Запасённая энергия и теплопроводность графита ГР-280, облучённого до высоких флюенсов нейтронов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат наук Белан Елена Павловна

• Белан Елена Павловна
• кандидат наук
• 2018

Оглавление диссертации кандидат наук Белан Елена Павловна

Общая характеристика работы

Глава 1 Технология получения и применение графита ГР-280. Влияние нейтронного облучения на свойства реакторного графита (литературный

обзор)

1. 1 Технология получения и структура графита ГР

1.2 Конструкция и условия эксплуатации графитовой кладки реактора РБМК

1.3 Влияние нейтронного облучения на свойства реакторного графита

1.3.1 Радиационные дефекты

1.3.2 Запасённая энергия (энергия Вигнера)

1.3.3 Влияние нейтронного облучения на удельную теплоёмкость графита

1.3.4 Влияние нейтронного облучения на теплопроводность графита

Глава 2 Образцы и методики реакторных и послереакторных исследований

2.1 Образцы

2.2 Реакторные испытания

2.2.1 Условия облучения

2.2.2 Конструкция облучательного устройства

2.2.3 Определение флюенса быстрых нейтронов и температуры облучения

2.3 Методики послереакторных материаловедческих исследований

2.3.1 Общая запасённая энергия и скорость её выхода при отжиге облучённого образца

2.3.2 Коэффициент теплопроводности

2.3.3 Изготовление и подготовка образцов для послереакторных

материаловедческих исследований

Глава 3 Запасённая энергия

3.1 Зависимость скорости выхода запасённой энергии от температуры отжига

3.2 Скорость выхода запасённой энергии при изотермическом отжиге

3.3 Общая запасённая энергия

3.4 Кинетика отжига радиационных дефектов

Глава 4 Влияние нейтронного облучения на теплофизические свойства графита ГР-280

4.1 Удельная теплоёмкость графита ГР-280

4.2 Теплопроводность графита ГР-280

4.2.1 Зависимость коэффициента теплопроводности от температуры измерения

4.2.2 Коэффициент теплопроводности при температуре облучения

4.2.3 Аналитическая зависимость коэффициента теплопроводности от температуры облучения и флюенса нейтронов

4.2.4 Влияние термического отжига на теплопроводность графита

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

ПЕРЕЧЕНЬ СОКРАЩЕНИЙ

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Запасённая энергия и теплопроводность графита ГР-280, облучённого до высоких флюенсов нейтронов»

Общая характеристика работы Актуальность

Графит ГР-280 используется в качестве материала кладки в реакторах типа РБМК, вырабатывающих примерно 50 % энергии всех атомных электростанций страны. Кладка выполняет роль замедлителя, отражателя и основного конструкционного элемента активной зоны и является незаменяемым и ограниченно ремонтопригодным узлом. Поэтому её работоспособность определяет безопасность и надёжность всей реакторной установки.

К настоящему времени кладка большинства реакторов РБМК выработала назначенный тридцатилетний ресурс. Однако результаты проведённых исследований указали на потенциальную возможность её дальнейшей эксплуатации. В связи с этим концерном «Росэнергоатом» согласно целевой программе Минатома РФ, касающейся обоснования предельного срока службы реакторов РБМК, была поставлена задача расчёта напряженно-деформированного состояния блоков графита ГР-280, облучённого до предельного флюенса нейтронов 3,2-1026 м-2 (здесь и далее для Е > 0,18 МэВ) в интервале температуры 450 ^ 650 °С [1].

При расчёте напряженно-деформированного состояния кладки одним из основных параметров, определяющих как радиационные, так и термические напряжения, возникающие в графитовых блоках при их эксплуатации, является теплопроводность графита. Теплопроводность графита ГР-280, облучённого при 450 ^ 650 °С до флюенса нейтронов порядка 1026 м-2, в области рабочей температуры графитовой кладки (450 ^ 650 °С) и выше 650 °С изучена сравнительно слабо. Из-за сложности высокотемпературных измерений коэффициент теплопроводности определяли, как правило, при комнатной температуре. Теплопроводность графита при рабочей температуре кладки и в нештатных ситуациях, сопровождающихся перегревом активной зоны, получали, в основном, методом экстраполяции, что снижает достоверность данных.

В нештатных ситуациях, сопровождающихся перегревом активной зоны, а также при выборе приемлемых методов и способов переработки и утилизации накопленных радиоактивных отходов в ходе вывода из эксплуатации энергоблоков немаловажную роль играет уровень запасённой энергии в графитовой кладке.

Вопрос накопления запасённой энергии в графитовых элементах активной зоны уран-графитовых реакторов и характеристик её выхода в последнее время широко обсуждается в печати ( [2, 3, 4, 5, 6]).

Большинство имеющихся в настоящий момент экспериментальных данных по запасённой энергии в графите касаются температуры облучения, не превышающей 150 ^ 200 °С, и флюенса нейтронов не более 2 1025 м-2.

Авторы ряда обзорных работ [4, 5, 6] предпринимали попытки спрогнозировать запасённую энергию в графите при температуре облучения 500 ^ 800 °С, однако из-за отсутствия эмпирического материала вопрос остаётся открытым.

Таким образом, исследования теплопроводности графита ГР-280, облучённого при 450 ^ 650 °С до флюенса нейтронов порядка 1026 м-2, и запасённой в нём энергии являются актуальными.

