Структура, состав и свойства сплавов рутения с кюрием и технецием тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат наук Пичужкина, Елена Михайловна

• Пичужкина, Елена Михайловна
• кандидат наук
• 2014

Оглавление диссертации кандидат наук Пичужкина, Елена Михайловна

СОДЕРЖАНИЕ

Введение

Глава1. Литературный обзор (постановка задачи)

1.1 Сплавы ТПЭ: способы получения

1.2 Источники ионизирующего излучения на основе юория-244

1.3 Сплавы ТПЭ с платиновыми металлами

1.3.1 Соединения с палладием

1.3.2 Соединения с платиной

1.3.3 Соединения с иридием

1.3.4 Соединения с родием

1.4 Трансмутация технеция-99

Глава 2. Получение образцов и методы исследования

2.1 Сплав рутения с кюрием-244

2.1.1 Получение сплава

2.1.2 Методы исследования

2.2 Сплавы рутения с технецием

2.2.1 Получение образцов

2.2.1.1 Получение технеция и мишеней для трансмутации

2.2.1.2 Получение сплавов рутения с технецием

2.2.2 Методы исследования

Глава 3. Структура и состав сплава рутения с кюрием-244

3.1 Рентгенографическое исследование исходного образца сплава

3.2 Рентгенографическое исследование образца сплава после отжига

3.3 Обсуждение результатов

Глава 4. Сплавы рутения с технецием

4.1 Рентгенографические исследования фазового состава

и кристаллической структуры сплавов Тс-Ыи

4.2 Исследование распределения рутения по глубине

образцов облученного технеция

4.3 Исследование теплофизических свойств и структуры мишеней технеция и сплавов Тс-Яи

4.3.1 Исследование структуры

4.3.2 Теплофизические свойства

4.4. Обсуждение результатов

Основные результаты и выводы

Список литературы

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Структура, состав и свойства сплавов рутения с кюрием и технецием»

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность. Радиоактивные изотопы кюрия (Ст-244) и технеция (Тс-99) накапливаются в отработавшем ядерном топливе. Ст-244 характеризуется высокой радиоактивностью, Тс-99 - большим периодом полураспада, оба они являются экологически опасными радионуклидами. Согласно Федеральной целевой программе «Ядерные энерготехнологии нового поколения на период 2010-2015гг и на перспективу до 2020 года», одной из важнейших задач является создание технологий по переработке облученного ядерного топлива, эффективное использование и утилизация накапливаемых в нем радиоизотопов. Перспективными направлениями являются использование радиоизотопов в виде соединений для изготовления источников ионизирующих излучений, а также облучение радиоизотопов нейтронами в ядерных реакторах (трансмутация) для перевода в другие радиоизотопы с малым периодом полураспада, либо в стабильные изотопы.

Изотоп Ст-244, благодаря своим уникальным ядерно-физическим характеристикам, имеет важное практическое применение в источниках ионизирующего излучения. При создании таких источников необходимо получить соединения радионуклида, которые отвечали бы требованиям экологической безопасности, были химически инертны, удобны и технологичны в изготовлении и использовании. Такими соединениями могут быть сплавы кюрия с металлами платиновой группы. К настоящему времени получены и достаточно подробно изучены соединения кюрия с платиной, иридием, родием и палладием. На основе сплавов кюрия с платиной изготавливаются источники ионизирующего излучения для использования в промышленности и в научных исследованиях. Работы по получению и исследованию других соединений, включая соединения с последним из доступных платиноидов - рутением, продолжаются.

Трансмутация долгоживущего радиоактивного отхода технеция-99 (Р-излучатель, период полураспада 2,13'Ю5 лет) позволяет получать

стабильный рутений, имеющий ценность как материал для электронной промышленности. При накоплении рутения в матрице металлического технеция, в процессе облучения нейтронами, образуются сплавы «технеций-рутений» (Тс-Яи). Изучение этих сплавов позволяет создать технологии изготовления мишеней, их облучения и извлечения рутения. Последний может использоваться в том числе и при изготовлении сплавов кюрия с рутением.

Цель работы - получение данных по структуре, составу и свойствам сплавов рутения с кюрием (Ст-Яи) и технецием (Тс-Яи), а также изучение влияния альфа- распада Сгп-244 на кристаллическую решетку соединений Сш- Яи.

Для достижения поставленной цели были решены следующие научно- технические задачи:

-проведены аналитические исследования по соединениям трансплутониевых элементов и трансмутации радионуклида Тс-99; -изготовлены сплавы Tc-R.ii и Сш- Яи; -определены и разработаны методики исследований; -рентгеновским дифрактометрическим, микрорентгеноспектральным методами, а также методом растровой электронной микроскопии исследована структура сплавов Тс-Яи и Сш-Яи, их фазовый состав, определены параметры кристаллических решеток;

-получены экспериментальные данные по плотности и температуропроводности сплавов Тс-Яи, рассчитаны их теплопроводности;

-выявлены закономерности влияния альфа-распада Ст-244 на кристаллическую решетку соединений Сш- Яи;

-сделаны рекомендации по использованию сплава Тс-Яи для наработки рутения и сплава Сш-Яи в качестве активной части источников ионизирующих излучений для применения в промышленности, научных исследованиях.

Научная новизна. В системе Ст-Яи идентифицированы кристаллические структуры ранее неизвестных соединений интерметаллидов Яи2Ст и Яи3Ст, рассчитаны параметры кристаллических решеток, получены данные по рентгеноаморфизации решетки интерметаллида Яи3Ст под действием альфа-распада кюрия-244.

Впервые проведено рентгенографическое исследование сплавов Тс-Яи различного количественного состава, полученных реакторным облучением металлического технеция вплоть до его выгорания 70%. Рассчитаны параметры кристаллических решеток (ПКР) образовавшихся твердых растворов рутения в технеции. Определена зависимость ПКР от состава твердого раствора.

Получены данные по распределению рутения по глубине облученных образцов. При этом обнаружено неравномерное его распределение с повышенным содержанием в поверхностном слое, более выраженное в сплавах с меньшим выгоранием технеция. Показано, что внутри зерна сплава Тс-Яи трансмутационный рутений распределен равномерно.

Исследованы температуропроводность и теплопроводность мишеней из металлического технеция и сплавов Тс-Яи реакторного происхождения различного состава. Установлено, что для сплавов Тс-Яи, полученных при облучении технеция в реакторе, теплопроводность растет с увеличением температуры. В то же время увеличения теплопроводности с ростом содержания рутения в сплавах реакторного происхождения не наблюдается.

Установлено, что сплавы Тс-Яи реакторного происхождения имеют однородную структуру, характерную твердым растворам с неограниченной растворимостью компонентов, и с повышением содержания рутения происходит увеличение их хрупкости.

Практическая ценность. Предложены перспективные материалы для изготовления мощных, компактных источников альфа-излучения - сплавы кюрия-244 с рутением.

