Фторидная переработка основного компонента нитридного ядерного топлива - нитрида урана тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.17.02, кандидат технических наук Попадейкин, Максим Валерьевич

• Попадейкин, Максим Валерьевич
• кандидат технических наук
• 2006

Оглавление диссертации кандидат технических наук Попадейкин, Максим Валерьевич

ВВЕДЕНИЕ.

1 НИТРИДНОЕ ТОПЛИВО И ПЕРСПЕКТИВЫ ЕГО ИСПОЛЬЗОВАНИЯ В ЯДЕРНЫХ РЕАКТОРАХ НА БЫСТРЫХ НЕЙТРОНАХ.

1.1 Физико-химические свойства нитридов урана.

1.2 Кристаллическая структура и фазовые отношения.

1.2.1 Область от U до UN.

1.2.2 Область UN - U2N3 (полуторный нитрид урана).

1.2.3 Область U2N3-UN2.

1.3 Получение нитридов урана.

1.4 Перспективы использования нитридного топлива.

2 СПОСОБЫ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЁННОГО НИТРИДНОГО ТОПЛИВА-.

2.1 Свойства облученного нитридного топлива.

2.2 Переработка нитридного топлива на основе PUREX-процесса—.

2.3 Пирохимическая переработка облученного нитридного топлива.

2.4 LINEX-технология переработки нитридного топлива.

2.5 Переработка топлива в расплавах фторидных солей.

3 ПЕРЕРАБОТКА НИТРИДНОГО ТОПЛИВА ФТОРИРОВАНИЕМ ЭЛЕМЕНТНЫМ ФТОРОМ.

3.1 Обоснование процесса фторирования нитридного топлива элементным фтором.

3.2 Термодинамический анализ реакций фторирования нитрида урана элементным фтором.

3.3 Кинетика процесса фторирования нитрида урана.;.

3.4 Обоснование процесса фторирования U-Pu нитридного топлива в пламенном реакторе. 4 МАТЕМАТИЧЕСКАЯ МОДЕЛЬ ПРОЦЕССА ФТОРИРОВАНИЯ

НИТРИДА УРАНА В ГАЗОВЗВЕСИ С ЭЛЕМЕНТНЫМ ФТОРОМ.

4.1 Постановка задачи.

4.2 Описание математической модели.

4.3 Результаты расчетов и их обсуждение.

5 ПЕРЕРАБОТКА ГЕКСАФТОРИДА УРАНА ЭЛЕКТРОЛИТИЧЕСКИМ МЕТОДОМ.

5.1 Взаимодействие гексафторида урана с фторидами щелочных металлов.

5.2 Переходные электродные процессы.

5.3 Спектр 1Лч в эвтектике LiF-NaF-KF.

5.4 Электропроводность смесей расплавленных солей.

5.5 Предлагаемый способ переработки гексафторида урана электролитическим методом.

6 ПРИСТАНЦИОННЫЙ РАДИОХИМИЧЕСКИЙ МИНИЗАВОД ПО * ФТОРИДНОЙ ПЕРЕРАБОТКЕ ОТРАБОТАВШЕГО

УРАН-ПЛУТОНИЕВОГО НИТРИДНОГО ТОПЛИВА

РЕАКТОРА БРЕСТ-1200.

Выводы.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Фторидная переработка основного компонента нитридного ядерного топлива - нитрида урана»

Развитие ядерной энергетики является объективной необходимостью. Рост потребления электроэнергии - это закономерность развития общества.

Атомная энергетика - лидер в соревновании технологий, претендирую-щих на основной вклад в покрытии потребности в электрической энергии.

Достигнутый уровень науки и техники позволяет в ближайшей исторической перспективе освоить новые технологии атомной энергетики, которые отличаются свойством "свободные от катастроф", решают вопросы радиоактивных отходов и имеют экономические и экологические преимущества по сравнению с альтернативными. Эта технология получила название "Атомная энергетика, свободная от катастроф" или АЭС четвёртого поколения с водо-водяными блоками мощностью 1500 МВт.

Однако после интенсивного всплеска строительства атомных станций в 60-70х годах прошлого века в настоящее время доля атомной энергетики в мире не превышает 17 %. Более того, высокоразвитые страны, например, родоначальник создания ядерной энергетики - Германия, приняла программу о прекращении строительства ядерных реакторов и закрытии всех действующих атомных станций к 2030 г. Причина этого в том, что ни в одной стране мира не разработан и не осуществлён замкнутый ядерный топливный цикл. Происходит постоянное образование и накопление больших количеств высокорадиоактивных продуктов деления, делящихся и неделящихся радиоактивных изотопов тяжёлых элементов. Все проекты по применению смешанного уран-плутониевого топлива в ядерных реакторах на тепловых нейтронах с загрузкой Уз активной зоны МОХ-топливом, не привели к решению основной задачи - сжиганию плутония из-за того, что они имеют "нулевой" баланс по плутонию.

Ядерная энергетика на порядок большего масштаба, чем нынешний, может быть развита только на основе конкурентоспособных бридеров, работающих в замкнутом топливном цикле. Накопление реакторами на тепловых нейтронах больших количеств плутония и продуктов деления предопределяет применение быстрых бридеров, обладающих решающими преимуществами перед реакторами других типов и перед топливными циклами Th - U . Быстрые бридеры на основе нового топлива из нитридов урана и плутония могут отвечать требованиям естественной безопасности, иметь полное воспроизводство плутония при коэффициенте КВА около 1 без урановых экранов для воспроизводства дополнительных количеств "военного" плутония. Топливный цикл таких реакторов может обеспечить снижение радиационной опасности радиоактивных отходов за счёт трансмутации наиболее опасных долгоживу-щих актиноидов и продуктов деления. При глубокой очистке радиоактивных отходов обеспечивается радиационный баланс между захораниевыми РАО и извлекаемым из недр Земли ураном. В технологии исключается возможность использования производств замкнутого топливного цикла для извлечения из отработавшего топлива плутония с целью изготовления ядерного оружия. Это обеспечивает надёжную физическую защиту топлива от краж с целью использования его в терактах. Только создание такого высокоэкономичного безопасного топливного цикла позволит вернуть доверие общества к развитию ядерной энергетики, как наиболее концентрированного вида энергии.

