Взаимодействие лазерного излучения с двухатомными молекулами и молекулярными ионами тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.21, кандидат физико-математических наук Сухарев, Максим Евгеньевич

• Сухарев, Максим Евгеньевич
• кандидат физико-математических наук
• 2000

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Сухарев, Максим Евгеньевич

ОГЛАВЛЕНИЕ

ГЛАВА 1. ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 2. ФАКТОРЫ ФРАНКА - КОНДОНА ДЛЯ ИОНИЗАЦИИ МОЛЕКУЛ Н2 И D2 ВО ВНЕШНЕМ ПОЛЕ.

ГЛАВА 3. ДИНАМИКА РАСПАДА МОЛЕКУЛЯРНОГО ИОНА ВОДОРОДА ВО ВНЕШНЕМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ.

3.1. Электронная динамика в процессе распада молекулярного иона водорода во внешнем лазерном поле.

3.2. Эффективный диссоциативный потенциал для ядерной подсистемы с учетом электронной локализации во внешнем поле. Диссоциация.

ГЛАВА 4. КЛАССИЧЕСКАЯ ТЕОРИЯ ОРИЕНТАЦИИ И ВЫСТРАИВАНИЯ МОЛЕКУЛ

И МОЛЕКУЛЯРНЫХ ИОНОВ ВО ВНЕШНЕМ ПОЛЕ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ.

4.1. Роль температуры в процессе ориентации молекул.

4.2. Поляризуемость молекул.

4.3. Классическая ориентация двухатомных молекул в переменном электрическом поле большой длительности.

4.4. Классическая ориентация и диссоциация двухатомных молекул и молекулярных ионов в поле короткого лазерного импульса.

4.5. Классическая ориентация и диссоциация двухатомных молекул и молекулярных ионов в поле длинного лазерного импульса.

ГЛАВА 5. КВАНТОВАЯ ТЕОРИЯ ОРИЕНТАЦИИ И ВЫСТРАИВАНИЯ МОЛЕКУЛ ВО ВНЕШНЕМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ.

5.1. Квантовая теория ориентации двухатомных молекул в длинном лазерном импульсе.

5.2. Квантовая теория ориентации двухатомных молекул в коротком лазерном импульсе.

5.3. Численный расчет ориентации молекул во внешнем лазерном поле произвольной длительности.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Взаимодействие лазерного излучения с двухатомными молекулами и молекулярными ионами»

