Образование и кинетика аннигиляции атомов позитрония в молекулярных жидкостях тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат физико-математических наук Звежинский, Дмитрий Станиславович

• Звежинский, Дмитрий Станиславович
• кандидат физико-математических наук
• 2010

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Звежинский, Дмитрий Станиславович

Введение

Содержание работы.

Глава 1. Принципы позитронной аннигиляционной спектроскопии.

1.1. Позитрон и позитроний.

1.2. Экспериментальные методы временной аннигиляционной спектроскопии.

1.3. Выводы.

Глава 2. Особенности образования и гибели позитрония в молекулярных жидкостях.

2.1. Общая модель радиолиза молекулярной среды

2.2. Модель радиолиза воды.

2.3. Моделирование роста позитрониевого пузырька с помощью гидродинамического подхода

2.4. Локальный разогрев блоба.

2.5. Учёт дефектов структуры аморфной среды в пузырьковой модели.

2.6. Вычисление кинетики внутриблобовых реакций

2.7. Выводы.

Глава 3. Экспериментальное исследование аннигиляционных спектров воды и глицерина.

3.1. Определение функции разрешения временного спектрометра.

3.2. Обработка временных аннигиляционных спектров воды.

3.3. Обработка временных аннигиляционных спектров глицерина.

3.4. Выводы.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Образование и кинетика аннигиляции атомов позитрония в молекулярных жидкостях»

Позитронная аннигиляционная спектроскопия (ПАС) - одна из современных методологий исследования конденсированного состояния вещества. Она применяется во многих областях науки и позволяет решать широкий круг задач: от исследования электронной структуры кристаллов (физика твёрдого тела, материаловедение) до детектирования раковых опухолей у человека (медицина, биология).

Изучение позитрона и его аннигиляции значительно повлияло на развитие основ современной физики и химии. Теоретические работы П. Дирака [1, 2], С. Мохоровичича [3], В.И. Гольданского [4], В.П. Шантаровича [5] и других, экспериментальные - К. Андерсона [6], М. Дейча и Д. Шерера [7] и других [8, 9] заложили научные основы постановки и интерпретации позитронно-аннигиляционных экспериментов.

Суть позитронно-аннигиляционного эксперимента состоит в имплантации в исследуемый образец позитронов и детектировании аннигиляционно-го излучения. Существуют три основные экспериментальные методики: л.

1. Временная, когда регистрируется время между испусканием стартового 7-кванта, сопровождающего рождение позитрона в позитронном эмиттере (например, изотопе 22Ка), и аннигиляционного 7-кванта.

2. Угловая, когда анализируется угол разлета аннигиляционных 7-квантов.

3. Доплеровская, при которой измеряется отличие энергии аннигиляционного кванта от энергии покоя электрона тес2 =0.511 МэВ.

Основная часть экспериментальных методов используют аннигиляцию позитрона на два 7-кванта, как наиболее вероятный и быстрый канал реакции аннигиляции в веществе.

Согласно исследованиям [4, 10, 11], имплантированный в среду (образец) позитрон теряет начальную энергию в результате ионизационного торможения и дальнейшего возбуждения колебательных степеней свободы окружающих молекул. Будучи положительно заряженным, он взаимодействует с выбитыми им же электронами, и когда энергия связи позитрона и одного из электронов становится больше энергии тепловых флуктуаций (квТ), говорят об образовании электрон-позитронной пары. Такую систему, оказавшуюся в основном энергетическом состоянии, называют квазисвободным позитронием ^-Рэ). Будучи электронейтральным и слабо возмущая среду, позитроний (Рб) и является своего рода "зондом", параметры аннигиляции которого подвержены влиянию физико-химической структуры образца.

Сопоставление измеренных времен жизни позитронов с известными данными [12] позволяет, например, идентифицировать типы дефектов кристаллической структуры материала, а измерение доли аннигилирующих позитронов даёт информацию о концентрации дефектов. Параметры угловых и доплеровских аннигиляционных спектров содержат информацию об энергии аннигилирующей позитрон-электронной пары, которая определяется, в основном, энергией электронов среды, окружающих позитрон (в аннигиляции участвуют термализованные позитроны).

В проводящих средах дефекты (в особенности, вакансии) обладают, как правило, избыточным отрицательным зарядом и поэтому притягивают позитроны. Это позволяет применять позитронные методики для исследования в том числе радиационно-индуцируемых дефектов, что весьма важно для атомной отрасли и реакторного материаловедения. Аналогичные исследования практически недоступны для других дефектоскопических методов, таких как просвечивающая электронная микроскопия, трёхмерный атомный зонд, малоугловое рассеяние нейтронов и инфракрасная колебательная спектроскопия.

В настоящее время аннигиляционная спектроскопия незаменима в ма-териаловедческих [13-16] и физико-химических [17, 18] исследованиях. Она не требует особого приготовления исследуемого образца, и не исключает его исследование другими методами.

