Адсорбционные и кинетические закономерности поверхностных окислительно-восстановительных реакций оксидов азота и углерода(II) на алюмомедноникелевых системах тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.04, кандидат химических наук Ливенцев, Павел Валерьевич

• Ливенцев, Павел Валерьевич
• кандидат химических наук
• 2010

Оглавление диссертации кандидат химических наук Ливенцев, Павел Валерьевич

Введение •

Глава 1. Литературный обзор

1.1 Реакции каталитического превращения NOx до N

1.2 Термокаталитическое разложение оксидов азота 11 1.2.1 Разложение NO

1.3 Каталитическое восстановление N0X

1.3.1 Восстановление NOx водородом

1.3.2 Восстановление NOx монооксидом углерода

1.3.3 Восстановление NOx аммиаком

1.3.4 Восстановление NOx углеводородами

1.4 Катализаторы очистки

1.4.1 Катализаторы на основе благородных металлов

1.4.2 Алюмосиликаты, катионзамещенные цеолиты, перовскиты

1.4.3 Катализаторы на основе оксидов металлов

1.5 Механизмы реакций очистки газовых выбросов 27 1.5.1 Примеры механизмов каталитического восстановления

1.5.1.1 Восстановление NOx водородом

1.5.1.2 Восстановление NO монооксидом углерода

1.6 Влияние ультразвука на каталитические процессы

Глава 2. Экспериментальная часть

2.1 Описание установок и методика проведения опытов

2.1.1 Микроимпульсная установка

2.1.2 Установка ультразвуковой обработки

2.1.3 Проточная установка

2.1.4 Установка электрогидравлического удара

2.2 Реактивы и оборудование

2.3 Характеристика и методы приготовления полиметаллических систем

2.4 Исследование активности полиметаллических систем методом 44 температурно - программированной десорбции реагентов

2.5 Физико-химические методы исследования полиметаллических систем 45 Выводы к главе

Глава 3. Окислительно-восстановительное превращение оксидов азота и 48 углерода(П) на биметаллических системах

3.1 Алюмоникельмедные системы, приготовленные методом пропитки 49 носителя растворами активного компонента

3.2 Формирование алюмоникельмедных систем в высоковольтном 50 короткоимпульсном электрическом разряде

3.3 Формирование алюмоникельмедных систем в ультразвуковом поле

3.4 Сравнительная характеристика методов приготовления католических 61 систем

3.5 Ультразвуковое формирование алюмокалийтитанатсодержащих 64 систем

3.6. Гетерогенизация металлокомплексных соединений меди на оксиде алюминия

Выводы к главе

Глава 4. Влияние состояния поверхности алюмоникельмедных систем на 69 реакцию окислительно-восстановительного превращения оксидов азота и углерода (II)

4.1 Физико-химические исследования системы 70 3 % Си, 2 % Ni/Al203 (ВКЭР)

4.2 Физико-химические исследования системы 3 %Си, 2% Ni/Al203 (УЗО) 73 и сравнительный анализ относительно алюмоникельмедных систем, полученных различными способами

Выводы к главе

Глава 5. Исследование адсорбционных свойств алюмоникельмедных 87 систем методом температурно-программированной десорбции оксидов азота и углерода(П)

5.1 Температурно-программированная десорбция оксидов азота и 87 углерода(П) на системе 3%Си,2%№/у-А12Оз, приготовленной методом пропитки

5.2 Температурно-программированная десорбция оксидов азота и 90 углерода(П) на системе 3%Cu,2%Ni/y-Al203, приготовленной методом ультразвукового воздействия

5.3 Температурно-программированная десорбция оксидов азота и 93 углерода(П) на системе 3%Си,2%№/у-А120з, приготовленной методом электрогидроудара

5.4 Температурно-программированная дёсорбция оксидов азота и 96 углерода(П) на системе 3%Cu/y-Al203, приготовленной методом пропитки носителя медным комплексом

5.5 Сравнительная характеристика адсорбционно-десорбционных 100 свойств алюмоникельмедных систем в превращении оксидов азота и углерода, приготовленных различными методами

Выводы к главе

Выводы

Список используемой литературы

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Адсорбционные и кинетические закономерности поверхностных окислительно-восстановительных реакций оксидов азота и углерода(II) на алюмомедноникелевых системах»

Одной из основных проблем современности является постоянно ухудшающееся состояние окружающей среды и необходимость снижение вредного воздействия на нее различных отраслей промышленности и автотранспорта. По данным федеральной службы государственной статистики Российской Федерации за 2008 год в окружающую среду выброшено 1,8 млн.т СО и 6,1 млн.т NOx.

Защита окружающей среды от загрязнений оксидами азота и монооксидом углерода, образующимися при окислении углеводородных топлив, является важнейшей экологической проблемой мирового уровня. 1

Эффективным путем предотвращения загрязнения атмосферы оксидами азота и углерода (II) является осуществление селективной гетерогенной окислительно-восстановительной реакции NOx и СО на полиметаллических системах с образованием нетоксичных азота и диоксида углерода.

К полиметаллическим системам очистки предъявляются достаточно жёсткие требования [1]. В настоящее время изучено большое число различных биметаллических систем, отличающихся составом, активностью и рядом других свойств, позволяющих применять их в процессах очистки газов.

