Квантовые электронные состояния в тонких слоях благородных металлов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат физико-математических наук Вялых, Денис Васильевич

• Вялых, Денис Васильевич
• кандидат физико-математических наук
• 2001

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Вялых, Денис Васильевич

Введение.

Глава 1 •

Квантовые состояния электронов в тонкопленочных металлических структурах. *

1.1 Причины и условия формирования квантовых состояний.

1.2 Особенности зонной структуры металлов Аи и Ag. Квантовые состояния в системе Ag/Au(l 11).

1.3 Резонансные квантовые состояния в системе

Ag(l 11)+Au+Ag.

1.4 Двойная квантовая яма в металлической системе Ag( 111 )+Au+Ag+Au. Эффект „непересечения" энергетических уровней квантовых состоянии. w

1.5 Квантовые состояния в системе Ag/Cu(111).

1.6 Определение дисперсионной зависимости E(ki) из анализа фотоэлектронных спектров квантовых состоянии.

1.7 Электронный интерферометр Фабри-Перо.

1.8 Квантовые состояния в тонкопленочных магнитных системах.

1.9 Выводы.

Глава

Экспериментальная техника и методики эксперимента.

2.1 Методика формирования эпитаксиальных слоев металлов Ag, Au, и Си на монокристалле W(110).

2.2 Фотоэлектронная спектроскопия.

2.2.1 Ультрафиолетовая фотоэлектронная спектроскопия с угловым разрешением

УФЭСУР) для построения дисперсии валентной зоны двумерных структур.

2.3 Дифракция медленных электронов.

2.4 Экспериментальные установки.

Глава

Формирование квантовых состояний электронов в однослойных металлических структурах: Au/W(l 10), Ag/W(l 10) и

Cu/W(110).

3.1 Исследование квантовых состояний в системе

Au/W(l 10).

3.2 Исследование квантовых состояний в системе

Ag/W(l 10).

3.3 Исследование квантовых состояний в системе

Cu/W(l 10).

3.4 Выводы.

Глава

Квантовые состояния электронов в двухслойных металлических структурах Ag( 111 )/Au( 111) и Au( 111 )/Ag( 111), выращенных на

W(110).

4.1 Формирование квантовых состояний в широкой энергетической области спектра. Эффект „непересечения" электронных энергетических уровней в системе Ag/Au(l 11)/W(110).

4.2 Исследование свойств потенциального барьера на 93 МФГ Ag/Au в системах Ag(l 11)/Au(l 11) и

Au(l 11)/Ag(l 11), выращенных на W(110).

4.3 Выводы.

Глава 5 99 Теоретическое описание квантовых состояний электронов в двухслойной системе Ag(l 11)/Au(l 11 )/W( 110).

5.1 Модель потенциальной ямы.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Квантовые электронные состояния в тонких слоях благородных металлов»

В современной физике твердого тела большое внимание уделяется экспериментальному и теоретическому исследованию электронных свойств систем с пониженной размерностью. Интерес к подобного рода объектам обусловлен тем, что по характеру электронных состояний низкоразмерные структуры, как правило, не имеют аналогов среди существующих в природе кристаллических твердых тел.

Особенностью этих систем является ограничение движения квазичастиц - например, электронов в одном, двух и даже трех направлениях - причем масштаб такого ограничения сравним с характерной длиной электронной волны. Если рассмотреть тонкопленочные структуры, так называемые 2D- системы, то в них электроны могут свободно двигаться вдоль плоскости интерфейса, в то время как движение электронов в перпендикулярном направлении ограничено потенциальными барьерами на границах раздела. Подавление движения носителей заряда приводит к тому, что энергетический спектр в направлении, перпендикулярном к поверхности тонкой монокристаллической пленки, модифицируется из непрерывного континуума, характерного для объемного кристалла, в набор дискретных уровней Е„. Электронные состояния, волновые функции Wn которых соответствуют этим энергиям, принято называть квантовыми. Появление квантовых электронных состояний (КЭС) вызвано интерференцией электронных волн блоховского типа при многократном отражении последних от межфазных границ (МФГ), формирующих 2D- систему. Таким образом, подобного рода структура может быть описана в терминах обычного интерферометра Фабри-Перо, в котором МФГ являются зеркалами для электронов.

