,00Е+05

1,00Е+04

\

\\ 30 л

10 л 5 ле

\

\ 1 год

1Е-06 1Е-05 1Е-04 0,001 0,01 0,1 1 Время выдержки после облучения, лет

10

Рисунок 5.21 - Бета-активность блока из материала ЖМСЦБ в зависимости от продолжительности облучения

и времени выдержки

1,00Е+06

1,00Е+05

1,00Е+04

1,00Е+03

30 лет 10 лет

5 лет

1 го

1,00Е+06

1Е-06 1Е-05 1Е-04 0,001 0,01 0,1 1 Время выдержки после облучения, лет

10

Рисунок 5.22 - Гамма-активность блока из материала ЖБСЦК в зависимости от продолжительности облучения

и времени выдержки

к

рр

л" т с о н в и тик

<

1,00Е+05

1,00Е+04

30 л 10 л

5 л

1 го

1Е-06 1Е-05 1Е-04 0,001 0,01 0,1 1 Время выдержки после облучения, лет

10

Рисунок 5.23 - Бета-активность блока из материала ЖБСЦК в зависимости от продолжительности облучения

и времени выдержки

д

Максимальные значения мощности дозы со стороны нижней части блока будут примерно на порядок больше.

Анализ полученных результатов показывает, что у-Р-активность материалов, в зависимости от времени выдержки после облучения, определяют, в основном, следующие радионуклиды:

- в первые сутки - 56Mn (Т/ = 2,6 ч), 64Си (Т/ = 12,7 ч), 51Сг (Т/ = 27,7 суток), 54Мп (Т/ = 312,5 суток), (Т/ = 2,7 года), 5^е (Т/ = 44,5 суток), 60Со (Т/ = 5,27 года);

- через сутки в течение первых месяцев - 51Сг, 5^е, 54Мп, 5^е, 60Со;

- через 1 год - 54Мп, 55Fe, 60Со;

- через 5 лет - 55Ре, 60Со.

Таким образом, для рассмотренных режимов облучения и выдержки основной вклад в наведенную активность исследуемых материалов даёт активация железа и содержащиеся в нём примеси кобальта. При времени выдержки до 1 года заметный вклад дают примеси, которые могут быть в металлическом наполнителе, такие, как марганец, хром, никель, медь.

Приведенные расчетные данные справедливы при использовании в качестве основного железосодержащего компонента железной дроби на основе Ст.3. В случае, если в материалах в качестве компонента <^е» будут использованы сталь или чугун, в которых легирующие добавки будут отсутствовать или содержаться в значительно меньших количествах, чем в принятой в расчётах стали марки Ст.3, у-Р-активность материалов будет определяться радионуклидами 5^е, 5^е и 60Со (причём 5^е будет давать вклад только в первые месяцы) (см. Таблицы Б.5-Б.12). Величины мощности дозы у-излучения от блока сразу после его извлечения в этом случае будут примерно в 5 раз меньше значений, приведенных в Таблице 5.17.

Для оценки степени радиоактивности облученных материалов можно сравнить их удельную активность с величинами минимально значимой удельной активности (МЗУА), регламентируемыми нормами НРБ-99/2009 [270]. В Таблице

5.18 приведены значения МЗУА, и усредненные по объему блока значения удельной активности материалов для отдельных радионуклидов. Таблица 5.18 - Сравнение удельной активности (Ауд) материалов с МЗУА (время облучения - 30 лет, время выдержки - 0)

