Энергетическая зависимость полного выхода запаздывающих нейтронов и кумулятивных выходов их ядер-предшественников при делении ядер 233U,236U,238U и 239Pu нейтронами тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.01, кандидат физико-математических наук Рощенко, Виктор Александрович

• Рощенко, Виктор Александрович
• кандидат физико-математических наук
• 2009

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Рощенко, Виктор Александрович

Содержание.

Введение.

Глава 1. Теоретическое описание эмиссии запаздывающих нейтронов.

Глава 2. Экспериментальный метод.

2.1. Метод измерения характеристик запаздывающих нейтронов при делении тяжелых ядер моноэнергетическими нейтронами.

2.2. Установка для изучения энергетической зависимости полного выхода запаздывающих нейтронов.

2.3. Источник моноэнергетических нейтронов.

2.4. Делящиеся образцы.

2.5. Система транспортировки делящегося образца.

2.6. 4к-детектор нейтронов.

2.7. Мониторы нейтронного потока.

2.7.1. Камеры деления.

2.7.2. Метод определения абсолютной скорости реакции деления в образце.

2.7.3. Моделирование спектра источника нейтронов.

2.7.4. Конфигурация измерительной части системы сбора и накопления экспериментальных данных.

Глава 3. Обработка данных.84 х

3.1. Первичная обработка экспериментальных данных.

3.2. Анализ кривых спада интенсивности запаздывающих нейтронов.

3.3. Анализ погрешности эксперимента.

3.4. Обработка экспериментальных данных по энергетической зависимости полных выходов запаздывающих нейтронов.

3.5. Метод определения кумулятивных выходов продуктов деления.

Глава 4. Результаты и их обсуждение.

4.1. Результаты по энергетической зависимости групповых параметров запаздывающих нейтронов.

4.1.1. Энергетическая зависимость относительных выходов запаздывающих нейтронов и периодов полураспада их предшественников при делении U моноэнергетическими нейтронами.

4.1.2. Энергетическая зависимость, относительных выходов запаздывающих нейтронов и периодов полураспада, их предшественников при делении U моноэнергетическими нейтронами.

4.1.3. Энергетическая зависимость относительных выходов запаздывающих нейтронов и периодов полураспада их предшественников при делении 238U моноэнергетическими нейтронами.

4.1.4. Энергетическая зависимость относительных выходов запаздывающих нейтронов и периодов полураспада их предшественников при делении Ри моноэнергетическими нейтронами.

4.1.5. Сравнительный анализ групповых параметров ЗН в терминах реактивности^.;. LT

4.2. Результаты^ определения энергетической зависимости полного выхода запаздывающих нейтронов.

4.2.1. Энергетическая зависимость полного выхода, запаздывающих нейтронов при делении 233U моноэнергетическими нейтронами.

4.2.2. Энергетическая зависимость полного выхода запаздывающих нейтронов при делении 236U моноэнергетическими нейтронами.

4.2.3. Энергетическая зависимость полного выхода запаздывающих нейтронов при делении 238U моноэнергетическими нейтронами.

4.2.4. Энергетическая зависимость полного выхода запаздывающих нейтронов при делении Ри моноэнергетическими нейтронами.

4.3. Результаты по энергетической зависимости кумулятивных выходов предшественников запаздывающих нейтронов.

4.3.1. Энергетическая зависимость кумулятивных выходов предшественников запаздывающих нейтронов при делении

233U моноэнергетическими нейтронами.

4.3.2. Энергетическая зависимость кумулятивных выходов предшественников запаздывающих нейтронов при делении 236U моноэнергетическими нейтронами.

4.3.3. Энергетическая зависимость кумулятивных выходов предшественников запаздывающих нейтронов при делении 238и моноэнергетическими нейтронами.

4.3.4. Энергетическая зависимость кумулятивных выходов предшественников запаздывающих нейтронов при делении

Ри моноэнергетическими нейтронами.

4.4. Применение экспериментально полученных кумулятивных выходов для проверки модельных представлений о распределении заряда при делении тяжелых ядер нейтронами.

4.4.1. Метод для определения наиболее вероятного заряда осколков деления.

4.4.2. Входные данные для получения кумулятивных выходов предшественников запаздывающих нейтронов.

4.4.3. Результаты определения энергетической зависимости наиболее вероятного заряда при делении и и Ри нейтронами.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Энергетическая зависимость полного выхода запаздывающих нейтронов и кумулятивных выходов их ядер-предшественников при делении ядер 233U,236U,238U и 239Pu нейтронами»

Явление эмиссии запаздывающих нейтронов (ЗН) было впервые обнаружено Робертсом, Майером и Вангом [1] в 1939 году вскоре после открытия деления ядра. Менее чем через месяц Ферми [2] предположил, что ЗН могут испускаться из осколков деления после того, как испытают одно или больше у0-распадов. Это предположение было подтверждено теорией деления Бора и Уиллера [3] и Френкеля [4]. Роль ЗН в управлении цепной ядерной реакцией была впервые отмечена Я.Б. Зельдовичем и Ю.Б. Харитоном [5] в работе, посвященной прогнозам перспективы использования ядерной энергии, опубликованной в 1940 г. - более чем за два года до того, как была получена первая самоподдерживающаяся цепная реакция, а через год Ферми [2] независимо указал на важность ЗН для контроля цепной реакции.

Энергетическое рассмотрение явления эмиссии ЗН показало, что в> качестве возможных предшественников ЗН могут рассматриваться 272 продукта деления ядер [6]. Экспериментальные исследования, проведенные к настоящему времени, позволили получить информацию о вероятности эмиссии ЗН для 98> предшественников [7]. В практических приложениях зарекомендовало себя шести-групповое представление таких характеристик ЗН как относительные выходы, периоды полураспада их предшественников) и энергетические спектры. Шести-групповое представление характеристик ЗН было впервые введено на ранних этапах исследований Кипиным [8] и, как теперь понятно, представляет собой усредненную картину процесса эмиссии ЗН при делении тяжелых ядер нейтронами. Экспериментальная информация в 6-групповом представлении до последнего времени являлась эффективным инструментом исследования временных характеристик ЗН, а также широко использовалась на практике. Недостатком 6-ти групповой модели является то, что в этой модели между относительными выходами и периодами отдельных групп ЗН существует сильная корреляционная зависимость [9]. Это приводит к трудностям при интерпретации экспериментальных данных и выработке оцененных наборов групповых параметров на основе сравнительного анализа данных, получаемых в различных экспериментах. В последнее десятилетие, благодаря усилиям, прежде всего подгруппы по запаздывающим нейтронам Бвб, ЫЕА/ОЕСО [10], была рекомендована 8-гругшовая модель представления характеристик ЗН. Основным отличием такой модели является фиксирование периодов полураспада отдельных групп ЗН для всех нуклидов. С точки зрения физики реакторов, это приводит к существенному упрощению расчета динамической модели комплексных систем, содержащих несколько делящихся нуклидов, при сохранении шкалы реактивности [11]. На Рис. 1 представлено распределение вкладов отдельных ядер-предшественников в полный выход ЗН

235 при делении и тепловыми нейтронами в зависимости от их периодов полураспада )= Р'т СУ' з где - вклад /-го предшественника в полный выход ЗН; Р } СУ- период полураспада, вероятность эмиссии ЗН и кумулятивный выход ЗН для /-го предшественника. ю2

10' 10° а Ю" и

10« 10*

10'1 10° ю1 102

Рис. 1 Распределение вкладов отдельных ядер-предшественников в полный выход ЗН при делении 2Ъи тепловыми нейтронами.

Приведены данные о вкладах для 75 предшественников ЗН, дающих суммарно >98% полного выхода ЗН. На Рис.1 также показаны две модели представления ядер-предшественников: в представлении 6-ти и 8-ми групп.

С момента открытия явления эмиссии ЗН были проведены многочисленные исследования таких характеристик ЗН, как полный выход ЗН, относительные выходы отдельных групп ЗН и периоды полураспада их ядер-предшественников, энергетические спектры в зависимости от нуклонного состава и энергии возбуждения делящегося компаунд-ядра [12], а также созданы систематики [13, 14, 15]. Развитие радиохимических методов экспресс-анализа продуктов деления позволило идентифицировать и изучить вероятности эмиссии ЗН, периоды полураспада и энергетические спектры для широкого набора индивидуальных ядер-предшественников ЗН [7, 16].

Благодаря этим исследованиям в настоящее время основной механизм эмиссии ЗН в процессе деления ядер достаточно хорошо определен. Образовавшиеся в результате деления ядра осколки снимают возбуждение, в основном,1 за счет испускания нейтронов и ^-квантов. Находясь в основном состоянии, эти осколки все еще перегружены нейтронами и, следовательно, претерпевают /?-распад, который может заселить возбужденные состояния, лежащие выше энергии связи нейтрона в дочернем ядре. Ядро в дальнейшем может снять свое возбуждение путем мгновенного испускания нейтрона. Таким образом, появление нейтрона задерживается, а время этой задержки определяется периодом полураспада ядра-предшественника. Подобный процесс наиболее вероятен для нуклидов, имеющих несколько нейтронов над заполненной нейтронной оболочкой, так как в этом случае нуклид имеет аномально низкое значение энергии связи нейтрона с ядром.

