Создание и исследование сверхкомпактных источников оптического излучения на основе туннельного контакта с локализованной оптической наноантенной тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат наук Школдин Виталий Алексеевич

• Школдин Виталий Алексеевич
• кандидат наук
• 2022

Оглавление диссертации кандидат наук Школдин Виталий Алексеевич

СОДЕРЖАНИЕ

Реферат

Synopsis

Введение

Глава 1. Излучение из туннельного контакта

1.1. Введение

1.2. Туннелирование электронов

1.3. Эмиссия из туннельного контакта

1.3.1. Модель потери энергии

1.3.2. Модель флуктуации тока (дробового шума)

1.3.3. Модель спонтанной эмиссии

1.4. Связь СТМ-Л с теорией оптических антенн

1.4.1. Оптические антенны

1.4.2. Локальная плотность оптических состояний

1.5. ЛПОС и туннельный переход

1.6. Квантовая эффективность

1.7. Планарный излучающий контакт

1.8. Сканирующий туннельный микроскоп

1.9. Оптическая наноантенна в туннельном контакте

1.10. Излучающие структуры с полупроводниками

1.11. Выводы

Глава 2. Влияние морфологии металлической поверхности на эффективность

излучения фотонов

2.1. Создание образцов

2.2. Экспериментальная установка

2.3. Описание эксперимента

2.4. Обсуждение результатов

2.5. Выводы

Глава 3. Исследование эмиссии фотонов из туннельного контакта методом локальной туннельной спектроскопии

3.1. Введение

3.2. Методика подготовки образцов

3.3. Экспериментальное измерение вольт-амперных характеристик

3.4. Оптические измерения в СТМ

3.5. Вольт-амперные характеристики в координатах Фаулера-Нордгейма

3.6. Заключение к разделу

Глава 4. Исследование одиночной плазмонной наноантенны методами туннельной спектроскопии и регистрации оптической эмиссии в сканирующем туннельном микроскопе

4.1. Введение в раздел

4.2. Создание образцов

4.3. Численное моделирование

4.4. Темнопольные измерения

4.5. СТМ эксперимент

4.6. Заключение к разделу

Глава 5. Прецизионная СТМ-модификация металл/полупроводниковых плёнок для создания КМОП-совместимых субволновых оптических источников света

5.1. Введение

5.2. Создание тонких пленок металл/полупроводник

5.3. Образец

5.4. Результаты

5.5. СТМ литография

5.6. СТМ-Л и ВАХ измерения структур

5.7. Квантовая эффективность туннельного контакта

5.8. Заключение к разделу 136 Заключение 137 Благодарности 138 Список сокращений и условных обозначений 139 Литература 140 Приложение A. Тексты публикаций

РЕФЕРАТ

Актуальность темы исследования

Современные оптические линии связи передают колоссальные объемы информации между континентами, и каждый год этот показатель растет на 20-30% [1,2]. Такой рост напрямую связан с увеличением доступности информации, развитием информационных технологий и микропроцессорной техники. Оптоволоконный тип связи преобладает над классическими медными линиями при передаче информации на расстояниях от единиц до десятков тысяч километров (межконтинентальные расстояния). Однако, на масштабах передачи данных, сопоставимых с размером устройств, а также между и внутри интегральных схем (ИС) доминирует передача сигнала с помощью электронов, движущихся по традиционным металлическим проводам, дорожкам и соединениям.

В конце 1980-х годов зародилось научно-технологическое направление - фотоника [3-7], связанное с фундаментальными и прикладными аспектами работы с оптическими сигналами, а также с созданием и исследованием оптических волноводов, логических элементов и алгоритмов для проведения вычислений с помощью оптических сигналов. Таким образом, в последующие годы, наряду с активным развитием электронных технологий, также развивались и оптические (фотонные) технологии. В фотонике, помимо источников оптического сигнала и волноводов, так же можно выделить устройства, ориентированные на обработку оптических сигналов, например оптические нейронные сети [8,9], и на модуляцию оптического сигнала [10] для дальнейшей его передачи между центральным процессором, памятью и графическим процессором [11].

Несмотря на существенный задел в области оптоэлектроники и наличие коммерчески доступных электрооптических устройств [9,12,13], остаётся не до конца решенной проблема, связанная с миниатюризацией источников оптического сигнала. На данный момент в фотонике существует несколько основных подходов к

решению этой проблемы: использование внешних (вне интегральной схемы) лазерных источников с последующим введением генерируемого ими излучения в волновод с использованием оптоволокна или дифракционной решетки[14,15]; а также использование интегрированных микролазеров на основе полупроводниковых III-V материалов, например, вертикально-излучающих микролазеров или микродисковых лазеров[16,17]. Оба подхода имеют существенные недостатки, связанные с интеграцией на чипе, компактностью и плотностью расположения на кристалле. Миниатюрные лазеры с электрической накачкой обладают резонаторами, размер которых существенно превышает длину волны излучения. Даже самые компактные микродисковые или микрокольцевые лазеры имеют размер резонатора, сопоставимый или превышающий несколько длин волн их излучения[18,19]. В существующих сегодня оптоэлектронных схемах чаще используются внешние лазерные источники с электрооптическими модуляторами, основанными на волноводах [20,21], что увеличивает общий размер схем и ограничивает рабочую частоту характеристиками модулятора. Кроме того, для таких схем требуются лазеры, работающие в непрерывным режиме.

За последнее десятилетие, благодаря развитию технологических возможностей и нанофотоники, возрос интерес к явлению генерации фотонов и плазмонов при неупругом туннелировании электронов (НТЭ). Данный эффект впервые экспериментально наблюдался около 50 лет назад[22]: электрон преодолевая потенциальный барьер рассеивает свою потенциальную энергию в виде фотона (Рисунок , стрелка Ь). Основываясь на этом эффекте, возможно создание источников оптического излучения в видимом и ближнем инфракрасном (ИК) диапазонах, с размерами излучающей области порядка 1 нм[23]. Однако, для применения такого типа источников в ИС необходимо решить задачу увеличения их эффективности. Одним из способов решения данной задачи является использование оптических наноан-тенн, расположенных в области туннельного зазора[24]. Оптические наноантенны обеспечивают увеличение локальной плотности оптических состояний в области

туннельного зазора, что способствует излучению фотонов и поверхностных плаз-мон-поляритонов (ППП) при неупругом туннелировании электронов. На данный момент ведутся активные исследования по созданию эффективных источников света с оптическими наноантеннами различных типов.

I

лам: I, III - металлы, берега туннельного контакта, II - область потенциального барьер, Ер1, Ер2 - уровни Ферми для области I и III соответственно, Ь - зазор между берегами, Е1, Е2 - энергия электрона до и после туннелиро-вания, Уъ - приложенное напряжение. Процесс (а) соответствует упругому туннелированию и (Ъ) - неупругому туннелированию с потерей энергии в

виде фотона с энергией й^.

Одним из инструментов для исследования как туннельного контакта, так и процессов НТЭ, сопровождаемых генерацией фотонов и ППП, является сканирующий туннельный микроскоп (СТМ). Возможность прецизионного позиционирования СТМ зонда на подложке, а также широкий набор СТМ методик позволяют проводить детальные исследования влияния наноантенн на НТЭ. Например, существует методика СТМ-люминесценции (СТМ-Л), заключающаяся в непрерывном сборе оптического сигнала и построении двумерных карт его распределения при пространственном перемещении зонда СТМ (сканировании), находящегося в туннельном контакте с исследуемым образцом. Данный метод позволяет непосредственно изучать процесс генерации фотонов и ППП для конкретной пары электродов (зонд СТМ и образец) и геометрической конфигурации наноантенн. Кроме

того, следует отметить, что вольт-амперные характеристики (ВАХ) туннельного контакта также отражают особенности процессы неупругого туннелирования электронов, что может быть использовано при разработке источников фотонов с увеличенной эффективностью.

Оптические наноантенны могут быть изготовлены как из металлических-плазмонных (например, золото или алюминий), так и полупроводниковых (например, кремний) материалов [25]. Таким образом, подобные источники оптических сигналов могут быть интегрированы в КМОП (комплементарная структура металл-оксид-полупроводник) технологический процесс создания оптоэлектронных схем. Это позволит в будущем осуществить плавный переход к кремниевой фотонике, а также позволит постепенно интегрировать оптические линии связи в существующие ИС, тем самым повышая их производительность.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Создание и исследование сверхкомпактных источников оптического излучения на основе туннельного контакта с локализованной оптической наноантенной»

Цель работы

Создание и исследование сверхкомпактных источников оптического излучения на основе туннельного СТМ контакта с локализованной оптической наноан-тенной для увеличения интенсивности эмиссии фотонов.

Задачи работы

Для достижения данной цели были поставлены следующие задачи:

• Создание экспериментальных установок, работающих при атмосферных условиях или в условиях сверхвысокого вакуума, для изучения процессов неупругого туннелирования электронов и эмиссии фотонов под зондом СТМ;

• Исследование влияния морфологии поверхности берегов туннельного СТМ контакта на интенсивность оптической эмиссии при неупругом туннелирова-нии электронов при атмосферных условиях;

• Экспериментальное исследование влияния процессов неупругого туннелиро-вания электронов, приводящих к генерации фотонов или поверхностных плазмон-поляритонов, на вольтамперные характеристики туннельного СТМ контакта в сверхвысоком вакууме;

• Развитие методов исследования процессов эмиссии фотонов из области туннельного наноконтакта в вакууме без прямой регистрации оптического излучения;

• Экспериментальное и теоретическое исследование влияния плазмонных и гибридных металл-полупроводниковых наноантенн, введенных в область туннельного СТМ контакта, на интенсивность эмиссии фотонов при процессах неупругого туннелирования электронов.

Научная новизна

Экспериментально установлено влияние морфологии поверхности берегов туннельного контакта на интенсивность эмиссии фотонов при неупругом туннели-ровании электронов. Показано, что для туннельного СТМ контакта при атмосферных условиях уменьшение шероховатости поверхностей контакта приводит к увеличению эмиссии фотонов в видимом спектральном диапазоне.

Впервые предложен метод исследования оптических свойств туннельного контакта с СТМ зондом за счет анализа особенностей на вольтамперных характеристиках.

Методом СТМ-Л c нанометровым пространственным разрешением исследованы оптические свойства плазмонных наноантенн в форме дисков. Впервые показана корреляция между особенностями, возникающими на ВАХ туннельного контакта «СТМ зонд - наноантенна», с неоднородностями локальной плотности оптических состояний наноантенны, приводящим к увеличению эмиссии фотонов из туннельного контакта.

Предложен новый метод прецизионного создания гибридных металл-полупроводниковых (золото-кремниевых) наноантенн, излучающих фотоны в видимом спектральном диапазоне при протекании через них туннельного тока, для интеграции с КМОП интегральными схемами.

Теоретическая и практическая значимость работы

Результаты, представленные в диссертационной работе, могут быть использованы при создании компактных источников оптического сигнала, сопоставимых по размеру с компонентами микроэлектроники, для электрооптических микросхем.

Положения выносимые на защиту

1. Уменьшение шероховатости поверхности берегов туннельного контакта «золотая пленка - зонд СТМ», ширина туннельного зазора которого осциллирует во времени, приводит к увеличению эмиссии фотонов при неупругом туннелировании электронов при атмосферных условиях. При работе СТМ при атмосферных условиях при уменьшении в 3 раза аспектного отношения для зерен золота интенсивность свечения в видимом и ближнем инфракрасном спектральных диапазонах увеличивается на 3 порядка. Максимальная интенсивность эмиссии фотонов под СТМ зондом достигается при использовании атомарно гладких пленок.

2. Особенности локальной плотности оптических состояний туннельного зазора «наноструктура - зонд СТМ» в сверхвысоком вакууме (давление не выше, чем 1е-9 мБар) влияют на процессы неупругого туннелирования электронов, что отражается на вольт-амперных характеристиках туннельного контакта в виде появления дополнительных изгибов (максимумы на второй производной тока по напряжению).

3. В туннельном контакте «плазмонная наноантенна - зонд СТМ» увеличение локальной плотности оптических состояний за счет введения наноантенны приводит к росту эмиссии фотонов видимого и ближнего инфракрасного спектральных диапазонов при процессах неупругого туннелирования электронов. Спектр собственных оптических мод системы определяет положение особенностей на вольт-амперных характеристиках туннельного контакта.

