Структурные фазовые превращения и атомное упорядочение при твердофазных реакциях в тонкопленочных системах Cu/Au и Pd/Fe тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат наук Моисеенко, Евгений Тимофеевич

• Моисеенко, Евгений Тимофеевич
• кандидат наук
• 2014

Оглавление диссертации кандидат наук Моисеенко, Евгений Тимофеевич

ОГЛАВЛЕНИЕ

ВВЕДЕНИЕ

1 ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ

1.1 Диффузия, твердофазные реакции и атомное упорядочение

1.1.1 Твердофазные реакции и диффузия в твердых телах

1.1.2 Атомное упорядочение

1.2 Диффузия и твердофазные реакции в пленочных системах Си/Аи и Рё/Бе

1.2.1 Диффузия и твердофазные реакции в системе Си/Аи

1.2.2 Твердофазные реакции и последовательность фазообразования в системе Р&Те

1.3 Атомное упорядочение в пленочных системах Си-Аи и Рё-Бе

1.3.1 Атомное упорядочение в системе Си-Аи

1.3.1.1 Длиннопериодические атомно-упорядоченные структуры в системе Си-Аи

1.3.1.2 Структурные фазовые переходы в системе Си-Аи

1.3.2Атомное упорядочение в системе Рс1-Ре

1.3.2.1 Атомное упорядочение в наночастицах БеРё

1.3.2.2 Атомное упорядочение в тонких пленках РеРс!

1.4 Постановка цели и задач исследования

2 МЕТОДЫ ПОЛУЧЕНИЯ И ИССЛЕДОВАНИЯ ОБРАЗЦОВ

2.1 Условия получения двухслойных тонкопленочных систем Си/Аи

2.2 Условия получения двухслойных тонкопленочных систем Рс1/а-Ре(001)

2.3 Структурные методы исследования

3 СТРУКТУРНЫЕ ФАЗОВЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И АТОМНОЕ УПОРЯДОЧЕНИЕ ПРИ ТВЕРДОФАЗНОЙ РЕАКЦИИ В ДВУХСЛОЙНОЙ ТОНКОПЛЕНОЧНОЙ СИСТЕМЕ Си/Аи (Си:Аи=3:1)

3.1 Исследование образцов в исходном состоянии

Ь-

3.2 In situ исследования изменений фазового состава тонких пленок Cu/Au в процессе твердофазной реакции

3.3 Формирование атомно-упорядоченной структуры CU3A111

3.4 Исследование структурного фазового перехода СизАи1г>СизАи

3.5 Обсуждение полученных результатов

3.5.1 Начало твердофазной реакции

3.5.2 Оценка параметров взаимодиффузии меди и золота в двухслойной тонко пленочной системе Cu/Au с атомным соотношением Cu:Au«3:l

3.5.3 Формирование атомно-упорядоченной структуры СизАи1 в процессе твердофазной реакции и структурный фазовый переход Cu3AuI->Cu3Au

3.6 Выводы

4 СТРУКТУРНЫЕ ФАЗОВЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И АТОМНОЕ УПОРЯДОЧЕНИЕ ПРИ ТВЕРДОФАЗНОЙ РЕАКЦИИ В ДВУХСЛОЙНОЙ ТОНКОПЛЕНОЧНОЙ СИСТЕМЕ Cu/Au (Cu:Au=l :1)

4.1 Исследование образцов в исходном состоянии

4.2 In situ исследования изменений фазового состава тонких пленок Cu/Au в процессе твердофазной реакции

4.3 Исследование начальной стадии твердофазной реакции в системе Cu/Au

4.4 Формирование атомно-упорядоченной структуры CuAul

4.5 Исследование структурного фазового перехода CuAul-^CuAu

4.6 Исследование структурного фазового перехода CuAu-^CuAuI+CuAuII

4.7 Обсуждение полученных результатов

4.7.1 Начало твердофазной реакции

4.7.2 Оценка параметров взаимодиффузии меди и золота

4.7.3 Структурные изменения на начальных этапах твердофазной реакции

4.7.4 Последовательность образования фаз при твердофазной реакции в двухслойных тонких поликристаллических пленках Cu/Au

4.7.5 Формирование атомно-упорядоченной структуры CuAul в процессе твердофазной реакции

4.7.6 Структурный фазовый переход CuAuI^CuAu

4.7.7 Структурный фазовый переход CuAu->CuAuI+CuAuII

4.8 Выводы

5 СТРУКТУРНЫЕ ФАЗОВЫЕ ПРЕВРАЩЕНИЯ И „АТОМНОЕ УПОРЯДОЧЕНИЕ ПРИ ТВЕРДОФАЗНОЙ РЕАКЦИИ В ДВУХСЛОЙНОЙ ТОНКОПЛЕНОЧНОЙ СИСТЕМЕ Pd/a-Fe(001)

5.1 Исследование образцов в исходном состоянии

5.2 In situ исследования изменений фазового состава пленок Pd/a-Fe(001) в процессе твердофазной реакции

5.3 Формирование атомно-упорядоченной структуры Ll0-FePd

5.4 Исследования структурного фазового перехода Llo-FePd^FePd

5.5 Обсуждение полученных результатов

5.5.1 Исходное состояние образцов

5.5.2 Формирование атомно-упорядоченной структуры Llo-FePd в процессе твердофазной реакции

5.5.3 Структурный фазовый переход Ll0-FePd-^FePd

5.6 Выводы

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

СПИСОК ИСПОЛЬЗУЕМЫХ ИСТОЧНИКОВ

г

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Структурные фазовые превращения и атомное упорядочение при твердофазных реакциях в тонкопленочных системах Cu/Au и Pd/Fe»

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность темы

С развитием микроэлектроники все большее применение находят материалы на основе тонких пленок. Такие материалы используются как при создании интегральных схем, так и в других областях техники, таких, как создание устройств для преобразования солнечной энергии в электрическую, сверхпроводниковые приборы, устройства записи информации. Тенденция к миниатюризации электронных устройств накладывает определенные требования на используемые материалы, в частности, постоянство физико-химических свойств. Одним из основных факторов, приводящих к изменению свойств тонкопленочных материалов, является изменение фазового состава в результате твердофазных реакций и атомного упорядочения. Процессы твердофазных реакций, проходящие в тонких пленках и массивных материалах, имеют существенные отличия. Диффузионные процессы в тонких пленках проходят значительно быстрее, чем в массивных материалах, что обусловлено большим вкладом диффузии по границам зерен, а температура инициирования твердофазных реакций в тонких пленках может быть значительно ниже, чем в массивных материалах.

Медь и золото широко применяются для изготовления электрических контактов при производстве изделий микроэлектроники. Система Cu/Au, с одной стороны, является классической, ее изучению посвящено множество работ. Твердофазные реакции в этой системе подчиняются законам диффузии. В системе возможно формирование атомно-упорядоченных структур типа CU3A11I (L12) и CuAuI (Lio), и, длиннопериодической атомно-упорядоченной структуры типа CuAuII. С другой стороны, исследования твердофазных реакций и атомного упорядочения в системе Cu/Au проводили, в основном, независимо друг от друга, при этом большинство исследований выполнено ex situ методами. Информации о

Ч

структурных изменениях и возможности формирования атомно-упорядоченных структур на начальном этапе твердофазной реакции недостаточно.

В системе Fe-Pd, как и в системе Cu-Au, формируются атомно-упорядоченные структуры типа Ll2 и Ll0. Особый интерес представляет атомно-упорядоченная фаза Llo-FePd, т.к. она обладает большой коэрцитивной силой и одноосной магнитной анизотропией, обусловленной тетрагональной симметрией кристаллической решетки. Анализ литературных данных показывает, что большое число работ посвящено исследованию последовательности образования фаз и, в частности, формированию фазы Ll0-FePd, при твердофазных реакциях в тонких пленках Fe/Pd. Однако, существуют противоречия при определении последовательности образования фаз. Основная часть исследований, как и в случае Cu-Au, выполнена ex situ методами.