Установленные физико-химические характеристики новых соединений кюрия с рутением вкупе с полученными ранее данными использованы для выявления взаимосвязей между составом, строением и свойствами соединений актинидов.

Исследования сплавов рутения с технецием, полученных реакторным облучением металлического технеция, а также полученные данные о содержании и распределении рутения в них, позволили разработать технологию выделения стабильного рутения из облученного технеция.

Автор выносит на защиту следующие научные положения:

1. Анализ фазового состава сплава рутения с кюрием-244, полученного методом высокотемпературной конденсации паров кюрия на подложку из рутения, позволил методами рентгеноструктурного анализа идентифицировать ранее неизвестные соединения - Ки2Сш с гексагональной решеткой типа и ЛизСт с кубической решеткой типа Си3Аи. Параметры их кристаллических решеток составили: а = 0,5279(1) нм, с -0,8812(3) нм для Ки2Сш и а = 0,4151 (2) нм для ЯизСш.

2. Альфа-распад кюрия-244 приводит к распуханию кристаллической решетки интерметаллида Ки3Ст, которое сопровождается уменьшением интенсивности его рефлексов вплоть до полного их исчезновения (рентгеноаморфизация решетки). Рентгеноаморфизация кристаллической решетки интерметаллида Ки3Ст происходит в период между 25 и 70 ч выдержки, зафиксированное увеличение объема элементарной ячейки (АУУУо) за первые сутки составляет 0,7±0,2 %.

3. В процессе облучения металлического технеция в высокопоточном реакторе СМ до выгорания 70% при накоплении рутения образуются гомогенные твердые растворы рутений-технеций с ГПУ структурой различного количественного состава в зависимости от накопленной дозы. Параметры кристаллической решетки а и с уменьшаются с увеличением концентрации рутения. Параметр а уменьшается от 0,2740 нм для чистого

технеция до 0,2716 нм для сплава Тс-70% Яи, а параметр с — с 0,4397 нм до 0,4299 нм соответственно.

4. Накопление рутения при облучении образцов технеция диаметром 6 мм и толщиной 0,3 мм происходит неравномерно. Наблюдается обогащение рутением поверхностного слоя образца по отношению к содержанию его в объеме. Данный эффект объясняется самоэкранированием и более выражен в сплавах с меньшим выгоранием технеция. Внутри зерна сплава Тс-Яи трансмутационный рутений распределен равномерно.

5. Для сплавов Тс-Яи, полученных при облучении технеция в реакторе, в температурном интервале 300-775К наблюдается небольшой рост теплопроводности. Увеличения теплопроводности с ростом содержания рутения в сплавах Тс-Яи реакторного происхождения не наблюдается.

6. Сплавы Тс-Яи реакторного происхождения имеют однородную структуру, характерную твердым растворам с неограниченной растворимостью компонентов. С повышением содержания рутения происходит увеличение хрупкости материала.

Апробация работы.

Основные результаты и положения диссертационной работы докладывались и обсуждались на III Всероссийской молодежной научной конференции по фундаментальным проблемам радиохимии и атомной энергетики (Нижний Новгород, 24-27 мая 2004 г); I Российской школе по радиохимии и ядерным технологиям (Озерск, 23-27 августа 2004 г); Пятой Российской конференции по радиохимии «Радиохимия-2006» (Дубна, 23-27 октября 2006 г); XVIII Менделеевском съезде по общей и прикладной химии (г. Москва, 23-28 сентября 2007 г); Международной конференции «Актиниды-2009» (Сан-Франциско, США, 12-17 июля 2009 г), 16-й Радиохимической конференции «Радиохимия-2010» (Чехия, Марианские Лазни, 18-23 апреля 2010 г); Седьмой Российской конференции по радиохимии «Радиохимия-2012» (Димитровград, 15-17 октября 2012г).

Личный вклад автора.

Автор принимал участие в планировании экспериментов, получении экспериментальных данных; им были проведены рентгенографические исследования образцов сплавов, обработка всех экспериментальных данных, расчеты, анализ, обобщение полученных результатов, оформление их в виде публикаций и научных докладов.

Достоверность результатов.

При выполнении экспериментов использовалась серийно выпускаемая измерительная аппаратура, погрешность которой обеспечивала достоверность и воспроизводимость полученных результатов, а также стандартные методики исследований и метрологически аттестованные методики выполнения измерений.

Публикации.

Основные результаты и положения диссертационной работы изложены в 19 научных публикациях, в том числе в 6 статьях в журналах из перечня ВАК («Известия Самарского научного центра РАН», «Фундаментальные исследования», «Радиохимия»).

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР (постановка задачи) В топливе современных ядерных реакторов накапливается большое

241 243

количество высокорадиоактивных отходов (младшие актиниды ( Аш, 242-24бСш) и продукты деления (99Тс , 107Рс1 , 932г, 135С5 , 1291 , 1268п , 798е)) [1]. Проблема утилизации отходов ядерного топливного цикла в настоящее время очень актуальна.

Актиниды (в том числе и трансплутониевые элементы (ТПЭ) - Аш, Ст) являются наиболее опасной фракцией радиоактивных отходов из-за большой длительности жизни и относительно высокой радиоактивности. Но с другой стороны металлы и сплавы ТПЭ успешно применяются для изготовления источников ионизирующего излучения, используемых в различных отраслях промышленности, медицине, научных исследованиях. Поэтому извлечение ТПЭ из отработавшего ядерного топлива (для уменьшения опасности отходов) можно совместить с последующим их использованием.

На протяжении многих лет в научно-исследовательском институте атомных реакторов (НИИАР) проводятся работы по исследованию ТПЭ, их сплавов и соединений с другими элементами Периодической системы, а также изготавливаются источники ионизирующего излучения на их основе.

1.1 СПЛАВЫ ТПЭ: СПОСОБЫ ПОЛУЧЕНИЯ

Работы по синтезу и исследованию соединений ТПЭ начались в 1978 г. в НИИАР, когда были получены первые соединения ТПЭ (нитриды и интерметаллиды америция и кюрия). В последующие годы были получены и исследованы различные соединения америция, кюрия, берклия и калифорния. Работы по получению и изучению интерметаллидов и сплавов ТПЭ проводились научно-исследовательской группой под руководством д.х.н. Радченко В.М., внесшей огромный вклад в это научное направление. Исследования в области радиохимии ТПЭ позволили разработать оригинальные методы получения, исследования и анализа новых соединений. Решение этих задач потребовало разработки уникальной аппаратуры для

получения и исследования высокорадиоактивных материалов в количествах от ста микрограммов до нескольких миллиграммов.

Наиболее распространенным методом получения сплавов является прямое сплавление металлических компонентов [2]. Однако при этом способе требуются довольно большие количества (более 100 мг) исходных материалов, что создает трудности при обращении с высокорадиоактивными веществами. Кроме этого некоторые актиниды доступны в очень ограниченном количестве [3]. Поэтому для ТПЭ этот способ используется редко. Так, его использовали для получения сплавов Аш-Ри [4,5], отдельных соединений(фаз Лавеса АтМ2, М = А1, Со, Бе, ЯЬ) [6], сплавов системы Ат-А1, Ат-Се [7] и Ат-Ьа [8]. Для кюрия известны работы по получению сплавов Сш-Аи [9], Ст-А1 [10].