4. Метод токовой СТМ литографии на тонких пленках Si/Au позволяет создавать локальные источники фотонов с минимальными латеральными размерами порядка 60 нм, излучающие свет в видимом и ближнем инфракрасного спектральных диапазонах при неупругом туннелировании электронов.

Апробация работы

Основные результаты исследований, изложенные в диссертации, представлялись на конференциях:

• 5th International School and Conference "Saint-Petersburg OPEN 2018", март 2018 г., Санкт-Петербург,

• 6th International School and Conference "Saint-Petersburg OPEN 2019", апрель

2019 г., Санкт-Петербург,

• 8th International School and Conference "Saint-Petersburg OPEN 2021", апрель 2021 г., Санкт-Петербург,

• 19 Всероссийская молодежная конференция по физике полупроводников и наноструктур, полупроводниковой опто- и наноэлектронике, ноябрь 2017г., Санкт-Петербург,

• 20 Всероссийская молодежная конференция по физике полупроводников и наноструктур, полупроводниковой опто- и наноэлектронике, ноябрь 2018 г., Санкт-Петербург,

• V International Conference on Metamaterials and Nanophotonics METANANO

2020 г. (онлайн),

• VI International Conference on Metamaterials and Nanophotonics METANANO 2021г. (онлайн).

Публикации

Основное содержание диссертации опубликовано в 10 научных работах, в том числе 10 публикаций в изданиях, индексируемых Web of Science или Scopus.

Достоверность научных результатов обуславливается использованием апробированных программных пакетов для проведения численного моделирования с выбором корректных с физической точки зрения граничных условий и размеров пространственных и временных сеток разбиения в методе конечных элементов, обеспечивающих сходимость численного решения систем уравнений. Результаты экспериментальных измерений, полученных с использованием современного высокотехнологичного оборудования, многократно воспроизводились для серии образцов. Полученные экспериментальные данные подвергались статистической обработке. Имеется согласование между расчетными и экспериментальными данными. Результаты диссертации представлены на международных и всероссийских конференциях, а также опубликованы в журналах, входящих в базы цитирования РИНЦ, Scopus и WoS, в том числе журналах первого квартиля.

Личный вклад автора

Личный вклад автора заключается в создании экспериментальных установок, выборе образцов; непосредственном проведении экспериментов. Обработка и интерпретация теоретических и экспериментальных данных проведена лично автором или совместно с соавторами. Постановка задач, а также обсуждение полученных теоретических или экспериментальных результатов проводилось совместно с научным руководителем. Все вошедшие в диссертацию оригинальные результаты получены автором или при его непосредственном участии.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы из 169 наименований. Текст диссертации изложен на 158 страницах, содержит 29 формул, 53 рисунка и 4 таблицы.

Основное содержание работы

Во введении обоснована актуальность темы диссертационной работы, показана ее научная новизна, сформулированы цели и задачи работы, изложены выносимые на защиту положения.

Первая глава «Излучение из туннельного контакта» содержит обзор литературы по источникам оптической эмиссии из туннельного контакта, теоретическим и экспериментальным работам, определяющим область исследования, актуальные направления в разработке источников излучения на основе туннельного контакта. Описаны основные физические свойства туннельного контакта и модели описывающие неупругое туннелирование электронов. Описана связь люминесценции, генерируемой в туннельном контакте, с теорией оптических наноантенн. Описано использование сканирующего туннельного микроскопа и полупроводниковых материалов для излучающего туннельного контакта.

Вторая глава «Влияние морфологии металлической поверхности на эффективность излучения фотонов» содержит описание образцов и созданной экспериментальной установки для проведения исследования излучения из туннельного контакта в условиях естественной атмосферы (см Рисунок 2). Для уточнения данных эксперимента были проведены измерения спектров оптического пропускания образцов и выполнен расчет спектров пропускания вертикального точечного диполя над идеальной поверхностью. Качественное соответствие экспериментальных и расчетных спектров позволяет исключить влияние морфологи на спектр пропускания. Описан произведённый анализ морфологии поверхности образцов. Данные о морфологии поверхности сопоставлены с результатами анализа и теоретической работой о влиянии шероховатостей на величину туннельного тока[26].

В результате были сделаны выводы, что с увеличением латеральных размеров и уменьшением высоты зёрен на поверхности золота эффективная площадь туннельного контакта возрастает. Это приводит к увеличению интенсивности оптического излучения из туннельного контакта. Максимальная интенсивность достигается при использовании атомарно-гладкой поверхности золота.

Рисунок 2 Схема экспериментальной установки из инвертированного оптического микроскопа, совмещённого со сканирующим туннельным микроскопом (СТМ). Туннельный контакт образован между зондом СТМ и золотой плёнкой. Сбор излучения производится на просвет, через образец.

В третьей главе «Исследование эмиссии фотонов из туннельного контакта методом локальной туннельной спектроскопии» показана связь между вольтампер-ными характеристиками туннельного контакта и процессом неупругого туннели-рования электронов.

Как известно, вольт-амперные характеристики (ВАХ) туннельного контакта содержат совокупную информацию обо всех неупругих туннельных процессах[27]. Логично ожидать влияние процессов связанных с генерацией фотонов и плазмонов на форму ВАХ. Учитывая низкую квантовую эффективность генерации излучения из туннельного контакта, изучение ВАХ потенциально даёт возможность исследовать генерацию излучения без применения сложных оптических схем для детектирования излучения слабой интенсивности, но данный метод применим только для чистых поверхностей, например, в условиях сверхвысокого вакуума.

В главе описан процесс пробоподготовки золотых плёнок на поверхности слюды для получения поверхности близкой к монокристаллической посредствам отжига и использования аргоновой плазмы. Образец был помещен в сверхвысоко-

вакуумный сканирующий туннельный микроскоп. Проведён анализ ВАХ и их вторых производных, показавший наличие особенностей при напряжениях в диапазоне 1,6-1,8 В, наблюдаемые как при положительных полярностях (Рисунок 3), так и при отрицательных.

03 СЛ

с ф

с

0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 Bias voltage, V

Рисунок 3 Характерная вольт-амперная характеристика туннельного контакта «Pt/Ir зонд - золотая плёнка» (синяя линия), её вторая производная d2I/dV2 (зеленая линия) и зависимость интенсивности излучения от приложенного напряжения смещения.

Для исследования оптических свойств туннельного контакта в сверхвысоко-вакуумной камере микроскоп был модифицирован для вывода из-под зонда СТМ вне вакуумной камеры. Исследование показало, наличие генерации оптического излучения при напряжениях свыше 1,6-1,8 В, что соответствует положению особенностей на ВАХ.

Дополнительно, вольт-амперные характеристики были описаны в координатах Фаулера-Нордгейма (Рисунок 4). Такое построение данных отчётливо показывает наличие особенности при напряжении 1,8 В, которая связанна с наличием неупругого канала туннелирования электронов, вызванного увеличением плотности оптических состояний в туннельном зазоре.

с

(D

10

о

-Current

-d2l/dV2 ■ :

.....■ Photons

/ l/pi \ I

-600

-400

200 ^

-0

-200

-0.4

-0.3

-0.2

-0.1

-0.0 L.n 1

Рисунок 4 Полученная ВАХ туннельного контакта «РШг-зонд - золотая

плёнка» в координатах ФН. Вставка на графике детальнее демонстрирует об-

1

ласть графика вблизи —. Нижняя вставка схематически демонстрирует изме-

Ут

нение формы барьера с увеличением напряжения смещения. Синими линиями обозначены оптические состояния.

В четвертой главе «Исследование одиночной плазмонной наноантенны методами туннельной спектроскопии и регистрации оптической эмиссии в сканирующем туннельном микроскопе» проведено исследование оптической наноантенны в сканирующем туннельном микроскопе.

Приведено описание структур, созданных методом электронной литографии, представляющих собой массив золотых цилиндров на золотой плёнке. В качестве второго берега туннельного контакта выступал РШг-зонд. В соответствии с разме-

рами созданных наноцилиндров было проведено численное моделирование возбуждаемых собственных мод в наноантеннах, в зависимости от местоположения электрического диполя. Моделирование показало возможность возбуждения двух собственных мод, причём обе моды имеют пучности на краю нанодисков (Рисунок 5). Результаты численного моделирования были подтверждены результатами темнопольной спектроскопии.

1

0.9

_0 8

1 0.7 .о

го, 0.6

I—

О)

5 0.5

0 о.

1 0 4 го

"5 о.з го ее

0.2 0.1

Рисунок 5 Результат численного моделирования спектра мощности излучения системы для различных положений зонда. Эскизы представляют моделирование распределения вертикальной составляющей модуля электрического поля вблизи золотого нанодиска, возбуждаемого точечным оптическим диполем, ориентированным по нормали к подложке.

Наноантенны были исследованы в сверхвысоковакуумном СТМ. В эксперименте было реализовано синхронное получение топографии наноантенны и карты интенсивности излучения из туннельного контакта. Такой эксперимент позволил обнаружить значительное усиление интенсивности излучения на краях диска (Рисунок 6). Причём дополнительно были проведены измерения, чтобы достоверно исключить связь всплесков интенсивности излучения и работы системы обратной связи СТМ.

Риъ^ол, пт

(а) <Ь) (с)

Рисунок 6 (а) СТМ-изображение топографии одиночного нанодиска на поверхности золотой пленки ([=0,5 нА; У=2,5 В). ф) Карта распределения эмиссии из туннельного контакта для соответствующей области (Нормированное на величину туннельного тока). Зеленые линии обозначают край нанодиска. (с) Профили топографии (красная линия) и оптического сигнала (синяя линия) золотого нанодиска.

Наноантенна была исследована спектроскопическими методами: ВАХ измерены в 20 точках вдоль прямой пересекающей наноантенну (см. Рисунок 7а). Токовые кривые измеренных в точках на краях цилиндра обладают более выраженными особенностями, аналогичным особенностям описанным в главе 3. Что можно наблюдать на карте «отпечатка пальца» для й21/йУ2 на рисунке 7б. Такое построение данных позволяет с высокой достоверностью оценить положение оптической наноантенны.

-2-10 1 УоИаде, V

(а) (б)

Рисунок 7 а) СТМ изображение топографии нанодиска (Ьр = 0,08 нА; Vbias = 1,0 В) с маркерами, обозначающими точки измерения ВАХ. б) Карта d2I/dV2 золотого диска.

Особенности на ВАХ и их вторых производных описываются процессами неупругого туннелирования электронов и пространственным распределением локальной плотности оптических состояний в наноантенне. Проведенные численные расчеты собственных мод наноантенны показали (Рисунок 5), что наблюдаемые особенности ВАХ тесно связаны с оптическими собственными модами наноантенны, и, следовательно, их спектральное и пространственное положение может регулироваться формой и размером нанодиска. Полученные результаты имеют важное значение для разработки плазмонных наноантенн с электрическим возбуждением, рассматриваемым в качестве источников оптического излучения в электрооптических схемах.

Пятая глава «Прецизионная СТМ-модификация металл/полупроводниковых плёнок для создания КМОП-совместимых субволновых оптических источников света» содержит описание методики создания и анализ наноантенн образующихся в процессе СТМ-литографии на поверхности кремниевой плёнки на золоте.

В главе описан процесс СТМ-литографии на образце, состоящем из слюды, золотой плёнки толщиной 100 нм и тонкой кремниевой плёнки 10 нм. Были проведены измерения как вольт-амперных характеристик, так и излучательных характеристик туннельного контакта между образцом и РШг зондом СТМ. Измерения проводились в сверхвысоковакуумном СТМ. Эксперимент показал, что интенсивность генерации излучения для туннельного контакта с кремниевой плёнкой на золоте ниже порога детектирования детектором (Рисунок 8а), а ВАХ не обладают какими-либо особенностями, которые можно было бы ассоциировать с неупругим процессом туннелирования (Рисунок 8б).

Напряжение (В) Напряжение (В)

(а) (б)

Рисунок 8 (а) зависимости оптического сигнала из туннельного контакта СТМ в зависимости от напряжения для золотой плёнки и 81 плёнки. (б) ВАХ нормированные на максимальны ток. Графики приведены для образца с чистой золотой поверхности и образца напылённого тонкой кремниевой плёнкой.