Цель и задачи

Целью работы является определение запасённой энергии в графитовых элементах кладки реактора РБМК и их теплопроводности в области высокой температуры измерения, соответствующей условиям нормальной эксплуатации кладки реактора и нештатных ситуаций, связанных с перегревом активной зоны.

Цель была достигнута путём решения следующих задач. 1. Получены экспериментальные данные по общей запасенной энергии и скорости её выхода при отжиге графита, облучённого при 450 ^ 650 °С до флюенса нейтронов 3,2-1026 м-2, в интервале от температуры облучения (Тобл) до 1300 °С.

2. Выполнен кинетический анализ спектра запасённой энергии графита, облучённого при 450 °С до флюенса нейтронов 3,2-1026 м-2, в интервале от Тобл до 1300 °С, определены энергии активации и тип радиационных дефектов в данном графите.

3. Получены экспериментальные данные по коэффициенту теплопроводности графита, облученного при 450 ^ 650 °С до флюенса 3,2-1026 м-2, в интервале температуры 20 ^ 1200 °С, построена аналитическая зависимость коэффициента теплопроводности от температуры облучения и флюенса нейтронов в области высоких флюенсов нейтронов.

4. Проведён высокотемпературный отжиг графита, облученного при 450 ^ 650 °С до флюенса нейтронов 1,5-1026 м-2, и выполнена оценка его влияния на теплопроводность данного графита.

Научная новизна

1. Получены экспериментальные данные по уровню накопления и скорости выхода запасенной энергии из графита, облучённого при 450 ^ 640 °С до флюенса нейтронов 3,2-1026 м-2, в интервале от температуры облучения до 1300 °С.

2. Определены энергии активации и тип радиационных дефектов в графите, облучённом при 450 °С до флюенса нейтронов 3,2-1026 м-2.

3. Впервые получены экспериментальные данные по коэффициенту теплопроводности графита ГР-280, облучённого при 450 ^ 640 °С до флюенса нейтронов 3,2-1026 м-2, в интервале температуры измерения 25 ^ 1200 °С и построена аналитическая зависимость коэффициента теплопроводности графита ГР-280 от температуры облучения и флюенса нейтронов в области критических1 и закритических флюенсов нейтронов в диапазоне температуры облучения 450 ^ 800 °С, учитывающая образование микротрещин в графите вследствие облучения.

1 Флюенс нейтронов, при котором графит после стадии усадки возвращается к исходным размерам, затем наступает стадия распухания

6

4. Выявлено влияние высокотемпературного отжига графита, облучённого при 450 ^ 640 °С до флюенса нейтронов 1,5-1026 м-2, на его коэффициент теплопроводности.

Практическая значимость работы

1. Экспериментальные данные по теплопроводности графита ГР-280, облучённого до высокого флюенса нейтронов при 450 ^ 650 °С, в области высокой температуры измерения, а также по выходу запасённой энергии значительно расширяют существующую базу данных по радиационной стойкости реакторного графита.

2. Использование экспериментальных значений теплопроводности графита ГР-280, облучённого до высокого флюенса нейтронов при температуре 450 ^ 650 °С, в области высокой температуры измерения, а также зависимости коэффициента теплопроводности графита ГР-280 (А) от параметров облучения позволяет увеличить точность расчетов напряженно-деформированного состояния кладок реакторов РБМК в условиях повышенных рабочих температур, имеющих место при длительных сроках эксплуатации, и в нештатных ситуациях, сопровождающихся перегревом активной зоны.

3. Данные по выходу запасённой энергии из графита, облучённого до высокого флюенса нейтронов при температуре 450 ^ 650 °С, могут быть использованы при прогнозировании поведения и лицензировании графитовых элементов активных зон действующих и разрабатываемых высокотемпературных газовых реакторов.

4. Спектр запасённой энергии графита, облучённого до высокого флюенса нейтронов, и рассчитанные по нему энергии активации процессов отжига вносят существенный вклад в развитие теоретических моделей радиационного дефектообразования в реакторном графите.

Достоверность результатов

Достоверность научных результатов и выводов подтверждается использованием аттестованного оборудования и сертифицированных методик испытаний, системой обеспечения качества Испытательного центра «ОМВ-ИЦ» ГНЦ НИИАР, где выполнены основные исследования (Аттестат аккредитации № ИК 0008 от 19.02.2001 г.), а также согласованностью экспериментальных результатов с опубликованными литературными данными и их воспроизводимостью.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Нагревание графита ГР-280, облучённого при температуре 450 ^ 640 °С, от температуры облучения до 1300 °С приводит к выделению до 200 Дж/г запасённой энергии. Максимальная скорость выхода запасённой энергии наблюдается при температуре послерадиационного отжига 1100 °С.

2. В графите, облучённом до флюенса нейтронов 3,2-1026 м-2 при температуре 450 °С, в интервале от Тобл до 1300 °С происходит отжиг радиационных дефектов с энергиями активации 1,95 ^ 4,03 эВ, которые соответствуют энергиям миграции моно- и дивакансий и эволюции кластерной структуры.