Обзор основных экспериментов и использованных в* них методов измерения выходов запаздывающих нейтронов

Большие неопределенности в данных по запаздывающим нейтронам могут привести к нежелательному консерватизму при разработке и эксплуатации систем управления ядерных реакторов и энергетических установок.

В конце 80-х начале 90-х годов , вновь появился интерес к получению данных с более высокой точностью после того, как были замечены расхождения между экспериментальными и расчетными, данными, полученными в рамках микроскопического подхода методом суммирования, а также результатами, интегральных измерений на реакторах и критических сборках. Входными данными-для метода суммирования являются вероятности эмиссии запаздывающих нейтронов Рп и кумулятивные выходы отдельных предшественников запаздывающих нейтронов СУ. Величины и СУ измерены экспериментально для ограниченного набора продуктов'деления и,, лишь при двух-трех значениях энергии первичных нейтронов: тепловые нейтроны, быстрые и 14 МэВ. В свою очередь, параметры (Р„, СУ) большинства- продуктов деления рассчитываются в рамках имеющихся модельных представлений. Для повышения точности расчетов методом суммирования, и, тем самым, обеспечения лучшего согласия с измеренными экспериментальными значениями необходимо расширить диапазон предшественников запаздывающих нейтронов, имеющих экспериментально подтвержденные значения (Р„, СУ). К настоящему времени имеющиеся данные по кумулятивным выходам ЗН представлены экспериментальной работой А.Н. Гудкова и др. [17], а также данными из библиотек оцененных ядерных данных ЕШБ/В-УИ [18], ШРР-ЗЛ [19], ]ЕМВЪ-3.3 [20]. В качестве иллюстрации существующего состояния в данных по кумулятивным выходам из библиотек, можно привести два характерных примера: кумулятивный выход ядрапредшественника 89Вг (вклад в полный выход ЗН -12%) в библиотеке ЕЖ)Р/В-VII равен 1.94%, в библиотеке ШЬТ-ЗЛ - 1.64%, в библиотеке ШЫБЬ-З.З -1.70%, в расчетной работе Вола [16] - 1.78%). Отличие между библиотеками ХЕРБ-ЗЛ и ЕМБР/В-УИ составляет 15.5 %; кумулятивный выход I (вклад в полный выход ЗН ~14%>) в библиотеке ЕЖ)Р/В-УП - 5.12%, в библиотеке ШРР-3.1 - 5.57%, в библиотеке ШШЬ-З.З - 5.31%, в работе Вола [16] - 5.13%, а отличие между библиотеками ЛЯТ-ЗЛ и ЕЫВР/В-УП составляет 8.1%.

В работе А.Н. Гудкова и др. [17] были выполнены измерения кумулятивных выходов 8-ми предшественников запаздывающих нейтронов при делении 229ТЬ, 233'235<23б'238и, 237Нр, 240'242Ри, 241Ат и 249Cf нейтронами различных энергий. Измерения проводились на исследовательском реакторе Московского инженерно-физического института (в области тепловых нейтронов), и- на быстром реакторе в Физико-энергетическом институте, г. Обнинск (нейтроны спектра деления), а также на нейтронном генераторе Ленинградского института ядерной физики (нейтроны с энергией 14.7 МэВ). Метод определения кумулятивных выходов состоял в следующем: в циклическом режиме накапливалась информация о кривых спада интенсивности ЗН, полученные временные распределения относительных выходов по группам анализировались в рамках 9-группового приближения. В каждой из 8-ми первых групп находилось по одному предполагаемому предшественнику: Вг, 1371, 88Вг, 1381, 93Ш), 89Вг, 94ЫЬ и 1391. В 9-ю группу попали еще 5 осколков, имеющие периоды полураспада в диапазоне 1.5 - 2.0 с: 90Вг, 85 Ав, 143Сз, 1358Ь, 98У. Вклады предшественников ЗН 1-8 группы в полный выход ЗН составляли

ДЛЯ ядер 229ТЪ, 233,235,236,238^ 237^ 240-242ри> 241^ и 249^ ^ до ^

Для широкого ряда делящихся изотопов полные выходы ЗН измерялись с момента открытия ЗН Робертсом [1] в 1939 г. Интерес специалистов в области расчета реакторов распространяется, главным образом, на выходы запаздывающих нейтронов, образующихся при делении под действием нейтронов с энергиями в интервале от тепловых до —10 МэВ.

В работе Уилсона [21], выполненной в 1947 году, использовались образцы Ри и и, размещавшиеся в парафиновом блоке, содержащем внутри ВР3 счетчики нейтронов. В качестве источника нейтронов был выбран циклотрон. Время облучения составляло 5 минут. Вслед за этим следовали 5 минут, в течение которых измерялось количество запаздывающих нейтронов из образцов. Определение относительных скоростей реакций было выполнено с помощью камер деления. Проводилась оценка влияния 238и, содержащегося в образце 235и, на результаты измерений. Выход запаздывающих нейтронов для изотопа Ри был получен по отношению к и. К сожалению, в этой работе не была опубликована погрешность измерений, поэтому полученные данные не использовались при выработке рекомендованных, оцененных или каких-либо иных данных.

Также в 1947 году группой ДеГоффмана была выполнена не менее лог о оЛ интересная работа [22]. Образцы и и Ри, упакованные в кадмий практически полностью, с единственной открытой областью, известной площади, облучались в графитовой тепловой колонне, а затем перемещались в детектор нейтронов, представляющий собой камеру деления со слоем 235и, окруженную парафином. Первоначально было опубликовано в качестве

239т> итоговой величины - отношение доли запаздывающих нейтронов в Ри к доле запаздывающих нейтронов в 235и. В дальнейшем его домножили на отношение средних чисел вторичных нейтронов при делении (^п,/»^) для того, чтобы получить отношение абсолютных выходов, и ввели поправку на потерянные запаздывающие нейтроны, испускавшиеся за те 2 секунды, за которые образцы перемещались с позиции облучения в детектор нейтронов. Была учтена погрешность в измерениях относительных скоростей реакций, однако погрешности на саморазмножение не учитывались. Полученные в работе [22] результаты очень сильно расходились практически со всеми другими работами, выполненными как до 1947 года, так и после, в связи с чем, они не используются в дальнейших оценках.

Работа Брансона 1955-го года [23] открывает серию, в которой в каждом эксперименте- измерялись аналогичные характеристики одновременно для

232тч 233 235 238 нескольких ядер. В этом случае облучаемые образцы, Th, U, U, U, и 239Ри размещались во внутреннем бланкете Экспериментального Размножающего Реактора (EBR-I), а также в его графитовом отражателе. Размещение делящихся исследуемых образцов в бланкете обеспечивало спектр нейтронов, аналогичный спектру быстрого размножающего реактора. В" то же самое время, позиция в графитовом отражателе обеспечивала возможность проведения исследований на тепловом, спектре. На основе констант распада, полученных в работе Хыогза [24], были определены выходы для четырех долгоживущих групп относительно выходов запаздывающих нейтронов при лог делении U нейтронами, быстрого . спектра. Запаздывающие нейтроны регистрировались BF3 - счетчиком, помещенным в графитовый блок. Никаких поправок на энергетическую зависимость не вводилось. Для определения, относительных скоростей;реакций использовались камеры деления:

Следующая работа, из этой, серии - 1957 год, Розе и Смит [25]. Исследуемые образцы 232Th, 233U, 235U, 238U, и 239Pu облучались,в,бланкете из. природного урана реактора ZEPHYR, размещавшегося, вплотную к активной зоне реактора. Групповые выходы, для пяти самых долгоживущих групп определялись относительно U. Запаздывающие нейтроны регистрировались. BF3 - счетчиком, помещенным в восковый цилиндр. При определении выходов групп была учтена энергетическая зависимость детектора нейтронов на основе спектров, измеренных в. работе Бачелора и Хидера [26]. Для определения относительных скоростей реакций использовались камеры деления. Кроме того, в этой работе были измерены абсолютные выходы запаздывающих нейтронов. Для этого детектор нейтронов и камеры деления калибровались известными источниками нейтронов.

Одним из лучших экспериментов своего времени в области запаздывающих нейтронов стала работа Кипина, выполненная в 1957 году [8]. Образцы 232Th, 233U, 235U, 238U, 239Pu и 240Pu облучались нейтронами на критической сборке ССЮ1УА (Лос-Аламосская Национальная лаборатория, США). Сборка из металлического 235и без отражателя была идеальным

ОН ОТО источником для этой цели. Кроме того, и, и и Ри также облучались в полиэтиленовом кубе, размещавшемся, возле критической сборки. Таким образом, в центре сборки образцы облучались нейтронами спектра деления, а в полиэтилене — тепловыми нейтронами. Абсолютные полные и групповые выходы запаздывающих нейтронов были определены с помощью модифицированного длинного счетчика, откалиброванного стандартными источниками нейтронов. Данные, полученные в работе Кипина [8], до настоящего времени широко используются в расчетах реакторов и энергетических установок.

Одним из первых в нашей стране измерения характеристик запаздывающих нейтронов начал проводить Б.П. Максютенко в 1959 году [27]. Измерения проводились в г. Обнинске в Физико-Энергетическом Институте на

232 235 238 каскадном генераторе. Образцы ^ТИ, ^и и и облучались нейтронами из реакций Т)(с1,п) и Т(р,п). Опубликованные в работе данные являются относительными (по отношению к делению 235и на тепловых нейтронах). Скорость реакции деления определялась с помощью камеры деления, расположенной перед исследуемыми образцами во время облучения.