В главе предлагается метод модификации тонкой кремниевой плёнки на золоте, заключающийся в подачи импульсов длительностью от 10 мс с высоким напряжением (-10 В) к поверхности образца. Схематично процесс модификации представлен на рисунке 8. Топография образца до и после создания «нанохолма»-

наноантенны, а также типичное РЭМ-изображение показаны на рисунке 10. Экспериментально была обнаружена пропорциональная связь длительности импульса воздействия на поверхность и размеров получаемой наноантенны.

Рисунок 9 Схематичное изображение процесса создания наноантенны.

(а) (б) (в)

Рисунок 10 Топография поверхности образца до (а) и после (б) локальной модификации. В точке, отмеченной пунктиром, был сделан импульс длительностью 200 мс с напряжением смещения -10 В. (в) типичное изображение наноантенны в электронном микроскопе. Масштабная полоска - 200 нм.

Из-за малого объема структуры и отсутствия технологической возможности провести исследования данных наноструктур в ПЭМ, были проведены дополнительные оптические исследования. Были проведены исследования фотолюминесценции структуры при возбуждении фемтосекундным лазером с длинной волны 1047 нм. Наноантенны, в отличие от остальной плёнки дают широкий фотолюминесцентный отклик. Ориентируясь на статью С. Макарова [28] об исследовании

кремнево-золотых наночастиц, сделанных методом лазерной абляции, выдвинуто предположение, о схожести структуры создаваемых в СТМ наноструктур и частиц в статье: и наночастицы и наноструктуры обладают широким спектром фотолюминесценции, а так же, на РЭМ изображениях наноструктур наблюдаются «застывшие капли» нанометрового диаметра вокруг области воздействия (Рисунок 9в).

Темнопольная микроскопия наноструктур так же подтверждает наличие антенных оптических свойств у структур.

Методом картирования СТМ люминесценции на создаваемых структурах наблюдается сильный оптический отклик на создаваемых наноструктурах. Исследование зависимости интенсивности излучения от напряжения в туннельном контакте показало, что процесс излучения начинается при 1,2 В (против 1,6 В на золотой плёнке), что скорее всего связано с изменением эффективного значения диэлектрической проницаемости для золотых включений в наноантеннах.

ф

о

0

1 m s

0

1

ф

H

^ о

-10 -5 0 5 10

Напряжение (В)

Рисунок 11 Интенсивность оптического сигнала туннельного контакта в зависимости от приложенного напряжения для чистой золотой поверхности

(красная кривая) и для Au/Si нанохолма (синяя кривая). Масштаб о оси ординат для каждой кривой разный. При получении кривых, обратная связь

была включена, время измерения кривых 30 сек. Начальный ток для зависимостей 11 нА и 40 нА для золотой плёнки и нанохолма соответственно.

Au поверхность

Важно отметить, что детектируемая СТМ-Люминесценция не является результатом электролюминесценции кремния (с длиной волны, соответствующей ширине запрещенной зоны Si). Оценка спектрального диапазона излучения показала, что он лежит в области длин волн до 900 нм. Излучение света в видимом диапазоне можно объяснить наличием кристаллитов Si в составе Au/Si нанохолмов, как и в схожих наночастицах описанных в [28].

Оценка квантовой эффективности туннельного контакта с Au/Si наноантен-ной, показало увеличение её значения в 13 раз в сравнении с квантовой эффективностью туннельного контакта с золотой плёнкой описанной в третьей главе и в 3 раза в сравнении с золотым наноцилиндром описанным в четвёртой главе (см. Таблицу 1).

Таблица 1 Внешняя квантовая эффективность для разных образцов.

Образец Внеш. Квантовая Эффективность (эл./фотон)

Au плёнка 9,0е-7

Si плёнка *

Au наноантенна (цилиндр) 3,9е-6

Au/Si гибридная наноантенна 1,2е-5

*Ниже порога детектирования

Выводы по основным результатам диссертации

1. Впервые экспериментально продемонстрировано влияние различной морфологии золотых плёнок на интенсивность эмиссии фотонов в туннельном контакте с зондом покрытым золотом в СТМ, работающем при атмосферных условиях. Экспериментально показано, что уменьшение высоты и увеличение диаметра зёрен золота приводит к значительному увеличению интенсивности излучения фотонов из туннельного контакта. В СТМ при атмосферных условиях уменьшение аспектного отношения зёрен золота в 3 раза, интенсивность эмиссии в видимом и ближнем инфракрасном спектральных диапазонах увеличивается на 3 порядка. Максимальная интенсивность достигается при использовании атомарно гладких плёнок. Данная зависимость объясняется сильным влиянием морфологии поверхности на эффективную площадь туннельного контакта, которая обратно пропорциональна квадрату аспектного отношения зерна.

2. Впервые экспериментально продемонстрирована связь процесса неупругого туннелирования электронов, сопровождаемого эмиссией фотонов с особенностями на вольт-амперных характеристиках. Дополнительный минимум для ЦУ) кривых в координатах Фаулера-Нордгейма при напряжениях смещения (1,61,8) В соответствует напряжению начала генерации фотонов из туннельного контакта РШг-зонд - Au-плёнка. Метод анализа ВАХ туннельного перехода может быть использован для исследования генерации света и поверхностных плаз-монов без прямого детектирования оптического сигнала.

3. Впервые экспериментально методом картирования люминесценции из туннельного контакта, картирования ВАХ и их вторых производных (d2I/dV2) показано пространственное распределение локальной плотности оптический состояний в нанодиске. Проведенные численные расчеты показали, что наблюдаемые особенности тесно связаны с оптическими собственными модами наноантенны, и, следовательно, их спектральное и пространственное положение может регулироваться формой и размером нанодиска.

4. Впервые продемонстрирован метод создания кремнеево-золотых наноантенн посредством СТМ-литографии на поверхности кремниевой плёнки на золоте. Показаны экспериментальные зависимости геометрических размеров создаваемых наноструктур от времени токового СТМ воздействия. На основе оптических измерений выдвинуто предположение о наличие нанокристаллитов кремния в составе структур. Оценено увеличение квантовой эффективности из туннельного контакта с Au/Si-структурой в 13 раз.

Публикации в международных изданиях, индексируемых в базе данных

Scopus или Web of Science:

1. Shkoldin V. A. и др. Influence of Au surface properties on photon emission from localized metal-insulator-metal tunnel contact // Journal of Physics: Conference Series., 2018.

2. Shkoldin V. A. и др. Investigation of the light emission in the local tunnel junction and its dependence on the contact surface morphology // Journal of Physics: Conference Series.: IOP Publishing, 2019. С. 12005.

3. Shkoldin V. A. и др. Gold nanoantennas for enhancement of photon emission from STM contact // J. Phys. Conf. Ser. 2019. Т. 1410. № 1. С. 012141.

4. Shkoldin V. A. и др. Crucial Role of Metal Surface Morphology in Photon Emission from a Tunnel Junction at Ambient Conditions // J. Phys. Chem. C. 2019a. Т. 123. № 14. С. 8813-8817.

5. Lebedev D.V., Shkoldin V. A. и др. Indirect observation of the light emission in the tunnel junction with metal nanodisk // AIP Conf. Proc. 2020. Т. 2300. С. 90028.

6. Lebedev D. V., Shkoldin V. A. и др. Indirect Detection of the Light Emission in the Local Tunnel Junction // Phys. Status Solidi - Rapid Res. Lett. 2020. Т. 14. № 3.

7. Lebedev D. V., Shkoldin V. A. и др. Scanning Tunneling Microscopy-Induced Light Emission and I(V) Study of Optical Near-Field Properties of Single Plas-monic Nanoantennas // J. Phys. Chem. Lett. 2021. Т. 12. № 1. С. 501-507.

8. Shkoldin V. A. и др. STM Light Emission and I(V) study of single gold nanoan-tenna // Journal of Physics: Conference Series., 2021.

9. Shkoldin V. A. и др. Spatial mapping of optical modes in plasmonic nanoan-tenna by scanning tunneling microscopy // Journal of Physics: Conference Series., 2021

10.Лебедев Д. В., Школдин В. А., и др. Формирование Au/Si наноструктур методом токовой литографии в сканирующем туннельном микроскопе // Письма в ЖТФ. 2022. Т. 48, № 12.

SYNOPSIS

Thesis overview

Background and motivation.

Modern optical communication lines transmit enormous amounts of information between continents, and every year this amount is growing by 20-30% [1,2]. This growth is directly related to the increasing availability of information, the development of information technology and microprocessor technology. Fiber optic type of communication prevails over the classical copper lines when transmitting information at distances from a meter to thousands of kilometers (intercontinental distances). However, with data transmission at scales comparable to the size of devices and/or integrated circuits (IC), signal is mainly transmitted by means of electrons moving along traditional metal wires.

At the end of the 1980s photonics [3-7] appeared as a scientific and technological area which was related to fundamental and applied aspects of working with optical signals, as well as to the creation and research of optical waveguides, logic elements and algorithms for computing with the help of optical signals. In the following years, along with the active development of electronic technologies, optical (photonic) technologies were also developed. In addition to optical signal sources and waveguides, there are devices focused on optical signal processing, for example, optical neural networks [8,9], and optical signal modulation [10] for its further transmission between central processing unit, memory and graphics processor [11].

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Школдин Виталий Алексеевич, 2022 год

ЛИТЕРАТУРА

1. Hecht J. The bandwidth bottleneck that is throttling the Internet // Nature. 2016. Т. 536, № 7615. С. 139-142.

2. Cisco. Cisco Annual Internet Report (2018-2023) White Paper [Электронный ресурс]. 2020. URL: https://www.cisco.com/c/en/us/solutions/collateral/executive-perspectives/annual-internet-report/white-paper-c11-741490.html (дата обращения: 24.05.2021).

3. Soref R., Larenzo J. All-silicon active and passive guided-wave components for X = 1.3 and 1.6 цш // IEEE J. Quantum Electron. 1986. Т. 22, № 6. С. 873-879.

4. Soref R.A., Bennett B.R. Kramers-Kronig Analysis Of Electro-Optical Switching In Silicon // Integrated Optical Circuit Engineering IV / под ред. Mentzer M.A., Sriram S. SPIE, 1987. Т. 0704. С. 32-37.

5. Soref R.A., Schmidtchen J., Petermann K. Large single-mode rib waveguides in GeSi-Si and Si-on-SiO/sub 2/ // IEEE J. Quantum Electron. 1991. Т. 27, № 8. С. 1971-1974.

6. Schuppert B., Schmidtchen J., Petermann K. Optical Channel Waveguides in Silicon Diffused from GeSi Alloy // Electron. Lett. 1989. Т. 25, № 22. С. 15001502.

7. Jalali B., Fathpour S. Silicon Photonics // J. Light. Technol. 2006. Т. 24, № 12. С. 4600-4615.

8. Shen Y. и др. Deep learning with coherent nanophotonic circuits // Nat. Photonics. 2017. Т. 11, № 7. С. 441-446.

Xu X. h gp. Photonic Perceptron Based on a Kerr Microcomb for High-Speed, Scalable, Optical Neural Networks // Laser Photon. Rev. 2020. T. 14, № 10. C. 2000070.

10. Marpaung D., Yao J., Capmany J. Integrated microwave photonics // Nat. Photonics. 2019. T. 13, № 2. C. 80-90.

11. Sun C. h gp. Single-chip microprocessor that communicates directly using light // Nature. Nature Publishing Group, 2015. T. 528, № 7583. C. 534-538.

12. Maram R. h gp. Recent Trends and Advances of Silicon-Based Integrated Microwave Photonics // Photonics. 2019. T. 6, № 1.

13. Alexoudi T., Kanellos G.T., Pleros N. Optical RAM and integrated optical memories: a survey // Light Sci. Appl. 2020. T. 9, № 1. C. 91.

14. Son G. h gp. High-efficiency broadband light coupling between optical fibers and photonic integrated circuits // Nanophotonics. 2018. T. 7, № 12. C. 1845-1864.

15. Roelkens G. h gp. High efficiency diffractive grating couplers for interfacing a single mode optical fiber with a nanophotonic silicon-on-insulator waveguide circuit // Appl. Phys. Lett. 2008. T. 92, № 13. C. 131101.