Актуальность диссертационной работы определяется необходимостью разработки современного наиболее экономичного и безопасного способа переработки отработавшего нитридного топлива и замыкания топливного цикла путём создания на крупных АЭС радиохимических минизаводов. Разработка технологии переработки любого нового облучённого ядерного топлива чрезвычайно сложная и трудная задача, требующая больших усилий целых научных коллективов. Данная диссертационная работа является частью этих исследований и направлена на поиск, обоснование и выбор эффективных научных решений сложной технической задачи по фторидной переработке основного компонента нитридного ядерного топлива-нитрида урана.

Целью работы является исследование физико-химических особенностей процесса фторирования основного компонента нитридного ядерного топлива - нитрида урана элементным фтором, электролитической переработки образовавшегося гексафторида урана с получением металлического порошка урана для его азотирования.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

- изучить термодинамические и кинетические особенности процесса фторирования нитрида урана элементным фтором;

- создать математическую модель указанного процесса;

- исследовать физико-химические особенности процесса электролитической переработки гексафторида урана;

- разработать рекомендации по технологической схеме и параметрам создаваемого радиохимического минизавода по фторидной технологии.

Решение поставленных задач позволило получить ряд теоретических и « экспериментальных результатов, определяющих научную новизну работы:

- впервые проведено физико-химическое обоснование процесса фторирования нитрида урана элементным фтором;

- разработана математическая модель процесса фторирования в пламенном реакторе;

- обоснован и экспериментально отработан электролитический способ переработки гексафторида урана с получением металлического порошка урана;

- разработаны рекомендации по технологической схеме и параметрам создаваемого радиохимического минизавода по фторидной технологии.

Практическая значимость результатов диссертационной работы состоит в разработке технологических параметров процесса фторирования нитрида урана элементным фтором, обосновании и экспериментальной проверке электролитического способа переработки образовавшегося гексафторида урана.

Выполненные исследования использованы при написании учебного пособия для студентов ВУЗов «Технология производства и радиохимической переработки ядерного топлива» и опубликованного в издательстве «Атомэнергоиздат».

Результаты диссертационной работы приняты НПО "Радиевый институт им. В.Г. Хлопина" для использования при разработке научных основ замкнутого ядерного топливного цикла ядерной энергетики.

Положения, выносимые на защиту:

- постановка задачи, методологический подход к решению проблемы переработки основного компонента нитридного ядерного топлива, научное обоснование возможности использования процесса фторирования нитрида урана;

- результаты исследований термодинамических и кинетических особенностей процесса фторирования нитрида урана элементным фтором;

- технологические параметры для осуществления процесса фторирования нитрида урана элементным фтором;

- математическая модель процесса фторирования нитрида урана элементным фтором в реакторе пламенного типа;

- теоретическое обоснование и результаты экспериментальной проверки электролитического способа переработки гексафторида урана до металлического порошка урана.

Достоверность основных научных положений, полученных в работе, обусловлена корректностью применяемых в работе физико-химических методов исследования, результатами выполненных расчётов математической модели и экспериментов по обоснованию физико-химических параметров процессов фторирования нитрида урана элементным фтором и электролитической переработки гексафторида урана. Достоверность выводов подтверждена обсуждением основных результатов на научных семинарах, конференциях, публикациями в реферируемых журналах.

Личный вклад автора. Автором сформулированы основные задачи исследований, проведено теоретическое обоснование и экспериментальное изучение кинетических закономерностей фторирования нитрида урана, являющегося основным компонентом нитридного топлива, а также на пилотной установке выполнены работы по определению основных характеристик электролитического разложения гексафторида урана в расплаве эвтектики фторидных солей.

Апробация работы. Основные положения, результаты и рекомендации, % отражающие исследования автора, докладывались и обсуждались на четырёх международных и всероссийских научно-технических конференциях. По теме диссертационной работы опубликовано 8 статей в Российских реферируемых и Международных научно-технических журналах. Структура диссертационной работы.

Диссертация изложена на 209 страницах машинописного текста, включая 41 рисунок, 37 таблиц, состоит из введения, шести глав, выводов, приложения и списка литературы из 208 библиографических названий работ отечественных и зарубежных авторов.

Заключение диссертации по теме «Технология редких, рассеянных и радиоактивных элементов», Попадейкин, Максим Валерьевич

выводы

1 Выполнен обзор методов переработки нитридного топлива и предложен фторидный способ переработки отработавшего ядерного нитридного топлива.

2 Впервые проведены физико-химические исследования и выполнено научное обоснование процесса фторирования основного компонента нитридного топлива - нитрида урана элементным фтором.

3 Показано, что в широком диапазоне температур (500 - 2000 К) протекает с достаточной полнотой процесс горения нитрида урана при взаимодействии с элементным фтором.

4 Методами расчёта с использованием уравнения изобары, высокотемпературных составляющих энтальпии (Н°- Я2°98) и энтропии (5° - S2°9g), а также с применением компьютерной программы "ASTRA" определены термодинамические параметры и равновесные составы образующихся веществ возможных реакций фторирования нитрида урана элементным фтором.