3. Аналитическая зависимость X от температуры облучения и флюенса нейтронов, полученная из корреляции теплопроводности и вторичного распухания графита под действием облучения, позволяет рассчитывать теплопроводность графита ГР-280 в области критических и закритических флюенсов нейтронов в диапазоне Тобл = 450 ^ 800 °С.

4. Под действием отжига при температуре 1200 °С в течение 2 ч. теплопроводность графита ГР-280, облучённого при Тобл = 450 ^ 640 °С до флюенса нейтронов (0,5 ^ 1,5) •Ю26 м-2, увеличивается приблизительно в 2 раза.

Личный вклад

Автор совместно с научным руководителем выполняла постановку цели и задач, участвовала в усовершенствовании и отработке методик

послереакторных исследований облучённого графита. Автор самостоятельно получила основную, определяющую часть экспериментальных результатов и выполнила анализ данных.

Апробация работы

Часть диссертационной работы выполнена при финансовой поддержке РФФИ в рамках научного проекта № 16-38-00277.

Результаты работы были доложены на десятой Российской конференции по реакторному материаловедению (27 ^ 31 мая 2013 г., г. Димитровград), на седьмой Научной конференции молодых сотрудников АО «ГНЦ НИИАР» (24 ^ 28 февраля 2014 г., г. Димитровград), на второй Всероссийской молодежной научно-технической конференции с международным участием «Инновации в материаловедении» (РАН, 01 ^ 04 июня 2015 г., г. Москва), на XII Международном Уральском Семинаре «Радиационная физика металлов и сплавов» (с 26 февраля по 3 марта 2017 г., г. Кыштым), на Всероссийской молодежной конференции «Научные исследования и технологические разработки в обеспечение развития ядерных технологий нового поколения» (05-07 апреля 2016 г., г. Димитровград).

Публикации

Материалы диссертации опубликованы в 9 печатных работах, 3 из них в изданиях, входящих в Перечень ВАК.

Объем и структура диссертации

Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения, списка литературы. Диссертация изложена на 95 страницах, содержит 48 рисунков, 6 таблиц, список литературы из 60 наименований.

Глава 1 Технология получения и применение графита ГР-280. Влияние нейтронного облучения на свойства реакторного графита (литературный обзор)

Перед отечественными физиками проблема реакторного графита впервые возникла в годы Второй Мировой войны в процессе создания ядерного реактора. Необходимо было наладить промышленный выпуск материала, обладающего приемлемыми свойствами и высокой степенью чистоты. Задача усложнялась тем, что потребности в графите исчислялись сотнями тонн.

ГР-280 - один из первых отечественных реакторных графитов, производство которого было освоено в промышленных масштабах, но несмотря на это, он по сей день занимает прочное положение в атомной промышленности нашей страны, выполняя роль материала кладки в канальных уран-графитовых реакторах большой мощности.

Графит ГР-280 характеризуются мелким зерном и незначительной анизотропией и является типичным представителем широкого класса реакторных графитов, включая зарубежные такие, как Н-451, ЛТЯ-2Б. 1.1 Технология получения и структура графита ГР -280

Для получения графита ГР-280 используют стандартную электродную технологию [7, 8, 9]. Наполнителем является кокс нефтяной прокалённый специальный (КПНС). Нефтяной кокс получают в процессе пиролиза сырья (керосина) при температуре 760 ^ 770 °С. Температура прокалки кокса составляет 1100 ^ 1300 °С. Размер частиц кокса лежит в пределах 0,1 ^ 1,2 мм, форма частиц -пластинчатая. Связующим служит среднетемпературный пек. Продавливая через мундштук смесь наполнителя со связующим получают заготовки графитовых блоков. Финальной термообработкой блоков является графитирующий отжиг при температуре 2400 °С. Такая технология изготовления обеспечивает получение мелкозернистого, хорошо графитизированного анизотропного материала.

На рисунке 1.1 представлена микроструктура графита ГР-280. В структуре графита просматриваются зёрна кокса-наполнителя и области связующего. Связующее имеет меньшую степень графитации, чем наполнитель.

Общая пористость графита составляет приблизительно 24 % [10].

Важнейшей структурной единицей графита является кристаллит. Каждый отдельно взятый кристаллит представляет собой монокристалл графита, состоящий из пачки углеродных слоёв. В зависимости от способа укладки кристаллитов в структуре графита выделяют струйчатые и сферолитовые компоненты. В коксе КПНС преобладает, в основном, струйчатая составляющая (около 73 ^ 80 % масс.).

Рисунок 1.1 - Микроструктура графита ГР-280 [11]

Струйчатые или ленточные компоненты характеризуются параллельной укладкой кристаллитов. Правильность укладки кристаллитов в графите может быть заметно нарушена [12]. Существуют участки с достаточно большим отклонением от параллельности кристаллитов, такие участки можно идентифицировать как трещины Мрозовского [8].

Свойства реакторного графита до облучения и мера их изменения под действием облучения зависят от степени совершенства или степени

графитации. При увеличении степени совершенства радиационная стойкость графита растет [13]. Степень совершенства определяется следующим образом:

0,3425- й оо2 0,3425-0,3356, ( . 1

где й002 - межслоевое расстояние, нм; коэффициенты 0,3356 и 0,3425 -межслоевое расстояние при полной графитации материала и в случае отсутствия трехмерного упорядочения соответственно, нм. У графита ГР-280 у достигает значения 0,82, что для искусственных графитов является практически максимально достижимой величиной степени совершенства.