Как квантовый объект молекула много сложнее атома. Поэтому взаимодействие лазерного излучения с молекулами гораздо более многообразно. И дело не только в том, что молекула имеет больше электронов и не имеет той центральной симметрии, которой обладают атомы. Молекула в дополнение к электронным степеням свободы обладает принципиально иными степенями свободы - колебательными (ядерное движение) и вращательными, существенно усложняющими ее энергетический спектр. Именно взаимодействие такой сложной системы с лазерным излучением дает нам необходимую информацию о внутреннем строении молекул. Электрические свойства молекул являются важными характеристиками строения вещества. Изучение электрических свойств позволяет установить закономерности, связьшающие эти свойства со строением молекул. Знание электрических свойств необходимо для понимания явлений происходящих при помещении молекул во внешнее электрическое поле, и при изучении межмолекулярного взаимодействия.В 1964 г. в работах [1, 2] впервые была теоретически рассмотрена возможность многофотонного возбуждения колебаний и диссоциации молекул.Эти работы положили начало изучению \шогофотонных процессов в молекулах, которое сегодня представляет собой широкую и быстро развивающуюся область физики взаимодействия лазерного излучения с веществом. Экспериментально взаимодействие молекул с лазерным излучением впервые исследовалось в работе [3], в которой изучался процесс распада молекулы водорода в поле рубинового лазера. Авторами работы были зарегистрированы не только положительные однократно заряженные молекулярные ионы водорода, но и ионы атома водорода, что указало не только на процесс ионизации, а и на процесс диссоциации полученного молекулярного иона водорода или на процесс диссоциации нейтральных молекул с последующей ионизацией образовавш1г<ся атомов.После появления выше названных работ началось интенсивное исследование этой области как теоретические!, так и экспериментальными метода1Ми. В силу сложности сам1г^ молекул теоретические методы большей частью относятся к численному моделированию процессов распада молекул во внешнем поле (см., например, [4, 5, 29 - 32, 34]). Однако, удалось выявить качественные особенности распада молекул на примере двухатомных молекул водорода и дейтерия [6]. Именно двухато\шая молекула водорода уже \шоп1е годы привлекает внимание экспериментаторов и теоретиков, так как она является самой простой среди молекул и более сложной по выше указанным причинам, чем относительно хорошо изученные атомы. Качественно новые физические явления как правило проявляются именно в таких ситемах, которые стоят на ступень вьш1е по сложности, чем изученные, но являются самыми простыми среди более сложных систем.Как в вьшхе перечисленных работах, так и в данной работе процесс взаимодействия лазерного излучения с молекулами рассматривается в рамках пренебрежения межмолекулярным взаимодействием, т. е. молекулярная среда считается достаточно разреженной. Кроме того, внешнее электрическое поле предполагается классическим; на протяжении всей работы внешнее лазерное поле считается линейно поляризованным.Весь процесс распада двухатомных молекул во внешнем поле можно разделить на две ступени. А именно, если речь идет о неполярных молекулах, то такими ступенями будут первичная ионизация нейтральной молекулы и последующий распад молекулярного иона. Динамика распада полярных молекул усложняется в связи с тем, что, в отличие от неполярных, первым разрешен процесс диссоциации (более подробно см. Главу 2). На сегодняшний день уже в целом ясна картина распада двухато\шых молекул во внешнем электрическом поле, на эту тему написано большое количество обзоров и книг (см., например, [7]), в которых сум\шруется современное положение в этой области науки. Как уже говорилось выше, первым актом взаимодействия неполярной двухато\шой молекулы с электрическим полем является первичная ионизация. Именно с этого момента начинает развиваться дальнейший процесс распада молекул. В динамике распада двухато\шых молекул во внешнем поле немаловажную роль играет так назьшаемая электронная локализация (см. подробнее Главу 3). Впервые модель локализации валентного электрона около одного из ядер в молекулярном ионе водорода была предложена в работе [8]. Последующая динамика распада молекулярного иона заключается в неадиабатических электронных переходах между основным и первым возбужденным терма\ш и вторичной иош1зации. Затем молекулярньш 1юн распадается из-за кулоновского отталкивания ядер (кулоновский взрыв). Попытка описать движение ядер (диссоциация) в рамках классической механики требует знания потенциала, в котором происходит это движение. Такой потенциал (в дальнейшем мы будем называть его эффективным диссоциативным потенциалом), очевидно, зависит от того, в каком состоянии находится валентный электрон и, как следствие, этот потенциал с необходимостью должен удовлетворять дина\шке движения валентного электрона и его локализации. Попьггка ввести такой потенциал была предпринята в работе [6], однако, в этой работе не было приведено замкнутой аналитической формулы для потенциала. Данная проблема решена в работе [9] и ее полное решение приведено в Главе 3.Как уже отмечалось, молекулы имеют, в силу своей геометрической структуры, дополнительные, по сравнению с атомами, степени свободы, как то колебательные и вращательные. Последние свойства приводят нас к задаче об ориентации молекул в пространстве во внешнем поле. Данная проблема решалась как в рамках классической механики [11, 12], так и в рамках квантовой механики [13]. Такая задача до недавнего времени не имела полного теоретического описания. Попьггка решить ее и привести полную и замкнутую теорию предпринята в последнем разделе. Наконец, следуя от простого к сложному, мы приходим к необходимости решения полной задачи о распаде нейтральной молекулы во внешнем поле как с учетом всех каналов распада, так и с учетом ориентации молекулы (и ее молекулярного иона) в пространстве. Такая задача для двухато\шой молекулы водорода численно решена в работе [15], но аналитической теории на сегодняшний день нет.Однако, остается незакрьггым еше достаточно большое количество вопросов. Например, нет аналитический теор1Ш ионизации молекул и молекулярных ионов, хотя существует ряд качественньсс соображений на этот счет, не ясен до конца процесс ориентащш молекул и молекулярных ионов, и главное, нет полной ясности относ1ггельно вопроса применимости классической механ1пси к данной проблеме.В данной работе вьшосятся на защиту следующие положения: 1. максимум факторов Франка - Кондона для ионизации нейтральньсс двухатомньсс молекул водорода и дейтерия с увеличением напряженности внешнего лазерного поля сдвигается в сторон>' больших колебательных энергий (Глава 2); 2. феноменологически предложена аналитическая формула для эффективного диссоциативного потенциала двухатомного молекулярного иона с учетом неадиабатических переходов валентного электрона и его локализации около одного из ядер (Глава 3); 3. на основе вычисленных факторов Франка - Кондона и аналитической формы эффективного диссоциативного потенциала распределения продуктов диссоциации для молекулярного иона водорода и дейтерия (Глава 3) хорошо согласуются с экспериментальны\ш данными; 4. описан процесс ориентации молекул и молекулярных ионов во внешнем поле, как в рамках классической механики, так и с точки зрения квантовой теории в приближении жесткого ротатора (Главы 4 и 5); Области применения знаний о взаимодействии молекул с лазерным полем помимо очевидного фундаментального значения имеют, несомненно, и прикладной характер. К примеру, фокусировка нейтральных молекул и создание на этой основе квантовых молекулярньг< нитей и точек требует от нас полного понимания процессов ориентации и диссоциации молекул и молекулярных ионов во внешнем лазерном поле. Основные результаты диссертации опубликованы в [9, 11, 14, 22, 23, 36, 41] и докладьшались на международных конференциях "Laser Phycics'96" (г. Москва, 22-26 июля 1996), "Laser Phycics'98" (г. Берл1ш, июль 1998), "Laser Phycics'99" (г. Будапешт, 2 - 6 июля 1999, after deadline poster), а также на обшероссийских конференциях "Фундаментальная Атомная Спектроскопия" XV (г. Звенрггород) и XVI (г. Москва). Кроме того большая часть результатов работы неоднократно обсуждалась на селшнарах по "Физике f^flOгoфoтoнньrx процессов" (ИОФ РАН, рук. профессор Н. Б. Делоне) и в ШШЯФМГУ. Диссертационная работа состоит из 5 глав, заключения, списка цитируемой литературы и отдельного списка опубликованных работ, в которых содержатся основные результаты диссертации.