5 Установлено, что при обработке нитридного топлива элементным фтором химические реакции протекают самопроизвольно с большим выделением тепла (экзотермические процессы) и не имеют ограничений с термодинамической точки зрения, т.е. данные процессы являются необратимо сдвинутыми в сторону образования гексафторида урана.

6 Экспериментально показано, что процесс фторирования нитрида урана элементным фтором протекает с большими скоростями в широком диапазоне температур. Определено значение энергии активации и предэкс-поненциального множителя процесса фторирования нитрида урана элементным фтором. Получено кинетическое уравнение процесса фторирования UN элементным фтором

6650±40

1 - (1 - а)»/з = 0,905-* RT -т.

7 Разработаны физическая и математическая модели пламенного реактора фторирования нитрида урана, которые позволяют построить алгоритмы расчёта полей скорости, температуры и концентрации химических компонентов и проводить оптимизацию параметров и режимов работы реактора.

8 Изучены процессы взаимодействия гексафторида урана с расплавом фторидов щелочных металлов, обоснованы переходные электродные процессы, протекающие в этом расплаве. При рассмотрении спектра UF4 в эвтектике LiF-NaF-KF и определении электропроводности смесей расплавленных солей показано, что тетрафторид урана образует комплексные соединения с эвтектикой фторидных солей, которая имеет высокую проводимость. На экспериментальной установке определены основные параметры процесса электролитического восстановления гексафторида урана в расплаве низкоплавкой эвтектики фторидных солей щелочных металлов.

9 На основании результатов выполненных исследований сформулированы основные положения по созданию пристанционного радиохимического минизавода по фторидной переработке отработавшего нитридного топлива реактора БРЕСТ-1200 и показаны её преимущества.

В заключение автор благодарит научного руководителя доктора технических наук, профессора Владимира Александровича Карелина за выбор и представление мне возможности творческой работы над очень сложной и, в то же время, чрезвычайно интересной научной темой по фторидной переработке нитридного ядерного топлива, за постоянную помощь и рекомендации в проведении исследований и написании настоящей диссертации; заведующего кафедрой прикладной информатики Северской государственной технологической академии, кандидата технических наук, доцента Владимира Николаевича Брендакова за совместную работу по созданию физической и математической моделей пламенного реактора фторирования нитрида урана; всех научных сотрудников кафедры химии и технологии материалов современной энергетики Северской государственной технологической академии за активное участие в обсуждении результатов испытаний и презентации диссертационной работы.

Список литературы диссертационного исследования кандидат технических наук Попадейкин, Максим Валерьевич, 2006 год

1., Рабинович Е. Химия урана. - М.: Издательство иностранной литературы, 1954.-С. 192-199.

2. Rundle, R.E., Baenziger, N.C., Wilson, A.S. and McDonald, R.A. // J. Am. Chem. Soc. 1948, Vol. 70. P. 99-105.

3. Berthold, H.J., Hien, H.G., and Reuter, H. // Ber. Dtsch. Keram. Ges. -1957, Vol. 50, P. 111.

4. Berthold, H.J, Delliehausen, C. // Angew. Chem. -1966, Vol. 78, P. 750.

5. Химия актиноидов / Под ред. Дж. Каца, Г. Сиборга, Л. Морса. В 3-х томах. Т. 1., Пер. с англ. - М.: Мир, 1991, С. 302-304.

6. Химическая энциклопедия. М.: Большая Российская энциклопедия, Т. 5., 1998.

7. Gleditsch Е.// Nature 1940, Vol. 28, P. 127.

8. Fairley Т.//J. Chem. Soc. 1877, Vol. 31, P. 133.

9. Писаржевский Л. //Z. physic. Chem. 1903,43, P. 161.

10. Rosenheim A., Daehr H. // Z. anorg. u. allgem. Chem. -1932 Vol. 208, P. 81.

11. Riesenfeld E.H., Mau W. // Ber. 1911,44, 3589.

12. HuttigG.F.,SchroederE.//Z.anorg.u.allgem. Chem.-1922, Vol. 121,P.243.

13. Cleaves H.E., Holm, Kimble // Natl. Bur. Standards 1: Report CT-1696, Apr. 1944.

14. Cleaves H.E., Cron M.M., Sterling J.T. // Natl. Bur. Standards 2: Report CT-2618, Feb. 1945.

15. Cleaves H.E. //Natl. Bur. Standards 3: Report CT-1819, July 6,1944.

16. Rundle, R.E., Baenziger, N.C., Wilson, A.S. X-ray study of the Uranium-Oxygen System, in National Nuclear Energy Series // J. Am. Chem. Soc., Division VIII, Vol. 6; 70, P. 99-105 (MP Ames 1).

17. Biltz W., Muller H. // Z. anorg. u. allgem. Chem. 1927, Vol. 163, P. 279.

18. Boulle A., Domine-Berges M. // Compt. rend. 1948, Vol. 227, 1365.

19. Biltz W., Muller H. // Z. anorg. u. allgem. Chem. -1927, Vol. 163, P. 291.

20. Schwarz R. // Helv. Chim. Acta 1920, Vol. 3, P. 345; Abbegg R. // Handbuchderanorg. Chemie- 1920, Vol. 4, l,2dpart,P.918,HirzelS.,Leypzig, 1921.