Другим способом получения двойных сплавов и интерметаллидов с ТПЭ является совместное восстановление смеси соединений компонентов будущего сплава, взятых в расчётном соотношении. Таким образом были приготовлены сплавы Се-Ат, РЬ-Агп и и-Аш [7]. Разновидностью этого способа является использование второго компонента сплава как восстановителя соединения ТПЭ: таким образом были изготовлены сплавы Ат-А1, Ст-А1 (алюмотермия оксидов или фторидов ТПЭ) [6,7]; сплавы ТЬ-Ат [11] и соединения АтВе^ и СтВе13 [12].

Для ТПЭ с относительно коротким периодом полураспада существует еще один способ получения сплавов - "самолегирование". Так, в

244

металлическом Ст уже через 1—2 года накапливается заметное количество дочернего 240Ри (3,8 % в год). При бета-распаде 249Вк накапливается ~ 50 % в год 249С£ что делает возможным исследование сплавов системы Bk-Cf и, например, интерметаллидов типа (Вк, СЦ)Р15 [13, 14].

Другие сплавы (Аш-Ри, Сш-Ри, Сш-Аи) получали прямым сплавлением чистых металлов или добавлением последних в ранее полученные лигатуры до требуемого состава. Плавки проводились в бестигельной установке в высоком вакууме [15].

В НИИАР основными методами получения сплавов и интерметаллидов ТПЭ являются метод связывающего восстановления и метод высокотемпературной конденсации паров ТПЭ на подложки из различных материалов. Суть первого состоит в нагревании в атмосфере водорода композиции, включающий в себя оксид ТПЭ и металл платиновой группы; суть второго метода — в высокотемпературной конденсации паров металлических ТПЭ на подложки из различных материалов.

Уравнение реакции связывающего восстановления можно записать как

АхО + уВ + Н2 > АхВу + Н20, (1)

где А - ТПЭ, В - металл платиновой группы (Р^ Рс1, 1г, Ш1 - в порядке убывания реакционной способности) [15].

Этот метод был методически разработан в Германии [16-19], им впервые получены интерметаллиды первых ТПЭ [19] (табл. 1.1).

Таблица 1.1

Интерметаллические соединения ТПЭ с металлами платиновой группы [19]

Соединение Температура восстановления, °С (±50) Тип структуры Параметры кристаллической решётки, нм

а Ь с

Р15Аш 1200 Р158ш 0,5319 0,9090 2,642

Р15Сш 1250 Р^Бш 0,5329 0,9108 2,638

Р^Ат 1400 Си2М§ 0,7615 — —

Р12Сш 1400 Си2М^ 0,7625 — —

Рё3Аш 1300 Си3Аи 0,4158 — —

Рё3Сш 1300 Си3Аи 0,4147 — —

1г2Ат 1550 Си2М§ 0,7550 — —

1г2Сш 1550 Си21У^ 0,7561 — —

Ш13Ат 1550 Си3Аи 0,4098 — —

МзСт 1550 Си3Аи 0,4106 — —

Ш12Ат 1550 Cu2Mg 0,7548 — —

Способ связывающего восстановления можно представить как сумму двух процессов: восстановления оксида водородом и взаимодействия элементного актинида с металлом платиновой группы, приводящего к образованию интерметаллического соединения [20]. При этом благородный металл является не только одним из компонентов интерметаллида, но и катализатором восстановления оксида водородом.

Способ связывающего восстановления успешно использовался в НИИАР в 1980-90 гг. при получении интерметаллических соединений "ТПЭ - платиновый металл" [21-28], сплавов Ат и Ст с благородными металлами [29-32].

Интерметаллиды ТПЭ были получены как в виде стехио-метрических соединений (масса образцов - несколько десятков миллиграммов) [33], так и в виде тонкого слоя на поверхности подложек из платиновых металлов (фольге, проволоке) с использованием сравнительно небольшого количества радионуклида [34].

Сплавы Ат и Ст были получены в виде субграммовых образцов (корольки, штабики, диски, фольги), что позволило исследовать их физические и технологические свойства и построить участки диаграмм состояния [9, 31 -34].

Возможность фиксации радионуклида в тонком поверхностном слое важна на практике в тех случаях, когда необходимо свести к минимуму поглощение радиоактивного излучения в материале активной части источника [35].

Однако метод связывающего восстановления не позволяет получать интерметаллиды и сплавы ТПЭ на подложках из металлов, не обладающих каталитической способностью в водороде. Поэтому в НИИАР был разработан и продолжает совершенствоваться принципиально иной способ получения интерметаллидов и сплавов ТПЭ [36,37], суть которого заключается в высокотемпературной конденсации паров металлических ТПЭ в высоком вакууме на подложки из различных материалов. Этим способом были

получены микрообразцы сплавов: Pt-Cm [36], Ir-Cm [36], Rh-Cm [36], Al-Cm [38], Si-Cm [39], Ni-Cm [40], Co-Cm [41], Fe-Cm [42], Cu-Cm [43], Cu-Am [44]. Образцы содержали 0,1-0,9 мг Cm или Am.

Достоинство данного метода, в первую очередь, в его простоте, а также в том, что в нем используется минимальное количество высокоактивных ТПЭ. Кроме того, он позволяет использование достаточно широкого выбора материала подложки.

1.2 ИСТОЧНИКИ ИОНИЗИРУЮЩЕГО ИЗЛУЧЕНИЯ НА ОСНОВЕ КЮРИЯ-244

Методом высокотемпературной вакуумной конденсации паров кюрия-244 (244Ст: период полураспада 18,1 года, энергия альфа-частиц 5,8 МэВ) на подложки из родия, иридия, платины, кремния изготавливаются источники альфа-излучения, используемые в промышленности и научных исследованиях [37, 45-49]. Источники бывают открытые и закрытые. Открытые источники представляют собой диск диаметром 8мм, на поверхности которого зафиксирован 244Ст преимущественно в виде сплава или соединения с материалом диска (рис.1.1). Толщина активного слоя -порядка 1 мкм. Толщина активного слоя должна быть минимальной для сокращения потерь энергии альфа-частиц за счет самопоглощения в радиоактивном материале и уменьшения «энергетического разброса» альфа-частиц.

•4-

08-0,2

Рис. 1.1. Схема

0G±1

CN О

1

2

1 - активная часть, 2 - подложка

Закрытые альфа-источники [45-48] состоят из активной части -элемента, содержащего радионуклид, корпуса и герметизирующего

радиоактивный материал покрытия с минимальной толщиной. Герметизирующий слой исключает распространение радионуклида в окружающую среду и обеспечивает безопасность эксплуатации источника, исключает воздействие окружающей среды на радиоактивный материал. В НИИАР была изучена возможность нанесения герметизирующих покрытий на основе оксида кремния и металлического алюминия. Но так как эти покрытия отслаивались, была выбрана закрытая конструкция источника, корпус и выходное окно которого изготавливали из титана, обладающего высокой химической стойкостью (рис.1.2) [45-48]. В качестве «активной» части источника используется открытый источник альфа-излучения на основе юория-244.