В 1969 г. Мастере и др. [28] провели измерения полного выхода ЗН при делении 232ТЬ, 233и, 235и, 238и и 239Ри нейтронами из реакций и)3Не и "ВД я)4Не. Отличительной особенностью этой работы является то, что исследуемые образцы были размещены непосредственно у мишени ускорителя и окружены с двух сторон камерами делений, выполненными в виде сэндвича и предназначенных для измерения потоков первичных нейтронов. Эффективность камер деления составляла ~ 100%. В качестве источника первичных заряженных частиц использовался ускоритель, работающий в циклическом режиме. Количество запаздывающих нейтронов измерялось с помощью «длинного» счетчика, работавшего асинхронно с ускорителем.

Энергии первичных нейтронов в данном эксперименте составляли 3.1' и 14.9 МэВ. Введены поправки на изотопную чистоту образцов.

В этом же году в работе Нотеа [29] были получены характеристики

2зз 235 239 запаздывающих нейтронов при делении U, U и Ри тепловыми нейтронами. Запаздывающие нейтроны первых пяти групп измерялись с помощью детектора нейтронов с «плоской» функцией отклика. Акты деления фиксировались по известным уликам продуктов деления с помощью Ge(Li)-спектрометра.

В работе Кокса [30] образцы 232Th, 235U и 238U облучались нейтронами различных энергий - от 0.9 до 2.43 МэВ - из реакции 11л(р, п). Запаздывающие нейтроны первых пяти временных групп измерялись с помощью кольцевого детектора нейтронов, состоящего из BF3 счетчиков, распределенных в минеральном масле и окруженных водой для защиты. Каждый из образцов служил в качестве источника делений в камере деления для определения

235 скорости реакции. Результаты^ были нормированы на. данные для U при делении быстрыми нейтронами, полученные в работе Кипина [8]. Позднее была выполнена, коррекция результатов работы с целью учета короткоживущих предшественников.

Конант и Пальмедо [31] облучали образцы 233U, 235U и 239Pu в пучках тепловых нейтронов до наступления насыщения активности эмиттеров запаздывающих нейтронов. Из отношения скоростей счета нейтронов до и после прерывания пучка определялась доля запаздывающих нейтронов. Детектором нейтронов служил длинный 3Не-счетчик, у которого эффективность регистрации запаздывающих и «быстрых» нейтронов различалась не более, чем на 3%. Абсолютные полные выходы запаздывающих нейтронов были определены путем умножения полученных фракционных выходов на среднее число мгновенных нейтронов v. Опубликованные первоначально неопределенности данных были в последствии увеличены для того, чтобы учесть неопределенности в определении эффективности детектора с помощью нейтронных источников с широким спектром.

Также в 1970 г. обширную программу измерений выполнили Крик и Эванс [32]. Образцы 233U, 235U, 238U, 239Pu и 242Pu облучались нейтронами из реакций 7Li(р, п) и D(d, ri) в широком диапазоне энергий и с небольшим шагом по энергии. Источник нейтронов модулировался и запаздывающие нейтроны, испускаемые между импульсами первичных нейтронов, фиксировались в "детектирующей панели", состоящей из 3Не-счетчиков распределенных в полиэтилене. Детектор работал в режиме антисовпадений с источником нейтронов; Количество актов деления определялось с помощью счетчиков числа делений, окружавших образцы во время облучения.

235

В 1974 Кокс провел дополнительную серию измерений с образцами U,

238 239 7

U и Ри, облучавшимися нейтронами из реакции Li(p, ri) различных энергий* [33]. Источник нейтронов работал в импульсном режиме и-синхронизировался с помощью компьютера с детектором нейтронов. Детектирующий блок, в данной.работе состоял из 21-го ВР3-счетчика нейтронов. Эффективность блока была определена с помощью стандартного 11а(Ве)-источника нейтронов, откалиброванного с высокой точностью. Количество делений определялось 2%-счетчиками делений с использованием смесей изотопов, аналогичных составам в исследуемых образцах.

В работе Бесанта [34] образцы 235U, 238U и 239Pu облучались в медном отражателе быстрого пульсирующего реактора VIPER (реакторный центр Лондонского университета, Великобритания). В реакторе генерировались импульсы нейтронов полной шириной 400 цс на половине максимальной мощности. Спектр нейтронов был аналогичен спектру быстрого размножающего реактора. После облучения, образцы транспортировались в детектор нейтронов менее чем за 30 мс. Детектор нейтронов состоял из двух независимых счетчиков: сцинтиллятор на основе сульфида 6Li-Zn и стеклянный сцинтиллятор с добавлением 10В. Запаздывающие нейтроны, испускавшиеся после транспортировки образцов в детектор, термализовались в полиэтиленовом цилиндре, окружавшем место положения исследуемого образца. Сцинтилляторы размещались вплотную к полиэтилену, но были защищены от прямого у-излучения свинцом. Детектор имел хорошую энергетическую и координатную чувствительность, небольшое мертвое время и относительно высокую эффективность регистрации. Количество делений в каждом образце определялось путем измерения активности 140Ьа, образующегося в тонких пленках во время облучения. Для этого измеряли количество у-лучей с энергией 1596 кэВ из 140Ьа с помощью Ое(1Л) детектора: Выход у-лучей коррелировал с количеством делений при использовании калиброванных камер деления для каждого нуклида. В эксперименте предусматривались измерения с образцами различных размеров и разными условиями облучения. Результаты объединялись и обрабатывались с помощью сложной процедуры на основе5 МНК. Для проверки полученных данных был использован альтернативный аналитический метод.

Данные для- и были представлены к настоящему времени одной экспериментальной работой А.Н. Гудкова и др. [35] и тремя оценками: Брэди и-Ингланда [6], ЕМБР/В-УП [18], а также работой Татла [36].

В.работе Татла [36] были оценены* полные выходы ЗН^ для трех ранее не измерявшихся нуклидов - 234и, 236и и 238Ри - с помощью эмпирических данных о корреляции полного выхода ЗН с атомной массой и зарядом делящегося нуклида, впервые приведенных в работе Москати и Голдемберга [37]. Татл усовершенствовал предложенное уравнение и получил следующее выражение, связывающее полный выход ЗН с характеристиками нуклида: ехр[С + £-(4;-3-2)]-(>/с:/2)5 где С = 14.638, В = 0.1832, А- массовое число составного ядра, 2 - заряд. Неопределенность в определении полного выхода ЗН по предложенной формуле составила ±11.3% [36].

В работе А.Н. Гудкова и др. [35] образцы делящихся материалов 233и,

236 237 240 241 и, Ыр, Ри и Ри облучались быстрыми нейтронами, имеющими спектр, аналогичный спектру нейтронов деления. Эксперимент был проведен на быстром реакторе БР-1 ГНЦ РФ-ФЭИ (г. Обнинск). Образцы размещались, в-центре активной зоны реактора, где поток нейтронов составлял 109 см"2-с"'.

После облучения образцы перемешались с помощью пневматической системы транспортировки в радиометр нейтронов, находящийся, в 10 м от реактора. Радиометр нейтронов был сконструирован на основе счетчиков нейтронов СНМ-11, размещенных в баке: с замедлителем (техническая вода). Защита состояла из блоков борированного полиэтилена и листов кадмия толщиной'0.7 мм. Эффективность радиометра составляла —7%. Фон нейтронов во время измерений был равен 40 с"1. Мертвое время составляло 5 цс, что обеспечивало, по мнению авторов работы, приемлемые условия работы установки при загрузках до 105 с'1. Измерения проводились в циклическом режиме: время одного цикла было выбрано равным ~600 сив этот цикл включались время облучения, время транспортировки образца в- и из- активной зоны, реактора, время измерения и,время задержки. Выбор такого продолжительного цикла был обусловлен двумя: причинами:, авторы: хотели, во-первых, повысить точность определения фоновой, компоненты и, во-вторых, избавиться от необходимости: введения дополнительных поправок на недораспавшиеся предшественники ЗН. Было выполнено от 6 до 17 циклов для каждого из исследуемых образцов. Эксперимент останавливался при наборе достаточной статистики.

В работе Брэди и Ингланда: [6] полные выходы ЗН для 43-х делящихся систем были рассчитаны в рамках микроскопического подхода на основе данных по выходам продуктов деления [38] и значений вероятностей;эмиссии ЗН, полученных экспериментально и рассчитанных на основе уравнения Кратца - Германа [39].

Полученные к настоящему времени данные об относительных выходах

233 236

ЗН и периодах полураспада их ядер-предшественников при делении и, и,

238 239 и, Ри нейтронами представлены на Рис. 2.

13

12 •« „11

----ЕМЗКВ-УП ПЧ;----- ЯГР-3-| (1У];

И -Ро-РЯ; & -ГигаРЯ:

О К -Гч«>*ымЕ«1:

О -0№[М]; -ЕенглстиКЧ; * ^ - Кит [47];

14

12

10 $

-¥?■—, И

0 2 4 6 Е, МэВ 8 о * Кшшя [ГЦ---- •отмл р4 я ВмиМ; О ШВР/В-та [14: - р™ [23]; Вчию [42]; #

X * $$ 1 * $ * $ * $

-

----ЕМ>Р/В-УП[1*]; ------деделвд Д - Гудков [35]. 111 1

Я, МэВ

13 1

12 • и II 10 В(ИД» И;----ЕМ№/В-УП[|||.-----1НТ.З.| [19];

-Рш[75], <1 -ЕссипВД; О .КкпннДОЬ -в.™ [42); о -Отп Ж -Мгатапп!«!; - ХоЬжлп [50], 9 -Гын[1Ц.