21. Biltz W., Muller H. // Z. anorg. u. allgem. Chem. 1927, Vol. 163, P. 266.

22. Anderson J.S. // Proc. Roy. Soc. London 1946, A185, 69.

23. Lyden R. // Finska Kemiststamf. Medd. 1939, Vol. 48, P. 124.

24. Huttig G.F. // Fortschr. chem. Physik u. physic Chem. 1924, Vol. 181., P. 12.

25. Boulle A., Domine-Berges M. // Compt. rend. 1949, Vol. 228, P. 72.

26. Kraus C.A. // Brown 1: Report A-281, Sept. 7,1942.

27. Biltz W., Muller H. // Z. anorg. u. allgem. Chem. 1927, Vol 163, P. 295.

28. Kraus C.A. // Brown 2: Report A-1096, July. 29,1944.

29. Brewer L., Bromley L.A., Gilles P.W. Lofgren N.L. The Thermodynamic Properties and Equilibria at High Temperatures of Uranium Halides, Oxides, Nitrides, and Carbides // National Nuclear Energy Series, Division VIII, Vol. 6 (MP Berkeley 1).

30. Zachariasen W.H. // MP Chicago 1: Report N-1973, Apr. 24,1945.

31. Hillebrand W.F. // Z. anorg. Chem. 1893, Vol. 3, P. 243.

32. Jolibois P. // Compt. rend. 1947, Vol. 224,1395.

33. Gronvold F., Haraldsen H. // Nature 1948, Vol. 162, P. 69.

34. Lebeau P. // Compt. rend. 1922, Vol. 174, P. 388.

35. Jolibois P., Bossuet R. // Compt. rend. 1922, Vol. 174, P. 386.

36. Biltz W., Muller H. // Z. anorg. u. allgem. Chem. -1927, Vol. 163, P. 263.

37. Wagner C.,Schottky W.//Z.physic. Chem. (B)-1931, Vol. 11,N 11,P. 163.

38. Mallet,M.W. andGerds,A.F.//J.Electrochem. Soc.-1955,Vol. 102,P.292.

39. Biltz W., Muller H. // Z. anorg. u. allgem. Chem. -1927, Vol. 163, P. 293.

40. Rundle R.E., Baenziger N.C., Wilson, A.S // MP Ames 3: R.A. Report CC-2397, Feb. 17,1945, P. 35.

41. Zachariasen W.H. // MP Chicago 2: Report CK-2667, Jan. 15,1945; CC-2768, Mar. 12,1945.

42. Fried S., Davidson N.R. The Ignition of U3O8 in Oxygen at High Pressures and the Crystallization of UO3 // National Nuclear Energy Series, MP Chicago 3, Division VIII, Vol. 6.

43. Renke C.A.C. Neutronic analysis concerning the utilization of mixed UN-PuN nitride fuel for fast reactors // INIS-BR-2846.

44. Renke C.A.C. Analise neutronica concernent a utilizacao de combustivel nitreto de uranio/plutonio em reactores a neutrons rapidos // IEN-26/91.

45. Lyon W.F. Performance analysis of a mixed nitride fuel system for an advanced liquid metal reactor // CONF-901101-55 1990.

46. Lyon W.F. Optimization of a mixed nitride fuel system for the reduction of sodium void reactivity // Trans. Am. Nucl. Soc. -1991, Vol. 64, N11, P. 261.

47. Mikaibo R. Advanced design of the fast breeder reactor in PNC // IAEA-TECDOC-907.

48. Lyon W.F. Advancing liquid metal reactor technology with nitride fuels //WNC-SA-1067.

49. Otsubo A. LMFBR type reactor and power generation system using the same // JP patent document 6-51078/А/, JP patent application 4-221997, 1994.

50. Tanaka Y. Feasibility study on Ultra Large FBR Plant // ANP'92 international conference on design and safety on advanced nuclear power plants.i

51. Tokyo (Japan), 1992, Vol. 3, P. 15.6/1.

52. Ikegami T. Design study on core characteristics of lead cooled fast breeder reactor. Results in FY 1999 // JNC-TN-9400-2000-070.

53. Baker R.B. Status of fuel, blanket and absorber testing in the fast flux test facility // Trans. American Nucl, Soc. 1992. Vol. 66, P. 212.

54. Wakabayashi T. Study on core characteristics of advanced LM FBR fuel // International conference on fast reactors and related fuel cycles. Current status andi' innovations leading to promising plants.-Tokyo (Japan). 1991, Vol. 2, P. 14.7/1.

55. Adamov E. The next generation of fast reactors // Nuclear Engineeringfand Design 1997, Vol. 173, № 1-3, P. 143.

56. Крючков E.A. Продление срока службы активной зоны реактора БР-10 1 с нитридным топливом // Российская конференция по реакторномуматериаловедению: Тезисы докладов Димитровград, 2000 — С. 153.

57. Padilla A., Nelson J.V. Transient safety performance of a liquid metal £ reactor with nitride fuel // WHC-SA-1415.

58. Hagashi H. Study on enhanced safety large FBR core concepts using 7 mixed nitride fuel // Donen-Giho 1994, № 89, P. 42.

59. Sekimoto H. Design and safety aspects of small lead- and lead-bismuth-cooled reactors // IAEA-TECDOC-999 1998.

60. Кузьмин A.M., Окунев B.C. Оптимизация характеристик безопасности реакторов на быстрых нейтронах // Известия высших учебных заведений, ядерная энергетика 1995, № 6, С. 28.

61. Zaki S., Sekimoto Н. Design and safety aspects of lead- and lead-bismuth-cooled ling-life small safe fast reactors for various core configuration // J. of Nucl. Sci and Technology: Tokyo 1995, Vol. 32 № 9, P. 834.