а

Рис. 1.2. Внешний вид и составные части закрытого источника альфа-

излучения на основе 244Ст:

а — корпус, активная часть, пружинистая шайба и пробка; б - торцевая часть;

в — выходное окно из титановой фольги толщиной 3 мм.

Открытые источники альфа-излучения на основе 244Ст были использованы для комплектации аппаратуры, предназначенной для анализа элементного состава поверхностных пород и атмосферы Фобоса и Марса [49,50]. К источникам были предъявлены следующие требования: малые габариты, высокая интенсивность потока альфа-частиц, способность сохранять спектрометрические и механические свойства при длительной выдержке (до 5 лет) в земных и космических условиях, а также после значительных вибрационных и ударных перегрузок.

Согласно И 51, «важным фактором, определяющим энергетический разброс источника, является химический состав и кристаллическая структура его материала. Идеальным представляется источник в форме чистого радионуклида, нанесенного на подложку. Однако в случае с кюрием такие источники химически нестабильны и быстро теряют свои характеристики. Поэтому в течение 20 лет в НИИАР проводилась обширная программа по созданию химических форм высококачественных радионуклидных источников, удовлетворяющих условиям проведения продолжительных экспериментов. Были использованы сплавы кюрия с подложками из различных материалов: металлические платина, иридий, родий, комбинированные подложки родий-платина, иридий-палладий, родий-палладий, сталь Х18Ш0Т-платина, полупроводниковый Si. Наилучшие результаты, удовлетворяющие большинству требованиям к источникам, были получены на подложках Si, Rh, Ir и сталь Х18Ш0Т-платина. Работоспособность источников проверялась при длительных испытаниях, но основное подтверждение их качества - результаты анализа химического состава поверхностных пород Марса, полученные при проведении американских космических проектов «Mars Pathfinder» в 1997 г., а также «Spirit» и «Opportunity» в 2004 г. В результате проведенных исследований в 2004-2005 г.г. получены уникальные данные по химическому составу поверхности Марса и впервые экспериментально доказано наличие в прошлом воды на планете». Подробнее это описано в работах [51-54].

Марсоход «Opportunity» до сих пор работает на планете, а с 6 августа 2012 года к нему присоединился марсоход «Curiosity», оснащенный источниками на основе 244Сш, изготовленными в НИИАР.

В НИИАР была разработана и изготовлена экспериментальная установка, содержащая источники на основе радионуклида кгария-244, для альфа-облучения полупроводниковых приборов [55]. Она была использована для решения широкого круга задач в области радиационной технологии и физики твердого тела [56-62]. В монографии С.В. Булярского и др. [63] подробно рассмотрено изменение свойств кремниевых структур и приборов на их основе под воздействием альфа-излучения, приведены экспериментальные исследования и описывающие их математические модели. В 2001-2002 гг. в Ульяновском государственном университете был разработан малогабаритный прибор для рентгенофлуоресцентного анализа химического состава вещества (РФА) [64]. Впервые в нем для возбуждения рентгенофлуоресценции применен закрытый альфа-источник на основе кюрия-244, обеспечивающий экологическую безопасность при эксплуатации прибора.

1.3 СПЛАВЫ ТПЭ С ПЛАТИНОВЫМИ МЕТАЛЛАМИ

В данном разделе рассмотрены и обобщены полученные ранее результаты по исследованию сплавов америция, кюрия, берклия и калифорния с платиновыми металлами. Большинство из них получено в НИИАР с использованием методов связывающего восстановления и высокотемпературной конденсации паров, рассмотренных в разделе 1.1.

1.3.1 Соединения с палладием

Интерметаллиды Pd3Am, Pd3Cm и Pd3(Am, Cm) получали .при нагревании в атмосфере чистого водорода смесей порошков металлического палладия и оксида актинида при температуре 1200 °С. Полученные соединения имели структуру типа Cu3Au (табл. 1.2) [34, 65]. Для

интерметаллидов Р<13Ат и Рс13Ст установлен широкий интервал гомогенности [34].

Таблица 1.2

Состав и параметры кристаллической решётки интерметаллидов Рс13±хАп [34]

Актинид в Рс13±хАп Параметр решётки, нм

Ат 0,4143(1)

Ат, 5%Ст 0,4133(1)

Ат, 10%Ст 0,4133(1)

Ат, 20%Ст 0,4143(1)

Ст 0,4126(1)

В работах [16,19] рассмотрено влияние внутреннего альфа-облучения на изменение параметра кристаллической решётки соединений Рс13241Ат и Рс13244Ст. Показано, что увеличение параметра решётки для Рс13244Ст оказалось примерно в 3 раза выше, чем для Рс13241Ат: для Рс13244Ст параметр решётки увеличился от 0,4147 (в момент приготовления) до 0,4167 нм (после недельной выдержки); для Рс13241Ат от 0,4158 (в момент получения) до 0,4165 нм (через 43 дня). Влияние альфа-распада 244Ст на кристаллическую структуру интерметаллидов Рс13Ат(Ст) и Рё3Ст исследовано авторами работ [65,66]. Показано, что кривые изменения ПКР интерметаллидов Рс13(Ат, Ст) могут быть описаны экспоненциальной зависимостью

Ла/а0=А( \-е~Вт), (2)

где А и В - постоянные, т- время, (рис. 1.3).

а, нм

Рис. 1.3. Изменение ПКР соединения Рйз ±х(Ат,5%Ст) в зависимости от времени [65].

1.3.2 Соединения с платиной

Интерметаллические соединения ТПЭ с платиной были получены различными методами. Способ получения, тип структуры и параметры решёток полученных соединений приведены в табл. 1.3.

Таблица 1.3

Интерметаллические соединения ТПЭ с платиной [15]

Интер-метал-лид Структура (тип) ПКР, нм Способ получения Литература

а Ь с

Р^Аш Орторомбическая (Р158ш) 0,5319 0,9090 2,642 СВ [19]

Р15АШ Гексагональная (Си5Са) 0,5312(2) - 0,4411(2) СВ [67]

Р15Агп Гексагональная (Си5Са) 0,5307(2) - 0,4407(2) СВ [68]

Р12Ат Кубическая (Сиг!^) 0,7615 - - СВ [19]

Р15Ст Орторомбическая (ТЧзЗт) 0,5329 0,9108 2,638 СВ [19]

Р15Ст Гексагональная (С^Са) 0,5303(6) - 0,4118(4) СВ [68]

Р15Ст Гексагональная (СщСа) 0,53000(1) - 0,44133(2) ВКП [36]

Р^Ст Кубическая (СизАи) 0,4184-0,4196 - - ВКП [36]

Р12Ст Кубическая (СигМ§) 0,7625 - - СВ [19]

Р^Ст Кубическая (Cu2Mg) 0,7600-0,7670 - - ВКП [36]

Р15Вк Гексагональная (С^Са) 0,5270(5) - 0,4423(4) СВ [14]

Р15СГ Гексагональная (СщСа) 0,5266(8) - 0,4420(5) СВ [14]

Здесь и далее: СВ - связывающее восстановление;

ВКП - высокотемпературная конденсация паров.