Ри

Е^ МэВ ея, МэВ

Рис. 2. Энергетическая зависимость среднего периода полураспада ядер" 233» I 236т т предшественников запаздывающих нейтронов при делении и, и, 238т т 239т>, и, Ри неитронами.

Из Рис. 2. видно, что совокупность имеющихся данных не позволяет сделать однозначный вывод об энергетической зависимости групповых параметров ЗН при делении 233и, 236и, 238и, 239Ри нейтронами в диапазоне энергий от тепловых до 7.5 МэВ.

На Рис. 3. представлены полученные к настоящему времени данные о полном выходе ЗН при делении 233и, 236и, 238и, 239Ри нейтронами. о В 0 1 и И ещ, МэВ в § о о

0.9

0 1 2 3 4 5 6 7 МэВ Ел, МэВ

Рис. 3. Полный выход ЗН при делении 233и, 236и, 238и, 239Ри нейтронами.

Приведенные на Рис. 3. данные показывают значительные расхождения между экспериментальными значениями полного выхода ЗН и значениями этих данных, представленными в библиотеках оцененных ядерных данных. Это обстоятельство, как и в случае временных характеристик ЗН, не позволяет получить данные с необходимой для современных практических приложений точностью.

Для разрешения существующих расхождений необходимо не только проведение новых экспериментов, но и совершенствование модельных представлений о распределении заряда осколков деления.

Целью диссертации является:

Измерение временной зависимости интенсивности ЗН при делении и и 239Ри нейтронами в диапазоне энергий 2.85 эВ - 5 МэВ и делении изотопов урана и, и нейтронами в диапазоне энергий 1-5 МэВ.

Измерение энергетической зависимости абсолютных полных выходов ЗН при делении и и Ри нейтронами в диапазоне энергий 0.5 - 5 МэВ.и делении изотопов урана 23би, 238и нейтронами в диапазоне энергий 1-5 МэВ.

Определение кумулятивных выходов ядер-предшественников ЗН на основе измеренных данных по временной зависимости интенсивности ЗН и полного выхода ЗН при делении 233и и 239Ри нейтронами в диапазоне энергий 2.85 эВ - 5 МэВ и делении изотопов урана 236и, 238и нейтронами в диапазоне энергий 1-5 МэВ.

Новые данные по запаздывающим нейтронам, полученные в рамках настоящей работы, позволят более точно предсказывать кинетику ядерных установок, предназначенных для трансмутации ядерных отходов, а также ядерных реакторов нового поколения, характеризующихся более жестким спектром нейтронов и более сложным составом топлива.

Полный набор характеристик ЗН, полученный в настоящей работе, позволит провести оценку наиболее вероятных зарядов продуктов деления в отдельных изобарических цепочках.

Актуальность работы.

Фундаментальная роль запаздывающих нейтронов, которую они представляют для безопасного управления и кинетики ядерных энергетических установок хорошо известна благодаря богатому накопленному практическому опыту тысяч экспериментальных и промышленных установок по всему миру. Только благодаря ЗН оказалось возможным управлять цепной реакцией деления и создать современную атомную энергетику. Для оценки влияния запаздывающих нейтронов деления на характеристики ядерных реакторов требуется как можно более точное знание ядерно-физических данных для запаздывающих нейтронов. С точки зрения безопасной эксплуатации ядерных реакторов наиболее важными характеристиками процесса испускания запаздывающих нейтронов являются: абсолютный полный выход запаздывающих нейтронов, временные характеристики процесса эмиссии запаздывающих нейтронов, энергетические спектры запаздывающих нейтронов. На их основе получаются интегральные параметры ЗН, глобально характеризующие реактор с точки зрения кинетики: эффективная доля ЗН

Рэфф, а также эффективная постоянная распада ЗН - \фф. В Таблице 1. представлены для примера вклады (Р'Эфф/ Рэфф) различных нуклидов в Рэфф для 2-х типов реакторов: работающих на тепловых и быстрых нейтронах [54].

Таблица 1. Вклады нуклидов в Рэфф [54].

Изотоп Реактор на тепловых нейтронах Реактор на быстрых нейтронах начало кампании конец кампании

85.4 % 61.8 % 3.4 %

238и 14.6 % 22.5 % 46.2 %

239Ри - 15.7 % 41.7%д ото

В быстром реакторе два нуклида дают основной вклад в Рэфф: и и Ри, на долю остальных нуклидов (235и, а также изотопы 240' 241' 242Ри) приходится 12.1%. Поэтому основные потребности в уточнении данных для реакторов на быстрых нейтронах касаются 238и и 239Ри. В реакторах на тепловых нейтронах в процессе работы происходит изменение состава топлива относительно начала работы реактора: содержание и уменьшается на 1%, а содержание Ри увеличивается на 1%. Это приводит к тому, что Рэфф в таком реакторе значительно изменяется, а именно уменьшается на -30% за кампанию [54]. Таким образом, для реакторов на тепловых нейтронах требуются надежные данные о характеристиках ЗН для 235и, 238и и 239Ри. При расчете Рэфф в реакторе основными источниками погрешностей являются неопределенности в определении потока нейтронов (±2%), сопряженного потока (±2%), среднего числа мгновенных нейтронов деления (±1.5%), сечений деления нуклидов

1.5%), спектров ЗН (±0.5%). В предположении, что неопределенности этих величин являются независимыми, требуемую точность определения Рзфф (±3%) можно получить только при наличии данных о полном выходе ЗН для основных топливных нуклидов, - 235и, 238и и 239Ри, измеренных с точностью ±1.5% . Для реакторов на быстрых нейтронах кроме данных об основных нуклидах, также необходимы данные о полном выходе ЗН для высших изотопов плутония с точностью, по крайней мере, ±7% [54]. Однако, несмотря на большие усилия, направленные на изучение запаздывающих нейтронов, на момент постановки работы- все еще существовали значительные неопределенности в указанных выше ядерно-физических данных даже для основных топливных изотопов, что приводит к необходимости их уточнения1 [10]. Согласно рекомендациям подгруппы по запаздывающим нейтронам (8С6, КЕА/ОЕСБ) [55], организованной в рамках секции« по ядерным данным

МАГАТЭ, актуальными оставались измерения данных по энергетической

238т т зависимости полного • выхода запаздывающих нейтронов при делении и и Ри в диапазоне энергий нейтронов от 1.2 до 5 для и и от тепловых нейтронов до 5 МэВ для 239Ри. Так, неопределенность в данных по полному выходу запаздывающих нейтронов при делении ядер 238и быстрыми нейтронами составляет больше 10%. Эта величина получена из сравнения двух оценок прямых измерений Татла [13] - 0.0439 (2.3%) нейтр./дел. и Блашота [56] - (0.043-0.047) нейтр./дел., с последней оценкой Форта [57], полученной на основании статистического анализа результатов интегральных экспериментов по определению эффективной доли запаздывающих нейтронов Дф на 18 критических сборках - 0.04855±0.00112 нейтр./дел. Кроме того, данные по полному выходу запаздывающих нейтронов для ядра 238и значительно расходятся с результатами, полученными в рамках метода суммирования, основанного на использовании данных по выходам продуктов деления и вероятности эмиссии запаздывающих нейтронов отдельными ядрамипредшественниками: (0.0425 ± 0.0051 (12%) [58], 0.0405 ± 0.0029 (7%) [6], 0.0416 ± 0.0024 (6%) [59] нейтр./дел.).

Задача по созданию более полной базы данных по запаздывающим нейтронам приобретает все большую актуальность в связи с развитием таких областей ядерной технологии как трансмутация ядерных отходов и создания перспективных реакторов нового поколения. Обращение с радиоактивными отходами является одной из ключевых проблем, возникающих при рассмотрении перспектив развития ядерной энергетики. В настоящее время рассматриваются несколько ядерных технологических процессов, которые могли бы лечь в основу технологии трансмутации радионуклидов. Среди них наиболее перспективными- являются процессы, связанные с использованием ядерных реакторов, а также подкритических систем-на основе ускорителей с высокими потоками нейтронов, генерируемых в ядерной реакции заряженных частиц, например, со свинцо-висмутовой мишенью. Последняя концепция мало отличается от реакторной, за исключением того, что здесь вместо реактора может быть использована подкритическая сборка, работающая-на тепловых или быстрых нейтронах и управляемая ускорителем. В программах развития« ядерной, энергетики значительное место отводится разработке новых ядерных реакторов, характеризующихся более жестким спектром нейтронов, сложным составом топлива, а также возможностью использования для трансмутации ядерных отходов. Безопасность и эффективная эксплуатация таких реакторов выдвигают повышенные требования к ядерно-физическим данным, используемым в реакторной практике, включая и базу данных по запаздывающим нейтронам.