62. Anon. Development of fast breeder reactors // Donen-Giho 1994, № 90, P. 3.

63. Mukaiyama Т., Ogawa Т., Gunji Y. Minor actinide burner reactor and influence of transmutation on fuel cycle facilities // IAEA-TECDOC-783 1995.

64. Elie X. Le devenir du plutonium: l'option "reacteur a neutrons rapides" // Rayonnements Ionisants, Techniques de Mesures et de Protection 1994, № 3, P. 29.

65. Newhouse A.R., Shaw K. Space nuclear requirements and issues // Proc. of the 28th intersoc. energy conversion engineering conf.: Washington 1993, Vol. 1,P. 1667.

66. Мэттьюз P. Изготовление и испытание нитридного топлива для энергетических реакторов космического назначения // Атомная техника за рубежом- 1989, № 1, С. 23.

67. Buden D. Summary of space nuclear reactor power systems // INEL/MISC-93085.

68. Matthews R.B., Chidester K.M. Fuels for space nuclear power and propulsion // Trans. American Nuclear Soc. 1993, Vol. 68, P. 26.

69. Cowan C.L., Protsik R., Marcille T.F. Progress in the reactor physics design space reactors // CONF-901101.

70. Jahshan S.N. The reactor physics design of gas-cooled cermet reactors and their potential application to space power systems // Nuclear Technology -1992, Vol. 98. №3, p. 257.

71. Pardue W.M. Plutonium 1965 // in Kay A.E., Waldron M.B. (eds), Proc. of Third Inter. Conf. on Plutonium 1967, P. 721.

72. Alexander C.A. Plutonium 1970 and Other Actinides // in Proc. Inter. Conf. on Plutonium and Other Actinides: New Mexico Oct. 5-9,1970, P. 95.

73. Migwanell M.A. Fuel Performance Modelling of Nitride Fuels // Global 1999.

74. Suzuki Y. Vaporization behavior of U-Pu mixed nitride // J. Nucl. Materials 1992, Vol. 188, P. 239.

75. Bauer A.A., Storhok V.W. Irradiation Studies of (U,Pu)N // in Proc. Inter. Conf. on Plutonium and Other Actinides: New Mexico Oct. 5-9,1970, P. 532.

76. Ronchi C. Reactor performance of MC, MN, MCN and MCO: results of the comparative irradiation experiments GOCAR // Eur. Appl. Res. Rept.-Nucl. Sci. Technol. 1984, Vol. 6, P. 323.

77. Arai Y. Post-irradiation examination of uranium-plutonium mixed nitride fuel irradiated in JMTR, (88F-5A capsule) // JAERI-Research-95-008.

78. Iwai T. Post-irradiation examination of uranium-plutonium mixed nitride fuel irradiated in JMTR, (88F-3A capsule) // JAERI-Research-2000-010.

79. Vaidyanathan S., Plumlee D.E. A model for fission gas release from UN fuel//CONF-930103- 1993.

80. Orlov V.V. // Mononitride fuel and large scale nuclear power industry // IAEA-TECDOC-970 -1997.

81. Inoue M. Irradiation behavior and performance model of nitride fuel // JNC-TN-9400-2000-041 -2000.

82. Arai Y. Chemical forms of solid fission products in the irradiated uranium-plutonium mixed nitride fuel // J. Nucl. Materials 1994, Vol. 210, P. 161.

83. Iwai T. Behavior of actinides and fission products in mixed nitride fuels irradiated in JMTR (88F-5A capsule) // JAERI-Reasearch-2000-009.

84. Mukayama Т. // Partitioning and transmutation program OMEGA: Global- 1995, P. 110.

85. Arai Y. Research on actinide mononitride fuel//Global-1995,P. 538.

86. Arai Y. Recent progress of nitride fuel development in JAERI. Fuel property, irradiation behavior and application to dry reprocessing // Global -1997, P. 661.

87. Arai Y. Fabrication of uranium-plutonium mixed nitride fuel pins for irradiation tests in JMTR // J. Nucl. Sci. Technol. 1993, Vol. 30, P. 824.

88. Arai Y. The effect of oxygen impurity on the characteristics of uranium and uranium-plutonium mixed nitride fuels // J. Nucl. Materials 1993, Vol. 202 (1-2), P. 70.

89. Sood D.D. Phase diagram calculations of the U-Pu-N system with carbon and oxygen impurities // J. Nucl. Materials 1997, Vol. 247(1-3), P. 293.

90. Agraval R. Calculation of thermodynamic parameters of the U-Pu-N system with carbon and oxygen impurities // J. Nucl. Materials 1999, Vol. 270(3), P. 301.

91. Ross S.B. Thermal conductivity correlation for uranium nitride fuel between 10 and 1923 К // J. Nucl. Materials 1988, Vol. 151, P. 313.

92. Suzuki Y., Arai Y. Thermophysical and thermodynamic properties of actinide mononitride and their solid solutions // J. of Alloys and Compounds -1998, Vol. 271-273, P. 557.

93. Lassmann K. TRANSURAUS: A fuel rod analysis code ready for use // J. of Nuclear Mater. 1992, Vol. 188, P. 295.

94. Chang Y.I. The integral fast reactor//Nucl. Technol.-1989, Vol. 88, P. 129.

95. Arai Y. Research and development of nitride fuel and its fuel cycle for FRs at JAERI // IAEA-TECDOC-850 1995, P. 63.

96. Handa M. Fuel cycle for fast breeder reactors combined with sphere-pac nitride fuel and pyrochemical reprocessing // JAERI-RDIPE seminar on lead-cooled fast reactor: Moscow Oct. 27-28, 1993.