Возможность реализации квантового размерного эффекта в синтезируемых твердотельных тонкопленочных структурах открывает широкие перспективы использования этого явления в приборах современной электроники, принцип действия которых (в отличие от традиционных устройств микроэлектроники) основан на волновой природе электрона. Такими приборами являются полупроводниковые лазеры, чувствительные фотодетекторы с квантовыми ямами и сверхрешетками в активной области, транзисторы с высокой подвижностью электронов в канале, нанотранзисторы, спиновые транзисторы и т. п.

Значительный прогресс в экспериментальном получении объекта, обладающего свойствами низкоразмерной системы, был достигнут благодаря развитию технологии молекулярно-лучевой эпитаксии (МЛЭ) в условиях сверхвысокого вакуума (СВВ). Для изучения особенностей электронной структуры полученных систем используются такие методы исследования поверхности твердого тела, как фотоэлектронная спектроскопия (ФЭС) в том числе с использованием синхротронного излучения, дифракция медленных электронов (ДМЭ), оже-электронная спектроскопия (ОЭС). Это, в свою очередь, определило общий подход к формированию и изучению подобных систем непосредственно в экспериментальном приборе. Методика исследования состоит в нанесении сверхтонких слоев вещества на предварительно очищенную подложку in situ с последующим изучением электронной и кристаллической структуры полученной системы упомянутыми выше методами. При этом появляется уникальная возможность исследования изменений свойств объекта в зависимости от его толщины, температуры и других внешних воздействий.

Примером систем, в которых удалось реализовать квантово-размерный эффект, являются полупроводниковые структуры семейства GaAs-AlxGaixAs. В таких системах, которые принято называть квантовые гетероструктуры, возможно формирование квантовых ям и сверхрешеток в валентной зоне и зоне проводимости из-за различной ширины запрещенных зон GaAs и AlxGaixAs. Именно на основе таких систем были разработаны первые полупроводниковые квантовые лазеры.

Следует отметить, что запрещенные зоны, которые принято называть «относительными», существуют и у некоторых металлов в случае непересечения энергетическими зонами уровня Ферми вдоль определенных кристаллографических направлений. Тогда появляется возможность, учитывая особенности электронного и кристаллического строения компонентов, реализовать в тонких монокристаллических эпитаксиальных слоях металлов квантовые ямы и сверхрешетки.

Цели настоящей работы состояли в: (1) получении однородных эпитаксиальных металлических систем, в которых возможно формирование квантовых состояний электронов в широком диапазоне энергетического спектра, (2) исследовании квантовых состояний в тонких однослойных и двухслойных структурах благородных металлов, (3) изучении процесса взаимодействия между квантовыми состояниями в подобных системах.

Впервые в настоящей работе были синтезированы металлические тонкопленочные структуры, в которых реализовано два различных механизма отражения электронных волн от межфазной границы. Результатом этого стало формирование квантовых состояний электронов в широкой области энергетического спектра. Первый механизм обусловлен отражением электронной волны от потенциального барьера на МФГ Металл/Подложка в области «относительной» запрещенной зоны последней. Второй механизм заключается в отражении от МФГ электронных волновых функций, имеющих различную симметрию.

Задачи работы состояли в следующем:

1. Отработка методики, позволяющей синтезировать в условиях СВВ однородные высококачественные эпитаксиальные слои благородных металлов: золота, серебра и меди, на подложке монокристалла W(110).

2. Изучение особенностей электронной структуры тонких слоев металлов Au, Ag и Си, выращенных на W(110).

3. Исследование особенностей электронной структуры двухслойных металлических систем: Ag(lll)/Au(lll) и Au(lll)/Ag(lll), выращенных на W(110).

4. Теоретическое описание квантовых состояний электронов двухслойной системы Ag/Au(lll)/W(110) для выяснения корреляции зонной структуры металлов Au и Ag и характера взаимодействия квантовых состояний.

На защиту выносятся:

1. Методика синтезирования in situ высококачественных эпитаксиальных слоев благородных металлов, характеризующихся формированием в них квантовых состояний электронов.

2. Факт наблюдения квантовых состояний sp- типа в двухслойной структуре Ag/Au(lll)/W(110) в широком энергетическом диапазоне до « 3.5 эВ ниже уровня Ферми, а также экспериментальное определение дисперсии зон из анализа фотоэлектронных спектров (ФЭ) квантовых состояний.