В настоящее время в большинстве реакторных приложений используются данные по полному выходу ЗН для различных изотопов, представленные в двух обзорах Татла [13] и [36]. В работе Татла [13] обсуждается зависимость полного выхода ЗН от энергии нейтронов, вызывающих деление. На основании рассмотрения экспериментальных значений полного выхода ЗН, полученных при делении тепловыми и быстрыми нейтронами (хотя само определение энергии первичных нейтронов при измерениях на быстрых нейтронах вызывает вопрос), предлагается для II, II и Ри использовать линейные зависимости от энергии в интервалах от 0 до 3 МэВ; от 3 до 7, от 7 до 11 МэВ и от 11 до 14.5 МэВ, с ростом.в диапазоне до 3 МэВ около 5% для 235и и 239Ри, и; 10% для? 233и. После чего следует падение на 30% при изменении энергии нейтронов от 3 до 7 МэВ. Однако такое поведение зависимости полного выхода ЗН от энергии не находит подтверждения! в? работах других авторов. Линейная аппроксимация данных Крика и Эванса [32] в области от 0.05 до 1.75 МэВ5дает следующие значения изменений на 1 МэВ: 233и - 2.2% (±0.6%), 235и - 0.6%

ЛОЛ

1.0%) и Ри - 2.0% (±0.5%). Если принять эти значения в интервале энергии от 0 до 3 МэВ, то можно было бы заключить, что отличия в значениях полного выхода ЗН, полученных; при делении тепловыми, и быстрыми нейтронами, должны были бы составлять менее 1%. Однако, Татл не делал подобных выводов, при оценке полных выходов- ЗН,. полученных на тепловом и на, быстром спектрах первичных нейтронов; и усреднил их независимо. Таким образом, в его работе [36] были представлены; следующие значения: неопределенностей полных выходов ЗН;. полученных на' тепловом и быстром' спектрах нейтронов: 233и - 9.6% (±6:5%); 235и - 3.2%.(±3.7%) и 239Ри - 0.2% (±6:5%). В случае 239Ри неопределенность, полного выхода.ЗН, полученного на тепловых нейтронах — 6%, значительно больше, чем та же величина, полученная на быстрых нейтронах - 2.5%. Более того, неопределенность полного выхода ЗН, при делении тепловыми нейтронами может быть снижена, если принять во внимание энергетическую зависимость, измеренную Криком и Эвансом [32]. с

При создании файлов с оценками полного выхода ЗН при делении II и

239

Ри для библиотеки ядерно-физических данных ШР-2.2, Форт и Лонг [60, 61] рассчитали энергетическую зависимость при помощи теоретической модели А.И. Лендела и др. [14]. Полученные значения разницы между усредненными значениями полных выходов ЗН на тепловых и быстрых нейтронах были незначительными, около 0.3%, что противоречит результатам, полученным методом суммирования. Так, например, в работе Уилсона.и Ингланда [62] в

О"! < случае деления и быстрыми нейтронами было получено значение полного выхода ЗН на 6.3% большее, чем при делении тепловыми нейтронами, а в случае деления Ри — на 12% меньшее. Эти результаты не согласуются с другими данными, полученными также в рамках-метода суммирования Милсом [63]. Он использовал данные о кумулятивных выходах предшественников ЗН из библиотеки 5ЕР-2.2 и получил значения полных выходов ЗН на быстрых нейтронах на 12% превышающие полные выходы ЗН на тепловых нейтронах как для 235и, так и для 239Ри. Эти результаты, полученные в рамках метода суммирования, свидетельствуют о том, что существуют значительные расхождения в кумулятивных выходах предшественников ЗН, которые, в свою очередь, зависят от принятой модели распределения ядерного заряда при делении. Прямые измерения энергетической зависимости кумулятивных выходов предшественников ЗН помогут, вероятно, улучшить состояние базы данных по ЗН, особенно для нуклидов не имеющих экспериментально подтвержденных значений.

Таким образом, несмотря на привлекательность метода суммирования, для него необходимы много вспомогательных данных.

Это - энергетическая зависимость кумулятивных выходов предшественников ЗН, для получения которой в свою очередь требуется более точное знание модели распределения ядерного заряда при делении ядер нейтронами.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка используемых источников. Содержание работы изложено на 206 страницах, включая 52 рисунка и 36 таблиц. Список используемых источников состоит из 143-х наименований.

Заключение диссертации по теме «Приборы и методы экспериментальной физики», Рощенко, Виктор Александрович

Основные результаты выполненной работы можно сформулировать следующим образом:

1. В результате экспериментальных исследований получены данные об энергетической зависимости групповых параметров ЗН и среднего периода

233 236 23Ä 239 полураспада предшественников ЗН при делении U, U, U и Ри моноэнергетическими нейтронами. В настоящей работе диапазон энергий первич

33 239 6 ных моноэнергетических нейтронов в случае " U, Ри равен 2.85-10" - 5 МэВ,

ЛЛ«' Лор а в-случае U, U составляет 1-5 МэВ. Модернизированный метод обработки экспериментальных данных позволил повысить точность определения групповых параметров по сравнению с ранее опубликованными работами. В настоящей работе точность определения шестой группы составила порядка 3 %, точность соответствующих групповых параметров, полученных Кипиным, составляет -10 %. Анализ энергетической зависимости среднего периода полу

933 93Я 939 распада предшественников ЗН при делении U, ** U, U и Ри моноэнергетическими нейтронами показал наличие сильной энергетической зависимости групповых параметров, выражающейся в уменьшении величины среднего'периода полураспада при изменении энергии первичных нейтронов от 2.85-10"6 (или порога реакции деления) до 5 МэВ для всех исследуемых в настоящей ра

ЛЧ^ /Л гу боте нуклидов. В случае деления U и U это снижение составляет ~ 5 - 5.1%; для 238U и 239Pu ~ 10%. Вполне очевидно, что такие изменения характеристик ЗН указывают на необходимость их учета в расчетах ядерных энергетических установок.

2. В результате экспериментальных исследований получены данные

233 236 238 239 по энергетической зависимости полного выхода ЗН U, U, U и Ри моноэнергетическими нейтронами. Впервые получены экспериментальные данные

236 по энергетической зависимости полных выходов ЗН при делении U моноэнергетическими нейтронами. В настоящей работе диапазон энергий первичных моноэнергетических нейтронов в случае U, Ри равен 0.5 - 5 МэВ, а в случае U, U составляет 1 — 5 МэВ. В настоящем методе погрешность данных составила 3.2, 2.9, 2.9 и 3.9% (для 233U, 236U, 238U и 239Pu соответственно), что существенно ниже погрешности, полученной в работах других авторов. Экспериментальные данные настоящей работы об энергетической зависимости полного выхода ЗН хорошо согласуются с соответствующими результатами, полученными из систематики, разработанной па основе данных, полученных при энергии нейтронов, соответствующей «быстрым» нейтронам и расширенной в настоящей работе для любых значений энергии первичных нейтронов. Общая для всех изотопов тенденция падения полного выхода ЗН с энергией Еп, включая резкий спад ниже порога деления с предварительным испусканием . нейтрона; явно связана со смещением изотопических массовых распределений осколков деления вследствие увеличения числа мгновенных нейтронов с энергией падающих нейтронов.

3. На основе полученных в настоящей работе данных о характеристиках ЗН разработана, процедура определения, кумулятивных выходов' продуктов деления и наиболее вероятных зарядов осколков деления в отдельных изобарических цепочках ß - распада.

4. Получена энергетическая зависимость кумулятивных выходов СВД,) ядер-предшественников ЗН 87Br, 88Br, 89Br, 91Br, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137I, 138I, 139I, 140I при делении 233U, 236U, 238U и 239Pu нейтронами. В целом, для всего набора данных можно заключить, что полученные в настоящей работе значения CY(En) лежат между соответствующими значениями из рассмотренных библиотек оцененных данных - ENDF/B, JEFF, JENDL, но, несомненно, ближе всего к данным из библиотеки JEFF. Одной из причин наблюдаемых расхождений в кумулятивных выходах продуктов деления, возможно, является различие в модельных представлениях, используемых для описания распределения ядерного заряда в процессе деления, и, соответственно, приводящим к различным значениям наиболее вероятных зарядов осколков деления.

5. Получена энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда осколков деления в изобарических цепочках с массовыми числами 87, 88, 89, ,174' .'".'.■'.;■ . '."■'•.•■•./.■

91, 93, 94, 95, 137, 138, 139, 140 при делении 235и, 239Ри. Результаты по наиболее вероятному-заряду в изобарических цепочках, полученные при делении и и 239Ри тепловыми нейтронами, хорошо согласуются как с радиохимическими данными,; так и е данными, полученными с помощью прямых физических методов. Это позволяет сделать вывод о том, что. метод, основанный на измерениях .'. запаздывающих нейтронов и использованный в настоящей работе, может рассматриваться как вполне надежный. Показано, что наиболее, вероятный заряд легких продуктов деления уменьшается по мере увеличения энергии возбуждения составного ядра. Принимая во внимание тот факт, что.увеличение среднего числа мгновенных нейтронов при делениитяжелых ядер нейтронами с низкими энергиями происходит, главным образом, за счет тяжелых осколков деления, то этот эффект может; рассматриваться как прямое1 подтверждение уменьшения величины зарядовой поляризации первичных осколков.

Проведенное сравнение полученных данных по энергетическому распределению • наиболее вероятного заряда с имеющимися в литературе модельными данными показало, что новая эмпирическая- X,, -формула Вола ' воспроизводит эффект линейного уменьшения? в области масс легких продуктов деления по мере роста энергии возбуждения составного ядра^ но:она: предполагает менее выраженную энергетическую зависимость наиболее*

235 вероятного заряда первичных осколков деления в случае П. Однако, абсолютные значения^^ из этой формулы не воспроизводят четно-нечетные эффекты в зарядовом распределении, так как они основаны на линейной аппроксимации экспериментальных данных.