16. Lu H. h gp. Flip-chip integration of tilted VCSELs onto a silicon photonic integrated circuit // Opt. Express. 2016. T. 24, № 15. C. 16258.

17. Seung June Choi h gp. Microdisk lasers vertically coupled to output waveguides // IEEE Photonics Technol. Lett. 2003. T. 15, № 10. C. 1330-1332.

18. Maximov M. V h gp. Ultrasmall microdisk and microring lasers based on InAs/InGaAs/GaAs quantum dots // Nanoscale Res. Lett. 2014. T. 9, № 1. C. 657.

19. Kryzhanovskaya N. V, Maximov M. V, Zhukov A.E. Whispering-gallery mode microcavity quantum-dot lasers // Quantum Electron. IOP Publishing, 2014. T. 44, № 3. C. 189-200.

20. Li M. h gp. Lithium niobate photonic-crystal electro-optic modulator // Nat. Commun. 2020. T. 11, № 1. C. 4123.

21. Wojcik G.L. h gp. A single comb laser source for short reach WDM interconnects // Novel In-Plane Semiconductor Lasers VIII / nog peg. Belyanin A.A., Smowton P.M. SPIE, 2009. T. 7230. C. 89-100.

22. Lambe J., Jaklevic R.C. Molecular vibration spectra by inelastic electron tunneling // Phys. Rev. APS, 1968. T. 165, № 3. C. 821.

23. Heilemann M. Light at the End of the Tunnel // Angew. Chemie Int. Ed. 2009. T. 48, № 22. C. 3908-3910.

24. Bigourdan F. h gp. Nanoantenna for Electrical Generation of Surface Plasmon Polaritons // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 2016. T. 116, № 10.

25. Dvoretckaia L. h gp. Electrically driven metal and all-dielectric nanoantennas for plasmon polariton excitation // J. Quant. Spectrosc. Radiat. Transf. 2020. T. 244. C. 1-7.

26. Krylov M. V, Suris R.A., Suris A. Electron tunneling through layers with statistically rough surfaces // Zh. Eksp. Teor. Fiz. 1985. T. 88, № 6. C. 1303-1307.

27. Stroscio J.A., Feenstra R.M. 4. Methods of Tunneling Spectroscopy // Methods in Experimental Physics. 1993. T. 27, № C. 95-147 c.

28. Makarov S. V. h gp. Nanoscale Generation of White Light for Ultrabroadband Nanospectroscopy // Nano Lett. 2018. T. 18, № 1. C. 535-539.

29. Guina M., Rantamaki A., Harkonen A. Optically pumped VECSELs: review of technology and progress // J. Phys. D. Appl. Phys. 2017. T. 50, № 38. C. 383001.

30. Moser P. h gp. 81 fJ/bit energy-to-data ratio of 850 nm vertical-cavity surface-emitting lasers for optical interconnects // Appl. Phys. Lett. 2011. T. 98, № 23. C. 231106.

31. Westbergh P. h gp. High-speed oxide confined 850-nm VCSELs operating error-

free at 40 Gb/s up to 85°C // IEEE Photonics Technol. Lett. 2013. T. 25, № 8. C. 768-771.

32. Schares L. h gp. Terabus: Terabit/second-class card-level optical interconnect technologies // IEEE J. Sel. Top. Quantum Electron. 2006. T. 12, № 5. C. 10321043.

33. Bardinal V. h gp. Collective micro-optics technologies for VCSEL photonic integration // Adv. Opt. Technol. 2011. T. 2011.

34. Kuznetsov M. h gp. High-power (&gt;0.5-W CW) diode-pumped vertical-external-cavity surface-emitting semiconductor lasers with circular TEM/sub 00/ beams // IEEE Photonics Technol. Lett. 1997. T. 9, № 8. C. 1063-1065.

35. Gayral B. h gp. High- Q wet-etched GaAs microdisks containing InAs quantum boxes // Appl. Phys. Lett. 1999. T. 75, № 13. C. 1908-1910.

36. Michler P. h gp. Laser emission from quantum dots in microdisk structures // Appl. Phys. Lett. 2000. T. 77, № 2. C. 184-186.

37. Kippenberg T.J. h gp. Demonstration of an erbium-doped microdisk laser on a silicon chip // Phys. Rev. A. 2006. T. 74, № 5. C. 051802.

38. Zhukov A.E. h gp. Quantum-dot microlasers based on whispering gallery mode resonators // Light Sci. Appl. 2021. T. 10, № 1. C. 80.

39. Klein E.J. h gp. Reconfigurable optical add-drop multiplexer using microring resonators // IEEE Photonics Technol. Lett. 2005. T. 17, № 11. C. 2358-2360.

40. Kryzhanovskaya N. V. h gp. Microdisk Injection Lasers for the 1.27-^m Spectral Range // Semiconductors. 2016. T. 50, № 3. C. 390-393.

41. Lambe J., McCarthy S.L. Light Emission from Inelastic Electron Tunneling // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 1976. T. 37, № 14. C. 923-925.

42. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Квантовая механика(нерелятивистская теория). Москва: ФИЗМАТЛИТ, 2004. 800 с.

43. Грибковский В. П. Теория поглощения и испускания света в полупроводниках. Минск: Наука и Техника, 1975. 464 с.

44. Вольф Е.Л. Принципы электронной туннельной спектроскопии. Киев: Наукова думка, 1990.

45. Parzefall M., Bharadwaj P., Novotny L. Antenna-Coupled Tunnel Junctions // Springer Ser. Solid-State Sci. Springer International Publishing, 2017. С. 211-236.

46. Novotny L., Hecht B. Principles of Nano-Optics. Cambridge University Press, 2012.

47. Kirtley J.R. и др. Hot-electron picture of light emission from tunnel junctions // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 1983. Т. 27, № 8. С. 4601-4611.

48. Persson B.N.J.J., Baratoff A. Theory of photon emission in electron tunneling to metallic particles // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 1992. Т. 68, № 21. С. 3224-3227.

49. Davis L.C. Theory of surface-plasmon excitation in metal-insulator-metal tunnel junctions // Phys. Rev. B. APS, 1977. Т. 16, № 6. С. 2482-2490.

50. Hone D., Mühlschlegel B., Scalapino D.J. Theory of light emission from small particle tunnel junctions // Appl. Phys. Lett. AIP Publishing, 1978. Т. 33, № 2. С. 203-204.

51. Ritchie R.H. Plasma Losses by Fast Electrons in Thin Films // Phys. Rev. 1957. Т. 106, № 5. С. 874-881.

52. Garcia De Abajo F.J. Optical excitations in electron microscopy // Rev. Mod. Phys. American Physical Society (APS), 2010. Т. 82, № 1. С. 209-275.

53. Johansson P., Monreal R., Apell P. Theory for light emission from a scanning tunneling microscope // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 1990. Т. 42, № 14. С. 9210-9213.

54. Johansson P., Monreal R. Theory for photon emission from a scanning tunneling microscope // Zeitschrift für Phys. B Condens. Matter. Springer Science and Business Media LLC, 1991. Т. 84, № 2. С. 269-275.

55. Johansson P. Light emission from a scanning tunneling microscope: Fully retarded calculation // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 1998. Т. 58, № 16. С. 10823-10834.

56. Aizpurua J., Apell S.P., Berndt R. Role of tip shape in light emission from the scanning tunneling microscope // Phys. Rev. B - Condens. Matter Mater. Phys. American Physical Society (APS), 2000. Т. 62, № 3. С. 2065-2073.

57. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Теоретическая физика. Т.8 Электродинамика сплошных сред. 4-е-е изд., изд. Издательство «Физматлит», 2005. 656 с.

58. Bardeen J. Tunnelling from a Many-Particle Point of View // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 1961. Т. 6, № 2. С. 57-59.

59. Bennett A.J., Duke C.B., Silverstein S.D. Theory of the Tunneling Spectroscopy of Collective Excitations // Phys. Rev. American Physical Society (APS), 1968. Т. 176, № 3. С. 969-992.

60. Février P., Gabelli J. Tunneling time probed by quantum shot noise // Nat. Commun. Springer Science and Business Media LLC, 2018. Т. 9, № 1.

61. Szentirmay Z. Surface plasmon assisted electron-photon interaction in metal-oxide-metal layered structures // Prog. Quantum Electron. Elsevier BV, 1991. Т. 15, № 3. С. 175-230.

62. Rendell R.W., Scalapino D.J., Mühlschlegel B. Role of Local Plasmon Modes in

Light Emission from Small-particle Tunnel Junctions // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 1978. Т. 41, № 25. С. 1746-1750.

63. Laks B., Mills D.L. Photon emission from slightly roughened tunnel junctions // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 1979. Т. 20, № 12. С. 4962-4980.

64. Rendell R.W., Scalapino D.J. Surface plasmons confined by microstructures on tunnel junctions // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 1981. Т. 24, № 6. С. 3276-3294.

65. Schimizu T., Kobayashi K., Tsukada M. Theoretical approach to the microscopic mechanism of light emission from a scanning tunneling microscope // Appl. Surf. Sci. Elsevier BV, 1992. Т. 60-61, № C. С. 454-459.

66. Downes A., Taylor M.E., Welland M.E. Two-sphere model of photon emission from the scanning tunneling microscope // Phys. Rev. B - Condens. Matter Mater. Phys. APS, 1998. Т. 57, № 11. С. 6706-6714.

67. Uskov A. V. и др. Excitation of plasmonic nanoantennas by nonresonant and resonant electron tunnelling // Nanoscale. Royal Society of Chemistry, 2016. Т. 8, № 30. С. 14573-14579.

68. Parzefall M., Novotny L. Optical antennas driven by quantum tunneling: a key issues review // Reports Prog. Phys. IOP Publishing, 2019. Т. 82, № 11. С. 112401.

69. Lü J.T., Christensen R.B., Brandbyge M. Light emission and finite-frequency shot noise in molecular junctions: From tunneling to contact // Phys. Rev. B - Condens. Matter Mater. Phys. American Physical Society (APS), 2013. Т. 88, № 4.

70. Харинцев С.С. Оптические антенны. Казань: Казанский Университет, 2015. 53 с.

71. Jackson J.D. Classical electrodynamics. American Association of Physics Teachers, 1999.

72. Bharadwaj P., Deutsch B., Novotny L. Optical Antennas // Adv. Opt. Photonics. 2009. T. 1, № 3. C. 438.

73. Loudon R. The Quantum Theory of Light 2nd edn (Clarendon. Oxford, 1983.

74. Purcell E.M., Torrey H.C., Pound R. V. Resonance absorption by nuclear magnetic moments in a solid [7] // Phys. Rev. American Physical Society (APS), 1946. T. 69, № 1-2. C. 37-38.

75. Agio M. Optical antennas as nanoscale resonators // Nanoscale. Royal Society of Chemistry (RSC), 2012. T. 4, № 3. C. 692-706.

76. Sauvan C. h gp. Theory of the spontaneous optical emission of nanosize photonic and plasmon resonators // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 2013. T. 110, № 23.

77. Koenderink A.F. On the use of Purcell factors for plasmon antennas // Opt. Lett. The Optical Society, 2010. T. 35, № 24. C. 4208.

78. Carminati R. h gp. Electromagnetic density of states in complex plasmonic systems // Surf. Sci. Rep. Elsevier BV, 2015. T. 70, № 1. C. 1-41.

79. Dawson P. h gp. Observation and explanation of light-emission spectra from statistically rough Cu, Ag, and Au tunnel junctions // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 1984. T. 30, № 6. C. 3164-3178.

80. Greffet J.J., Laroche M., Marquier F. Impedance of a nanoantenna and a single quantum emitter // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 2010. T. 105, № 11.

81. Fitzgerald J.M. h gp. Quantum Plasmonics // Proc. IEEE. 2016. T. 104, № 12. C. 2307-2322.

82. McCarthy S.L., Lambe J. LEIT effect in metal-insulator-semiconductor tunnel junctions // Appl. Phys. Lett. 1978. T. 33, № 10. C. 858-860.

83. Laks B., Mills D.L. Light emission from tunnel junctions: The role of the fast surface polariton // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 1980. T. 22, № 12. C. 5723-5729.