Заключение диссертации по теме «Лазерная физика», Сухарев, Максим Евгеньевич

Основные результаты этой Главы состоят в следующем: в рамках квантовой механики в приближении жесткого ротатора полностью описан процесс ориентации молекул во внешнем лазерном поле; найден критерий адиабатично-сги лазерного импульса для процесса ориентации молекул; показано, что в длинном лазерном импульсе волновая функция молекулы является сфероидальной гармоникой и, как следствие этого, вытянута вдоль вектора напряженности внешнего поля; однако, выстраивание исчезает в процессе выключения внешнего поля (на заднем фронте импульса); в приближении встряски типа рассеяния получены аналитические выражения для амплитуд переходов между вращательными состояниями молекулы под действием внешнего лазерного поля; показано, что с увеличением как напряженности внешнего поля так и длительности последнего заселяется большее число вращательных состояний; наконец, выписаны основные формулы и уравнения для численного анализа процесса ориентации моле^л во внешнем лазерном поле.

Заключение.

В заключение перечислим основные результаты работы

1. численно найдены факторы Франка - Кондона для ионизации нейтральных двухатомных молекул водорода и дейтерия для разных значений напряженности внешнего лазерного поля (Глава 2), показано, что с увеличением напряженности внешнего поля максимум факторов Франка - Кондона смещается в сторону больших колебательных энергий;

2. феноменологически предложена аналитическая формула для эффективного диссоциативного потенциала двухатомного молекулярного иона с учетом неадиабатических переходов валентного электрона и его локализации около одного из ядер (Глава 3), на основе эффективного диссоциативного потенциала в рамках классической механики описан процесс диссоциации молекулярных ионов, рассчитаны энергетические спектры и угловое распределение продуктов диссоциации молекулярного иона водорода в длинном лазерном импульсе (Глава 3 и 4);

3. рассмотрен процесс ориентации молекул во внешнем поле в рамках классической (Глава 4) и квантовой теорий (Глава 5);

4. выписаны основные формулы и уравнения для численного расчета процесса ориентации молекул во внешнем поле в приближении жесткого ротатора (Глава 5).

Предложенная теоретическая работа может быть полезна при интерпретации и понимании процессов взаимодействия лазерного излучения с молекулами и молекулярными ионами. Кроме того, предложенная теория динамики молекул во внешнем поле полезна также для проведения численных экспериментов и расчетов по данной тематике.

