Особенности генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте в монокристаллах танталата и ниобата лития тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат наук Олейник Андрей Николаевич

• Олейник Андрей Николаевич
• кандидат наук
• 2019

Оглавление диссертации кандидат наук Олейник Андрей Николаевич

Введение

Глава1. Распределение эмиссии рентгеновского излучения с полярной поверхности пироэлектрического монокристалла при пироэлектрическом эффекте

1.1 Введение

1.2 Экспериментальная установка

1.3 Измерение распределения эмиссии рентгеновского излучения с отдельных областей полярной поверхности ниобата лития

1.3.1. Случай /"-поверхности

1.3.2. Случай /+-поверхности

1.4 Измерение распределения эмиссии рентгеновского излучения с полярной поверхности ниобата лития вдоль полярных осей

1.4.1 Случай /"-поверхности

1.4.2 Случай /+-поверхности

1.5 Заключение и выводы

Глава 2. Зависимость параметров рентгеновского излучения от скорости изменения температуры монокристалла танталата лития

2.1 Введение

2.2 Методика эксперимента

2.3 Результаты измерения электрического тока при изменении температуры пироэлектрика с разной скоростью

2.4 Результаты измерения спектра рентгеновского излучения при изменении температуры пироэлектрика с разной скоростью

2.5 Заключение и выводы

Глава 3. Эффекты, связанные с присутствием массива углеродных нанотрубок на полярной поверхности монокристалла танталата лития

3.1 Введение

3.2 Характеристика используемых массивов нанотрубок и методика эксперимента

3.3 Эффекты усиления и ослабления выхода рентгеновского излучения в зависимости от ориентации массива углеродных нанотрубок

3.4 Эффект сужения рабочего диапазона давления остаточного газа для генерации рентгеновского излучения при размещении массива УНТ

3.5 Сопоставление динамики генерации рентгеновского излучения и тока эмиссии

с массива УНТ и поверхности пироэлектрика

3.6 Заключение и выводы

Заключение

Список сокращений и условных обозначений

Список литературы

Введение

Наличие спонтанной поляризации у большого количества материалов, называемых сегнетоэлектриками, вызывает множество замечательных физических явлений и эффектов, которые широко исследуются и находят применения в различных сферах человеческой деятельности. Спонтанная поляризация обусловлена низкой симметрией кристаллической ячейки сегнетоэлектрика, что и приводит к несовпадению центров симметрии положительных и отрицательных зарядов, т.е. присутствию дипольного момента у каждой кристаллической ячейки [1]. Одним из наиболее ранее известных человечеству явлений, вызванных наличием спонтанной поляризации, является пироэлектрический эффект (от греч. пир - огонь), которое проявляется в возникновении зарядов на определенных, т. н. полярных поверхностях пироэлектриков (к которым относятся все сегнетоэлектрики), веществ в которых проявляется данный эффект [2]. Причина индукции заряда - изменение дипольного момента кристаллической ячейки из-за смещения средних положении ионов при изменении температуры всего образца [3]. По всей видимости, пироэлектрический эффект наряду с электризацией трением - самые ранние примеры электрических явлении известных человечеству [4]. Описание этого явления в турмалине найдено в трудах Теофраста, которые датируются 315 г. до н.э. Название эффекту, которое используется и в настоящее время, было дано в 1824 году Д. Брюстером, который сделал первое научное описание явления пироэлектричества [5]. Первая микроскопическая теория пироэлектричества была предложена С. Богуславским в 1915 году [6], позже квантовая теория пироэлектричества была развита М. Борном [7]. Также в 30-40 годы XX века свои вклад в исследование пироэлектрического эффекта внесли такие крупные ученые, как И.В. Курчатов [8] и В.Л. Гинзбург [9].

К настоящему времени известно, что пироэлектрический эффект встречается в большом количестве материалов с различной структурой [4], например в кристаллах (среди известных - турмалин, триглицинсульфат [10],

танталат и ниобат лития [11]), в керамике (например, в титанате бария [12], цирконате-титанате свинца (Р2Т) [13]), в композитах [14], в полимерах [15]. Кроме того, пироэлектрический эффект широко распространен в различных двумерных структурах [16-18]. Столь широкое распространение пироэлектрического эффекта обуславливает огромный спектр применения в практической деятельности: например, для регистрации и визуализации ИК-излучения для тепловидения и термографии [19-22], для трансляции изображения (пироэлектрические видиконы) [23,24], в электронно-оптических преобразователях [25], в детекторах ударных волн [26] и т.д.

Одной из самых интересных и относительно малоизученных сторон пироэлектрического эффекта является возможность генерации и ускорения заряженных частиц (электронов и положительных ионов) с возможной последующей генерацией рентгеновского излучения и нейтронов [27-29]. Для реализации этой возможности необходимо обеспечить вокруг пироэлектрика вакуум на уровне давления остаточного газа не более чем 10-2 Торр. В этом случае заряд, индуцируемый при пироэлектрическом эффекте, не будет мгновенно экранироваться окружающей средой, а станет источником электрического поля, напряженность которого по некоторым оценкам может достигать 106-107 В/см [30,31]. В таком сильном электрическом поле становится возможной реализация таких эффектов, как сегнетоэлектрическая электронная эмиссия [32] и полевая ионизация молекул остаточного газа [33]. Именно благодаря эмиссии электронов с поверхности пироэлектрика и образованию положительных ионов и электронов из молекул остаточного газа осуществляется генерация заряженных частиц. Их ускорение происходит в том же электрическом поле, сгенерированном при пироэлектрическом эффекте.

Расположение заземленного проводника перед полярной поверхностью приводит к замыканию на него линий электрического поля, в результате чего ускоренные заряженные частицы движутся в направлении проводника. При взаимодействии частицы с проводником генерируется излучение, преимущественно тормозное и характеристическое рентгеновское. Кроме того,

рентгеновское излучение может генерироваться при торможении ускоренных электронов и в самом пироэлектрике (когда поверхность пироэлектрика заряжена положительно). Генерация нейтронов требует выполнения некоторых дополнительных условий, в частности: наличие достаточного количества молекул дейтерия в остаточном газе, использование мишени с дейтерированным покрытием, а также присутствие дополнительного ионизатора молекул (наноиглы или нанотрубки). При достижении этих условий возможно эффективное осуществление D-D реакции, продуктом которой являются быстрые нейтроны с энергией 2.45 МэВ [29,34,35].

Настоящая работа посвящена экспериментальному исследованию особенностей генерации рентгеновского излучения, а также электрического тока при пироэлектрическом эффекте в монокристаллах ниобата лития (LiNbO3, LN) и танталата лития (LiTaO3, LT). Также рассматриваются вопросы влияния дополнительных ионизаторов (массив углеродных нанотрубок, УНТ) на исследуемые эффекты.

Актуальность и развитие тематики исследований

Актуальность проведения исследований, связанных с созданием сравнительно недорогих, компактных и управляемых источников рентгеновского излучения для решения фундаментальных и прикладных задач подтверждается огромным количеством работ, посвященных различным путям разработки подобных источников [36]. В настоящее время можно выделить несколько направлений разработки рентгеновских источников нового поколения, которые по сути являются модификациями классических рентгеновских трубок. Например, рентгеновские трубки с автоэмиссионным катодом, состоящим из углеродных наноструктур или рентгеновские трубки с анодом из жидкого металла. Одним из оригинальных и относительно малоизученных способов генерации рентгеновского излучения является возможность применения пироэлектрического эффекта для получения высокого электрического потенциала, необходимого для

ускорения заряженных частиц (электронов и положительных ионов) и, соответственно, генерации рентгеновского излучения.

Впервые возможность генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте была упомянута в патенте US3840748A [37], однако никаких свидетельств этого явления предоставлено не было. Первое достоверное наблюдение генерации рентгеновского излучения было представлено в 1992 году в работе, опубликованной в журнале Nature под авторством Дж. Браунриджа [27]. В работе был представлен эксперимент по генерации рентгеновского излучения с энергией до 20 кэВ путем охлаждения и нагрева пироэлектрического кристалла, ниобата цезия (CsNO3), в диапазоне 77- 300 K.

В 90-е годы группа Дж. Браунриджа продолжила эксперименты по генерации рентгеновского излучения при изменении температуры других пироэлектрических монокристаллов, танталата лития и ниобата лития (LT и LN) [30, 38-40]. Использование этих кристаллов позволило получить спектры c более высокой энергией и интенсивностью, чем у CsNO3. Таким образом, LN и LT стали основными материалами для генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте. Выше представленные работы заинтересовали компанию Amptek (США) занимающуюся производством портативных рентгеновских трубок и спектрометрического оборудования для регистрации рентгеновского излучения. Исходя из наработок группы Браунриджа инженеры Amptek создали в 2003 году миниатюрный пироэлектрический источник рентгеновского излучения COOL-X, на данный момент единственный коммерческий пироэлектрический рентгеновский источник [41]. Однако данный источник имеет определенные недостатки, из-за которых он не нашел повсеместного применения.