Современные методы in situ просвечивающей электронной микроскопии и дифракции электронов позволяют проводить исследование процессов фазообразования при твердофазных реакциях непосредственно во время реакции, что дает возможность получить более полную информацию об этих процессах. В частности, на основании результатов исследований структурных изменений при твердофазной реакции может быть установлена последовательность формирования фаз, предложены механизмы массопереноса. В настоящей диссертационной работе представлены результаты in situ электронно-микроскопических и электронографических исследований структурных фазовых превращений при твердофазных реакциях и атомном упорядочении в двухслойных тонкопленочных системах Cu/Au и Fe/Pd.

Целыо настоящей работы является исследование структурных фазовых превращений и атомного упорядочения, а также установление последовательности формирования фаз при твердофазных реакциях в тонкопленочных системах Cu/Au и Pd/Fe(001) методами in situ просвечивающей электронной микроскопии и дифракции электронов.

Для достижения цели работы были поставлены следующие задачи:

1. Провести исследования структурных фазовых превращений и атомного упорядочения при твердофазных реакциях, инициированных термическим нагревом, в двухслойных тонкопленочных системах Cu/Au различного состава (атомное соотношение Cu:Au~3:l и Cu:Au~l:l). Установить последовательность формирования фаз. Оценить параметры взаимодиффузии меди и золота в процессе твердофазных реакций в двухслойных тонкопленочных системах Cu/Au.

2. Исследовать процессы фазовых переходов типа порядок-беспорядок (из атомно-упорядоченного в атомно-неупорядоченное состояние и из атомно-неупорядоченного в атомно-упорядоченное состояние) в тонких пленках Cu-Au, сформированных в результате твердофазных реакций в двухслойных тонкопленочных системах Cu/Au различного состава (атомное соотношение Cu:Au~3:l и Cu:Au~l:l), установить температуры фазовых переходов.

ч

3. Провести исследования структурных фазовых превращений и атомного упорядочения при твердофазной реакции, инициированной термическим нагревом, в двухслойной тонкопленочной системе Pd/Fe(001) с атомным соотношением Pd:Fe~l:l. Установить последовательность формирования фаз. Исследовать процесс фазового перехода типа порядок-беспорядок (Llo-FePd^FePd), определить температуру перехода.

Научная новизна настоящей работы заключается в следующем:

1. Методами in situ просвечивающей электронной микроскопии и дифракции электронов проведены исследования структурных фазовых превращений и атомного упорядочения непосредственно в процессе твердофазных реакций, инициированных путем термического нагрева, в двухслойных тонкопленочных системах Cu/Au и Pd/a-Fe(001) толщиной «50 нм. Определены температуры начала твердофазных реакций и переходов типа порядок-беспорядок.

2. Обнаружено, что на начальных этапах твердофазной реакции в двухслойных поликристаллических пленках Си/Аи формируется матрица с включенными в нее кристаллитами размером 4-6 нм, состоящими из смеси атомно-неупорядоченной фазы СиАи и атомно-упорядоченно й ^азы СиАи1. Матрица представляет собой нанокристаллиты твердого раствора Си-Аи с областью когерентного рассеяния ~1 нм. Предположено, что их формирование обусловлено измельчением зерен исходных материалов за счет взаимодиффузии в процессе твердофазной реакции.

3. Установлено, что температура фазового перехода типа порядок-беспорядок в тонких пленках БеРс1 (Ы0-РеРс1->РеРс1) смещена на 35 °С в сторону более высоких температур по сравнению с равновесным значением. Предположено, что этот эффект связан с более высокой концентрацией атомов палладия на границах кристаллических зерен РеРё за счет зернограничной адсорбции.

Научная и практическая значимость работы. Медь и золото широко используются в микроэлектронике, наноматериалы на основе БеРё представляют интерес в качестве материала для магнитной записи информации в устройствах микроэлектроники. Понимание процессов, происходящих на границе раздела в тонкопленочных системах Си/Аи и Ре/Р<3, и установление точной последовательности формирования фаз при твердофазных реакциях и атомном упорядочении позволяет выявить особенности этих систем, которые могут быть использованы при проектировании устройств микроэлектроники.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Установление факта формирования нанокристаллитов твердого раствора Си-Аи с областью когерентного рассеяния ~1 нм на начальном этапе твердофазной реакции в двухслойной тонкопленочной системе Си/Аи с атомным соотношением Си:Аи~1:1.

2. Последовательность образования фаз при твердофазных реакциях и атомном упорядочении в исследованных двухслойных тонкопленочных системах Cu/Au.

3. Последовательность и температуры формирования фаз при твердофазной _ реакции и атомном упорядочении в двухслойной тонкопленочной системе Pd/a-Fe(001) с атомным соотношением Fe:Pd~l:l.

4. Установление факта смещения температуры перехода типа порядок-беспорядок (Ll0-FePd-^FePd) в исследованных тонких пленках FePd на -35 °С в сторону более высоких температур по сравнению с фазовой диаграммой.

Достоверность полученных результатов

Достоверность полученных результатов подтверждается их воспроизводимостью, использованием современного оборудования для получения и исследования образцов, а также проверенных экспериментальных методов и алгоритмов обработки полученных экспериментальных данных и корректной оценкой погрешности измерений.

Апробация работы

Основные результаты исследований были доложены на 2 российских и 4 международных конференциях: XIV международном симпозиуме "Упорядочение в минералах и сплавах (ОМА-14)" (JIoo, 2011); XI International Symposium on Self-Propagating High Temperature Synthesis (SHS-2011) (Greece, 2011); XXIV Российской конференции по электронной микроскопии (РКЭМ-2012) (Черноголовка, 2012); V Euro-Asian Symposium "Trends in MAGnetism: Nanomagnetism (EASTMAG)" (Russia, 2013); XII International Symposium on Self-Propagating High Temperature Synthesis (SHS-2013) (USA, 2013); XXV Российской конференции по электронной микроскопии (РКЭМ-2014) (Черноголовка, 2014).

Исследования по теме выполнены при финансовой поддержке РФФИ (проекты №№ 10-03-00993а, 14-03-00515а), ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» на 2009-2013 годы (соглашения

к-

№№ 14.В37.21.0832, 14.В37.21.1646), Министерства образования и науки Российской Федерации (в рамках гос.задания СФУ в части проведения НИР на 2013 г.) - в перечисленных проектах автор диссертации являлся ответственным исполнителем_______ _ _ _____

Публикации

Материалы диссертации опубликованы в 10 работах, в том числе в 4 статьях реферируемых журналов из списка ВАК, а также в материалах 6 российских и международных конференций.

Личный вклад автора Двухслойные тонкопленочные системы Cu/Au, исследованные в настоящей работе, получены автором, совместно с P.P. Алтуниным, в лаборатории электронной микроскопии центра коллективного пользования Сибирского федерального университета. Двухслойные тонкопленочные системы Pd/a-Fe(001) получены д.ф.-м.н. B.C. Жигаловым в Институте физики им. Л.В. Киренского Сибирского отделения Российской академии наук. Структурные исследования проведены к.ф.-м.н. С.М. Жарковым, при непосредственном участии автора, методами просвечивающей электронной микроскопии, дифракции электронов и энергодисперсионной спектроскопии в лаборатории электронной микроскопии центра коллективного пользования Сибирского федерального университета. Формулировка цели и задач настоящей работы, обработка и анализ полученных результатов, а также формулировка основных выводов проведены автором, совместно с научным руководителем.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 5 глав и заключения, изложенных на 128 страницах печатного текста, включая 40 рисунков, 4 таблицы и список цитируемой литературы из 126 наименований.