84. Ferguson A.J.L., Dawson P., Walmsley D.G. Possible observation of the direct emission of radiation from tunnel junctions // J. Phys. Condens. Matter. 1989. T. 1, № 45. C. 9021-9026.

85. Binnig G., Rohrer H. Scanning tunneling microscopy // Surf. Sci. North-Holland, 1983. T. 126, № 1-3. C. 236-244.

86. Coombs J.H. h gp. Photon emission experiments with the scanning tunnelling microscope // J. Microsc. Wiley, 1988. T. 152, № 2. C. 325-336.

87. Gimzewski J.K. h gp. Enhanced photon emission in scanning tunnelling microscopy // Epl. IOP Publishing, 1989. T. 8, № 5. C. 435-440.

88. Berndt R. h gp. Photon Emission at Molecular Resolution Induced by a Scanning Tunneling Microscope // Science (80-. ). American Association for the Advancement of Science, 1993. T. 262, № 5138. C. 1425-1427.

89. Berndt R. h gp. Atomic Resolution in Photon Emission Induced by a Scanning Tunneling Microscope // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 1995. T. 74, № 1. C. 102-105.

90. Qiu X.H. h gp. Vibrationally Resolved Fluorescence Excited with Submolecular Precision // Science (80-. ). American Association for the Advancement of Science (AAAS), 2003. T. 299, № 5606. C. 542-546.

91. Schull G., Becker M., Berndt R. Imaging Confined Electrons with Plasmonic Light // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 2008. T. 101, № 13. C. 1-4.

92. Zhang Y. h gp. Visualizing coherent intermolecular dipole-dipole coupling in real space // Nature. Nature Publishing Group, 2016. T. 531, № 7596. C. 623-627.

93. Berndt R., Gimzewski J.K., Johansson P. Inelastic tunneling excitation of tip-induced plasmon modes on noble-metal surfaces // Phys. Rev. Lett. APS, 1991. T. 67, № 27. C. 3796.

94. Takeuchi K. Prism-coupled light emission from a scanning tunneling microscope // J. Vac. Sci. Technol. B Microelectron. Nanom. Struct. 1991. T. 9, № 2. C. 557.

95. Wang T. h gp. Excitation of propagating surface plasmons with a scanning tunnelling microscope // Nanotechnology. IOP Publishing, 2011. T. 22, № 17. C. 175201.

96. Novotny L. Effective Wavelength Scaling for Optical Antennas // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 2007. T. 98, № 26. C. 1-4.

97. Al A., Engheta N. Tuning the scattering response of optical nanoantennas with nanocircuit loads // Nat. Photonics. 2008. T. 2, № 5. C. 307-310.

98. Prangsma J.C. h gp. Electrically connected resonant optical antennas // Nano Lett. American Chemical Society (ACS), 2012. T. 12, № 8. C. 3915-3919.

99. Kern J. h gp. Electrically driven optical antennas // Nat. Photonics. Springer Science and Business Media LLC, 2015. T. 9, № 9. C. 582-586.

100. Parzefall M. h gp. Antenna-coupled photon emission from hexagonal boron nitride tunnel junctions // Nat. Nanotechnol. Nature Publishing Group, 2015. T. 10, № 12. C.1058-1063.

101. Buret M. h gp. Spontaneous Hot-Electron Light Emission from Electron-Fed Optical Antennas // Nano Lett. American Chemical Society (ACS), 2015. T. 15, № 9. C. 5811-5818.

102. Cazier N. h gp. Electrical excitation of waveguided surface plasmons by a light-emitting tunneling optical gap antenna // Opt. Express. The Optical Society, 2016. T. 24, № 4. C. 3873.

103. Kullock R. h gp. Electrically-driven Yagi-Uda antennas for light // Nat. Commun. Springer US, 2020. T. 11, № 1. C. 5-11.

104. Maksymov I.S. h gp. Optical Yagi-Uda nanoantennas // Nanophotonics. 2012. T. 1, № 1. C. 65-81.

105. Yagi H. Beam transmission of ultra short waves // Proc. IEEE. 1984. T. 72, № 5. C. 635-645.

106. Carrel R. The design of log-periodic dipole antennas // IRE International Convention Record. Institute of Electrical and Electronics Engineers. T. 9. C. 6175.

107. Rudge A.W., Adatia N.A. Offset-parabolic-reflector antennas: A review // Proc. IEEE. 1978. T. 66, № 12. C. 1592-1618.

108. Qian H. h gp. Highly-efficient electrically-driven localized surface plasmon source enabled by resonant inelastic electron tunneling // Nat. Commun. Springer US, 2021. T. 12, № 1. C. 1-7.

109. Downes A., Welland M.E. Photon emission from Si(111)- (7x7) induced by scanning tunneling microscopy: Atomic scale and material contrast // Phys. Rev. Lett. 1998. T. 81, № 9. C. 1857-1860.

110. Sakurai M., Thirstrup C., Aono M. Optical selection rules in light emission from the scanning tunneling microscope // Phys. Rev. Lett. 2004. T. 93, № 4. C. 1-4.

111. Imada H. h gp. STM Light Emission from Si (111)-7x7 and Si (111)-4x1-In Surfaces: Optical Investigation with Atomic Resolution // Microsc. Microanal. 2007. T. 13, № S02. C. 2006-2007.

112. Imada H., Ohta M., Yamamoto N. Atom-resolved luminescence of Si(111)-7x7 induced by scanning tunneling microscopy // Appl. Phys. Express. 2010. T. 3, № 4. C. 3-6.

113. Chang S.T. и др. The band-edge light emission from the metal-oxide-silicon tunneling diode on (1 1 0) substrates // Solid. State. Electron. 2002. Т. 46, № 8. С. 1113-1116.

114. Wang F. и др. Silicon-Based Quantum Mechanical Tunnel Junction for Plasmon Excitation from Low-Energy Electron Tunneling // ACS Photonics. 2021. Т. 8, № 7. С. 1951-1960.

115. Dimaria D.J., Arnold D., Cartier E. Degradation and breakdown of silicon dioxide films on silicon // Appl. Phys. Lett. 1992. Т. 61, № 19. С. 2329-2331.

116. McPeak K.M. и др. Plasmonic Films Can Easily Be Better: Rules and Recipes // ACS Photonics. American Chemical Society (ACS), 2015. Т. 2, № 3. С. 326-333.

117. Spectra S.I. TFCalc - Software for the Design and Manufacture of Optical Thin Film Coatings [Электронный ресурс]. URL: http://www.sspectra.com/ (дата обращения: 17.02.2021).

118. Olmon R.L. и др. Optical dielectric function of gold // Phys. Rev. B - Condens. Matter Mater. Phys. American Physical Society, 2012. Т. 86, № 23. С. 235147.

119. Amendola V. и др. Surface plasmon resonance in gold nanoparticles: a review // J. Phys. Condens. Matter. 2017. Т. 29, № 20. С. 203002.

120. Ewing G.E. Thin Film Water // J. Phys. Chem. B. American Chemical Society, 2004. Т. 108, № 41. С. 15953-15961.

121. Rogez B. и др. The mechanism of light emission from a scanning tunnelling microscope operating in air // Nanotechnology. IOP Publishing, 2016. Т. 27, № 46. С. 465201.

122. Gredig T., Silverstein E.A., Byrne M.P. Height-height correlation function to determine grain size in iron phthalocyanine thin films // J. Phys. Conf. Ser. 2013. Т. 417, № 1. С. 1-5.

123. Stone V.W. и др. Roughness of free surfaces of bulk amorphous polymers as studied by x-ray surface scattering and atomic force microscopy // Phys. Rev. B. APS, 1999. Т. 60, № 8. С. 5883-5894.

124. Harrison W.A. Tunneling from an Independent-Particle Point of View // Phys. Rev. APS, 1961. Т. 123, № 1. С. 85-89.

125. И.И. Смольянинов М.С. Хайкин В.С.Э. Излучение света туннельным контактом сканирующего туннельного микроскопа // Письма в ЖЭТФ. 1990. Т. 52, № 3. С. 830-832.

126. Schneider N.L., Schull G., Berndt R. Optical probe of quantum shot-noise reduction at a single-atom contact // Phys. Rev. Lett. 2010. Т. 105, № 2. С. 1-4.

127. Shkoldin V.A.V.A. и др. Crucial Role of Metal Surface Morphology in Photon Emission from a Tunnel Junction at Ambient Conditions // J. Phys. Chem. C. American Chemical Society, 2019. Т. 123, № 14. С. 8813-8817.

128. Peters P.-J.J. и др. Quantum Coherent Multielectron Processes in an Atomic Scale Contact // Phys. Rev. Lett. American Physical Society (APS), 2017. Т. 119, № 6.

129. Kuhnke K. и др. Atomic-Scale Imaging and Spectroscopy of Electroluminescence at Molecular Interfaces // Chem. Rev. American Chemical Society (ACS), 2017. Т. 117, № 7. С. 5174-5222.

130. Berndt R., Schüttler R.R., Gimzewski J.K. Photon Emission Processes in STM. 2008. Т. 328, № May 2008. С. 328-336.

131. Kuhnke K. и др. Versatile optical access to the tunnel gap in a low-temperature scanning tunneling microscope // Rev. Sci. Instrum. AIP, 2010. Т. 81, № 11. С. 113102.

132. Zhang C. и др. Scanning tunneling microscope based nanoscale optical imaging of molecules on surfaces // Jpn. J. Appl. Phys. 2015. Т. 54, № 8.

133. Noh J., Hara M. Nanoscopic Evidence for Dissociative Adsorption of Asymmetric Disulfide Self-Assembled Monolayers on Au(111) // Langmuir. 2000. T. 16, № 5. C. 2045-2048.

134. Azzam W. h gp. Coexistence of Different Structural Phases in Thioaromatic Monolayers on Au(111) // Langmuir. 2003. T. 19, № 12. C. 4958-4968.

135. Klein H. h gp. Self-assembled monolayers of decanethiol on Au(111)/mica // Eur. Phys. J. B. 2000. T. 14, № 2. C. 371-376.

136. Katsonis N. h gp. A Molecular Approach to Self-Assembly of Trimethylsilylacetylene Derivatives on Gold // Chem. - A Eur. J. 2003. T. 9, № 11. C. 2574-2581.

137. Voigtländer B., Meyer G., Amer N.M. Epitaxial growth of thin magnetic cobalt films on Au(111) studied by scanning tunneling microscopy // Phys. Rev. B. 1991. T. 44, № 18. C. 10354-10357.

138. DeRose J.A. h gp. Gold grown epitaxially on mica: conditions for large area flat faces // Surf. Sci. 1991. T. 256, № 1-2. C. 102-108.

139. Savitzky A., J. E. Golay M. Smoothing and Differentiation of Data by Simplified Least Squares Procedures. // Anal. Chem. 2002. T. 36, № 8. C. 1627-1639.

140. Coombs J.H., Pethica J.B. Properties of vacuum tunneling currents: Anomalous barrier heights // IBM J. Res. Dev. 1986. T. 30, № 5. C. 455-459.

141. Papaconstantopoulos D.A. Handbook of the Band Structure of Elemental Solids. Boston, MA: Springer US, 2015. 1-37 c.

142. Echenique P.M., Uranga M.E. Image potential states at surfaces // Surf. Sci. 1991. T. 247, № 2-3. C. 125-132.

143. Simmons J.G. Electric Tunnel Effect between Dissimilar Electrodes Separated by a Thin Insulating Film // J. Appl. Phys. 1963. T. 34, № 9. C. 2581-2590.

144. Sirotti F. h gp. Multiphoton k -resolved photoemission from gold surface states with 800-nm femtosecond laser pulses // Phys. Rev. B - Condens. Matter Mater. Phys. 2014. T. 90, № 3.

145. Trouwborst M.L. h gp. Transition Voltage Spectroscopy and the Nature of Vacuum Tunneling // Nano Lett. 2011. T. 11, № 2. C. 614-617.

146. Qian H. h gp. Efficient light generation from enhanced inelastic electron tunnelling // Nat. Photonics. Springer US, 2018. T. 12, № 8. C. 485-488.

147. Boyle M.G., Mitra J., Dawson P. The tip-sample water bridge and light emission from scanning tunnelling microscopy // Nanotechnology. 2009. T. 20, № 33.