Нуклид МЗУА, Бк/г Ауд., Бк/г АУд./ МЗУА

ЖМСЦБ ЖБСЦК ЖМСЦБ ЖБСЦК

24Ка 1,00Е+01 3,25Е—02 4,62Е—04 3,25Е—03 4,62Е—05

28А1 — 6,52Е—02 5,02Е—02 0,00Е+00 0,00Е+00

27Ыв — 1,85Е—04 1,17Е—04 0,00Е+00 0,00Е+00

32Р* 1,00Е+03 8,62Е—04 3,07Е—03 8,62Е—07 3,07Е—06

33Р* 1,00Е+05 1,44Е—05 5,46Е—05 1,44Е—10 5,46Е—10

358* 1,00Е+05 2,23Е—03 9,61Е—03 2,23Е—08 9,61Е—08

51Сг 1,00Е+03 6,37Е—02 7,23Е—02 6,37Е—05 7,23Е—05

56Мп 1,00Е+01 2,53Е+00 2,82Е+00 2,53Е—01 2,82Е—01

54Мп 1,00Е+01 1,94Е—02 1,56Е—02 1,94Е—03 1,56Е—03

1,00Е+04 5,28Е+00 5,18Е+00 5,28Е—04 5,18Е—04

59Бе 1,00Е+01 1,05Е—01 1,03Е—01 1,05Е—02 1,03Е—02

60Со 1,00Е+01 1,94Е—01 1,91Е—01 1,94Е—02 1,91Е—02

58Со 1,00Е+01 8,00Е—04 7,30Е—04 8,00Е—05 7,30Е—05

59М* 1,00Е+04 7,45Е—05 8,28Е—05 7,45Е—09 8,28Е—09

57Со 1,00Е+02 3,09Е—06 2,98Е—06 3,09Е—08 2,98Е—08

63№* 1,00Е+05 7,18Е—03 8,07Е—03 7,18Е—08 8,07Е—08

б4Си 1,00Е+02 2,17Е—01 2,43Е—01 2,17Е—03 2,43Е—03

Сумма 2,93Е+01 8,52Е+00 8,70Е+00 2,91Е—01 2,97Е—01

Из данных Таблицы 5.18 следует, что по отдельным нуклидам значения Ауд. материалов в большинстве своём значительно меньше соответствующих величин МЗУА. Согласно НРБ-99/2009, если присутствует несколько нуклидов, то сумма

отношений активности к их табличным значениям не должна превышать единицу. Это требование НРБ-99/2009 выполняется.

Таким образом, для блока ЖМСЦБ в целом величина средней удельной активности материалов меньше критерия МЗУА. Материал ЖМСЦБ по степени активируемости нейтронами практически идентичен материалу ЖБСЦК и с успехом может заменить его в производстве блоков радиационной защиты сб. 11 реакторов РБМК.

Выводы по главе 5

1. Проведены экспериментальные исследования на изотопных источниках защитных характеристик материала на основе ЖМСЦБ. Изучено ослабление плотности потоков быстрых и тепловых нейтронов, а также мощности дозы гамма-излучения. Согласно установленной зависимости: Вдоз (/, 0,661 МэВ) = ехр0,121/ и Вдоз (/, 1,252 МэВ) = ехр 0,095 /, значения дозовых факторов накопления увеличивается по толщине материала. Для энергий гамма-излучения Ет = 0,661 МэВ и Ет = 1,252 МэВ значения длин релаксации составили, соответственно, Ат = 4,32 ± 0,08 см и = 5,60 ± 0,08 см. Оценка длины релаксации плотности потоков быстрых нейтронов показала значение Хб.н. = 10,60 ± 0,11 см.

Установлено, что использование борсодержащего хризотила в ЖМСЦБ способствует образованию равновесного спектра быстрых и тепловых нейтронов в защитном композите. При толщине защиты свыше 5 см ослабление плотности потока тепловых нейтронов происходит одинаково с быстрыми с длиной релаксации 10,60 ± 0,11 см.

На основании проведенных экспериментальных исследований подтверждены высокие радиационно-защитные свойства композита ЖМСЦБ, установленные ранее многогрупповыми методами расчета.

2. Проведены исследования радиационно-защитных свойств материала ЖМСЦБ на исследовательском реакторе ИР-50 бассейнового типа номинальной мощностью 50 кВт. Согласно состава и геометрии защиты, проведена

верификация расчетных моделей эксперимента в двухмерных и трехмерных геометриях методом дискретных ординат по программам DORT и LUCKY с мультигрупповой библиотекой констант, включающей сечения для 200 группового разбиения нейтронного и 47 группового фотонного энергетического спектра. Представлены экспериментальные и расчетные распределения скоростей активационных реакций используемых в эксперименте детекторов нейтронов с эффективными энергетическими порогами от 0,6 до 7,5 МэВ в кладке материала ЖМСЦБ. Для экспоненциальной зависимости экспериментальные значения длин релаксации для плотности потока быстрых нейтронов (Хб.н.) в защите составили от 7,86±0,08 до 10,59±0,08 см в зависимости от пороговой энергии. Экспериментальная длина релаксации мощности дозы гамма-излучения (Хг) составила 8,16±0,11 см.