97. Kasai Y. Design study on advanced nuclear fuel recycle system. Conceptual design study of recycle system using moltensalt // JNC-TN-9400-98-003 1998.

98. Kasai Y. Design study on advanced nuclear fuel recycling system by pyrometallurgical reprocessing technokogy// Sakuru-Kiko-Giho-1998, № 1, P.31.

99. Kakehi I. Design study on advanced nuclear fuel recycle system. Conceptual study of recycle system using molten salt // PNC-TN-9410-97-015 1996.

100. Kobayashi F. Anodic dissolution of uranium mononitride in lithium chloride-potassium chloride eutectic melt // J. Amer. Ceramic Soc. 1995, Vol. 78(8), P. 2279.

101. Horie M. Reprocessing method for spent nitride fuel // JP patent document 6-94888/A/; JP patent application 4-243619 1994,1992.

102. Suzuki T. Recent progress of research on nitride fuel cycle in JAERI // Proc. of the 5th Internat. information exchange meeting on actinide and fission product partitioning and transmutation: Paris. OECD-NEA 1999, P. 213.

103. Комаров B.E. Перспективы использования расплавленных солей в радиохимических технологиях // Расплавы 2000, № 2, С. 59.

104. Лопаткин А.В. Замкнутый топливный цикл широкомасштабной ядерной энергетики, отвечающей требованиям нераспространения ядерного оружия / Адамов Е.О. (ред.) «Белая книга ядерной энергетики»-М., 1998.-С.226.

105. Osugi Т. A conceptual design study of selfcompleted fuel cycle system // Global 1995, P. 181.

106. Suzuki Y. // 5th Int. Inf. Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, Mol: Belgium Nov. 25-27,1998.

107. OgawaT. Nitridefuelcyclesonpyrochemistry//Global-1997,P.812.

108. Handa M. //2nd Seminar of Japanese and Russian specialists for the discussion of Fast Lead-cooled Reactor Oct. 27-29 1993.

109. Baes C.F. The Chemistry and Thermodynamics of Molten Salt Reactor Fuels//Nucl. Mat 1969, Vol. 15, P. 617-644.

110. А.С. № 871221 Способ переработки отходов фторирования ядерного топлива. / В.Ф. Горбунов, Г.П. Новосёлов, С.А. Уланов., опубликовано 07.10.81, бюллетень № 37,1981.

111. Новосёлов Г.П., Кащеев И.Н., Догаев Ю.Д. Взаимодействие урана и его сплавов с фторидами щелочных металлов. //Атомная энергия 1970, Т. 28, В. 1, С. 48. Извлечение плутония расплавами фторидов. Там же С. 49.

112. Grimes W.R., Shaffer J.H., Strehlow R.A. Radioisotopes as tracers for reactions in molten fluoride media. In "Radioisotopes in the Physical Sciences and Industry". //JAEA: Vienna 1962 - Vol. 3, P. 573-590.

113. Горбунов В.Ф., Новосёлов Г.П., Уланов С.А. Исследование взаимодействия фторидов плутония, урана и редкоземельных элементов с оксидами некоторых металлов в расплавах фтористых солей // Радиохимия -1976,Т. 18, N1, С. 109-114.

114. Горбунов В.Ф., Батуров В.Б., Новосёлов Г.П., Уланов С.А. О фторкислородном обмене в расплавах фтористых солей, содержащих уран, торий, цирконий, никель и железо. // В сб. Химия урана. Ред. Б.Н. Ласкорин -Москва: Наука 1981, С. 354-359.

115. Раков Э.Г., Тесленко В.В. Пирогидролиз неорганических фторидов. М.: Энергоатомиздат - 1987.

116. Материалы советско-французкого семинара по разработке технико-экономического обоснования завода по неводной регенерации топлива реактора на быстрых нейтронах // 1976 1985 гг.

117. Кушников В.В. О диспергировании керамического ядерного топлива в процессе окисления и выделения при этом газообразных и летучих продуктов деления. // Обзор научно-технической информации: ВНИИНМ-1971.

118. Галкин Н.П., Судариков Б.Н., Верятин У.Д. Технология урана / Под ред. Н.П. Галкина и Б.Н. Сударикова М.: Атомиздат, 1964. - 310 с.

119. Громов Б. В. Исследования в области переработки облученного топлива. // Материалы III симпозиума СЭВ, Марианске Лазне, Чехословакия, 24-26 марта 1974 г. Прага, 1975. - Т. 1-3.

120. Громов Б. В. Исследования в области переработки облученного топлива. // Материалы IV симпозиума СЭВ. Карловы Вары, Чехословакия, 28 марта-1 апреля 1977 г. Прага, 1977. - Т. 1-3.

121. Агеенков А. Т., Ненарокомов Э. А., Савельев В. Ф., Ястеребов А. Б. Подготовка облученного ядерного топлива к химической переработке. -М.: Энергоатомиздат, 1982.

122. Переработка ядерного горючего / Под ред. С. Столера и Р. Ричардса: Пер. с англ. М.: Атомиздат, 1964.

123. Колтунов В. С. Кинетика реакций актиноидов. М.: Атомиздат, 1974.

124. Борин JI. JL, Карелин А. И. Термодинамика окислительно-восстановительных процессов в технологии актиноидов. М.: Атомиздат, 1977.

125. Киреев В.А. Методы практических расчетов в термодинамике химических реакций. М.: Химия, 1970. - 520 с. - (В пер.).

126. Основные свойства неорганических фторидов. Справочник. / Под ред. Н. П. Галкина. М.: Атомиздат, 1975,436 с.

127. Термодинамические свойства веществ. Справочник. / Рябин В.А., Остроумов М.А., Свит Т.Ф. Л.: Химия, 1977,392 с.