Графит ГР-280 используют в качестве материала кладки в реакторах РБМК.

1.2 Конструкция и условия эксплуатации графитовой кладки реактора РБМК

Графитовая кладка выполняет функцию отражателя и замедлителя нейтронов. Графитовый отражатель возвращает нейтроны в активную зону реактора, а графитовый замедлитель снижает энергию нейтронов деления до теплового уровня.

Кладка реактора РБМК выполнена в форме вертикального цилиндра высотой 8,0 м, диаметром 14,0 м, собранного из блоков графита, образующих 2488 колонн общей массой 1760 т.

Сечение графитовых блоков - квадрат 250x250 мм, высота блока составляет 200, 300, 500 и 600 мм. Блоки имеют отверстия для размещения технологических каналов и каналов СУЗ, диаметр отверстий - 114 мм.

Четыре наружных ряда колонн по всему периметру кладки служат боковым отражателем, а верхняя и нижняя части кладки выполняют функцию торцевого отражателя и обеспечивают взаимное смещение стыков блоков по высоте кладки.

Конусное соединение типа «выступ-впадина» обеспечивает центрирование блоков в колонне. Штанги, расположенные в боковом отражателе, предотвращают радиальные перемещения кладки.

В узлах стыка графитовых блоков в специальных температурных каналах установлены трёх и двух зонные термопарные блоки [14].

Между технологическими каналами и блоками вставляются разрезные графитовые кольца, которые обеспечивают тепловой контакт и компенсируют сокращение размера отверстий в блоке из-за усадки графита, имеющей радиационно-термический характер, и расширения канальной трубы в следствие ползучести.

На рисунке 1.2 показано значение флюенса нейтронов и температуры по сечению графитового блока и на кольцах твердого контакта в начальный период облучения а также спустя 30 лет эксплуатации реактора. Температура эксплуатации графитовой кладки лежит в диапазоне 500 ^ 700 °С. Флюенс нейтронов достигает

Рисунок 1.2 - Распределение флюенса нейтронов и температуры по технологическому каналу (1), графитовому кольцу (2) и в графитовом блоке (3). Т1 - температура в начальный период эксплуатации установки; ¥, Т2 -флюенс нейтронов и температура спустя 30 лет работы реактора

После 40 ^ 45 лет эксплуатации флюенс нейтронов, согласно данным

работы [17], будет достигать значения около 3-1026 м-2.

В целях предотвращения окисления графитовой кладки и отвода тепла от графита к теплоносителю кладка эксплуатируется в атмосфере смеси газов ^-Ие.

1.3 Влияние нейтронного облучения на свойства реакторного графита 1.3.1 Радиационные дефекты

Кристаллическая решётка графита имеет ярко выраженную слоистую структуру и состоит из атомов углерода. Углеродные слои слабоволнистые, практически плоские, расположены параллельно друг другу и слабо связаны между собой. При реакторном облучении кристаллическая решётка графита непрерывно бомбардируется нейтронами. Нейтрон, сталкиваясь с атомами углерода, выбивает их из узлов решётки. На месте выбитого атома образуется вакансия. Выбитый из положения равновесия атом, перемещаясь по кристаллической решётке, вызывает смещение других атомов. В зависимости от энергии налетающих нейтронов образуются либо одиночные пары междоузлие-вакансия (пары Френкеля), либо каскады атомных смещений (рис. 1.3). Каждый каскад может содержать до нескольких тысяч одновременно движущихся и взаимодействующих атомов.

Рисунок 1.3 - Каскад атомных смещений [18]

Основная часть дефектов (вакансий и междоузельных атомов) рекомбинирует в короткий промежуток времени (порядка 10-13 ^ 10-14 сек),

другая часть, перемещаясь и взаимодействуя между собой, образует более сложные дефекты.

В центре каскада атомных смещений имеется вакансионно-обогащенная область, а на периферии - область, обогащённая междоузлиями [18, 19, 20].

Велика вероятность наложения каскадов и их отдельных ветвей, особенно при высоких потоках нейтронов.

Образование и накопление радиационных дефектов определяется скоростью их диффузии. Скорость диффузии дефектов, в свою очередь, зависит от энергии активации перемещения дефектов, температуры облучения и степени совершенства кристаллической решетки графита.

Междоузельные атомы перемещаются параллельно атомным плоскостям и могут образовать кластеры различных размеров между исходными плоскостями. Вакансии и группы вакансий располагаются в атомных плоскостях.

Энергия активации единичного междоузельного атома составляет 0,45 ^ 1 эВ, а комплекса, содержащего от 2 до 4 атомов, - 0,9 ^ 1,5 эВ [21, 22, 23, 24, 25]. Единичные внедренные атомы подвижны уже при комнатной температуре, а при температуре ~ 100 °С образуют комплексы из 2 ^4 атомов. При температурах выше 300 °С внедрённые атомы создают новые атомные плоскости [4].

Единичные вакансии до температуры 300 °С остаются неподвижны, их энергия миграции составляет 1,7 эВ. Образование и рост вакансионных кластеров даже в графите, облучённом до высокого флюенса нейтронов, начинается только при температуре 650 °С [6].