Показано, что по мере увеличения энергии возбуждения составного ядра происходит ослабление четно-нечетных эффектов в,зарядовом распределении.

Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи.

1. Снижение интенсивности фона нейтронов в экспериментальном зале ускорителя.

2. Повышение эффективности нейтронной защиты детектора нейтронов.

3. Определение эффективности 4-л детектора нейтронов.

4. Определение числа ядер в делящихся слоях 237Ыр и 239Ри камер деления;

5. Определение скоростей реакции деления в исследуемых образцах и делящихся слоях камер деления.

6. Проведение эксперимента по измерению временной зависимости спада

233 интенсивности ЗН с высокой статистической точностью при делении И и 239Ри нейтронами с энергией 2.85 эВ - 5 МэВ и делении изотопов урана

236 238 и, и нейтронами с энергией 1-5 МэВ.

7. Проведение эксперимента по измерению полного выхода ЗН при делении 233и и 239Ри нейтронами с энергией 0.5-5 МэВ и делении изотопов урана и, и нейтронами с энергией 1 - 5 МэВ.

8. Проведение обработки экспериментальных данных с целью получения энергетической зависимости полных выходов ЗН и кумулятивных выходов их ядер-предшественников.

9. Определение энергетической зависимости наиболее вероятного заряда в изобарических цепочках с массовыми числами А: 87-.140 при делении лтг ТЗО и и Ри нейтронами в диапазоне энергий первичных нейтронов 2.85 эВ - 1.2 МэВ.

Научная новизна.

Большинство результатов, представленных в диссертационной работе, получены впервые.

Впервые получена энергетическая зависимость полного выхода ЗН при делении 236U нейтронами с энергией 1-5 МэВ. До настоящего времени было проведено лишь одно измерение А.Н. Гудкова и др. [35] на быстрых нейтронах, и выполнены три оценки: Брэди [6], Татла [36] и ENDF\B-VII [18].

233 238

Энергетическая зависимость полного выхода ЗН при делении и

239Ри нейтронами в диапазоне энергий первичных нейтронов от 0.5 (или порога) — до 5 МэВ получена с погрешностью менее 4 %, что в 1.5 — 2 раза превышает точность, заявленную в других работах.

Впервые получена энергетическая зависимость кумулятивных выходов

OTT 87T-, 88T-> 89t-, 91т, 93т^ 94r>i 95^. 137т 138т 139т 140т предшественников ЗН: Br, Br, Br, Br, Kr, Rb, Rb, I, I, 1, 1 при делении 233U и 239Ри нейтронами с энергией 2.85 эВ - 5 МэВ и делении изотопов урана 236U, 238U нейтронами с энергией 1-5 МэВ.

Впервые получена энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда в изобарических цепочках с массовыми числами А: 87-. 140 при делении U и Ри нейтронами в диапазоне энергий от 2.85 эВ - до 1.2 МэВ.

Научное и практическое значение проведенной работы определяется потребностями в уточненных данных по ЗН и выходах продуктов деления при разработке и эксплуатации ядерных реакторов, а также обращении с отработанным ядерным топливом при его трансмутации в реакторах и ускорительно-управляемых системах. Информация о полных выходах ЗН также важна для построения систематики характеристик ЗН для оценки данных по ЗН для нуклидов, не измерявшихся ранее. Данные по наиболее вероятному заряду необходимы для развития теоретических моделей распределения ядерного заряда в процессе деления ядер нейтронами.

Положения и результаты, выносимые на защиту.

2зз 239

• Энергетическая зависимость полного выхода ЗН при делении U и Ри нейтронами с энергией 0.5-5 МэВ.

• Энергетическая зависимость полного выхода ЗН при делении 236U и 238U нейтронами с энергией 1-5 МэВ.

• Энергетическая зависимость кумулятивных выходов ядер-предшественников ЗН 87Br, 88Br, 89Br, 91Br, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137I, 138I, 139I, 140I при делении 233U и 239Pu нейтронами с энергией 2.85-10"6 - 5 МэВ.

• Энергетическая зависимость кумулятивных выходов ядер-предшественников ЗН 87Вг, 88Вг, 89Вг, 91Вг, 93Kr, 94Rb, 95Rb, 137I, 138I, 139I, 140I при делении U, U нейтронами с энергией 1-5 МэВ.

• Энергетическая зависимость наиболее вероятного заряда в отдельных изобарических цепочках с массовыми числами^! = 87, 88, 89, 91, 93, 94, 137, 138,

235 239-г»

139, 140 после испускания мгновенных нейтронов при делении U и Ри нейтронами с энергией 2.85 эВ - 1.2 МэВ.

Достоверность полученных результатов подтверждается:

• контролем максимального числа параметров, влияющих на измеряемые характеристики; контролем стабильности параметров эксперимента - ток ионов, поток нейтронов, времена облучения и измерения, а также транспортировки образца;

• использование самосогласованных методов получения конечных результатов;

• использованием нескольких мониторов потока нейтронов;

• сравнением полученных данных с экспериментальными данными из работ других авторов и с оценками;

• непротиворечивостью результатов современным представлениям о механизме эмиссии запаздывающих нейтронов;

• воспроизводимостью результатов при одинаковых параметрах эксперимента;

• публикацией основных результатов работы в реферируемых журналах.

Публикации

Полученные в диссертации результаты изложены в 19 печатных работах соискателя, см. [9], [102], [104 - 106], [130 - 143]. По теме диссертации опубликовано 12 статей и 7 докладов на международных конференциях.

Автор выражает глубокую благодарность кандидату физико-математических наук Владимиру Михайловичу Пиксайкипу за руководство и постоянное участие при выполнении этой работы.

Автор выражает искреннюю благодарность Вячеславу Федоровичу Митрофанову и Борису Федоровичу Самылину за помощь при работе с делящимися образцами, тритиевыми и дейтериевыми мишеиями, а также Нине Никитовне Семеновой за помощь в создании электронных блоков системы сбора и хранения экспериментальной информации.

Автор выражает благодарность Геннадию Георгиевичу Королеву, Юрию Филипповичу Балакшеву и кандидату физико-математических наук Леониду Евгеньевичу Казакову за постоянную помощь при подготовке и проведении измерений.

Автор выражает благодарность Валерию Ивановичу Милыиину за помощь в создании программного обеспечения для электронной системы сбора, хранения и обработки экспериментальной информации.

Хотелось бы поблагодарить персонал ускорительного отдела за обеспечение бесперебойной работы ускорителя.

Автор считает своим долгом выразить признательность доктору физико-математических наук Андрею Александровичу Говердовскому и кандидату физико-математических наук Борису Ивановичу Фурсову за плодотворное обсуждение многих вопросов, изложенных в диссертации.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Рощенко, Виктор Александрович, 2009 год

1. Roberts R., Meyer R., Wang P., Further Observations on the Splitting of Uraniumand Thorium // Phys.Rev. 1939. - T.55. - C.510 - 511.v

2. Szilard L., Zinn W.H., Instantaneous Emission of Fast Neutrons in the Interaction of Slow Neutrons with Uranium // Phys.Rev. 1939. - T.55. - C.799 - 800.

3. Bohr N., Wheeler J. A., The Mechanism of Nuclear Fission // Phys.Rev., 1939.- T.56. C.426 - 450.

4. Френкель Я.И. // ЖЭТФ. 1939. - T.9. - C.641.

5. Зельдович Я.Б., Харитон Ю.Б., Кинетика цепного распада урана // ЖЭТФ. -1940.-Т. 10.-№5.-С. 477.

6. Brady М., England Т., Delayed neutron data and group parameters for 43 fissioning systems // Nucl. Sei. Eng. 1989. - T.103. - C.129 - 149.

7. Rudstam G., Aleklett K., Sihver L., Delayed-neutron branching ratios of precursors in the fission product region // Atomic Data and Nuclear Data Tables. 1993.1. T.53. —№1. -C.l -22.

8. Keepin G.R., Wimett T.F., Zeigler R.K., Delayed Neutrons from Fissionable Isotopes of Uranium, Plutonium and Thorium // Phys. Rev. 1957. - T.107. - №.4: -C.l 044.

9. Piksaikin V.M. // Final report NEANSC/SG6-Delayed Neutron Data for Major Actinides. 1999. - Part V. - C.28.

10. Spriggs G.D., Campbell J.M., Piksaikin V.M. // Progress in Nuclear Energy. -2002. T.41. - №1-4. - C.223-251.

11. Das S., The Importance of Delayed Neutrons in Nuclear Research A Review // Prog. Nucl. Energy. - 1994. - T. 28, C. 209^-264.

12. Tuttle R. J. // Report INDC(NDS) -107/G+Special. IAEA. - Vienna. - Austria. -1979. C. 29-68.

13. Лендел А.И., Маринец Т.И., Сикора Д.И., Чарнович Е.И., Определение выходов запаздывающих нейтронов при помощи полуэмперических формул. // Атомная Энергия. 1986. - Т.61. - №3. - С.215 - 216.

14. Piksaikin V.M., Isaev S.G., Goverdovski A.A., Characteristics of delayed neutrons: systematics and correlation properties. // Progress in Nuclear Energy. -2002. T.41. - №1-4. - C.361-384.