1 ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ

Твердофазными реакциями называют такие реакции, которые протекают в твердой фазе. При этом твердофазные реакции в тонких пленках могут обладать рядом интересных особенностей таких, как низкая температура инициирования или высокая скорость протекания [1]. Так, например, твердофазные реакции в системе Al/Au начинаются при температурах менее 100 °С [2], а в многослойных системах на основе Al/Ni, Со/Al и Ni/Ti возможна реализация самораспространяющегося высокотемпературного синтеза (СВС) [3-6].

Наряду с твердофазными реакциями в некоторых системах возможно формирование атомно-упорядоченных структур различного типа, т.е. переход от статистически равновероятного распределения атомов по узлам кристаллической решетки к периодическому распределению, при котором атомы каждого сорта занимают строго определенные позиции в решетке. Представителями атомно-упорядоченных структур являются: (З'-CuZn, Cu3AuI, CuAul, Ll0-FePt, Ll0-FePd, AlFe3, Cd3Mg [7]. Упорядоченные фазы могут обладать рядом специфических свойств. Например, атомно-упорядоченные сплавы Fe-Pd и Fe-Pt уникальными магнитными свойствами [8, 9], а в некоторых атомно-упорядоченных сплавах обнаружен эффект памяти формы (Cu-Au [10], Fe-Pt [11], Au-Cd [12], Au-Cd [13].

Выбор систем Cu/Au и Fe/Pd для исследования в настоящей работе обусловлен возможностью формирования атомно-упорядоченных структур типа 1Л0иЫ2В обеих системах.

Изучению процессов твердофазных реакций и атомного упорядочения в системе Cu/Au посвящено большое число работ, что делает Cu/Au своего рода модельной системой, подходящей для отработки методик проведения экспериментов. Система Cu/Au интересна тем, что в ней, в зависимости от

<i ' i

соотношения меди и золота, возможно формирование нескольких типов атомно-

упорядоченных структур, в т.ч. длиннопериодических [14].

Активное изучение процессов твердофазных реакций и атомного

упорядочения в системе Fe/Pd. началось сравнительно недавно в связи с

возможными перспективами использования уникальных свойств этого материала

в современной микроэлектронике. В наноматериалах на основе Fe/Pd и Fe/Pt

возможно формирование фаз, упорядоченных по типу Lio, которые обладают

i

большой коэрцитивной силой (Нс ~3 кЭ [8]) и большой одноосной магнитной анизотропией, (Ки ~107-108 Эрг/см3 [9]), обусловленной тетрагональной симметрией кристаллической решетки. Эти свойства делают тонкопленочные материалы на основе Fe/Pd и Fe/Pt перспективными для использования в качестве материала для магнитной записи информации [15]. При этом температура упорядочения в сплавах FePd ниже, чем в FePt [16].

1.1 Диффузия, твердофазные реакции и атомное упорядочение

1.1.1 Твердофазные реакции и диффузия в твердых телах

Протекание химических реакций в твердых телах обусловлено диффузионным движением атомов или ионов. Особенностью химических реакций в твердых телах является то, что они протекают вблизи границы раздела реагентов через слой продуктов реакции [17].

Согласно первому закону Фика, скорость переноса диффузанта через единицу площади пропорциональна градиенту его концентрации [18]:

где 7 - плотность потока днффузанта, - градиент его концентрации, И -

дх

коэффициент диффузии.

Процессы диффузии в нестационарных системах описываются вторым законом Фика [1]:

0-2)

дг дх дх 4 '

Решение этого уравнения для случая, когда коэффициент диффузии Б не зависит от концентрации, приводит к параболическому закону роста диффузионного слоя со временем [1]:

х2=£>/ (1.3)

Температурная зависимость коэффициента диффузии, как правило, подчиняется закону Аррениуса [18]:

Я=Д,ехрГ-б/ДД (1.4)

где - не зависящая от температуры постоянная, £) - энергия активации

диффузии, В. - молярная газовая постоянная, Т - температура.

Однако, закон Аррениуса выполняется не всегда. Причины отклонений можно разделить на следующие группы [19]: отклонения, связанные с переносом вещества по дефектным областям (границам зерен, границы фаз, различные дислокационные образования); отклонения, обусловленные сочетанием моновакансионного механизма диффузии с другими механизмами.

Механизм и скорость диффузионного перемещения атомов или ионов определяется наличием дефектов в кристаллах. Как известно, в кристаллах возможны следующие типы дефектов решетки: точечные дефекты — вакансии, междоузельные атомы, примесные атомы; линейные дефекты - дислокации; двумерные дефекты — границы зерен и фаз, дефекты упаковки и поверхность кристалла. В твердых телах возможны следующие механизмы диффузии [19]: простой обменный, циклический обменный, вакансионный, простой

междоузельный, междоузельный механизм вытеснения и краудионный (Рисунок 1).

Теория твердофазных реакций предложена Вагнером— [17]. Она предполагает наличие в реагентах и продуктах реакции разупорядочений различного типа, присутствие примесей, способствующих появлению вакантных ионных узлов. В этом случае диффузия ионов может происходить не только через междоузлия, но и через вакантные узлы.

Впоследствии эту теорию развил Шмальцрид [20]. Основные положения теории твердофазных реакций таковы:

- скорость реакций ограничивается диффузией атомов или ионов через слой продуктов реакции;

- слой продуктов реакции является компактным, а имеющиеся в нем неравновесные дефекты (дислокации, границы зерен) влияют на подвижность ионов незначительно;

- реакции на границах раздела реагентов протекают быстрее, чем диффузия через слой продукта, поэтому на границе устанавливается локальное термодинамическое равновесие;

- атомы или ионы движутся в реакционном слое независимо друг от друга, и в любом поперечном сечении продукта реакции сохраняется условие электронейтральности.

В случае поликристаллических материалов необходимо учитывать не только объемную диффузию, но и диффузию по границам зерен [21].

О'О оо

оУэжИ

°о°ос8

0о°о0о°сг<го~о

Рисунок 1. Возможные механизмы диффузии в растворах замещения: 1 -простой обменный, 2 - циклический обменный, 3 - вакансионный, 4 -простой междоузельный, 5 — междоузельный механизм вытеснения, 6 - краудионный [19]

Коэффициент диффузии по границам зерен на несколько порядков больше, чем внутри зерна, а энергия активации диффузии по границам зерен значительно меньше таковой для объемной диффузии. Границы зерен представляют собой зону контакта -между зернами- с различной ориентацией плоскостей кристаллической решетки. Такую зону, с учетом нарушений кристаллической решетки, можно рассматривать в качестве системы дислокаций [22].

Сочетанием объемной диффузии и диффузии по границам зерен определяется реализуемый режим кинетики. Различают три режима кинетики [21]: режим А, отличительной особенностью которого является сильная объемная диффузия; режим В, при котором границы зерен считают изолированными; режим С, при котором объемная диффузия незначительна, а основное перемещение вещества происходит только по границам зерен.

1.1.2 Атомное упорядочение

В результате твердофазной реакции образуется кристаллическая решетка, заполненная атомами реагентов. При этом возможно формирование атомно-неупорядоченного твердого раствора либо атомно-упорядоченной фазы. В первом случае узлы кристаллической решетки могут быть заняты атомами разных сортов с равной вероятностью, тогда как при атомном упорядочении атомы каждого сорта занимают строго определенное положение в решетке [7]. Решетка атомно-упорядоченных фаз основана на кристаллической решетке основных структур: гранецентрированная кубическая (ГЦК), объемноцентрированная кубическая (ОЦК), гексагональная плотноупакованная (ГПУ). В твердых телах атомное упорядочение происходит путем фазового перехода порядок-беспорядок, в результате которого формируются сверхструктуры типа: В2, В19, В32, С11ь, D0a, D03, D019, D022, D024, Dla, Llo, Ll2, Ll3, L60 и типа Pt2Mo [23].