148. Beebe J.M. h gp. Measuring Relative Barrier Heights in Molecular Electronic Junctions with Transition Voltage Spectroscopy // ACS Nano. 2008. T. 2, № 5. C. 827-832.

149. Tadmor E.B., Miller R.E., Elliott R.S. Continuum Mechanics and Thermodynamics: From Fundamental Concepts to Governing Equations. Cambridge University Press, 2012.

150. Gundlach K.H.H. Zur berechnung des tunnelstroms durch eine trapezförmige potentialstufe // Solid. State. Electron. 1966. T. 9, № 10. C. 949-957.

151. Coombs J.H., Gimzewski J.K. Fine structure in field emission resonances at surfaces // J. Microsc. 1988. T. 152, № 3. C. 841-851.

152. Permyakov D. h gp. Probing magnetic and electric optical responses of silicon nanoparticles // Appl. Phys. Lett. 2015. T. 106, № 17. C. 171110.

153. Moal E. Le h gp. Engineering the emission of light from a scanning tunneling microscope using the plasmonic modes of a nanoparticle // Phys. Rev. B. American Physical Society (APS), 2016. T. 93, № 3. C. 035418.

154. Branscheid R., Jacobsen V., Kreiter M. STM induced light from nontrivial metal

structures: Local variations in emission efficiency // Surf. Sci. 2008. Т. 602, № 1. С. 176-181.

155. Boriskina S. и др. Enhancement and Tunability of Near-Field Radiative Heat Transfer Mediated by Surface Plasmon Polaritons in Thin Plasmonic Films // Photonics. 2015. Т. 2, № 2. С. 659-683.

156. Lebedev D. V. и др. Indirect Detection of the Light Emission in the Local Tunnel Junction // Phys. Status Solidi - Rapid Res. Lett. 2020. Т. 14, № 3.

157. Mattsson P.P. Why Haven't CPU Clock Speeds Increased in the Last Few Years? [Электронный ресурс]. 2014. URL: https://www.comsol.com/blogs/havent-cpu-clock-speeds-increased-last-years/.

158. Janicki M. и др. Hot spots and core-to-core thermal coupling in future multi-core architectures // 2010 26th Annual IEEE Semiconductor Thermal Measurement and Management Symposium (SEMI-THERM). IEEE, 2010. С. 205-210.

159. Blake G., Dreslinski R., Mudge T. A survey of multicore processors // IEEE Signal Process. Mag. 2009. Т. 26, № 6. С. 26-37.

160. Beckmann B.M., Wood D.A. Managing Wire Delay in Large Chip-Multiprocessor Caches // 37th International Symposium on Microarchitecture (MICR0-37'04). IEEE. С. 319-330.

161. Cheng L. и др. Interconnect-Aware Coherence Protocols for Chip Multiprocessors // ACM SIGARCH Comput. Archit. News. 2006. Т. 34, № 2. С. 339-351.

162. Biberman A., Bergman K. Optical interconnection networks for high-performance computing systems // Reports Prog. Phys. 2012. Т. 75, № 4. С. 046402.

163. Griese E. A high-performance hybrid electrical-optical interconnection technology for high-speed electronic systems // IEEE Trans. Adv. Packag. 2001. Т. 24, № 3. С. 375-383.

164. Liu Y. и др. Electroluminescence in plasmonic actuator based on Au/SiO 2 /n-Si tunnel junction // Nanophotonics. 2021. Т. 10, № 13. С. 3487-3496.

165. Parzefall M., Novotny L. Light at the End of the Tunnel // ACS Photonics. American Chemical Society, 2018. Т. 5, № 11. С. 4195-4202.

166. Лебедев Д.В. и др. Формирование Au/Si наноструктур методом токовой литографии в сканирующем туннельном микроскопе // Письма в ЖТФ. 2022.

167. Vladimirov A. и др. Synthesis of luminescent Si Nanoparticles using the laser-induced pyrolysis // Laser Phys. 2011. Т. 21, № 4. С. 830-835.

168. Ledoux G. и др. Photoluminescence of size-separated silicon nanocrystals: Confirmation of quantum confinement // Appl. Phys. Lett. 2002. Т. 80, № 25. С. 4834-4836.

169. Novotny L., Hecht B. Principles of Nano-Optics. Cambridge: Cambridge University Press, 2012.

ПРИЛОЖЕНИЕ А. ТЕКСТЫ ПУБЛИКАЦИЙ

Influence of Au surface properties on photon emission from localized metal-insulator-metal tunnel contact

V A Shkoldin1, D V Permyakov2, M V Zhukov23, A A Vasiliev1, T A Mamaeva5, A O Golubok23 , A V Uskov24, A D Bolshakov1, A K Samusev2, I S Mukhin12

1 St. Petersburg Academic University, St. Petersburg 194021, Russia

2 ITMO University, St. Petersburg 197101, Russia

3 Institute for Analytical Instrumentation RAS, St. Petersburg 198095, Russia

4 P. N. Lebedev Physical Institute, Russian Academy of Sciences, 119991 Moscow, Russia.

5 Peter the Great St. Petersburg Polytechnic University, St-Petersburg 195251, Russia

Abstract. Inelastic electron tunneling in a tunnel junction may be used as an electrical nanosource of surface plasmon polaritons and photons. In this work, we investigate emission from tunnel contact between the tungsten tip with Au coating and a thin Au film on glass. The experiment has shown that intensity of this emission dramatically depends on Au surface properties.

1. Introduction

The Information technology development nowadays necessitates search for new ways for increase of performance and decrease of power consumption of the computing devices. The next stage of the information technologies evolution is associated with the transition from electronic to photonic components. This technological step can be realized using photons or surface plasmons polaritons (SPP) for communication logical bits. The optical signal propagates along the waveguide faster than the electrical signal through the metal wires. It therefore may speed up performance of the information technologies devices. In addition, use of photonic components will lead to increase of the devices efficiency and, consequently, to decrease of their heating.

Nonetheless, one of the bottlenecks of the forthcoming technologies integration is the large size difference between the existing components. The real implementation of photonic devices requires development of local nanosized photonic sources. Semiconductor lasers with Fabry-Perot or microring resonators are not an appropriate option to be implemented on a chip, due to its large size equal or greater than the emitted wavelength.

An alternative way of light generation is based on tunnel junction use. A process of light emission in the metal-insulator-metal (MIM) contact was discovered by Lambe and McCarthy in 1976 [6]. The gap size in the tunnel junction is equal to a few angstroms. Consequently, such MIM contact may be used for development of the subwavelength light source, though quantum yield of such device is not large (10-6-10-4 photon-per-electron). Despite potential of this approach, device based on this principle was not developed, yet.

The scanning tunneling microscope (STM) is a useful tool for studying the tunnel junction effects. The MIM contact can be obtained between the metal tip and the metal surface. The STM allows to control different parameters of the tunnel junction. Quantum yield in this case can be tailored with change of electrical properties, for example. Besides electrical properties of the tunnel junction [1], efficiency of photon emission depends on the surface characteristics of the metal. This work has shown that intensity of this emission dramatically depends on Au surface properties.

2. Samples and experimental setup

The experiments were carried out with 140 ^m thick glass substrates covered with 30 nm thick gold films deposited via the thermal evaporation. The experimental setup used in this work consists of a commercially

available STM head operating in air (AIST-NT TriOS) coupled with an inverted optical microscope (Fig.1). The emitted light was collected through the glass substrate using oil immersion objective (100x, NA=1,4) and focused onto the single-photon counter (IDQ ID 120) based on avalanche photodiode.

STM Tip 0 $ 4 2V

Au /\

Cr, 3 nm f 4

Glass, 140 nm / \

Objective

100* NA-0.96

APD

Figure 1. Schematic of the experiment. The scanning tunneling microscope (STM) mounted on inverted optical microscope.

Gold-air-gold tunnel junction was studied in this experiment. The STM tips were electro-chemically etched from a tungsten wire (150 ^m diameter) in KOH solution and coated with gold. The tip radius was about 100 nm according to the SEM measurements. The second metal contact was the metal film on the glass with 150 ^m thickness. The cover glasses were coated by thermal evaporation with a thin chromium film (3-6 nm) and then coated with gold (from 16 nm to 47 nm). The evaporation settings were subject to change from one sample to another. As a result, the films had different surface properties. Optical transparency of the samples was about 15%.

3. Experiment

Light emission may be observed in a tunnel junction with applied bias voltage (Vb). According to the law of conservation of energy, the tunneling electrons may undergo (elastic) horizontal transition into empty states at the metal surface. Also, the tunneling electrons may lose energy in the barrier region (Fig.2). The energy dissipation can lead to a photon emission with energy equal eV in accordance with single-electron photon emission processes. The lowest observed photon energy value equals to 0,6 eV [7] and depends on materials of the contact. Emission spectrum corresponding to the gold-air-gold contact has maximum at 700-750 nm (~1,6-1,7 eV) [2,3].

l

e; = o.

Electron Energy

(a)

// / ¿U

///

/Ay// "'"'•■-.(b)

_J —

Tunneling Y/t/

Mct'dl l// Layer ■''/Metal 2 ' /

■ E? = -eV

Figure 2. Schematic band diagram for tunneling between two metals (Au coated tip and Au film). Elastic processes (a) corresponding to ordinary tunneling. Inelastic processes (b) give rise to loss of energy with excitation in the barrier region.

Visible photon emission was generated by applying 1,5-3V of bias voltage. The experiment was conducted in the air atmosphere leading to unstable work of the tunnel contact. Thin water layer (<1 nm) covers the STM tip and sample surface under typical laboratory conditions. This leads to a water bridge formation between the tip and sample [8]. Also, normally STM system measures only tunnel current between the electrodes, while in the latter case the sum of tunnel current and an ionic or Faradaic current of electrochemical nature appears [4]. The standard theoretical electrochemical potential for water electrolysis is 1,23 V, which is smaller, than the applied bias voltage in our experiment [5].

It has been found experimentally that the unstable tunnel contact has a larger quantum yield, than the stable one. In the latter regime only insignificant emission can appear [1]. Feedback gain was set for generation in the feedback system. Sample was moved in the upper direction by a piezo stage until the contract was attained, and it was immediately moved down with the current detection. Frequency of the obtained oscillations was approximately equal to 52 Hz.

The investigated Au films with different thickness have been deposited on glass substrate by thermal evaporation technique. In addition, properties of these films were analyzed using AFM. Measurement of the emission intensity was carried out with the same tip and settings of the feedback system in each experiment. The current setpoint was 165 nA and the applied surface bias was 2,2 V.

Transmission of Au films

0.30 0.25

^ 0.20

!Z

£ 0.15

V)

c

ic

H

0.10 0.05

0.00 -I-,-,-,-,-

400 500 600 700 800 900

Wavelength, nm

Figure 3. Transmission spectra of the samples with different thickness Au films.

The emitted light was collected in the objective after propagation through Au-Cr films and glass (see Figure 1). Therefore, optical transmission spectra were measured for each sample (Figure 3), and measured intensity was normalized to transmission coefficient at a wavelength of 740 nm. This wavelength was chosen, due to maximum intensity of the MIM contact emission near this value [9].

Properties of the films were analyzed using AFM. Typical AFM surface scan is shown in Figure 4. The surface of the films is characterized with the grain size. Table 1 shows characteristic of investigated samples and measured parameters of their surfaces. Thickness of films influence on sample transmission quality. As we can see, the intensity of luminescence proportional to the grain size. Also, the intensity inversely proportional to mean grain height.

Further investigation of the optical radiation features from the tunnel junction will be a great step for future electro-optical chips development. These chips will be basic functional elements of the optical logic devices.

Figure 4. AFM surface image of the gold film on Sample 3.

