Высокотемпературное взаимодействие карбонитрида урана с тугоплавкими металлами под облучением тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.14.03, кандидат наук Васильев, Игорь Владимирович

• Васильев, Игорь Владимирович
• кандидат наук
• 2013

Оглавление диссертации кандидат наук Васильев, Игорь Владимирович

Содержание

Введение

Глава 1. Имеющиеся данные по реакторному взаимодействию карбонитрида урана с тугоплавкими металлами

1.1. Установка Я-82

1.2. Послереакторные материаловедческие исследования топлива из уран-циркониевого карбонитрида

1.3. Предварительные результаты испытаний

1.3.1. Сравнительный анализ деформационного поведения твэлов на основе диоксидного топлива (1102) и уран-циркониевого карбонитрида (и,2г)С,К при одинаковых режимах испытаний

1.3.2. Проникновение урана из карбонитридного топлива в оболочку

1.3.3. Растворимость компонентов карбонитридного топлива

в тугоплавких металлах

1.4 Диффузионные процессы, влияние облучения на диффузию

1.4.1. Диффузия металлических атомов в тугоплавких металлах

1.4. 2. Диффузия углерода и азота в тугоплавких металлах

1.5. Порообразование и распухание материалов в процессе облучения

1.6. Заключение к Главе 1

Глава 2. Методы и оборудование для проведения исследования

2.1. Методика измерения концентраций компонентов

2.2. Чувствительность метода

2.3. Модернизированный микроанализатор МАР-3

2.4. Подготовка эталонов

2.5. Заключение к Главе 2

Глава 3. Результаты исследований

3.1. Описание исследуемых образцов и их подготовка

3.1.1. Подготовка шлифов

3.1.2. Растровая съемка

3.2. Рентгеноспектральный микроанализ

3.3. Изучение распределения урана, ниобия и молибдена

3.4. Изучение распределения азота

3.5. Изучение распределения углерода

3.6. Изучение распределения цезия

3.6.1. Имерение активности радионуклидов в образцах оболочки

3.6.2. Изучение распределения цезия с помощью микрозонда

3.7. Заключение к Главе 3

Глава 4. Процесс порообразования в материале оболочки в условиях реакторного облучения

4.1. Эволюция пор в оболочке электрогенерирующего канала

4.2. Заключение к Главе 4

Глава 5. Диффузия урана и цезия в оболочку

5.1. Расчет термодинамики топлива

5.2. Оценка коэффициентов диффузии

5.3. Зернограничная диффузия урана

5.4. Заключение к Главе 5

Заключение

Основные публикации по теме диссертации

Список литературы

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Высокотемпературное взаимодействие карбонитрида урана с тугоплавкими металлами под облучением»

Введение

В настоящее время конструкторы АЭС в Северной Америке, Японии, Европе, России и Южной Африке имеют с десяток новых проектов ядерных реакторов, находящихся на последних стадиях разработки, и ряд других на научно-исследовательском этапе [1].

Новые реакторы обладают [2]:

- стандартизированным проектом для каждого типа реактора, позволяющим ускорить лицензирование, уменьшить капитальные затраты и сократить продолжительность строительства,

- более простым и более жестким проектом, который легче воплощается в жизнь и менее подвержен возможным корректировкам,

- более высоким коэффициентом использования мощности и большим сроком службы — обычно 60 лет,

- пониженной вероятностью аварии с расплавлением активной зоны,

- минимальным воздействие на окружающую среду,

- более высоким выгоранием для уменьшения потребляемого топлива и сокращения объема отходов.

Самым важным их отличием от уже работающих реакторов является присутствие элементов пассивной, или внутренне присущей безопасности. Традиционные системы защиты ядерного реактора "активны" в смысле, что они требуют электрической или механической реакции при поступлении соответствующего сигнала. Некоторые технические системы работают пассивно, например, клапаны сброса давления. Все они нуждаются в параллельных дублирующих системах. Внутренне присущая или полная пассивная безопасность зависит только от физических явлений типа конвекции, гравитационных сил или сопротивления высоким температурам, но не от функционирования технических компонентов. В случае отказов или необходимости предотвращения аварии эти механизмы не требуют активного вмешательства персонала и основываются на

физических принципах гравитации, естественной конвекции и достаточной термостойкости изделий.

Ряд стран ведут [2] исследовательские программы по усовершенствованию реакторов на быстрых нейтронах. Природный уран содержит приблизительно 0,7 % U и

99,3 % ITJ0. В любом ядерном реакторе в процессе его работы изотоп U превращается в несколько изотопов плутония. Два из них, Ри239 и Ри241, затем

235

делятся таким же образом, как и U , выделяя энергию. В быстром реакторе этот процесс оптимизирован таким образом, чтобы в бланкете из обедненного урана, который размещен по периметру активной зоны, могло нарабатываться топливо, т.е. делящиеся изотопы. Уран в быстрых реакторах при замкнутом топливном цикле позволяет получить на порядок больше энергии, чем в обычном тепловом реакторе. Однако быстрые реакторы стоят дорого и могут быть оправданы экономически, только если цена на уран повысится и достигнет уровня цен, существовавшего до 1980 г., который значительно превышал нынешний рыночный уровень.

