Катализаторы для окислительно-восстановительного взаимодействия оксидов азота и углерода (II) тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.04, кандидат химических наук Кожахина, Анна Владимировна

• Кожахина, Анна Владимировна
• кандидат химических наук
• 2008

Оглавление диссертации кандидат химических наук Кожахина, Анна Владимировна

Введение

Глава 1. Литературный обзор

1.1. Комплексная очистка газовых выбросов от оксидов азота, углерода (И) и углеводородов

1.1.1. Неселективная восстановление оксидов азота горючими газами

1.1.2. Селективное восстановление оксидов азота азотсодержащими восстановителями

1.2. Катализаторы очистки газовых выбросов от оксидов азота, углерода и углеводородов

1.2.1. Катализаторы на основе благородных металлов

1.2.2. Металлоксидные катализаторы

1.2.3. Цеолиты

1.2.4. Блочные катализаторы

1.2.5. Каталитические системы в виде механических смесей

1.3. Механизмы реакций Ж)+СО и N0+ СпНт

1.3.1. Механизмы восстановления оксидов азота монооксидом углерода на оксидных катализаторах

1.3.2. Механизм восстановления оксида азота монооксидом углерода на катализаторах, содержащих металлы платиновой группы

1.3.3. Механизм реакции селективного каталитического восстановления Ж)х углеводородами

Глава 2. Экспериментальная часть

2.1. Описание установки и методик проведения опытов

2.2. Реактивы и оборудование

2.3. Характеристика и методы приготовления катализаторов

2.4. Физико-химические методы исследования катализаторов 43 Выводы к главе

Глава 3. Промышленные металлоцементные катализаторы окислительно-восстановительного обезвреживания газов

3.1. Каталитическая активность промышленных металлоцементных катализаторов

3.2. Механическое и механохимическое смешивание промышленных цементсодержащих катализаторов

3.2.1. Влияние ультразвука на каталитические процессы

3.2.2. Ультразвуковое воздействие на промышленные цементсодержащие катализаторы

Выводы к главе

Глава 4. Разработка алюмоникельмедных катализаторов детоксикации газовых выбросов

4.1. Исследование активности алюмоникельмедных каталитических систем

4.2. Ультразвуковое воздействие . в процессе приготовления алюмоникельмедных катализаторов

4.3. Влияние условий предварительной термической обработки и изменения объемной скорости подачи исходного газа на активность алюмоникельмедных катализаторов

Выводы к главе

Глава 5. Влияние состояния поверхности катализаторов на их активность в реакции окислительно-восстановительного обезвреживания газов

Выводы к главе

Выводы

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Катализаторы для окислительно-восстановительного взаимодействия оксидов азота и углерода (II)»

Актуальность работы. Очистка воздуха, загрязненного выхлопными выбросами автотранспорта, теплоэлектростанций, химических и нефтехимических производств, является актуальной проблемой. Наиболее опасными токсичными примесями, содержащимися в газовых выбросах, являются монооксид углерода (СО), углеводороды (СН) и оксиды азота (N00.

Метод каталитической очистки в настоящее время признан наиболее эффективным. Особенностью экологического катализа являются низкие концентрации веществ в газовых системах и необходимость обеспечения высокой степени превращения токсичных веществ, до уровня предельно допустимых концентраций (ПДК). К катализаторам очистки газовых выбросов предъявляют жесткие требования: высокая каталитическая активность, селективность, термостабильность, механическая прочность, небольшое гидравлическое сопротивление, стабильность в течение длительного времени работы, эффективность при больших объемных скоростях газового потока.

Селективное каталитическое восстановление оксидов азота оксидом углерода (II) - гетерогенно-каталитическая реакция, для которой актуален поиск новых катализаторов, не содержащих благородных металлов, а также модифицирование существующих промышленных катализаторов и расширение области их применения.

Исследование окислительно-восстановительных превращений на поверхности каталитических систем, а также установление механизма реакций, чрезвычайно актуально при создании эффективных катализаторов для деток-сикации отработавших газов от оксидов азота и углерода (II).

Целью настоящей работы является поиск и разработка новых высокоэффективных и селективных полиметаллических катализаторов, не содержащих в своем составе благородных металлов, для комплексного окислительно-восстановительного обезвреживания газовых выбросов от оксидов азота и углерода (И).

Поставленная цель достигается решением следующих задач:

1) установить влияние способа приготовления каталитических систем на их активность в реакции окислительно-восстановительного превращения оксидов азота и монооксида углерода при механическом смешивании, меха-нохимической активации и ультразвуковом воздействии (УЗВ) на каталитические системы;

2) выявить механизм влияния модифицирующих добавок Си и № и условий приготовления полиметаллических катализаторов на активность окислительно-восстановительного взаимодействия >ЮХ и СО;

3) предложить механизм окислительно-восстановительного взаимодействия 1чЮх и СО на алюмоникельмедных катализаторах, полученных под воздействием ультразвуковых волн;

4) определить оптимальный состав алюмоникельмедных катализаторов на основе результатов физико-химических исследований каталитических систем и их активности, взаимодействия очищаемых газов с поверхностью катализатора;

5) осуществить поиск эффективных катализаторов из числа промышленных металлоцементных, не содержащих благородных металлов и создать на их основе новые каталитические системы, активные в реакции взаимодействия 1чЮх и СО.