Электронная микроскопия пирографита, облучённого в диапазоне температуры от 200 °С до 1270 °С до флюенса нейтронов (0,4 ^ 4,7)-1025 м-2, (перед облучением исследуемые образцы также подвергались механической обработке при температуре в диапазоне от 2600 °С до 3200 °С) показала, что с ростом температуры облучения плотность радиационных дефектов уменьшается, а их размер сильно увеличивается [26, 27].

15

1.3.2 Запасённая энергия (энергия Вигнера)

Нейтроны, взаимодействуя с атомами углерода и выбивая их с места равновесия, теряют свою скорость, передавая часть своей кинетической энергии кристаллической решётке графита. На выбивание атома из узла кристаллической решетки графита при температуре облучения 500 °С тратится энергия 23±3 эВ [28].

При образовании одиночного междоузельного атома, основная часть этой энергии рассеивается в виде тепла, а около 5 эВ остаются запасёнными в форме избыточной энергии кристаллической решетки.

При образовании устойчивой пары Френкеля переданная энергия затрачивается на разрыв связей между атомами ближайшего окружения и на удаление выбитого атома от вакансии за пределы объема спонтанной рекомбинации, при этом большая часть энергии расходуется в ходе разнесения вакансии и междоузельного атома, поскольку во время движения выбитого атома в процессе обмена энергией участвует значительное число атомов решетки [28]. Энергия образования изолированной пары Френкеля составляет 13,7 эВ [6].

Система атомов всегда стремится к минимуму свободной энергии, поэтому в процессе облучения кристаллическая решётка графита непрерывно преобразуются так, что избыточная энергия, приходящаяся на один атом кристаллической решётки, уменьшается. В результате этих преобразований создаются новые виды дефектов, имеющие более сложную структуру.

Общая "запасенная энергия" кристаллической решётки записывается следующим образом:

Запасённаяэ нергия = £ ИгЕ^г (12)

г *

где N - количество дефектов /-го вида, Е/- энергия образования дефекта /-го вида, эВ.

В таблице 1.1 приведена энергия образования ряда дефектов в графите.

Таблица 1.1 -Энергия образования ряда дефектов в графите [6]

Дефект Энергия образования, эВ

Изолированная пара Френкеля 13,7

Неизолированная пара Френкеля 10,8

Междоузельный атом 5,5

Вакансия 7,5

Дивакансия (внутриплоскостная) 8,7

Межплоскостная дивакансия 1 -го порядка 14,6

Межплоскостная дивакансия 2-го порядка 13

Причину увеличения свободной энергии в графите под действием облучения впервые объяснил в 1942 г. американский физик венгерского происхождения Э. П. Вигнер. Поэтому избыточную свободную энергию или запасённую энергию принято также называть энергией Вигнера.

При нагреве облучённого графита до температуры, превышающей температуру облучения, происходит термический отжиг радиационных дефектов (дефекты аннигилируют, исчезают на границах зёрен, образуют скопления и т.д.) и выделение запасённой энергии, которое приводит к саморазогреву графита.

В случае аварийного повышения температуры в реакторе, выделяемая из графита энергия дополнительно разогревает активную зону и тем самым ещё больше усугубляет ситуацию. Так произошло, например, на промышленном реакторе в Виндскейле (сейчас Sellafield) в 1957 г.

Серьезные последствия аварии в Виндскейле заставили специалистов обратить более пристальное внимание на вопрос накопления запасённой энергии в графите низкотемпературных реакторов.

В середине 50-ых Г.Н. Кинчин на международной конференции в Нью-Йорке продемонстрировал данные по выходу запасенной энергии при отжиге экструдированного графита, облученного при 50 °С до флюенса нейтронов 2-1024 м-2 (рис. 1.4) [29]. Данные были получены методом дифференциальной сканирующей калориметрии (ДСК), скорость нагрева составляла 20 °С /мин.

17

Как видно из рисунка, энергия начинает выделяться при нагреве образца примерно до 100 °С, в районе 200 °С хорошо виден пик выхода энергии.

200 300 400 Температура отжига, °С

Рисунок 1.4 - Зависимость от температуры отжига скорости выхода запасённой энергии при отжиге экструдированного графита, облучённого до флюенса нейтронов 2-1024 м-2 при 50 °С [29]

Позже было установлено, что температура начала реакции (начала выхода запасенной энергии) растет линейно с температурой облучения (рис. 1.5). Температура начала реакции всегда приблизительно на 50 °С выше температуры облучения. В данном случае исследовали адиабатическим методом образцы графита из реактора ВЕРО с температурой облучения от 20 °С до 140 °С [30].

Рисунок 1.6 демонстрирует зависимость скорости выхода запасенной энергии от температуры отжига графита, облучённого при 30 °С до флюенса нейтронов 1,3 1024 м-2 - 11,6 1024 м-2 (~0,03 - 0,26 сна) [31]. На всех представленных кривых можно наблюдать пик в районе 200 °С, высота которого увеличивается при увеличении флюенса нейтронов до 4,2-1024 м-2 (~ 0,09 сна). При дальнейшем росте флюенса нейтронов, высота пика снижается, но увеличивается доля запасенной энергии, относящаяся к более высоким температурам отжига.