15. Wahl A.C., Ferguson R.L., Nethaway D.R., Troutner D.E., and Wolfsberg К. // Phys. Rev. 1962. - T.126. - C.l 112-1127.

16. Gudkov A.N., Krivasheyev S.V., Koldobski A.B., Kovalenko V.V., Bodkov E.Yu., Givun V.M., Yields of Delayed Neutron Precursors in the Fission of Acti-nides // Radiochimica Acta. 1992. - T.57. - C.69-75.

17. Nordborg С., Salvatores M., Status, of the JEF Evaluated Data Library, Nuclear Data for Sei. and Technology, edited by J. K. Dickens (American Nuclear Society, LaGrange, IL, 1994). http://www.nea.ir/html/dbdata/projects/ndsjef.htm

18. Nakagawa Т., et al. Japanese Evaluated Nuclear Data Library, Version 3, Revision 2 // J. Nucl. Sei. Technol. 1995. - T.32. - C.1259. -http ://w wwndc .j äea. go .j p/j en dl/j end 1. html

19. Wilson R.R. // Phys.Rev. 1947. - T.71. - C.560.22. deHoffinann F., Feld B.T. // Phys.Rev! 1947. - T.72. - C.567.

20. Brunson G.S., Petit E.N., McCurdy, Measurement of Delayed Neutron Yield in Plutonium, Uranium-233, Uranium-238, and Thorium Relative to Yield in Ura-nium-235. — Argonne National Laboratory Report. ANL - 5480. - 1955. -Argonne. - IL. - USA.

21. Hughes D.J., Dabbs J., Cahn A., Hall D. // Phys.Rev. 1948. - T.73. - C.l 11.

22. Rose H, Smith R.D. // J.Nucl.Encrgy. 1957. - Т. 1. - С. 133.

23. Batchelor R., Mck. Hyder H.R. // J.Nucl.Energy. 1956. - T.3. - C.7.

24. Максютенко Б.П. // Атомная Энергия. 1959. - T.7. - C.474.

25. Masters C.F., et al. // Nucl. Sei. Eng. 1969. - T.36. - C.202.

26. Notea A. Research«Laboratories Annual Report January-December 1968. // LA-1190. — 1969. - Israel Atomic Energy Commission.

27. Cox S.A., Whiting E.E.D. // Report ANL-7610. 1970. - C.45.

28. Conant J.F. and Palmedo P.F.//Nucl.Sci.Eng. 1971. - T.44. - C.173.

29. Krick M.S., Evans A.E. //Nucl. Sei. and Eng. 1972. - T.47. - C.3 - M.

30. Cox S.A., Delayed Neutron Data Review and Evaluation // Argonne National Laboratory. - Report ANL/NDM-5. - 1974. - Argonne. - IL. - USA.

31. Besant C.B., Challen P J., et al. // J.Br.Nucl.Energy Soc. 1977. - T.16. - C.161.

32. Гудков A.H., Колдобский А.Б. и др., Измерение полных выходов запаздывающих нейтронов при делении U, U, " Np, " Pu и Pu нейтронами спектра быстрого реактора // Атомная Энергия. — 1989 — Т.66. — №2. С. 100.

33. Tuttle R. J., Delayed-Neutron Data for Reactor-Physics Analysis // Nucl. Sei. Eng. 1975. - T.56. C.37 - 71.

34. Moscati G., Goldemberg J. // Phys.Rev. 1962. - T.126. - C.1098.

35. England Т., Rider В., Evaluation and Compilation of Fission Product Yields // Los Alamos National Laboratory Report. LA-UR-94-3106. - 1994.

36. Kratz K.L., Hermann G. "Systematics of neutron emission probabilities from delayed neutron precursors." // Z.Phys. 1973. - T.263. - C.435-442.

37. Кипин Г.Р. Физические основы кинетики ядерных реакторов. — М. Атом-издат. -1967.

38. Maksyutenko В.Р., "Relative Delayed Neutron Yields in Fission of U by 5.57.3 MeV Neutrons." // Soviet J. Nucl. Physics. 1968 - T.6. - №1. - C.16.

39. Waldo R.W., Karam R.A., Meyer R.A., Delayed Neutron Yields: Time Dependent Measurements and a Predictive Model // Physical Review C. 1981. - T.23. -№3. -C.1113.

40. Girshfeld S.V., The Study of Delayed Neutrons Emitted by 233U as a Result of Irradiation by Thermal Neutrons // Proc. of 1st Int. Conf. on the Peaceful Uses of Atomic Energy. 1955. - United Nations. - NY. - T.IV. - P/648. - C.171.

41. Onega R.J., Rambo G.E., Huizinga M., Robeson A., Delayed-Neutron Plalf-Lives for 233U, 235U, and 239Pu // Trans.Am.Nucl.Soc. 1969. - T.12. - №1. - C.289.

42. Benedetti G., Cesana A., Sangiust V., Terrani M., Delayed Neutron Yields from Fission of Uranium-233, Neptunium-237, Plutonium-238, -240, -241, and Ameri-cium-241 // Nucl. Sci. Eng. 1982. - T.80. - C.379.

43. Rambo G.E. "Delayed Neutron Groups from 235U and 233U and Short-Lived'Delayed Photoneutrons Groups from 235U and 233U in D20" // Dissertation. 1969. -Virginia Polytechnic Institute. - Blacksburg. - USA.

44. Cahn A, Dabbs J.W.T., Hughes D.J., "Delayed Neutrons from Fission of 233U." // Argonne Laboratory report CP-3147, Univ. of Chicago (October 2, 1945).

45. Maksyutenko B.P. "Relative Yields of Delayed Neutrons in Fission of 238U, 235U and 232Th by Fast Neutrons." // J Exptl. Theoret. Phys. 1958. - T.35. - C. 815.

46. Maksyutenko B.P. "Delayed Neutrons from 239Pu." // Iadernaia Fizika. 1963. T.15. -№2. — C.848.

47. Huizinga M., Short-Lived Delayed Neutron and Photoneutron Groups from Fission Fragments of Pu in Light and Heavy Water // Dissertation. 1968. - Virginia Polytechnic Institute. — Blacksburg. - USA.

48. Redman W.C., Saxon D., Delayed Neutrons in Plutonium and Uranium Fission // Phys.Rev. 1947. -T.72. -№7. - C.570.

49. Clifford D.A. // as reported by McTaggart M.H. in Fast Integral Assambly Newsletter. March. - 1972.

50. Wilson R.R. // Phys.Rev. 1947. - T.71. - C.560.

51. D'Angelo A. et al., Delayed Neutron Data for Major Actinides // A Report by the Working Party on International Evaluation Cooperation of the NEA Nuclear

52. Science Committee. NEA. - OECD. -2002. - T.6. - C.l.

53. Blachot J., Brady M.C., Filip A., et al., Status of Delayed Neutron Data 1990 // Report NEACRP-L-323 NEANDC-299 "U". - 1990. - NEA. - OECD. С. 1-26.

54. Fort E., Zammit-Averlant V., Salvatores M., Filip A. and Lebrat J-F, Recommended Values of the Delayed Neutron Yields for: 235U, 238U, and 239Pu // Progress in Nuclear Energy. 2002. - T.41. - №1-4. - C.317 - 359.

55. Manevich V., Delayed neutron data base // Report INDC(CCP)-294/G. 1989. -IAEA. - Vienna. - Austria. - C.l - 10.

56. Blachot J., Delayed neutron yield for 39 fissile systems // Proc. of an Int. Conf. on Nuclear Data for Science and Technology. 13-17 May 1991. - Jülich. - Fed. Rep. of Germany. - C.89 - 91.

57. Fort E., Long P. // JEF/DGC-282. 1989.

58. Fort E., Filip A., Long P. // JEF/DOC-286. 1989.

59. Wilson W.B., England T.R. // Progress in Nuclear Energy. 2002. - T.41. - №1-4.-C.71-107.

60. Mills R.W., Delayed Neutron Emission // Course notes for the 1999 Frederic Jo-liot Otto Hahn School (Spring session) on "Neutron Data Measurements and Evaluation". - Geel. - Belgium. - 1999. - C.2.

61. Wapstra A.M., Audi G. // Nucl.Phys. 1985. - T.A-432. - C.l.

62. Atomic Data and Nuclear Data Tables. 1976. - T.17. - C.467.

63. Бор О., Моттельсон Б. Структура атомного ядра. М.: Мир. 1971. - Т. 1.

64. Pronyaev V.G., Piksaikin V.M., "Factors Determining the Energy Dependence of Delayed Neutron Yields in Neutron Induced Fission." // VANT. Seriya: Yader-nye Konstanty. - 1997. - Вып. 1-2. - C.32-37.

65. Blachot J. and Nordborg С. // Symp. on Nuclear Data Evaluation Methodology. -ed. C.L. Dunford. Brookhaven. - 12-16 October 1992. - World Scientific.1. New York.

66. England T.R., Brady M.C., Arthur E.D., Labauve R.J., Mann F.M. // LANL Report. LA-UR-86 2693. - 1986.

67. Report BNL-NCS-17541 (ENDF-201). ed. P.F. Rose. - 1991.

68. Говердовский A.A., Митрофанов В.Ф. // ЯФ. 1992. - Т.55. - С.16.