В заключении автор выражает глубокую признательность своим научным руководителям профессору В. П. Крайнову и д.ф.-м.н. М. В. Федорову, а также руководителю семинара "физика многофотонных процессов" профессору Н. Б. Делоне и всем участникам этого семинара за многочисленные и плодотворные дисскуссии по теме диссертационной работы.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Сухарев, Максим Евгеньевич, 2000 год

1. Бункин Ф. В., Карапетян Р. В., Прохоров А. М. ЖЭТФ, 1964, т. 47, с. 216.

2. Аскарьян Г. А. ЖЭТФ, 1965, т. 46, с. 403; 1965, т. 48, с. 666.

3. Воронов Г. С., Делоне Г. А., Делоне Н. Б. и др. ЖЭТФ, 1965, т. 2, с. 377.

4. Chelkowski S., Conjusteau A., Zuo Т., Bandrauk A. D. Phys. Rev. А, 1996, 54, p. 3235.

5. Волкова Е. А., Попов А. М., Тихонова О. В. ЖЭТФ, 1996, т. 110, с. 1616.

6. Dietrich P., Ivanov М. Yu., Ilkov F. A., Corkum Р. В. Phys. Rev. Lett., 1996, 77, p. 4150.

7. Molecules in Laser Fields, edited by Bandrauk A. D. (Decker, NY 1994).

8. Seideman Т., Ivanov M. Yu., Corkum P. В., Phys. Rev. Lett., 1995, 75, p. 2819.

9. Sukharev M. E„ Krainov V. P., Laser Phys. 7 (1997), p. 803.

10. Plummer M„ and McCann J. F., J. Phys. В 28 (1995), LI 19.

11. Sukharev M. E„ Krainov V. P., JETP 86 (1998), p. 318.

12. Zon A. B. preprint (1998).

13. Friedrich В., Herschbach D„ Phys. Rev. Lett., 1995, 74, p. 4623.

14. Сухарев M. E. препринт ИОФ PAH (1999) N7.

15. Walsh T. D. G„ Hkov F. A., Chin S. L„ Chateauneuf F„ Nguen-Dang Т. Т., Chelkowski S„ Bandrauk A. D„ Atabek 0., Phys. Rev. A (1998) 58, p. 3922.

16. Акулин В. M., Карлов Н. В., Интенсивные резонансные взаимодействия в квантовой электронике, Наука, 1987, с. 270.

17. Ландау JI. Д., Лифшиц Е. М., Теоретическая физика, т. Ш, Квантовая механика: Нерелятивистская теория, Наука, 1989.

18. AmmosovM. V., DeloneN. В., Krainov V. P., JETP, 1986, 64, p. 1191.

19. Dunn G. H., J. Chem. Phys., 196, 44, p. 2592.

20. Cohen. S„ Judd D. L., Riddell R. J., Phys. Rev., 1960, 119, p. 384.

21. Bates D. R„ Ledsham K., Stewart A. L., Phil. Trans. Roy. Soc. A, 1953, 246, p. 215.

22. Sukharev M. E„ Krainov V. P., JETP 83 (1996), p. 457.

23. Sukharev M. E„ Krainov V. P., Laser Phys. 7 (1997), p. 323.

24. Ivanov M„ Siedeman Т., Corkum P. Phys. Rev. A (1996), 54, p. 1541.

25. Hiskes J. Phys. Rev. (1961), 122, p. 1207.

26. Mulliken R. S. J. Chem. Phys. (1939), 7, p. 20.

27. Ilkov F. A., Walsh T. D. G„ Turgeon S„ Chin S. L. Phys. Rev. A (1995), 51, p. R2695.

28. Ilkov F. A., Walsh T. D. G„ Turgeon S„ Chin S. L. Chem. Phys. Lett. (1995), 247, p. 1.

29. S. Chelkowski, A. Conjustean, T. Zuo, and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A Vol. 54, No 4 (1996), pp. 3235-3244.

30. A. D. Bandrauk, S. Chelkowski, and H. Yu, Phys. Rev. A Vol. 56, No 4 (1997), R1 -R4.

31. A. D. Bandrauk, and H. Yu, Phys. Rev. A Vol. 59, No 1 (1999), pp. 539 548.

32. K. A. Pronin, and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. B, Vol. 50, No 5 (1994), R3473 -R3476.

33. N. Moiseyev, M. Chrysos, 0. Atabek, and R. Lefebvre, J. Phys. В 28 (1995), pp. 2007 2020.

34. T. Zuo, S. Chelkowski, and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A Vol. 49, No 5 (1994), pp. 3943-3953.