Восстановление оксидов азота оксидом углерода на поверхности чис-тометаллических или оксидных систем - широко изучаемая реакция [2].

Однако, для реализации процесса газоочистки необходимы композиции, не содержащие благородных металлов, обладающие высокой активностью в реакции селективного взаимодействия оксидов азота и углерода.

В связи с этим актуальными являются исследования направленные, на разработку высоэффективных твердых многокомпонентных систем для реакции взаимодействия NOx и СО и новых методов их формирования.

Научные публикации и патенты [5-7], характеризующие смешанные оксидные системы, чаще всего содержат информацию об эмпирическом подI боре состава полиметаллических систем, полученных традиционным методом пропитки носителя, и не позволяют расширить круг методов, позволяющих целенаправленно создавать многокомпонентные системы с заданными свойствами, отвечающими требованиям селективного протекания реакций детоксикации газовых выбросов.

Развитие современных физических методов позволяет не только исследовать поверхность многокомпонентных систем, но и целенаправленно влиять на фазовый состав, энергетическое состояние, а значит и функциональные свойства этих материалов.

В данной работе проведены исследования по созданию многокомпонентных систем для селективной по азоту реакции окислительно-восстановительного взаимодействия оксидов азота и монооксида углерода.

Целью работы являлось разработка физико-химических основ формирования алюмомедноникелевых композиций, определение адсорбционных t и кинетических закономерностей поверхностных реакций между оксидом азота(П) и оксидом углерода(П). Для достижения этой цели поставлены и решены следующие задачи:

- разработать способ формирования полиметаллических систем с высокоразвитой поверхностью, ускоряющих окислительно-восстановительную реакцию оксида азота(П) с оксидом углерода(П);

- изучить влияние ультразвукового воздействия (УЗВ) на формирование центров поверхности алюмоникельмедной композиции, активной по отношению к реакции взаимодействия между NO и СО газовых выбросов; I

- установить закономерности адсорбции реагентов (NO, СО, NO+CO) на разработанных многокомпонентных системах и протекания гетерогенной реакций на границе раздела фаз «газ-твердое вещество»;

- изучить физико-химические свойства алюмоникельмедных систем, сформированных при воздействии внешних полей: ультразвука и высокочастотного короткоимпульсного электрического разряда (ВКЭР).

Научная новизна. Проведено систематическое изучение влияния экстремального воздействия гидравлического и кавитационного импульсов, ин-фра- и ультразвукового колебаний, сопровождающих высокочастотный ко-роткоимпульсный электрический разряд, а также среднечастотного ультразвукового воздействия на физико-химические свойства алюмоникельмедных систем и их активность в реакции взаимодействия оксидов азота и углерода.

Разработан способ создания алюмоникельмедных систем с высокоразвитой удельной поверхностью и формирования новых активных центров шпинельного типа, характеризующихся низкой энергией активации реагиt рующих молекул окислительно-восстановительной реакции оксидов азота и углерода(П).

Изучена динамика адсорбционных и десорбционных актов всех компонентов реакционной смеси и показано, что УЗВ и ВКЭР являются эффективными способами получения алюмоникельмедных композиций с центрами поверхности слабоадсорбированных форм реагентов.

Практическая ценность работы. Разработаны способы создания новых материалов с заданными свойствами, базирующиеся на воздействии физических факторов электрического разряда и ультразвуковых колебаний. I

Разработаны высокоэффективные алюмоникельмедные композиции, селективные по азоту в восстановлении оксида азота(П) между оксидом уг-лерода(Н) для процессов детоксикации промышленных газовых выбросов и выхлопных газов автотранспорта.

Алюмоникельмедные системы, синтезированные в условиях ВКЭР и УЗВ, проявляют активность в комплексном обезвреживании NO и СО уже при температуре 100-200 °С, что особенно важно при очистке газовых выбросов двигателей внутреннего сгорания, работающих на холостом ходу.

Положения, выносимые на защиту: 1

1) Способы получения алюмоникельмедной композиции (2 % Ni, 3 % Cu/y -А1203) с заданными свойствами, благопреядствующей ускорению гете6 рогенной реакций восстановления оксида азота монооксидом углерода под воздействием ультразвука или электрического разряда.

2) Закономерности адсорбции и десорбции реагентов (СО, NO, CO+NO) на поверхности алюмоникельмедных композиций, сформированных в условиях воздействия гидравлического и кавитационного импульсов, ин-фра- и ультразвукового колебаний.

3) Эффект повышения активности алюмоникельмедных систем в осуществлении реакции окислительно-восстановительного взаимодействия между оксидом азота(П) и оксидом углерода(П) за счет создания высокоразвитой удельной поверхности, микропористости, многофазных активных центров поверхности, низкотемпературной десорбция реагентов и полупродуктов реакции.

Обоснованность научных положений и выводов подтверждается применением современного научно-исследовательского оборудования и взаимодополняющих инструментальных методов исследования (ИК-спектроскопия, электронная микроскопия, рентгенофазовый анализ, тепловая десорбция аргона, газожидкостная хроматография, термопрограммирован-ная десорбция) на экспериментальной базе Института химии СГУ, Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова с применением статистических методов и компьютерной техники для обработки результатов.