В 2000-х годах объём работ и география исследований, посвященных генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте резко расширились. Исследования, проведенные группой Я. Данона показали возможность создания более эффективных и продуктивных источников рентгеновского излучения, основанных на пироэлектрическом эффекте (чем

Amptek COOL-X) [42-44]. В частности, была предложена бикристальная схема пироэлектрического источника, позволявшая удвоить энергию генерируемого излучения [42]. Также стоит отметить серию работ японских исследователей под руководством С. Фукао [45-49], в которых были экспериментально определены соотношения между смещением подрешеток атомов, составляющих ниобат лития, и выходом рентгеновского излучения [47], также был точно определен диапазон давления остаточного газа, при котором эффект генерации рентгеновского излучения наблюдаем [48]. Значительный вклад в исследования генерации и ускорения частиц при пироэлектрическом эффекте, в том числе и генерации рентгеновского излучения, внесла группа ученых из ХФТИ под руководством А.В. Щагина [50-54]. Из наиболее важных результатов стоит выделить, что впервые было показано влияние геометрии и механического состояния полярной поверхности пироэлектрика на эффект генерации рентгеновского излучения [52], а также изучено влияние давления и состава газовой смеси остаточного газа [54].

В 2010-х годах исследования эффекта генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте активно продолжились. Была достигнута рекордная на данный момент энергия рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте - 350 кэВ [35], был расширен спектр материалов, способных вызывать генерацию рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте: кроме монокристаллов, подобное явление зарегистрировано для сегнетоэлектрической керамики [55], а также для сегнетоэлектрических релаксоров [56]. Проведены исследования особенности динамики и пространственного распределения генерируемого электрического потенциала [57-59], возможности увеличения выхода рентгеновского излучения путем размещения массивов наноструктур на полярной поверхности [60]. Стоит особо отметить работы японских коллег преимущественно прикладного и инженерного характера, нацеленные на разработку и апробацию пироэлектрических рентгеновских источников для реализации рентгеновской визуализации, рентген флуоресцентного анализа, рентгеноструктурного анализа [61-64].

Столь интенсивное развитие рассматриваемой тематики подтверждает ее актуальность, которая заключается в исключительной перспективности создания сравнительно недорогих, компактных и управляемых источников рентгеновского излучения позволяющих многократно удешевить рентгеновскую диагностику и исследования. Основными преимуществами использования пироэлектриков для генерации рентгеновского излучения являются малые размеры источников рентгеновского излучения (порядка нескольких сантиметров), отсутствие внешнего источника высоковольтного питания как в рентгеновских трубках, а также простота их изготовления в виду отсутствия необходимости использования корпусов с высоким вакуумом. Перечисленные особенности позволяют открыть новые области применения рентгеновских источников, что подчёркивает актуальность проведения исследований в данной области.

Целью диссертационной работы является экспериментальное исследование особенностей процесса генерации рентгеновского излучения вследствие реализации пироэлектрического эффекта, в том числе при наличии дополнительных ионизирующих структур. Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи:

- разработать и изготовить экспериментальную установку для исследования процессов генерации рентгеновского излучения и электрического тока при реализации пироэлектрического эффекта;

- провести измерения пространственного распределения эмиссии рентгеновского излучения с различных областей полярной поверхности пироэлектрика, в том числе в зависимости от ориентации полярных осей при индукции положительной полярности заряда на полярной поверхности;

- исследовать зависимость характеристик генерируемого рентгеновского излучения и электрического тока от скорости изменения температуры пироэлектрика;

- экспериментально исследовать влияние пространственной ориентации массива углеродных нанотрубок, расположенных на поверхности пироэлектрика, на характеристики генерируемого рентгеновского излучения.

Научная новизна полученных результатов

При проведении настоящего диссертационного исследования были впервые получены следующие результаты:

• Показано, что центральная часть полярной поверхности пироэлектрика-монокристалла вносит превалирующий вклад в эмиссию рентгеновского излучения, генерируемого при пироэлектрическом эффекте, в случае если полярная поверхность пироэлектрика заряжена положительно.

• Показано, что ориентация механической Х-оси и пьезоэлектрической Y-полярной оси пироэлектрического монокристалла оказывает влияние на распределение эмиссии рентгеновского излучения, генерируемого при пироэлектрическом эффекте, в случае если полярная поверхность пироэлектрика заряжена положительно.

• Показано, что существует оптимальный диапазон скоростей изменения температуры монокристалла танталата лития, в котором эффект генерации рентгеновского излучения проявляется наиболее ярко.

• Показано, что размещение массива углеродных нанотрубок на полярной поверхности пироэлектрика позволяет увеличить выход рентгеновского излучения при отсутствии преимущественной ориентации у массива.

• Показано, что диапазон давления остаточного газа, при котором проявляется эффект генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте, существенно сужается при размещении массива углеродных нанотрубок на полярной поверхности пироэлектрика.

Научная и практическая значимость полученных результатов

Научная значимость работы определятся новыми результатами, которые расширили существовавшие к началу исследований знания о пироэлектричестве, в частности, о формировании высокого электрического потенциала и генерации рентгеновского излучения пироэлектриками в зависимости от скорости изменения температуры и ориентации осей пироэлектрических монокристаллов.

Практическая значимость полученных результатов определяется тем, что полученные результаты указывают на возможность реализации новых, ранее неизвестных подходов к увеличению выхода и повышению управляемости процесса генерации рентгеновского излучения, инициируемого пироэлектрическим эффектом. Тем самым, настоящая работа вносит значительный вклад в разработку компактных, управляемых источников рентгеновского излучения с повышенным уровнем безопасности использования, расширяющих сферу применения рентгеновских источников в самых различных областях человеческой деятельности.

Методы исследований

Все основные экспериментальные исследования были выполнены на основе инструментальной базы Лаборатории радиационной физики НИУ «БелГУ». Исследование спектров рентгеновского излучения проводилось на основе апробированных методов экспериментальной ядерной физики. В частности, использовались сертифицированные и калиброванные полупроводниковые рентгеновские спектрометры для измерения спектров рентгеновского излучения, пикоамперметр для измерения электрического тока генерируемых пироэлектриком заряженных частиц, термопары для контроля температуры пироэлектриков, а также высоковакуумная техника для обеспечения и контроля вакуума в экспериментальной установке.

Достоверность полученных результатов.

Достоверность экспериментально полученных результатов подтверждают малая величина статистической ошибки, воспроизводимость результатов и использование откалиброванного сертифицированного оборудования, а также воспроизведение известных опубликованных результатов, полученных другими авторами.

Все основные результаты исследовании получены с использованием коммерческих энергодисперсионных полупроводниковых детекторов

рентгеновского излучения, в достаточной степени изученных и хорошо себя зарекомендовавших в практической и научной деятельности. Дополнительные исследования электрического тока, температуры, а также задание специальных режимов изменения температуры пироэлектрического образца производились с помощью сертифицированного и калиброванного оборудования. Используемые образцы пироэлектрических материалов были произведены на промышленных коммерческих ростовых установках и проходили предварительную проверку производителем на предмет соответствия заданным свойствам.

Для каждой задачи разрабатывалась отдельная уникальная экспериментальная установка, позволявшая достичь необходимых условии для комфортного наблюдения исследуемого эффекта. Это обстоятельство позволило фиксировать искомые эффекты без дополнительной математической обработки полученных данных (вычитания фона, сглаживания статистических данных и пр.).

Результаты всех экспериментов не противоречат известным результатам в обсуждаемой области физики и могут быть воспроизведены.

Положения, выносимые на защиту:

1. Центральная часть полярной поверхности монокристалла ниобата лития вносит превалирующий вклад в эмиссию рентгеновского излучения, генерируемого при пироэлектрическом эффекте, в случае если полярная поверхность пироэлектрика заряжена положительно.

2. Существует оптимальный диапазон скоростей изменения температуры монокристалла танталата лития, в котором интенсивность генерации рентгеновского излучения имеет максимум.

3. Наличие массива углеродных нанотрубок на полярной поверхности монокристалла танталата лития позволяет увеличить выход рентгеновского излучения.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Особенности генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте в монокристаллах танталата и ниобата лития»

Апробация работы

Материалы диссертации докладывались на 11 конференциях [65-77], в том числе 11 международных. Результаты работы стали основой для 18 статей [55, 7896], пять из которых опубликованы в российских журналах из перечня ВАК [78, 80, 83, 90, 93], а работы [78,80,83,90,93] являются русскоязычными версиями работ [79,81,84,91,94]. Таким образом, соискателем опубликовано 13 статей в журналах, рекомендованных ВАК для представления результатов диссертационных исследований.