Однако, физически обоснованная интерпретация получаемых экспериментальных данных является сложным процессом. В случае жидких и молекулярных сред корректная модель "гибели" позитрона и позитрония в образце, по всей видимости, должна учитывать множество физических и физико-химических процессов, среди которых основными являются:

• взаимодействие позитрона с продуктами радиолиза среды, созданными "горячим" имплантированным позитроном, приводящим к образованию позитрония, а также взаимодействие продуктов радиолиза между собой [4];

• различные виды локальной реорганизации среды, такие как сольватация первичных электронов, образование полости (позитрониевого пузырька) вокруг Рб [5].

Существование пузырькового состояния, проявляющегося на временных аннигиляционных спектрах в виде долгоживущей компоненты, обычно учитывается отдельной подгоняемой составляющей временного спектра вида ехр(—¿/тз). Однако, получаемые параметры - время жизни пузырькового состояния тз и его доля во всех зарегистрированных аннигиляциях -не всегда имеют чёткую физическую интерпретацию. Например, в работе [19] отмечается несовпадение с экспериментом теоретических предсказаний о температурной зависимости 73 в воде, которые даёт пузырьковая модель Ps. Более того, исследователями обычно не рассматривается процесс роста Ps пузырька, который предполагается бесконечно быстрым (как показано ниже, для многих жидкостей, включая воду, это предположение вполне обосновано).

Систематизация учёта радиолитических процессов при интерпретации временных аннигиляционных спектров разбавленных водных растворов выполнена C.B. Степановым [20]. Однако в этой работе не исследовались вязкие жидкости с экспериментально различимым временем формирования Ps пузырька, не анализировались температурные зависимости извлекаемых радиационно-химических параметров. Это не позволило сделать вывод о механизме реакций между позитроном, Ps и радиологическими реагентами.

Позитронные исследования различных фаз полимеров и вязких жидкостей (в частности глицерина [21], алканов [22]), акцентированные на изучении микроструктуры вещества в терминах свободного объёма, обычно исключают из рассмотрения радиационно-химические реакции и эффекты реорганизации среды (вследствие роста Ps пузырька). При этом в работе [22] отмечается расхождение в оценке размера пузырькового состояния Ps, полученного, с одной стороны, пересчётом 73 в размер локализующей полости, с другой стороны исходя из условия минимума полной энергии Ps пузырька.

Учёт радиолитических процессов при интерпретации аннигиляционных спектров алканов в [23] позволил объяснить кинетику накопления захваченных электронов в структурных ловушках, а также избежать расхождения в оценке размера пузырькового состояния Ps. Однако, экспериментальная часть этой работы основывалась на спектрах замороженных фаз алканов при фиксированной температуре, что исключало возможность роста Ps пузырька.

В работе Дауэ и др. [18] корректный учёт радиационно-химических процессов позволил объяснить увеличение выхода позитрония, происходящее в результате радиационно-индуцируемого накопления локализованных электронов в полимере. Но в этой работе не исследовались температурные зависимости параметров аннигиляции, что не позволило интерпретировать особенности формирования пузырькового состояния Ре.

В работах Кёгеля [24], Бриттона [25] для интерпретации временных аннигиляционных спектров металлических образцов впервые применялась неэкспоненциальная кинетика. Это позволило объяснить диффузионный характер захвата позитрона дефектами структуры образца. Однако, исследование металлических образцов подразумевало отсутствие позитрония и его пузырькового состояния, что выходит за рамки настоящего исследования.

Моделирование кинетики роста позитрониевого пузырька на основе гидродинамргческого подхода, предложенное в [26], позволило получить неэкспоненциальную кинетику аннигиляции Рэ, учитывающую процесс роста Рб пузырька. Однако, в работе не учитывалось наличие дефектов упаковки (предсуществующих пор) в реальных молекулярных средах, выражающееся в ненулевом начальном размере пузырька. Поэтому из предложенной модели следовало отсутствие долгоживущих компонент в "замороженных" жидкостях, что противоречит известным экспериментальным данным [21]. Кроме того, для модели кинетики роста Рб пузырька не учитывался (и не оценивался) эффект локального разогрева, уменьшающего вязкость жидкости вблизи пузырька и убыстряющего его рост.

Актуальность темы диссертационного исследования в целом обусловлена недостатком общепринятых моделей, в основу которых не заложены основные физико-химические процессы, вызванные имплантацией позитрона в образец (термализация, образование трека быстрого позитрона и ра-диолитических продуктов). В ряде случаев такой подход приводит к парадоксам. Помимо этого, рост научно-методических возможностей ПАС, связанных с развитием электроники и технологической базы, используемой для создания аннигиляционных спектрометров, требует совершенствования и теоретической базы ПАС, поскольку извлечение научной, физически значимой информации возможно лишь при использовании адекватных теоретических моделей.