О 20 40 60 80 100 120 140 Температура облучения, °С

Рисунок 1.5 - Зависимость температуры начала выхода запасённой

энергии от температуры облучения графита из реактора ВЕРО [30]

200 300 400

Температура отжига, °С

Рисунок 1.6 - Зависимость скорости выхода запасенной энергии от температуры отжига графита, облучённого при 30 °С до 0,03 - 0,26 сна

(1,3 -1024 м-2 - 11,6 -1024 м-2) [31]

Сравнивая теплоту сгорания равного количества облучённого и исходного графита можно определить величину общей запасённой энергии.

Именно таким образом были получены данные по общей запасённой энергии в графите, представленные на рисунке 1.7 [9]. Величина общей запасенной энергии, как видно из рисунка 1.7, возрастает с увеличением дозы, достигая постоянного уровня при определенной дозе и уменьшается с увеличением температуры облучения (в образцах, облучённых при температуре 30 °С, накапливается около 630 кал./г, а в образцах, облучённых при температуре 450 °С, - 15 кал./г).

Рисунок 1.7 - Зависимость общей запасенной энергии в реакторном графите от дозы и температуры облучения [9]

В ходе проводимых исследований было установлено, что даже после отжига при 1000 °С в графите остается некоторая часть запасенной энергии (рис. 1.8) [31, 32].

Изучение температурной зависимости скорости выхода запасённой энергии ограничивались, как правило, температурой отжига 600 °С. Существует лишь несколько работ по изучению высокотемпературного отжига дефектов [31, 33], в которых было установлено, что на кривой зависимости скорости выхода запасённой энергии от температуры отжига, наряду с пиком при температуре 200 °С, в районе приблизительно 1400 °С существует второй значимый пик (рис. 1.9).

Рисунок 1.8 - Зависимость общей запасенной энергии и энергии, оставшейся после отжига при 1000 °С, в реакторном графите, облучённом

при 30 °С, от дозы облучения [31]

Рисунок 1.9 - Зависимость от температуры отжига скорости выхода запасённой энергии из графита, облучённого при 30 °С до 0,27 сна

(~121024 м-2)

Пик при 200 °С на кривой зависимости скорости выхода запасённой энергии от температуры большинство специалистов связывают с процессом

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Белан Елена Павловна, 2018 год

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Обоснование предельно достижимого срока эксплуатации графитовых

кладок РБМК-1000: целевая программа 4.85 П. - Москва, НИКИЭТ. - 1997.

2. Платонов, П.А. Расчетно-экспериментальные исследования энергии Вигнера и физических свойств графита вытеснителей СУЗ РБМК / П.А. Платонов [и др.]// Атомная энергия. - 2003. - № 94 (4). - С 270.

3. Цыганов, А.А. Запасенная энергия в графите кладок остановленных промышленных уран-графитовых реакторов / А.А. Цыганов [и др.] // Известия Томского политехнического университета. - 2008. - № 312(2). - С 32-38.

4. Burchell, T. Irradiation Damage in Graphite - from the Nano- to the Mine-Metric Scale / T. Burchell // Technical Meeting on High-Temperature Qualification of High Temperature Gas Cooled Materials (Vienna, 10-13 Jun 2014). - Vienna, 2014. - P. 11.

5. Gallego, N. C. A Review of Stored Energy Release of Irradiated Graphite / N. C. Gallego, T. D. Burchell // Milestone Report on the Workshop on HTGR Graphite Stored Energy Release, ORNL/TM-2011/378 (Oak Ridge, September 2011). - Oak Ridge, 2011. - P. 55.

6. Telling, R. H. Radiation defects in graphite / R. H. Telling, M. I. Heggie // Phil Mag. - 2007. - № 87. - P. 797-846.

7. Нагорный, В.Г. Свойства конструкционных материалов на основе углерода: Справочник [под ред. В.П.Соседова] / В.Г. Нагорный [и др.]. - М: Металлургия, 1975 - 336 с.

8. Вяткин, С.Е. Ядерный графит / С.Е. Вяткин [и др.]. - М.: Атомиздат, 1967. - 280 с.

9. Nightingale, R. Nuclear graphite / R Nightingale. - London: Academic Press, 1962. - 547 p.

10. Виргильев, Ю.С. Изменение макроструктуры и пористости графита при длительном облучении / Ю. С. Виргильев [и др.] // Неорганические материалы. - 1985. - № 21 (9). - С. 1490-1494.

11. Лебедев, И.Г. Радиационная стойкость графита ядерных реакторов / И.Г. Лебедев. - Димитровград: ФГУП "ГНЦ РФ НИИАР", 2005. - 249 с.

12. Платонов, П.А. Трансмиссионное электронно-микроскопическое исследование структурных изменений в поликристаллическом конструкционном графите после высокотемпературного облучения: Препринт. ИАЭ-4233/11 / П.А. Платонов, Б.А. Гурович, Я.И. Штромбах, В.И. Карпухин. - М, 1985. - 37 с.

13. Платонов, П.А. Действие облучения на теплопроводность реакторного графита: Препринт. ИАЭ-2702 / П.А. Платонов, Е.И. Трофимчук, В.И. Карпухин. - М., 1976.- 20 с.