Публикации и апробация работы. Основные результаты диссертации опубликованы в 16 научных работ, из них: одно учебное пособие, один патент, 2 статьи в реферируемых журналах, рекомендованных ВАК, 6 статей в сборниках научных трудов, 6 тезисов докладов конференций. Отдельные результаты диссертационной работы доложены на V , VI Всероссийской конференции молодых ученых «Современные проблемы теоретической и экспериментальной химии» (Саратов, 2005, 2007), Международной конференция молодых ученых по фундаментальным наукам «Ломоносов-2006», 7

XLII Всероссийской конференции по проблемам математики, информатики, физики и химии, Общероссийской с международным участием научной конференции «Полифункциональные химические материалы и технологии», 5-м Международном конгрессе по управлению отходами и природоохранным технологиям ВайстТэк-2007, IX Международной научной конференции «Химия твердого тела: монокристаллы, наноматериалы, нанотехнологии» (Кисловодск, 2009).

Объем и структура работы. Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав, выводов, списка используемой литературы из 136 наименований. Работа изложена на 118 страницах машинописного текста, содержит 34 рисунка и 14 таблиц.

Заключение диссертации по теме «Физическая химия», Ливенцев, Павел Валерьевич

Выводы

1. Созданы системы обезвреживания газовых выбросов от оксидов азота и углерода (II) под влиянием внешних полей высоковольтного электрического разряда и ультразвука.

Изучено влияние экстремального воздействия - гидравлического и кави-тационного импульсов, инфра- и ультразвукового колебаний, сопровождающих высокочастотный короткоимпульсный электрический разряд, а также среднечастотного ультразвукового воздействия на физико-химические свойства алюмоникельмедных систем и их активность в реакции взаимодействия оксидов азота и углерода(П). Установлено, что способ приготовления полиметаллической системы под воздействием внешних физических факторов оказывает существенное влияние на её активность в реакциях, приводящих к обезвреживанию газов.

2. Методом рентгенофазового анализа выявлены особенности формирования систем в условиях ультразвуковой обработки, приводящей к образованию структур шпинельного типа, активных в окислительно-восстановительном взаимодействии между оксидами азота и углерода(П).

Впервые разработана система 3 % Си, 2 % Ni / у-А1203 (УЗО 22 кГц, 2 мин), позволяющая проводить очистку газов от оксидов азота и углерода (II) при температуре 200-300°С.

3. Разработан способ формирования активных центров алюмоникельмедных систем с высокоразвитой удельной поверхностью и создания новых активных центров шпинельного типа, характеризующихся низкой энергией активации окислительно-восстановительной реакции между оксидами азота(И) и углерода(П), с помощью высоковольтного электрического разряда. Предложен оптимальный состав алюмоникельмедной системы - 2 % Си, 3 % Ni / у -А1203(ВКЭР), обеспечивающей полную очистку газов от NOx и СО при темI пературе 100-300 °С, что на 100-200 °С ниже по сравнению с системой аналогичного состава, приготовленной традиционным методом пропитки.

4. Методом ИК-спектроскопии установлено, что окислительно-восстановительное взаимодействие оксидов азота и оксида углерода(П) на поверхности алюмоникельмедной системы, полученной под воздействием ВКЭР и ультразвука, протекает через образование карбонатно-карбоксилатных и нитрит-нитратных комплексов, адсорбированных на активных центрах полиметаллических систем.

5. Изучена динамика адсорбционных и десорбционных актов всех компонентов реакционной смеси (СО, NO, CO+NO) на алюмоникельмедных композициях и показано, что системы, сформированные в условиях воздействия гидравлического и кавитационного импульсов и ультразвуковых колебаний, имеют центры поверхности слабоадсорбированных форм реагентов на границе раздела фаз «газ-твердое вещество».

6. Установленные кинетические закономерности и значения величин кажущейся энергии активации реакции окислительно-восстановительного взаимодействия оксидов азота и углерода(П) позволили предложить механизм, включающий адсорбцию (СО, NO, CO+NO) и образование интерме-диата, распадающегося на адсорбированный С02 с отщеплением адсорбированного атома азота, димеризация которого приводит к образованию N2.

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Ливенцев, Павел Валерьевич, 2010 год

1. Данилов-Данильян В.И. Газ в моторах: использование природного газа в качестве моторного топлива // Материалы 1-ой Моск. межд. конф. , М., изд-во Наука, 1996. - С. 241.

2. Новиков Ю.В. Экология, окружающая среда и человек. М.: Недра, 1998.-317 с.

3. Кузьмина Р.И., Кожахина А.В., Иванова Ю.В., Ливенцев П.В. Охрана окружающей среды в нефтепереработке. Саратов, изд-во Сарат. ун-та, 2007г 124 с.

4. Завьялов У.Ф. Окисление СО, глубокое окисление СГЦ, и восстановление NOx на катализаторах С11-С02О4 и Pd-Ce02, нанесенных на ленточные носители // Нефтехимия. 2005. - Т. 45, № 4. - С. 281-286.

5. Боресков Г.К. Гетерогенный катализ. М.: Наука, 1986. - 326 с.

6. Атрощенко В.И. Технология азотной кислоты / В.И. Атрощенко, С.И. Каргин. М.: Химия, 1970. - 494 с.

