Рентгенорефлектометрическое исследование формирования, морфологии и кинетики роста металлических и полупроводниковых наноразмерных пленок тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат наук Монахов Иван Сергеевич

• Монахов Иван Сергеевич
• кандидат наук
• 2019

Оглавление диссертации кандидат наук Монахов Иван Сергеевич

Введение

Глава 1. Литературный обзор

1.1 Характерные особенности механизмов роста, морфологии поверхности тонких пленок и фазовых превращений в наноразмерных структурах

1.1.1 Механизмы роста пленок

1.1.2 Особенности фазовых превращений в наноразмерных пленочных структурах

1.1.3 Количественное описание рельефа шероховатых поверхностей

1.1.4 Тонкие пленки пористого кремния

1.2 Методы исследования наноразмерных пленочных структур

1.2.1 Лазерная эллипсометрия

1.2.2 Лазерный оптико-акустический метод исследования слоистых структур

1.2.3 Дифракция медленных электронов (ДМЭ)

1.2.4 Дифракция быстрых электронов (ДБЭ)

1.2.5 Сканирующая зондовая микроскопия (СЗМ)

1.2.6 Рентгеновская рефлектометрия in situ

1.2.6.1 Физические основы метода in situ рентгеновской рефлектометрии

1.2.6.2 Решение фазовой проблемы в методе in situ рентгеновской рефлектометрии

1.2.6.3 Модель слоевого роста и ее применение в методе in situ рентгеновской рефлектометрии

1.2.7 Определение длины корреляции и среднеквадратичной шероховатости поверхности на основе анализа диффузно-рассеянного рентгеновского излучения

1.2.8 Метод GISAXS

1.3 Современные технические решения, применяемые для создания и диагностики пленочных структур

1.3.1 Метод магнетронного распыления

1.3.2 Тестовые образцы для аттестации систем диагностики наноструктур

1.3.3 Многослойные интерференционные зеркала рентгеновского диапазона

1.3.4 Позиционно-чувствительные детекторы рентгеновского излучения

Заключение

Глава 2 Материалы, методы исследований, приборы и оборудование

2.1 Вакуумно-технологический комплекс с системой контроля параметров пленочных покрытий в процессе их модификации

2.1.1 Вакуумная система

2.1.2 Система газонапуска

2.1.3 Рентгенорефлектометрическая измерительная система

2.1.4 Напылительная система, материалы мишеней и подложек

2.1.5 Методика очистки поверхности подложек от загрязнений

2.2 Тест-образец для калибровки устройств измерения толщины наноразмерных пленок

2.3Технология процесса напыления и методика определения параметров тестового образца-пленки

2.4 Устройство для определения температуры точки росы

2.5 Метод определения температур фазовых превращений в пленках и многослойных структурах нанометрового диапазона толщин

Выводы к главе

Глава 3. Исследование кинетики роста металлических и полупроводниковых тонких пленок, получаемых методом магнетронного распыления

3.1 Введение

3.2 Методика исследования

3.3 Экспериментальные результаты и их обсуждение

3.3.1 Кинетика роста металлических и полупроводниковых наноразмерных пленок на подложках из монокристаллического кремния

3.3.1.1 Тонкие пленки титана

3.3.1.2 Тонкие пленки кремния

3.3.1.3 Тонкие пленки вольфрама

3.3.1.4 Тонкие пленки меди

3.3.1.5 Тонкие пленки золота

3.3.2 Особенности кинетики роста металлических пленок на металлических подложках

Выводы к главе

Глава 4. Кинетика роста наноразмерной пленки германия, осаждаемой на поверхности Si(001) методом магнетронного распыления

4.1 Введение

4.2 Методика эксперимента

4.3 Результаты и их обсуждение

Выводы к главе

Заключение

Литература

Введение

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Рентгенорефлектометрическое исследование формирования, морфологии и кинетики роста металлических и полупроводниковых наноразмерных пленок»

Актуальность исследования

Применение наноразмерных пленочных структур открывает многообещающие перспективы развития многих областей науки и техники (например, наноэлектроники, оптики, плазмоники и др.). Такое пристальное внимание к этим физическим объектам обусловлено проявляющимися в них граничными, размерными и квантовыми эффектами [1].

Пленки металлов находят применение в качестве межсоединений в интегральных схемах, прозрачных контактов для изделий оптоэлектроники, являются составной частью многослойных интерференционных структур рентгеновского диапазона длин волн. Островковые пленки золота и серебра применяются в оптике благодаря способности избирательно пропускать свет, а пленки полупроводниковых материалов, таких как германий, являются основой микроэлектронных и оптоэлектронных приборов на квантовых точках. Наноразмерные аморфные пленки кремния, получаемые методом магнетронного распыления, имеют пористую структуру. Их пористость можно варьировать в достаточно широком диапазоне с помощью подбора оптимальных условий процесса напыления, что позволяет формировать слоистые структуры с различной плотностью слоев, предназначенные для использования в элементах рентгеновской оптики.

Технология создания пленочных покрытий и многослойных структур непрерывно совершенствуется, требуя развития методов исследования их физических свойств, морфологии, а также разработки способов контроля толщины, шероховатости и ряда других важных параметров. При этом нередко возникает необходимость в получении информации о границах раздела слоев и процессах, происходящих в скрытых слоях многослойных структур. Особой перспективой в этом отношении, на наш взгляд, является развитие и использование рентгенорефлектометрического метода, позволяющего проводить мониторинг параметров растущих пленок

непосредственно во время проведения технологического процесса (in situ -метод). Такого рода данных, полученных in situ, в настоящее время явно не достаточно. Актуальность темы настоящей диссертации определяется получением in situ-методом новых данных о процессах формирования, морфологии и кинетике роста наноразмерных пленок.

Степень разработанности проблемы

Метод in situ рентгеновской рефлектометрии можно рассматривать как рентгеновский аналог хорошо известного метода дифракции быстрых электронов. В определенной степени он является альтернативой классической рефлектометрии при изучении динамических процессов: роста пленок, их травления и модификации.

За рубежом in situ метод рентгеновской рефлектометрии начал применяться в конце ХХ века. Так, авторами работы [2] с помощью данного метода измерялась толщина и шероховатость поверхности пленки алюминия в процессе роста. В России развитием in situ метода рентгеновской рефлектометрии примерно в это же время занималась группа исследователей, в которую входили: И.С. Смирнов, Е.Г. Новоселова, А.М. Баранов, П.Е. Кондрашов, И.Ф. Михайлов, В.И. Пинегин и др. Ими с успехом были проведены эксперименты по изучению процессов роста углеродных алмазоподобных пленок и многослойных структур на их основе, предназначенных для применения в качестве гетероструктур электронных приборов, а также интерференционных зеркал, способных работать в рентгеновском диапазоне длин волн [3]. Был опубликован ряд статей, получены патенты Российской Федерации [4], а А.М. Барановым была защищена докторская диссертация [5]. В области теоретических изысканий следует отметить работу И.В. Кожевникова, посвященную решению фазовой проблемы рентгеновской рефлектометрии [6]. Обратная задача рентгеновской рефлектометрии заключается в нахождении профиля диэлектрической проницаемости в слоистой системе. Однако решению этой

задачи препятствует неоднозначность, приводящая к существованию

множества профилей диэлектрической проницаемости, которым соответствует заданная кривая коэффициента отражения. Суть фазовой проблемы состоит в том, что причиной возникновения неоднозначности является неизбежная потеря информации о фазе коэффициента отражения рентгеновского излучения по причине регистрации детекторами излучения интенсивности рассеянного излучения, а не его амплитуды.

На сегодняшний день метод in situ рентгеновской рефлектометрии остается востребованным при изучении физико-химических процессов, происходящих на границах раздела фаз, а также модификации тонких пленок

[7].

Однако, на наш взгляд, возможности данного метода не были реализованы в полной мере. В частности, проведение исследований формирования пленок, осуществляемое непосредственно в процессе их нанесения (in situ), позволяет получать информацию о кинетике роста с параллельным измерением толщины, начиная с единиц ангстрем, т.е. практически с двух-трех атомных слоев. В настоящей работе in situ исследования такого рода проведены впервые. С использованием новых возможностей модифицированного в настоящей работе метода получены новые данные о формировании, морфологии и кинетике роста металлических и полупроводниковых наноразмерных пленок.

Цель и задачи исследования

Целью исследования являлась разработка методов рентгеновской рефлектометрии для определения физических параметров наноразмерных пленок и контроля технологического процесса их получения, нахождение технических решений для реализации этих методов, установление закономерностей формирования, морфологии и кинетики роста металлических и полупроводниковых наноразмерных пленок.

Задачи исследования:

• разработка экспериментальной установки для in situ - изучения поведения наноразмерных пленок в процессе их роста;

• усовершенствование метода in situ рентгеновской рефлектометрии;

• расширение возможностей метода in situ рентгеновской рефлектометрии, достигаемое благодаря применению новой рентгенооптической схемы;

• получение пленок кремния и германия, а также пленок Ti, W, Ta, Nb, Au, Cu;

• изучение морфологии и кинетики роста металлических и полупроводниковых наноразмерных пленок, основанное на анализе временных и угловых зависимостей коэффициента отражения рентгеновского излучения, плотности, шероховатости, толщины и скорости роста пленок;

• использование результатов исследований для построения новых и развития существующих моделей роста наноразмерных пленок. Объектом исследования являются процессы роста наноразмерных

пленок. Предметом исследования являются морфология и кинетика формирования наноразмерных металлических (W, Ti, Au, Cu) пленок, а также пленок полупроводниковых материалов IV группы периодической системы -кремния и германия.

Теоретическая и практическая значимость работы На основе экспериментальных результатов выполнена идентификация механизмов роста металлических, а также кремниевых и германиевых наноразмерных пленок. Полученные данные расширяют существующие представления о начальных стадиях формирования пленок данных материалов.

Практическая значимость работы определяется продемонстрированной в диссертации эффективностью применения разработанных методов для

определения различных характеристик наноразмерных пленок: толщины, плотности, шероховатости поверхности, а также параметров, описывающих кинетику роста: скорости роста и показателя степени роста шероховатости. Найденные технические решения и созданные методы предназначены для применения в научных исследованиях проблем физики и материаловедения наноразмерных пленок, а также при разработке систем контроля технологических процессов получения тонких пленок в таких отраслях промышленности, как оптика, микро- и наноэлектроника, микросистемная техника.

Методологическая база исследования

В диссертации использованы следующие методы исследования:

• модифицированный в процессе выполнения диссертации метод рентгеновской рефлектометрии, в том числе его in situ вариант;

• рентгеновский метод, основанный на измерении углового распределения интенсивности диффузно-рассеянного излучения для получения данных о шероховатости поверхности на атомном уровне;

• Методы атомно-силовой и растровой электронной микроскопии. Основные положения, выносимые на защиту

• Конструкция вакуумно-технологического комплекса для in situ исследования процессов формирования наноразмерных пленок и усовершенствованная рентгенооптическая схема метода in situ рентгеновской рефлектометрии;

• Метод идентификации реализуемых в процессе формирования пленок механизмов роста, основанный на анализе зависимостей плотности и шероховатости поверхности растущей пленки от времени;

• Результаты исследований кинетики роста металлических пленок Ti, Cu, Au, W, а также пленок Si, получаемых магнетронным распылением на монокристаллических кремниевых подложках;

• Экспериментальные результаты, описывающие кинетику роста пленки Ge на кремниевой подложке, полученные с использованием позиционно-чувствительного детектора рентгеновского излучения;

• Результаты исследования закономерностей формирования металлических пленок Cu, Au и W на металлических подложках. Научная новизна исследования.

• Усовершенствована рентгенооптическая схема метода in situ рентгеновской рефлектометрии за счет применения многослойного интерференционного фокусирующего зеркала в формирователе первичного рентгеновского пучка, а в системе регистрации -линейного позиционно-чувствительного детектора. В результате интенсивность первичного рентгеновского пучка выросла на порядок, что позволило проводить in situ измерения углового распределения интенсивности отраженного и рассеянного рентгеновского излучения, повысить чувствительность метода и расширить области его применения.

• Предложена экспериментальная рентгенорефлектометрическая методика, позволяющая проводить in situ исследования кинетики роста пленок и отличающаяся совместной регистрацией зеркально-отраженного и диффузно-рассеянного излучения. С помощью данной методики можно осуществлять одновременно и непрерывно как анализ морфологии растущей пленки, так и контроль ее толщины;

• Впервые получены экспериментальные данные о кинетике роста пленок Cu, Au, W, Ti, Si, Ge на кремниевых подложках, а также пленок Cu и Au на подложках из Nb и Ta соответственно. Показано, что при осаждении на подложки из тугоплавких металлов пленок меди и золота рост идет по механизму Фольмера-Вебера, а пленок вольфрама - по послойному механизму.

• При проведении in situ измерений зеркально-отраженного и диффузно-рассеянного рентгеновского излучения от растущей пленки германия на кремниевой подложке обнаружено, что рост пленки осуществляется по механизму Фольмера-Вебера, определена толщина, соответствующая порогу перколяции пленки. Личный вклад автора

В диссертационной работе автору принадлежит усовершенствование рентгенооптической схемы метода in situ рентгеновской рефлектометрии; разработка и создание вакуумно-технологического комплекса для исследования процессов образования и роста наноразмерных пленок в реальном времени и контроля их параметров методом рентгеновской рефлектометрии (получен патент). Автор предложил оригинальный способ определения температур фазовых переходов в пленках и скрытых слоях многослойных структур нанометрового диапазона толщин (получен патент на изобретение); принимал участие в разработке устройства для определения температуры точки росы (получен патент).

С помощью разработанного вакуумно-технологического комплекса автором лично выполнены исследования формирования, морфологии и кинетики роста металлических и полупроводниковых (Ti, W, Cu, Au, Si и Ge) наноразмерных пленок на подложках из монокристаллического кремния, а также металлических пленок Cu, Au, W на подложках из тугоплавких металлов - Nb и Ta, получены экспериментальные результаты, установлены закономерности процессов роста исследованных пленок, разработан метод идентификации механизма роста пленки, основанный на анализе совокупности временных зависимостей плотности и шероховатости поверхности растущей пленки; проведен (в соавторстве) анализ полученных результатов, сформулированы выводы по диссертационной работе.

Степень достоверности и апробация результатов

Достоверность экспериментальных результатов, представленных в диссертационной работе, подтверждается их воспроизводимостью, а также использованием современного экспериментального оборудования, дополнительных независимых методов исследования - растровой электронной и сканирующей зондовой микроскопии. Интерпретация полученных данных базируется на современных представлениях о процессах формирования и механизмах роста пленок. Разработанные технические решения были запатентованы: выдано пять патентов РФ на полезную модель и один патент на изобретение.

Основные результаты работы были доложены на Международных и Всероссийских конференциях: XXVIII Международной конференции «Радиационная физика твердого тела» [8], (Севастополь, 9-14 июля 2018 г.), «Новые перспективные материалы и технологии их получения - 2014» [9], (Волгоград), «Рентгеновская оптика - 2012» [10], (Черноголовка, 1-4 октября 2012). IX Международной конференция и VIII Школе молодых ученых «Кремний-2012», XXII Международной конференции «Радиационная физика твердого тела» (Севастополь, 9-14 июля 2012 г.), 1-й Всероссийской школе-семинаре студентов, аспирантов и молодых ученых «Функциональные наноматериалы для космической техники» [11].

Глава 1 Литературный обзор

1.1 Характерные особенности механизмов роста, морфологии поверхности тонких пленок и фазовых превращений в наноразмерных структурах

1.1.1 Механизмы роста пленок

Классификация механизмов роста пленок основана на качественном рассмотрении морфологических признаков. Механизмы роста описываются каждый своей моделью, которая, в свою очередь, определяет кинетику роста пленки и основные этапы эволюции морфологии ее поверхности [12]. С практической точки зрения интерес представляет задача определения механизма роста пленок на начальных стадиях их формирования по изменению морфологии поверхности в процессе роста. В настоящее время различают следующие механизмы роста пленок:

• Послойный (по Франку и Ван дер Мерве - ФМ) [13];

• Островковый (по Фольмеру и Веберу - ФВ) [14];

• Смешанный (по Крастанову и Странскому - КС) [15].

Реализация того или иного механизма определяется в первую очередь материалами пленки и подложки - таблица 1.1 [16].

Послойный рост по ФМ в полной мере реализуется при создании эпитаксиальных структур. Для этого механизма характерны сильная адгезия и полное смачивание подложки веществом пленки. Формирование последовательности слоев конденсата становится термодинамически выгодным, если энергия связи атомов пленки и подложки превышает энергию связи между атомами пленки. Основным условием эпитаксиального роста является наличие изоструктурных пар, образованных материалами пленки и подложки с минимальным несоответствием параметров

кристаллических решеток. Несоответствие параметров решеток пленки и подложки приводит к деформации пленки. Так, если решетка пленки растянута в плоскости подложки, то в перпендикулярном направлении она сжата, и наоборот. Абстрагируясь от деформации можно считать, что при реализации механизма ФМ происходит надстройка решетки подложки атомами пленки, образующими псевдоморфный слой - таблица 1.1.

Рост последующих слоев может проходить без полного заполнения предыдущих. Для роста пленки по ФМ характерны структурные превращения при отсутствии существенных морфологических изменений. На начальной стадии роста, вплоть до критической толщины наблюдается явление псевдоморфизма: образуется слой, в котором за счет упругой деформации полностью нивелируются несоответствия параметров решеток подложки и пленки. При толщине кристаллическая решетка пленки, не характерная для массивного материала, релаксирует к нормальной структуре с образованием эпитаксиальных дислокаций.

Механизм островкового роста по ФВ имеет место при слабой адгезии пленки на подложке. Затрачиваемая на формирование зародыша работа в этом случае больше, чем в предыдущем и сопоставима с работой при гомогенном образовании зародыша. В этом процессе ключевую роль играют неоднородности на поверхности подложки, способствующие образованию трехмерных зародышей новой фазы. Следствием слабой адгезии является меньшая зависимость ориентировок кристаллитов пленки от ориентировки подложки. Это приводит к возникновению различных эпитаксиальных соотношений, определяемых условиями осаждения.

При островковом росте по механизму ФВ пленка проходит несколько последовательных морфологических превращений [14] -таблица 1.1.:

1. образование на поверхности подложки зародышей-островков;

2. рост островков;

3. срастание островков;

4. формирование сплошной пленки.

Механизм ФВ практически независим от структуры подложки. Он может иметь место на поверхностях как моно-, поликристаллических, так и аморфных подложек. Совершенство кристаллической структуры пленок, их текстура определяются сочетанием материалов пленки и подложки, а также условиями роста.

Изменения структуры и морфологии пленки, сопровождающие ее рост, характеризуются следующими параметрами:

• динамикой численности островков;

• распределением островков по размерам в каждый момент времени;

• поверхностной плотностью островков;

• толщиной слияния островков в сплошной слой.

Механизм роста по Крастанову и Странскому (КС) является смешанным: на первом этапе характер роста послойный, после чего начинают формироваться обособленные островки-зародыши [15] - таблица 1.1. Последующие стадии роста пленки полностью аналогичны этапам островкового роста по ФВ. Последовательность структурных превращений можно наблюдать уже на начальных стадиях, когда происходит формирование первого монослоя.

Таблица 1.1 - механизмы роста пленок.

Механизм роста

ФВ

Системы подложка-пленка

Металлы,

полупроводники на щелочно-галоидных кристаллах, оксидах, слюдах и других диэлектриках

Морфология растущей пленки

ФМ

КС

Металлы на металлах (Ag-Au, Au-Pt, Au-Pd, Ni-Cu, Mo-W, Au-Fe и др.);

полупроводники на полупроводниках (Si-Ge, PbS-PbSe, PbSe-GeTe, PbTe-GeTe, SnTe-GeTe, SnTe-SnSe и др.)

Металлы на полупроводниках (Si-Au, Si-Ag, Ge-Au, Ge-Ag и др.); металлы на металлах (Mo-Au, Mo-Ag, Ir-Re и др.)

Ярким примером реализации механизма КС является рост пленки германия на монокристаллическом кремнии [17, 18]. В отличие от роста по КС на кремнии, рост пленки германия на SiO2 проходит по механизму ФВ -рис. 1.1 [19]. Это объясняется отсутствием смачивающего слоя.

02 46 8 10 024 6 8 10

пгп птп

Рис. 1.1. СТМ - изображение массива островков Ge на поверхности окиси кремния doe= 1,0 (а) и 3,0 нм (б).

Система Si-Ge не единственная, где наблюдались оба механизма - КС и ФВ. Аналогичный переход от механизма КС к механизму ФВ обнаружен при нанесении пленки InAs на кремний при температурах ниже 400 °С. Рост пленки при осаждении ниобата лития на поверхность (0001) сапфира проходит по механизму ФВ, однако несколькими экспериментаторами был зарегистрирован рост по механизму КС в этой системе.

1.1.2 Особенности фазовых превращений в наноразмерных пленочных структурах

Задача определения температур фазовых переходов в сверхтонких пленках сегодня становится особенно актуальной благодаря внедрению нанотехнологий в различные области техники. Как известно, наноматериалам

свойственна более высокая удельная площадь поверхности, чем объемным материалам. Поэтому для них предпочтительно образование фаз, обладающих меньшей удельной поверхностной энергией и характеризующихся более плотной упаковкой атомов [20, 21]. Как следствие, происходит смещение границы стабильности плотноупакованной структуры в область более низких температур. В наноструктурах наблюдаются [22]:

• изменение температур фазовых переходов;

• фиксация метастабильных состояний;

• образование фаз, не характерных для материалов в объемном состоянии.

С практической точки зрения плавление - это, пожалуй, наиболее важный пример фазового перехода. Зависимость температуры плавления пленки от ее толщины является одной из характерных особенностей наноразмерных пленок. Известно, что температура плавления пленок понижается с уменьшением толщины, и наоборот [23]. Так происходит потому, что температура плавления определяется свободной энергией системы подложка-пленка-вакуум. Значительный вклад в свободную энергию вносит поверхностная энергия. Температура плавления каждого из слоев многослойной структуры зависит не только от толщины, состава, структуры отдельного слоя, но и от природы прилегающих слоев. При плавлении подложка может как смачиваться, так и не смачиваться веществом пленки. При отсутствии смачивания на подложке могут образовываться капли. В результате этого шероховатость поверхности возрастает.

Применение традиционных дифракционных методов фазового анализа к наноразмерным пленкам и многослойным структурам в большинстве случаев сильно затруднено или вообще невозможно. Ограничениями методов, основанных на оптике видимого света, являются:

• невозможность определения температур фазовых переходов при произвольных сочетаниях материалов пленки и подложки

(например, если расплавленный материал пленки или (и) подложка непрозрачны для используемого излучения); • невозможность определения температуры фазового перехода для материала скрытого слоя в составе многослойной структуры.

Устранение указанных недостатков является актуальной задачей.

1.1.3 Количественное описание рельефа шероховатых поверхностей

В рамках простейшей модели поверхности границу раздела вакуум-вещество принято считать идеально плоской. Диэлектрическая проницаемость при переходе через эту границу скачкообразно изменяется от единицы до значения е в объеме вещества. В реальности любая поверхность не является плоской и имеет некоторый рельеф, который невозможно полностью устранить с помощью самой качественной полировки. Для количественного описания поверхностного рельефа принято использовать функцию 7(х, у). Эта функция задает отклонение высоты рельефа И(х, у) от среднего значения:

7(х,у)=И(х,у) - <Ь(х,у)>, (1.3.1) Она является непрерывной и однозначно определена в любой точке поверхности с координатами (х, у).

О «---- Р -х

н

Рис.1.3.1. Схематическое изображение профиля статистически шероховатой поверхности

Среднее значение от произведения высот профиля в двух точках, расстояние между которыми равно Я, называется автокорреляционной функцией (АКФ):

С(Я)= <7(ВД0)>, Я=(х2+у2)1/2, (1.3.2)

Она характеризует пространственную корреляцию высот поверхностного рельефа. Если поверхность статистически изотропна, то значение АКФ равно вероятности существования двух точек с одинаковыми 7, расположенных на расстоянии Я друг от друга, усредненной по всем направлениям. Отсутствие корреляции означает, что АКФ равна нулю. В случае поверхности с регулярным профилем, при трансляциях на расстояния, кратные периоду поверхностной решетки, С( Я) отображается сама на себя и является периодической незатухающей функцией. Если же система хаотическая, то вероятность одинаковых конфигураций убывает с ростом смещения, и АКФ монотонно затухает. Обычно предполагается, что распределение неровностей рельефа по высотам подчиняется статистике Гаусса. В этом случае АКФ определяют два параметра: среднеквадратическая шероховатость а и корреляционная длина а, равная расстоянию, на котором АКФ убывает в е раз. Корреляционная длина определяет скорость спада АКФ. Среднеквадратичная шероховатость а и АКФ связаны соотношением: С(0)=а2.

Среднеквадратичная шероховатость а широко используется для количественного описания степени шероховатости поверхности. Эта величина является одним из ключевых параметров различных моделей роста пленок. Предположим, что в некоторой точке х значение локальной высоты поверхности в момент времени т относительно произвольного уровня составляет И(х, т). Если за начало отсчета высот рельефа принять поверхность подложки, то величина И(х, т) будет характеризовать локальную толщину пленки. В этом случае выражение для среднеквадратической шероховатости пленки имеет следующий вид:

1

о = {(к-{Ю)2)~2 (1.3.3)

В технике общепринятым определением среднеквадрадратичной шероховатости является среднее квадратическое значение отклонений профиля y(x) в пределах базовой длины l, задаваемое выражением [24]:

° = Kq=Jjf0y2 (x)dx (1.3.4)

Следует отметить, что в данном случае базовая длина - это длина линии, используемая для выделения неровностей, характеризующих шероховатость поверхности. Средняя линия профиля - это базовая линия, имеющая форму номинального профиля и проведенная так, что в пределах базовой длины среднее квадратическое отклонение профиля до этой линии минимально [10].

При проведении анализа углового распределения рентгеновского излучения, рассеянного шероховатой поверхностью, удобно рассматривать рассеивающую поверхность в обратном пространстве. При переходе от прямого пространства к обратному пространству, рассеивающий объект представляется в виде Фурье-образа. Так, Фурье-образом АКФ является PSD-функция (функция спектральной плотности или спектр шероховатостей):

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Монахов Иван Сергеевич, 2019 год

Литература

1. Плюснин Н.И., Металлические нанопленки на монокристаллическом кремнии: рост, свойства и применение. Известия высших учебных заведений. Материалы электронной техники, т. 18, № 2, 2015, с. 81-94.

2. Lee C.H., Seng S.Y., In situ fix-angle X-ray reflectivity measurement of thin film roughness and thickness during deposition. Journal of Applied Crystallography., № 31, 1998, pp. 181-184.

3. Kondrashov Р.Е., Smirnov I.S., Novoselova E.G., Baranov A.M., Analysis of parameters of multilayer carbon interference structures in the soft X-ray range.. Applied Physics Letters, vol. 69, № 3, 1996, pp. 305-307.

4. Баранов А. М., Кондрашов П.Е., Смирнов И.С. Способ контроля параметров пленочных покрытий и поверхностей в реальном времени и устройство его осуществления. Патент на изобретение № 2199110. Российская Федерация, 29.04.1998.

5. Баранов А.М., Основы теории непрерывного технологического контроля параметров нанокомпозитных структур в технологии ионно-плазменных процессов. Дис. докт. техн. наук, М.: 2003, 294 с.

6. Kozhevnikov, I.V., Peverini, L., Ziegler, E., Exact solution of the phase problem in in-situ X-ray reflectometry of growing layered films. Journal Applied Physics, vol. 104, pp. 054914-6, 2008.

7. Woll A.R., Desai T.V, Engstrom J.R., Quantitative modeling of in situ x-ray reflectivity during organic molecule thin film growth. Physical Review B, № 84, 2011, pp. 075479-14.

8. Шупегин М.Л., Монахов И.С., Смирнов И.С., Новоселова Е.Г., Определение порога перколяции в металлсодержащих нанокомпозитных пленках на основе полиметилфенилсилоксана.Труды XXVIII Международной конференции Радиационная физика твердого тела. М.: ФГБНУ НИИ ПМТ, 2018, c. 185-190.

9. Новоселова Е. Г., Смирнов И. С., Монахов И. С. Контроль параметров наноразмерных пленок в реальном времени их формирования.Тезисы докладов VI Международной конференции Новые перспективные материалы и технологии их получения. Волгоград, 2014.

10. Егоров А. А., Монахов И. С., Новоселова Е. Г., Смирнов И. С. Возможности и ограничения метода in situ рентгеновской рефлектометрии для определения параметров растущих пленок. Доклады конференции Рентгеновская оптика, Черноголовка, 2012.

11. И. С. Монахов Исследование механизма роста наноразмерных пленок меди в процессе магнетронного осаждения методом in-situ рентгеновской рефлектометрии. Труды 1-й Всероссийской школы-семинара студентов, аспирантов и молодых ученых Функциональные наноматериалы для космической техники. М.:МИЭМ, 2010, с.188-191.

12. Forgerini F.L., Marchiori R. A brief review of mathematical models of thin film growth and surfaces. Biomatter, № 4, 2014, pp. e28871-11.

13. Frank F.C., van der Merve J.H. One-dimensional dislocations. I Static theory. The Royal society publishing, vol. 198, 1949, pp. 205-216.

14. Volmer M., Weber A. Z. Nucleus formation in supersaturated systems. Physical. chemistry., vol. 119, pp. 277-301, 1926.

15. Stranski I. N., Krastanow L. Zur theorie der orientierten ausscheidung von ionenkristallen aufeinander. Abhandlungen der MathematischNaturwissenschaftlichen Klasse IIb, vol. 146, pp. 797-810, 1938.

16. Иевлев В.М., Бугаков А.В., Трофимов В.И. Рост и субструктура конденсированных пленок. Воронеж: Изд-во ВГТУ, 2000, 386 c.

17. Mo Y.W. Kinetic pathway in Stranski-Krastanov growth of Ge on Si(001). Physical Review Letters., vol. 65, № 8, 1990, pp. 1020-1023.

18. Sakai A., Tatsumi T., Defect-mediated island formation in Stranski-Krastanov growth of Ge on Si(001). Physical review letters, vol. 71, № 24,

1993, pp. 4007-4010.

19. Никифоров А.И., Ульянов В.В., Пчеляков О.П., Тийс С.А., Гутаковский А.К. , Получение наноостровков Ge ультрамалых размеров с высокой плотностью на атомарно-чистой поверхности окиси Si. Физика тведого тела, т. 47, № 1, 2005, с. 67-69.

20. Громов Д.Г., Гаврилов С.А., Проявление гетерогенного механизма при плавлении малоразмерных систем. Физика твердого тела, т. 51, № 10, 2009 с. 2012-2021.

21. И. П. Суздалев, Нанотехнология: физикохимия нанокластеров, наноструктур и наноматериалов, М.: КомКнига, 2006, 592 с.

22. Л. П. Борило, Тонкопленочные неорганические наносистемы, Томск, 2012, 134 с.

23. Tsuboi T., Seguchi Y., Suzuki T., The melting temperature of thin lead films. Journal of the physical society of Japan, vol. 59, 1990, pp. 13141321.

24. Шероховатость поверхности. ГОСТ 25142-82, 1982, 20 с.

25. Sharma N., Prabakar K., Dash S., Tyagi A.K., Growth kinetics of ion beam sputtered Al-thin films by dynamic scaling theory. Thin Solid Films, vol. 573, 2014, pp. 84-89.

26. Canham L. Silicon quantum wire array fabrication by electrochemical and chemical dissolution of wafers. Applied Physycs Letters, vol. 57, 1990, pp. 1046-1048.

27. Bessais B. Ultrathin Porous Silicon Films. Handbook of Porous Silicon. Springer, 2018, pp. 143-153.

28. Kumar P., Huber P. Effect of etching parameter on pore size and porosity of electrochemically formed nanoporous silicon. Journal of nanomaterials, 2007, pp. 1-4.

29. Opletal G., Petersen T.C., Russo S.P., Barnard A.S. PorosityPlus:

characterisation of defective, nanoporous and amorphous materials. Journal of Physics.: Materials. № 1, 2018, pp. 016002-9.

30. Caballero-Hernández J. , Godinho V., Lacroix B., Jiménez de Haro M.C., Jamon D., Fernández A., Fabrication of Optical Multilayer Devices from Porous Silicon Coatings with Closed Porosity by Magnetron Sputtering. , 2015, 7 (25)., ACS Appl. Mater. Interfaces, vol. 25, № 7, 2015, pp. 1388913897.

31. Tompkins H., Irene E.A., Handbook of ellipsometry. William Andrew, 2005, 886 p.

32. Ржанов А.В., Свиташев К.К., Семененко А.И., Семененко Л.В., Соколов В.К. Основы эллипсометрии. Новосибирск: Наука, 1978, 424 c.

33. Losurdo M., Hingerl K., Ellipsometry at the Nanoscale, Springer Science & Business Media, 2013, 730 p.

34. Riedling K. Ellipsometry for Industrial Applications. 2012, Springer Science & Business Media, 2012, 99 p.

35. Koster G., Rijnders G., In situ characterization of thin film growth. Elsevier, 2011, 296 p.

36. Fujiwara H. Spectroscopic ellipsometry: principles and applications. John Wiley & Sons, 2007, 388 p.

37. Под ред. Шабанова В.Ф., Зырянова В .Я. Метаматериалы и структурно организованные среды для оптоэлектроники, СВЧ-техники и нанофотоники. Литрес, 2017, 350 c.

38. Profunser D.M. Laserbased ultrasound for characterization of thin films and microstructures and resulting applications.Dissertation. 2004, Zurich, 2004, 154 p.

39. Diebold A.C., Handbook of Silicon Semiconductor Metrology, CRC Press, 2001, 896 p.

40. Wang V., Low Energy Electron Difraction Studies of Transition Metal Oxide Surfaces and Films. Dissertation, Halle (Saale), 2005, 108 p.

41. Neuhold G., Bartels L., Paggel J,Horn K. Thickness-dependent morphologies of thin Ag films on GaAs (110) as revealed by LEED and STM. Surface Science , vol. 376, 1997, pp. 1-12.

42. Badali D., Gengler R., Miller R. Ultrafast electron diffraction optimized for studying structural dynamics in thin films and monolayers. Structural Dynamics, №. 3, 2016, pp. 034302-12.

43. Никифоров А.И., Черепанов В.А., Пчеляков О.П. Исследование процесса роста пленки Ge на поверхности Si(100) методом регистрирующей дифрактометрии. Физика и техника полупроводников, т. 35, № 9, 2001, с. 1032-1035.

44. Bray M.T., Cohen S.H. , Lightbody M.L. Atomic force microscopy/ scanning tunneling microscopy. Springer Science & Business Media, 2013, 454 p.

45. Reifenberger R.G. Fundamentals of atomic force microscopy. World Scientific, 2015, 350 p.

46. Klapetek P. Quantitative data processing in scanning probe microscopy: SPM applications for nanometrology. Elsevier, 2018, p. 416.

47. Zeglinski D.M., Ogletree D.F., Beebe T., Salmeron M., An ultrahigh vacuum scanning tunneling microscope for surface science studies. Review of scientific instruments, vol. 61, № 12, 1991, pp. 3769-3774.

48. Tikhonov A. M., Asadchikov V. E., Volkov Yu. O., Roshchin B. S., Monakhov I.S., Smirnov I.S., Kinetics of the formation of a phospholipid multilayer on a silica sol surface. JETP Letters, vol. 104, № 12, 2016, pp. 873-879.

49. Виноградов А.В., Брытов И.А., Грудский А.Я. Зеркальная рентгеновская оптика., Л.: Машиностроение, 1989, 464 с.

50. Spiller E. Soft X-ray optics. SPIE Press, 1994, 278 p.

51. Кожевников И. В. Теория дифракции рентгеновского излучения от неоднородных слоистых сред. Дис. докт. физ.-мат. наук., М.: 2013, 356 с.

52. A.C. Mayer, R. Ruiz, R.L. Headrick, A. Kazimirov, G.G. Malliaras Early stages of pentacene film growth on silicon oxide. Organic electronics, № 5, 2004, pp. 257-263.

53. Kowarik S., Gerlach A., Skoda M.W.A., Sellner S., Schreiber F., Real-time studies of thin film growth: Measurement and analysis of X-ray growth oscillations beyond the anti-Bragg point. European Physical Journal. Special Topics., vol. 167, 2009, pp. 11-18.

54. Frank C., Novak J., Banerjee R., Gerlach A., Schreiber F., Vorobiev A., Kowarik S. Island size evolution and molecular diffusion during growth of organic thin films followed by time resolved specular and off-specular scattering. Physical review B, vol. 90, 2014, pp. 045410-6.

55. Braun W., Jenichen B., Kaganer V.M., Shtukenberg A.G., Daweritz L., Ploog K.H. Layer-by-layer growth of GaAs(001) studied by in situ X-ray radiation. Surface sciense, 2003, pp. 126-136.

56. Malis O., Brock J.D., Headrick R.L., Min-Su Yi, Pomeroy J.M., Ion-induced pattern formation on Co surfaces: an x-ray scattering and kinetic Monte Carlo study. Physical review B, vol. 66, 2002, pp. 0354081-9.

57. Асадчиков В.Е. Рентгенооптические методы - полное внешнее отражение с учетом рассеяния и микроскопия - в анализе границ раздела конденсированных фаз. Дис. докт. физ.-мат. наук. М.: 2003. -311 с. : ил.

58. Renauda G., Lazzari R., Leroy F. Probing surface and interface morphology with grazing incidence small angle X-ray scattering. Surface science reports, vol. 64, 2009, pp. 255-380.

59. Kelly P.J., Arnell R.D. Magnetron sputtering: a review of recent developments and applications. Vacuum, vol. 56, № 3, 2000, pp. 159-172.

60. Hoon J.W., Chan K.Y., Tou T.Y. DC magnetron sputter-deposited tungsten silicide films. Microelectronics international, vol. 28, № 2, 2011, pp. 30-33.

61. Garcia-Valenzuela A., Lopez-Santos C., Alvarez R., Rico V., Cotrino J., Gonzalez-Elipeand A.R., Palmero A. , Structural control in porous/compact multilayer systems grown by magnetron sputtering. Nanotechnology, vol. 28, 2017, pp. 1-9.

62. Лянгузов Н.В., Кайдашев В.Е., Широков В.Б., Кайдашев Е.М. Магнетронное и импульсное лазерное напыление наночастиц и несплошных пленок Ag и Au и исследование их оптических свойств. Журнал технической физики, т. 82, № 10, 2012, с. 90-95.

63. Ляхов И.Г., Кузьмин А.А., Ильин А.С., Ермакова М.А., Булах К.В. Исследование режимов магнетронного напыления тонких пленок титана для криогенных детекторов. Труды МФТИ, т. 5, № 1, 2013, с. 6066.

64. Митин Д.М., Сердобинцев А.А. Свойства пленок кремния, выращенных при разных давлениях в плазмообразующей системе. Физика и техника полупроводников, т. 47, № 9, 2013, с. 1276-1278.

65. Турьянский А.Г., Апрелов С.А., Герасименко Н.Н., Пиршин И.В., Сенков В.М. Относительная рентгеновская рефлектометрия дискретных слоистых структур. Письма вЖТФ, т. 33, № 5, 2007, с. 8794.

66. Гоголинский К.В., Губский К.Л., Кузнецов А.П., Решетов В.Н., Маслеников И.И., Голубев С.С., Лысенко В.Г., Румянцев С.И. Исследование метрологических характеристик измерительного сканирующего зондового микроскопа с применением калибровочных решеток типа TGZ. Измерительная техника, № 4, 2012, с. 18-21.

67. Test samples. Bruker, В Интернете. Available: https://www.brukerafmprobes.com/c-232-test-samples.aspx. Дата обращения: 25 02 2019.

68. Sem high resolution, gold on carbon test specimens. Tedpella., В Интернете..Available:

http://www.tedpella.com/Calibration_html/SEM_High_Resolution_Gold_on _Carbon_Test_Specimens.htm. Дата обращения: 25 02 2019.

69. Willmott P. An introduction to synchrotron radiation. Techniques and applications. London: John Wiley and son, 2011, 368 p.

70. Yao Y., Xie C, Huang Q., Zhang Z. Simulation of the collimation property of parabolically curved gradedmultilayer mirror. Optics communications, vol. 410, 2018, pp. 361-368.

71. Schuster M., Gobel H., Parallel-beam coupling into channel-cut monochromators using curved graded multilayers. Journal of Physics D: Applyedphysics, vol. 28, 1995, pp. a270-a275.

72. Lutz G., Semiconductor Radiation Detectors, Berlin Heidelberg: SpringerVerlag, 2007, 353 p.

73. Knoll G.E., Radiation Detection and Measurement, Third edition ред., John Wiley & Sons Inc., 2000, 802 p.

74. Unilab, Детекторы GNR X-RED 3000. В Интернете. Available: http: //www.uni-lab .ru/ru/equipment/gnr/xred/?page=detectors. Дата обращения: 25 02 2019.

75. Куломзин Е.К., Монахов И.С., Новоселова Е.Г., Смирнов И.С., Васильевский В.В. Система контроля параметров пленочных покрытий и поверхностей в вакууме в процессе их модификации. Патент на полезную модель № 54191. Российская Федерация, 10 06 2006.

76. Новоселова Е.Г. Монахов И.С., Гуринов Д.Э., Смирнов И.С. Тест-образец для калибровки измерительной аппаратуры толщины

наноразмерных пленок. Патент на полезную модель № 74213. Российская Федерация, 20 06 2008.

77. Новоселова Е.Г., Смирнов И.С., Монахов И.С. Устройство для формирования тонкопленочных покрытий. Патент на полезную модель № 92015. Российская Федерация, 10 03 2010.

78. Монахов И.С., Новоселова Е.Г., Смирнов И.С., Егоров А.А. Устройство для определения температуры точки росы. Патент на полезную модель № 103001. Российская Федерация, 20 03 2011.

79. Монахов И.С., Новоселова Е.Г., Смирнов И.С., Егоров А.А. Устройство для определения температуры точки росы. Патент на полезную модель № 126138. Российская Федерация, 20 03 2013.

80. Глазов В.М., Щеликов О.Д. Объемные изменения при плавлении и нагреве расплавов кремния и германия. Теплофизика высоких температур, т. 38, № 3, 2000, с. 429-436.

81. З. Г. Пинскер, Рентгеновская кристаллооптика, М.: Наука, 1980, 392 с.

82. Монахов И.С., Новоселова Е.Г., Смирнов И.С. Способ определения температур фазовых переходов в пленках и скрытых слоях многослойных структур нанометрового диапазона толщин. Патент на изобретение № 2657330. Российская Федерация, 13 06 2018.

83. Karabacak T., Guclu H., Yuksel M. Network Behavior in Thin Film Growth Dynamics. Physical review B, Condensed matter, 2009, pp. 1-11.

84. Дубровский В.Г., Цырлин Г.Э. Кинетика роста тонких пленок при зародышевом механизме образования слоев. Физика и техника полупроводников, т. 39, № 11, 2005, с. 1312-1319.

85. Karabacak T. Thin-film growth dynamics with shadowing and re-emission effects. Journal of Nanophotonics, vol. 5, 2011, pp. 1-18.

86. Fazio M., Vega D., Kleiman A., Colombo D., Franco Arias L.M.,Marquez A. Study of the structure of titanium thin films deposited with a vacuum arc

as a function of the thickness. Thin solid films, 2015, pp. 110-115.

87. Chakraborty J., Kumar K., Ranjan R., Chowdhury S.G., Singh S.R. Thickness-dependent fcc-hcp phase transformation in polycrystalline titanium thin films. Acta Materialia, vol. 59, 2011, pp. 2615-2623.

88. Эмсли Дж., Элементы. М: Мир, 1993, 256 с.: ил.

89. Smirnov I.S., Novoselova E.G., Monakhov I. S., Egorov A.A., Applying the in situ X-ray reflectometry method to define the nanodimensional silicon film parameters. Russian microelectronics, vol. 43, № 8, 2014, pp. 587-589.

90. Thompson C., Palazantzas G., Feng Y.P., Sinha S.K., Krim J. X-ray-reflectivity study of the growth kinetics of vapor-deposited silver films. Physical review B, vol. 49, № 7, 1994, pp. 4902-4907.

91. Белянин А.Ф., Наноматериалы IV. Тонкие пленки как наноструктурированные системы, М.: ЦНИТИ Техномаш. 2008, 256 с.

92. Costa M. P-tungsten: a promising metal for spintronics. Journal of Physics: Condensed Matter, 2018, pp. 1-11.

93. Liu J. Deposition and Characterization of Magnetron Sputtered Beta-Tungsten Thin Films. Columbia University, 2016, 118 p.

94. Vink T.J., Walrave W., Daams J.L., Dirks A.G., Somers M.A., van den Aker K.J. Stress, strain, and microstructure in thin tungsten films deposited by dc magnetron sputtering. Journal of Applied Physics , vol. 74, 1993, pp. 988-995.

95. Hao Q., Chen W., Xiao G. , Beta (P) tungsten thin films: structure, electron transport, and giant spin Hall effect. Applied physics letters, vol. 106, 2015, pp. 1-5.

96. Монахов И.С., Тюрганов М.Г. Начальные стадии роста пленок вольфрама и меди при магнетронном распылении. Труды межвузовской конференции Концентрированные потоки энергии в космической технике, экологии и медицине., Москва, 2006 c. 84-89.

97. Миркин Л.И. Справочник по рентгеноструктурному анализу поликристаллов. М.: Государственное издательство физико-математической литературы, 1961, 863 c.

98. Murarka S.P., Hymes S.W. Copper Metallization for ULSI and Beyond.

Critical reviews in solid state and material sciences, vol. 20, № 2, 1995, pp. 87-124.

99. Copper interconnects. the evolution of microprocessors. В Интернете.. Available:

http://www-03.ibm.com/ibm/history/ibm100/us/en/icons/copperchip/. Дата обращения: 25 02 2019..

100. Mondal S., Chowdhury D., Barman P., Bhattacharyya S.R. Growth dynamics of copper thin film deposited by soft-landing of size selected nanostructures. European physical journal D., 2017, pp. 1-5.

101. Mayer J.W. Gold Contacts to Semiconductor Devices. Gold Bulleten, vol. 17, № 1, 1984, pp. 18-26.

102. Loncaric M., Sancho-Paramon J., Zorc H., Optical properties of gold island films - a spectroscopic ellipsometry study. Thin solid films, 2011, pp. 29462950.

103. Sun H., Yu M., Sun X., Wang G., Lian J. Ultrathin gold island films for time-dependent temperature sensing. Journal of nanoparticles research, 2014, pp. 1-8.

104. Samavati A., Mustafa M K., Othaman Z., Ghoshal S. K. Ge nanoislands grown by radio frequency magnetron sputtering: comprehensive investigation of surface morphology and optical properties. Journal of nanomaterials, 2015, pp. 1-20.

105. Steglich M., Patzig C., Berthold L., Schrempel F., Ffchsel K., Hoche T., Kley E.B., Ttonermann A. Heteroepitaxial Ge-on-Si by DC magnetron sputtering. Science technology advansed materials, № 15, 2014, pp. 1-9.

106. Бурбаев Т.М., Курбатов В.А., Погосов А.О., Рзаев М.М., Сибельдин Н.Н. Фотолюминесценция квантовых точек и квантовых ям германия в кремнии, полученных при низких температурах молекулярно-пучковой эпитаксии. Физика и техника полупроводников, т. 37, № 2, 2003, с. 216218.

107. Sorianello V., Colace L., Armani N., Rossi F., Ferrari C., Lazzarini L., Assanto G. Low-temperature germanium thin films on silicon. Optical materials express, vol. 1, № 5, 2011, pp. 856-865.

108. Востоков Н.В., Красильник З.Ф., Лобанов Д.Н., Новиков А.В., Постников В.В., Филатов Д.О., Исследования методом атомно-силовой микроскопии роста самоорганизующихся наноостровков Ge на Si (001). Поверхность, № 7, 2000, с. 12-16.

109. Леденцов Н.Н., Устинов В.М., Щукин В.А., Копьев П.С., Алферов Ж.И., Бимберг Д. Гетероструктуры с квантовыми точками: получение, свойства, лазеры. Физика и техника полупроводников, т. 32, № 4, 1998, с. 385-410.

110. Монахов И.С., Бондаренко Г.Г., Кинетика роста наноразмерной пленки германия, осаждаемой на поверхности Si (001) методом магнетронного распыления. Перспективные материалы, № 2, 2019, с. 14-22.

111. Yoneda Y., Anomalous surface reflection of X-rays. Physical review, vol. 131, 1963, pp. 2010-2013.

112. Peverini L. Ziegler E., Bigault T., Kozhevnikov I.V., Dynamic scaling of roughness at the early stage of tungsten film growth. Physical review B., vol. 76, 2007, pp. 045411-5.