128. Термодинамические свойства индивидуальных веществ. / Под ред. В.П. Глушко. -М.: Наука, 1978-1982, Т. 1-4.

129. Термодинамические константы веществ. / Под ред. В.П. Глушко. М.: АН СССР, ВИНИТИ, 1965-1979, Вып. 1-10.

130. Основные термодинамические константы неорганических и органических веществ. / Карапетьянц М. X., КарапетьянцМ. Л. -М.: Химия, 1968.

131. Киреев В.А. Краткий курс физической химии: 5-е изд. М.: Химия, 1978, 624 с.

132. Карелин В. А., Попадейкин М. В. Исследование процесса переработки уран-плутоний нитридного топлива реактора «БРЕСТ» методом фторирования. // Известия Томского политехнического университета, Т. 308, №5, 2005, С. 183-189.

133. Панкратов А. В. // Журнал физической химии 1969, Т. 45, С. 403.

134. Алексеев А. В., Никитин И. В. // Тезисы докладов II Всесоюзного симпозиума по плазмохимии, Рига, 1975, т. 2, С. 166.

135. Щербаков В.И., Зуев В.А., Парфенов А.В. Кинетика и механизм фторирования соединений урана, плутония и нептуния фтором и галогенфторидами. -М.: Энергоатомиздат, 1985. 127 с.

136. Карелин А.И., Карелин В.А., Попадейкин М.В. Газофторидная переработка облученного нитридного уран-плутониевого топлива. // Радиохимия, № 2,2004, С. 24-29.

137. Карелин В.А., Брендаков В.Н., Попадейкин М.В. Создание модели процесса фторирования отработавшего уран-плутоний нитридного топлива реактора «БРЕСТ» элементным фтором. // Физика. Известия ВУЗов, № 11,2004, С. 55-60.

138. Демьянович М.А., Прусаков В.Н. Фторирование облучённого уран-плутониевого оксидного топлива в пламенном реакторе. // Материалы советско-французского семинара по сухой переработке топлива 1982.

139. Шваб А.В., Брендаков В.Н. Трёхпараметрическая модель турбулентности // Доклады Всероссийской научной конференции «Фундаментальные и прикладные проблемы современной механики». -Томск: Издательство ТГУ, 2000. -С. 213-214.

140. Вильяме Ф.А. Теория горения М., 1971.

141. Лойцянский Л.Г. Механика жидкости и газа. -М.: Наука, 1987.-840 с.

142. Карелин В. А., Брендаков В. Н., Попадейкин М. В. Математическое моделирование фторидной переработки отработавшегоуран-плутоний нитридного топлива реактора «БРЕСТ» элементным фтором. // Физика. Известия ВУЗов, № 12,2004, С. 171-175.

143. Харрингтон Ч., Рюэле А. Технология производства урана. М.: Госатомиздат, 1961 - 586 с.

144. Lilliendahl W.C., Wroughton D., Nagy R., Marden J.W. U.S. Patent 2 -1954, 690,421.

145. Vance J.E., Warner J.C. // Uranium Technology,. General Survey, National Nuclear Energy Series, Div. VII, V. 2A, U.S. Atomic Energy Comission -1951, P. 148.

146. Niedrach L.W., Dearing B.E. Electrowinning of Uranium from Its Oxides // I. Laboratory Studies, USAEC Report KAPL-1761, Knolls Atomic Power Laboratory Apr. 30,1957.

147. Martin H., Albers A. Koordinations Verbindungen des Uranhexafluirids Fluoro-Uranat (VI). // Naturwiss. 1946. - V. 33. - № 11. - P. 370.

148. Martin H., Albers A., Dust H.P. Doppelfluoride des Uranhexafluirids. // Z. anorg. allgem. Chem. 1951. - V. 265. - P. 128 - 133.

149. J. Scheft, H.H. Hyman, R.M. Adams, J.J. Katz. Fluorine-18 exchange between uranium hexafluoride and metals fluorides // J. Amer. Chem. Soc. 1961. -V. 83. -№ 2 - P. 291-294.

150. Peka J. Untersuchung der Reaktion des Uran (VI) Fluorids mit einigen festen Fluoriden // Coll. Czechosl. Chem. Communs. - 1966. - V. 31. - № 11-P. 4245-4251.

151. Katz S., Cathers G.J. A gas sorption-desorption method for recovering plutonium hexafluoride // Nucl. Appl. 1968. - V. 5. - № 7 - P. 5 - 10.

152. Driffold M., Rigny R., Plurien P. Paramagnetic resonance study of single crystals of UF6-Li, UF6-Na, UF6-Cs // Phys. Lett. 1968. - V. 27A. - № 9 -P. 620-621.

153. Penneman R.A., Asprey L.B. Sturgeon G. Fluoride complexes of pentavalent uranium // J. Amer. Chem. Soc. -1962. V. 84. - № 23 - P. 4608 - 4609.

154. Rigny P., Plurien P. Resonance paramagnetique daus les fluorides complexes d'uranium (V) de type UF6-M // J. Phys. Chem. Solids 1967. - V. 28. -№12-P. 2589-2595.

155. Ruff 0., Heinzelmann A. Uber das Uranhexafluorid // Z. anorg. Chem. 1911. - V. 72. - № 1 - P. 63 - 84.

156. Cathers G.J. Uranium Recovery for spent fuel by dissolution in fused and fluorination // Nucl. Sci. Eng. 1957. - V. 2. - № 6 - P. 768 - 777.

157. Cathers G.J., Bennet M.R., Jolley UF6-3NaF complex formation and decomposition // Ind. Eng. Chem. 1958. - V. 50. - № 11 - P. 1709 - 1710.