Кроме вышеперечисленных типов сверхструктур в некоторых сплавах возможно формирование длиннопериодических атомно-упорядоченных структур: Ll0 (М) (одномерная длиннопериодическая сверхструктура), Lb (ММ) (двумерная —длиннопериодическая сверхструктура), LI2 (М) (одномерная длиннопериодическая сверхструктура). Элементарная ячейка таких структур включает более одной ячейки базовой сверхструктуры. Длиннопериодические атомно-упорядоченные сверхструктуры характеризуются величиной антифазного домена М, измеряемой в параметрах решетки базовой сверхструктуры и представляющей собой длинный период этой структуры [24]. Двумерные длиннопериодические сверхструктуры характеризуются двумя размерами домена Mi и М2. Такие сверхструктуры найдены в системах Cu-Pd, Au-Zn, Au-Mn [7].

Упорядоченное расположение атомов в кристаллической решетке на больших расстояниях определяется степенью дальнего порядка S, которая принимает значения от 0 для атомно-неупорядоченного твердого раствора до 1 для полностью упорядоченной кристаллической решетки [7]. Дальний порядок возникает при температуре, ниже критической Тс, при этом переход порядок-беспорядок может быть как I, так и II рода. Степень дальнего порядка может быть определена следующим выражением [25]:

5 = (р-г)/(1-г), (1.5)

где р - минимальная вероятность того, что узлы а заняты атомами типа А; г — доля атомов А в сплаве. Локальный порядок описывается параметром ближнего порядка о [25]:

о = (q-qr)/(qm-q,h (1-6)

где q - доля ближайших соседей другого сорта при заданной температуре; qm и qr — доли ближайших соседей при максимальном беспорядке и максимальном порядке соответственно. Параметр ближнего порядка а равен 1 при полном порядке и 0 при полном беспорядке, однако фактически параметр ближнего порядка отличен от нуля даже при температурах больше Тс.

\

V,

s

С термодинамической точки зрения существование атомно-упорядоченных структур объясняется меньшей внутренней энергией таких структур по сравнению с неупорядоченными твердыми растворами. Основное условие

____ упорядочения твердого раствора можно выразить через . энергию парного____

взаимодействия [25]:

Еав<Еаа+Евв/2, (1.7)

где Еаа и ЕВв - энергии взаимодействия пар атомов одного сорта, ЕАВ - энергия взаимодействия пары атомов разных сортов.

1.2 Диффузия и твердофазные реакции в пленочных системах Cu/Au и Pd/Fe

1.2.1 Диффузия и твердофазные реакции в системе Cu/Au

Одни из первых исследований процессов диффузии в тонких пленках Cu/Au

представлены в работах [26, 27]. Исследования процессов диффузии проводили

методом дифракции рентгеновских лучей. Медь и золото напыляли одновременно

на стеклянную подложку, причем скорость напыления меди была постоянной, а

скорость напыления золота периодически менялась, в результате чего была

сформирована периодическая структура толщиной 1 мкм с периодом 10 нм.

Полученные образцы выдерживали при комнатной температуре в течение месяца.

Был определен коэффициент диффузии золота в медь при комнатной

20 2 1

температуре, равный 5*10" см с" [27].

Авторы [28] провели исследования диффузии в поликристаллических пленках Cu/Au с толщиной слоя меди 600 нм и толщиной слоя золота 200 нм, с помощью дифракции рентгеновских лучей. Пленки отжигали при температурах 160-220 °С, время отжига составляло до 500 ч. При всех температурах отжига взаимодиффузия Си и Au сопровождалась формированием промежуточных фаз в

последовательности Си3 Аи-^ СиАи3СиАи. При этом было отмечено, что отжиг в

течение 210 ч приводит к формированию атомно-упорядоченных промежуточных

фаз СизАи1 и СиАи1. Часть Си и Аи, не участвующая в формировании

промежуточных фаз в процессе термического воздействия остается в виде чистых

металлов, без формирования твердого раствора. Отжиг при 200 °С в течение 16ч

приводит к образованию слоистой структуры Си/Си3Аи/СиАиз/Аи на границе

раздела. На основании изменения интенсивностей рефлексов промежуточных фаз

определены скорости роста этих фаз. В частности, толщина слоя СизАи в 2 раза

превышала толщину слоя СиАиз, увеличение толщин слоев промежуточных фаз

происходило линейно со временем. Из температурной зависимости скорости

роста фаз получена энергия активации, равная 1,65 эВ. Значение коэффициента

18 2 1

взаимодиффузии составило 3,1*10" см с" при 200 °С. Наблюдаемая кинетика согласуется с моделью, в которой перенос атомов происходит за счет зернограничной диффузии и является лимитирующим фактором, в то время как локальные подвижки атомов происходят в сформированных промежуточных фазах и обеспечивают упорядочение и стехиометрию новой фазы. Похожие исследования проведены в работе [29]. Образцы представляли собой пленки меди толщиной 25 нм, напыленные на пленки золота толщиной 150 нм, и пленки золота толщиной 5-15 нм, напыленные на пленки меди толщиной 500 нм. Исследования проводили методом обратного ионного рассеяния. Пленки были отожжены при температурах 200-400 °С. Показано, что медь диффундирует быстрее, чем золото. Полученное значение коэффициента зернограничной диффузии при комнатной

17 2 1

температуре составило 10" см с", оценка энергии активации дала значение 1,35-1,50 эВ. Кроме того, в работе [29] не наблюдали формирования слоистой структуры промежуточных фаз, наличие которой было отмечено в предыдущей работе. Авторы предположили, что формирование промежуточной фазы СизАи возможно в пленке меди вблизи границы раздела, в то время как фаза СиАиз распределена равномерно по пленке золота. При этом фаза СиАи формируется из фазы СиАиз, а ее рост ограничен количеством меди в пленке золота.

В [30] получены коэффициенты диффузии для различных соотношений элементов в двухслойной пленочной системе Си/Аи. Толщины слоев составляли порядка 200-500 нм. Коэффициенты взаимодиффузии были получены в диапазоне 25-250 градусов^.путем измерения электропроводности и Оже-профилирования состава по глубине. Значения коэффициента диффузии для соотношения Си:Аи=1:1 составили 1,3*10'19 см2^1 при 100 °С и 6,2*10"15 см2^1 при 250 °С, что согласуется с результатами экстраполяции данных, полученных при более высоких температурах [31]. Также в работе [30] получен верхний предел коэффициента взаимодиффузии при 25 °С для медной проволоки, покрытой золотом и выдержанной при комнатной температуре в течение 18 лет. Его значение составляет 2*Ю"20 см2с"! и по порядку величины совпадает с коэффициентом диффузии золота в медь, полученным в [27]. Позже диффузия в двухслойных пленках Си/Аи была исследована с помощью спектрометрии резерфордовского обратного рассеяния [32]. Исследования проводили на двухслойных пленках с толщиной слоя меди 200-800 нм и толщиной слоя золота 45-120 нм путем отжига в температурном диапазоне 175-250 °С. Определены энергии активации: 0,98 эВ и 0,94 эВ для зернограничной диффузии меди в золото и золота в медь, соответственно. Значение энергии активации 1,10 эВ, полученное для объемной взаимодиффузии, значительно меньше такового для массивных материалов («2 эВ [33-35]). Кроме того, в [32] показано, что значение коэффициента зернограничной диффузии меди в золото больше, чем золота в медь, а энергии активации для зернограничной диффузии меди в золото и золота в медь согласуются со значениями, полученными для массивных образцов. Температурные зависимости коэффициентов объемной взаимодиффузии и зернограничной диффузии показаны на Рисунке 2. Также авторами [36] получены значения 5КЕ)Ь (здесь 5 - ширина зернограничной диффузии, Бь - коэффициент зернограничной диффузии, К - коэффициент обогащения) для режима кинетики В. Сравнение данных по зернограничной диффузии для режима кинетики В, экстраполированных до комнатной температуры, и данных для режима кинетики

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Моисеенко, Евгений Тимофеевич, 2014 год

СПИСОК ИСПОЛЬЗУЕМЫХ ИСТОЧНИКОВ

1 Мейер, К. Физико-химическая кристаллография: Пер. с нем. — М.: Металлургия, 1972. - 480 с.