Российский быстрый - реактор-размножитель БН-600 вырабатывает электроэнергию, начиная с 1980 г. и имеет наилучший послужной список из всех русских ядерных энергетических реакторов. Быстрый реактор-размножитель БН-350 работал в Казахстане в течение 27 лет и приблизительно половина его мощности использовалась для опреснения воды. Россия планирует изменить конструкцию БН-600, чтобы можно было сжигать оборонный плутоний из военных запасов. Началось сооружение первого блока нового большего реактора-размножителя БН-800[3] с улучшенными параметрами, включая возможность использования топлива разного типа, повышенную безопасность и экономичность.

Так же в России выполнен значительный комплекс научно-исследовательских и опытно-конструкторских работ по созданию ядерных ракетных двигателей (ЯРД). Работы по космическим ядерным энергетическим установкам (ЯЭУ) и ЯРД являются основой для дальнейшего развития работ по

использованию ядерной энергии в космосе (для создания на околоземной орбите систем ТУ, наблюдения, связи и радиолокации, для освоения Луны и полета на Марс, изучения спутников Юпитера).

Полный цикл наземной отработки (включая шесть ядерных энергетических испытаний на ресурс до 1,5 лет) прошла российская космическая ядерная энергетическая установка «Енисей» [4], которая разрабатывалась для системы непосредственного телевизионного вещания на удаленные районы России и системы космической связи.

На основе полученного опыта в России в соответствии с утвержденной концепцией развития космической ядерной энергетики утверждена президентская программа по созданию транспортно-энергетического модуля для выработки электроэнергии мощностью 1МВт. В соответствии с решением Комиссии при Президенте Российской Федерации по модернизации и технологическому развитию экономики России в рамках кооперации российских предприятий во главе с Роскосмосом и Государственной корпорацией по атомной энергии "Росатом" в настоящее время ведется разработка инновационного проекта под названием "Создание транспортно-энергетического модуля (ТЭМ) на основе ядерной энергодвигательной установке (ЯЭДУ) мегаваттного класса".

Основные характеристики проекта ТЭМ:

- Тип энергоустановки - высокотемпературный, компактный, газоохлаждаемый ядерный реактор на быстрых нейтронах.

- Электрическая мощность ЯЭУ на выходе - 1 МВт

- Рабочее тело для электроракетной двигательной установки - ксенон. Температура эксплуатации 1500°С.

- Штатный срок эксплуатации - 10 лет.

Базовые этапы реализации проекта:

- 2012 год - разработка эскизных проектов ЯЭДУ и ТЭМ;

- 2018 год - подготовка ТЭМ для летно-конструкторских испытаний.

ТЭМ обеспечит эффективное решение широкого круга практически важных задач в интересах науки и освоения космического пространства, а также социально-экономической сферы.

При разработке проекта ЯЭДУ мегаваттного класса на начальном этапе рассматривается возможность использования в качестве топлива двух наиболее перспективных материалов - карбонитрида урана и диоксида урана, позволяющих надеяться на решение поставленных задач. Одной из основ для такого выбора могут служить результаты реакторных испытаний топлив, проведенные ранее в близких температурных режимах в составе электрогенерирующих каналов (ЭГК) опытных установок Я-81 и Я-82, входивших в программу экспериментальной отработки КЯЭУ «Енисей» [4].

В настоящее время в нашем распоряжении имеются образцы, состоящие из элементов карбонитридного топлива и оболочки из сплава МН-3, вырезанные из ЭГК №30, прошедшего реакторные испытания в составе установки Я-82 в течение 8300 часов. Ранее было обнаружено проникновение урана в оболочку при температуре испытаний ~ 1500°С и проведен ряд других послереакторных исследований [5]. Однако диффузия углерода и азота в оболочку не рассматривалась. Не рассматривалось также возможное проникновение в

137

оболочку продуктов деления, в частности Сб .

Известно, что на процесс диффузионного переноса существенное влияние оказывает наличие структурных дефектов. Коэффициент диффузии может меняться на порядки величины. Если в поликристаллических материалах дефектов достаточно много (границы зерен, дислокации и пр.), то в используемых монокристаллических оболочках, они, возможно, присутствуют в заметных количествах только в области сварных соединений. В условиях реакторного облучения имеет место генерация дефектов. В связи с этим реакторное облучение может оказывать существенно большее влияние на коэффициенты переноса в монокристаллических образцах по сравнению с поликристаллами. Поэтому получение дополнительной информации о влиянии реакторного облучения на

диффузионный перенос углерода и азота в монокристаллических оболочках ТВЭЛ представляется весьма важной задачей. Это особенно важно в связи с необходимостью обоснования результатов внереакторных ускоренных тепловых испытаний на совместимость топлива и оболочки.

Следует также обратить внимание на диффузию углерода и азота в оболочку из МН-3 в связи с существующей возможностью образования дисперсных включений высокотемпературных карбидов и нитридов ниобия в молибденовой матрице в условиях реакторного облучения. Образование включений дисперсной фазы может оказать существенное влияние на вязкопластическое поведение оболочки в процессе распухания топлива в рабочих условиях. Косвенным свидетельством этого могут служить некоторые результаты прочностных исследований, выполненные на кольцевых образцах оболочки ЭГК №30.

На ряд поставленных здесь вопросов могут быть получены ответы при детальном изучении химического и фазового состава имеющихся образцов, прошедших реакторные испытания.