При получении интерметаллидов Р15Ат и РС5Ст различными авторами установлено, что они кристаллизуются в двух типах структур: орторомбической (типа Р158ш) и гексагональной (типа Си5Са) (табл.1.3). Состав интерметаллида Р15Сш не зависит от способа его получения и от удельной активности кюрия. Об этом свидетельствуют одинаковые ПКР интерметаллидов (в пределах ошибки измерения), полученных различными способами с использованием как высокоактивного 244Ст, так и малоактивного 248Сш [34].

Согласно [15], «экспериментально установленный большой интервал значений ПКР интерметаллидов Р12Сш и Р^Ст означает широкий интервал гомогенности этих фаз на диаграмме состояния Р1>Ст. На широкую область гомогенности (до 9 %) фаз Лавеса (структура типа Си2М£) для лантанидов цериевой группы, аналогами которых являются америций и кюрий, указывается в работах [69,70]. В работе [70] показано, что в системах платины с лантанидами от лантана до гадолиния далее при составе Р^Ьп существуют твёрдые растворы на основе соединений Р12Ьп со структурой типа Си2М£ (фазы Лавеса). При этом отмечено существование аномально широких областей гомогенности этих фаз».

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Пичужкина, Елена Михайловна, 2014 год

Список литературы

1. Ядерная энергетика. Обращение с отработанным ядерным топливом и радиоактивными отходами / Под ред. И.М. Неклюдова. - Киев: Наукова думка, 2006. - 255 с.

2. Интерметаллические соединения: пер. с англ. / под ред. И.И. Корнилова. -М.: Металлургия, 1970.-440 с.

3. Селезнев А.Г., СтупинВ.А., РадченкоВ.М. и др. Получение и свойства трансплутониевых металлов: обзор. -М.: ЦНИИатоминформ, 1987.

4. Ellinger F.H., Johnson К.A., Struebing V.O. The Pu-Am system // J. Nucl. Mater. 1966. V. 20. P. 83-86.

5. ШушаковВ.Д., КосулинН.С. Диаграмма состояния системы Am-Pu. -Вторая Всесоюзная конференция по химии трансплутониевых элементов. Димитровград, 21-23 июня 1983 г. - Тезисы докладов. - Димитровград: НИИАР, 1983. С. 82.

6. AldredA.T. etal. Crystal structure and magnetic properties of americium Laves phases. - In: Plutonium 1975 and other Actinides. / Eds. H. Blank, R. Lindner. - Amsterdam: North Holland, 1976. P. 191-196.

7. Conner W.V. Investigation of Americium-241 metal alloys for target application//Nucl. Instr. and Methods, 1982. V. 200. P. 55-66.

8. HillH.H., Ellinger F.H. The effective size of americium dissolved in lanthanium // J. Less-Common Metals, 1971. V. 23. P. 92.

9. Радченко B.M., Селезнев А.Г., Рябинин M.A., Лебедева Л.С. и др. Сплавы благородных металлов с кюрием: препринт: НИИАР-22(634). -Димитровград, 1984.

10.ШушаковВ.Д., РадченкоВ.М., Селезнев А.Г., ДрозникР.Р., Рябинин М.А. Влияние самооблучения на кристаллическую структуру интерметаллидов ТПЭ. - Третья Всесоюзная конференция по химии трансплутониевых элементов. Димитровград, 18-21 октября 1988 г. -Тезисы докладов. - М.: ЦНИИатоминформ, 1988. С. 50-51.

11. Adair H.L. Levitation - melting and americium - reduction techniques for preparation of thorium -americium alloys // J. Inorg. Nucl. Chem., 1970. V. 32. P. 1173-1181.

12.Benedict U., Buijs K., Dufour C. and Toussaint J.C. Preparation and X-ray diffraction study of PaB)3, AmBe^ and CmBe^ // J. Less-Common Metals, 1975. V. 42. P. 345-354.

13.Радченко B.M., ШушаковВ.Д., Селезнев А.Г. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. VIII. Интерметаллиды берклия и калифорния с платиной // Радиохимия, 1986. Т. 28, вып. 4. С. 445-448.

14.Радченко В.М., ШушаковВ.Д., Селезнев А.Г. и др. Интерметаллиды Pt5An (An = Am, Cm, Bk, Cf): препринт: НИИАР-20(701). -M.: ЦНИИатоминформ, 1986.

15.Радченко В.М., Рябинин М.А., Топоров Ю.Г. Металловедение трансплутониевых металлов. - Димитровград: ОАО «ГНЦ РФ НИИАР», 2009.-200 с.

16.Erdmann В. Darstellung von Actiniden / Lanthaniden - Edelmetall (Pt, Pd, Ir, Rh): Legierungsphasen durch gekoppelte Reduction: Dissertation von Universität Karlsruhe. - KFK-1444, 1971.

17.BerndtU., Erdmann В., Keller С. Coupled reduction with Platinum group Metals. The preparation of high purity rare metals // Platinum Metal Rev. 1974. V. 18. №1. P. 29-34.

18.ErdmannB., Keller C. The preparation of actinide (+Zirconium and Hafnium) - noble metal alloy phases by coupled reductions // Inorg. Nucl. Chem. Lett., 1971. V. 7. №7. P. 675-683.

19.ErdmannB., Keller C. Actinide (Lanthanide) - Noble Metal Alloy Phases, Preparation and properties // J. Solid State Chem., 1973. V. 7. № 1. P. 40-48.

20.Радченко B.M. Интерметаллические соединения актиноидов и лантаноидов с металлами платиновой группы: обзор. - Димитровград: НИИАР, 1982.

21.РадченкоВ.М., РябининМ.А., ШимбаревЕ.А. и др. Синтез и рентгенофазовый анализ интерметаллических соединений америция и кюрия с металлами платиновой группы. - ХП Менделеевский съезд по общей и прикладной химии. — Рефераты докладов и сообщений. № 1. -М.: Наука, 1981. С. 169.

22.Радченко В.М., Рябинин М.А., Шимбарев Е.В. и др. Синтез и изучение интерметаллических соединений PtsSm, Pd3Am, Pd3Cm. - В кн.: Сплавы редких металлов с особыми физическими свойствами. Редкоземельные и благородные металлы. -М.: Наука, 1983. С. 159-162.

23.РадченкоВ.М., РябининМ.А., НезговоровН.Ю. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. II. Получение интерметаллических соединений Pd3An (An = Pu, Am, Cm) // Радиохимия, 1982. Т. 24, вып. 1.С. 92-94.