3. Факт экспериментального наблюдения в металлической системе Ag/Au(lll)/W(110) эффекта «непересечения» квантовых состояний.

4. Методика тестирования свойств потенциального барьера на МФГ Au/Ag посредством анализа энергий квантовых состояний в зависимости от суммарной толщины металлических слоев систем: Ag(l 11)/Au(l 11) и Au(l 11)/Ag(l 11), выращенных на W(110). 5. Квантово-механическая модель потенциальной ямы в приближении эффективной массы квазичастиц для теоретического описания поведения квантовых состояний в системе Ag/Au( 111 )/W( 110).

Новизна работы состоит в следующем:

В работе впервые:

1. Методом фотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением (ФЭСУР) были исследованы квантовые состояния sp- типа в тонких слоях благородных металлов Au, Ag и Си, сформированных на подложке W(110).

2. В синтезированных тонкопленочных металлических системах наблюдались квантовые состояния электронов в широком энергетическом диапазоне ФЭ спектра за счет реализации в этих структурах двух механизмов отражения от МФГ электронных волновых функций.

3. Отработана методика исследования свойств потенциальных барьеров в металлических квантовых гетероструктурах.

4. Продемонстрировано, что результаты теоретических расчетов, по модели потенциальной ямы в приближении эффективной массы квазичастиц, находятся в согласии с экспериментальными данными.

Практическая ценность работы заключается в том, что отработанные методики формирования однородных высококачественных эпитаксиальных слоев благородных металлов в условиях СВВ могут найти широкое применение для создания перспективных структур микро- и наноэлектроники. Факт существования квантовых состояний электронов в тонких однослойных покрытиях благородных металлов Au, Ag и Си, а также их взаимодействие в двухслойных системах, может быть учтен и использован при создании активных элементов в интегральных схемах твердотельных электронных приборов. Результаты по структуре электронных состояний в синтезированных тонкопленочных соединениях благородных металлов могут быть использованы для апробации различных теоретических моделей в физике твердого тела.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на заседаниях кафедры Электроника твердого тела С. Петербургского Университета, на семинарах «Selected problems from Solid State Spectroscopy and Microscopy» лаборатории проф. Г. Кайндла в Свободном университете г. Берлина (Германия), на конференции «Spring Meeting of the Physical Society of Germany» (DPG-2001, Гамбург, Германия), а также на семинаре проф. Р. А. Суриса в Физико-Техническом институте им Иоффе. Результаты опубликованы в работах [3.1-3.3, 4.1].

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации составляет 116 страниц, в том числе 45 рисунков. Список цитируемой литературы составляет 102 наименования.

Заключение диссертации по теме «Физика конденсированного состояния», Вялых, Денис Васильевич

4.3 Выводы

Особенности электронной структуры металлов Ag, Au и W в перпендикулярном к поверхности направлении, позволили реализовать в структуре Ag/Au/W два механизма отражения электронных волн от межфазной границы. Первый механизм обусловлен отражением электронной волны от потенциального барьера на МФГ в области «относительной» запрещенной зоны. Второй механизм заключается в отражении от МФГ электронных волновых функций, имеющих различную симметрию.

Результатом этого стало формирование квантовых состояний электронов в металлической структуре Ag(l 11)/Au(l 11)/W(110) в широкой энергетической области спектра до « 3.5 эВ ниже уровня Ферми. Анализ свойств потенциального барьера на МФГ Au/Ag показал, что последний является практически прозрачным для делокализованных электронов металлов Ag и Au при энергиях связи больших «1.1 эВ. Таким образом, в системе Ag/Au(lll)/W(110) при энергиях Е > 1.1 эВ электронная плотность ограничивается потенциальными барьерами на МФГ Ag/Вакуум и Au/W, а при Е < 1.1 эВ - барьерами на МФГ Ag/Au и Ag/Вакуум. Если толщина буферного слоя золота достаточна для формирования в нем квантовых резонансных состояний sp - типа, то тогда в системе Ag/Au(lll)/W(110) наблюдается антикроссинг квантовых состояний Ag и Au.

Глава 5.