7. Семенов В.П. Производство аммиака. М.: Химия, 1985. - 368 с.

8. Глебов JI.C., Закирова А.Г., Третьяков В.Ф., Бурдейная Т.Н., Акопова Г.С. Состояние исследований в области каталитических превращений NOx в N2// Нефтехимия, 2002, том 42, №3, С. 163-194.

9. Зельдович Я.Б., Садовников П.Я., Франк-Каменецкий Д.А. Окисление азота при горении. М.: Химия. 1947. 148 с. ., ,

10. Фаррауто Р. Дж., Хек Р. М. Блочные катализаторы: настоящее и будущее поколения // Кинетика и катализ. 1998 39, №5. С. 646-652.

11. Трусова Е.А., Цодиков М.В., Сливинский Е.В., Липович В.Г. Монолитные катализаторы очистки выхлопных газов автотранспортных двигателей (Обзор) // Нефтехимия. 1999. Т. 39, № 4. С. 243-253.I

12. Guido Busca, Luca Lietti, Gianguido Ramis, Francesco Berti Chemical and mechanistic aspects of the selective catalytic reduction of NOx by ammonia over oxide catalysts // A review Applied Catalysis B: Environmental, Vol. 18, № 1-2. 1998. P. 1-36.

13. Heck Ronald M. Catalytic abatement of nitrogen oxides-stationary applications // Catalysis today 1999. Vol.53, № 4 P. 519-523.

14. Koebel M., Elsener M., Kleemann M. Urea-SCR: a promising technique to reduce NOx emissions from automotive diesel engines // Catalysis today 2000. Vol.59, №3. P. 335-345.

15. Ходаков Ю.С. Оксиды азота и теплоэнергетика: М.: ООО «ЭСТ-М»' 2001.432 с.

16. Крылов О.В., Матышак В.А. Промежуточные соединения и механизмы гетерогенных каталитических реакций. Реакции с участием водорода и монооксидов углерода и азота // Успехи химии. 1995. Том 64, № 1. С. 66-92.

17. Крылов О.В., Матышак В.А. Промежуточные соединения в гетерогенном катализе. М.: Наука, 1996. 316 с.

18. Е.А.Трусова, М.В.Цодиков, Е.В.Сливинский, В.П.Марин. Состояние и перспективы каталитической очистки газовых выбросов // Нефтехимия,I1995. Т.35, №1. С. 3-24. 1

19. Pgrvulescu V. I., Grange P., Delmon В. Catalytic removal of NO // Catalysis today. 1998. Vol.46, №4. P.233-316.

20. A.B. Леонтьев, O.A. Фомичева, M.B. Проскурнина, H.C. Зефиров Современная химия оксида азота(1) // Успехи химии. 2001. Т.70, № 2. С. 107122.

21. Carabineiro S.A., Fernandes F. В., Vital J.S., Ramos A.M., Silva I.F. Un-catalyzed and catalyzed NO and N20 reaction using various catalysts and binary106barium mixtures supported on activated carbon // Catalysis today. 1999. Vol.54 №.4, P.559-567. 1

22. Gervasini A, Carniti P, Ragaini V. Studies of direct decomposition and reduction of nitrogen oxide with ethylene by supported noble metal catalysts // Applied catalysis. B, Environmental. 1999. Vol. 22, №3. P. 201-213.

23. Mccormick R.L., Boonrueng S.K., Herring A.M. In situ IR and temperature programmed desorption-mass spectrometry study of NO absorption and decomposition by silica supported 12-tungstophosphoric acid // Catalysis today. 1998. Vol.42, №1-2. P.145-157.

24. Park P. W., Kil J. K., Kung H. H., Kung M. C. NO decomposition over sodium-promoted cobalt oxide // Catalysis today. 1998. Vol.42, №1-2. P.51-60. 1

25. Tatsuji Y., Albert V. NO Decomposition over Mn203and Mn304 // Journal of Catalysis. 1996. Vol. 163, № 1, P. 158-168.

26. Y. Teraoka, C. Tai, H. Ogawa, H. Furukawa, S. Kagawa Characterization and NO decomposition activity of Cu-MFI zeolite in relation to redox behavior // Applied Catalysis A: General. 2000. Vol. 200, № 1-2, P. 167-176.

27. Jiri D., Jiri C., Blanka W. Catalytic activity of Cu-MeAlPO-11 in NO decomposition // Applied Catalysis B: Environmental. 1998. Vol. 15, № 3-4. P. 233240.

28. Schay Z., Guczi L., Koppbny Zs, Nagy I., Beck A., Samuel V., Dongare '' M. K., Sabde D. P., Hegde S. G., Ramaswamy A. V. Decomposition of NO over Cu-AITS-1 zeolites // Catalysis today. 1999. Vol.54, №4. P.569-574.

29. Yanping Z., Flytzani-Stephanopoulos M. Hydrothermal Stability of Cerium Modified Cu-ZSM-5 Catalyst for Nitric Oxide Decomposition // Journal of Catalysis. 1996.Vol. 164, № 1. P. 131-145.i

30. Pgrvulescu V. I., Centeno M. A., Dupont O., Bgrjega R., Ganea R., Del-mon В., Grange P. Effect of the support upon the behavior of Cu in NO decomposition exemplified on Cu-ZSM-5 containing Zr. // Catalysis today. 1999. Vol.54, №.4 P. 507-519. ' ::107

31. Yun-feng С., Jon G. Decomposition of NO over Co.-ZSM-5 Zeolite: Effect of Co-adsorbed 02 // Journal of Catalysis. 1998. Vol. 178, № 2. P. 408-413.