24.Radchenko V.M., Shushakov V.D., Seleznev A.G. et al. Pt5An (An = Am, Cm, Bk, Cf) intermetallic compounds // J. Less-Common Metals, 1990. V. 157. P.147-153.

25.Радченко B.M., ШушаковВ.Д., Селезнев А.Г. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. VHI. Интерметаллиды берклия и калифорния с платиной // Радиохимия, 1986. Т. 28, вып. 4. С. 445—448.

26.РадченкоВ.М., ШушаковВ.Д., ЛебедеваJI.C. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. ХШ. Интерметаллиды берклия с родием и иридием // Радиохимия, 1989. Т. 31, вып. 3. С. 20-23.

27.РадченкоВ.М., ШушаковВ.Д., ЛебедеваЛ.С. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XTV. Интерметаллид калифорния с иридием // Радиохимия, 1991. Т. 33, вып. 1. С. 3-8.

28.РадченкоВ.М., СелезневА.Г., РябининМ.А. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XVII. Интерметаллиды калифорния с родием //Радиохимия, 1993. Т. 35, вып. 1. С. 31-33.

29.Радченко В.М., Селезнев А.Г., ШушаковВ.Д. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. VI. Сплавы кюрия с палладием // Радиохимия, 1985. Т. 27, вып. 1. С. 33-37.

30.РадченкоВ.М., СелезневА.Г., ШушаковВ.Д. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. VH. Сплавы кюрия с платиной //Радиохимия, 1985. Т. 27, вып. 1. С. 38^12.

31.Радченко В.М., Селезнев А.Г., Лебедева JI.C. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XI. Сплавы палладия с америцием и кюрием // Радиохимия, 1989. Т. 31, вып. 2. С. 1—7.

32.Радченко В.М., Селезнев А.Г., Лебедева Л.С. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. ХП. Сплавы платины с америцием и кюрием //Радиохимия, 1989. Т. 31, вып. 3. С. 15-20.

33.Radchenko V.M., Seleznev A.G., Shushakov V.D. etal. Intermetallics and alloys of Transplutonium Elements with metals of Platinum Group // J. Radioanalyt. and Nuclear Chemistry, 1990. V. 143. № 1. P. 261-267.

34.Радченко B.M. Получение, свойства и применение интерметаллидов и сплавов трансплутониевых элементов с металлами платиновой группы: автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора химических наук. - Москва, 1997.

35.Пат. 126606 Российская Федерация. Способ изготовления активной части радионуклидного источника / В.М. Радченко, М.А. Рябинин, В.Л. Беркутов.

36.Радченко В.М., Селезнев А.Г., Рябинин М.А. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XVII. Исследование сплавов 2,4Ст с платиной, иридием и родием, полученных конденсацией паров металлического кюрия // Радиохимия, 1994. Т. 36, вып.4. С. 229-303.

37.Пат. 2030804 Российская Федерация. Способ изготовления активной части радионуклидного источника / В.М. Радченко, А.Г. Селезнев, М.А. Рябинин и др. // Бюллетень изобретений, 1995, № 7.

38.РадченкоВ.М., Селезнев А.Г., РябининМ.А. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XXI. О спла-вообразовании кюрия с алюминием // Радиохимия, 1996. Т. 38, вып. 5. С. 391-394.

39.РадченкоВ.М., СелезневА.Г., ДрозникР.Р., РябининМ.А. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XXII. Интерметаллиды кюрия с кремнием // Радиохимия, 1998. Т. 40, вып. 1. С. 6-8.

40.РадченкоВ.М., СелезневА.Г., РябининМ.А. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XX. Интерметаллиды кюрия с никелем // Радиохимия, 1995. Т. 37, вып. 4. С. 317321.

41.Радченко В.М., Селезнев А.Г., ДрозникР.Р. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XXIV. Сплавы кюрия с кобальтом. Радиохимия, 2004, т. 46, вып.1, с. 3-6

42.Радченко В.М., РябининМ.А., Селезнев А.Г. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XXVI. Сплавы Cm с Fe. Радиохимия, 2004, т. 46, вып. 5, с. 385-388.

43.Radchenko V.M., Seleznev A.G., Ryabinin М.А. et. al. Intermetallic compounds of curium with cobalt, nickel and copper. Actinides-2001, International Conference, Hayama, Japan, November 4-9, 2001, abstracts, p. 171

44.Радченко B.M., Пичужкина E.M., РябининМ.А. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XXVIII. Интерметаллиды америция с медью. Радиохимия, 2006, т. 48, вып.4, с. 294-296.

45.Рябинин М.А., Андрейчук H.H., Радченко В.М. Закрытый источник альфа-излучения. Патент РФ N2235378. Бюл. изобр. N 24, 2004.

46.Рябинин М.А., Радченко В.М., Андрейчук H.H., Костюченко H.A., Мирошниченко Г.В. Закрытый источник альфа-частиц на основе

кюрия-244. Сборник трудов. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2004, вып. 3, с. 58-62.

47.Рябинин М.А., Радченко В.М., Андрейчук Н.Н., Булярский С.В. Закрытый источник альфа-частиц на основе кюрия-244. Ученые записки Ульяновского государственного университета. Сер. Физическая, 2004. Вып. 1(16). С. 70-74.

48.Рябинин М.А., Радченко В.М., Андрейчук Н.Н. и др. Закрытый источник альфа-частиц на основе кюрия-244. // Пятая Российская конференция по радиохимии. Радиохимия - 2006: Тезисы докладов. Дубна, 23-27 октября 2006 . - Озерск: ФГУП «ПО Маяк», 2006. С. 51.

49. Источники альфа-излучения на основе кюрия-244 для космических исследований / В.М. Радченко, М.А. Рябинин, К.В. Ротманов . -Димитровград: ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР», 2004. - 80 с.

50. Радченко В.М., Андрейчиков Б.М., Венке Г., Гаврилов В.Д., Корчуганов Б.Н., Ридер Р., Рябинин М.А., Экономоу Т. Альфа-источники на основе кюрия-244 для космических исследований. Радиохимия, 1999. Т. 41, вып. 2, С. 150-152.

51.RiederR., Economou Т., Wanke Н. е. a. The Chemical Composition of Martian Soil and Rocks Returned by the Mobile Alpha Proton X-ray Spectrometer: Preliminary Results from the X-ray Mode. // Science. 1997, V. 278. P. 1771-1774.

52.Rieder R., Wanke H., Economou T. and Turkevich A. Determination of the chemical composition of Martian soil and rocks: The alpha proton X-ray spectrometer // 1997. J. of Geophysical Research, 1997, V. 102, NE2, P. 4027-4044.