14. Шелегов, А. С. Физические особенности и конструкция реактора РБМК-1000: учеб. пособие для студ. вузов / А. С. Шелегов, С. Т. Лескин, В.И. Слободчук. - М.: НИЯУ МИФИ, 2011. - 64 с.

15. Платонов, П.А. Исследование графита кладок действующих реакторов / П.А. Платонов [и др.] // Труды Международной конференции по радиационному материаловедению (Харьков, ХФТИ). - 1990. - № 3. - С. 170178.

16. Платонов, П.А. Оценка состояния и прогнозирование ресурса графитовых кладок реакторов РБМК / П.А. Платонов [и др.] // Сб. докладов юбилейной международной научно-технической конференции «Опыт конструирования ядерных реакторов». - 2002. - С. 166-171.

17. Штромбах, Я. Графит и ресурс РБМК-1000 / Я. Штромбах, О. Чугунов // Росэнергоатом. - 2012. - № 6. - С. 28-35.

18. Kelly, B.T. Irradiation Damage in Graphite due to Fast Neutrons in Fission and Fusion Systems / B.T. Kelly [et al.] // IAEA-TECDOC-1154 (Vienna, Apr. 2000). - Vienna, 2000.

19. Kelly B.T. The theory of irradiation damage in graphite / B.T. Kelly // Carbon. - 1977. - № 15. - P. 117-122.

20. Stoller, R.E. Primary damage formation in irradiated materials / R.E. Stoller // JOM. - 1996. - № 48 (12). - P. 23-27.

21. Шуршакова, Т.Н. Радиационные дефекты в графите / Т.Н. Шуршакова, Ю.С. Виргильев, И.П. Калягина // Атомная энергия. - 1976. - №2 40 (5). - С. 399408.

22. Genthon, J. R. Modele elementaire yur les dom-mages radio-induits dans le graphite en pile: correlation entre temperature et flux / J. R. Genthon, G. Micaud // J. Nucl. Mater. - 1974. - № 51. - P. 237-245.

23. Iwata, T. Fine structure of Wigner energy release spectrum in neutron irradiated graphite / T. Iwata // J. Nucl. Mater. - 1985. - № 133&134. - P. 361-364.

24. Reynolds, W. Physical properties of graphite / W. Reynolds - London: Elseverer Publishing Co., 1968.

25. Simmons, J.H. Radiation damage in graphite / J.H. Simmons. - Oxford: Pergamon Press, 1965. - 242 p.

26. Гурович, Б.А. Электронно-микроскопическое исследование образцов пирографита, облученных быстрыми нейтронами при температурах 200, 400, 900, 1150 и 1270 °С / Б.А. Гурович [и др.] // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение.

- 1984. - №.5(33). - С.31-37.

27. Shtrombakh, Ya.I. Radiation damage of graphite and carbon-draphite materials / Ya.I. Shtrombakh [et al.] // J. Nucl. Mater. - 1995. - № 225. - P.273-301.

28. Приходько, К.Е. Радиационно-индуцированные структурные превращения в графите: Автореферат. - Москва, 1999.

29. Kinchin, G. H. Effects of irradiation on graphite / G. H. Kinchin // International Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy (New York, 1956).

- New York, 1956. - V. 7. - P. 472-478.

30. Cottrell, A.H. Theory of Annealing Kinetics to the Release of Stored Energy from Irradiated Graphite in Air-Cooled Reactors / A.H. Cottrell [et al.] // Proc. 2ndUN Int. Conf. on the Uses of Atomic Energy, Geneva, 1958 (New York, 1959).

- New York, 1959. - V. 7. - P. 315.

31. Woods, W.K. Irradiation damage to artificial graphite / W.K. Woods, L.P. Bupp and L. P. Fletcher // Internationa! Conference on the Peaceful Uses of Atomic Energy (New York, 1956). - New York, 1956. - V. 7. - P. 455-471.

32. Powell, R. W. Control of radiation effects in a graphite reactor structure / R. W Powell, R. A. Meyer and R. G. Bourdeau // Proceedings of the Second United Nations International Conference on Peaceful Uses of Atomic Energy (New York, 1959). - New York, 1959. - V. 7. - P. 282-294.

33. Rappeneau, J. Energy released at high temperature by irradiated graphite / J. Rappeneau, J. L. Taupin and J. Grehier // Carbon. -1966. - № 4 (1). - P. 115-124.

34. Уббелоде, А. А., Льюис, Ф. А. Графит и его кристаллические соединения. Пер. с англ. под ред. Е. С. Головиной, О. Л. Цухановой / А. А. Уббелоде, Ф. А. Льюис. - М.: Мир, 1965.

35. De Sorbo. Effect of irradiation on the low-temperature specific heat of graphite / De Sorbo, W. Tyler // Chem. Phys. - 1957. - № 26 (2). - P.244.

36. Гончаров, В. В. Действие облучения на графит ядерных реакторов / В. В. Гончаров [и др.]. - М.: Атомиздат, 1978. - 272 с.

37. Виргильев, Ю.С. Теплопроводность конструкционных углеродных материалов / Ю.С. Виргильев // Неорганические материалы. - 1994. - № 30 (3).

- С. 353-362.

38. Платонов, П.А. Действие излучения на графит высокотемпературных газоохлаждаемых реакторов / П.А. Платонов [и др.] // Сб. статей «Атомно-водородная энергетика и технология». - 1984. - № 6. - С.77-128.