32. Anpo M., Zhang S., Mishima H., Matsuoka M., Yamashita H. Design of photocatalysts encapsulated within the zeolite framework and cavities for the decomposition of NO into N2 and 02 at normal temperature // Catalysis today. 1997. Vol.39, №3.P.159-168.

33. Gianotti E., Marchese L., Martra G., Coluccia S. The interaction of NO with Co2+/Co3+ redox centres in CoAPOs catalysts: FTIR and UV-VIS investigations // Catalysis today. 1999. Vol.54, №4. P. 547-552.

34. Janos S., Mark T. Paffett The Adsorption of NO and Reaction of NO with 02on H-, NaH-, CuH-, and Cu-ZSM-5: Anin SituFTIR Investigation // Journal of Catalysis. 1996. Vol. 164, № 1. P. 232-245.

35. Christian R., Renato A., Carsten P., Bernd K. Manfred Baerns The Effect of Adsorbates on N20 Formation in Pulsing NO over a Pt/ZSM-5 Catalyst // Journal of Catalysis. 1997. Vol. 169, № 1. P. 400-4*03.

36. Xin M., Hwang I., Woo S. In situ FTIR study of the selective catalytic reduction of NO on Pt/ZSM-5 // Catalysis today. 1997. Vol.38, №2. P. 187-192.

37. Martin P. Attfield, Scott J. Weigel, Anthony K. Cheetham On the Nature of Nonframework Cations in a Zeolitic deNOxCatalyst: Cu-Mordenite // Journal of Catalysis. 1997. Vol. 170, № 2. P. 227-235.I

38. Almusaiteer K., Krishnamurthy R., Chuang S. In situ infrared study of catalytic decomposition of NO on carbon-supported Rh and Pd catalysts. // Catalysis today. 2000. Vol. 55, №3. P. 291-299.

39. Mansour A., Francisco Z. Isothermal Kinetic Study of the Decomposition of Nitric Oxide over Rh(l 11) Surfaces // J.Catal. 1998. Vol. 175, № 2.1. P. 316-327.

40. Bell T. Experimental and theoretical studies of NO decomposition and reduction over metal-exchanged ZSM-5 // Catalysis today. 1997. Vol.38, №2 p. 151156.I

41. Wichterlova В., Dedecek J., Sobalik Z., Vondrova A., Klier K. On the Cu Site in ZSM-5 Active in Decomposition of NO: Luminescence, FTIR Study, and Redox Properties //Journal of Catalysis. 1997. Vol. 169, № 1. P. 194-202.

42. Schay Z., Guczi L., Koppbny Zs, Nagy I., Beck A., Samuel V., Dongare M. K., Sabde D. P., Hegde S. G., Ramaswamy A. V. Decomposition of NO over i. Cu-AITS-1 zeolites. // Catalysis today. 199. Vol.54, №4. P. 569-574.

43. Kannan S., Swamy C. S. Catalytic decomposition of nitrous oxide over calcined cobalt aluminum hydrotalcites. // Catalysis today. 1999. Vol.53, №4. P.725-737.

44. Hideo O., Hiroshi K., Hisakazu N. Decomposition of N20 on Ni(755) and , the character of the atomic oxygen deposited at step sites // Journal of Catalysis. 1998. Vol. 177, № 2. P. 217-223.

45. Tanaka S.I., Yuzaki K., Ito S.I., Uetsuka H., Kameoka S., Kunimori K. Mechanism of N20 decomposition over a Rh black catalyst studied by a tracer method: The reaction of N20 with 02 // Catalysis today. 2000. Vol.63, №2-4. P. 413r 418. i

46. Yuzaki K., Yarimizu Т., Aoyagi K., Ito Shin Ichi, Kunimori K. Catalytic decomposition of N20 over supported Rh catalysts: effects of supports and Rh dispersion // Catalysis today. 1998. Vol.45, № 1-4. P. 129-134. ,,

47. Satsuma A., Maeshima H., Watanabe K., Suzuki K., Hattori T. Effects of methane and oxygen on decomposition of nitrous oxide over metal oxide catalysts // Catalysis today. 2000. Vol.63, №2-4. P. 347-353.

48. Zhu Z. H., Wang S., Lu G. Q., Zhang D. The role of carbon surface che- I mistry in N20 conversion to N2 over Ni catalyst supported on activated carbon // Catalysis today. 1999. Vol.53, №4. P. 669-681.

49. Глебов JI.C. Состояние исследований в области каталитических превращений NOx в N2 / JI.C. Глебов, А.Г,. Закирова, В.Ф. Третьяков, Т.Н. 1 Бурдейная, Г.Н Акопова // Нефтехимия 2002 - Т 42, № 3 - С. 163-194.

50. Орлик С.Н. Современные проблемы селективного каталитического восстановления оксидов азота (NOx) // Теоретическая и экспериментальная химия. 2001. - Т. 37, № 3. - С. 133-157.