2 Majni, G. Gold-aluminum thin-film interactions and compound formation / G. Majni, C. Nobili, G. Ottaviani, M. Costato and E. Galli // Journal of Applied Physics. - 1981. - Vol. 52. - No. 6. - P. 4047-4054.

3 Рогачев, А. С. Волны экзотермических реакций в многослойных нанопленках / А. С. Рогачев // Успехи химии. - 2008. - Т. 77. - № 1. -С. 22-38.

4 Gavens, A. J. Effect of intermixing on self-propagating exothermic reactions in Al/Ni nanolaminate foils / A. J. Gavens, D. van Heerden, A. B. Mann, M. E. Reiss, T. P. Weihs // Journal of Applied Physics. - 2000. - Vol. 87. - No. 3. -P. 1255-1263.

5 Adams, D. P. Exothermic reactions in Co/Al nanolaminates / D. P. Adams, V. C. Hodges, M. M. Bai, E. Jones, Jr., M. A. Rodriguez, T. Buchheit, J. J. Moore // Journal of Applied Physics: - 2008. - Vol. 104. -P. 043502-1-043502-7.

6 Adams, D. P. Reactive Ni/Ti nanolaminates / D. P. Adams, M. A. Rodriguez, J. P. McDonald, M. M. Bai, E. Jones, Jr., L. Brewer, J. J. Moore // Journal of Applied Physics. -2009. - Vol. 106. -P. 093505-1-093505-8.

7 Баррет, Ч. С., Массальский, Т. Б. Структура металлов: Пер. с англ. в двух частях. Ч. 1. - М.: Металлургия, 1984. - 352 с.

8 Sato, К. Fabrication of oriented Llo-FePt and FePd nanoparticles with large coercivity / K. Sato, B. Bian, Y. Hirotsu // Journal of Applied Physics. - 2002. -Vol. 91.-No. 10.-P. 8516-8518.

9 Chen, M. Synthesis of spherical FePd and CoPt nanoparticles / M. Chen, D.Nikles // Journal of Applied Physics. - 2002. - Vol. 91. - No. 10. -P. 8477-8479.

10 Ohta, M. Shape restoration effect associated with order-disorder transformation in equiatomic AuCu and AuCu-Ga alloys / M. Ohta, T. Shiraishi, R. Ouchida, M. Nakagawa, S. Matsuya // Journal of alloys and compounds. - 1998. - Vol. 265.-No. l.-P. 240-248.

11 Wayman, С. M. The shape memory ('Marmem') effect in alloys / С. M. Wayman, K. Shimizu // Metal Science. - 1972. - Vol. 8. - No. 1. - P. 175-183.

12 Wayman, С. M. Shape memory alloys / С. M. Wayman // MRS Bulletin. - 1993. -Vol. 18.-No. 4.-P. 49-56.

13 Otsuka, K. Recent developments in the research of shape memory alloys / K. Otsuka, X. Ren // Intermetallics. - 1999. - Vol. 7. - No. 5. - P. 511-528.

14 Okamoto, H. The Au-Cu (gold-copper) system / H. Okamoto, D. J. Chakrabarti, D. E. Laughlin, Т. B. Massalski // Bulletin of Alloy Phase Diagrams. - 1987. -Vol. 8.-No. 5. - P. 454-474.

15 Zhang, B. The formation of polytwinned structures in Fe-Pt and Fe-Pd alloys / B. Zhang, M. Lelovic, W. A. Soffa // Scripta Metallurgica et Materialia. - 1991. -Vol. 25.-No. 7.-P. 1577-1582.

16 Hirotsu, Y. Growth and atomic ordering of hard magnetic Ll0-FePt, FePd and CoPt alloy nanoparticles studied by transmission electron microscopy: alloy system and particle size dependence / Y. Hirotsu, K. Sato // Journal of Ceramic Processing Research. - 2005. - Vol. 6. - No. 3. - P. 236-244.

17 Третьяков, Ю. Д., Путляев, В. И. Введение в химию твердофазных материалов. - М.: Наука, 2006. - 400 с.

18 Каур, И., Густ, В. Диффузия по границам зерен и фаз: Пер. с англ. - М.: Машиностроение, 1991. -448 с.

19 Бокштейн, Б. С., Бокштейн, С. 3., Жуховицкий, А. А. Термодинамика и кинетика диффузии в твердых телах. — М.: Металлургия, 1974. - 280 с.

20 Schmalzried, H. Chemical kinetics of solids. - Willey-VCH, 1995. - 433 p.

21 Тонкие пленки. Взаимная диффузия и реакции: Пер. с англ. / Под ред. Дж. Поута, К. Ту. Дж. Мейера. - М.: Мир, 1982. - 576 с.

22 Бутягин, П. Ю. Химическая физика твердого тела. - М.: Издательство МГУ, 2006. - 272 с.

23 Матвеева, Н. М., Козлов, Э. В. Упорядоченные фазы в металлических системах. - М.: Наука, 1989. - 247 с.

24 Потекаев, А. И., Дмитриев, С. В., Кулагина, В. В. и др. Слабоустойчивые длиннопериодические структуры в металлических системах. - Томск: Издательство НТЛ, 2010. -3008 с.

25 Физическое материаловедение / Под ред. Кана Р.У., Хаазена П. - 3-е изд., перераб. и доп. В 3-х т. Т. 1. Атомное строение металлов и сплавов: Пер. с англ. - М.: Металлургия, 1987. - 640 с.

26 DuMond, J. W. М. Selective X-Ray diffraction from artificially stratified metal films deposited by evaporation / J. W. M. DuMond, J. P. Youtz // Physical Review - 1935. - Vol. 48. - No. 8. - P. 703

27 DuMond, J. W. M. An X-ray method of determining rates of diffusion in the solid state / J. W. M. DuMond, J. P. Youtz // Journal of Applied Physics. - 1940. -Vol. 11-No. 5.-P. 357-365.

28 Tu, K. N. X-ray study of interdiffusion in bimetallic Cu-Au films / K. N. Tu, B. S. Berry // Journal of Applied Physics. - 1972. - Vol. 43. - No. 8. -P. 3283-3290.

29 Borders, J. A. Ion back-scattering analysis of interdiffusion in Cu-Au thin films / J. A. Borders // Thin Solid Films. - 1973. - Vol. 19. - No. 2. - P. 359-370

30 Hall, P. M. Interdiffusion in the Cu-Au thin film system at 25 °C to 250 °C / P. M. Hall, J. M. Morabito, N. T. Panousis // Thin Solid Films. - 1977. - Vol. 41. -No. 3.-P. 341-361.

31 Campisano, S. U. Determination of concentration profile in thin metallic films : applications and limitations of He+ backscattering / S. U. Campisano, G. Foti,

F. Grasso, E. Rimini // Thin Solid Films. - 1975. - Vol. 25. - No. 2. - P. 431-440.

32 Aleshin, A. N. Study of diffusion in thin Au-Cu films / A. N. Aleshin, B. S. Bokstein, V. K. Egorov, P. V. Kurkin // Thin Solid Films. - 1993. - Vol. 223. -No. 1.-P. 51-55.