53.GellertR., RiederR., Anderson R.C., e. a. Chemistry of Rocks and Soils in Gusev Crater from the Alpha Particle X-ray Spectrometer // Science, 2004. V. 305. P. 839-832

54. Rieder R., Geliert R., Anderson R.C. e. a. Chemistry of Rocks and Soils at Meridiani Planum from the Alpha Particle X-ray Spectrometer. Science, 2004. V. 306. P. 1746-1749.

55.Андрейчук H.H., Радченко В.M., Тулвннский В.Б., Шипатов Э.Т. Облучение полупроводниковых изделий альфа-частицами. Твердотельная электроника / Сб. статей под ред. C.B. Булярского. -Ульяновск: Изд-во СВНЦ. 1996. С. 113-119.

56. Васин C.B., Тулвинский В.Б. Влияние альфа-облучение на формирование оксидной пленки на поверхности кремния. Твердотельная электроника / Сб. статей под ред. C.B. Булярского. -Ульяновск: Изд-во СВНЦ. 1996. С. 128-140.

57.Васин C.B., Тулвинский В.Б., Шипатов Э.Т. Отжиг структур алюминий-диоксид кремния-кремний, облученных альфа-частицами. Письма в ЖТФ. 1999. Т. 25, вып. 16, с. 59-62.

58.Васин C.B., Костин Д.В., Тулвинский В.Б., Шипатов Э.Т. Эффективность дефектообразования в структурах Al-Si02-Si под действием альфа- и бета-облучения. Труды IX межнац. совещ. «Радиационная физика твердого тела». Севастополь. 1999.

59. Васин C.B., Пичужкина Е.М., Тулвинский В.Б., Шипатов Э.Т. Влияние альфа- и бета-облучения на механические напряжения в структурах Si-SÍO2. Труды IX межнац. совещ. «Радиационная физика твердого тела». Севастополь, 1999, с. 60-63.

60.Васин C.B., Тулвинский В.Б., Шипатов Э.Т. Трансформация спектра поверхностных состояний на границе Si-Si02 в результате а-облучения и отжига. Труды 6-й междунар. научно-технической конф. «Актуальные проблемы твердотельной электроники и микроэлектроники». Таганрог. 1999, с. 43.

61. Булярский C.B., Скаляух О.В., Трифонов O.A., Радченко В.М. Исследование изменения времени жизни носителей заряда в кремнии под воздействием облучения альфа-частицами. Ученые записки

Ульяновского государственного университета. Сер. Физическая, 2004. Вып. 1(16). С. 14-18.

62.Булярский C.B., Скаляух О.В., Радченко В.М., Топоров Ю.Г. Изменение концентрации свободных носителей при облучении кремниевых структур потоком альфа-частиц. Ученые записки Ульяновского государственного университета. Сер. Физическая, 2004. Вып. 1(16). С. 19-22.

63.Булярский C.B., Радченко В.М., Скаляух О.В. Изготовление и применение источников альфа-излучения. Ульяновск: УлГУ, 2005. -88 с.

64. Булярский C.B., Радченко В.М., Амброзевич А.С. Рентгенофлуоресцентный анализатор атомного состава вещества с источником альфа-излучения на основе кюрия-244. Ученые записки Ульяновского государственного университета. Сер. Физическая, 2004. Вып. 1(16), с. 81-84.

65.ШимбаревЕ.В., Радченко В.М., РябининМ.А., Васильев В.Я. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XIX. Влияние альфа-распада 244Сш на кристаллическую структуру интерметаллида Pd3(Am, Cm) // Радиохимия, 1994. Т. 36, вып. 4. С. 304-307.

66.РадченкоВ.М., СелезневА.Г., РябининМ.А., ДрозникР.Р. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. ХХШ. Влияние самооблучения на кристаллическую структуру интерметаллидов кюрия-244 // Радиохимия, 1999. Т. 41, вып. 1. С. 44-48.

67.Rebizant J., Benedict U. Preparation et structure hexagonale de AmPt5 // J. Less-Common Metals, 1978. V. 58. P. 31-33.

68.РадченкоB.M., ШушаковВ.Д., РябининМ.А. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. IV. О кристаллической структуре соединений Pt5Am и Pt5Cm // Радиохимия, 1983. Т. 25, вып. 5. С.649-652.

69. Савицкий Е.М., Терехова В.Ф. Металловедение редкоземельных металлов. - М.: Наука, 1975 - 272 с.

70. Савицкий Е.М., Полякова В.П., Горина Н.Б., Рошан Н.Р. Металловедение платиновых металлов. - М.: Металлургия, 1975. - 424 с.

71.РадченкоВ.М., Селезнев А.Г., РябининМ.А. и др. Синтез и изучение соединений актиноидов и лантаноидов. XV. Интерметаллиды америция и кюрия с иридием //Радиохимия, 1992. Т.34, вып.4. С. 1-9.

72.Иванов В.В., Попов И.Б. Влияние самооблучения на свойства интерметаллидов америция. — Проблемы производства и применения изотопов и источников ядерного излучения в народном хозяйстве СССР, Ленинград, 28-30 ноября 1988 г. Тезисы докладов. -М.: ЦНИИатоминформ, 1988.-256 с.

73.РадченкоВ.М., СелезневА.Г., РябининМ.А. и др. Синтез и изучение бинарных соединений актиноидов и лантаноидов. XVI. Интерметаллиды америция и кюрия с родием // Радиохимия, 1993. Т. 35, вып. 1. С. 25-30.

74.Козарь А.А., Перетрухин В.Ф., Гулев Б.Ф.// Радиохимия 2000, Т. 42 , №6. С. 502-508.

75.И.Н.Бекман ТЕХНЕЦИЙ Учебное пособие // http://profbeckman.narod.ru/Tc.files

76.А.А. Козарь, В.Ф. Перетрухин, Е.А. Карелин, В.М. Радченко, Ю.Г. Топоров, В.А. Тарасов, Е.Г. Романов. Исследование трансмутации металлического 99Тс в рутений при облучении в высокопоточном реакторе СМ// Радиохимия, 2002, т. 44, №3, с. 262 - 264.

77.Wootan D.W., Iordheim D.P., Matsumoto W.Y.// Transact. Amer. Nucl. Soc. 1991, v. 64,p.l25-128.

78. Warin D., Conrad R., Haas D. et al. // Proceedings GLOBAL-2001. Paris, France, September 2001. Report № 204.

79. Slessarev I., Berthou V., Salvatores M. On Neutron Consumption Requirements for Long-lived Fission Products and Lanthanides. / Proceed.

Intern. Conference GLOBAL-99 Aug.-Sept. 1999. Show King Resort, Jackson Hole, Wyoming (the document is avalable as CD).

80. Golfier H., Bergeron J., Lenain R. Parametrical Analysis of 99Tc and I29I Transmutation in Reactor. / Proceed. Intern. Conference GLOBAL-99 Aug.-Sept. 1999. Show King Resort, Jackson Hole, Wyoming (the document is avalable as CD).

81. Козарь A.A. Проблема рециклирования трансмутационных мишеней при наличии побочных стартовых нуклидов. // Радиохимия,2002, т. 44,№3, с. 265 -272.