51. Крылов О.В. Промежуточные соединения в гетерогенном катализе / О.В. Крылов, Н.А Матышак. М.: Наука, 1996. - 316 с. I

52. Пятницкий Ю.И. Взаимодействие углеводородов, Н2, СО с 02, NO на нанесенном палладиевом катализаторе / Ю.И. Пятницкий, С.Н. Орлик, М.Г. Марценюк-Кухарук, О.П. Нестерова, В.А Остапюк // Кинетика и ката- •1 лиз. 1990. - Т. 31, № 5. - С. 127-131.

53. Novak Е. Effects of potassium on the formation of isocyanate species in the NO + CO reaction on rhodium catalyst. // J. Catal. 1990. - Vol. 125, № 1. -P. 112-122.

54. Газаров Р.Ф. Гетерогенно-каталитические реакции глубокого окисIления с участием кислорода и окиси азота: бифункциональные катализаторы обезвреживания СО, CnHm, NO в отходящих газах ДВС / Р.Ф. Газаров,но

55. B.Ф. Матышак, М.М. Слинько // Итоги науки и техники. Кинетика и катализ. -Т. 15.- 1986.-С. 103-109.

56. Потапова JI.JI. Превращение смеси NO и СО на алюмопалладиевомIкатализаторе / JI.J1. Потапова, Б.Х. Черчес, Ю.Г. Егиазаров // Ж. прикл. хиIмии. 1998. - Т. 71, вып. 5. - С. 800-804.

57. Гасан-заде Г.З. Влияние кислорода на каталитическое восстановление оксидов азота / Г.З. Гасан-заде, Т.Г. Алхазов // Кинетика и катализ. -1990.-Т. 31, № 1.-С. 132-136.

58. Близнаков Г.М. Взаимодействие СО, 02 и NO на оксидных катализаторах шпинельной структуры / Г.М. Близнаков, Д.Р Механджиев // Кинетика и катализ. 1987. - Т. 28, № 1.-116-126.

59. Voorhoeve RJ.H. Perovskite-related oxides as oxidation-reduction catalysts. // Advanced materials in catalysis. -'New York: Acad. Press, 1977. -P. 129-180.

60. Попова H.M. Катализаторы очистки выхлопных газов автотранспорта. Алма-Ата: Наука, Каз ССР, 1987. - 224 с.

61. Юрченко Э.Н. Некоторые особенности восстановления оксидовIазота компонентами природного газа в присутствии оксида алюминия /I

62. Э.Н. Юрченко, А.Е. Феофилов, А.В. Малкин // Ж. прикл. химии. 1997. -Т. 70, вып.4. — С. 608-613.

63. Belton D.N. Oxidation of СО by NO over Rh / D.N. Belton, S.J Sihmied //J. Catal.- 1993.-Vol. 144.-P. 9-15.

64. Пятницкий Ю.И. Кинетика протекающих гетерогенных каталитических реакций с общим реагентом // Кинетика и катализ. — 1995. Т. 36, № 1.1. C. 37-45.

65. Соловьев С.А. Блочные катализаторы сотовой структуры для очистки газовых выбросов производства азотной кислоты от оксидов азота / С.А.I

66. Соловьев, Я.П. Курилец, Б.Д. Жигайло, И.И. Барабаш, С.В. Богуславский // Химическая промышленность. 2002. - №4. - С. 48-52.

67. Исмагилов З.Р. Каталитические методы снижения выбросов оксидов азота при сжигании топлива / З.Р. Исмагилов, М.А. Керженцев, T.JI Су-шарина // Успехи химии. 1990. - Т. 59, Вып.Ю. - С. 1678-1699.

68. Matralis Н. Selective Catalytic Reduction of Nitric Oxide with Ammonia Using Mo03/Ti02: Catalyst Structure and Activity / H. Matralis, S. Theret, Ph. Bastians, M. Ruwet, P Grange // Appl. Catal. 1995. - Vol. 5. - P. 271-281.

69. Taylor K.C. Nitric oxide catalysis in automotive exhaust systems // Catal. Rev. 1993. -V. 35. - P. 457-481.

70. Тюкова O.A. Каталитическая очистка выхлопных газов автомобилей // Хим. Промышленность за рубежом. 1982. - № 10. - С. 35-64.

71. Матеев А.В. Исследование адсорбции оксида азота и природы поверхностных «взрывов» в реакции СО + NO на монокристаллах Pt(100) иI

72. Pd(l 10) / А.В. Матеев, А.А. Саметова, В.В. Городецкий // Кинетика и катализ. 2004. - Т. 45, № 4. - С. 632-641.

73. Александров Ю.А. Сопряженное окисление СО и восстановление NO на Pd- и Pt-содержащих алюмосиликатных катализаторах / Ю.А. Александров, И.А. Ворожейкин, К.Е.Ивановская, Д.Г Иванов // Ж. прикл. химии. -2003. Т. 77, № 2. - С. 255-259.