33 Chatteqee, A. Lattice and grain-boundary diffusion of gold in copper / A. Chatterjee, D. J. Fabian // Acta Metallurgica. - 1969. - Vol. 17. -P. 1141-1144.

34 Butrymowicz, D. B. Diffusion in copper and copper alloys. Part II. Copper-silver and copper-gold systems / D. B. Butrymowicz, J. R. Manning, M. E. Read // Journal of Physical and Chemical Reference Data. - 1974. - Vol. 3. - No. 2. — P. 527-602.

35 Sippel, R. F. Diffusion measurements in the system Cu-Au by elastic scattering / R. F. Sippel // Physical Review. - 1959. - Vol. 115. - No. 6. - P. 1441-1445.

36 Aleshin, A. N. Segregation effect on grain-boundary diffusion in thin metallic films / A. N. Aleshin, B. S. Bokstein, V. K. Egorov, P. V. Kurkin // Thin Solid Films. - 1996. - Vol. 275. - No. 1. - P. 144-147.

37 Madakson, P. Interdiffusion and resistivity of Cu/Au, Cu/Co, Co/Au, and Cu/Co/Au thin films at 25-550 °C / P. Madakson, J. C. Liu // Journal of Applied Physics. - 1990. - Vol. 68. - No. 5. - P. 2121-2126.

38 Hartung, F. Interdiffusion and reaction of metals : the influence and relaxation of mismatch-induced stress / F. Hartung., Schmitz G. // Physical Review B. - 2001. -Vol. 64. - No. 24. - P. 245418.

39 Kruse, B. Concentration characteristics of diffusion-induced recrystallization in Cu/CuAu multilayers of varying lattice mismatch / B. Kruse, D. Baither,

G. Schmitz // Scripta Materialia. - 2010. - Vol. 62. - No. 3. - P. 144-147.

40 Sarkar, S. Formation of a tetragonal C113A11 alloy at gold/copper interfaces / S. Sarkar, A. Datta, P. Chakraborty, B. Satpati // Surface and Interface Analysis. -2003. - Vol. 35. - No. 10. - P. 793-798.

41 Endo, Y. Formation of Llo-type ordered FePd phase in multilayers composed of Fe and Pd / Y. Endo, Y. Yamanaka, Y. Kawamura, M. Yamamoto // Japanese Journal of Applied Physics. - 2005. - Vol. 44. - No. 5A. - P. 3009-3014.

42 Ко vacs, A. High-resolution transmission electron microscopy analysis of Llo ordering process in Fe/Pd thin layers / A. Kovacs, K. Sato, Y. Hirotsu // Journal of Applied Physics.-2007.-Vol. 102.-No. 12.-P. 123512-1-123512-4.

43 Мягков, В. Г. Твердофазный синтез эпитаксиальных Llo-FePd(lOO) тонких пленок : структурные превращения и магнитная анизотропия / В. Г. Мягков, В. С. Жигалов, JI. Е. Быкова, JI. А. Соловьев, Г. Н. Бондаренко// Письма в ЖЭТФ. - 2010. - Т. 91. - Вып. 9. - С. 527-531.

44 Myagkov, V. G. Solid-state synthesis and magnetic properties of epitaxial FePd3(001) films / V. G. Myagkov, V. S. Zhigalov, B. A. Belyaev, L. E. Bykova, L. A. Solovyov, G. N. Bondarenko // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. -2012. - Vol. 324. - No. 8. - P. 1571-1574.

45 Chandra, T. Ordering in CuAu / T. Chandra, B. Ramaswami // Scripta Metallurgies - 1970. - Vol. 4. - No. 3. - P. 175-181.

46 Arunachalam, V. S. Order-hardening in CuAu / V. S. Arunachalam, R. W. Cahn // Journal of Materials Science. - 1967. - Vol. 2. - No. 2. - P. 160-170.

47 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-004-4647 (Cu3AuI, space group Pm-3m (221), the lattice parameter: a=3,747 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

48 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #01-071-5023 (Cu3Au, space group Pm-3m (221), the lattice parameter: a=3,980 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

/

49 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #03-065-2798 (CuAul, space group P4/mmm (123), the lattice parameters: a=3,9657 A, c=3,6704 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

50 Sato, H. Effect of additional elements on the period of CuAu II and the origin of the long-period superlattice / H. Sato, R. S. Toth // Physical Review. - 1961. -Vol. 124.-No. 6.-P. 1833-1847.

51 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-003-1953 (CuAul, space group P4/mmm (123), the lattice parameters: a=2,806 A, c=3,670 A), 2012-4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

52 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-007-2212 (CuAuII, space group Imcm (74), the lattice parameters: a=3,9560 A, b=39,7222 A, c=3,6760 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

53 .Ogawa, S. On the structure of CuAuII revealed by electron diffraction / S. Ogawa, D. Watanabe // Acta Crystallographica. - 1954. - Vol. 7. - No. 4. -P. 377-378.

54 Ogawa, S. The direct observation of the long period of the ordered alloy CuAu(II) by means of electron microscope / S. Ogawa, D. Watanabe, H. Watanabe, T. Komoda // Acta Crystallographica. - 1958. - Vol. 11. - No. 12. - P. 872-875.

55 Glossop, A. B. The direct observation of anti-phase domain boundaries in ordered copper-gold (CuAu) alloy / A. B. Glossop, D. W. Pashley // Proceedings of the Royal Society of London A. - 1959. - Vol. 250. - No. 1260. - P. 132-146.

56 Hunt, A. M. Electron microscope studies of the mechanism of nucleation and growth of CuAuII from the disordered state / A. M. Hunt, D. W. Pashley // Journal de Physique et le Radium. - 1962. - Vol. 23. - No. 10. - P. 846-853.

57 Sato, H. Fermi surface of alloys / H. Sato, R. Toth // Physical Review Letters. -1962.-Vol. 8.-No. 6.-P. 239-241.

58 Sato, H. Long period superlattice СизАиИ / H. Sato, R. Toth // Journal of Applied Physics. - 1962. - Vol. 33. - No. 11. - P. 3250-3256.

59 Sato, H. Long-period superlattices in alloys. II / H. Sato, R. Toth // Physical Review. - 1962. - Vol. 127. - No. 2. - P. 469-484.

60 Toth, R. Antiphase domains in ordered Au3Cu alloys / R. Toth, H. Sato // Journal of Applied Physics. - 1964. - Vol. 35. - No. 3. - P. 698-703.

61 Sato, H. Antiphase domains in ordered Au3Cu alloys. II. Comments on "Electron diffraction study of order in the CuAu3 alloys" by Watanabe and Fisher / H. Sato, R. Toth // Journal of Applied Physics. - 1966. - Vol. 37. - No. 9. - P. 3367-3370.

62 Hirabayashi, M. Study of CuAu I by transmission electron microscopy / M. Hirabayashi, S. Weissmann // Acta Metallurgica. - 1962. - Vol. 10. - No. 1. -P. 25-36.

63 Tong, H. C. Order-disorder transformations in CuAu thin films / H. C. Tong, C. M. Wayman //Acta Metallurgica. - 1973. - Vol. 21. - No. 10. - P. 1381-1396.

64 Van Tendeloo, G. The initial stages of ordering in CuAu I and CuAu II / G. van Tendeloo, S. Amelinckx, S. J. Jeng, C. M. Wayman // Journal of Materials Science. - 1986. - Vol. 21. - No. 12. - P. 4395-4402.

65 Borelius, G. On the equilibrium and kinetics of order disorder transformations in alloys / G. Borelius // Journal of the Institute of Metals. - 1948. - Vol. 74. -No. 5.-P. 17-31.