Актуальность

Актуальность данной работы обусловлена возможностью использования результатов реакторных испытаний совместимости системы «монокристаллическая молибденовая оболочка + карбонитридное топливо» при разработке реактора мегаваттного класса для космического применения. В связи с тем, что реакторное облучение может оказывать существенно большее влияние на коэффициенты переноса в монокристаллических образцах по сравнению с поликристаллами, получение дополнительной информации о влиянии реакторного облучения на диффузионный перенос и распределение элементов системы в монокристаллических оболочках ТВЭЛ представляется весьма важной задачей. Кроме того, результаты работы могут найти применение в

инновационных разработках реакторов на быстрых нейтронах с карбонитридным топливом.

Цель диссертационной работы

Основной целью настоящей работы является:

1. Проведение исследований структуры и распределения ряда компонентов (и, Мо, №>, Сб, С, И) в образцах оболочки ТВЭЛ из монокристаллического сплава МН-3, прошедшей ядерные энергетические испытания в составе установки Я-82 при температуре 1500°С, с использованием метода локального рентгеноспектрального анализа (ЛРСА) с помощью модернизированного микроанализатора МАР-3.

2. Анализ и интерпретация полученных экспериментальных данных на базе апробированных моделей физических процессов.

3. Оценка возможности использования полученных результатов реакторных испытаний для прогнозирования эксплуатационной надежности монокристаллических молибденовых оболочек ТВЭЛ с карбонитридным топливом в высокотемпературных реакторах.

Научная новизна

Научная новизна состоит в следующем:

1. Исследуемые образцы уникальны. На установке Я-82 было только 2 ЭГК с карбонитридным топливом. Других образцов, прошедших реакторные испытания в течение 8300 часов при температуре 1500°С, для изучения взаимодействия карбонитридного топлива с монокристаллической молибденовой оболочкой в России не существует.

2. Проведенные ранее послереакторные исследования оболочки ЭГК №30 выявили проникновения урана в оболочку. Однако анализ этого явления

выполнен не был. Нами проведено детальное исследование проникновения урана и обнаружены немонотонные концентрационные профили распределения урана. Дано непротиворечивое объяснение наблюдавшемуся эффекту, основанное на появлении поликристаллической структуры в приповерхностной области монокристалла. Впервые исследованы распределения целого ряда компонентов (и, Мо, N1), Сб, С, Ы) рассматриваемой системы.

3. Нами были получены результаты по изменению кристаллической структуры монокристаллической молибденовой оболочки в процессе реакторных испытаний. На границах слоев наблюдается скопление пор и других дефектов. Найдены области с повышенным содержанием углерода, обнаружено проникновение цезия из межэлектродного зазора в вольфрам внешнего покрытия оболочки, и зафиксировано наличие азота в области, занимаемой вольфрамом. Эти результаты получены впервые и ставят серьезные вопросы перед разработчиками тепловыделяющих элементов, без решения которых проблема создания данного вида тепловыделяющих элементов, предназначенных для эксплуатации на срок более года, не может быть решена.

4. Проведено моделирования эволюции пор в топливной оболочке ЭГК, объясняющее скопление пор на границе слоев и предсказывающее поведение пористой системы на времена большие 8300 часов.

5. Существенная немонотонность концентрационного профиля урана, наблюдавшаяся в наших экспериментах, объяснена наличием поликристаллической структуры оболочки в приповерхностной области с ее внутренней стороны.

Научная и практическая значимость

Результаты исследования образцов ТВЭЛ с карбонитридным топливом в монгокристаллической молибденовой оболочке, прошедших реакторные испытания в установке Я-82 в течение 8300 часов при температуре 1500°С, могут

быть использованы при проектировании высокотемпературных быстрых реакторов и, в частности, при разработке проекта космической ЯЭУ мегаваттного класса. Ряд полученных результатов показывает, что предлагаемые для использования оболочки из тугоплавких металлов хоть и справляются со свой задачей при длительности эксплуатации 8300 часов, но возникают вопросы об их соответствии требованиям эксплуатационной надежности при увеличении ресурса. Кроме этого, в диссертации развит методический подход по комплексному анализу физико-химического состояния оболочки ТВЭЛ после реакторных испытаний, который может быть использован при создании высокотемпературных реакторов нового поколения. Что касается научной значимости, то были обнаружены новые физические эффекты в поведении молибденовой оболочки под облучением, в том числе образование поликристаллической структуры в приповерхностной области монокристалла и немонотонное проникновение урана в оболочку.

Представлены модели, позволяющие дать непротиворечивое объяснение некоторым наблюдавшимся физическим эффектам.

Положения, выносимые на защиту

1. Результаты экспериментального исследования структуры и распределения ряда компонентов (и, Мо, №>, Сб, С, ]\Г) в образцах оболочки ЭГК №30, полученные методом ЛРСА с помощью модернизированного микроанализатора МАР-3.

1.1. Обнаружена слоистая структура оболочки. Причина возникновения слоистой структуры, по-видимому, связана с воздействием реакторного облучения и переходом монокристалла в поликристаллическое состояние вблизи внутренней поверхности оболочки.

1.2. На границах слоев наблюдаются скопления пор и других дефектов. Декорирование границ раздела слоев, вероятно, произошло в процессе реакторных испытаний.