74. Parmon V.N. Catalysis for Energy Production / V.N. Parmon, K.I. Zama-raev. // Oxford, Blackwell Scientific replication. -1992.-P. 32

75. Cybulski A. Monoliths in Heterogeneons Catalysis / A. Cybulski, J.A. Monlijn // Catal. Rew. Sci. Eng. 1994. - V.36, №2. - P. 179-270. '

76. Satterfield C.N. Armor Selective Catalytic Reduction of NO with methane on Gallium Catalysts / C.N. Satterfield, F. Ozel // And. Eng. Chem. Fundam. -1977.-№16.-P. 61.

77. Актуальные проблемы производства катализаторов и промышленного катализа: Сб. науч. тр. Новосибирск: из-во Слово, 1994. - 123 с.I

78. Кирчанов А.А. Международный семинар: «Блочные носители и кау тализаторы сотовой структуры» / А.А. Кирчанов, Н.А. Куликовская, Г.Б. Баранник. St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 106.

79. Молина С.Е. Международный семинар: «Блочные носители и катаьлизаторы сотовой структуры» / С.Е. Молина, Л.П. Мухина, В.П. Севостьянов. St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 34.

80. Цодиков М.В. Химия, технология и экология в добыче природного газа / М.В. Цодиков, Е.А. Трусова, О.В. Бухтенко. М., Недра, 1996. - 29 с.

81. Трусова Е.А. Модифицированные ионам меди катализаторы окисления СО в «бедных» смесях / Е.А. Трусова, М.В. Цодиков, Е.В Сливинский // Нефтехимия. -1998. Т. 38, № 3. - С. 185.

82. Цодиков М.В. Монолитные катализаторы очистки выхлопных газовавтомтбильных двигателей / М.В. Цодиков, Е.В. Сливинский, Е.А. Трусова // ;

83. XVI Менделеевский съезд по общей и прикладной химии. М. - 1998. - № 3. -С. 372.

84. Баранник Г. Б. Монолитные катализаторы // Международный семе-нар «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» St.-Peterburg. Russia.-1995.-Р. 134.

85. Леонов А.Н. Проблемы гетерогенного катализа / А.Н. Леонов!, О.Л. Сморыго, В.К. Шелег // Международный семенар «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 95.

86. Кирчанов А.А. Международный семинар: «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» / А.А. Кирчанов, Н.А. Куликовская, Г.Б. Баранник. St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 106.

87. Молина С.Е. Международный семинар: «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» / С.Е. Молина, Л.П. Мухина, В.П. Севостьянов. St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 34.i

88. Баранник Г. Б. Монолитные катализаторы // Международный семе-!-нар «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» St.-Peterburg. Russia.-1995.-Р. 134.

89. Леонов А.Н. Проблемы гетерогенного катализа / А.Н. Леонов, О.Л. Сморыго, В.К. Шелег // Международный семенар «Блочные носители и катализаторы сотовой структуры» St.-Peterburg. Russia. - 1995. - P. 95.

90. Крылов О.В. Промежуточные соединения в гетерогенном катализе / О.В. Крылов, Н.А Матышак. М.: Наука, 1996. - 316 с.

91. Пятницкий Ю.И. Взаимодействие углеводородов, Н2, СО с 02, NO на нанесенном палладиевом катализаторе / Ю.И. Пятницкий, С.Н. Орлик', М.Г. Марценюк-Кухарук, О.П. Нестерова, В.А Остапюк // Кинетика и катализ. 1990. - Т. 31, №5.-С. 127-131.

92. Novak Е. Effects of potassium on th,e formation of isocyanate species in the NO + CO reaction on rhodium catalyst. // J. Catal. 1990. - Vol. 125, № l. P. 112-122.

93. Margulis M.A. Sonochemistru and Cavitation. Gordon and Breach. Luxemburg, 1995. 245 p.

94. Маргулис M. А. Основы звукохимии. (Химические реакции в акустических полях). М.: Наука, 1984. - 188 с. j

95. Mason Т. J., Lorimer J. Ph. Sonochemistri. Treory. Application and Uses of Ultrasound in Chemistry. Ellis Horwood. London, 1988. 58 p.

96. Ultrasound. Its Chemical. Physical and Biological Effect. VCH. New York, 1988.- 123 p.

97. Химия и ультразвук. M: Мир, 1993. - 208 с.

98. Маргулис М. А. Основы звукохимии / М. А. Маргулис, 1 Г.П. Лось, О.И.Зиновьев // Журнал физической химии -1991. № 65. - С. ^ 3054.

99. Новицкий Б. Г. Применение акустических колебаний в химико-технологических процессах. М: Химия, 1983. 139 с.

100. Иванский В.И. Катализ в органической химии. Ленинград: Изд-во ЛГУ, 1985.-363 с.

101. Gates D.C. Catalitic Chemistry. London, 1992 308 p.

102. Ультразвук. Маленькая энциклопедия (Под. ред. И.П. Голями-ной). Сов. энциклопедия, Москва, 1979. 1047 с.

103. Эльпинер И.Е. Ультразвук. Физическое и биологическое действие. М: Физматгиз, 1963. 287 с. 1

104. Кардашев Г.А. // В кн. Акустическая кавитация и применение ультразвука в химической технологии. Тез. докл. Всесоюз. науч. конф. -Славское, 1985. 66 с.

105. Маргулис М.А. Звукохимическйе реакции и сонолюминесцен- ' ция. М: Химия, 1986. 76 с.