66 Dienes, G. J. Kinetics of ordering in the alloy AuCu / G. J. Dienes // Journal of Applied Physics. - 1951. - Vol. 22. - No. 8. - P. 1020-1026.

67 Kuczynski, G. C. Study of the kinetics of ordering in the alloy AuCu / G. C. Kuczynski, R. F. Hochman, M. Doyama // Journal of Applied Physics. -1955. - Vol. 26. - No. 7. - P. 871-878.

68 Hisatsune, K. Three stages of ordering in CuAu / K. Hisatsune, Y. Tanaka, K. Udoh, K. Yasuda // Intermetallics. - 1995. - Vol. 3. - No. 4. - P. 335-339.

69 Malis, O. Kinetics of phase transitions in equiatomic CuAu / O. Malis, K. F. Ludwig, Jr. // Physical Review B. - 1999. - Vol. 60. - No. 21. -P. 14675-14682.

70 Morris, D. G Ordering and disordering in Cu3Au / D. G. Morris, F. M. C. Besag, R. E. Smallman // Philosophical Magazine. - 1974. - Vol. 29. - No. 1. - P. 43-57.

71 Sakai, G. The growth of antiphase domains in Cu3Au as studied by transmission electron microscopy / G. Sakai, D. E. Mikkola // Metallurgical Transactions. -1971. - Vol. 2. -No. 6. -P. 1635-1641.

72 Nagler, S. E. Time-resolved X-ray-scattering study of ordering and coarsening in Cu3Au / S. E. Nagler, R. F. Shannon, Jr., C. R. Harkless, M. A. Singh // Physical Review Letters. - 1988. - Vol. 61. - No. 6. - P. 718-721.

73 Shannon, R. F., Jr. Time-resolved X-ray-scattering study of order kinetics in bulk single-crystal Cu3Au / R. F. Shannon, Jr., S. E. Nagler, C. R. Harkless // Physical Review B. - 1992. - Vol. 46. - No. 1. - P. 40-54.

74 Bonneaux, J. Study of the order-disorder transition series in AuCu by in situ ТЕМ / J. Bonneaux, M. Guymont // Intermetallics. - 1999. - Vol. 7. - No. 7. -P. 797-805.

75 Howe, J. M. Atomic-level dynamic behavior of a diffuse interphase boundary in an Au-Cu alloy / J. M. Howe, A. R. S. Gautam, K. Chatterjee, F. Phillipp // Acta Materialia.- 2007. -Vol. 55.-No. 6.-P. 2159-2171.

76 Tachiki, M. Long period superlattice in the CuAu alloy / M. Tachiki, K. Teramoto // Journal of Physics and Chemistry of Solids. - 1966. - Vol. 27. - No. 2. -P. 335-348.

77 Phase diagrams of binary iron alloys [Текст] / H. Okamoto: ASM International, Materials Park, Ohio, 1993. - 472 p.

78 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #03-065-9971 (FePd, space group P4/mmm (123), the lattice parameters: a=3,852 A, c=3,723 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

79 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-003-5065 (FePd3, space group Pm-3m (221), the lattice parameters: a=3,8516 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

80 Sato, K. Determination of order parameter of Ll0-FePd nanoparticles by electron diffraction / K. Sato, Y. Hirotsu, H. Mori, Z. Wang, T. Hirayama // Journal of Applied Physics. - 2005. - Vol. 97. - No. 8. - P. 084301-1-084301-7.

81 Sato, K. Long-range order parameter of single Ll0-FePd nanoparticle determined by nanobeam electron diffraction: Particle size dependence of the order parameter / K. Sato, Y. Hirotsu, H. Mori, Z. Wang, T. Hirayama // Journal of Applied Physics. -2005. - Vol. 98. - No. 2. - P. 024308-1-024308-8.

82 Sato, K. Order-disorder transformation in Llo-FePd nanoparticles studied by electron diffraction / K. Sato, Y. Hirotsu // Materials Transactions. - 2006. — Vol. 47.-No. 1.-P. 59-62.

83 Sato, K. Atomic structure imaging of Llo-type FePd nanoparticles by spherical aberration corrected high-resolution transmission electron microscopy / K. Sato, T. J. Konno, Y. Hirotsu // Journal of Applied Physics. - 2009. - Vol. 105. - No. 3. -P. 034308-1-034308-5.

84 Sato, K. Intermetallic ordering and structure in Fe-Pd alloy nanoparticles / K. Sato, J. G. Wen, J. M. Zuo // Journal of Applied Physics. - 2009. - Vol. 105. -No. 9. - P. 093509-1-093509-7.

85 Sato, K. Order-disorder transformation in Fe-Pd alloy nanoparticles studied by in situ transmission electron microscopy / K. Sato, A. Kovacs, Y. Hirotsu // Thin Solid Films. -2011. - Vol. 519. - No. 10. - P. 3305-3311.

86 Sato, K. Electron microscopy studies on magnetic Ll0-type FePd nanoparticles / K. Sato, T. J. Konno, Y. Hirotsu // Advances in Imaging and Electron Physics. -2012.-Vol. 170.-P. 165-225.

87 Halley, D. Chemical ordering in magnetic FePdPd(OOl) epitaxial thin films induced by annealing / D. Halley, B. Gilles, P. Bayle-Guillemaund, R. Arenal, A. Marty, G. Patrat, Y. Samson // Physical Review B. - 2004. - Vol. 70. - No. 18. -P. 174437-1-174437-8.

88 Ha, J. G. Structure and magnetic anisotropy in Ll0 ordered FePd thin films / J. G. Ha, I. S. Chung, J. G. Kang, H. W. An, J. H. Koh, S. M. Koo, Y. H. Cho, S.

Y. Park, M. H. Jung, J. G. Kim I I Physica Status Solidi. - 2007. - Vol. 204. -No. 12.-P. 4045-4048.

89 Yabuhara, O. Structural and magnetic properties of FePd and CoPd alloy epitaxial thin films grown on MgO single-crystal substrates with different orientations / O. Yabuhara, M. Ohtake, K. Tobari, T. Nishiyama, F. Kirino, M. Futamoto // Thin Solid Films. -2011. - Vol. 519. -No. 23. -P. 8359-8362.

90 ADVENT Research Materials Ltd, Oxford, U.K. [Электронный ресурс]. -Режим доступа: www.advent-rm.com.

91 Digital Micrograph: 1.83.841, [Электронный ресурс] : Gatan Inc., 2009.

92 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, International Center for Diffraction Data, Swarthmore, PA, USA, 2012 -4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

93 Villars P., Cenzual K., Pearson's Crystal Data [Электронный ресурс] : Crystal Structure Database for Inorganic Compounds (on CD-ROM), ASM International®, Materials Park, Ohio, USA, 2011/2012 - 1 электрон, опт. диск (CD-ROM).

94 Fityk: 0.9.8., [Электронный ресурс] : Wojdyr M., 2010.

95 Вол, А. Е, Каган, И. К. Строение и свойства металлических систем. Том 3. -М.: Наука, 1976.-816 с.

96 Моисеенко, Е. Т. Твердофазный синтез и атомное упорядочение в тонкопленочной системе Cu/Au (атомное соотношение Cu:Au=3:l) / Е. Т. Моисеенко, Р. Р. Алтунин, С. М. Жарков // Известия РАН. Серия физическая. - 2012. - Т. 76. - № 10. - С. 1283-1286.

97 Zharkov, S. М. In situ transmission electron microscopy investigations of solidstate synthesis in thin films / S. M. Zharkov, R. R. Altunin, Yu. G. Semenova, E. T. Moiseenko, S. N. Varnakov // The book of abstracts of XI International Symposium on Self-Propagating High Temperature Synthesis (SHS-2011). -Greece, Attica. - 2011. - P.78-79.