ТЕОРЕТИЧЕСКОЕ ОПИСАНИЕ КВАНТОВЫХ СОСТОЯНИЙ В ДВУХСЛОЙНОЙ СИСТЕМЕ Ag/Au(lll)/W(110)

В настоящей главе приведены результаты теоретического анализа квантовых состояний электронов в системе Ag( 111 )/Au( 111 )/W( 110). В основу модели легли экспериментальные результаты исследования этой структуры методом ФЭСУР.

5.1 Модель потенциальной ямы

Для проведения теоретического описания квантовых состояний электронов серебра и золота, в двухслойной металлической структуре Ag(lll)/Au(lll)/W(110) были приняты во внимание следующие аспекты. Во-первых, модификация электронной структуры в низкоразмерных структурах, синтезированных из слоев благородных металлов Ag и Аи, исследовалась методом ФЭСУР при нормальной эмиссии фотоэлектронов. В таких системах параллельным нормали к поверхности является направление [111], а тогда задачу сразу можно упростить, т. е. перейти от трехмерной к одномерной и рассматривать особенности электронной структуры исследуемой системы только в этом направлении. Во-вторых, экспериментальное исследование свойств потенциального барьера на МФГ Au/Ag в двухслойных структурах Ag(lll)/Au(lll) и Au(lll)/Ag(lll), эпитаксиально сформированных на подложке W(110) показало, что в энергетическом диапазоне Е > 1.1 эВ - барьер на МФГ Au/Ag для электронов Ag и Аи практически прозрачный, поэтому при этих энергиях связи в структуре Ag(lll)/Au(lll)/W(110) квантовая яма формируется в основном барьерами на границах Ag/Вакуум и Au/W. В энергетическом интервале 0.33 эВ < Е < 1.1 эВ ниже уровня Ферми электроны Ag оказываются в области L - запрещенной зоны Au, которая создает для них на границе Ag/Au существенно более мощный потенциальный барьер.

Таким образом, принимая во внимания упомянутые выше факты , для описания двухслойной системы Ag(l 11)/Au(l 11)/W(110) мы решили применить обычную модель квантовой механики [5.1], которая схематично показана на рис. 5.1. Е

С* S и

Он

57 К О

V.

Ag о

Au

Ад а х

Толщина, (А)

Рис 5.1 Потенциальная яма с формой дна в виде „ступеньки", используемая для описания антикроссинга квантовых состояний золота и серебра в системе Ag/Au(l 11)/W(110). Полупрозрачный барьер на МФГ при Е>1.1 эВ Au/Ag смоделирован 5-барьером переменной мощности Q.

Анализ проводился в приближении эффективной массы электрона, при этом полагалось, что при переходе из слоя в слой через МФГ Ag/Au, эффективная масса электрона изменяется скачком от одного значения к другому. Потенциальный барьер на МФГ Ag/Au был смоделирован комбинацией „ступеньки,, и полупрозрачного 8-барьера, мощность которого Q можно изменять в интервале от 0 до со. При очень больших мощностях Q потенциальный барьер для электронов становится непрозрачным, и в пределе при Q -> оо две части потенциальной ямы являются независимыми друг от друга.

Высота барьера-„ступеньки„ была определена разностью вершин валентных зон серебра («0.33 эВ ЭС) и золота («1.1 эВ ЭС) в направлении [111]. Для простоты вычислений использовались нулевые граничные условия на краях квантовой ямы, т. е. предполагалось, что потенциальные барьеры являются бесконечно высокими.

Таким образом, параметрами рассматриваемой модели у нас были: эффективные массы носителей заряда в каждом из слоев: m Au и m Ag, и мощность барьера на границе слоев Q. Предполагалось, что такую модель можно использовать для достаточно массивных слоев Ag и Аи.

Собственные волновые функции ц>{х) и собственные значения электрона Е, находящегося в такой яме, находятся из решения стационарного уравнения Шредингера: уАЬ)=0.

Для решения уравнения (11) необходимо рассмотреть две энергетические области: совместно с граничными условиями на границах: т=о, ф-0)=ф+0), (12)

I. VAg<E<VAu,n

II .VM<E (13)

Собственные волновые функции для электрона в первой энергетической области будут иметь следующий вид:

0<х<а : ^(х)=А sh(ca), а=^2mAu(VAu -Е)>0, а<х<Ь : ц2(хУВ sin(к2{Ъ-х)\ k2=pmAg(E-VAg)>0 (14).