Список конференций, на которых обсуждались результаты диссертации:

• Международная Тулиновская конференция по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Россия, г. Москва, МГУ), 2014, 2015, 2016, 2017.

• Курчатовская молодежная научная школа (Россия, г. Москва, НИЦ «Курчатовский институт»), 2014.

• XIX международная конференция молодых ученых и специалистов (Россия, г. Дубна), 2015.

• Международная школа ПИЯФ по физике конденсированного состояния (Россия, г. Санкт-Петербург), 2015, 2017.

• International Symposium "Radiation from relativistic electrons in periodic structures" (RREPS), (Россия, г. Санкт-Петербург, 2015), (Германия, г. Гамбург, 2017).

• 8th International conference on "Charged and Neutral Particles Channeling Phenomena — Channeling 2018", 2018 (Италия, о. Искья).

Список публикаций автора по теме диссертации:

1. Oleinik A.N., Shchagin A.V., Miroshnik V.S. and et. al. Ferroelectriс ceramics in a pyroelectric accelerator // Appl. Phys. Lett. 107 (2015) 233505-233509;

2. Олейник А.Н., Иващук О.О., Кубанкин А.С. и др. Исследование выхода рентгеновского излучения от пироэлектрических источников c конусообразными мишенями // Поверхность. Рентген., синхротрон. и нейтрон. исслед. 8 (2016) 8084;

3. Oleinik A.N., Ivashchuk О. О., Kubankin A.S. and et. al. Investigation of the Yield of X-Ray Radiation from Pyroelectric Sources with Cone-Shaped Targets // J. of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron a. Neutron Techniques. 8 (2016) 70-74;

4. Олейник А.Н., Громов М.Б., Иващук О.О. и др. Измерение анизотропии распределения выхода рентгеновского излучения с поверхности пироэлектрического кристалла // Краткие сообщения по физике ФИАН. 11 (2016) 3-7;

5. Oleinik A.N., Gromov M.B., Ivashchuk O.O. and et. al. Measurement of distribution anisotropy of X-ray yield from a pyroelectric crystal surface // Bulletin of the Lebedev Physics Institute. 43 (2016) 319-324;

6. Oleinik A.N., Kubankin A.S., Nazhmudinov R.M. and et. al. Pyroelectric deflector of charged particle beam // JINST. 11 (2016) 08007-08014;

7. Олейник А.Н., Вохмянина К.А., Иващук О.О. и др. Возможность применения пьезокерамики ЦТС-19 в пироэлектрических источниках рентгеновского излучения // Стекло и Керамика. 11 (2016) 27-31;

8. Oleinik A.N., Vokhmyanina K.A., Ivashchuk O.O. and et. al. Possibility of Using the Piezoceramic PZT-19 in Pyroelectric X-Ray Generators. // Glass and Ceramics. 73 (2017) 415-419;

9. Oleinik A.N., Chepurnov A.S., Ionidi V.Y., and et. al. Pyroelectric neutron generator for calibration of neutrino and dark matter detectors // Journal of Physics: Conference Series. 675 (2016) 032031;

10. Oleinik A.N., Chepurnov A.S., Ionidi V.Y., and et. al. Development of pyroelectric neutron source for calibration of neutrino and dark matter detectors // Journal of Physics: Conference Series. 798 (2017) 012119;

11. Oleinik A.N., Chepurnov A.S., Ivashchuk O.O. and et. al. Carbon nanotubes in pyroelectric X-ray source // JINST. 12 (2017) 11002-11010;

12. Oleinik A.N., Kubankin A.S., Chepurnov A.S. and et. al. Optimal speed of temperature changes of a crystal in a pyroelectric X-ray radiation source // AIP Advances. 8 (2018) 035207-035213;

13. Oleinik A.N., Ivashchuk, O.O., Klenin, A.A. and et. al. Influence of mechanical treatment of the Z-surface of lithium niobate on the properties of X-ray pyroelectric source // Journal of Nano- and Electronic Physics. 10 (2018) 06014;

14. Олейник А.Н., Щагин А.В., Волков В.И. и др. Свойства керамического пироэлектрического генератора рентгеновского излучения в зависимости от давления остаточного газа // Письма в Журнал технической физики 44 (2018) 18;

15. Oleinik A.N., Shchagin A.V., Volkov V. I. and et. al. Properties of a Ceramic Pyroelectric X-Ray Generator as Dependent on Residual-Gas Pressure // Technical Physics Letters. 44 (2018) 47;

16. Oleinik A.N., Ivashchuk O.O., Shchagin A.V. and et. al. Piezoelectric Accelerator // Scientific Reports. 8 (2018) 816488;

17. Олейник А.Н., Громов М.Б., Кубанкин А.С. и др. Численное моделирование анизотропии излучения пироэлектрического генератора нейтронов // Вестник Московского университета. 2 (2019) 50;

18. Oleinik A.N., Gromov M.B., Kubankin A.S. and et. al. Numerical Simulation of Radiation Anisotropy of the Pyroelectric Neutron Generator // Moscow University Physics Bulletin. 74 (2019) 144;

Личный вклад автора

Соискатель внёс основной вклад во все этапы работы: разработка экспериментальных установок, на которых были получены экспериментальные результаты диссертационного исследования, постановка и проведение экспериментов, обработка экспериментальных данных. Оформлению публикаций предшествовали коллективные обсуждения, тексты публикаций [78, 83, 85, 87] написаны в основном соискателем.

Связь работы с научными программами.

Соискатель являлся исполнителем следующих проектов по тематике диссертационного исследования:

1. гранта федеральной целевой программы № 14.578.21.0192;

2. государственных заданий № 3.2009.2014/К и № 3.1631.2017/ПЧ;

3. гранта Российского Научного Фонда (проект № 16-19-10535);

4. грант Президента Российской Федерации для государственной поддержки молодых российских ученых - докторов наук МД-5748.2018.2

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, трёх глав, заключения, списка сокращений и условных обозначений, списка литературы из 118 наименовании, изложена на 108 страницах, содержит 49 рисунков и 4 таблицы.

Содержание работы

В работе представлены результаты экспериментальных исследований генерации рентгеновского излучения и электрического тока при пироэлектрическом эффекте в монокристаллах ниобата лития и танталата лития.

В первой главе диссертации представлены исследования особенностей распределения эмиссии рентгеновского излучения с полярной поверхности ниобата лития при положительной полярности заряда, индуцируемого на поверхность при пироэлектрическом эффекте. Эксперимент заключался в измерении спектра рентгеновского излучения при изменении температуры пироэлектрика в определенном режиме и при его расположении в определенном положении под отверстием в мишени и входным окном детектора рентгеновского излучения. Таким образом сканировалась поверхность пироэлектрического образца с регистрацией сопутствующей эмиссии рентгеновского излучения и изменения температуры.

Приводятся результаты исследовании для образцов различной геометрической формы (параллелепипед и цилиндр). Также представлено

сопоставление полученного распределения с ориентацией пьезоэлектрических и механических полярных осей образца.

Показано, что независимо от геометрической формы образца и ориентации полярной 7-оси образца максимум эмиссии рентгеновского излучения (до 45% от общего количества зарегистрированных квантов) приходится на центральную часть поверхности образца диаметром не более 3 мм. На периферии поверхности интенсивность эмиссии излучения значительно меньше, при этом проявляется анизотропия эмиссии, которая коррелирует с ориентацией полярных осей. Отрицательные ветви полярных механических и пьезоэлектрических осей вносят больший вклад в эмиссию рентгеновских квантов по сравнению с положительными ветвями на 70-75%. Полученные результаты согласуется с косвенными измерениями распределения индуцируемого положительного заряда на полярной поверхности пироэлектрика типа ниобата лития при пироэлектрическом эффекте [30]. Динамика эмиссии рентгеновского излучения с полярной поверхности монокристалла ниобата лития представляет собой достаточно сложную картину. Максимумы эмиссии постоянно наблюдается в определенной последовательности, причем для образцов различной геометрической формы, наблюдаются специфические определенные особенности.

Во второй главе диссертации представляются результаты экспериментальных исследовании зависимости свойств генерируемого рентгеновского излучения и электрического тока на полярной поверхности образцов танталата лития от скорости изменения температуры пироэлектрика. Измерения были проведены при нагреве образца со скоростью 2 - 22 °С/мин и охлаждении со скоростью 2 - 10 °С/мин при изменении температуры на 15°С в диапазоне температур 15 - 45 °С.

Показано, что процесс генерации электрического тока происходит по определенному сценарию. В начале наблюдается стадия монотонного роста уровня генерируемого тока (продолжительность которой не зависит от скорости изменения температуры), затем наблюдается насыщение и относительный спад уровня генерируемого тока. При малых скоростях изменения температуры (до 2

°С/мин) после стадии спада наблюдается осцилляции уровня генерируемого тока. В области 6-8 °С/мин стадия насыщения уровня генерируемого тока имеет аномальную продолжительность (до 150 секунд вместо 20-30 секунд).

Измерение спектра генерируемого рентгеновского излучения также показало, что в области 6-8 °С/мин наблюдается аномально высокое количество зарегистрированных квантов (как минимум, в 3 раза больше, чем при других значениях скорости изменения температуры пироэлектрика), при этом граничная энергия излучения также максимальна в этой области.

Полученные результаты позволяют утверждать, что существует диапазон скоростей изменения температуры монокристалла, при котором эффект генерации рентгеновского излучения проявляется максимально ярко.

В третьей главе диссертации представлены результаты экспериментальных исследовании особенностей свойств генерируемого рентгеновского излучения при размещении на полярной поверхности монокристалла танталата лития массива углеродных нанотрубок. Показано, что отсутствие преимущественной ориентации у нанотрубок приводит к усилению эффекта генерации рентгеновского излучения, в то время как наличие ориентации у массива приводит к ослаблению потока генерируемого излучения. Также установлено, что диапазон давления остаточного газа, при котором проявляется эффект генерации рентгеновского излучения, существенно сужается при размещении массива углеродных нанотрубок на поверхности пироэлектрика. Эффект фактически полностью пропадает при давлении выше 5 мТорр. Тем не менее, дальнейшая разработка рентгеновского источника в конфигурации «пироэлектрик - массив наноструктур» весьма перспективна и может привести к получению нового типа компактного энергоэффективного источника рентгеновского излучения, имеющего преимущества перед стандартным пироэлектрическим источником.

В заключении сформулированы основные результаты диссертационного исследования, приводится возможные дальнейшие перспективы развития исследований генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте.

Глава 1. Распределение эмиссии рентгеновского излучения с полярной поверхности пироэлектрического монокристалла при

пироэлектрическом эффекте

1.1 Введение

Явление генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте обладает определенными особенностями и спецификой в зависимости от электрической полярности полярной поверхности пироэлектрика (под полярной поверхностью понимается поверхность пироэлектрика, нормальная оси «7» кристалла - 7-срез). Рассмотрим подробнее оба случая, схематично изображенных на Рисунке 1.

1. Поверхность пироэлектрика заряжена отрицательно. В этом случае за счет эффекта сегнетоэлектрической электронной эмиссии электроны будут эмитировать с поверхности пироэлектрика и ускоряться под действием электрического поля, генерируемого оставшимся на поверхности отрицательным зарядом. Типичная величина тока эмиссии составляет порядка 10-9 - 10-10 А [32]. Расположение перед пироэлектриком на расстоянии порядка 1 см заземленной проводящей мишени позволяет использовать ускоряемый электронный поток для генерации рентгеновского излучения при торможении электронов в мишени.

2.Поверхность пироэлектрика заряжена положительно. В данном случае напряженность электрического поля, генерируемого положительными зарядами, достаточна для массовой ионизации молекул остаточного газа вблизи поверхности кристалла. Образующиеся положительные ионы и электроны ускоряются в противоположные стороны. Электроны движутся к положительно заряженной поверхности пироэлектрика и тормозятся в ней, производя рентгеновское излучение. Положительные ионы, в свою очередь, тормозятся в мишени, однако их вклад в общий выход рентгеновского излучения незначителен

из-за малой глубины проникновения ионов в вещество и подавления радиационных потерь ионов при энергии порядка 10-100 кэВ [95]. Кроме того, есть отдельные свидетельства, что вторичная электронная эмиссия электронов с поверхности мишени при бомбардировке последней ионами может вносить свой вклад в генерацию рентгеновского излучения [96].

Стоит отметить, что представленная картина не зависит от того нагревается или охлаждается пироэлектрик: связь полярности заряда и направления изменения температуры образца определяется ориентацией вектора спонтанной поляризации [2].

Рисунок 1 - Схема генерации рентгеновского излучения при пироэлектрическом эффекте. Слева - случай отрицательной полярности полярной поверхности пироэлектрика. Справа - случай положительной полярности.

Стоит отметить, что заземление противоположной полярной поверхности пироэлектрика, показанное на Рисунке 1, не является обязательным для наблюдения эффекта генерации рентгеновского излучения. Однако присутствие заземления позволяет компенсировать потери заряда при эмиссии и обеспечивает более стабильную генерацию электрического поля.

Различия, обусловленные влиянием полярности индуцированного на полярной поверхности заряда, приводят к тому, что оба случая необходимо

рассматривать отдельно друг от друга и учитывать их особенности при разработке пироэлектрических источников излучения. Очевидно, что распределение индуцируемого заряда на полярной поверхности пироэлектрика напрямую определяет конфигурацию генерируемого электрического поля, и в конечном счете, и свойства генерируемого рентгеновского излучения, в том числе его спектрально-угловое распределение и динамику интенсивности. Особенностью пироэлектрического эффекта в монокристаллах ЬТ и ЬК является то, что, распределение поверхностного заряда различается в зависимости от полярности самого заряда [30]. Это обстоятельство вносит дополнительные особенности и возможности для генерации рентгеновского излучения.

Случай отрицательной полярности заряда на полярной поверхности изучен более основательно и детально в сравнении со случаем положительной полярности. Явление самофокусировки электронов, эмитировавших с поверхности пироэлектрика привлекло внимание исследователей возможностью разработки оригинального способа генерации электронных пучков [97]. Н. Кухтарев предложил модель кольцевого распределения отрицательного заряда (заряд расположен по краю поверхности пироэлектрика, образуя кольцо), довольно точно описывающую явление фокусировки электронов и предсказывающую изменение фокусного расстояния генерируемого потока электронов в зависимости от геометрических параметров пироэлектрического материала [98]. Позже кольцевая модель была неоднократно экспериментально подтверждена как при косвенном наблюдении свечения флуоресцентного порошка [44], так и прямом измерении распределения заряда [57].

Случай положительной полярности исследован не столь подробно. Известно, что явление генерации сфокусированного пучка положительных ионов также наблюдалось, но подробного объяснения этому явлению нет [30, 99]. Кроме того, наблюдалось свечение центральной части полярной поверхности при падении электронного потока, образованного при ионизации молекул остаточного газа, на полярную поверхность, покрытую флуоресцентным порошком [30]. Эти обстоятельства наталкивают на мысль, что распределение заряда при

положительной полярности заряда имеет максимум в центре, однако достоверных данных о прямых исследованиях распределения заряда в литературе не найдено.

С точки зрения генерации рентгеновского излучения, наличие фокусировки генерируемого электронного потока открывает возможность получения квазиточечного источника рентгеновского излучения при расположении мишени в фокусе пучка электронов. Данное обстоятельство обуславливает наличие оптимального расстояния между кристаллом и мишенью, при котором выход рентгеновского излучения (но только в случае индукции отрицательного заряда на полярную поверхность) максимален [54,78,79]. В случае положительного заряда, источником рентгеновского излучения становится сам пироэлектрик, но ни пространственная структура эмиссии, ни динамика выхода по большему счету неизвестна. Изучение вышеупомянутых характеристик стала одной из задач настоящего диссертационного исследования.

Для решения этой задачи было решено провести экспериментальные исследования распределения эмиссии рентгеновского излучения с полярной поверхности пироэлектрического монокристалла ниобата лития при положительной полярности индуцируемого заряда. Важным и принципиальным моментом, позволяющим достоверно провести запланированное исследование, стало обеспечение независимости измерений с каждой отдельной области поверхности от вклада эмиссии рентгеновского излучения с других областей. Для этого была разработана и реализована специальная геометрия пироэлектрического источника, схематически представленная на Рисунке 2. Мишень, имеющая отверстие, располагается достаточно близко к поверхности пироэлектрика и является по сути коллиматором рентгеновского излучения, поглощая излучение со всех областей кристалла, кроме той, что расположена под отверстием. Передвижение пироэлектрика параллельно плоскости мишени позволяет просканировать всю его поверхность.

Сканирование поверхности производилось двумя различными способами. Первый способ был реализован для пироэлектриков цилиндрической формы, имеющих полярную поверхность в форме круга, и заключался в сканировании

поверхности пироэлектрика без учёта ориентации кристаллических осей образца. Второй способ состоял в сканировании полярной поверхности пироэлектрика, имеющего форму параллелепипеда, вдоль полярных осей образца.

Рисунок 2 - Схема геометрии измерения поверхностного распределения рентгеновского излучения на полярной поверхности пироэлектрического

кристалла.

Полярными осями пироэлектрика называют пьезоэлектрическую ось (Х-ось) и механическую ось (У-ось). Вместе с оптической осью (7-ось), коллинеарной с вектором спонтанной поляризации, они образуют правую систему координат [2]. Воздействия, которые не перпендикулярны Х- и У-осям, позволяют наблюдать электрические явления, напрямую связанные с пьезоэлектрическим эффектом. Стоит отметить, что в последнее время устоялось мнение, что механическая ось в ниобате лития никаким образом не связана с явлениями, приводящими к электризации образца [100]. Таким способом, сканирование должно было позволить решить дополнительную задачу -исследовать влияние возможной дополнительной электризации полярной поверхности вдоль Х- и У-осей на распределение эмиссии рентгеновского излучения. Основная задача состояла в исследовании распределения эмиссии рентгеновского излучения с поверхности пироэлектрика.

1.2 Экспериментальная установка

Для решения выше поставленной задачи была разработана экспериментальная установка, включающая следующие компоненты:

• вакуумную систему, в том числе откачную систему из форвакуумного и турбомолекулярного насоса, систему вакуумной арматуры и камер стандарта KF и ISO-K, а также систему мониторинга и регулировки давления остаточного газа внутри вакуумной камеры;

• спектрометрическую систему, включающую полупроводниковый детектор рентгеновского излучения и систему обработки регистрируемых сигналов;

• систему размещения и передвижения пироэлектрического образца внутри вакуумной камеры, а также крепления мишени;

• систему изменения температуры пироэлектрического образца для инициации пироэлектрического эффекта.

Для проведения исследования было необходимо обеспечить давление остаточного газа около 1±0.2 мТорр, циклическое изменение температуры пироэлектрического образца в диапазоне 25-50 °С, а также независимое перемещение пироэлектрического образца в двух перпендикулярных направлениях на расстояние до 30 мм.

Эксперимент проводился в вакуумной камере производства фирмы HTC. Вакуумная камера рассчитана на получение вакуума на уровне 10-6 Торр и оснащена портами с фланцами стандартов KF и ISO. Откачная система состояла из сухого форвакуумного насоса Рутса Ebara PDV 250 и турбомолекулярного насоса Oerlicon TMP50. Мониторинг уровня давления остаточного газа осуществлялся с помощью широкодиапазонного вакуумметра Televac CC-10

2 9

(диапазон измерении 10 - 10- Торр). Контроль уровня давления остаточного газа осуществлялся путем напуска воздуха в вакуумную камеру с помощью игольчатого клапана из буферного обьема, отдельной малой камеры, которая не подвергалась откачке.

Измерение спектров рентгеновского излучения осуществлялось с помощью полупроводникового детектора рентгеновского излучения Amptek XR100SDD, производство фирмы Amptek (США). Кремниевый дрейфовый детектор XR100SDD предназначен для регистрации спектров рентгеновского излучения в диапазоне энергий от 1 до 22 кэВ с эффективностью не хуже 20%, энергетическим разрешением 130 эВ (при энергии излучения 5.89 кэВ и времени формирования сигнала 9.6 мкс) и соотношением сигнал/фон не хуже 14000. [101]. Для обеспечения работы детектора и обработки регистрируемого сигнала использовался цифровой процессор PX5. Управление процессором и детектором осуществлялось с помощью программного комплекса DPPMCA, позволявшего проводить набор спектров рентгеновского излучения в течение определенного временного интервала или до набора определенного количества событий в заданной области спектра; проводить первичную обработку спектров: калибровку, фитирование спектральных пиков.

Для экспериментальных исследований использовались образцы монодоменных монокристаллов ниобата лития производства фирмы Crystal Technology (США). Всего использовались по два образца (все - Z-срез) в форме цилиндра и параллелепипеда. Размеры образцов цилиндрической формы -диаметр 10 мм, высота 11 мм. Размеры образцов параллелепипеда -11(x)x8(y)x10(z) мм. Фотографии использовавшихся образцов представлены на Рисунке 3. Основные характеристики используемых образцов представлены в таблице 1.

Изменение температуры пироэлектрических образцов осуществлялось при помощи элемента Пельтье - термоэлектрического преобразователя, позволяющего при пропускании через него электрического тока переносить тепло с одной стороны элемента на другую, тем самым нагревая одну сторону и охлаждая другую. В экспериментальном исследовании использовались элементы Пельтье производства компании Криотерм (Россия), которые позволяли получить разность температур до 67 °С. Фотография используемого элемента Пельтье представлена на Рисунке 4.

Таблица 1. Характеристики образцов ниобата лития, используемых в исследованиях (Данные от производителя, Crystal Technology)

Тип плавления Конгруэнтный

Плотность, г/см 4.65

Диэлектрическая проницаемость вдоль 7-оси 32

Пироэлектрический коэффициент, нК/ °Схм 7.8

Температура Кюри, °С 1145

Коэффициент теплопроводности, мВт/см^°С 0.4

Удельное сопротивление, Омсм 2х10ш

Теплоемкость, Дж/г°С 0.633

Рисунок 3 - Фотографии использовавшихся в исследованиях образцов

ниобата лития.

Пироэлектрический образец крепился к элементу Пельтье через алюминиевую фольгу толщиной около 10 мкм, что обеспечивало заземление одной из полярных поверхностей пироэлектрика. Элемент Пельтье был установлен на радиатор, в котором были сделаны глухие отверстия для размещения термопары вблизи пироэлектрика. Все компоненты данной сборки крепились с помощью электро- и теплопроводящего эпоксидного клея БРОХУ И2Ш. Перемещение сборки как целого осуществлялось при помощи вакуумного

манипулятора производства фирмы MDC (США) и транслятора 7Т125 производства фирмы Standa (Литва).

Рисунок 4 - Фотография элемента Пельтье, используемого в эксперименте для изменения температуры пироэлектрического образца.

Фотография сборки вместе с устройствами для перемещения внутри вакуумной камеры представлена на рисунке 5. Вся сборка крепилась к транслятору болтовым соединением, а сам транслятор, в свою очередь, крепился к специальному кронштейну, который был закреплен на штыре вакуумного манипулятора. Таким образом, транслятор обеспечивал вертикальное перемещение, а манипулятор - горизонтальное перемещение сборки. Точность перемещения по вертикальной оси составляла 10 мкм, по горизонтальной - 50 мкм. Единственным существенным недостатком разработанной системы перемещения пироэлектрика была необходимость непосредственного доступа в вакуумную камеру при необходимости вертикального перемещения, что делало необходим был напуск атмосферы внутрь камеры. Из-за этого обстоятельства время, затраченное на выполнение экспериментальных исследовании, значительно увеличилось.

Мишенью-коллиматором являлась пластина из свинца толщиной 1 мм и

л

площадью 50^50 мм . Размер мишени был намного больше размера пироэлектрика для предотвращения возникновения и регистрации каких-либо краевых эффектов (например, эмиссия рентгеновского излучения с краев кристалла в сторону стенок вакуумной камеры). Было использовано два варианта мишени: с отверстием 3 мм и с отверстием 1.5 мм. Первый вариант использовался

при измерениях с пироэлектриком цилиндрической формы, второй вариант при измерениях с пироэлектриком формы параллелепипеда (измерения вдоль Х- и У-осей).

Рисунок 5 - Фотография сборки, состоящей из пироэлектрика, радиаторов, фольги и элемента Пельтье, закрепленной на системе из транслятора и манипулятора внутри вакуумной камеры.

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Олейник Андрей Николаевич, 2019 год

Список литературы

1. Желудев, И.С. Основы сегнетоэлектричества / И.С. Желудев // М.: Атомиздат. - 1973. - 472 с.

2. Сивухин, Д.В. Общий курс физики. Т III. Электричество (4-е издание) / Д.В. Сивухин // М.: ФИЗМАТЛИТ; Изд-во МФТИ. - 2004. - 656 с.

3. Таганцев, А.К. Пиро-, пьезо-, флексоэлектрический и термополяризационный эффекты в ионных кристаллах / А.К. Таганцев // УФН. - 1987. -Т.152. №3. - С. 423-448.

4. Буш, А.А. Пироэлектрический эффект и его применения (учебное пособие) / А.А. Буш. // М.: ГОУВПО МИРЭА. - 2005. - 212 с.

5. Bruster, D. Observation of the pyroelectricity of minerals / D. Bruster // Edinburgh J. Sci. - 1824. - Vol.7. - P.231.

6. Богуславский, С.А. Кинетическая теория изоляторов. Зависимость диэлектрической постоянной от температуры. Пироэлектричество / С.А. Богуславский // Журн. Рус. физ.-хим. общ. Физ. отдел. - 1914. - Т. 46. Вып. 2. - С. 81-95.

7. Born, M. On the quantum theory of pyroelectricity / M. Born // Rev. Mod. Phys. - 1945. - Vol. 17. - P. 245.

8. Курчатов, И.В. Сегнетоэлектрики / И.В. Курчатов. // М.: Гос. техн.-теорет. изд-во. - 1933. - 104 с.

9. Гинзбург, В.Л. Теория сегнетоэлектрических явлений / В.Л. Гинзбург // УФН. - 1949. - T.38. - C.490-525.

10. Sampathkumar, P. Pyroelectric properties and electrocaloric effect in TGS1-xPx single crystals / P. Sampathkumar, K. Srinivasan // Materials Research Express. -2016. - Vol. 3. - P. 10.

11. Kosorotov, V.F. Tertiary pyroelectric effect in lithium niobate and lithium tantalate crystals / V.F. Kosorotov, L.S. Kremenchugskij, L.V. Levash and et. al. // Ferroelectrics. - 1986. - Vol. 70. - P.27-37.

12.Lang, S.B. Pyroelectric Effect in Barium Titanate Ceramic / S. B. Lang // J. of App. Phys. - 1969. - Vol. 40. - P.4335.

13. Wentz, J.L. Primary Pyroelectric Effect in the PZT 95/5 Ceramic / J.L. Wentz, L.Z. Kennedy // J. of App. Phys. -1964. - Vol. 35. - P.1767.

14. Chew, K.-H. Primary and secondary pyroelectric effects of ferroelectric 0-3 composites / K.-H. Chew, F.G. Shin, B. Ploss and et. al. // J. of App. Phys. -2003. - Vol. 94. - P. 1134.

15. Furukawa, T. Piezoelectricity and Pyroelectricity in Polymers / T. Furukawa // IEEE Trans. on Electric. Ins. - 1989. - Vol. 24 No. 3. - P. 375.

16. Zook, J.D. Pyroelectric effects in thin film / J.D. Zook, S.T Liu. // J. of App. Phys. - 1978. - Vol. 49. - P. 4604.

17. Pandya, S. Pyroelectric energy conversion with large energy and power density in relaxor ferroelectric thin films / S. Pandya, J. Wilbur, J. Kim and et. al. // Nature Materials. - 2018. - Vol. 17. - P. 432.

18. Lang, S.B. Pyroelectric, Piezoelectric, and Photoeffects in Hydroxyapatite Thin Films on Silicon / S.B. Lang, S.A. Tofail, A.A.Gandhi // App. Phys. Lett. - 2011. - Vol. 98. - P. 123703.

19. InfraTec, Pyroelectric Infrared Detectors // Infratec-infrared.com. URL: https://www.infratec-infrared.com/sensor-division/service-glossary/pyroelectric-detector/

20. Dias, Pyroelectric Infrared Detectors // Dias-infrared.de. URL: http://www.dias-infrared.de/pdf/basics eng.pdf

21. Eltec Instruments Inc. Introduction, Pyroelectric Infrared Detectors // URL: https://www.aldebaran.cz/bulletin/2015 40/ELTECdata100.pdf

22. Putley, E.H. Pyroelectric thermal imaging devices / E.H. Putley, R.Watton, J.H. Ludlow // Ferroelectrics. -1972. - Vol. 3. - P. 263-268.

23.Vermeij, G.F. The pyroelectric vidicon camera as a medical thermograph / G.F. Vermeij // J. Med. Eng. Technol. - 1979. - Vol. 5. - P.11.

24. Conklin, T. Applications of the pyroelectric vidicon / T. Conklin, E.H Stupp // Opt. Eng. - 1976. - Vol. 15. - P. 510-515.

25. Гончаренко, Б.Г. Пироэлектрический электронно-оптический преобразователь (варианты) / Б.Г. Гончаренко, Г.И. Брюхневич, И.М. Олихов // Патент № 2160479 от 10.12.2000.

26. Syed, S.P. Pyroelectric Sensor for Temperature Monitoring of Biological Fluids in Microchannel Devices / S.P. Syed, K.I. Antonino, S. Antonino and et.al. // IEEE Sensors J. - 2014. Vol. 14(8). - P. 2725-2730.

27. Brownridge, J.D. Pyroelectric x-ray generator / J.D. Brownridge // Nature. -1992. - Vol. 358. - P. 277-278.

28. Geuther, J. Electron and positive ion acceleration with pyroelectric crystals / J. Geuther, Y. Danon // J. Appl. Phys. - 2005. - Vol. 97. - P. 074109.

29. Naranjo, B. Observation of nuclear fusion driven by a pyroelectric crystal / B. Naranjo, J. Gimzewski, S. Putterman // Nature. - 2005. - Vol. 434. - P. 11151117.

30. Brownridge, J.D. Electron and positive ion beams and x-rays produced by heated and cooled pyroelectric crystals such as LiNbO3 and LiTaO3 in dilute gases: phenomenology and applications / J.D. Brownridge // Trends in Electro-Optics Research. (Edited by W. T. Arkin). Nova Science Publishers, Inc. - 2005. -P. 57-94.

31. Fukao, S. X-rays source using thermal excitation of pyroelectric crystal for medical application / S. Fukao, Y. Nakanishi, Y. Guan and et. al. // Progress in Electromagnetics Research: Symposium Proceedings, Moscow, Russia. - 2009. -P. 807.

32. Rosenman, G. Electron emission from ferroelectrics / G. Rosenman, D. Shur, Ya.E. Krasik and et. al. // J. Appl. Phys. - 2000. - Vol. 88. - P. 6109 - 6161.

33. Neidholdt, E.L. Ionization mechanism of the ambient pressure pyroelectric ion source (APPIS) and its applications to chemical nerve agent detection / E.L. Neidholdt, J.L. Beauchamp // J. Amer. Soc. Mass Spectr. - 2009. - Vol. 20 (11). -P. 2093-2099.

34. Geuther, J. Nuclear reactions induced by a pyroelectric accelerator / J. Geuther, Y. Danon, F. Saglime // Phys. Rev. Lett. - 2006. - Vol. 96. - P. 054803.

35. Tornow, W. Neutron production with a pyroelectric double-crystal assembly without nano-tip / W. Tornow, W. Corse, S. Crimi and et. al. // Nuclear Instruments a. Methods in Phys. Research A. - 2010. - Vol. 624(3). - P. 699-707.

36. Бугаев, А.С. Маломощные рентгеновские трубки (современное состояние)/ А.С. Бугаев, П.А. Ерошкин, В.А. Романько и др. // УФН. - 2013. - Vol. 183. -P. 727-740.

37.Bräunlich, P.F. Electron and x-ray generator / P.F. Bräunlich // US Patent 3840748 от 08.10.1974.

38. Shafroth, S.M. Time dependence of X-ray yield for two crystal X-ray generators / S.M. Shafroth, W. Kruger, J.D. Brownridge // Nuclear Instruments a. Methods in Phys. Research B. - 1999. - Vol. 422(1-3). - P. 1-4.

39. Brownridge, J.D. Investigations of pyroelectric generation of x-rays / J.D. Brownridge, S. Raboy // J. Appl. Phys. - 1999. - Vol. 86. - P. 640.

40. Brownridge, J.D. X-ray fluoresced high-Z (up to Z=82) K x-rays produced by LiNbO3 and LiTaO3 pyroelectric crystal electron accelerators / J.D. Brownridge // Appl. Phys. Lett. - 2004. - Vol. 85. - P. 1298.

41. Pyroelectric X-Ray source COOL-X // Amptek. URL: http://www.amptek.com/pdf/coolx.pdf

42. Geuther, J. Electron acceleration for X-ray production using paired pyroelectric crystals / J. Geuther, Y. Danon, F. Saglime and et. al. // Abstracts of the Sixth International Meeting on Nuclear Applications of Accelerator Technology [AccApp'03]. - 2003. - Vol. 42. - P. 591-594.

43. Geuther, J. High-energy x-ray production with pyroelectric crystals / J. Geuther, Y. Danon // J. Appl. Phys. - 2005. - Vol. 97. - P. 104916.

44. Geuther, J. Radiation generation with pyroelectric crystals / J. Geuther // PhD Thesis. Rensselaer Polytechnic Institute, Troy, New York. - 2007.

45. Fukao, S. X-ray source due to thermal excitation of pyroelectric crystal LiNbO3 / S. Fukao, Y. Ito, S. Yoshikado // Key Engineering Materials. - 2004. -Vol. 248. -P. 23.

46. Fukao, S. Excitation of X-rays Using Polarized LiNbO3 Single Crystal / S. Fukao, J. Kondo, Y. Nakanishi and et. al. // Key Engineering Materials. - 2006. -Vol. 301. - P.205.

47. Nakanishi, Y. Relation between x-ray emission mechanism and crystal structure in LiNbO3 / Y. Nakanishi, H. Mizota, Y. Ito and et. al. // Physica Scripta. - 2006. - Vol. 73. - P. 471.

48. Fukao, S. Radiation of X-rays using polarized LiNbO3 single crystal in low-pressure ambient gas / S. Fukao, Y. Nakanishi, T. Mizoguchi and et. al. // IEEE Trans. Ultrason. Ferroelectr. Freq. Control. - 2009. - Vol.56. - P.9.

49. Fukao, S. Radiation of X-rays using Uniaxially Polarized LiNbO3 Single Crystal / S. Fukao, Y. Nakanishi, Y. Ito and et.al. // 18th IEEE Intern. Symp. on the App.of Ferroelec. - 2009. - P. 1-6.

50. Nagaychenko, V.I. Spectra of pyroelectric X-ray generator / V.I. Nagaychenko, V.M. Sanin, A.M. Yegorov and et. al. // ВАНТ. Серия "Ядерно-физические исследования". - 2004. - Vol. 43(2). - P. 214-216.

51. Nagaychenko, V.I. Studies on the properties of X-ray radiation from the pyroelectric generator at different modes of its operation / V.I. Nagaychenko, V.M. Sanin, V.V. Sotnikov and et. al. // ВАНТ. Серия "Плазменная электроника и новые методы ускорения". - 2006. - V. 5. - P. 254-259.

52. Nagaychenko, V.I. The influence of size and surface condition of lithium niobate crystal on the energy and intensity of X-ray radiation of the pyroelectric generator / V.I. Nagaychenko, V.V. Sotnikov, A.V.Shchagin and et. al. // J. of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron a. Neutron Techniques. - 2007. - V.3. - P.81-89.

53.Нагайченко, В.И. Увеличение энергии электронов в пироэлектрическом ускорителе / В.И. Нагайченко, В.В. Сотников, А.В. Щагин и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. "Ядерно-физические исследования". -2008. - №.5. - С.72-76.

54. Щагин, А.В. Пироэлектрический генератор рентгеновского излучения / Материалы по проекту УНТЦ 1911, под ред. А.В. Щагина. Харьков: ННЦ ХФТИ. - 2007. - Т.1. 140 с.; - 2009. - Т.2. 92 с.

55. Shchagin, A.V. Ferroelectriс ceramics in a pyroelectric accelerator / A.V. Shchagin, V.S. Miroshnik, V.I. Volkov and et. al. // Appl. Phys. Lett. - 2015. -Vol. 107. - P. 233505.

56. Andrianov, V.A. X-ray source on the basis of the piroelectric crystal Sr0.61Ba0.39Nb2O6 / V.A. Andrianov, A.L. Erzinkian, L.I. Ivleva and et. al. // AIP advances. - 2017. - Vol. 7. - P. 1-7.

57. Ghaderi, R. Determination of surface electric charge profile in pyroelectric crystals / R. Ghaderi, F.A. Davani // Appl. Phys. Lett. - 2014. - Vol.105. - P. 232906.

58. Ghaderi, R. Dynamics of pyroelectric accelerators / R. Ghaderi, F.A. Davani // Appl. Phys. Lett. - 2015. - Vol. 106. - P. 042906.

59. Andrianov, V.A. Space-Time Inhomogeneity of the Electron Flow in Pyroelectric X-Ray Sources / V.A. Andrianov, A.A. Bush, A.L. Erzinkyan and et. al. // J. of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron a. Neutron Techniques. -2017. - V.11(4). - P.704-709.

60. Alivov, Y. Hybrid pyroelectric/nanotube LiNbO3/TiO2 X-ray source / Y. Alivov, M. Klopfer, S. Molloi // Appl. Phys. Lett. - 2013. - Vol. 102. - P.143106.

61. Kawai, J. Pyroelectric X-ray application to X-ray absorption and emission spectroscopies / J. Kawai, H. Ishiib, H. Ida // X-Ray Spectrom. - 2012. -Vol. 41. -P. 216-218.

62. Imashuku, S. Development of target changeable palm-top pyroelectric x-ray tube / S. Imashuku, J. Kawai // Rev. Sci. Instrum. - 2012. - Vol. 83(1). - P. 016106.

63. Imashuku, S. Development of Miniaturized Electron Probe X-ray Microanalyzer / S. Imashuku, J. Kawai, A. Imanishi // Analytical Chemistry. - 2011. - Vol. 83(22). - P. 8363-8365.

64. Imashuku, S. Handbook of X-ray Imaging. Chapter 6: Technology of Pyroelectric X-ray Tubes / S. Imashuku. (edited by P. Russo). // Boca Raton: CRC Press. - 2018.

65. Олейник, А.Н. Наблюдение рентгеновского излучения от пироэлектрического источника в различных геометриях / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин // Тез. докл. XLIV междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2014. - С. 46.

66. Олейник, А.Н. Применение пироэлектрического эффекта в ускорителях заряженных частиц / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин // 12-я Курчатов. молодеж. науч. школа. Сб. аннот. М. - 2014. - С. 208.

67. Олейник, А.Н. Применение пироэлектрического эффекта для генерации рентгеновского излучения / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин // XIX междунар. конф. мол. уч. и спец. ОИЯИ. Сб. аннот. Дубна. - 2014. - С. 18.

68. Олейник, А.Н. Пироэлектрический эффект для генерации рентгеновского излучения и ускорения заряженных частиц / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин и др. // Тез. докл. XLIX школы ПИЯФ по физ. конд. сост. Сб. аннот. СПб. - 2015. - С. 46.

69. Олейник, А.Н. Наблюдение рентгеновского излучения от пироэлектрического источника в различных геометриях / А.Н. Олейник, А.С. Кубанкин, А.В. Щагин и др. // Тез. докл. XLV междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2015. - С. 52.

70. Oleinik, A. Distribution of the yield of X-rays produced in the pyroelectric accelerator on the pyroelectric crystal surface. / A. Oleinik, O. Ivashchuk, P. Karataev and et. al. // XI Intern. Symp. Radiation from Relativistic Electrons in Periodic Structures "RREPS-15". Saint Petersburg. - 2015. - P. 86.

71. Олейник, А.Н. Исследование распределения заряда с поверхности пироэлектрического кристалла LiNbO3 / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, А.С.

Кубанкин, и др. // Тез. докл. XLVI междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2016. - С. 4.

72. Олейник, А.Н. Определение оптимальных условий генерации рентгеновского излучения при помощи пироэлектрического эффекта / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, А.С. Кубанкин, и др. // Тез. докл. XLXI школы ПИЯФ по физ. конд. сост. Сб. аннот. СПб. - 2017. - С. 46.

73. Олейник, А.Н. Изучение свойств пироэлектрического генератора рентгеновского излучения / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, В.Ю. Иониди и др. // Тез. докл. XLVII междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2017. - С. 60.

74. Олейник, А.Н. Углеродные нанотрубки в пироэлектрическом источнике рентгеновского излучения / А.Н. Олейник, О.О. Иващук, А.А. Кленин и др. // Тез. докл. XLVII междунар. Тулинов. конф. по физике взаимодействия заряжен. частиц с кристаллами. М.: Ун-т. кн. - 2017. - С. 8.

75. Oleinik, A. Application of carbon nanotubes in pyroelectric X-Ray source / A. Oleinik, O. Ivashchuk, A. Klenin and et al. // XII Intern. Symp. Radiation from Relativistic Electrons in Periodic Structures "RREPS-17". Hamburg. - 2017. - P. 86.

76. Oleinik, A. Experimental investigation of properties of a pyroelectric X-Ray source / A. Oleinik, O. Ivashchuk, A. Klenin and et. al. // XII Intern. Symp. Radiation from Relativistic Electrons in Periodic Structures "RREPS-17". Hamburg. - 2017. - P. 87.

77. Oleinik, A. Development of new approaches to increase the intensity of X-ray radiation in a pyroelectric source / A. Oleinik, P. Karataev, A. Kubankin and et. al. // 8th Intern. Conf. Charged & Neutral Particles Channeling Phenomena —Channeling 2018". Ischia. - 2018. - P. 223.

78. Иващук, О.О. Исследование выхода рентгеновского излучения от пироэлектрических источников c конусообразными мишенями / О.О. Иващук, А.С. Кубанкин, А.Н. Олейник и др. // Поверхность. Рентген., синхротрон. и нейтрон. исслед. - 2016. - № 8. - C. 80-84.

79.Ivashchuk, O.O. Investigation of the Yield of X-Ray Radiation from Pyroelectric Sources with Cone-Shaped Targets / O.O. Ivashchuk, A.S. Kubankin, A.N. Oleinik and et. al. // J. of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron a. Neutron Techniques. - 2016. - Vol. 8. - P. 70.

80. Громов М.Б. Измерение анизотропии распределения выхода рентгеновского излучения с поверхности пироэлектрического кристалла / М.Б Громов., О.О. Иващук, В.Ю. Иониди и др. // Краткие сообщения по физике ФИАН. -2016. - № 11. - С.3-7.

81.Gromov, M.B. Measurement of distribution anisotropy of X-ray yield from a pyroelectric crystal surface / M.B. Gromov, O.O. Ivashchuk, V.Y. Ionidi and et. al. // Bulletin of the Lebedev Physics Institute. - 2016. - Vol. 43. - P. 319.

82. Oleinik, A.N. Pyroelectric deflector of charged particle beam / A.N. Oleinik, A.S. Kubankin, R.M. Nazhmudinov and et.al. // JINST. - 2016. -Vol.11. -P08007

83. Вохмянина, К.А. Возможность применения пьезокерамики ЦТС-19 в пироэлектрических источниках рентгеновского излучения / К.А. Вохмянина, О.О. Иващук, В.Ю. Иониди // Стекло и Керамика. - 2016. - № 11. - С. 27-31.

84. Vokhmyanina, K. A. Possibility of Using the Piezoceramic PZT-19 in Pyroelectric X-Ray Generators / K. A. Vokhmyanina, O. O. Ivashchuk, V. Yu. Ionidi and et.al. // Ceramic and Glass. - 2017. - Vol. 73. - P. 415-419.

85.Chepurnov, A.S. Carbon nanotubes in pyroelectric X-ray source / A.S. Chepurnov, O.O. Ivashchuk, E.P. Kitsyuk and et al. // JINST. - 2017. - Vol.12. -P. 11002.

86. Kubankin, A.S. Optimal speed of temperature changes of a crystal in a pyroelectric X-ray radiation source / A.S. Kubankin, A.S. Chepurnov, O.O. Ivashchuk and et.al // AIP Advances. - 2018. - Vol. 8. - P. 035207.

87. Ivashchuk, O.O. Influence of mechanical treatment of the Z-surface of lithium niobate on the properties of X-ray pyroelectric source. / O. O. Ivashchuk, A.A

Klenin, A.S. Kubankin // Journal of Nano- and Electronic Physics. - 2018. - Vol. 10. - P. 06014-06018.

88. Chepurnov, A.S. Pyroelectric neutron generator for calibration of neutrino and dark matter detectors / A.S.Chepurnov, V.Y.Ionidi, O. O. Ivashchuk and et. al. // Journal of Physics: Conference Series. - 2016. -Vol. 675. - P.032031.

89. Chepurnov, A.S. Development of pyroelectric neutron source for calibration of neutrino and dark matter detectors / A.S. Chepurnov, V.Y. Ionidi, M.B. Gromov and et. al. // Journal of Physics: Conference Series. - 2017. - Vol.798. -P.012119.

90. Щагин, А.В. Свойства керамического пироэлектрического генератора рентгеновского излучения в зависимости от давления остаточного газа / А.В. Щагин, В.И. Волков и др. // Письма в Журнал технической физики. -2018. -№ 44. - С. 18;

91. Shchagin, A.V. Properties of a Ceramic Pyroelectric X-Ray Generator as Dependent on Residual-Gas Pressure / A.V. Shchagin, V.I. Volkov, V.S. Miroshnik // Tech. Phys. Lett. - 2018. - Vol.44. - P.47.

92. Ivashchuk, O.O. Piezoelectric Accelerator / O.O. Ivashchuk, A.V. Shchagin and et. al. // Scientific Reports. - 2018. -Vol.8. - P. 816488.

93. Громов, М.Б. Численное моделирование анизотропии излучения пироэлектрического генератора нейтронов / М.Б. Громов, А.С. Кубанкин и др. // Вестник Московского университета. - 2019. - Vol. 2. - P. 50.

94. Gromov, M.B., Kubankin A.S. and et. al. Numerical Simulation of Radiation Anisotropy of the Pyroelectric Neutron Generator / M.B. Gromov, A.S. Kubankin and et. al. // Moscow University Physics Bulletin. - 2019. -Vol. 74. - P. 144.

95. Павлинский, Г.В. Основы физики рентгеновского излучения / Г.В. Павлинский // М.: ФИЗМАТЛИТ; Изд-во МФТИ. - 2007. - 240 с.

96. Friske, E. Investigation of the durability of a pyroelectric neutron source and secondary electron suppression / E. Friske, G. Deuter, J. Jochum // Eur. Phys. J. A. - 2015. - Vol. 51. - P. 42.

97. Brownridge, J.D. Self-focused electron beams produced by pyroelectric crystals on heating or cooling in dilute gases / J.D. Brownridge, S.M. Shafroth, D. Trott and et. al. // Appl. Phys. Lett. - 2001. - Vol. 78. - P.1158.

98. Kukhtarev, N. Generation of focused electron beam by pyroelectric and photogalvanic crystals / N. Kukhtarev, T. Kukhtareva, M. Bayssie and et. al. // J. Appl. Phys. - 2004. - Vol. 96. - P. 6794.

99. Geuther, J. A. Magnetic deflection of electrons and ions produced by pyroelectric crystals / J. A. Geuther, Y. Danon // ANS Annual Meeting, San Diego, CA. - 2005. - P. 9.

100. Sanna, S. LiNbO3 surfaces from a microscopic perspective / S. Sanna, W.G. Schmidt // J. Phys.: Condens. Matter. - 2017. - Vol. 29. - P. 413001.

101.XR-100SDD Silicon Drift Detector (SDD) // Amptek. URL: http://amptek.com/products/xr-100sdd-silicon-drift-detector/

102.Wong, K.K. Properties of Lithium Niobate / K.K. Wong // London, UK: INSPEC. - 2002.

103.Popescu, S.T. Interferometric measurement of the pyroelectric coefficient in lithium niobate / S.T. Popescu, A. Petris, V.I. Vlad // J. Appl. Phys. - 2013. - Vol. 113. - P.043101.

104.Shostak, R.I. An analysis of the temperature dependence of the spontaneous polarization of LiNbO3 crystals / R.I. Shostak, S.V. Yevdokimov, A.V. Yatsenko // Crystallogr. Rep. - 2009. - Vol. 54. - P. 492.

105.Jachalke, S. How to measure the pyroelectric coefficient? / S. Jachalke, E. Mehner, H. Stöger and et. al. // App. Phys. Rev. - 2017. - Vol. 4. - P. 021303.

106.XR-100CdTe X-Ray & Gamma Ray Detector // Amptek. URL: http://amptek.com/products/xr-100cdte-x-ray-and-gamma-ray-detector/

107.Кособоков, М.С. Формирование микро- и нанодоменных структур в ниобате лития и танталате лития после импульсного лазерного нагрева / М.С. Кособоков // Дисс. на соискание степени к. ф.-м. н. Екатеринбург. - 2016.

108. Sugie, H. Carbon nanotubes as electron source in an x-ray tube / H. Sugie, M. Tanemura, V. Filip and et. al. // Appl. Phys. Lett. - 2001. - Vol. 78. - P. 2578.

109. Cheng, S. A compact X-ray generator using a nanostructured field emission cathode and a microstructured transmission anode / S. Cheng, F.A. Hill, E.V. Heubel and et. al. // J. of Phys.: Conf. Ser. - 2013. - Vol. 476. - P. 012016.

110. Basu, A. A portable x-ray source with a nanostructured Pt-coated silicon field emission cathode for absorption imaging of low-Z materials / A. Basu, M.E. Swanwick, A.A. Foman and et. al. // J. of Phys. D: App. Phys. - 2015. - Vol. 48. - P. 22.

111. Елецкий, А.В. Углеродные нанотрубки / А.В. Елецкий // УФН. - 1997. -Vol. 167. - P. 945-972.

112. Dresselhaus, M.S. Carbon Nanotubes. Synthesis, Structure, Properties, and Applications. / M.S. Dresselhaus, G. Dresselhaus, P. Avouris // Topics in Applied Physics. Berlin: Springer-Verlag. - 2001. - Vol. 80

113. CNT X-ray Sources // Xintek. URL: http : //www.xintek.com/cnt-x-ray-sources/

114. Hong, J.H. Fabrication of a compact glass-sealed x-ray tube with carbon nanotube cold cathode for high-resolution imaging / J.H. Hong, J.S. Kang, K.C. Park // J. of Vac. Sci. & Tech. B. - 2018. -Vol. 36. - P. 02C109.

115. Bell, M.S. Carbon nanotubes by plasma-enhanced chemical vapor deposition / M.S Bell, K.B.K. Teo, R.G. Lacerda and et. al. // Pure. Appl. Chem. - 2006. - Vol. 78. - P. 1117-1125.

116. Ryazanov, R. The study of contact phenomena at the interface of silicon - CNT array, synthesized by PECVD method / R. Ryazanov, E. Kitsyuk, A. Shamanaev and et. al. // IEEE Conference of Russian Young Researchers in Electrical and Electronic Engineering. - 2019. - P. 1976-1979.

117. Бочаров, Г.С. Влияние электрического поля на ориентацию углеродных нанотрубок в процессе их роста и эмиссии / Г.С. Бочаров, А.А. Книжник, А.В. Елецкий и др. // ЖТФ. - 2012. - Т. 82. Вып. 2. - С.113.

118. Saito, Y. Carbon Nanotube and Related Field Emitters: Fundamentals and Applications / Y. Saito // Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. - 2010.