158. Rudorff W., Leutner H. Uber Natrium-Uran (V)-fluorid, Na3UF8 // Liebigs Ann. Chem. 1960. - V. 632. - № 1 -3 - P. 1 - 7.

159. Katz S. Use of hugh-surface-area sodium fluoride to prepare MF6-2NaF complexes with uranium, tungsten, and molybdenum hexafluorides // Inorg. Chem. 1964. - V. 3. - № 11 - P. 1598 - 1600.

160. Barghusen J.J. Volatility processes // Reactor Fuel Process. Technol. -1965.-V. 8. № 1 - P. 23-27.

161. Katz S. Preparation MF6-NaF complexes with uranium, tungsten, and molybdenum hexafluorides // Inorg. Chem. 1966. - V. 5. - № 4 - P. 666 - 668.

162. Река J., Vachuska J. Decomposition of complex fluorides of the type M2UF8 // Coll. Czechosl. Chem. Communs. 1967. - V. 32. - № 1 - P. 426 - 430.

163. Malm J.G. Selig H., Siegel S. Complex compounds of uranium hexafluoride with sodium fluoride and potassium fluoride // Inorg. Chem. 1966. - V. 5. - № 1 - P. 130- 132.

164. De Ford D.D., Hume D.N. The determination of consecutive constants of complex ions from polarographic data // J. Am. Chem. Soc., V. 73, № 11, P. 5321 -5325.- 1951.

165. Inman D., Bockris J. CM. Trans. Faraday Soc., V. 57, p. 2308,1961.

166. Christie J.H., Osteryong R.A. J. Am. Chem. Soc., V. 82, p. 1841,1960.

167. Duke F.R., Iverson M.L. Acid-base reactions in fused salts. I. The dichromate-nitrate reaction // J. Am. Chem. Soc., V. 80, №19, p. 5061-5063. 1958.

168. Bockris J. ОМ., Inman D., Reddy A.K., Srinivasan S. The lifetime of complex ions in ionic liquids: an electrode kinetic study // J. Electroanal. Chem., V. 5, № 6, P. 476-480. 1963.

169. Bockris J. OM„ Hooper G.W. Disk. Faraday Soc., V. 32, p. 218,1961.

170. Blander M. The thermodynamics of dilute solutions of AgN03 and KC1 in miolten KN03 from electromotive force measurements. II. A Quasi-lattice model //J. Phys. Chem., V. 63, № 8, P. 1262-1265. 1959.

171. Wilmshurst J.K. ИК-спектры сильно ассоциированных жидкостей и комплексообразование // J. Chem. Phys., V. 39, p. 1779,1963.

172. Duke F.R., Fleming R.A. J. Числа переноса и подвижности ионов в расплавах//Electrochem. Soc., V. 106, p. 130,1959.

173. Gruen D.M., McBeth R.L. J. Chem. Phys., V. 63, p. 393,1959.

174. Heidt L.J., Moon K.A. J. Am. Chem. Soc., V. 75, p. 5803, 1953.

175. Camescasse P. J. Chim. Phys. et Phys.-chim. Biol., V. 54, p. 792-803,1957.

176. Беляев А.И., Жемчужина E.A., Фирсанова JI.А. Физическая химия расплавленных солей. М., Металлургиздат. - 1957. - С. 359.

177. Делимарский Ю.К., Шейко И.Н., Фещенко В.Г. ЖФХ, Т.29, С. 1499-1507,1955.

178. Марков Б.Ф. В кн.: Физическая химия расплавленных солей и шлаков. М., Металлургиздат. - 1960. - С. 124 - 134.

179. Марков Б.Ф.,Шумина ЛАДАН СССР, 1956,Т. 110.-С. 411-413.

180. Карелин А.И., Карелин В.А., Домашев Е.Д., Домашев В.Е., Абубекеров Р.А., Попадейкин М.В. Переработка отработавшего ядерного топлива фторидным способом // Промышленная теплотехника. 2004. - Т.26. -№4.-С. 59-67.

181. Deamore D.L. Thermal decomposition studies of some inorganic fluorides // J. Amer. Chem. Soc. 1960. - V. 20. - № 12. - P. 4610-4611.

182. Deamore D.L., Machin J.S., Allen A.W. Stability of inorganic fluorine-bearing compounds. Complex fluorides // J. Amer. Ceram. Soc. 1962. -V. 45.-№3.-P. 120-122.

183. Gilbert N., Holmes J.A., Sandberg W.D. Absorption of hidriogen fluoride in a limestone-packed tower. // Chem. Eng. Progr. 1953. - V.49. - № 3. -P. 120-127.

184. Опаловский A.A., Федоров B.E., Федотова Т.Д. Кинетика разложения и термическая устойчивость комплексных фторидов. М.: Изд-во АН СССР, 1970.-195 с.

185. Справочник по электрохимии / Под ред. A.M. Сухотина. Л.: Химия, 1981.-488 с.

186. Химия и технология редких и рассеянных элементов. Ч. 1 / Под ред. К.А. Большакова. М.: Высшая школа, 1976. - 368 с.

187. Краткий химический справочник / Рабинович В.А., Хавин З.Я. -Л.: Химия, 1978.-392 с.

188. Свойства неорганических соединений. Справочник / Ефимов А.И., Белорукова Л.П., Василькова И.В. Л.: Химия, 1983. - 392 с.

189. Верятин У. Д. Термодинамические свойства неорганических веществ. Справочник. Под ред. А. П. Зефирова. М.: Атомиздат, 1965.1. UN: