Статистика фотонов мерцающей флуоресценции одиночных молекул тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.05, кандидат физико-математических наук Федянин, Владимир Вячеславович

• Федянин, Владимир Вячеславович
• кандидат физико-математических наук
• 2011

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Федянин, Владимир Вячеславович

Введение.

Глава 1. Люминесценция одиночных молекул и статистика излучения.

1.1. Эксперименты с одиночными атомами.

1.2. Одиночные молекулы при низких температурах.

1.3. Одиночные молекулы при комнатных температурах.

1.4. Теоретические работы по статистике излучения одиночных молекул.

Глава 2. Статистика излучения двухуровневых систем.

2.1. Три возможных метода счёта фотонов.

2.2. Связь квантовой динамики молекулы со статистикой её излучения.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Статистика фотонов мерцающей флуоресценции одиночных молекул»

В физике конденсированного состояния исследователь всегда имел дело с множеством молекул или атомов. Если же исследуемые молекулы или атомы внедрялись в кристалл или аморфную матрицу, то даже при очень малых концентрациях таких примесных центров исследователь получал информацию всё же от ансамбля примесных центров, так как возбудить только одну молекулу, оставив другие не возбуждёнными, долгое время не удавалось.

В аморфных средах локальное окружение каждой молекулы варьируется от молекулы к молекуле. Это приводит к вариации частоты поглощаемого молекулой света, т.е. к появлению неоднородного уширения спектра молекул и атомов. Это неоднородное уширение в значительной степени скрывает детали спектральных полос индивидуальных молекул и атомов, мешая исследованию межмолекулярных взаимодействий. Поэтому освобождение от неоднородного уширения всегда было центральной задачей спектроскопии примесного центра.

Кардинальное решение проблемы неоднородного уширения могло быть достигнуто только переходом к изучению свечения, исходящего от одиночных молекул и атомов. Такое свечение было сначала получено от одиночного атома, находящегося не в конденсированной среде, а в газовой фазе. Одна из первых работ по измерению флуоресценции одиночных атомов была сделана Дагенаисом (М. Dagenais) и Манделем (L. Mandel) [1] в 1978 году. Они исследовали флуоресценцию летящих одиночных атомов натрия, которые, пересекая лазерный луч, флуоресцировали. В начале 80-х годов появилась уже целая серия работ по исследованию статистики излучения одиночных атомов и квантовых прыжков в атомах, которые совершались при непрерывном возбуждении светом лазера одиночных атомов. Квантовые прыжки между электронными состояниями атома совершались в случайные моменты времени, т.е. они флуктуировали. Эти флуктуации не могли быть исследованы в ансамблях атомов из-за ансамблевого усреднения. В начале 90-х годов это направление исследований распространилось уже на одиночные примесные молекулы, находящиеся в охлаждённой конденсированной среде, т.е.появилось новое направление исследований - спектроскопия одиночных молекул, внедрённых в полимерные матрицы. Важнейшим фактором этого нового направления в спектроскопии была возможность детектировать фотоны флуоресценции, испущенные одиночными атомами или молекулами.

Фотоны, испущенные одной молекулой, несут информацию об электронных состояниях данной индивидуальной молекулы и о влиянии на эти состояния локального окружения данного примесного центра. Поэтому одиночные молекулы стали работать в качестве зондов, с помощью которых можно было исследовать локальные характеристики сред, характеризовавшихся очень большим разбросом локальных физических параметров, приводящим к большому неоднородному уширению, а именно: полимеров и стёкол. Следовательно, с появлением спектроскопии одиночных молекул появился принципиально новый инструмент для исследования не только неоднородного уширения, но и других физических характеристик аморфных сред.

Вместе с тем, спектроскопия одиночных молекул позволила по-новому > подойти и к проблеме статистики излучения молекул — одной из центральных проблем'квантовой оптики. Очевидно, что статистика излучения ансамбля молекул будет определяться статистикой излучения индивидуальных молекул/

Какова будет статистика излучения одиночной молекулы? Как статистика излучения связана с квантовой динамикой индивидуальной молекулы? Каким образом взаимодействие молекулы с локальным окружением проявляет себя в статистике излучения? Какова будет статистика излучения сложных молекул, подверженных конформационным изменениям, например индивидуальных полимерных цепей? Ответы на эти вопросы начали искать лишь в последние пять-шесть лет. Вопросы статистики излучения одиночных молекул и определяют тему данной диссертации, в которой приводятся и обсуждаются результаты, полученные диссертантом в течение трёх лет.

Актуальность темы диссертации определяется тем, что в настоящее время спектроскопия одиночных молекул превратилась в эффективный инструмент исследования как локальных условий, в которых находятся одиночные примесные молекулы, внедрённые в органические плёнки и стёкла [2-15], так и квантовой динамики сложных органических молекул, находящихся в твёрдом растворителе [16-23]. Последовательность фотонов флуоресценции одиночной молекулы, возбуждаемой светом непрерывного лазера, содержит информацию о динамических процессах, происходящих в исследуемой системе. Извлечение этой информации является одной из актуальных задач теории.

Весьма важно, что исследование одиночных молекул может успешно проводиться при комнатных температурах, при которых спектральные методы оказываются неэффективными из-за большого уширения оптических полос, вызванного электрон-фононным взаимодействием. Такое исследование становится возможным благодаря тому, что флуоресценция одиночной молекулы, возбуждаемая светом непрерывного лазера, всегда имеет флуктуирующий характер. Флуктуации флуоресценции возникают потому, что испускание фотонов флуоресценции происходит в случайные моменты с времени, определяемые квантовой динамикой молекулы. Использование <» флуктуаций флуоресценции, а не только спектральных характеристик, * даёт возможность исследовать широкий класс молекул, включая биологически активные молекулы, которые выполняют свои функции именно при комнатных температурах. Разработка методов исследования флуктуирующей флуоресценции одиночных молекул определяет актуальность диссертационной работы.

Целью диссертационной работы является теоретическое исследование флуктуирующей флуоресценции, т.е. нахождение математических выражений для функций распределения случайных событий, важнейшей из которых является функция распределения фотонов флуоресценции М>н(Т), определяющая статистику фотонов флуоресценции. При этом в диссертации решаются следующие задачи:

1. Нахождение связи между квантовой динамикой молекулы и статистикой фотонов её флуоресценции.

2. Вычисление функций распределения фотонов м>„(Т) мерцающей флуоресценции для различных методов счёта фотонов.

3. Исследование влияния сильного лазерного возбуждения молекул на функцию распределения фотонов ч>м(Т) и на параметр Манделя, определяющий статистику фотонов флуоресценции.

4. Вывод теоретических формул, способных описать статистику излучения мерцающей флуоресценции одиночных молекул, в том числе и таких, флуоресценция которых дуальна.

5. Разработка метода расчёта функции распределения фотонов м?ы(Т) на основе последовательности случайных событий с помощью вероятностного подхода Монте Карло.

Положения, выносимые на защиту, можно сформулировать следующим образом:

1. Во всех рассмотренных в диссертации случаях каждому экспоненциальному процессу в квантовой динамике молекулы соответствует пуассоновская функция с той же релаксационной константой, в формуле для функции распределения фотонов.

2. Теоретические формулы, выведенные в диссертации, позволяют проводить численный расчёт функции распределения фотонов мерцающей флуоресценции одиночных молекул, в том числе и таких, флуоресценция которых дуальна.

3. Разработанный метод расчёта функции распределения фотонов во флуоресценции одиночных молекул с помощью вероятностного подхода Монте Карло даёт результаты, идентичные результатам расчёта по теоретическим формулам для функции распределения фотонов.

4. Выведенные формулы хорошо описывают без подбора величины теоретических параметров функции распределения фотонов, измеренные в люминесценции двух сложных органических молекул.

Научная новизна результатов диссертации кратко может быть сформулирована следующим образом:

1. На основе функции распределения фотонов мерцающей флуоресценции найдена связь между квантовой динамикой одиночной молекулы и статистикой её флуоресценции.

2. Проведено обобщение теории для функции распределения фотонов м>„ (Т) для случая двойной флуоресценции молекулы, подверженной конформационным изменениям.

3. Разработан метод расчёта функции распределения фотонов ч>ы(Т) на основе последовательности случайных событий, рассчитываемой методом Монте Карло.

4. Проведено сравнение теории с экспериментом. Показано, что теоретический результат описывает результат эксперимента без подбора параметров.

Практическая значимость диссертационной работы состоит в том, что разработанные в диссертации методы исследования флуктуаций флуоресценции одиночных молекул эффективны при всех значениях температур, в том числе и при комнатной температуре. Последнее является чрезвычайно важным обстоятельством, так как люминесцентные методы исследования сложных органических молекул получили широкое распространение в медицине и биологии, где актуальны именно комнатные температуры. Проведённая в диссертации обработка с помощью нашей теории экспериментальных данных доказала эффективность данной теории и для научных исследований.

Вклад автора. Все представленные в диссертационной работе результаты были получены автором самостоятельно либо при его непосредственном участии. Автором разработан метод расчёта функции распределения фотонов, последовательности случайных событий в квантовой системе и флуктуирующей флуоресценции одиночных молекул на основе вероятностного подхода Монте Карло. Сравнение результатов вычислений, проводившихся различными способами, выявило их совпадение, что доказывает их достоверность.

Результаты диссертации прошли апробацию на семинаре отдела молекулярной спектроскопии Института спектроскопии РАН, семинарах отдела люминесценции Физического института РАН им. П.Н. Лебедева и следующих научных конференциях: IX Международный Симпозиум по фотонному эхо и когерентной спектроскопии (ФЭКС'2009), Казань, Россия, 2009 . XIII Международная молодежная научная школа «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия», Казань, Россия, 2009 . XIV Международная молодежная научная школа «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия», Казань, Россия, 2010

Публикации

1. I.S. Osad'ko, V.V. Fedvanin. Manifestation of single macromolecule quantum dynamics in photon distribution function of blinking fluorescence // J. Chem. Phys., V. 130, P. 064904 (2009)

2. V.V. Fedvanin, I.S. Osad'ko, Photon statistics in single molecule fluorescence with Rabi oscillations // Opt. Commun., V. 282, P. 4567 (2009)

3. И.С. Осадько, B.B. Федянин, Исследование квантовой динамики одиночных наночастиц с помощью функции распределения фотонов флуоресценции // Изв. РАН. Сер. физ., Т. 74, № 7, С. 961 (2010)

4. В .В. Федянин, Флуоресценция одиночных молекул при наличии осцилляций Раби // Учен. зап. Казан, ун-та., Сер. Физ.-мат. науки, Т. 152, Кн. 3, С. 171(2010)

5. I.S. Osad'ko, V.V. Fedvanin, Influence of conformational changes in complex molecules on photon statistics of single molecule fluorescence // Phys. Rev. A, V. 83, P. 063841 (2011)

6. В.В. Федянин, Статистика фотонов флуоресценции одиночных молекул при наличии осцилляций Раби // Сб. трудов XIII Межд. молодежи, науч. школы «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия», Казань (2009)

7. В.В. Федянин, Статистика фотонов мерцающей флуоресценции одиночных молекул // Сб. трудов XIV Межд. молодежи, науч. школы «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия», Казань (2010)

Награды Диплом за лучший доклад на XIII Международной молодежной научной школе «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия» (Казань, 2009) • Диплом I степени лауреата конкурса МПГУ на лучшую научную работу студентов, бакалавров и магистрантов (2008)

Заключение диссертации по теме «Оптика», Федянин, Владимир Вячеславович

Основные результаты диссертационного исследования могут быть сформулированы следующим образом:

1. Во всех рассмотренных в диссертации случаях установлено, что каждому экспоненциальному процессу в динамике молекулы соответствует пуассоновская функция с той же релаксационной константой в формуле для функции распределения фотонов.

2. Рассмотрены три метода счёта фотонов флуоресценции одиночной наночастицы и выведены выражения для функций распределения (Т), wzN(T) и м%(Т), соответствующих этим трём методам счёта фотонов. Показано, что вид функции распределения фотонов сильно зависит от метода счёта фотонов и величины интервала Т.

3. Проведено сравнение теории с экспериментом. Функции распределения фотонов флуоресценции wN(T), рассчитанные по теоретическим формулам без подбора величин параметров, способны объяснить все важные детали измеренных функций распределения для молекул dPPV-PPyV и Dil в рамках модели наночастицы с тремя уровнями.

4. Показано, что даже в случае, когда мерцание незаметно из-за недостаточного временного разрешения установки, факт мерцания можно установить, измерив функцию распределения фотонов этой квазинепрерывной флуоресценции.

5. Выведено выражение для функции распределения фотонов флуоресценции wN(T) одиночных молекул с двумя конформационными формами.

6. Проведен численный расчёт функции распределения фотонов по выведенной формуле при разном отношении интенсивности света, испущенного из двух конформаций. Исследована зависимость функции распределения от скорости межконформационных переходов без ограничения на скорость этих переходов.

7. Рассчитана последовательность случайных событий и флуктуации двойной флуоресценции методом Монте Карло. Проведён расчёт функции распределения событий на основе рассчитанной флуктуирующей флуоресценции. Результат этого расчёта полностью совпадает с результатом расчёта по теоретической формуле.

8. Выведена формула, устанавливающая связь между измеряемой в опыте автокорреляционной функцией флуоресценции g(2)(t) и матрицей полного коррелятора paß(t), которая появляется при теоретической обработке флуоресценции молекул с изменениями конформации.

9. Проведён численный расчёт функции распределения фотонов нерезонансной флуоресценции для случая сильного лазерного возбуждения.

10. В случае, когда частота Раби превышает скорость оптической дефазировки, осцилляции Раби проявляются как в автокорреляционной функции флуоресценции, так и в параметре Манделя.

В заключение автор выражает огромную благодарность своему научному руководителю, доктору физ.-мат. наук, профессору Игорю Сергеевичу Осадько за творческое общение, всестороннюю помощь и профессиональную поддержку при написании данной работы.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В настоящей диссертационной работе проведено исследование статистики излучения мерцающей флуоресценции одиночных молекул, в том числе и таких, флуоресценция которых дуальна. Установлено, что статистика излучения связана с квантовой динамикой индивидуальной молекулы следующим образом: каждый экспоненциальный процесс в динамике молекулы проявляется в статистике её флуоресценции через функцию Пуассона с такой же константой релаксации.

Выведены теоретические формулы для функции распределения фотонов м>ы(Т) и других измеряемых в эксперименте величин. Полученные формулы эффективны в численном расчёте и применимы на практике, что показано сравнением результатов расчёта с данными эксперимента по измерению функции распределения фотонов мерцающей флуоресценции органических молекул. Теоретические формулы для функции распределения фотонов описывают экспериментальные данные без использования подбираемых параметров.

В биологических системах часто наблюдается флуоресценция, имеющая два уровня интенсивности, связанных с различными конформационными состояниями. В диссертационном исследовании метод расчёта распределения фотонов был распространён и на такие системы. Достоверность теории, представленной в диссертации, подтверждается совпадением результатов, полученных расчётом по выведенным формулам и независимым методом, разработанным в диссертации на основе вероятностного подхода Монте Карло.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Федянин, Владимир Вячеславович, 2011 год

1. M. Dagenais, L. Mandel, Investigation of two-time correlations in photon emissions from a single atom // Phys. Rev. A, V. 18, №. 5, P. 2217 (1978)

2. M. Orrit, J. Bernard, Single pentacene molecules detected by fluorescence excitation in a p-terphenyl crystal // Phys. Rev. Lett., V. 65, №. 21, P. 2716 (1990)

3. Single molecule optical detection, imaging and spectroscopy, Eds. Th. Basché, W.E. Moerner, M. Orrit, U.P. Wild, Verlag-Chemie, Weinheim, Germany (1997)

4. И.С. Осадько, Динамическая теория двухфотонных корреляторов в спектроскопии одиночного примесного центра // ЖЭТФ, Т. 113, Вып. 5, С. 1606(1998)

5. А.-М. Boiron, Ph. Tamarat, В. Lounis, R. Brown, M. Orrit, Are the spectral trails of single molecules consistent with the standard two-level system model of glasses at low temperatures? // Chem. Phys., V. 247, P. 119 (1999)

6. И.С. Осадько, Проявление прыжков спектральной линии и спектральной диффузии в двухфотонном корреляторе одиночного примесного центра // ЖЭТФ, Т. 116, Вып. 3 (9), С. 962 (1999)

7. W.E. Moerner, M. Orrit, Illuminating single molecules in condensed matter // Science, V. 283, P. 1670 (1999)

8. И.С. Осадько, Селективная спектроскопия одиночных молекул, M., Физматлит, 2000; Selective spectroscopy of single molecules, Berlin, Springer, 2003.

9. A.V. Naumov, Yu.G. Vainer, M. Bauer, L. Kador, Dynamics of a doped polymer at temperatures where the two-level system model of glasses fails: Study by single-molecule spectroscopy // J. Chem. Phys., V. 119, №. 12, P. 6296 (2003)

10. P. Reineker, A. Engelmann, V.I. Yudson, Optical absorption and energy transfer processes in dendrimers // J. Luminescence, V. 108, P. 333 (2004)

11. W.P. Ambrose, Th. Basche, W.E. Moerner, Detection and spectroscopy of single pentacene molecules in a p-terphenyl crystal by means of fluorescence excitation // J. Chem. Phys., V. 95, №. 10, P. 7150 (1991)

12. С.А. Козлов, В.В. Самарцев, Основы фемтосекундной оптики, М., Физматлит, 2009

13. Th. Basche, W.E. Moerner, M. Orrit, H. Talon, Photon antibunching in the fluorescence of a single dye molecule trapped in a solid // Phys. Rev. Lett., V. 69, №. 10, P. 1516(1992)

14. J. Bernard, L. Fleury, H. Talon, M. Orrit, Photon bunching in the fluorescence from single molecules: A probe for intersystem crossing // J. Chem. Phys., V. 98, №. 2, P. 850(1993)

15. И.С. Осадько, A.H. Лобанов, Флуктуации коэффициента поглощения одиночной молекулы при различной длительности его измерения // Оптика и спектроскопия, Т. 99, № 2, С. 306 (2005)

16. И.С. Осадько, Флуктуирующая флуоресценция одиночных молекул и полупроводниковых нанокристаллов // УФН, Т. 176, №. 1, С. 23 (2006)

17. D.A. Vanden Bout, W.T. Yip, D. Hu, D.K. Fu, T.M. Swager, P.F. Barbara, Discrete intensity jumps and intramolecular electronic energy transfer in the spectroscopy of single conjugated polymer molecules // Science, V. 277, P. 1074 (1997)

18. W.T. Yip, D. Hu, Ji Yu, D.A. Vanden Bout, P.F. Barbara, Classifying the photophysical dynamics of single- and multiple-chromophoric molecules by single molecule spectroscopy // J. Phys. Chem. A, V. 102, P. 7564 (1998)

19. J. Hofkens, M. Maus, Th. Gensch, T. Vosch, M. Cotlet, F. Kohn, A. Herrmann, K. Mullen, F.De Schryver, Probing photophysical processes in individual multichromophoric dendrimers by single-molecule spectroscopy // J. Am. Chem. Soc., V. 122, P. 9278(2000)

20. M. Forster et al. Redistribution of emitting state population in conjugated polymers probed by single-molecule fluorescence polarization spectroscopy // Phys. Chem. Chem. Phys., V. 9, P. 761 (2007)

21. R.B. Best, K.A. Merchant, I.V. Gopich, B. Schuler, A. Bax, W.A. Eaton, Effect of flexibility and cis residues in single-molecule FRET studies of polyproline // Proc. Natl. Acad. Sci., V. 104, №. 48, P. 18964 (2007)

22. Toshikazu Sugimoto, Yohei Ebihara, Kenji Ogino, Martin Vacha, Structure-dependent photophysics studied in single molecules of polythiophene derivatives // Chem. Phys. Chem., V. 8, P. 1623 (2007)

23. Y. Ebihara, M. Vacha, Relating conformation and photophysics in single MEH-PPV chains // J. Phys. Chem. В, V. 112, P. 12575 (2008)

24. L. Mandel, Fluctuations of photon beams and their correlations // Proc. Phys. Soc. (London), V. 72, P. 1037, 1958

25. J.R. Klauder, E.C.G. Sydarshan, Fundamentals of quantum optics, New York, 1968

26. M. Lax, Fluctuations and coherence in classical and quantum physics, Gordon and Breach, New York, 1968

27. JI. Мандель, Э. Вольф, Оптическая когерентность и квантовая оптика: Пер. с англ. / Под ред. В.В. Самарцева. М., Физматлит, 2000

28. И.В. Евсеев, Н.Н. Рубцова, В.В. Самарцев, Когерентные переходные процессы в оптике, М., Физматлит, 2009

29. L. Mandel, Sub-Poissonian photon statistics in resonance fluorescence // Opt. Lett, V. 4, P. 205 (1979)

30. R. Short, L. Mandel, Observation of sub-poissonian photon statistics // Phys. Rev. Lett., V. 51, №.5, P. 384 (1983)

31. W. Nagourney, J. Sandberg, H. Dehmelt, Shelved optical electron amplifier: Observation of quantum jumps // Phys. Rev. Lett., V. 56, P. 2797 (1986)

32. J.C. Bergquist, G.H. Randall, W.M. Itano, D.J. Wineland, Observation of quantum jumps in a single atom // Phys. Rev. Lett., V. 57, P. 1699 (1986)

33. M.S. Kim, P.L. Knight, Quantum-jump telegraph noise and macroscopic intensity fluctuations // Phys. Rev. A, V. 36, P. 5265 (1987)

34. Y. Jung, E. Barkai, R. Silbey, A Stochastic theory of single molecule spectroscopy // Adv. Chem. Phys., V. 123, P. 199 (2002)

35. H.J. Carmichael, S. Singh, R. Vyas, P.R. Rice, Photoelectron waiting times and atomic state reduction in resonance fluorescence // Phys. Rev. A, V. 39, №. 3, P. 1200 (1989)

36. И.С. Осадько, Субпуассоновская статистика фотонов флуоресценции одиночного атома, возбуждаемого непрерывным лазерным светом // ЖЭТФ, Т. 128, Вып. 1 (7), С. 77 (2005)

37. И.С. Осадько, Функции распределения фотонов флуоресценции одиночной наночастицы при различных способах счета фотонов // Письма в ЖЭТФ, Т. 85, Вып. 11, С. 679 (2007)

38. И.С. Осадько, Суб- и суперпуассоновское распределения фотонов мерцающей флуоресценции одиночной молекулы // ЖЭТФ, Т. 131, Вып. 6, С. 978 (2007)

39. W.E. Moerner, Т.Р. Carter, Statistical fine structure of inhomogeneously broadened absorption lines //Phys. Rev. Lett., V. 59, P. 2705 (1987)

40. W.E. Moerner, L. Kador, Optical detection and spectroscopy of single molecules in a solid // Phys. Rev. Lett., V. 62, №. 21, P. 2535 (1989)

41. Th. Basche, W.E. Moerner, Optical modification of a single impurity molecule in a solid//Nature (London), V. 355, P. 335 (1992)

42. B. Kozankiewicz, J. Bernard, M. Orrit, Single molecule lines and spectral hole burning of terrylene in different matrices // J. Chem. Phys., V. 101, №. 11, P. 9377(1994)

43. A.V. Naumov, Yu.G. Vainer, L. Kador, Does the standard model of low-temperature glass dynamics describe a real glass? // Phys. Rev. Lett., V. 98, P. 145501 (2007)

44. A.B. Наумов, Ю.Г. Вайнер, Одиночные молекулы как спектральные нанозонды для диагностики динамических процессов в твердых средах // УФН, Т. 179, С. 322 (2009)

45. S. Weiss, Fluorescence spectroscopy of single biomolecules // Science, V. 283, P. 1676(1999)

46. H. Lu, X. Xie, Single-molecule spectral fluctuations at room temperature // Nature, V. 385, P. 143 (1997)

47. D. Hu, Ji Yu, P.F. Barbara, Single-molecule spectroscopy of the conjugated polymer MEH-PPV // J. Am. Chem. Soc., V. 121, P. 6936 (1999)

48. Ji Yu, D. Hu, P.F. Barbara, Unmasking electronic energy transfer of conjugated polymers by suppression of 02 quenching // Science, V. 289, P. 1327 (2000)

49. J.D. White, J.H. Hsu, S. Yang, W.S. Fann, G.Y. Pern, S.A. Chen, Observation of multiple step de-excitation in luminescent single conjugated polymers // J. Chem. Phys., V. 114, №. 8, P. 3848 (2001)

50. T. Gensch, J. Hofkens, A. Heirmann, K. Tsuda, W. Verheijen, T. Vosch, Th. Christ, Th. Basche, K. Mullen and F. Schryver, Fluorescence detection from single dendrimers with multiple chromophores // Angew. Chem. Int. Ed., V. 38, №. 24, P. 3752 (1999)

51. A.M. van Oijen, M. Ketelaars, J. Kohler, T.J. Aartsma, J. Schmidt, Unraveling the electronic structure of individual photosynthetic pigment-protein complexes // Science, V. 285, P. 400(1999)

52. R. Vale, T. Funatsu, D. Pierce, L. Romberg, Y. Harada, T. Yanagida, Direct observation of single kinesin molecules moving along microtubules // Nature, V. 380, P. 451 (1996)

53. R. Dickson, A. Cubitt, R. Tsien, W.E. Moerner, On/off blinking and switching behaviour of single molecules of green fluorescent protein // Nature, V. 388, P. 355 (1997)

54. H. Lu, L. Xun, X. Xie, Single-molecule enzymatic dynamics // Science, V.282, P.1877 (1998)

55. T. Ha, Th. Enderle, D.S. Chemla, P.R. Selvin, S. Weiss, Quantum jumps of single molecules at room temperature // Chem. Phys. Lett., V. 271, P. 1 (1997)

56. W.E. Moerner, D.P. Fromm, Methods of single-molecule fluorescence spectroscopy and microscopy // Rev. Sci. Instrum, V. 74, № 8, P. 3597 (2003).

57. V.I. Yudson, Th. Neidlinger, P. Reineker, Effects of dipole-dipole interaction of charge-transfer excitons and their manifestation in transient grating phenomena // Phys. Lett. A, V. 204, P. 313 (1995)

58. G. Scheblykin., A. Yartsev., T. Pullerits., V. Gulbinas., V. Sundstrom, Excited state and charge photogeneration dynamics in conjugated polymers // J. Phys. Chem. B, V. 111, P. 6303 (2007)

59. P.F. Barbara, A.J. Gesquiere, So-Jung Park, Y.J. Lee, Single-molecule spectroscopy of conjugated polymers // Acc. Chem. Res., V. 38, P. 602 (2005)

60. M. Forster, D. Thomsson, P.R. Hania, I.G. Scheblykin, Redistribution of emitting state population in conjugated polymers probed by single-molecule fluorescence polarization spectroscopy // Phys. Chem. Chem. Phys., V. 9, P. 761 (2007)

61. O. Mirzov, F. Cichos, C. von Borczyskowski, I.G. Scheblykin, Direct exciton quenching in single molecules of MEH-PPV at 77 K // Chem. Phys. Lett., V. 386, P. 286 (2004)

62. J. Cao, Event-averaged measurements of single-molecule kinetics // Chem. Phys. Lett., V. 327, P. 38 (2000)

63. S. Yang, J. Cao, Direct measurements of memory effects in single-molecule kinetics // J. Chem. Phys., V. 117, №. 24, P. 10996 (2002)

64. J.B. Witkoskie, J. Cao, Single molecule kinetics. I. Theoretical analysis of, indicators // J. Chem. Phys, V. 121, №. 13, P. 6361 (2004)

65. J. Cao, Correlations in single molecule photon statistics: renewal indicator // J. Phys. Chem. B, V. 110, P. 19040 (2006)

66. J. Cao, R.J. Silbey, Generic schemes for single-molecule kinetics. 1: Self-consistent pathway solutions for renewal processes // J. Phys. Chem. B, V. 112, P. 12867 (2008)

67. F.C. Soler, F.J. Rodriguez, G. Zumofen, Memory in the photon statistics of multilevel quantum systems // Phys. Rev. A, V. 78, P. 053813 (2008)

68. V. Gopich, A. Szabo, Statistics of transitions in single molecule kinetics // J. Chem. Phys., V. 118, №. 1, P. 454 (2003)

69. V. Gopich, A. Szabo, Single-macromolecule fluorescence resonance energy transfer and free-energy profiles // J. Phys. Chem. В, V. 107, P. 5058 (2003)

70. V. Gopich, A. Szabo, Theory of the statistics of kinetic transitions with application to single-molecule enzyme catalysis // J. Chem. Phys., V. 124, P. 154712(2006)

71. V. Gopich, Concentration effects in "Single-molecule" spectroscopy // J. Phys. Chem. В, V. 112, P. 6214 (2008)

72. A.M. Berezhkovskii, A. Szabo, G.H. Weiss, Theory of single-molecule fluorescence spectroscopy of two-state systems // J. Chem. Phys., V. 110, №. 18, P. 9145 (1999)

73. G.C. Hegerfeldt, How to reset an atom after a photon detection: Applications to photon-counting processes // Phys. Rev. A, V. 47, №. 1, P. 449 (1993)

74. M.B. Plenio, P.L. Knight, The quantum-jump approach to dissipative dynamics in quantum optics // Rev. Mod. Phys., V. 70, №. 1, P. 101 (1998)

75. R. Blatt, P. Zoller, Quantum jumps in atomic systems // Eur. J. Phys., V. 9, P. 250 (1988)

76. P. Zoller, M. Marte, D.F. Walls, Quantum jumps in atomic systems // Phys. Rev. A, V. 35, №. 1,P. 198(1987)

77. A.A. Budini, Quantum jumps and photon statistics in fluorescent systems coupled to classically fluctuating reservoirs // J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys., V. 43, P. 115501 (2010)

78. И.С. Осадько, Теория формы полосы поглощения и флуоресценции примесного центра в приближении Кондона // ЖЭТФ, Т. 72, №. 4, С. 1575 (1977).

79. И.С. Осадько, Динамическая теория спектральной диффузии в оптических спектрах примесных центров // ЖЭТФ, Т. 109, Вып. 3, С. 805 (1996).

80. И.С. Осадько, Флуктуации флуоресценции одиночной полимерной молекулы при комнатной температуре // ЖЭТФ, Т. 123, Вып. 4, С. 696 (2003)

81. S. Osad'ko, Model for power-law statistics in blinking photoluminescence of single semiconductor nanocrystals // Chem. Phys., V. 316, P. 99 (2005)

82. S. Osad'ko, M.A. Mikhailov, S.N. Gladenkova, Does the standard TLS model fail to explain the experimental data on the long-lived stimulated photon echo in amorphous solids? // Chemical Physics Letters, V. 270, P. 183 (1997)

83. S. Osad'ko, L.B. Yershova, Exponential and logarithmic spectral diffusion in single molecule fluorescence // J. Chem. Phys., V. 112, №. 21, P. 9645 (2000)

84. S. Osad'ko, V.V. Fedyanin, Influence of conformational changes in complex molecules on photon statistics of single molecule fluorescence // Phys. Rev. A, V. 83, P. 063841 (2011)

85. S. Osad'ko, Quantum dynamics of individual molecules studied by photon distribution in blinking fluorescence // Mol. Phys., V. 107, №. 18, P. 1879 (2009)

86. S. Osad'ko, Super-Poissonian statistics of on-off jumps in blinking fluorescence ,, of single molecules//J. Chem. Phys., V. 131,P. 185101 (2009) :

87. S. Osad'ko, Photon distribution function in blinking fluorescence of individual molecules // Opt. Commun., V. 282, P. 927 (2009)

88. S. Osad'ko, V.V. Fedyanin, Manifestation of single macromolecule quantum dynamics in photon distribution function of blinking fluorescence // J. Chem. Phys., V. 130, P. 064904 (2009)

89. V.V. Fedyanin, I.S. Osad'ko, Photon statistics in single molecule fluorescence with Rabi oscillations // Opt. Commun., V. 282, P. 4567 (2009)

90. И.С. Осадько, Функции распределения фотонов флуоресценции одиночных наночастиц: три разных метода счета фотонов // Оптика и спектроскопия, Т. 107, №6, С. 1001 (2009)

91. И.С. Осадько, В.В. Федянин, Исследование квантовой динамики одиночных наночастиц с помощью функции распределения фотонов флуоресценции // Изв. РАН. Сер. физ., Т. 74, № 7, С. 961 (2010)

92. S. Osad'ko, A.L. Shchukina, Statistics of molecular ensemble blinking fluorescence // J. Phys. Chem. С, V. 114, P. 10349 (2010)

93. И.С. Осадько, A.JI. Щукина, От квантового света одиночной молекулы к классическому свету ансамбля молекул // Оптика и спектроскопия, Т. 109, № 5, С. 832 (2010)

94. S. Osad'ko, Dynamical theory for photon and photoelectric pulse distributions in single molecule fluorescence // Opt. Comm., V. 283, P. 4671 (2010)

95. S. Osad'ko, E.V. Khots // J. Phys. Chem. В, V. 110, P. 4990 (2006)

96. И.С. Осадько, Флуктуирующая флуоресценция наночастиц, М., Физматлит, 2011

97. B.R. Mollow, Pure-state analysis of resonant light scattering: Radiative damping, saturation, and multiphoton effects // Phys. Rev. A, V. 12, №. 5, P. 1919 (1975)

98. Y. Zheng, F.L.H. Brown, Single-molecule photon counting statistics via generalized optical Bloch equations // Phys. Rev. Lett., V. 90, №. 23, P. 238305 (2003)

99. Y. Zheng, F.L.H. Brown, Photon emission from driven single molecules // J. Chem. Phys., V. 119, №. 22, P. 11814 (2003)

100. H.M. Gibbs, Incoherent resonance fluorescence from a Rb atomic Beam excited by a short coherent optical pulse // Phys. Rev. A, V. 8, №. 1, P. 446 (1973)

101. L. Allen, J.H. Eberly, Optical resonance and two-level atoms, Wiley and Sons, NY (1975)

102. D. Nettels, I. Gopich, A. Hoffmann, B. Schuler, Ultrafast dynamics of protein collapse from single-molecule photon statistics // Proc. Natl. Acad. Sci. USA, V. 104, №. 8, P. 2655 (2007)

103. В.В. Федянин, Флуоресценция одиночных молекул при наличии осцилляций Раби // Учен. зап. Казан, ун-та., Сер. Физ.-мат. науки, Т. 152, Кн. 3, С. 171 (2010)

104. R. Hania, D. Thomsson, I.G. Scheblykin, Host matrix dependent fluorescence intensity modulation by an electric field in single conjugated polymer chains // J. Phys. Chem. В, V. 110, P. 25895 (2006)

105. Molski, Photon-counting distribution of fluorescence from a blinking molecule // Chem. Phys. Lett., V. 324, P. 301 (2000)