Cr, Au, Mean height, Grain size, Roughness Normalized

N nm nm nm nm Average, nm intensity

1 2,7 26,4 2,8 84,5 0,5 100,0%

2 4,6 16,3 4,0 60 3,3 3,8%

3 4,0 26,7 4,0 40 2,6 2,7%

4 6,1 43,1 14 40 4,2 0,4%

5 5,6 47,2 14 32 2 0,2%

Acknowledgements

This work was carried out with the support of the Russian Science Foundation (Grant 17-19- 01532). References

[1] Rogez B, Cao S, Dujardin G, Comtet G, Le Moal E, Mayne A, Boer-Duchemin E 2016 J. Nanotechnology 27 465201

[2] Wang T, Boer-Duchemin E, Zhang Y, Comtet G, Dujardin G 2011 J. Nanotechnology 22 175201

[3] Hoffmann G, Aizpurua J, Apell P, Berndt R 2001 J. Surface science 482 1159-1162

[4] Song M, Jang J, Bae S, Lee C 2002 J. Langmuir 18 2780-2784

[5] Senftle F, Grant J, Senftle F 2010 J. Electrochimica Acta 55 5148-5153

[6] Lambe J, McCarthy S 1976 J. Physical Review Letters 37 923

[7] Boyle M, Mitra J, Dawson P 2009 J. Applied Physics Letters 94 233118

[8] Gomez-Monivas S, Saenz J, Calleja M, Garcia R 2003 J. Physical review letters 91 056101

[9] Parzefall M, Bharadwaj P, Jain, Novotny L 2017 Quantum Plasmonics (Switzerland, Springer International Publishing) p 211

Investigation of the light emission in the local tunnel junction and its dependence on the contact surface morphology

V A Shkoldin,1 D V Permyakov,2, K S Ladutenko2, M V Zhukov2'3, A A Vasiliev1, A O Golubok23, A V Uskov4, A D Bolshakov1, A A Bogdanov2, A K Samusev2 and I S Mukhin1'2

1 St. Petersburg Academic University, St. Petersburg 194021, Russia

2 ITMO University, St. Petersburg 197101, Russia

3 Institute for Analytical Instrumentation RAS, St. Petersburg 198095, Russia

4 P. N. Lebedev Physical Institute, Russian Academy of Sciences, Moscow 119991, Russia.

E-mail: [e-mail]

Abstract. In this paper we investigate light emission in a tunnel junction between a thin gold film on a glass substrate and a gold-coated tungsten tip of a scanning-tunneling microscope probe. The experiments show that the size of grains in the gold film surface dramatically affects the intensity of emissions. We demonstrate that a decrease in the grain aspect ratio provides an increase in the quantum yield of the tunnel-junction emission.

1. Introduction

The growth of the IT sector and corresponding developments in information processing have stimulated the emergence of new technologies. The next step in IT evolution is associated with the transition from electronic to photonic digital data processing. This step is one of the ways to overcome the performance bottleneck of current systems, which is related to a limited bandwidth and power density in modern semiconductor microchips. Today, optical signals are already used for efficient data transfer over long distances, but the use of optical communication between and on chips can increase the performance of existing computing systems [1].

One of the main problems for the forthcoming integration of technologies is the large difference in size between the existing photonic and electronic components. For the on chip data transfer semiconductor nanowires can be used playing as effective waveguides [2, 3]. True integration of photonic devices requires the development of a local nanosized photonic source. A traditional electrically driven photonic source is a semiconductor laser with a Fabry-Perot or microring resonator. These sources are not appropriate to be implemented on a chip due to their large minimum size, which is limited by the emitted wavelength.

An alternative possibility for the development of a source of local light and surface-plasmon polaritons (SPP) is based on the effect of emission during inelastic electron tunneling. The phenomenon of light emission in a metal-insulator-metal (MIM) contact was discovered by Lambe and McCarthy in 1976 [4]. The gap size in the tunnel junction is sufficiently smaller than the wavelength. Consequently, such a junction may be used as a subwavelength light

source. The main problem in implementing this approach is a rather low quantum yield of the device (10-6 — 10-4 photon-per-electron). Thus, the enhancement of the tunnel junction efficiency is an extremely urgent task for the development of local photonic sources.

2. Experiment and samples

The scanning tunneling microscope (STM) is a powerful tool [5] appropriate for the study of tunnel junction effects. The experimental setup comprises a commercially available STM head operating in air (AIST-NT Combiscope) coupled with an inverted optical microscope as shown in figure 1. TThe emitted light was collected through a glass substrate with an Olympus objective lens (100x NA=0.95) and focused onto a single-photon counter (IDQuantique ID120) based on an avalanche photodiode.

Objective | |

100x, NA=0.95 K fl

¥ I!

Avalanche _

Photodiode ■■■ STM tip

Figure 1. Schematic of the experimental setup. STM is integrated with an inverted optical microscope. The objective lens is focused on the tip-sample gap. The insert shows a SEM image of a typically used STM probe tip.

The tunnel contact was realized between a thick gold film and the STM tip. The tip was electro-chemically etched from tungsten wire (150 ^m in diameter) in KOH solution and coated with gold. The tip radius was about 50 nm according to the SEM measurements. The thick gold films were deposited on a 140 ^m-thick glass substrate with a thin chromium underlayer via thermal evaporation.

The light emission may be observed in a tunnel junction with an applied non-zero bias voltage (Vb). Two processes occur in a tunnel junction with the current flow: elastic and inelastic electron tunneling (see the diagram in figure 2). In the first case, the electrons tunnel into empty states at the metal surface without interaction with the matter. In the second case, the tunneling electrons may lose their energy in the barrier region. The energy dissipation can lead to the emission of photons with energies less than or equal to e|Vb |.

The visible photon emission may be obtained with 1.5-3 V of an applied bias voltage. The experiment was conducted at ambient conditions leading to the presence of a thin water layer (approximately less than 1 nm) covering the STM tip and the sample surface. This consequently leads to a water bridge formation in the gap between the tip and the sample [6]. The standard theoretical electrochemical potential for water electrolysis is 1.23 V, which is smaller than the bias voltage in our experiment. Therefore, there are two contributions in the total current between the tip and the sample, namely, the tunnel current and the ionic or Faradaic current of electrochemical nature [7].

During the experiments, the STM operated in the unstable regime, also known as the "saturation regime" according to [8]. This regime provides a higher quantum yield than the

l

Figure 2. Band diagram of a tunnel junction between two metals: I — the probe with an Au-coated tip; II — the potential barrier region; III — the Au film; Ep, Ep — the Fermi levels in regions I and III, respectively; L — the gap between the probe tip and the sample; E\ ,E2 — the electron energies before and after the tunneling; Vb — the applied bias. The process (a) corresponds to elastic tunneling and the process (b) to inelastic tunneling with partial electron energy loss.

stable current regime. This regime is characterized by the oscillations of the sample under the tip leading to short current pulses. The feedback gain settings were set to provide the unstable regime. The sample was moved in the upper direction by a piezo stage until the contact was attained, and it was immediately moved down with the current detection. The frequency of the obtained oscillations was equal to 52 Hz. The emission intensity was measured using the same tip and settings of the feedback system in each experiment. The current setpoint was 165 nA, and the applied bias was 2.2 V.

Wavelength, nm Wavelength, nm

(a) (b)

Figure 3.

(a) The measured normal-incidence transmission spectra of samples ##1-5 (thin curves). The simulated transmission spectra fitted to the experimental data via variation of Au and Cr layer thicknesses (thick curves). (b) The simulated transmission spectra obtained with the excitation with a vertical point dipole placed in the vicinity of the sample surface. The numerical aperture of the capturing objective lens is taken into account. The numbering of curves corresponds to table 1.

The investigated Au films of different thicknesses have been deposited on a glass substrate using the thermal evaporation technique. The surface morphology of the samples was analyzed using atomic force microscopy. In accordance with the experimental setup, the emitted light was collected beneath the samples. For straightforward analysis of the emission, the optical transmission spectra were measured for each sample (see figure 3). The measured intensity was then normalized to the obtained transmission coefficient value at a wavelength of 740 nm. This value corresponds to the maximum on the gold-air-gold contact emission spectrum according to experiments with a similar setup [9].

To validate the measurements, numerical modeling was carried out. We modeled the penetration of the dipole emission through the substrate with a T-matrix. The dipole was placed close to the sample surface. The T-matrix modeling results are presented in figure 3. These results show good agreement with the experimental data.

3. Results and conclusion

The experimental results are presented in table 1. The enhancement of emission intensity with increased grain diameter (Dgrain) and decreased grain height (Zgrain) is clearly demonstrated. The experiment shows that the intensity of the light emission in the gap dramatically depends on the grain aspect ratio. Since the tunnel junction emission quantum yield is rather low, the results of the study are very important for the development of an effective photonic nano-sized source.

Table 1. Parameters of the samples and experimental data

## her hAu Dgrain Zgrain A In

nm nm nm nm

1 5.6 47 32 14 0.44 0.15%

2 6.1 43 40 14 0.35 0.44%

3 4.0 27 40 4 0.10 2.65%

4 4.6 16 60 4 0.068 3.76%

5 2.7 26 84 2.8 0.033 100%

her ,hA u are the average metal film thicknesses; Dgrain and Zgrain are the grain mean diameter and height, respectively; A = Zgrain/Dgrain is the aspect ratio of grains; In is the normalized

emission intensity.

Acknowledgements

This work was carried out with the support of the Russian Science Foundation (Grant 17-1901532).

References

[1] Sun C, Wade M T, Lee Y, Orcutt J S, Alloatti L, Georgas M S and Moss B R 2015 Single-chip microprocessor

that communicates directly using light J. Nature 528 534

[2] Dubrovskii V G and Bol'shakov A D 2012 Surface energy and modes of catalytic growth of semiconductor

nanowhiskers Tech. Phys. Lett. 38 311-5

[3] Mozharov A M, Komissarenko F E, Bolshakov A D, Fedorov V V., Sapunov G A, Cirlin G E and Mukhin I

S 2017 Modeling the semiconductor devices with negative differential resistance based on nitride nanowires J. Phys. Conf. Ser. 917 082017

Lambe J, and McCarthy S L 1976 Light emission from inelastic electron tunneling J. Physical Review Letters, 37 923

Timofeeva M, Bolshakov A, Tovee P D, Zeze D A, Dubrovskii V G and Kolosov O V. 2016 Scanning thermal

microscopy with heat conductive nanowire probes Ultramicroscopy 162 42-51 Boyle M G, Mitra J and Dawson P 2009 The tip-sample water bridge and light emission from scanning

tunnelling microscopy J. Nanotechnology 20 335202 Senftle F E, Grant J R and Senftle F P 2010 Low-voltage DCAC electrolysis of water using porous graphite

electrodes J. Electrochimica Acta 55 5148-53 Rogez B, Cao S, Dujardin G, Comtet G, Le Moal E, Mayne A and Boer-Duchemin E 2016 The mechanism of

light emission from a scanning tunnelling microscope operating in air J. Nanotechnology 27 465201 Parzefall M, Bharadwaj P and Novotny L 2017 Quantum Plasmonics (Cham: Springer) 211-36

Gold nanoantennas for enhancement of photon emission from STM contact

V A Shkoldin1'2, D V Permyakov1, A O Golubok13, A V Uskov1'4, A K Samusev1, I S Mukhin12

1 ITMO University, St. Petersburg 197101, Russia

2 St. Petersburg Academic University, St. Petersburg 194021, Russia

3 Institute for Analytical Instrumentation RAS, St. Petersburg 198095, Russia

4 P. N. Lebedev Physical Institute, Russian Academy of Sciences, 119991 Moscow, Russia

Abstract. Inelastic electron tunneling in a tunnel junction may be used as an electrical nanosource of surface plasmon polaritons and photons. In this work, we investigate emission from tunnel contact between the Platinum/Iridium tip and a thin Au film on glass. The experiment has shown that the intensity of this emission can be enhancement by use a gold nanoantenna located in the vicinity of tunnel contact.

1. Introduction

One of the way increasing of systems on chip (SoC) performance is transition to optical signal links between parts of SoC, such as RAM and CPU, for example. This step of technological evolution may be possible after creation of full range of electro-optical components. One of the necessary components is local light source compatible with modern semiconductor manufacturing processes. The most popular light sourses, such as semiconductor lasers with Fabry-Perot or microring resonators are not an appropriate option to be implemented on a chip, due to its large size equal or greater than the emitted wavelength.

An alternative way of light generation is based on tunnel junction use. Effect of light emission from the tunnel junction has been known for decades [1]. Development of devices based on this effect may accelerate the transition from electronic to photonic digital data processing. Future photon devices are expected with greater performance then traditional computing circuits based on electrical signals only. However, the quantum efficiency of the light emitting of tunnel junction is very low. One of the possible approaches to increase photon emission yield is to use of nanoantennas. As theoretically shown in [2], a resonant optical nanoantenna can improve light emission from junction.