Таким образом, развитие научно-методического аппарата, позволяющего корректно интерпретировать позитронно-аннигиляционные спектры жидких и аморфных сред и извлекать из них физически значимые пара/ метры, является актуальной.

Объектом исследования являются жидкие и аморфные молекулярные среды. Целью диссертационной работы является развитие физической модели поведения позитрона в молекулярных жидкостях.

Предмет исследования: методы и модели позитронно-аннигиляци-онной спектроскопии.

Противоречие, на разрешение которого направлена диссертационная работа, связано с отсутствием в известных математических моделях одновременного учёта и радиационно-химических процессов, и процессов локальной реорганизации среды вследствие образования позитрония и роста позитрониевого пузырька, что приводит к существенным затруднениям при интерпретации позитронно-аннигиляционных экспериментов с жидкими и аморфными средами.

Рабочая гипотеза исследования состояла в том, что сбалансированный учёт радиационно-химических процессов, с одной стороны, и структурной реорганизации среды (позитроном и позитронием), с другой, позволяет более корректно интерпретировать известные экспериментальные данные, получить физически осмысленные результаты обработки аннигиляционных спектров молекулярных жидкостей.

Научная задача - разработка адекватной модели для количественного описания экспериментальных данных позитронной аннигиляционной спектроскопии в конденсированных молекулярных средах.

Решение поставленной задачи сводится к следующему:

1. Уточнить механизм образования атома Ре и его последующих реакций с учётом:

• негомогенных химических реакций (окисления и орто-пара конверсии) атома Ре с внутритрековыми частицами, идущих при диффузионном расширении позитронного блоба;

• кинетики роста позитрониевого пузырька;

• локализации квазисвободного Ре в предсуществующих ловушках в замороженных средах.

2. Сопоставить развитую модель с аннигиляционными спектрами позитронов в полярных жидкостях - воде и глицерине в широком интервале температур.

3. Разработать новую процедуру получения функции разрешения временного аннигиляционного спектрометра с учетом особенностей аннигиляционных экспериментов с жидкостями.

Научная новизна работы состоит в развитии диффузионно-кинетического подхода для расчета формы временных аннигиляционных спектров, что включает следующее.

1. Получение на основе решения сопряженного уравнения Фоккера-Планка новых уравнений, описывающих кинетику диффузионно-контро-лируемых химических реакций в позитронном блобе в случае гауссового пространственного распределения реагентов.

2. Интерпретация процессов в треке позитрона и расчет формы аннигиляционных спектров, согласующейся с экспериментом в широком диапазоне, температур.

3. Введение в пузырьковую модель позитрония поправок, учитывающих динамику роста позитрониевого пузырька при наличии распределения элементов свободного объема в жидкости, в которой происходит локализация атома Ps. Это позволяет с единых позиций рассматривать кинетику образования пузырькового состояния Ps как в жидкостях с малой вязкостью, так и в вязких и твердых аморфных средах.

4. Учёт, в отличие от известных моделей, вклада сольватированного электрона в качестве предшественника атома Ps.

5. Впервые предложена процедура получения функции разрешения временного аннигиляционного спектрометра на основе экспериментов по магнитному тушению Ps в воде.

Практическая значимость работы состоит, во-первых, в развитии метода временной ПАС, повышении его достоверности при анализе быстро-протекающих физико-химических внутритрековых процессов в молекулярных жидкостях, а также в создании специализированного программного обеспечения, которое может применяться для обработки данных временной аннигиляционной спектроскопии.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и получили положительную оценку на общероссийских и международных конференциях: 4-й Курчатовской молодёжной научной школе (20-22 ноября 2006 г., РНЦ Курчатовский институт, г. Москва); 9-й Международной конференции по аннигиляции позитронов РРС9 (11-15 мая 2008 г., Вухань, Китай); Баховских чтениях по радиационной химии (10 июня 2008 г., МГУ, г. Москва); Global СОЕ Summer School (18-20 августа 2008 г., Университет Тохоку, Сендай, Япония); 15-й Международной конференции по аннигиляции позитронов ICPA15 (18-23 января 2009 г., Калькутта, Индия); Международной школе физики "Энрико Ферми" "Physics with many positrons" (7-17 июля 2009 г., Варенна, Италия); IV Всероссийской конференции "Актуальные проблемы химии высоких энергий" (2-3 ноября 2009 г., РХТУ им. Менделеева, г. Москва). VII Национальной конференции РСНЭ-НБИК 2009 (16-21 ноября 2009 г., РНЦ Курчатовский институт, Москва) ;

Методы исследования. В работе использовались методы физического моделирования, экспериментально-аналитический (феноменологический) и теоретический методы математического моделирования на базе положений физической химии и квантовой механики, теории вероятностей и математической статистики.

Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 7 печатных работах, из них 5 статей в рецензируемых журналах перечня ВАК [19, 2629], 2 статьи в сборниках, трудах и материалах конференций [30, 31].