1.3. Установлено, что концентрационные профили урана в различных проходах (различных местах образца) качественно различны. Всего наблюдали три вида профилей. Во-первых, это отсутствие заметного проникновения урана над уровнем фона. Во-вторых, это монотонно спадающие профили, соответствующие диффузионному проникновению урана и, в-третьих, немонотонные концентрационные профили.

1.4. Глубина проникновения урана в оболочку составляет ~ 100 цт. В слое, который можно интерпретировать, как монокристаллический, заметной концентрации урана не обнаружено.

1.5. Наблюдается корреляция в концентрационных профилях урана и молибдена. Подъему концентрации урана соответствует спад концентрации молибдена и наоборот. При этом концентрация ниобия остается постоянной.

1.6. Обнаружено проникновение Сб в вольфрамовое покрытие и молибденовую оболочку из межэлектродного зазора. Распределение Сб носит диффузионный характер.

1.7. Обнаружены области с повышенным содержанием углерода. Области представляют собой протяженные образования с повышенным содержанием углерода не диффузионного характера. Вероятно, что в этих областях имеет место карбидизация молибдена.

1.8. При изучении распределения азота обнаружено два вида концентрационных профилей. При всех проходах наблюдали ступенчатое повышение концентрации азота в области, занимаемой вольфрамом, что, вероятно, свидетельствует о наличии нитридных включений в вольфрамовом покрытии. По-видимому, эти включения имеют технологическое происхождение. В одном случае наблюдали повышенную концентрацию азота вблизи границы оболочки со стороны топлива. Профиль концентрации в этом случае носил

диффузионный характер и соответствовал проникновению азота в оболочку из топлива путем диффузии в области контакта.

2. Обнаруженное в настоящей работе декорирование границ раздела порами, объяснено с использованием теории коалесценции. Оценка среднего размера пор, возникающих в условиях эксперимента, дает значение ~2 мкм, что согласуется с полученными экспериментальными данными. Представлены прогнозные оценки поведения пористой системы и распухания материала оболочки для ядерной энергетической установки мегаваттного класса.

3. Коэффициенты диффузии урана в оболочку практически совпадают с коэффициентами диффузии, измеренными ранее для диффузии урана в поликристалл молибдена. Существенная немонотонность концентрационного профиля урана, наблюдавшаяся в наших экспериментах, может быть объяснена наличием поликристаллической структуры оболочки в приповерхностной области с ее внутренней стороны.

4. Полученные результаты показывают, что оболочки ТВЭЛ из сплава МН-3 при взаимодействии с карбонитридным топливом отвечают критериям эксплуатационной надежности при длительности эксплуатации 8300 часов. Однако при резком увеличении ресурса обосновать их эксплуатационную надежность без дополнительных реакторных испытаний не представляется возможным.

Степень достоверности и апробация работы

Использованный метод ЛРСА для исследования распределения химических элементов в твердом теле совершенствовался на протяжении многих лет в многочисленных исследованиях материалов различной структуры. В настоящих исследованиях использовали модернизированный микрозонд МАР-3, на котором была проведена серия тестовых измерений. Для надежности определения концентраций компонентов и соответствующей нормировки интенсивностей

линий характеристического рентгеновского излучения (х. р. и.), каждое измерение проводили сначала на эталонном образце, который представляет собой чистое химическое соединение без примесей с заранее известной структурой. Исследуемый образец оболочки изучали не на одном, а на нескольких участках так, чтобы сформировать как можно более точную и полную картину о структуре и элементном составе образца. Расчетные исследования по объяснению наблюдавшихся физических эффектов выполнены на базе апробированных моделей.

Основные положения, сформулированные в диссертационной работе, были доложены на 9-й и 10-й Курчатовских молодежных научных школах (2011 и 2012 г., г. Москва). Так же полученные результаты были представлены на соискание премии им. академика А.П. Александрова (конкурс научных работ Курчатовского центра ядерных технологий НИЦ «Курчатовский институт») за 2012 год. Решением жюри конкурса от 01.02.2013, решением НТС КЦЯТ от 19.02.2013 и указанием КЦЯТ № 200-03/6 от 19.02.2013 представленный труд был награжден дипломом, как лучшая научная работа.

Личный вклад автора

Автор диссертации принимал участие в постановке научных задач. При его непосредственном участии проводилась подготовка образцов и микрозондовые экспериментальные исследования. Автор принимал активное участие в обработке экспериментальных данных и их анализе.

Автором выполнены расчетно-аналитические исследования по объяснению ряда наблюдавшихся в эксперименте физических явлений, в том числе эффекта декорирования порами границ раздела фаз и диффузионных процессов в оболочке.

Все представленные в диссертации результаты получены при непосредственном участии автора. На основании результатов исследования и их

анализа автором сформулированы и обоснованы выводы и заключения, вошедшие в диссертацию.

Благодарности

Автор искренне признателен научному руководителю д.ф.-м.н., профессору A.C. Иванову за постановку задач и постоянное внимание к работе. Автор благодарен В.А. Чурину и В.Б. Кайнову, за помощь в подготовке и проведении экспериментальных исследований.