Используя граничные условия можно получить первое выражения для энергии электронных уровней в рассматриваемом энергетическом интервале: chjau) cos(k2d)

15)>где b ' *

Для второго энергетического интервала собственные волновые функции электрона принимают вид:

О<х<а: у/](х)=А sin(£;x), k1=^2mAg(E-VAu)>0, a<x<b : ip2(x)=B sin(k2(b-x)), k2=pmAg(E-VAg)>0 (16).

Аналогичным образом находится выражение для разрешенных уровней энергии электрона: cos (кха) cos (k2d) sin(^,a) sin(£2cT)

Для того чтобы найти собственные значения энергии Е необходимо решить следующее уравнение: F(E) = 0 (18), где chjad) cos(k2d)

F(E)=< (19). c^ cos(M) sin^a) 2 sin(k2d) Au

Толщина слоя Ag, (А)

Рис 5.2 Зависимости энергетического положения КЭС Ag от толщины слоя в системе Ag/Au22A(lll)/W(110). Закрашенными символами показаны экспериментально полученные данные, открытыми символами демонстрируются результаты расчета. Горизонтальными пунктирными линиями и символами QWRj и QWR2 показаны положения квантовых резонансных состояний в слое Au.

Используя последние выражение были рассчитаны положения уровней энергии квантовых состояний электронов, как функции от толщины верхнего слоя серебра системы Ag/Au( 111 )/W( 110) при толщине буферного слоя золота 22А. Результаты вычислений приведены (незакрашенные символы) на рис. 5.2 вместе с экспериментально полученными данными (закрашенные символы). Аппроксимация экспериментальных данных была получена при следующих параметрах: m Au= 0.34 m е, mAg= 0.14 m е, и Q = 0.08, где me - масса свободного электрона. Как видно из рис. 5.2, предложенная модель достаточно хорошо описывает экспериментальные данные и эффект „непересечения,, энергетических уровней, вызванного смешиванием квантовых состояний электронов золота и серебра, через слабый потенциальный барьер (Е > 1.1 эВ) на МФГ Ag/Au в двухслойной квантовой системе Ag( 111 )/Au( 111)/W( 110).

Заключение.

Ниже сформулированы основные результаты исследования квантовых состояний электронов в металлических низкоразмерных структурах, полученные в диссертации:

1. В тонких монокристаллических эпитаксиальных слоях благородных металлов Au, Ag и Си, выращенных на атомарно-чистой подложке W(110), формируются квантовые состояния электронов. Появление этих состояний обусловлено интерференцией электронных волн внутри монокристаллической пленки металла при их многократном отражении от МФГ Вакуум/Металл и Металл/Подложка, выполняющих функцию электронных зеркал.

2. Энергетическое положение квантовых состояний характеризует толщину монокристаллической пленки. Таким образом, на примере системы Ag/W(110) показано, что ФЭ спектроскопию квантовых состояний можно использовать как зонд, для тестирования толщин тонких слоев металлов.

3. В двухслойной металлической системе Ag/Au(lll)/W(110) квантовые состояния электронов наблюдаются в широком энергетическом диапазоне до «3.5 эВ ниже уровня Ферми, что обусловлено реализацией в этой системе двух различных механизмов отражения электронных волн от межфазной границы Металл/Подложка.

4. Наблюдается эффект «непересечения» или антикроссинга квантовых состояний серебра и золота в двухслойной системе Ag/Au(l 11)/W(110).

5. Отработана методика, позволяющая тестировать свойства потенциальных барьеров в квантовых ямах и сверхрешетках посредством анализа изменения энергетического положения квантовых состояний при варьировании суммарной толщины гетероструктуры. На примере систем Ag(l 11)/Au( 111) и Au(l 11)/Ag(l 11), выращенных на W(110), было показано, что смешивание квантовых состояний электронов золота и серебра выше края sp- зоны Au в направлении [111] осуществляется через практически прозрачный барьер на МФГ Ag/Au, обусловленный различным внутренним потенциалом металлов Ag и Au. 6. Продемонстрировано, что модель потенциальной ямы в приближении эффективной массы достаточно хорошо описывает эффект «непересечения» квантовых состояний электронов в системе Ag/Au(lll)/W(110) и иллюстрирует хорошее согласие теоретических расчетов и экспериментальных данных.