Личный вклад автора. Основные результаты, выносимые на защиту, получены автором лично. Вклад научного руководителя д.ф.-м.н. C.B. Степанова заключался в постановке задач и обсуждении результатов. Полученные результаты обсуждались и интерпретировались совместно с проф., д.ф.-м.н. В.М. Бяковым. Создание пакета программ и обработка аннигиляционных спектров проделана соискателем лично. Измерение спектров и обсуждение полученных результатов проводилось совместно с Dr. G. Duplâtre (Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien, CNRS/IN2P3, Страсбург, Франция).

На защиту выносятся следующие основные результаты:

1. Модель физико-химических процессов на конечном участке трека позитрона, сопровождающих образование и гибель позитрония в молекулярных жидкостях.

2. Непротиворечивая интерпретация временных аннигиляционных спектров в воде и глицерине в широком температурном интервале.

3. Определение функции разрешения временного аннигиляционного спектрометра с учетом данных по магнитному тушению атома позитрония.

Направления дальнейших исследований - экспериментальные исследования других полярных и неполярных жидкостей, аморфных и кристаллических сред, а также сопутствующих моделей радиолитических процессов в них. Планируется провести обобщение пузырьковой модели атома позитрония с целью учета его внутренней структуры. Прогнозируется развитие и апробация диффузионно-кинетической модели внутритрековых процессов для интерпретации экспериментальных данных других позитрон-ных методов - АМОС (Age-momentum correlation) и установок на пучках медленных позитронов.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трёх глав, заключения, списка используемых источников из 100 наименований и двух приложений. Диссертация изложена на 115 стр. машинописного текста, содержит 26 рисунков, 2 таблицы. В приложении А приведены данные по настройке временного аннигиляционного спектрометра. В приложении Б приведен пример программы для подгонки временного аннигиляционного спектра. Объём приложений составляет 18 стр.

Заключение диссертации по теме «Физика конденсированного состояния», Звежинский, Дмитрий Станиславович

3.4. Выводы

1. Проведённая обработка новых экспериментальных данных показала, что построенная модель временного аннигиляционного спектра на основе модели внутритрековых процессов корректно описывает их в широком диапазоне температур: для воды +3.+92 °С, для глицерина -16.+153 °С.

2. Выявлено, что окисление позитрония является диффузионно-контролируемой реакцией, причём реакционный радиус примерно равен сумме геометрических радиусов Ре и окислителя на всём исследуемом интервале температур. При этом константа реакции пропорциональна коэффициенту диффузии и сильно возрастает с ростом температуры.

Для глицерина реакция окисления Ре является диффузионно-контро-лируемой, начиная с 80 °С и выше.

3. Ни в глицерине, ни в воде на всём температурном интервале не обнаруживается реакция образования Ре из сольватированного электрона, что согласуется с имеющимися данными, полученными при комнатной температуре независимым способом. Это может быть связано как с особенностями энергетики, кинетического контроля этой реакции, так и с недостаточной чувствительностью метода временной ПАС к данному параметру при обработке имеющихся экспериментальных данных.

4. Обработка спектров глицерина полученных при температурах ниже 30 °С, показала, что аннигиляция Рэ происходит в полостях различного размера. При повышении температуры начинает проявляться процесс реорганизации среды вследствие роста Ря пузырька.

5. Предложена процедура извлечения функции разрешения спектрометра, опираясь на имеющиеся спектры воды и данные по магнитному тушению позитрония. Предлагаемая методика учитывает вклад в функцию разрешения не только настройки электронного тракта спектрометра, но и особенностей постановки эксперимента, связанные с петочечностыо источника позитронов.

Заключение

В- результате диссертационного исследования решена актуальная научная задача, заключающаяся в создании адекватной» модели для количественного описания экспериментальных данных позитронной аннигиляци-онной спектроскопии в конденсированных молекулярных средах

При этом:

1. Показано, что существующие теоретические модели и аппроксимации, применяемые для обработки аннигиляционных спектров молекулярных жидкостей, не учитывают важные физико-химические процессы, протекающие на конечном участке трека позитрона в исследуемом образце, в том числе последующие реакции атома Ps с продуктами радиолиза.

2. Сформулирована диффузионно-кинетическая модель для последовательной интерпретации позитронных аннигиляционных спектров, учитывающая следующее:

- радиационно-химические эффекты, связанные с образованием трека горячего позитрона при его ионизационном торможении, включая появление внутритрековых продуктов радиолиза, Pix взаимодействие между собой, а также с позитроном и с атомом позитрония.

- процесс образования Ps при взаимодействии термализованного позитрона и внутритрекового электрона - рекомбинационного механизма (2.1), а также конкурирующие процессы - окисление Ps внутритрековыми радикалами (2.2) и орто-пара конверсию позитрония (2.3).