Глава 1. Имеющиеся данные по реакторному взаимодействию карбонитрида урана с тугоплавкими металлами

1.1. Установка Я-82

При разработке проекта ЯЭДУ мегаваттного класса на начальном эгапе предполагается рассмотреть возможность использования в качестве топлива двух наиболее перспективных материалов - карбонитрида урана и диоксида урана, позволяющих надеяться на решение поставленных задач. Эти виды топлива наиболее технологически отработаны, изучены и обладают приемлемыми для ЯЭДУ характеристиками. Однако, увеличение ресурса эксплуатации усгановки (до 10 лет) и рабочих параметров по сравнению с топливными элементами ЭГК, испытанными ранее, требует проведения широкого круга исследований, необходимых для обоснования эксплуатационной надежности ТВЭЛ. Принципиальная схема ТВЭЛ приведена на рисунках 1,2.

1111О ДМЭПМЕИТМГО Я

< » - * 1 г > • • V I 1 ' '

1 и

—^ .дн--(-с ^Я-НтВ-В У-ЫЗчШгРЬ»1- 694 3 -т-1 - ь о п ош^рсд^д«, а г .г!——•

к" ' 1 - » 4 4 ^ 1 .' ( 1 к 1 . „ 1

Отражатели Топливный Фиксирующее

сердечник устройство

Рис. 1. Общий вид ТВЭЛ одноэлементного ЭГК установки «Енисей».

сильфонно-

гермовводный

узел

коллектор

межэлектродныи зазор

фиксирующий узел

дистанционатор

Э

\

/

Р

о

торцевой отражатель

центральный канал

оболочка (эмиттер)

топливныи сердечник

Рис. 2. Одноэлементный ЭГК опытной установки Я-82.

Основой для этих исследований могут служить результаты реакторных испытаний топлив, проведенные ранее в близких температурных режимах в составе ЭГК опытных установок Я-81 и Я-82.

В 1980-84ГГ.. на стендах "Р" ИЯР РНЦ "КИ" и "Т-2" (НИИП) были проведены ЯЭИ опытных установок Я-81 и Я-82, являющихся прототипами реактора "Енисей". В установках Я-81 и Я-82 использовались одноэлементные ЭГК типа Е-16МО с различным диаметром вентиляционного канала (с1к) в сердечниках и типом структуры топлива: плотноспеченная мелкозернистая и оптимизированная структуры.

Продолжительность испытаний на номинальном режиме составляла 12,4 и 8,3 тыс.час. соответственно. На момент окончания испытаний все ЭГК установок Я-81 и Я-82 сохранили работоспособность.

Были проведены материаловедческие исследования сердечников ЭГК.

Исследования сердечников ЭГК включали:

- расчетную оценку температуры испытания;

- нейтронную радиографию;

- измерение диаметра твэлов;

- изучение профиля вентиляционного канала;

- изменение структуры топлива;

- исследование взаимодействия топлива с оболочкой.

Была проведена инвентаризация экспериментальных данных по реакторным испытаниям ТВЭЛ - аналогов с оксидным и карбонитридным топливом. Приведены обобщенные результаты материаловедческих исследований сердечников ЭГК, прошедших ядерные энергетические испытания в составе опытных установок Я-81 и Я-82 [6-9].

При разработке проекта ЯЭДУ мегаваттного класса предполагается использовать бериллиевые отражатели. Эти материалы применялись ранее в ЭГК реактора «Енисей». Замедлителем служил гидрид циркония. В качестве нейтронно-поглощающего материала в установке «Енисей» использовался борокарбидный сплав. ЭГК № 30 находился во внешнем слое активной зоны (см. рис. 3, ЭГК №30 отмечен красным). В этой области поток нейтронов интегрально по всем энергиям составлял ~1014 см"2с"'.

Электрогенерирующие каналы (ЭГК)

Рис. 3. Поперечное сечение реактора установки «Енисей»

Отметим, что реакторные испытания были проведены ранее в близких температурных режимах в составе шести опытных образцов установки «Енисей» (Я-23,Э-31,Я-24,Я-81,Я-82 и Э-38), однако карбонитридное топливо использовано только в двух ТВЭЛ установки Я-82.

Максимальная продолжительность испытаний на номинальном режиме составляла 14,0 тыс. час. Прогнозные оценки по результатам разделки показали возможность достижения ресурса до 3-х лет.

1.2. Послереакторные материаловедческие исследования топлива из уран-циркониевого карбонитрида

Топливо из уран-циркониевого карбонитрида обладает более высокой теплопроводностью и более низкой упругостью паров, чем иОг, чю приводи! к

снижению массопереноса топлива в вентиляционном канале сердечника. Этот аспект является важным при ресурсе работы свыше 3 лет. Одним из наиболее перспективных топлив такого типа в настоящее время является уран -циркониевый карбонитрид состава и^^ГуСо где у=0.1-0.2.

Однако карбонитрид имеет недостаток - пониженную термическую стабильность. В связи с этим необходимы комплексные исследования карбонитридного топлива в условиях натурных испытаний, включающих разработку методов прогнозирования рабочих температур, исследование химических и структурных изменений, происходящих в нем при рабочих температурах, а также выбор конструктивных схем твэлов, позволяющих снизить рабочую температуру, и, следовательно, улучшить стабильность топлива.

В установке Я-82 были проведены длительные реакторные испытания опытного ЭГК с сердечником из карбонитрида урана. Полученные ранее результаты послереакторных исследований [2] перечислены ниже.

Объект исследований

Исследуемый ЭГК №30 имел топливный сердечник из уран-циркониевого карбонитрида.