82.Kozar A.A., Silin V.l. and Peretroukhine V.F. Development of some techniques for immobilisation and transmutation of long-lived neptunium and technetium. The 3-d Finnish - Russian Symposium on Radiochemistry. Helsinki. Finland, Oct. 1993. Proceedings, P. 133-144.

83. Козарь A.A., Перетрухин В.Ф. Возможность получения искусственного рутения из продуктов трансмутации 99Тс.//Атомная энергия.-1996.-Т. 80.-Вып. 4.-С. 274-279.

84.Козарь A.A., Перетрухин В.Ф. Трансмутация 99Тс как новый источник стабильного рутения.//Радиохимия.-1997.-Т. 39.-Вып. 4.-С. 294-299.

85. Козарь A.A., Перетрухин В.Ф. Рутений как продукт трансмутации "Тс: степень очистки, необходимая для применения.//Известия вузов. Ядерная энергетика.-1999.-№ 4.-С. 67-76.

86. Козарь A.A., Перетрухин В.Ф., Гулев Б.Ф. Оценка необходимого коэффициента разделения 99Тс и Ru после трансмутации 99Тс для промышленного применения ядерного рутения. // Радиохимия. - 2000. -Т. 42. - Вып. 6. - С. 502-507.

87.Wootan D.W., Jordheim D.P., Matsumoto W.Y. Irradiation Test of 99Tc and I29I in the Fast Flux Test Facility. / Trans. Amer. Nucl. Soc. - 1991. - Vol. 64.-P. 125-126.

88. Konings R.J.M., Franken W.M.P., Conrad R.P. et. al. Transmutation of technetium and iodine - irradiation tests in the frame of the EFTTRA cooperation. //Nuclear Technology, 1997,v.l 17,p.293-298.

89.M. Konings R. J., Stalios A. D., Walker C. T., Cocuaud N. Transmutation of technetium: results of the EFTTRA-T1 experiment // J. Nucl. Materials, 1998,v. 254, No 2-3, p. 122-128.

90. Konings R.J.M., Conrad R.P. Transmutation of technetium : results of EFTTRA-T2 experiment.// J. Nucl. Materials. 1999. v.274,No 3, p. 336-340.

91. В. А.Тарасов, E. Г.Романов, Ю. Г. Топоров и др. Трансмутация 99Тс и получение искусственного стабильного рутения. I. Трансмутация металлического 99Тс в высокопоточном реакторе СМ // Радиохимия, 2007, т.49, № 3, с.255-257.

92. Козарь А.А., Перетрухин В.Ф., Карелин Е.А. и др. // Радиохимия, 2002. Т. 44, №3. С. 262-264.

93. Kozar A.A., Tarasov V.A., Toporov Yu.G., Peretroukhine V.F., Radchenko V.M., Karelin E.A., Romanov E.G. 99Tc transmutation in high flux reactor SM. // The Third Russian-Japanese Seminar on Technetium. Dubna, June 23 - July 1, 2002. Extended synopses. Dubna: JINR, 2002. p. 80-81.

94. Вахетов Ф.З., Романов Е.Г., Тарасов B.A. Комплекс программ для расчета трансмутаций нуклидов / Сборник трудов ГНЦ НИИАР, Димитровград, 2003, № 3, стр.53-57.

95. Romanov E.G. A tool to calculate nuclear transmutations in a neutron flux, Research Center for Atomic Reactors, IAEA 1404 code, 2003.

96. Naima Amrani, Ahmed Boucenna Evaluation of technetium transmutation in the experimental fast reactor JOYOW Annals of Nuclear Energy 34 (2007) 703-706.

97. Naima Amrani, Ahmed Boucenna Transmutation of the radiotoxic isotope 99Tc under irradiation in the BR2 high flux reactorW Annals of Nuclear Energy 38 (2011) 1347-1350.

98. Naima Amrani, Ahmed Boucenna Transmutation of Technetium into stable Ruthenium in high flux conceptual research reactorW Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 266 (2008) 926-928.

99. Minato K., Shirasu Y. Preparation and characterization of technetium metal and technetium-ruthenium alloys // Proc. 5th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation, Mol, Belgium, 25-27 November 1998, p. 223-230.

100. Shirasu Y., Minato K. Thermal expansions of technetium-ruthenium alloys// Journal of Alloys and Compounds, 2002, 335(1), p. 224-227.

101. Shirasu Y., Minato K. Heat capacities of technetium metal and technetium-ruthenium alloy // Journal of Alloys and Compounds, 2002; 337(1), p. 243-247.

102. X-Ray Diffraction Data Cards. Joint Committee on Powder Diffraction Standards. Amer. Soc. for Testing Materials (ASTM). Philadelphia. 1999.

103. Машкин A. H., Корченкин К. К., Светлакова H. А. Распределение технеция по технологическим потокам схемы Пурекс завода РТ-1 // Радиохимия, 2002, т. 44, вып. 1, с. 34-41.

104. Masson M.,Guerman K.,Lecomte M. et al. // The 4th International Conf. on Nucl. And Radiochem. NRC4.St.Malo,France,8-13 Sept. 1996. Extended abstracts, v.2, p.GOl

105. Чинёнов П.П., Ровный С.И., Ершов В.В., Мезенцев В.А., Перетрухин В.Ф., Крючков C.B. Получение препаратов технеция высокой радиохимической чистоты. // Атомная энергия. - 1996. - Т. 81. -Вып. 1.-С. 3-7.

106. Чинёнов П.П., Ровный С.И., Ершов В.В., Капитонов Перетрухин В.Ф., Крючков C.B. Кинетика и механизм восстановления диоксида технеция водородом до металла. // Радиохимия. - 1997. - Т. 39.-Вып. 3.-С. 219-224.

107. Перетрухин В.Ф., Ровный С.И., Ершов В.В., Герман К.Э., Козарь A.A. Получение металлического технеция для трансмутации в рутений. // Журнал неорганической химии. - 2002. - Т. 47. - № 5. - С. 722-728.

108. Розовский Г.И. Пошкуте З.А., Прокопчик А.Ю. и др. Комплексообразование между перрутенатом и периодатом // ЖНХ,1973, т. 18, №10, с.2696-2700.

109. Сборник нейтронно-физических характеристик каналов облучения реактора СМ. - Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 1996.-103с.

110. Судаков JI.B., Капшуков И.И., Баранов А.Ю., Шимбарев Е.В., Лялюшкин Н.В. Устойчивость окисей Cm244 при комнатной температуре // Радиохимия, 1977. Т. 19, вып.4. С. 490-496.

111. Schulson Е.М. The ordering and disordering of solid solution under irradiation (Review) - J. Nucl. Mater., 1979, v. 83, p. 239-264.

112. Эмсли Дж. Элементы.- M.: Мир, 1993.

113. Зиновьев В.Е. Теплофизические свойства металлов при высоких температурах: справочное издание. - М.: Металлургия, 1989.-384 с.