- кинетику локальной реорганизации среды, вызванную образованием пузырькового состояния Ps.

3. Учёт поправок к скорости pick-off аннигиляции позитрония вследствие реорганизации среды реализован в рамках гидродинамической модели пузырькового состояния Ps (2.22). Эта модель позволила оценить характерное время роста Ps пузырька. В случаях, когда оно сравнимо или больше характерного времени жизни позитрона в среде (0.1. 1 не), можно ожидать аннигиляцию Ps из неравновесного пузырька. Показано, что учёт кинетики роста Ps-пузырька важен при интерпретации спектров вязких жидкостей (вязкость 7]> 0.1 Пз).

Для интерпретации спектров вязких сред, где невозможен ощутимый рост Ps-пузырька за время pick-off аннигиляции o-Ps, в гидродинамической модели учтены размеры предсуществующих ловушек, в которых локализуется Ps. Радиусы ловушек извлекается из данных временной аннигиляци-онной спектроскопии в рамках экспоненциальной аппроксимации.

3. Из решения сопряженного уравнения Фоккера-Планка (2.47) получено выражение для скорости диффузионно-контролируемых реакций внут-ритрековых окислителей и Рй в случае их негомогенного (гауссового) пространственного распределения (2.55). Показано, что температурная зависимость скоростей реакций подчиняется соотношению Стокса-Эйнштейна, такт).

4. На основе развитой модели проведена обработка экспериментальных данных, полученных для воды и глицерина в широком диапазоне температур, показавшая согласие эксперимента и предложенного теоретического подхода.

5. Предложена новая процедура получения функции разрешения временного аннигиляционного спектрометра, учитывающая особенности постановки аннигиляционных экспериментов с жидкостями.

В заключение автор выражает искреннюю благодарность за помощь, советы и критическое обсуждение результатов своему научному руководителю д.ф.-м.н. Степанову С.В, а также проф. Бякову В.М., сотрудникам центра Атомно-масштабных и ядерно-физических методов исследования ИТЭФ. Автор благодарит родных и близких за понимание и поддержку при написании диссертации.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Звежинский, Дмитрий Станиславович, 2010 год

1. Dirac P. // Proc. R. Soc. 1930. Vol. A. P. 360.

2. Dirac P. // Proc. Camb. Phil. Soc. 1930. Vol. 26. P. 361.

3. Mohorovicic S. Möglichkeit Neuer Elemente und ihre Bedeutung fur die Astrophysik // Astronomische Nachrichten. 1934. Vol. 253. Pp. 93-108.

4. Гольданский В.И. Физическая химия позитрона и позитрония. М.: Наука, 1968.

5. Бучихин А.П., Гольданский В.И., Татур А.О., Шантарович В.П. // ЖЭТФ. 1971. Т. 60 (3). С. 1136.

6. Anderson С. The positive electron // Phys. Rev. 1933. Vol. 43. P. 491.

7. Shearer J., Deutsch M. // Phys. Rev. 1949. Vol. 76. P. 462.

8. Positron Annihilation in Chemistry, Ed. by O. Mogensen. Berlin: SpringerVerlag, 1995.

9. Positron annihilation, Ed. by A. Stewart, L. Roellig. New York: Academic Press, 1967.

10. Stepanov S. Thermalization of subexcitation electrons in a medium with time dispersion //J. Physique IV. 1993. Vol. 3 C4. P. 41.

11. Stepanov S. Energy losses of subexcitation charged particles in polarmedia // Radiat. Phys. Chem. 1995. Vol. 46. Pp. 29-37.

12. Singru R., Lai K., Tao S. Positron-annhilation data tables. Academic 1 press, Inc., 1976. Vol. 17(4). Pp. 271-409.

13. Druzhkov A., Perminov D., Arbuzov V. Effects of intermetallic nanoparticles on the evolution of vacancy defects in electron-irradiated Fe-Ni-Al material //J. Phys.: Condens. Matter. 2006. Vol. 18. Pp. 365-377.

14. Jiang Y., Smith J. R., Odette G. R. Formation of Y-Ti-0 nanoclusters in nanostructured ferritic alloys: A first-principles study // Phys. Rev. B. 2009. Vol. 79. P. 064103.

15. Belyaev V., Metelitsin V. Using of slow positrons in various investigations state of the art and perspectives // Nucl. Instr. and Meth. A. 2000. Vol. 448 (1-2). Pp. 89-93.

16. Fu C. L., Krcmar M., Painter G. S., Chen X.-Q. Vacancy Mechanism of High Oxygen Solubility and Nucleation of Stable Oxygen-Enriched Clusters in Fe // Phys. Rev. Lett. 2007. Vol. 99. P. 225502.

17. Stepanov S., Byakov V., Hirade T. To the theory of Ps formation. New interpretation of the e+ lifetime spectrum in water // Rad. Phys. Chem. 2007. Vol. 76. Pp. 90-95.