Основные характеристики твэла:

1. Таблетки топлива из (и,2г)СМ следующего состава (% вес):

• уран -87,6%

• цирконий - 5,7%

в углерод - 2,2%

• азот - 3,1%>

• кислород - 0,3%)

2.

3.

Плотность - 11.3 - 11,9 г/см3 (86-90% т.п) Обогащение топлива 96%> по и233. Диаметр вентиляционного канала - 8,0 +0 23 мм

6.

8. Ширина межэлектродного зазора (МЭЗ) -0,44 мм

9. Дистанционаторы - 8с203.

10. Длина сердечника -350 мм.

Экспериментальные результаты исследования топлива из уран-циркониевого карбонитрида

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Васильев, Игорь Владимирович, 2013 год

Список литературы

1. A Technology Roadmap for Generation IV Nuclear Energy Systems. USDOE GIF-002-00, 2002.

2. Белозоров Д. П., Давыдов Л.Н. // Вестник Харьковского национального университета им. В. Н. Каразина, серия: физическая «Ядра, частицы, поля», вып. 2 /34/, 2007, № 777, С. 11.

3. Fast reactor database, IAEA-TECDOC-1531, 2006.

4. Кухаркин H. Е., Пономарев-Степной Н. Н., Усов В. А. Космическая ядерная энергетика (ядерные реакторы с термоэлектрическим и термоэмиссионным преобразованием - «Ромашка» и «Енисей»). Под ред. акад. РАН Н. Н. Пономарева-Степного. М.: ИздАТ, 2008.

5. Усов В.А., Иванов A.C., Власов Ю.А. и др. Систематизация экспериментальных данных по реакторным испытаниям ТВЭЛ - аналогов с карбонитридным и оксидным топливом и радиационной стойкости материалов отражателей (BeO, Be). Отчет РНЦ КИ 35-43/253 дсп, 2010.

6. Дегальцев Ю.Г. и др. Результаты материаловедческих исследований сердечников двух штатных ЭГК (реактор «Топаз-2»), прошедших ЯЭИ в составе опытных установок Я-82, Я-81. Отчет РНЦ КИ №И/0356, 1994г.

7. Дегальцев Ю.Г., Слабкий В. Д. и др. Послереакторные материаловедческие исследования ЭГК N30 с топливом из уран-циркониевого карбонитрида, прошедшего ЯЭИ в составе опытной установки Я-82. Отчет РНЦ КИ, И/0559, 1995г.

8. Дегальцев Ю.Г., Слабкий В. Д. и др. Обобщение результатов предыдущих послереакторных исследований ЭГК реактора "ТОПАЗ-2", прошедших ЯЭИ в составе опытной установки Я-81. Отчет РНЦ КИ И/0570 № DNA09/11, 1996 г.

9. Дегальцев Ю.Г., Слабкий В.Д. и др. Результаты послереакторных исследований 5-ти ЭГК, прошедших ядерно-энергетические испытания в опытной установке Я-81 (реактор «ТОПАЗ-2») Отчет РНЦ КИ №И/648, 1997г.

10. Гонтарь A.C., Сотников В.Н. Методика расчета температурных полей в сердечниках одноэлементных ЭГК. №СП-15/74, 1993г.

11. Хвостионов В.Е., Иванов Е.А. Неразрушающий контроль горячих твэлов методом нейтронной радиографии Методика, № СП-15/77, 1993 г.

12. Дегальцев Ю.Г., Кузнецов В.Ф., Пономарев-Степной H.H.. "Физико-математическая модель распухания высокотемпературного твэла с керамическим топливом" Препринт РНЦ КИ -5250/11, 1990г., Москва.

13. Дегальцев Ю.Г., Слабкий В.Д. Анализ результатов ПРИ нештатного сердечника ЭГК №6 установки Я-82. Аннотац. отчет И/0354, 1994г.

14. Техническое задание на составную часть опытно-конструкторской работы. Создание тепловыделяющих элементов для активной зоны реакторной установки космической ядерной энергодвигательной установки (ЯЭДУ) с турбомашинным преобразованием энергии. 121.1221 ТЗ. ОАО НИКИЭТ, 2010.

15. Зазноба В.А., Нелидов М.В. Инструкция по эксплуатации компьютерной программы КАТЕТ, предназначенной для расчетного моделирования ресурсного поведения одноэлементного ЭГК с учетом его двухрежимной эксплуатаци, инв. И - 101/120 - 04, 2006.

16. Альтовский P.M., Горный Д.С, Еремин A.A., Панов A.C. Коррозионные свойства иттрия. М., Атомиздат, 1969.

17. Борисов Е.В., Грузин П.Л., Земский С.В. В кн.: Защитные покрытия на металлах. Вып.2. Киев, Научная мысль, 1968, с. 104.

18. Рябова Г.Г., Грузин П.Л. В кн: Металлургия и металловедение чистых металлов. Вып.З. М., Атомиздат, 1961. с. 120.

19. Качанов Л.М. Теория ползучести. М., Физматгиз, 1960.

20. Зазноба В.А., Нелидов M.B. Инструкция по эксплуатации компьютерной программы КАТЕТ, предназначенной для расчетного моделирования ресурсного поведения одноэлементного ЭГК с учетом его двухрежимной эксплуатации// инв. И - 101/120 - 04, 2006.