106. Сульман М. Г. Влияние ультразвук на каталитические процессы // Успехи химии. 2000. - №2. - С. 178-191.

107. Алхазов Т.Г. Каталитическое восстановление окиси азота окисью углерода на окислах переходных металлов // Проблемы кинетики и катализа.-1981.-№18.-С. 103-119.

108. Керметы / Под ред. Дж. Тинкло и У.Б. Криндала // М.: Изд-во ' иностр. лит., 1964. 128 с.

109. Кончаковская Л.Д. Скороходов В.В. Диффузия, сорбция и фазовые превращения в процессах восстановления металлов. М.: Наука, 1981. =: С. 116-128.

110. Бурдейная Т.Н. Очистка газовых выбросов от NOx, СО, углеводородов и H2S на оксидных катализаторах. Автореферат д-ра хим. наук. М.: ГАНГ, 1998.-52 с.

111. Иванова Ю.В. Ультразвуковое воздействие на катализаторы де-токсикации газовых выбросов / Ю.В. Иванова, А.В. Кожахина // Материалы XIX Международной научно-технической конференции "Реактив- ( 2006".-Уфа, 2006.-С. 183-184.115I

112. Крылов О.В. Проблемы химической физики гетерогенного катализа//Успехи химии. 1991. - Т.60, № 9. - С. 1841-1874.

113. Delmon В. Remote control of catalytic sites by spillover species: a chemical reaction engineering approach / B. Delmon, G.F Froment // Catal.Rev. 1996. - v.38. -P. 69-100.

114. Лунин B.B. Новый способ осуществления каталитических реакций У В.В. Лунин, Х.Н. Асхабова, Б.В. Романовский // Физика твердого тела. -1979. Т.21. — С. 896-898.

115. Розанов В.В. Абсорбция и спилловер водорода в системе СО- . j М0/А1203 /В.В. Розанов, Цао Ямин, О.В. Крылов // Кинетика и катализ. -1993. -Т.34. №1. С. 131-135.

116. Yokoyama С. Catalytic reduction of NO by propene in the presence of oxygen over mechanically mixed metal oxides and Ce-ZSM-5 / C. Yokoyama, M. Misono // Catal.Let. 1994. - v 29, № 1. - P. 1-6.

117. Bethke K.A. NO reduction by hydrocarbons in an oxidizing atmosphere over transition metal-zirconium mixed oxides / K.A. Bethke, D. Alt, M.C. Kung // Catal.Let. 1994. - v. 25, № 2. - P. 37-49.

118. Bethke K.A. Supported Ag catalysts for the lean reduction of NO with ч j C3H6 / K.A. Bethke, H.H. Kung // J.Catal. 1997. - V. 171. - P. 1-10.

119. Бурдейная Т.Н. Особенности селективного каталитического восстановления оксида азота пропаном на поликомпонентных оксидных композициях / Т.Н. Бурдейная, М.Н. Давыдова, JI.C. Глебов, В.Ф. Третьяков // Нефтехимия. 1997. - Т. 37, № 6. - С. 504-508.

120. Гредякии В.П. Использование модифицированных интерметаллидов для очистки газовых выбросов от СО, NOx и углеводородов / В.П. Гредякин, М.А. Капустин // Химия твердого топлива. 1997. - № 5. - С. 75-79.

121. Юрченко Э.Н. Состояние Си, Ni и (Си+№)-хромитных катализаторов в процессе их восстановления в Н2 / Э.Н. Юрченко, А.И. Воронин, А.В. Зиборов // Кинетика и катализ. 1992. - Т. 33, Вып. 2. - 85С. 401-410.1

122. Алхазов Т.Г. Каталитическое восстановление окиси азота окисью I углерода на окислах переходных металлов // Проблемы кинетики и катализа. 1981. - №18. - С. 103 - 119.

123. Керметы / Под ред. Дж. Тинкло ,и У.Б. Криндала // М.: Изд-во иностр. лит., 1964. 128 с.

124. Кончаковская Л.Д. Скороходов В.В. Диффузия, сорбция и фазовые превращения в процессах восстановления металлов. М.: Наука, 1981. -С. 116-128.

125. Иванова Ю.В. Комплексная очистка дымовых газов промышлен- |Iности и автотранспорта от оксидов азота и углерода (И) /Ю.В. Иванова 1

126. Кузьмина Р.И., Кожахина А.В. // Материалы III-й Международной научно-технической конференции "Наука образование, производство в решении экологических проблем". Уфа; НИИ БЖД РБ, 2006. - Т. 2. -С.33-35.

127. Кузьмина Р.И., Голосман Е.З., Иванова Ю. В., Кожахина А.В., Ливенцев П.В. Исследование активности промышленных катализаторов впроцессах обезвреживания газов // Бутлеровские сообщения. 2007. Т. 11. №З.С. 39-43.

128. Р.И. Кузьмина, П.В. Ливенцев // Сб. науч. статей VI-ой Всероссийской интерактивной конференции молодых ученых с международ, участием "Современные проблемы теоретической и экспериментальной химии". Саратов: Научная книга, 2007. - С 22-25.

129. Панченков Г.М. Химическая кинетика и катализ // Г.М. Панчен-ков, В.П. Лебедев. М.: Изд-во Моск. ун-та, 1961. 552 с.