18. Dauwe C., Waeyenberge B. V., Balcaen N. Positronium formation in poly(methyl methacrylate) // Phys. Rev. B. 2003. Vol. 68. P. 132202.

19. Stepanov S., Byakov V., Zvezhinskiy D., Duplatre G., Lomachuk Y. Positronium formation in a liquid phase: Influence of intratrack reactions and temperature // Phys. Status Solidi (C). 2009. Vol. 6 (11). P. 2476-2481.

20. Stepanov S., Byakov V. Revision of the Model of Formation of Radiolytic Products in Aqueous Solutions // Acta Phys. Polonica A. 2005. Vol. 107. Pp. 651-660.

21. Bartos J., Sausa O., Kristiak J., Blochowicz T., Rossler E. Free-volume microstructure of glycerol and its supercooled liquid-state dynamics // J.Phys.:Condens. Matter. 2001. Vol. 13. Pp. 11473-11484.i

22. Zgardzinska B. Ortho-positronium in liquid alkanes // Nukleonika. 2010. Vol. 55, no. 1.

23. Stepanov S., Byakov V. Ps formation in molecular media: low temperature hydrocarbons // Phys. Stat. Solidi (C). 2007. Vol. 4(10). Pp. 3684-3689.

24. Kogel G. Positron diffusion in solids and the reconstruction of inhomogenous defect distributions from lifetime measurements // Appl. Phys. A. 1996. Vol. 63. Pp. 227-235.

25. Britton D., Stormer J. Application of time-dependent diffusion models to the study of real solids // Appl. Surface Science. 1995. Vol. 85. Pp. 1-7.

26. Stepanov S., Mikhin K., Zvezhinskii D., Byakov V. Energy dissipation and Ps bubble growth in liquids // Rad. Phys. Chem. 2007. Vol. 76(2). Pp. 275-279.

27. Степанов С.В., Бяков В.М., Звежннский Д.С., Ломачук Ю.В. Внутри-трековая рекомбинация радикалов при наличии акцептора: роль пространственных флуктуаций в расположении частиц // Химия, высоких энергий. 2009. Т. 43. С. 1-6.

28. Stepanov S., Zvezhinskii D., Duplatre G., Byakov V., Subrahmanyam V. A novel approach to the interpretation of PAL spectra in glycerol // Mat. Sci. Forum. 2009. Vol. 607. Pp. 260-262.

29. Stepanov S., Duplatre G., Byakov V., Subrahmanyam V., Zvezhinskii D., Mishagina A. Influence of Temperature on Intratrack Processes and Ps Formation and Behaviour in Liquid Water // Mat. Sci. Forum. 2009. Vol. 607. Pp. 213-217.

30. Ore A., Powell J. Three-Photon Annihilation of an Electron-Negatron Pair // Phys. Rev. 1949. Vol. 75(11). Pp. 1696-1699.

31. Джелепов Б.С., Пекер JI.К. Схемы распада радиоактивных ядер. М.: Наука, 1966.

32. Krause-Rehberg R., Leipner Н. Positron annihilation in semiconductors. Berlin: Springer, 1999.

33. Coleman P. Positron beams and their applications. Singapore: World Scientific Publishing, 2000. P. 322.

34. Пикаев А.К. Современная радиационная химия. Радиолиз газов и жидкостей. М.: Наука, 1986.

35. Paretzke H. Kinetics of nonhomogeneous processes // Principles and applications of positron and positronium chemistry / Ed. by G. R. Freeman. New York: John Wiley & Sons, 1987. Pp. 89-170.

36. Byakov V., Stepanov S. Common Features in the Formation of Ps, Mu, Radiolytic Hydrogen and Solvated Electrons in Aqueous Solutions // Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Articles. 1996. Vol. 210(2). Pp. 371-405.

37. Бяков В.M., Ничипоров Ф.Г. Внутритрековые химические процессы. М.: Энергоатомиздат, 1985.

38. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика (нерелятивистская теория). М.: Наука, 1989.

39. Tao S. The formation of positronium in molecular substances // Appl. Phys. A. 1976. Vol. 10 (1). Pp. 67-79.

40. Mogensen 0. Spur reaction model of positronium formation //J. Chem. Phys. 1974. Vol. 60. P. 998.

41. Onsager L. Initial Recombination of Ions // Phys. Rev. 1938. Vol. 54, no. 8. Pp. 554-557.

42. Stepanov S., Byakov V. Electric field effect on Ps formation in liquids // J. Chem. Phys. 2002. Vol. 116(4). Pp. 6178-6195.

43. Paiziev A. A plasma model of positron radiation spur in dense gases and liquids // Radiat. Phys. Chem. 2000. Vol. 58(5-6). Pp. 433-436.

44. Domae M., Katsumura Y., Ishigure K., Byakov V. Modelling of Primary Chemical Processes of Water Radiolysis and Simulation by Spur Diffusion Model // Radiat. Phys. Chem. 1996. Vol. 48 (4). Pp. 487-495.

45. Stepanov S., Byakov V., Kobayashi Y. Positronium formation in molecular media: The effect of the external electric field // Phys. Rev. B. 2005. Vol. 72, no. 5. P. 054205.

46. Magee J. // Journ. Chem. Phys. 1955. Vol. 52. P. 528.

47. Lea D. // Brit. J. Radiol. 1947. Vol. 1. P. 59.

48. Jaffe G. // Ann. Phys. Leipzig. 1913. Vol. 42. P. 303.

49. Kuppermann A., Belford G. Diffusion Kinetics in Radiation Chemistry. I. Generalized Formulation and Criticism of Diffusion Model // Journ. Chem. Phys. 1962. Vol. 36 (6). Pp. 1412-1426.

50. DeBenedetti S., Richings H. J. The Half-Life of Positrons in Condensed Materials // Phys. Rev. 1952. Vol. 85, no. 2. Pp. 377-378.

51. Bell R. E., Graham R. L. Time Distribution of Positron Annihilation in Liquids and Solids // Phys. Rev. 1953. Vol. 90, no. 4. Pp. 644-654.

52. Krause-Rehberg R., Bondarenko V., Thiele E., Klemm R., Schell N. Determination of absolute defect concentrations for saturated positron trapping deformed polycrystalline Ni as a case study // Nucl. Instr. and Meth. B. 2005. Vol. 240. Pp. 719-725.

53. Fabri G., Poletti G., Randone G. Decay Features of Positrons in Semiconductors // Phys. Rev. 1966. Vol. 151, no. 1. Pp. 356-359.

54. Dannefaer S. A systematic study of positron lifetimes in semiconductors // J. Phys. C: Solid State Phys. 1982. Vol. 15. Pp. 599-605.

55. Shantarovich V., Goldanskii V. Positron annihilation in free volume elements of polymer structures // Hyperfine Interact. 1998. Vol. 116. Pp. 67-81.

56. Kong Y., Lynn K. G. Transport model of thermal and epithermal positrons in solids. I // Phys. Rev. B. 1990. Vol. 41, no. 10. Pp. 6179-6184.

57. Sun J., Jiang N., Schrader D. Laplace inversion techniques for lifetime extraction // Mat. Sci. Forum. 1995. Vol. 175-178. Pp. 997-1000.

58. Shukla A., Peter M., Hoffmann L. Analysis of positron lifetime spectra using quantified maximum entropy and a general linear filter // Nucl. Instr. and Meth. A. 1993. Vol. 335. Pp. 310-317.

59. Ferrel R. Long lifetime of positronium in liquid helium // Phys. Rev. 1957. Vol. 108. Pp. 167-168.

60. Tao S. Positronium annihilation in molecular substances //J. Chem. Phys. 1972. Vol. 56. P. 5499.

61. Eldrup M., Lightbody D., Sherwood J. The temperature dependence of positron lifetimes in solid pivalic acid // Chem. Phys. 1981. Vol. '63. Pp. 51-58.

62. Gidley D. W., Frieze W. E., Dull T. L., Yee A. F., Ryan E. Т., Ho H.-M. Positronium annihilation in mesoporous thin films // Phys Rev B. 1999. Vol. 60, no. 8. Pp. R5167-R5160.

63. Goworek Т., Ciesielski K., Jasinska В., Wawryszczuk J. // Chem Phys. 1998. Vol. 230. P. 305.

64. Stewart A., Briscoe C. // Positron Annihilation, Proceedings of the Conference. Wayne State University / Ed. by A. Stewart, L. Roellig. New York: Academic Press, 1959. P. 383.

65. Roellig L. // Proc. Wayne State University Conf. on Positron Annihilation / Ed. by A. Stewart, L. Roellig. New York: Academic Press, 1967. P. 127.

66. Stepanov S., Byakov V., Stepanova O. The determination of the / microscopic surface tension of liquids with a curved interface boundary bymeans of positron spectroscopy // Russian Journal of Physical Chemistry. 2000. Vol. 74 (1). Pp. 65-77.

67. Nakanishi H., Jean Y. Positron and positronium in liquids // Positron and Positronium Chemistry / Ed. by D. Schrader, Y. Jean. Amsterdam: Elsevier, 1988. Pp. 159-192.

68. Iakubov I., Khrapak A. Self-trapped states of positrons and positronium in dense gases and liquids // Reports on Progress in Physics. 1982. Vol. 45. Pp. 697-751.

69. Ghosh V. Positron implantation profiles in elemental and multilayer systems // Appl. Surf. Sci. 1995. Vol. 85. Pp. 187-195.

70. Махов А.Ф. // ФТТ. 1960. Т. 2. С. 2161.

71. David A., Kogel G., Sperr P., Triftshauser W. Lifetime Measurements with a Scanning Positron Microscope // Phys. Rev. Lett. 2001. Vol. 87, no. 6. P. 067402.

72. Egger W., Kögel G., Sperr P., TYiftshäuser W., Bär J., Rödling S., Gudladt H.-J. Fatigue and fracture-induced defect structures of metals investigated by positron microscopy // Z. Metallkd. 2003. Vol. 94. Pp. 687-693.

73. Kenney-Wallace G., Jonah C. Picosecond Spectroscopy and Solvation Clusters. The Dynamics of Localizing Electrons in Polar Fluids //J. Phys. Chem. 1982. Vol. 86. Pp. 2572-2586.

74. Radiation Chemistry Data Center / Notre Dame Radiation Laboratory. URL: http: //www. rede. nd. edu/.

75. Khrapak A. Kinetics of positronium self-trapping in liquids // Mater. Sei. Forum. 1995. Vol. 175-178. Pp. 699-702.

76. Ландау Л.Д., Лифшиц И.М. Гидродинамика. М.: Наука, 1986.

77. Lange's Handbook of chemistry, Ed. by J. Dean. New York: McGraw-Hill, 1999. 1

78. Handbook of chemistry and physics, Ed. by D. Lide. CRC Press, 2004.

79. Goworek Т., Pietrow M., Zaleski R., Zgardzinska B. Positronium in high temperature phases of long-chain even n-alkanes // Chem Phys. 2009. Vol. 355. Pp. 123-129.

80. Овчинников A.A. Тимашев С.Ф., Белый A.A. Кинетика диффузионно-контролируемых химических процессов. М.: Наука, 1985.

81. Tachiya М. Theory of diffusion-controlled reactions: Formulation of the bulk reaction rate in terms of the pair probability // Radiat. Phys. Chem. 1983. Vol. 21(1-2). Pp. 167-175.

82. Колмогоров A.H. Аналитические методы теории вероятности // Усп. мат. наук. 1938. Т. V. С. 5.

83. Kolmogorow А. Zur theorie der stetigen zufälligen prozesse // Math. ann. 1933. Vol. 108. P. 149.

84. Понтрягин Л., Андронов А., Витт А. // ЖЭТФ. 1933. С. 172.

85. Туницкий H.H., Каминский В.А., Тимашев С.Ф. Методы физико-химической кинетики. М.: Химия, 1972.

86. Туницкий Н.Н., Голубков Г.В. О среднем времени достижения границ в задачах диффузии и некоторых случайных процессах // Теоретич. и эксп. химия. 1971. Т. VII (5). С. 678-682.

87. Туницкий Н.Н., Голубков Г.В. О среднем времени достижения граничных значений в диффузионных задачах физико-химической кинетики // Теоретич. и эксп. химия. 1974. Т. X (5). С. 624-628.

88. Гольданский В.И., Левин В.М., Шантарович В.П. Образование позитрония в инертных газах // Химия высоких энергий. 1976. Т. 10. С. 192-195.

89. Bisi A., Consolati G., Gambarini G., Zappa L. // Nuovo Cimento. 1985. Vol. 5D. P. 358.

90. Billard I., Abbe J.-C., Duplatre G. Magnetic field effects on positronium in liquids // Chem. Phys. 1989. Vol. 127. Pp. 273-278.

91. Becvar F. Methodology of positron lifetime spectroscopy: Present status . and perspectives // NIM B. 2007. Vol. 261. Pp. 871-874.

92. Djourelov N., Charvin N., Bas C., Viret J., Samoylenko V., Sillou D. Symmetric analog positron lifetime spectrometer utilizing charge-to-digital converters // NIM B. 2007. Vol. 264. Pp. 165-170.

93. Byakov V., Stepanov S. Microscopic surface tension of liquids with curved free boundary studied by positron annihilation // Rad. Phys. Chem. 2000. Vol. 58. Pp. 687-692.

94. James F. Statistical methods in experimental physics. Singapore: World scientific publishing, 2006.

95. Photomultiplier tubes Basics and Applications, Ed. by T. Hakamata. Hamamatsu Photonics K.K., 2006.

96. Brun R., Rademakers F. ROOT An Object Oriented Data Analysis Framework // Proceedings AIHENP'96 Workshop, Lausanne, Sep. 1996. Vol. 389. 1997. Pp. 81-86. URL: http://root.cern.ch/.

97. Mohamed H. F. M., Ito Y., Imai M. Change of distribution of free volume holes during crystallization of poly(ethylene tcrephthalate) revealed by positron annihilation lifetime spectroscopy //J. Chem. Phys. 1996. Vol. 105, no. 11. Pp. 4841-4845.

98. Djourelov N., Misheva M. Source correction in positron annihilation lifetime spectroscopy // J. Phys.: Condens. Matter. 1996. Vol. 8. Pp. 2081-2087.