/

98 Моисеенко, Е. Т. Твердофазные реакции и атомное упорядочение в тонких пленках Cu/Au / Е. Т. Моисеенко, Р. Р. Алтунин, С. М. Жарков // Труды 14-го международного симпозиума "Упорядочение в минералах и сплавах (ОМА-14)". - Ростов-на-Дону, JIoo. - 2011. - Т. 2. - С. 50-51.

99 Жарков, С. М. In situ электронно-микроскопические и электронографические исследования процессов твердофазных реакций в тонких плёнках / С. М. Жарков, Р. Р. Алтунин, Е. Т. Моисеенко, С. Н. Варнаков // Тезисы докладов XXIV Российской конференции по электронной микроскопии (РКЭМ-2012). - Черноголовка. - 2012. - С. 144.

100 Zharkov, S. М. In situ transmission electron microscopy and electron diffraction investigations of solid-state reactions in thin-film nanosystems / S. M. Zharkov, R. R. Altunin, E. T. Moiseenko, S. M. Varnakov // The book of abstracts of XII International Symposium on Self-Propagating High Temperature Synthesis (SHS-2013). - USA, South Padre Island. - 2013. - P. 203-204.

101 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #00-004-0836 (Cu, space group Fm-3m (225), the lattice parameter: a=3,615 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

102 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #00-004-0784 (Au, space group Fm-3m (225), the lattice parameter: a=4,079 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

103 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-003-5309 (СизАи, space group Fm-3m (225), the lattice parameter: a.-3,116l A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

104 Гинье, А. Рентгенография кристаллов. Теория и практика. - М.: Физматгиз, 1961.-604 с.

105 Zharkov, S. М. Solid-state reactions in Fe/Si multilayer nanofilms / S. M. Zharkov, R. R. Altunin, E. T. Moiseenko, G. M. Zeer, S. N. Varnakov, S. G. Ovchinnikov // Solid State Phenomena. - 2014. - Vol. 215. - P. 144-149.

106 Zharkov, S. M. In situ transmission electron microscopy investigation of solidstate reactions in Fe/Si multilayer nanofilms / S. M. Zharkov, R. R. Altunin, E. T. Moiseenko, S. M. Varnakov, S. G. Ovchinnikov // The book of abstracts of V Euro-Asian Symposium "Trends in MAGnetism": Nano magnetism (EASTMAG-2013). - Russky Island, Vladivostok. - 2013. - P. 41.

107 Жарков, С. M. Твердофазные реакции в многослойных плёнках Fe/Si / С. М. Жарков, Р. Р. Алтунин, Е. Т. Моисеенко, С. Н. Варнаков // Тезисы докладов XXV Российской конференции по электронной микроскопии (РКЭМ-2014). - Черноголовка. - 2014. - С. 174.

108 Gupta A. Amorphization in Fe-Si multilayers by solid-state reaction / A. Gupta, G. Principi, R. Gupta, A. Maddalena, F. Caccavale, C. Tosello // Physical Review B. - 1994. - Vol. 50. - No. 5. - P. 2833-2840.

109 Tu K. N. Amorphous alloy formation by solid state reaction / K. N. Tu, G. V. Chandrashekhar, Т. C. Chou // Thin Solid Films. - 1988. - Vol. 163. -P. 43-48.

110 Жарков, С. M. In situ исследования твердофазных реакций и атомного упорядочения в двухслойных нанопленках Cu/Au методами просвечивающей электронной микроскопии и дифракции электронов / С. М. Жарков, Е. Т. Моисеенко, Р. Р. Алтунин, Г. М. Зеер // Журнал Сибирского федерального университета. Серия "Химия". - 2013. - Т.6. — № 3. - С. 230-240.

111 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-007-4433 (CuAu, space group Fm-3m (225), the lattice parameter: a=3,865 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

112 Watanabe D. Modulated structures in the Cu-Au and (CuAu)-Ag alloys with antiphase structures of CuAu(II) type / D. Watanabe., T. Ohsuna // Ultramicroscopy. - 1993. - Vol. 52. - No. 3-4. - P. 465-472.

ИЗ Мягков, В. Г. Твердофазные реакции, самораспространяющийся высокотемпературный синтез и фазовый переход порядок-беспорядок в

тонких пленках /В. Г. Мягков, JI. Е. Быкова, Г. Н. Бондаренко, В. С. Жигалов, А. И. Польский, Ф. В. Мягков // Письма в ЖЭТФ. - 2000. -Т. 71.-Вып. 5.-С. 268-273.

114 Жарков, С. М. Исследование процессов твердофазных реакций и переходов порядок-беспорядок в тонких пленках Pd/a-Fe(001) / С. М. Жарков, Е. Т. Моисеенко, Р. Р. Алтунин, Н. С. Николаева, В. С. Жигалов, В. Г. Мягков // Письма в ЖЭТФ. - 2014. - Т. 99. - Вып. 7. - С. 472-477.

115 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #00-006-0696 (Fe, space group Im-3m (229), the lattice parameter: a=2,8664 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

116 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #00-046-1043 (Pd, space group Fm-3m (225), the lattice parameter: a=3,89019 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

117 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-005-4319 (Fe304, space group Fd-3m (227), the lattice parameter: a=8,3958 A), 2012 -4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

118 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-003-5067 (FePd3, space group Fm-3m (225), the lattice parameter: a=3,8528 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

119 Powder Diffraction File (PDF 4+) [Электронный ресурс] : Inorganic Phases, card #04-003-5130 (FePd, space group Fm-3m (225), the lattice parameter: a=3,808 A), 2012 - 4 электрон, опт. диска (CD-ROM).

120 Mahesh, R. Stress and growth of Ag monolayers on a Fe(100) whisker / R. Mahesh, D. Sander, S. M. Zharkov, J. Kirschner // Physical Review B. - 2003. -Vol. 68. - No. 4. - P. 045416-1-045416-5.

121 Vlasova, N. I. Discovery of metastable tetragonal disordered phase upon phase transitions in the equiatomic nanostructured FePd alloy / N. I. Vlasova, A. G. Popov, N. N. Shchegoleva, V. S. Gaviko, L. A. Stashkova,

G. S. Kandaurova, D. V. Gunderov II Acta Materialia. - 2013. - Vol. 61. - No. 7. -P. 2560-2570.

122 Лидин, P. A., Молочко, В. A., Андреева, Л. Л. Химические свойства неорганических веществ. - М.: Химия, 2000. - 480 с.

123 Zhang, J. Atomic diffusion in the interface of Fe/Si prepared by magnetron sputtering / J. Zhang, Q. Xie, Y. Liang, W. Zeng, Q. Xiao, Q. Chen, V. Borjanovic, M. Jaksic, M. Karlusic, B. Grzeta, K. Yamada, J. Luo // Physics Procedia.-2011.-Vol. 11.-P. 126-129.

124 Страумал, Б. Б. Фазовые переходы на границах зерен. - М.: Наука, 2003. -

125 Страумал, Б. Б. Ферромагнетизм нанозеренных пленок оксида цинка / Б. Б. Страумал, С. Г. Протасова, А. А. Мазилкин, Г. Шютц, Э. Геринг, Б. Барецки, П. Б. Страумал // Письма в ЖЭТФ. - 2013. - Т. 97. - Вып. 6. -С. 415-426.

126 Straumal, В. В. Fe-C nanograined alloys obtained by high-pressure torsion: structure and magnetic properties / В. B. Straumal, A. A. Mazilkin, S. G. Protasova, S. V. Dobatkin, A. O. Rodin, B. Baretzky, D. Goll, G. Schultz // Materials Science and Engineering A. - 2009. - Vol. 503. - No. 1. - P. 185-189.

327c.