Расчеты переноса нейтронного и фотонного излучений в защитных двухмерных и трехмерных геометриях показали высокую сходимость с экспериментальными данными (отклонения между расчетными и экспериментальными значениями длин релаксации составили не более 5%), что позволяет говорить о положительных результатах валидации программ DORT и LUCKY и о возможности использования полученных верифицированных данных при проектировании радиационной защиты реактора.

3. Выполнены расчеты наведенной активности материалов ЖМСЦБ и ЖБСЦК в составе блоков радиационной защиты сб. 11 реактора РБМК и дан анализ радиационных факторов, обусловленных процессом активации.

Максимальная величина суммарной гамма- и бета-активности блока ЖМСЦБ после 30 лет облучения составляет ~ 1,210б Бк сразу после извлечения и снижается до - 2,3-105 Бк через 5 лет выдержки. Среднее значение мощности дозы гамма-излучения вокруг блока у его поверхности меньше 2 мкЗв/ч, на расстоянии 1 м от блока в любом направлении величина мощности дозы не превышает 0,04 мкЗв/ч. Основной вклад в наведенную активность исследуемых материалов даёт активация железа и содержащиеся в нём примеси кобальта.

Для блока в целом величина средней удельной активности железо-магнетито-серпентинитового бетона, как по отдельным радионуклидам, так и по их совокупности меньше критерия МЗУА, установленного нормами НРБ-99/2009. Материал ЖМСЦБ по степени активируемости нейтронами практически идентичен материалу ЖБСЦК и с успехом может заменить его в производстве блоков радиационной защиты сб. 11 реакторов РБМК. При этом использование борсодержащего хризотила снижает значение наведенной активности ЖМСЦБ.

6 ОЦЕНКА ОСНОВНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИАЦИОННОЙ ЗАЩИТЫ И АКТИВИРУЕМОСТИ МАТЕРИАЛА КМДГТ

Проведены экспериментальные исследования радиационно -защитных свойств материала КМДГТ по отношению к гамма- и нейтронному излучению точечных радиоизотопных источников в барьерной и сплошной геометриях защиты. Рассмотрены расчетные модели задачи решения уравнения переноса излучения для метода Монте-Карло и дана сравнительная оценка экспериментальных и расчетных результатов. Представлены результаты полномасштабных реакторных испытаний материала КМДГТ на исследовательской реакторной установке ОР-М НИЦ «Курчатовский институт» с последующей верификацией двухмерной модели эксперимента по программе DORT с мультигрупповой библиотекой констант. Дана оценка активируемости материала КМДГТ и возможности снижения захватного гамма-излучения.

Расчетные и экспериментальные исследования проводились на композитах повышенной плотности состава КМДГТ-2 и КМДГТ-2Б (с добавкой бора), размером 400*400*100 мм, полученных методом уплотнения с последующей гидротермальной обработкой и термической сушкой до постоянной массы при температуре 300 °С.

6.1 Оценка защитных свойств материала КМДГТ с использованием

радиоизотопных источников

Оценку кратности ослабления гамма-излучения материалом КМДГТ-2

137

(далее КМДГТ) проводили на основе изотопного источника Cs типа ИГИ с активностью 3,86 109 Бк (энергия гамма-квантов 662 кэВ). Кратность ослабления нейтронного излучения измеряли от изотопного источника Pu-a-Be типа ИБН-9 с интенсивностью нейтронов 5,67-106 1/с (средневзвешенная энергия нейтронов 4,5 МэВ). Измерения выполнялись по центральной оси блоков КМДГТ в барьерной