69. Compilation and Evaluation of Fission Yield Nuclear Data // Final report of a coordinated research project 1991-1996. 2000. - IAEA-TECDOC-1168. - Austria.-C.45.

70. Berger J.F. et al. // J. Phys. Lett. Paris. - 1981. - T.42. - C.509.

71. Brosa U. // Phys. Rev. C. 1985. - T.32. - C. 1438-1441.

72. Pashkevich V. // Low Energy Nuclear Dynamics. World Scientific. - 1995. -C.161.

73. Колдобский А.Б., Живун B.M. // ВАНТ. Серия: Ядерные константы. М.: ЦНИИатоминформ. - 1995. - Вып. 1-2. - С.74.

74. Mueller R. et al. // Report KFK-3220. 1981.

75. Bocquet J. P., Brissot R. //Nucl. Phys. 1989. - T.A502. - C.213.

76. Evans E.A., Thorpe M.M., Krick M.S. //Nucl. Sci. Eng. 1973. - T.50. - C.80.

77. Tables And Figures from JNDC Nuclear Data Library of Fission Products. Version 2. // JAERI-M 89-204. - ed. Hitoshi Ihara.

78. Lang W., CI ere H.-G., Wohlfarth H. // Nucl. Phys. 1980. - T.A345. - C.34.

79. Mario lop oulos G., Hamelin C., et al. //Nucl. Phys. 1981. - T.A361. - C.213.

80. Kratz J.V., Franz H. et al. // J. Inorg. Nucl. Chem. 1973. - T.35. - C.1407.

81. Фурсов Б.И., Куприянов B.M., Смиренкин Г.Н. "Измерение сечений деле233 241 235пия U и Ри относительно сечения деления U в диапазоне энергии нейтронов 0.024-7.4 МэВ'7/ Атомная Энергия. 1978. - Т.44. - Вып.З. - С.236-239.

82. Фурсов Б.И., Куприянов В.М., Смиренкин Г.Н. "Измерение отношений сечений деления Ри и U в диапазоне энергии нейтронов 0.024-7.4 МэВ" // Труды 3-й Всесоюзной конференции по нейтронной физике. Киев. - 9-13 июня 1975. - 4.6. -С.3-8.

83. Майоров Л.В. // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика и техника ядерных реакторов. 1981. - Вып.8. - С.7.

84. Мантуров Г.Н. и др. // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Ядерные константы. 1996. - Вып.1. - С.59.959

85. Manhart W. Evaluation of the Cf fission neutron spectrum between OMeV and 20 MeV // Proc. of an advisory group meeting on properties of neutron sources. -Leningrad. 9-13 June 1987. - IAEA-Techdoc-^10. - Vienna. - C.158.

86. Nuclear data standards for nuclear measurements // ed. H. Conde. NEANDS-311 "U". - INDC(SEC)-181. - 1992.

87. Хольнов Ю.В. и др. Характеристики излучений радиоактивных нуклидов, применяемых в народном хозяйстве. М.: Атомиздат. - 1980.

88. Greenwood R.C. et al. // Nuclear technology. 1975. - T.25. - №2. - C.274.

89. Гольданский В.И., Куценко A.B., Подгорецкий М.И., Статистика отсчетов при регистрации ядерных частиц. М.: Государственное издательство физико-математической литературы. -1959.

90. National Nuclear Data Center, information extracted from the NuDat 2 database, http://www.nndc.bnl.gov/nudat2/

91. Piksaikin V., Shorin V., Tertytchnyi R. // Fission rate determination in delayed neutron emission measurements with T(p,n) and D(d,n) neutrons. Report INDC(CCP)^422. - August 1999. - IAEA. - Vienna. - Austria. - C.l.

92. Drosg M., Schwerer O. // Handbook on nuclear activation data. IAEA. - Vienna. - Tech.rep. 273. - 1987. - C.83.

93. Drosg M. Computer- Code Drosg-96 (1996-12-15) // Documentation series (ed. O.Schwerer). IAEA-NDS. - 1997. - Vienna.

94. Holmqvist В., Ramstrom E. // Nuclear Instruments and Methods. 1981. - T.188.-С.153.

95. Kornilov N.V. // Proceedings of an Advisory Group Meeting on Properties of Neutron Sources organized by the IAEA. Leningrad. - USSR. - 9-13 June 1986. - IAEA- TECDOC-410. - C.230.

96. Liskien H., Paulsen A., Neutron Production Cross Sections and Energies for the Reactions T(p, nf He, D(d, w)3He, and T(d, я)4Не // Nuclear Data Tables. -1973. T.A11. - C.569.

97. Piksaikin V.M., Kazakov L.E., Isaev S.G., Tarasko M.Z., Roshchenko V.A., Tertytchnyi R.G., Spriggs G.D., Campbell J.M., Energy dependence of relative• 235abundances and periods of delayed neutrons from neutron-induced fission of U,238 239

98. U, Pu in 6- and 8-group model representation. // Progress in Nuclear Energy.- 2002. T.41. - №1-4. - C.203-222.

99. Spriggs G.D., Campbell J.M., Piksaikin V.M., // Report LA-UR-98-1619. -Rev. 1. LANL. - March 28, 1999.

100. Isaev S.G., Piksaikin V.M., Kazakov L.E., Roshchenko V.A., Delayed Neutrons As a Probe of Nuclear Charge Distribution in Fission of Heavy Nuclei By Neutrons // Progress in Nuclear Energy. 2002. - T.41. - №1-4. - C.l 17 - 124.

101. Roshchenko V.A., Piksaikin V.M., Isaev S.G., Goverdovski A.A., Energy Dependence of Nuclear Charge Distribution in Neutron Induced Fission of Z-even Nuclei // Physical Review C. 2006. - T.74. - №1. - C.014607.

102. Keepin G.R., Wimett T.F. etal. // J. Nuclear Energy. 1957. - T.6. - C.l.

103. Spriggs G., In-pile measurements of the decay constants and relative abundances of delayed neutrons. //Nucl. Sci. Eng. 1993. - T.114. - C.342-351.

104. Stevenson J., Delayed neutron parameter requirements for reactor physics purposes. // Proc. of the Specialists' Meeting on Delayed Neutron Properties (ed. Weaver D.R.). September 15-19. - 1986. University of Birmingham, England. -C.l-20.

105. Tuttle R.J., Evaluated yields of delayed neutrons from nuclear fission // Proc. of the Specialists' Meeting on Delayed Neutron Properties (ed. Weaver D.R.). -September 15-19. 1986. - University of Birmingham, England. - C.95-106.

106. Wahl A.C. // At. Data Nucl. Data Tables. 1988. - T.39. - C.l.

107. Blachot J., Chung C., Starrer F., JEF-2 Delaeyd Neutron Yields for 39 Fissioning Systems // Ann.Nucl.Energy. 1997. - T.24. - №.6. - C.489-504.

108. Djebara M., Asghar M., et al.// Nucl. Phys. 1984. - T.A425. - C.120.

109. Djebara M., Asghar M., et al. // Nucl. Phys. 1989. - T.A496. - C.346.

110. Bocquet J.P., Brissot R., et al. // Z. Phys. 1990. - T.A335. - C.41 .

111. Oganessian Yu.Ts., Lazarev Yu.A., Treatise on Heavy-Ion Science // edited by Bromley D.A. (Plenum Press, New York, 1985). T.4. - C.3.

112. Salamatin V.S. // Proceedings Of XlVth International Workshop on Nuclear Fission Physics. Obninsk. - Russia. - 12-15 October. - 1998. - C.229.

113. Freiesleben H., Kratz J. V. //Phys. Rep. 1984. - T.106. - C.l.

114. Gonnenwein F., Dissipation of Energy in the Descent from Saddle to Scission in Fission at Low Excitation Energy // VANT. Series: Nuclear Constants. -1988. - №.1. - C.14 - 23.

115. Terrell J. // Bull. Am. Phys. Soc. 1961. - T.6. - C.16(T).

116. Малиновский B.B. и др., Обзор результатов измерений среднего числа мгновенных нейтронов деления. ВАНТ. - Серия: Ядерные константы. -1983. -№5. -Т.54. - С.19.

117. Nethaway D.R. // Lawrence Livermore Laboratoiy Report No. UCRL-51538.1974.

118. Mueller R. et al. // Report KFK-3220. 1981.

119. Bishop С .J., Vandenbosch R, et al. // Nucl. Phys. 1970. - T.A150. - №1. -C.129.

120. Strecker M., Wien R, Plischke P., Scobel W. // Phys. Rev. C. 1990. - T.41. -C.2172.

121. Lang W., Clerc H.-G., Wohlfarth H. // Nucl. Phys. 1980. - T.A345. - C.34.

122. Amiel S., Feldstein H., Izak-Biran T. // Phys. Rev. C. 1977. - T.15. -C.2119.

123. Mariolopoulos G., Hamelin C., et al. //Nucl. Phys. 1981. - T.A361. - C.213.

124. Рощенко В. А., Пиксайкин В. M., Королев Г. Г., Балакшев Ю. Ф., Распределение ядерного заряда осколков при делении зарядово-четных и нечетных ядер нейтронами. // Вопросы Атомной Науки и Техники. Серия: Ядерные константы. 2006. - №1. - С.58-69.

125. Piksaikin V. М., Pshakin G. М., Roshchenko V. A., Review of methods and instruments for determining undeclared nuclear materials and activities. // Science and Global Security. 2006. - №14. - C.49-72.