35. Y. Liang, S. August, S. L. Chin, Y. Beaudoin, and M. Chaker, J. Phys. В 27 (1994), pp. 5119P. Dietrich, Phys. Rev. A Vol. 57, No 1 (1998), pp. 476-483.

36. Сухарев M. E. препринт ИОФ PAH (1999) N8.

37. Делоне H. Б., Крайнов В. П. Основы нелинейной оптики атомарных газов. М.: Наука, 1986.

38. Nayfeh A. Introduction to Perturbation Techniques, Wiley, NY (1981).

39. Posthumus J. H. et al in Program and Book of Abstracts of 7th Int. Workshop on Laser Physics, Berlin, July 6 10,1998, Vol. 1.

40. Dietrich P., Strickland D. Т., Laberge M., Corkum P. B. Phys. Rev. A (1993), 47, p. 2305.

41. Sukharev M. E„ and Krainov V. P., J. Opt. Soc. Am. В Vol. 15, No 8 (1998), pp. 2201-2205.

42. Зон Б. А., Кацнельсон Б. Г. ЖЭТФ (1975), т. 69, вып. 4(10), с. 1166.

43. Schade W., Walewski J., Offt A., Knaack A., Phys. Rev. A. 1996. Vol. 53. P. R2921.

44. Charron E„ Giusti-Suzor A., Mies F.H., Phys. Rev. A. 1994. Vol. 49. p. R641.

45. Hanson G.R., J. Chem. Phys. 1975. Vol. 62. P. 1161.

46. Posthumus J.H et al, J.Phys. B:At. Mol. Opt. Phys. 1998. Vol. 31. P. L553.

47. Aubanel E.E., Gauthier J.-M., Bandrauk A.D., Phys. Rev. A. 1993. Vol. 48. P. 2145.

48. Seideman Т., J. Chem. Phys. 1995. Vol. 103. P. 7887.

49. Numico R., Keller A., Atabek 0., Phys. Rev. A. 1998. Vol. 57. P. 2841.

50. Shertzer J., Chandler A., GavrilaM., Phys. Rev. Lett. 1994. Vol. 73. P. 2039.

51. Делоне Н.Б., Крайнов В.П., УФН. 1995. Т. 165. С. 1295.

52. Андрюшин А.И., Федоров М.В., ЖЭТФ, 116 (1999) в печати.

53. Дыхне А. М., Юдин Г. Л. Внезапные возмущения и квантовая эволюция (1996), М.: Редакция журнала УФН.

54. Справочник по спец. функциям, под редакцией Абрамовица М. и Стигана И., М.: Наука (1979), с. 559.

55. Ortigoso J., Rodrigues М., Gupta М., and Friedrich В. J. Chem. Phys. 110 (1999), p. 3870.

56. MizushimaM., The Theory of Rotating Diatomic Molecules, Wiley NY (1975).

57. Слэтер Дж., Электронная структура молекул, Мир, Москва 1965.

58. Список опубликованных работ автора

59. М.Е. Сухарев, В.П. Крайнов, Факторы Франка-Кондона для ионизации молекул водорода и дейтерия в лазерных полях, ЖЭТФ, т. 110, вып. 3(9) (1996), сс. 832-836.

60. Sukharev М. Е., Krainov V. P., Field-dependent Franck-Condon factors for the ionization of molecular hydrogen and deuterium, Laser Phys. 7 (1997), p. 323.

61. Sukharev M. E., Krainov V. P., Dissociation of hydrogen and deuterium molecular ions by strong low-frequency laser field, Laser Phys. 7 (1997), p. 803.

62. M.E. Сухарев, В.П. Крайнов, Вращение и ориентация двухатомных молекул и их молекулярных ионов в сильных лазерных полях, ЖЭТФ, т. 113, вып.2 (1998), сс.573-582

63. Sukharev М. Е., and Krainov V. P., Vibration, rotation, and dissociation of molecular ions in a strong laser field, J. Opt. Soc. Am. В Vol. 15, No 8 (1998), pp. 2201-2205.

64. Сухарев M. E., Генерация гармоник молекулярным ионом водорода в сильном лазерном поле, препринт ИОФ РАН (1999) N7.

65. Сухарев М. Е., Квантовая теория ориентации молекул во внешнем лазерном поле, препринт ИОФ РАН (1999) N8.1. ГО СГДАТ^ВЕНК-1. ЧЧ61 -9-0!