39. Харьков, Д. В. Влияние высокодозного нейтронного облучения на изменение физических свойств реакторного графита: диссертация на соискание ученой степени кандидата технических наук. - Димитровград. 2011.

- 126 с.

40. Kelly, В. T. / В. T. Kelly // Chemistry and Physics of Carbon. - 1969. - № 5.

- P. 119.

41. Maruyama, T. Neutron irradiation effects on the thermal conductivity and dimensial change of graphite materials / T. Maruyama and M. Harayama // J. Nucl. Mat. - 1992. - № 195. - P. 44.

42. Taylor, R. The thermal conductivity of fast neutron irradiated graphite / R. Taylor, B. T. Kelly and K. E. Gilchrist // J. Phys. Chem. Solids. - 1969. - № 30. - P. 2251.

43. Wu, С. H. Neutron Irradiation Effects on the Properties of Carbon Materials / С. H. Wu, J. P. Bonal and B. Thiele // J. Nucl. Mat. - 1994. - № 212-215. - P. 1168.

44. Snead, L.L. Thermal Conductivity Degradation of graphite due to Neutron Irradiation at Low Temperature / L.L. Snead and T.D. Burchell // J. Nucl. Mat. -1995. - № 224. - P. 222-229.

45. Куприенко, В.А. Система обеспечения внутриреакторной дозиметрии материаловедческих испытаний на реакторах СМ-2 и РБТ-6 / В.А. Куприенкои [и др.] // Атомная энергия. - 1988. - № 65 (1). - С. 60-62.

46. Косенков, В.М. Рентгенография в реакторном материаловедении - 2-е изд., перераб. и доп. - Ульяновск: УлГУ, 2006 . - 168 с.

47. Parker, W. J. Flash method of Determining Thermal Diffusiviy, Heat Capacity and Thermal Conductivity / W. J. Parker // Journal of Applied Physics. - 1961. -№ 32. - P. 1679.

48. Dickson, J. L. BEPO Wigner energy release / J. L. Dickson [et al.] // Proceedings of the Second United Nations International Conference on Peaceful Uses of Atomic Energy, Geneva, 1958 (New York, 1959). - New York, 1959. -V. 7. - P. 250-281.

49. Емелина, А. Л. Дифференциальная сканирующая калориметрия / А. Л. Емелина. - М.: Лаборатория химического факультета, МГУ, 2009. - 42 с.

50. Iwata, Т. Radiation damage in reactor materials / Т. Iwata, Н. Suzuki // Proc. IAEA Symp. (Vienna: IAEA, 1963). - Vienna, 1963. - P. 565-579.

51. Lasithiotakis, М. Application of an independent parallel reactions model on the annealing kinetics of BEPO irradiated graphite / Michael Lasithiotakis, Barry J. Marsden, T. James Marrow // J. Nucl. Mater. - 2012. - № 427. - P. 95-109.

93

52. El-Barbary, A. A. First principles characterization of defects in irradiated graphitic materials: A thesis submitted towards fulfilment of the requirement for the degree of Doctor of Philosophy. - Sussex, 2005. - 171 p.

53. Asari, E. Thermal relaxation of ion-irradiation damage in graphite / E. Asari, M. Kitajima, K. G.Nakamura & T. Kawabe // Phys. Rev. - 1993. - №№. 47. - P. 1114311148.

54. Жмуриков, Е.И. Измерения теплофизических свойств графитовых композитов для конвертора нейтронной мишени / Е.И. Жмуриков, И.В. Савченко, С.В. Станкус, L. Tecchio // Вестник НГУ. Серия: Физика. - 2011. -№ 6 (2). - С. 77-84.

55. Кудрявцев, Б.Б. Курс физики. Теплота и молекулярная физика. Учебное пособие. - 2-е изд. - М.: Просвещение, 1965. - 224 с.

56. Шулепов, С.В. Физика углеграфитовых материалов / С.В. Шулепов. - М.: Металлургия, 1972. - 256 с.

57. Калин, Б.А. Конструкционные материалы ядерных реакторов / Б.А. Калин, Н.М. Бескоровайный. - М.: Энергоатомиздат, 1995.

58. Mohanty, S. HTGR Graphite Core Component Stress / S. Mohanty and S. Majumdar // Technical Letter Report (Washington, September 2011). - Washington, 2011. - P. 115.

59. Haag, G. Properties of ATR-2E Graphite and Property Changes due to Fast Neutron Irradiation / G. Haag // Report No. Jul-4183 (Jülich, Germany, 2005). -Jülich, Germany, 2005. - P. 148.

60. Виргильев, Ю. С. Реакторный графит: разработка, производство и свойства / Ю. С. Виргильев [и др.] // Российский химический журнал (ЖРХО им.Д.И.Менделеева). - 2006. - № 50 (1). - С. 4-12.

ПЕРЕЧЕНЬ СОКРАЩЕНИЙ

РБМК - реактор большой мощности, канальный;

СТП - среднетемпературный пек;

КПНС - кокс нефтяной прокалённый специальный;

ОУ - облучательное устройство;

ЦПАЗ - центральная плоскость активной зоны;

ДСК - дифференциальная сканирующая калориметрия.