Научная новизна работы заключается в том, что:

1) впервые разработан метод формирования алюмоникельмедных катализаторов под воздействием ультразвука, предложен оптимальный состав и методика получения нового 3 % Си, 2 % N1/ А1203 (УЗО) катализатора для комплексного (до уровня ПДК) обезвреживания газовых выбросов от Ж)х и СО;

2) установлено, что на поверхности алюмоникельмедного катализатора, полученного под воздействием ультразвука, окислительно-восстановительное взаимодействие оксидов азота и оксида углерода (II) протекает через образование карбонатно-карбоксилатных, нитритных и нитратных комплексов;

3) впервые показано, что воздействие ультразвуковых волн на промышленные цементсодержащие катализаторы марок НКО-2-3 к84 и НТК-10 [ФХМ(М)]Ф способствует повышению их активности в процессе комплексной очистки газовых выбросов от СО и 1чГОх в интервале температур 100-200 °С;

4) в результате исследования эффективности и селективности медьсодержащих цементных катализаторов установлен ряд их активности обусловленный составом и методами приготовления катализаторов:

ГТТ < НТК-10-2ФМ < НТК-10 [ФХМ(М)] < НКО-2-3 к84: НТК-10[ФХМ(М)]Ф = 1:1 (МХС) < НКО-2-3 к84:НТК-10[ФХМ(М)]Ф = 1:1 (МС) <НТК-10[ФХМ(М)]Ф (УЗО) < НКО-2-3 к84 < НКО-2-3 к84 (УЗО)

Практическая значимость работы.

Разработан новый катализатор 3 % Си, 2 % №/А1203 (УЗО) для обезвреживания промышленных газовых выбросов и выхлопных газов от ЫОх и СО при низких температурах (от 100 до 250 °С) и объемной скорости (У0б = 5000 ч"1). Катализатор прошел апробацию на опытной установке в Саратовском государственном университете.

Разработаны способы получения промышленных оксидных катализаторов механическим, механохимическим смешиванием и воздействием ультразвука, обеспечивающие увеличение их активности и селективности в процессе очистки газовых выбросов от токсичных компонентов (ЫОх и СО). Полученные результаты включены в учебные дисциплины «Охрана окружающей среды в нефтепереработке», «Катализ и катализаторы в нефтепереработке» для подготовки студентов по специальности 240403 и 020101.

Автор выносит на защиту:

1) метод формирования полиметаллических каталитических систем реакции окислительно-восстановительного взаимодействия >ЮХ и СО под воздействием ультразвука;

2) механизм действия модифицирующих добавок никеля и меди на полиметаллические катализаторы при формировании новых центров каталитической активности (шпинельного типа) для окислительно-восстановительных реакций очистки газовых выбросов от оксидов азота и углерода (И);

3) оптимальный состав и условия предварительной термической обработки алюмоникельмедного катализатора, позволяющего осуществлять де-токсикации газовых выбросов в низкотемпературной области (100 - 250 °С);

4) механизм каталитического окислительно-восстановительного взаимодействия оксидов азота и углерода (II) протекающего через образование карбонатно-карбоксилатных, нитритных и нитратных комплексов адсорбированных на медных и никелевых центрах катализатора.

Обоснованность научных положений и выводов подтверждена, результатами исследований, выполненных с применением современного научно-исследовательского оборудования и взаимодополняющих физико-химических методов анализа (ИК-спектроскопия, электронная микроскопия, рентге-нофазовый анализ, ртутная порометрия, газожидкостная хроматография) с применением для расчетов и анализа статистических методов и компьютерной техники.

Заключение диссертации по теме «Физическая химия», Кожахина, Анна Владимировна

Выводы

1. На основе теоретических и экспериментальных данных разработаны новые высокоэффективные полиметаллические (алюмоникельмедные и ме-таллоцементные) катализаторы, не содержащие в своем составе благородных металлов, предназначенные для реакции селективного каталитического восстановления оксидов азота монооксидом углерода в газовых выбросах процессов горения углеводородных топлив. Катализаторы получены методами пропитки носителя растворами активных компонентов и воздействием ультразвука.

2. Установлено, что окислительно-восстановительное взаимодействие оксидов азота и оксида углерода (II) на поверхности алюмоникельмедного катализатора, полученного под действием УЗО, протекает через образование карбонатно-карбоксилатных и нитрит-нитратных комплексов, адсорбированных на активных центрах катализатора 3 % Си, 2 % №/А120з. Предложен механизм окислительно-восстановительного взаимодействия оксидов азота и углерода (II) включающий адсорбцию КОх, СО и образование промежуточного интермедиата, распадающегося на адсорбированный С02 с отщеплением адсорбированного азота дающего молекулярный азот.

3. Впервые показано, что ультразвуковая обработка промышленных катализаторов НКО-2-3 к84 и НТК-10 [ФХМ(М)]Ф способствует повышению их активности в процессе комплексной очистки газовых выбросов от СО и Ж)х при низких температурах (100-200 °С).

4. Впервые предложены оптимальный состав и методика получения нового 3 % Си, 2 % N1/ А1203 (УЗО, 22кГц, 1 мин) катализатора для полного обезвреживания газовых выбросов от Ж)х и СО в низкотемпературной области (100 °С) и объемной скорости — 5000 ч"1.

5. Показано, что предложенный способ приготовления катализаторов позволяет изменить их фазовый состав за счет образования структур шпи-нельного типа и повысить, тем самым, активность в реакции совместного обезвреживания оксидов азота и углерода (II).

6. Выявлен ряд активности промышленных металлоцементных катализаторов: ГТТ < НТК-10-2ФМ < НТК-10 [ФХМ(М)] < НКО-2-3 к84:НТК-10[ФХМ(М)]Ф =1:1 (МХС) < НКО-2-3 к84:НТК-10[ФХМ(М)]Ф = 1:1 (МС) < НТК-10[ФХМ(М)]Ф (УЗО) < НКО-2-3 к84 < НКО-2-3 к84 (УЗО), обусловленный составом и методами приготовления катализаторов, и принципиальная возможность их использования в процессе обезвреживания газовых выбросов от >ГОХ и СО.

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Кожахина, Анна Владимировна, 2008 год

1. Данилов-Данильян В.И. Газ в моторах: использование природного газа в качестве моторного топлива // Материалы 1-ой Моск. межд. конф. -М., изд-во Наука, 1996. С. 241.

2. Новиков Ю.В. Экология, окружающая среда и человек. М.: Недра, 1998.-317 с.

3. Кузьмина Р.И. Охрана окружающей среды в нефтепереработке / Р.И. Кузьмина, A.B. Кожахина, Ю.В. Иванова, П.В. Ливенцев Саратов, изд-во Сарат. ун-та, 2007. - 124 с.

4. Боресков Г.К. Гетерогенный катализ. М.: Наука, 1986. - 326 с.

5. Атрощенко В.И. Технология азотной кислоты / В.И. Атрощенко, С.И. Каргин. М.: Химия, 1970. - 494 с.

6. Семенов В.П. Производство аммиака. — М.: Химия, 1985. 368 с.

7. Справочник азотчика. М.: Химия, 1987. - 464с.

8. Попова Н.М. Катализаторы очистки газовых выбросов промышленных производств. — М.: Химия, 1991. 175 с.

9. Бурдейная Т.Н. Селективное каталитическое восстановление оксида азота монооксидом углерода в присутствии кислорода / Т.Н. Бурдейная, М.Н. Давыдова, A.A. Гладилыцикова, Л.С. Глебов // Нефтехимия. 1996. - Т. 36, № 3. - С. 221-226.

10. Глебов Л.С. Состояние исследований в области каталитических превращений ЖХ в N2 / Л.С. Глебов, А.Г. Закирова, В.Ф. Третьяков, Т.Н. Бурдейная, Г.Н Акопова // Нефтехимия 2002 - Т 42, № 3 - С. 163-194.

11. Орлик С.Н. Современные проблемы селективного каталитического восстановления оксидов азота (NOx) // Теоретическая и экспериментальная химия.-2001.-Т. 37, №3.-С. 133-157.

12. Крылов О.В. Промежуточные соединения в гетерогенном катализе / О.В. Крылов, Н.А Матышак. -М.: Наука, 1996. 316 с.

13. Пятницкий Ю.И. Взаимодействие углеводородов, Н2, СО с 02, NO на нанесенном палладиевом катализаторе / Ю.И. Пятницкий, С.Н. Орлик,

14. М.Г. Марценюк-Кухарук, О.П. Нестерова, В.А Остапюк // Кинетика и катализ. 1990. - Т. 31, №5. -С. 127-131.

15. Novak Е. Effects of potassium on the formation of isocyanate species in the NO + CO reaction on rhodium catalyst. // J. Catal. 1990. - Vol. 125, № 1. -P. 112-122.

16. Потапова Л.Л. Превращение смеси N0 и СО на алюмопалладиевом катализаторе / Л.Л. Потапова, Б.Х. Черчес, Ю.Г. Егиазаров // Ж. прикл. химии. 1998. - Т. 71, вып. 5.-С. 800-804.

17. Гасан-заде Г.З. Влияние кислорода на каталитическое восстановление оксидов азота / Г.З. Гасан-заде, Т.Г. Алхазов // Кинетика и катализ. -1990.-Т. 31, № 1.-С. 132-136.

18. Близнаков Г.М. Взаимодействие СО, 02 и NO на оксидных катализаторах шпинельной структуры / Г.М. Близнаков, Д.Р Механджиев // Кинетика и катализ. 1987. - Т. 28, № 1. - 116-126.

19. Voorhoeve R.J.H. Perovskite-related oxides as oxidation-reduction catalysts. // Advanced materials in catalysis. New York: Acad. Press, 1977. - P. 129-180.

20. Попова H.M. Катализаторы очистки выхлопных газов автотранспорта. Алма-Ата: Наука, Каз ССР, 1987. - 224 с.

21. Юрченко Э.Н. Некоторые особенности восстановления оксидов азота компонентами природного газа в присутствии оксида алюминия / Э.Н. Юрченко, А.Е. Феофилов, А.В. Малкин // Ж. прикл. химии. 1997. -Т. 70, вып.4.-С. 608-613.

22. Belton D.N. Oxidation of СО by NO over Rh / D.N. Belton, S.J Sihmied //J. Catal. 1993. - Vol. 144. - P. 9-15.

23. Пятницкий Ю.И. Кинетика протекающих гетерогенных каталитических реакций с общим реагентом // Кинетика и катализ. 1995. - Т. 36, № 1. -С. 37-45.

24. Исмагилов З.Р. Каталитические методы снижения выбросов оксидов азота при сжигании топлива / З.Р. Исмагилов, М.А. Керженцев, T.JI Су-шарина // Успехи химии. 1990. - Т. 59, Вып. 10. - С. 1678-1699.

25. Matralis H. Selective Catalytic Reduction of Nitric Oxide with Ammonia Using Mo03/Ti02: Catalyst Structure and Activity / H. Matralis, S. Theret, Ph. Bastians, M. Ruwet, P Grange // Appl. Catal. 1995. - Vol. 5. - P. 271-281.

26. Taylor K.C. Nitric oxide catalysis in automotive exhaust systems // Catal. Rev. 1993. -V. 35. -P. 457-481.

27. Тюкова O.A. Каталитическая очистка выхлопных газов автомобилей // Хим. Промышленность за рубежом. 1982. — № 10. - С. 35-64.

28. Матеев A.B. Исследование адсорбции оксида азота и природы поверхностных «взрывов» в реакции СО + NO на монокристаллах Pt(100) и Pd(l 10) / A.B. Матеев, A.A. Саметова, В.В. Городецкий // Кинетика и катализ. -2004.-Т. 45, №4.-С. 632-641.

29. Александров Ю.А. Сопряженное окисление СО и восстановление NO на Pd- и Pt-содержащих алюмосиликатных катализаторах / Ю.А. Александров, И.А. Ворожейкин, К.Е.Ивановская, Д.Г Иванов // Ж. прикл. химии. -2003. Т. 77, № 2. - С. 255-259.

30. Александров Ю.А. Сопряженное окисление оксида углерода и восстановление оксида азота на Pt-содержащем катализаторе с модифицирующими добавками / Ю.А. Александров, К.Е. Ивановская, И.А Ворожейкин // Ж. прикл. химии.-2003.-Т. 76, №8.-С. 1298-1301.

31. Попова Н.М. Катализаторы очистки газовых выбросов промышленных производств. М., Химия, 1991.—235 с.

32. Поповский B.B. Закономерность глубокого окисления веществ на твердых окисных катализаторах.: Дис . д-ра хим. наук. Томск, 11 У, 1973.-324 с.

33. Голодец Г.И. Гетерогенно-каталитические реакции с участием молекулярного кислорода. Киев: Наукова думка, 1977.-255 с.

34. Орлик С.Н. Влияние родия на свойства бифункциональных катализаторов МехО>^Ю2 в реакции восстановления оксидов азота углеводородами / С.Н. Орлик,

35. B.J1. Стружко, Т.В. Миронюк, В.П. Казимиров // Теор. и эксперим. химия. 2003. -Т. 39, №3.- С. 179-184.

36. Хуа Жонг, Сируи Зенг. Физико-химические свойства смешанных оксидов Pr2.xSrxCo04i) в реакции восстановления NO с помощью СО // Азерб. Хим. Ж. -2004.-№2.-С. 102-105.

37. Трусова Е.А. Катализаторы очистки выхлопных газов автомобилей двигателей / Е.А. Трусова, М.В. Цодиков, Е.В. Сливинский, В.Г Липович // Ж. прикл. химии. 1999. - Т. 39, № 4. - С. 243-253.

38. Мальчевский И.А. Катализаторы восстановления оксидов азота метаном / И.А. Мальчевский, В.И. Власенко, В.А. Кузнецов // Химическая технология. 1984. - № 1.-С. 18-20.

39. Орлик. С.Н. Восстановление оксида азота (1) монооксидом углерода и ал-канами С3-С4 на Fe-содержащих цеолитных катализаторах / С.Н. Орлик, Т.М. Пи-дручна//Теорет. иэксперим. химия.-2005.-Т. 41,№ 1.-С. 35-39.

40. Орлик С.Н. Прямое разложение оксида азота (1) на железосодержащих цеолитах, цирконийоксидных и смешанных катализаторах / С.Н. Орлик, В.А. Остаток, Т.М. Пидручна, B.JI. Стружко // Теорет. и эксперим. химия. 2004. - Т. 40, № 3.1. C. 172-175.

41. Ильичев А.Н. Природа катализатора Cu-ZSM-5 в реакции восстановления NO углеводородами / А.Н. Ильичев, A.A. Ухарский, В.А. Магышак // Кинетика и катализ. 1995. - Т. 36, № 2. - С. 268-274.

42. Матышак В .А. Поверхностные соединения пропилена и их роль в восстановлении NO на Cu-ZSM-5 / Матышак В.А., Ухарский A.A., Ильичев А.Н., Садыков В .А., Корчак В.Н. // Кинетика и катализ. 1999. - Т. 40, № 1. - С. 116-123.

43. Ребров Е.В. Исследование кинетики и механизма реакции селективного каталитического восстановления N0 на низкообменном Cu-ZSM-5 катализаторе: Автореф. дис. канд.хим.наук. Новосибирск: НГУ, 1974. — 16 с.

44. Burch R. Selective catalytic reduction of nitric oxide with ethane and methane on some metal exchanged ZSM zeolites / R. Burch, S Scire // Appl. Catal. В.: Environ. - 1994. -V. 3. - P. 295-318.

45. Li Y. Selective Catalytic Reduction of NO with methane on Gallium Catalysts / Y. Li, J.N. Armor // J. Catal. 1994. - V. 145, № 1. - P. 1-9.

46. Haggin I. Catalyst cuts nitrogen oxides using methane. // Chem. And Eng. News. 1993.-Vol. 71, № 15.-P. 34-36.

47. Блочные носители и катализаторы сотовой структуры. / Сб. научн. тр. под ред. З.Р. Исмагилова // ИК СО АН СССР. Новосибирск, - 1992. - 63 с.

48. Исмагилов З.Р. Новые катализаторы и процессы для зашиты окружающей среды / З.Р. Исмагилов, Г.В. Баранник, Н.М. Добрынкин, В.А Сазонов // Рос. хим. ж. 1993. -Т. 39, №4 . - С. 48-55.

49. Parmon V.N. Catalysis for Energy Production / V.N. Parmon, K.l. Zamaraev. // Oxford, Blackwell Scientific replication. 1992. - P. 32

50. Cybulski A. Monoliths in Heterogeneons Catalysis / A. Cybulski, J.A. Monlijn // Catal. Rew. Sci. Eng. 1994. - V.36, №2. - P. 179-270.

51. Satterfield C.N. Armor Selective Catalytic Reduction of NO with methane on Gallium Catalysts / C.N. Satterfield, F. Ozel // And. Eng. Chem. Fun-dam. 1977.-№16.-P. 61.

52. Актуальные проблемы производства катализаторов и промышленного катализа: Сб. науч. тр. Новосибирск: из-во Слово, 1994. - 123 с.

53. Кирчаиов А.А. Международный семинар: «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» / А.А. Кирчанов, Н.А. Куликовская, Г.Б. Баранник. St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 106.

54. Цодиков M.B. Химия, технология и экология в добыче природного газа / М.В. Цодиков, Е.А. Трусова, О.В. Бухтенко. М., Недра, 1996. - 29 с.

55. Трусова Е.А. Модифицированные ионам меди катализаторы окисления СО в «бедных» смесях / Е.А. Трусова, М.В. Цодиков, Е.В Сливинский // Нефтехимия. -1998. Т. 38, № з. с. 185.

56. Цодиков М.В. Монолитные катализаторы очистки выхлопных газов автомтбильных двигателей / М.В. Цодиков, Е.В. Сливинский, Е.А. Трусова // XVI Менделеевский съезд по общей и прикладной химии. М. - 1998. - № 3. -С. 372.

57. Баранник Г. Б. Монолитные катализаторы // Международный семе-нар «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» St.-Peterburg. Russia. - 1995.-P. 134.

58. Леонов А.Н. Проблемы гетерогенного катализа / А.Н. Леонов, О.Л. Сморыго, В.К. Шелег // Международный семенар «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 95.

59. Трусова Е.А. Монолитные катализаторы очистки выхлопных газов автомобильных двигателей / Е.А. Трусова, М.В. Цодиков, E.H. Сливинский, В.Г. Липович //Нефтехимия. 1999. - Т. 39, № 4. - С. 243-253.

60. Крылов О.В. Проблемы химической физики гетерогенного катализа //Успехи химии. 1991.-Т.60, №9.-С. 1841-1874.

61. Delmon В. Remote control of catalytic sites by spillover species: a chemical reaction engineering approach / B. Delmon, G.F Froment // Catal.Rev. -1996.-v.38.-P. 69-100.

62. Лунин B.B. Новый способ осуществления каталитических реакций / В.В. Лунин, Х.Н. Асхабова, Б.В. Романовский // Физика твердого тела. — 1979. -Т.21. — С. 896-898.

63. Yokoyama С. Catalytic reduction of NO by propene in the presencg of oxygen over mechanically mixed metal oxides and Ce-ZSM-5 / С Yokoyama, M. Misono // Catal.Let. 1994. - v 29, № 1. - P. 1-6.

64. Bethke K.A. NO reduction by hydrocarbons in an oxidizing atmosphere over transition metal-zirconium mixed oxides / K.A. Bethke, D. Alt, M.C. Kung // Catal.Let. 1994. - v. 25, № 2. - P. 37-49.

65. Bethke K.A. Supported Ag catalysts for the lean reduction of NO with C3H6/K.A. Bethke, H.H. Kung // J.Catal. 1997. - V.171. - P. 1-10.

66. Burch R. Kinetics and mechanism of reduction NO by C3H8 over Pt/Al203 under lean-burn conditions / R. Burch, T.C. Waiting // J. Catal. 1997. -V. 169.-P. 45-54.

67. Бурдейная Т.Н. Реагентное селективное каталитическое восстановление оксида азота пропаном в присутствии кислорода / Т.Н. Бурдейная, М.Н. Давыдова, JI.C. Глебов, О.С. Мокрушина // Нефтехимия. 1996. - Т. 36, №4.-С. 356-361.

68. Бурдейная Т.Н. Особенности селективного каталитического восстановления оксида азота пропаном на поликомпонентных оксидных композициях / Т.Н. Бурдейная, М.Н. Давыдова, JI.C. Глебов, В.Ф. Третьяков // Нефтехимия. 1997. - Т. 37, № 6. - С. 504-508.

69. Корженевская Т.Н. Взаимное влияние меди и никеля в медь-никель-хромовых катализаторах на их восстановление методом термопрограммирования / Т.Н. Корженевская, Н.Г. Зубрицкая, О.В. Козлова // Журн. прикл. химии. 1997. - Т. 70, Вып. 10. - С. 1665-1667.

70. Гредякин В.П. Использование модифицированных интерметалли-дов для очистки газовых выбросов от СО, NOx и углеводородов / В.П. Гредякин, М.А. Капустин // Химия твердого топлива. 1997. - № 5. - С. 75-79.

71. Юрченко Э.Н. Состояние Си, Ni и (Си+"№)-хромитных катализаторов в процессе их восстановления в Н2 / Э.Н. Юрченко, А.И. Воронин, А.В. Зиборов // Кинетика и катализ. 1992. - Т. 33, Вып. 2. - 85С. 401-410.

72. Panaiotov D. Interaction between nitrogen monoxide and carbon monoxide on the surface of CuCo204 spinel / D. Panaiotov, V. Matyshak, A. Sklyarov, A. Vlasenko //Appl. Catal. 1986. -Vol. 24, №. 2. - P. 37-51.

73. Simon K.I. NO-CO Activity and Selectivity over a Ptl0Rh90 (111) Alloy Catalyst in the 10-torr Pressure Range / K.I. Simon, D.N. Balton, G.B. Fisher // J. Catal. 1994. - Vol. 146, №. 2. - P. 394-406.

74. Iizuka Т. Surface states of МоОэ on Zr02 and catalytic properties for the reaction of NO with H2 / T. Iizuka, M. Iton, H. Hattori, K. Tanabe // J. Chem. Soc., Faraday Trans. I. 1982. - Vol. 78, № 2. - P. 501-508.

75. Гасан-заде Г.З. Восстановление NO и N20 молекулярным водородом на оксидах хрома, никеля и меди / Г.З. Гасан-заде, С.А. Агаев, М.Ю. Султанов // Азерб. Хим. Ж. 1986. - № 1. - С. 26-30.

76. Гасан-заде Г.З. Каталитическое восстановление окиси азота окисью углерода на окислах переходного металла четвертого периода: Автореф. дис. . канд. хим. наук, Баку, 1986. - с. 24.

77. Алхазов Т.Г. Взаимодействие окислов азота и углерода с поверхностью окиси хрома / Т.Г. Алхазов, Г.З. Гасан-заде, М.Ю. Султанов // Кинетика и катализ. 1976. - Т. 17, № 3. - С. 699-705.

78. Millman W.S. Identification of catalitically active sites on reduced molybdena alumina catalysts / W.S.Millman, W.K. Hall // J. Phys. Chem. -1979.-Vol. 83, №3.-P. 427-428.

79. Аликина Г.М. Каталитическая очистка отходящих газов промышленных предприятий и выхлопных газов автотранспорта / Г.М. Аликина, И.С. Сазонова, В.В. Поповский. Новосибирск: Наука, 1981. - С. 38-45.

80. HamadaH. Selective Reduction of NO by Hydrocarbons and Oxygenated Hydrocarbons over Metal Oxide Catalysts // Catalysis Today. 1994. - Vol. 22. -P. 21-40.

81. Sasaki M. Role of Oxygen in Selective Reduction of Nitrogen Monoxide by Propane over Zeolite and Alumina-based Catalysts / M. Sasaki, H. Hamada, Y. Kintaichi // Catalysis Letters. 1992. - Vol. 15. - P. 297-304.

82. Gopalakrishnan R. Catalytic Reduction of Nitric Oxide by Propane in Oxidizing Atmosphere over Copper-exchanged Zeolites / R. Gopalakrishnan, P.R.Stafford, J.E. Davidson, W.C. Hecker, C.H. Bartholomew // Appl. Catal. -1993.-Vol. 2.-P. 165-182.

83. Petunchi J.O. On the Role of Nitrogen Dioxide in the Mechanism of the Selective Catalytic Reduction of NOx over Cu-ZSM-5 Zeolite / J.O. Petunchi, W.K. Hall // Appl. Catal. 1993. - Vol. 2. - P. 17-26.

84. Abe A. Possible Role of Isocyanate Species in NOx Reduction by Hydrocarbons over Copper-containing Catalysts / A. Abe, K. Yoshida // Appl. Catal.1993.-Vol. 2.-P. 147-152.

85. Il'ichev A.N. The nature of Cu-ZSM-5 catalysts activity in NO reduction by propane / A.N. Il'ichev, A.A. Ukharsky, V.A. Matyshak // Mendeleev communication. 1995.-P. 118-120.

86. Radtke F. Hydrogen Cyanide Formation in Selective Catalytic Reduction Nitrogen Oxides over Cu-ZSM-5 / F. Radtke, R.A. Koeppel, A. Baiker // Appl. Catal. 1994. - Vol. 107. - P. 125-132.

87. Крылов O.B. Промежуточные соединения и механизмы гетерогенных каталитических реакций. Реакции с участием водорода и монооксидов углерода и азота / О.В. Крылов, В.А. Матышак // Успехи химии. 1995. -Т. 64, Вып. 1.-С. 66-91.

88. Tabata Т. Study on Patent Literature of Catalysts for a New NOx Removal Process / T. Tabata, M. Kokitsu, O. Okada // Catal. Today. 1994. - Vol. 22.-P. 147-169.

89. Tanaka T. Current Trend of R&D of Catalysts and Fuel on the Environmental Pollution in Japan // Mitsubishi Gas Chemical Co. Inc., 12 th. October.1994.-P. 78-81.

90. Buckles G.J. Conversion of Propane Using H-ZSM-5 and Ga/H-ZSM-5 in the Presence of Co-fed Nitric Oxide, Oxygen and Hydrogen / G.J. Buckles, G.J. Hutchings//J. Catal. 1995. - V. 151.-P. 33-43.

91. Lukyanov D.B. Comparison of Catalyzed and Homogeneous Reaction of Hydrocarbons for Selective Catalytic Reduction (SCR) of NOx / D.B. Lukyanov, G. Sill, J.L. d'Itri, W.K. Hall // J. Catal. 1995. - V. 153. -P. 265-274.

92. Amidis M.D. Kinetic and Infrared Spectroscopic Studes of Fe-Y Zeolites for the Selective Catalytic Reduction of Nitric Oxide by Ammonia / M.D. Amidis, F. Puglisi, J.A. W.S. Dumesic // J. Catal. 1993. - V. 142. - P. 572-584.

93. Burch R. Role of propene in the selektive reduction of nitrogen monooxide in cooper exchanged zeolities / R. Burch, P. Millington // Appl. Catal. В.: Environ. - 1993. - V. 2. - P. 101-117.

94. Cho B.J. Nitric Oxide Reduction by Hydrocarbons over Cu-ZSM-5 Monolith Catalyst under Lean Condition: Steady-State Kinetics // J. Catal. -1993. V. 142.-P. 418-429.

95. Bennet C.J. Selektive reduction of nitrogen oxides under oxidising exhaust gas conditions / C.J. Bennet, P.S. Bennet, S.E. Golunski, J.W. Hayes // Appl. Catal. - 1992.-V. 86.-P. 1-10.

96. Ukisu J. Possible role of isocianate specials in NOx reduction by hydrocarbons over cooper containing catalysts / J. Ukisu, S. Sato, A. Abe, K. Yoshi-da//Appl. Catal. В : Environ, - 1993. -V. 2. - P. 147-152.

97. Киселев A.B. ИК-спектры поверхностных соединений / A.B. Киселев, В.И Лыгин. М.: Наука, 1972. - 268 с.

98. Ковба JI.M. Рентгенофазовый анализ / JI.M. Ковба, В.К. Трунов. -М.: изд-во Моск. ун-та, 1969. 160 с.

99. Панченков Г.М. Химическая кинетика и катализ / Г.М. Панченков, В.П. Лебедев. изд-во Моск. Ун-та, 1961. - 550 с.

100. Кузнецова Т.В. Глиноземистый цемент / Т.В. Кузнецова, И.М. Та-лабер. М.: Стройиздат, 1988. - 267 с.

101. Буянов Р.А. Закоксовывание катализаторов. Новосибирск: Наука, 1983.-207 с.

102. Кузьмина Р.И. Синтез катализаторов очистки дымовых газов / Р.И. Кузьмина, A.B. Кожахина, Ю.В. Иванова // Тез. докл. XVIII-oro Менделеевского съезда по общей и прикладной химии. Москва, 2007. - С. 1521.

103. Бурдейная Т.Н. Реагентное селективное каталитическое восстановление оксида азота пропаном в присутствии кислорода / Т.Н. Бурдейная, М.Н. Давыдова, Л. С. Глебов, О.С. Макрушин, В.К. Загвоздкин // Нефтехимия. 1996. - Т.36, № 4, - С.356-361.

104. Margulis M.A. Sonochemistru and Cavitation. Gordon and Breach. Luxemburg, 1995. 245 p.

105. Маргулис M. А. Основы звукохимии. (Химические реакции в акустических полях). -М.: Наука, 1984. 188 с.

106. Mason Т. J., Lorimer J. Ph. Sonochemistri. Treory. Application and Uses of Ultrasound in Chemistry. Ellis Horwood. London, 1988. 58 p.

107. Ultrasound. Its Chemical. Physical and Biological Effect. VCH. New York, 1988.- 123 p.

108. Химия и ультразвук. M: Мир, 1993. -208 с.

109. Маргулис M. А. Основы звукохимии / М. А. Маргулис, Г.П. Лось, О.И.Зиновьев // Журнал физической химии -1991. № 65. - С. 3054.

110. Новицкий Б. Г. Применение акустических колебаний в химико-технологических процессах. М: Химия, 1983. 139 с.

111. Иванский В.И. Катализ в органической химии. Ленинград: Изд-во ЛГУ, 1985.-363 с.

112. Gates D.C. Catalitic Chemistry. London, 1992 308 p.

113. Ультразвук. Маленькая энциклопедия (Под. ред. И.П. Голяминой). Сов. энциклопедия, Москва, 1979. 1047 с.

114. Кардашев Г.А. // В кн. Акустическая кавитация и применение ультразвука в химической технологии. Тез. докл. Всесоюз. науч. конф. -Славское, 1985. -66 с.

115. Маргулис М.А. Звукохимические реакции и сонолюминесцен-ция. М: Химия, 1986. 76 с.

116. Сульман М. Г. Влияние ультразвук на каталитические процессы // Успехи химии. 2000. - №2. - С. 178-191.

117. Алхазов Т.Г. Каталитическое восстановление окиси азота окисью углерода на окислах переходных металлов // Проблемы кинетики и катализа. 1981. -№18. -С. 103 - 119.

118. Керметы / Под ред. Дж. Тинкло и У.Б. Криндала // М.: Изд-во иностр. лит., 1964. 128 с.

119. Кончаковская Л.Д. Скороходов В.В. Диффузия, сорбция и фазовые превращения в процессах восстановления металлов. М.: Наука, 1981. -С. 116-128.

120. Бурдейная Т.Н. Очистка газовых выбросов от NOx, СО, углеводородов и H2S на оксидных катализаторах. Автореф. Дис. д-ра хим. наук. М.: ГАНГ, 1998. 52 с.

121. Иванова Ю.В. Ультразвуковое воздействие на катализаторы де-токсикации газовых выбросов / Ю.В. Иванова, A.B. Кожахина // Материалы XIX Международной научно-технической конференции "Реактив-2006". Уфа, 2006.-С. 183-184.

122. Панченков Г.М. Химическая кинетика и катализ // Г.М. Панчен-ков, В.П. Лебедев. — М.: Изд-во Моск. ун-та, 1961. 552 с.

123. Кубасов A.A. Химическая кинетика и катализ. М.: Изд-во Моск. ун-та, 2004. - 47 с.