21. Власов К.П., Гонтарь A.C., Гутник B.C. и др. Разработка метода и эксперименталь-ных устройств для изучения распухания топлива при высоких температурах // Во-просы атомной науки и техники. Серия «Атомное материаловедение», вып.3(16), 1984, с. 19-21.

22. Вишневский В.Ю., Зайцев В.А., Каретников И.А, Савватимова И.Б. и др. Программа и методики испытаний карбонитридного твэла (предварительные электротермические испытания на совместимость «КНТ-оболочка» и КНТ на испаряемость). Отчет ФГУП «НИИ НПО «ЛУЧ», инв. № 8098 н/б, 2010

23. Olander D.R. Fundamental Aspects of Nuclear Reactor Fuel Elements. U.S. Departmen-tofEnergy,1976

24. Голованов B.H., Забудько Л.М., Бибилашвили Ю.К., Фрамон M. и др. // Вопросы атомной науки и техники. 2006, Серия: материаловедение и новые материалы. Вып. 2 (67), с. 145-154.

25. НПО «Луч» Техническое предложение. Пояснительная записка. Шифр: СЧ ОКР «ТЭМ-РУ-ТВЭЛ» Подольск 2011.

26. Булатов Г.С., Гедговд К.Н., Любимов Д.Ю. // Материаловедение, 2007, №11, с. 8-12.

27. Черемской П. Г., Слезов В. В., Бетехтин В. И., Поры в твердом теле. М.: Энергоатомиздат, 1990.

28. HamF. S.// J. Phys. Chem. Solids. 1958. Vol. 6. P. 335—351.

29. Brailsford A. D., Bullough R., Hayns M. RM J. Nucl. Mater. 1976. Vol. 60. P. 246-256.

30. Slezov V. V., Bereznjak P. A. Physics of Radiation Effects in Crystals. Elsevier Science Publishers. 1986. P. 576—620.

31. Косевич A. M., Саралидзе 3. К., Слезов В. В.// Физика твердого тела.

1969. T. 9. № 3. С. 895-904.

32. Зеленский В. Ф., Неклюдов И. М., Ожигов JI. С. и др. Некоторые проблемы физики радиационных повреждений материалов. — Киев- Наукова думка, 1979; Радиационные дефекты и распухание материалов. Киев: Наукова думка, 1988.

33. Bullogh R., Wood M. H.// Physics of Radiation Efferts in Crystals Elsevier Science Publishers R V., 1986 P 189-224.

34. Wolfer W. R.// J. Nucl. Mater. 1984. 122/123. P. 367-378.

35. Саралидзе 3. К.// Вопр. атомн. науки и техники. Сер. Физика ра-диац. повреждений и радиац. материаловедение. 1984. Вып. 1 (29)/2 (30). С. 158-171.

36. Wolfer W. G. Garnev Е. A.// Ral. Eff. 1983. Vol. 78. P. 275—279.

37. Hudson J. A., Mazey D. J.t Nelson R. S.// J. Nucl. Mater. 1971. Vol. 41. P. 241—256.

38. Johnston W. G., Kosolowski 5. H., Turkalo A. M. e. a.// J. Nucl. Mater. 1973. Vol. 47. P. 155—167.

39. Дубинко В. И., Остапчук П. H., Слезов В. В.// Вопросы атомн. нау-чш и техники. Сер. Физика радиац. поврежд. и радиац. материаловедение. 1986. Вып. 2 (39). С. 35—39; Препринт ХФТИ 86—16. Харьков: ХФТИ АН УССР, 1986.

40. Косевич А. М. Основы механики кристаллической решетки. М.: Нау-чса. 1965 Теория кристаллической решетки. Киев: Вища школа, 1988.

41. Лифшиц И. М., Слезов В. В.// Физика твердого тела. 1959. Т. 1. № 9. С. 1401—1410.

42. Лифшиц И. М., Слезов В. В.// Журн. эксперим. и теоретической фи-зики. 1958. Т. 35. № 2. С. 472^92.

43. Конобеев Ю. В.// Вопросы атомн. науки и техники. Сер. Физика радиац. поврежд. и радиац. материаловедение. 1984. Вып. 1. (29)/2 (30). С. 172186.

44. Bullough R.t Murphy S. M., Quigly T. M. e. a.// J. Nucl. Mater. 1983. Vol. 52. P. 78-88.

45. Wolfer W. G.// Proc. of an Int. Conf. held at Gatlinburg, Tennessee, USA. 1975. P. 812-819.

46. Ham F. S.// J. Appl. Phys. 1959. Vol 30. N 6. P. 915-926.

47. Маргвелашвили И. Г., Саралидзе 3. К.// Физика твердого тела. 1973. Т. 5. №9. С. 2665—2668.

48. Демин Н. А., Конобеев Ю. В., Толстикова О. В.// Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физ. радиац. поврежд. и радиац. материаловедение. 1982. Вып. 3 (22). С. 13—18.

49. Дубинко В. И., Туркин А. А., Яновский В. В.// Физика металлов и металловедение. 1985. Т. 59. Вып. 2. С. 291—299, там же, 1985. Т. 59. Вып. 4. С. 686-695.

50. Brailsford A. D., Bullough R.// Proc. Conf. on Point Defect Behaviour and Diffusional Processes. Bristol. 13—16. September. 1976. P. 108—117.