Light emission may be observed in a tunnel junction with applied bias voltage (Vb). A bias voltage provide electrons in one electrode with excess energy eVb with e being the elementary charge. The excess energy may be loosed for heating of another one electrode. This is elastic processes (Fig. 1 a ). In addition, some of excess energy may be loosed to the excitation of an optical mode with energy ha, where h is the reduced Planck constant and a is the angular frequency of the optical mode (Fig. 1. b)

E1 F (a) elastic tun.

Ei-

fbj , \ - </q • -e2

Metal 1 Air Metal 2

Figure 1. Band diagram of a tunnel junction between two metals with air as potential barrier region. EF1, EF2 - Fermi levels in metals 1 and 2, Vb - applied bias voltage. E1, E2 - electron energies before and after the tunneling. Process (a) corresponds to elastic tunneling and (b) inelastic tunneling with partial electron energy loss as photon with h© energy.

2. Sample and experimental setup

Figure 2. Schematic of the experimental setup. STM coupled with optical microscope. Objective focused onto tip-sample gap.

A scanning tunneling microscope (STM) is a powerful tool for the tunnel junction effects study. The experimental setup comprises a commercially available STM head operating in air (AIST-NT Combiscope) coupled with an optical microscope. The emitted light was collected with Mitutoyo 50x NA=0.55 objective in side channel (as shown in figure 2 ) and focused onto spectrometer (HORIBA LabRAM HR) with cooled detector (Andor iDus 420).

The tunnel contact was established between thick gold film on glass substrate and the STM tip. The tip was used commercial available Platinum/Iridium probes by Bruker. The thick gold films were deposited on 140-^m thick glass substrate with a thin chromium adhesion underlayer via the thermal evaporation. Gold nanodiscs with diameter of ~200 nm were produced by means of electron beam lithography (Fig. 3).

Figure 3. SEM image one of gold nanodiscs arrays and one of nanodiscs.

Topographic map Light emission map

0 200 400 600 800

Position on the dash line, nm

Figure 4(a,b,c). (a) STM image of single nanoantenna in the shape of nanodisc on the gold film surface; (b) mapping of light intensity from STM scanning area; (c) The section of STM topography and intensity map taken along dash line.

To obtain STM image and simultaneously record optical signal, STM work in constant current mode. We use high value of feedback loop gain in STM in order to implement the "saturation" regime, as recommend in [3] for high rate of photon emission. In that case the STM tip was has some deformation and doesn't provide true image of topography. The fig. 4a shows STM image of single nanoantenna in the shape of nanodisc on the gold film surface. We did synchro scan of the nanoantenna and recorded light emission (fig. 4b). The signal is collected during 500 ms for each pixel of the map. The figure 4c shows the section of STM topography and intensity map taken along dash line.

3. Conclusion

Table 1. The table with intensity comparison._

Probe location Average intensity Maximum intensity

_counts_counts_

Film 50 288

Disk 85 890

As we can see on figure 4c and table 1, the intensity signal shows the increase of light emission intensity, when the STM tip located on the nanoantenna. This enhancement of light emission rate is associated with the increase of local density of optical states of the nanoantenna in comparison with metal film [2]. Further studying of nanoantenna shape influence on light emission rate may push forward the development of an effective optical nanosource based on tunnel junction contact.

Acknowledgements

This work was carried out with the support of the Russian Science Foundation (Grant 17-19-01532). References

[1] John Lambe, S. L. McCarthy 1976 J. Physical Review Letters 37, 923

[2] F Bigourdan, J P Hugonin, F Marquier, C Sauvan, J J Greffet 2016 J. Physical review letters, 116, 106803

[3] B Rogez, S Cao, G Dujardin, G Comtet, E Le Moal, A Mayne, E Boer-Duchemin 2016 J. Nanotechnology 27, 465201

THE JOURNAL OF

PHYSICAL CHEMISTRY

© Cite This: J. Phys. Chem. C 2019,123, 8813-8817

pubs.acs.org/JPCC

Crucial Role of Metal Surface Morphology in Photon Emission from a Tunnel Junction at Ambient Conditions

Vitaliy A. Shkoldin,*^*® Dmitry V. Permyakov,*'1® Konstantin S. Ladutenko,1 Mikhail V. Zhukov,t,§ Aleksandr A. Vasiliev,* Alexander O. Golubok,t'§ Alexander V. Uskov^'"® Alexey D. Bolshakov,* Andrey A. Bogdanov^ ® Anton K. Samusev^® and Ivan S. Mukhint'*

tITMO University, St. Petersburg 197101, Russia

*St. Petersburg Academic University, St. Petersburg 194021, Russia

§Institute for Analytical Instrumentation RAS, St. Petersburg 198095, Russia

"P. N. Lebedev Physical Institute, Russian Academy of Sciences, Moscow 119991, Russia

^ Supporting Information

ABSTRACT: In this paper, we study light emission from a tunnel contact between the Au film on a glass substrate and the Au-coated tungsten probe of the scanning tunneling microscope at ambient conditions. We investigate the dependence of the intensity of the collected optical signal on the film surface morphology, namely, on geometrical parameters of nanometer-scale gold grains (islands) constituting the film. We reveal that the magnitude of inelastic tunnel current and thus photon emission intensity increase both with the decrease of island height and the increase of island width. We show that the difference in the optical emission intensity

could reach 4 orders of magnitude for poly- and monocrystalline (atomically flat) samples. The observed phenomena are explained with dependence of the effective area of a tunnel contact on the grain aspect ratio. The obtained results demonstrate the crucial role of the sample morphology in influencing the efficiency of photon emission from the tunnel junction.

Surface

Increase of photon emission

■ INTRODUCTION

The ever-growing rate of digital data processing leads to continuous improvement of computational devices aimed at enhancement of their performance and decrease of energy consumption. Modern computational devices are based on traditional integrated circuits with data transfer via electronic signal processing. Performance of these devices is close to the theoretical limit nowadays. One of the promising ways to overcome the existing limitations is transition to the optical platform with use of photonic integrated circuits, which may provide an increase of operating frequencies along with the reduced Joule heating.

The optical pathway used to transfer information between data centers has already proven its robust performance. In 2009, this technology was awarded the Nobel prize.1 Despite fast development of some perspective optical technologies (e.g., Li-Fi), the optical data processing on a chip is still on its early stage of evolution.

Fabrication of the integrated optoelectronic circuits involves development of many components including logic elements, amplifiers, receivers, waveguides, and electrically driven localized photonic and plasmonic emitters. Semiconductor lasers with Fabry-Perot resonators, microdiscs, and Fano lasers2 are potential candidates for the latter role. However, in these devices, the resonator Q-factor becomes rather low when

dimensions go below the scale of an operating wavelength. As a result, this leads to the increase of the laser threshold.3 Moreover, these systems are not applicable for development of the single-photon emitters used in quantum communication systems. Thereby, traditional laser emitters do not satisfy new IT circuit requirements.

One of the promising ways to develop submicron-sized photonic emitters is the use of a tunnel electrical contact. Lambe and McCarthy demonstrated4 for the first time the effect of light emission during inelastic electron tunneling in a planar metal—dielectric—metal structure with a thin potential barrier. According to the results of several theoretical and experimental works,5 light emission in this system is related to quantum oscillations of the tunnel current. This type of emission is broadband, but in the single-electron approximation, the resulting photon energy is limited with a potential energy determined with the bias applied to the tunnel gap.5

An enhanced photon emission in a tunnel contact between a metal tip of scanning tunneling microscope (STM) and a metal layer was demonstrated by Gimzewski et al.6 This effect occurs because of the increase of the local density of optical states in

Received: November 21, 2018 Revised: March 7, 2019 Published: March 11, 2019

Article

ACS Publications © 2019 American Chemical Society

8813

the tunnel gap under the STM probe. In this system, the tunnel gap has a size of few nanometers and can be considered as a subwavelength photonic source (including the potential to operate in the single-photon emission regime7) driven electrically. Still, the quantum yield of photon emission is rather low with an efficiency of 10-6 to 10-4.8

An optical subwavelength nanoantenna can be placed in the tunnel gap to enhance emission probability.9 Experimentally, amplification of electroluminescence in a planar metal structure with a spherical Au nanoantenna in the tunnel gap was demonstrated in ref 10. The tunnel gap between the STM tip and planar metal interface can also be used as a point source of surface plasmon polaritons.4 It has been shown theoretically11 that introduction of the metal nanoantenna beneath the STM probe tip should lead to resonant increase of the quantum yield of this process by more than 2 orders of magnitude which is accompanied by narrowing of the optical emission spectrum.

In order to study all those effects, it would be very useful to be capable of carrying out experiments on light emission from the tunnel contact in STM at ambient conditions. This approach should make these studies simpler and faster.

In this work, we study the emission rate from the tunnel gap between the STM probe and a substrate covered with the Au film and demonstrate the influence of the film surface properties on photon emission process efficiency. We show experimentally that reduction of the surface roughness leads to significant increase in the intensity of emission from the STM contact. Investigation of the surface morphology effects on the emission is extremely important on the way to the development of efficient nanoscale light sources.

■ EXPERIMENTAL SETUP AND SAMPLES

In this work, the tunnel gap was implemented between the STM probe and a thin Au film deposited on a glass substrate (Figure 1). The probe was fabricated from a 150 ^m tungsten wire using electrochemical etching in KOH solution followed by thermal evaporation of a ~30 nm thick Au layer and Cr adhesive underlayer on the probe tip. The tip characteristic

STM Tip

Objective lOOx, NA=0.95

Avalanche Photodiode

X

STM tip

Figure 1. Scheme of the experimental setup. STM with an integrated inverted optical microscope. Tunnel current flows between the tip of the STM probe and Au film deposited on a glass substrate. The inset shows the scanning electron microscopy image of a typical STM tip used.

radius of about 100 nm was controlled by means of scanning electron microscopy (see the inset in Figure 1).

The second contact of the tunnel junction was made by deposition of gold films (15-50 nm) on 150 j«m glass substrates covered with a chromium adhesive underlayer (1-2 nm). Varying the technological parameters of the deposition process, we synthesized the gold films with different thickness and morphology.

STM based on AIST-NT Combiscope with integrated inverted optical microscope was used to study light emission from the tunnel junction. The emission was captured by Olympus 100X NA = 0.95 objective from the substrate side and detected by an ID Quantique ID120 single-photon avalanche photodiode unless otherwise specified.

■ EXPERIMENTAL RESULTS AND MODELING

Light emission from a tunnel junction takes place if a bias (Vb) is applied to its contacts. During the electron tunneling, elastic and inelastic processes occur. In the first case, the electron's energy remains the same after the tunneling through the potential barrier. In the second case, the energy is lost during the tunneling. This energy could be transferred to plasmon excitation and photon emission. The scheme of the tunnel junction band diagram and spectral density of temporal fluctuation of tunnel current defining the emission spectrum,10 which can be expressed as C(m) = (eVb — hm), where m is photon frequency, are presented in Figure 2. The photon

Figure 2. Band diagram of a tunnel junction between two metals: I— probe with Au-coated tip, II—potential barrier region, III—Au film, EF, Ef—Fermi levels in regions I and III, correspondingly, L—gap between the probe tip and the sample, E1, E2—electron energies before and after the tunneling, and Vb—applied bias. Process (a) corresponds to elastic tunneling and (b) inelastic tunneling with partial electron energy loss.

emission spectrum of a tunnel junction depends on several parameters, including contact materials and applied bias.12 In the single-particle process, photon energy is limited by the bias value V according to the relation: hm < leVI4. Hence, to obtain visible range emission, we need to apply (1.5—3) V bias.

Our study was intentionally conducted at ambient conditions. Normally, the sample and tip surface is covered with a thin (~1 nm) water layer and when the tip approaches the surface, a meniscus appears in between.13 When the applied bias value exceeds 1.23 V (the standard electrochemical potential for water electrolysis), water molecules decompose with subsequent formation of ions.14 Conse-

quently, current between the Au film and the tip has two contributions: tunnel current and ionic current of electrochemical nature. Photon emission relates to the tunnel current fluctuations, while occurrence of the ionic current is a parasitic effect that negatively affects the tunnel contact stability.8