51. Слезов В. В., Шикин В. Б. Физика твердого тела. 1964. Т. 4. № 1. С. 7—15.

52. Рязанов А. И., Максимов JI. А. Кинетика коалесценции пор в кристалле с дислокациями при наличии объемной генерации дефектов. Препринт ИАЭ—2493.М.: 1976.

53. Reed S.J.В., Romanenko I.M. Electron Probe Microanalysis. Advanced Mineralogy, v.2. Methods and Instruments, (Ed.Marfunin A.S.) Springer-Verlag Berlin, Heidelberg. 1995. P.240.

54. Pouchou J.I. Pichoir F. Basic expression of "PAP" computation for

th

quantitative EPMA. Proc. of 11 Intern. Congr. on X-Ray Optics and Microanalysis,Canada.-London, 1986.-P.249-253.

55. В.А.Чурин, А.С.Деянов, , А.С.Иванов, А.А Русинкевич , И.М.Романенко // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика ядерных реакторов, 2011, вып. 2, с. 75-81.

56. «Расчетно-экспериментальные исследования диффузии в системе «оболочка-КНТ». Отчет НИЦ КИ инв. № 35-43/335, 2011 г.

57. НПО «Луч» Техническое предложение. Пояснительная записка. Шифр: СЧ ОКР «ТЭМ-РУ-ТВЭЛ» Подольск 2011.

58. Королев А. А., Павлинов Л. В.// ФММ 1970, т. 29, выпуск 6, с. 13261328.

59. Gurvich, L.V., Iorish, V.S. et al. IVTANTHERMO - A Thermodynamic Database and Software System for the Personal Computer. User's Guide. CRC Press, Inc., Boca Raton, 1993.

60. Белов Г.В. // Вестник MrTY.-1994.-No 3.-C.88 - 94.

61. G.V. Belov, V.S. Iorish, V.S. Yungman. IVTANTHERMO for Windows -database on thermodynamic properties and related software. CALPHAD, v. 23, No. 2, 1999, pp. 173-180.

62. Термодинамические свойства индивидуальных веществ: Справочное издание в 4-х т.//Л.В. Гурвич, И.В. Вейц, В.А. Медведев и др.-М.:Наука, 1982.

63. Gurvich, L.V., Veitz, I.V., et al. Thermodynamic Properties of Individual Substances. Fourth edition in 5 volumes, Hemisphere Pub Co. NY, L., Vol 1 in 2 parts, 1989, etc.

64. Белов Г.В., Иориш B.C., Юнгман B.C. Моделирование равновесных состояний термодинамических систем с использованием ИВТАНТЕРМО для Windows. Теплофизика высоких температур.-2000,- т. 38, № 2.-С. 191-196.

65. Белов Г. В. Термодинамическое моделирование: методы, алгоритмы, программы - М.: Научный мир, 2002. - 184 с.

66. W. Erley, Н. Wagner. Volume interdiffusion in the Molybdenum-Tungsten System. Phys. stat. sol. (a) 6. 1971. P. 543.

67. Olander D.R. Fundamental Aspects of Nuclear Reactor Fuel Elements. U.S. DepartmentofEnergy,1976.

68. Глейтер Г., Чашерс Б. Большеугловые границы зерен: Пер. с англ. -М.: Мир, 1975. 375 с. (Oxford: Pergamon Press, 1972).

69. Бокштейн Б. С., Копецкий Ч. В., Швиндлерман Л. С. Термодинамика и кинетика границ зерен б металлах. — М.: Металлургия. 1986, 224 с.

(p J/'

70. Kaur I., Mishin Yu., Gust W. Fundamentals of Grain and Interphase Boundary Diffusion. - Chichester: Wiley. 1995.

71. Philibert J. Atom Movements - Diffusion and Mass Transport /> Solids, Les Editions de Physique, Les Ulis. 1991.

72. Mishin У., Herzig Chr., Bemardini J., Gust W I I Intern. Materials Reviews. 1997. V. 42 (4). P. 155.

73. Mishin X, Herzig Chr. // Mater. Sci. and Engineenng. 1999. A260. P. 55.

74. Kaur I., Gust W., Kozma L. Handbook of Grain and Interphase Boundary Data. - Stuttgart: Ziegler. 1989.

75. Le Claire A. D. // Landolt-Bornstein (Ed. Mehrer H). New Series. - Berlin: Springer. 1990. 3(26). P. 260.

76. Diffusion in refractory metals. N. L. Petrson. Advanced Metals Research Corporation. WADD Techical Report 60-793. 1960.

77. Fisher J.C. //Journal of Applied Physics. 1951. v. 22. p. 74.

78. Гуров К. П., Смирнов Е. А., Шабалин А. Н. Диффузия и кинетика фазовых превращений в металлах и сплавах. М.: МИФИ, 1990.

79. Каур И., Густ В. Диффузия по границам зерен и фаз. Пер. с англ. Б. Б. Страумала. Под ред. JI. С. Швиндлермана. -М.: Машиностроение, 1991.

80. Бокштейн Б. С., Ярославцев А. Б. Диффузия атомов и ионов в твердых телах. -М.: МИСИС, 2005.

81. Hart Е. W. // Acta Metalúrgica. 1957. v. 5. p. 597.