Разработка и создание широкоапертурных детекторов нейтронов на основе сцинтиллятора 6LiF/ZnS(Ag) для спектрометров по времени пролёта тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Подлесный Максим Михайлович

• Подлесный Максим Михайлович
• кандидат наук
• 2023

Оглавление диссертации кандидат наук Подлесный Максим Михайлович

ВВЕДЕНИЕ

В.1. Мотивация и актуальность

В.2. Цели, новизна и значимость работы

В.3. Положения, выносимые на защиту

В.4. Апробация, личный вклад, публикации и структура диссертации

ГЛАВА 1. МЕТОДИЧЕСКИЕ АСПЕКТЫ НЕЙТРОННОЙ ДИФРАКТОМЕТРИИ

1.1 Источники нейтронов

1.2 Импульсный реактор ИБР-2

1.3 Дифрактометрия по времени пролёта. Фурье-прерыватель и обратный метод времени пролёта

1.4 Фурье-стресс дифрактометр ФСД

1.5 Фурье-дифрактометр высокого разрешения ФДВР

1.6 Детекторы тепловых нейтронов

Заключение к Главе

ГЛАВА 2. ПРИНЦИПЫ РАСЧЁТА ОСНОВНЫХ ПАРАМЕТРОВ ПРОЕКТИРУЕМЫХ ДЕТЕКТОРОВ

Заключение к Главе

ГЛАВА 3. АНАЛИЗ МАТЕРИАЛОВ И РАЗРАБОТКА ТЕХНОЛОГИЙ ИХ ПРИМЕНЕНИЯ В ДЕТЕКТОРАХ ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНОВ НА БАЗЕ РЕАКТОРА ИБР-2

3.1 Выбор основных компонент нейтронного счётчика

3.1.1 Выбор конвертора нейтронов

3.1.2 Выбор волоконных световодов

3.1.3 Выбор фотоэлектронных умножителей

3.2. Исследование свойств основных компонент нейтронных счётчиков на основе сцинтиллятора 6LiF/ZnS(Ag)

3.2.1. Исследование влияния нагрева сцинтиллятора на его свойства

2

3.2.2. Исследование свойств оптических волокон

3.2.3 Выбор оптического клея и упаковки для сцинтилляционных

счётчиков

3.3. Разработка и создание приспособлений для сборки нейтронных детекторов

3.3.1 Приспособление для придания сцинтилляционным счётчикам изогнутой формы

3.3.2 Приспособление для создания корпуса нейтронных детекторов с защитой от фона лаборатории

Заключение к Главе

ГЛАВА 4. РАЗРАБОТКА И СОЗДАНИЕ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ ДЕТЕКТОРОВ

4.1. Детектор АСТРА-М для ФСД

4.2. Детектор обратного рассеяния для ФДВР

4.3. Прототип сцинтилляционного двухкоординатного нейтронного

детектора

Заключение к Главе

ГЛАВА 5. ИССЛЕДОВАНИЕ МЕТОДОВ ОБРАБОТКИ СИГНАЛОВ СО СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ СЧЁТЧИКОВ С использованием 6LIF/ZNS(AG) ЭКРАНОВ И ОПТИЧЕСКОГО ВОЛОКНА

5.1. Исследование сигналов

5.2. Описание метода

5.3. Сравнение двух методов обработки сигнала

Заключение к Главе

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

УСЛОВНЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

ПРИЛОЖЕНИЕ А

ВВЕДЕНИЕ

Настоящая работа основана на результатах исследований, выполненных в Лаборатории нейтронной физики им. И.М. Франка Объединённого института ядерных исследований (ЛНФ ОИЯИ, Дубна).

В диссертации представлены результаты разработки и внедрения детекторов тепловых нейтронов с использованием сцинтиллятора 6LiF/ZnS(Ag) и волоконных световодов с переизлучателем спектра на исследовательские установки реактора ИБР-2 [1].

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Разработка и создание широкоапертурных детекторов нейтронов на основе сцинтиллятора 6LiF/ZnS(Ag) для спектрометров по времени пролёта»

В.1. Мотивация и актуальность

В Объединённом институте ядерных исследований на протяжении более 30 лет эксплуатируется импульсный исследовательский реактор ИБР-2. Реактор ИБР-2 является одним из самых высокопоточных источников тепловых нейтронов для исследований на выведенных пучках в мире, обеспечивая пиковую плотность потока нейтронов на поверхности внешнего замедлителя ~1016 см-2-с-1 и среднюю плотность потока до 1014 см-2-с-1.

Реактор ИБР-2 оснащён уникальным комплексом нейтронных спектрометров, позволяющим проводить широкий круг междисциплинарных исследований в области физики конденсированного состояния, материаловедения, химии, биологии и др. Новые технологии в биологии и промышленности требуют создания новых материалов, а также исследования их свойств на атомно-молекулярном уровне. Возникает необходимость в повышении разрешающей способности экспериментальных установок, а также их производительности. Это требует развития детекторных технологий и их внедрения в существующую исследовательскую инфраструктуру.

На импульсных источниках нейтронов, к которым относится реактор ИБР-2, для проведения измерений наиболее удобным является метод времени пролёта [2]. Длительность импульса мощности реактора ИБР-2 (FWHM) составляет 340 мкс для тепловых нейтронов при частоте повторения 5 Гц. Ширина импульса и пролётное

расстояние определяет разрешение установки по времени регистрации нейтрона детектором. Неопределённость времени регистрации нейтронов напрямую влияет на разрешающую способность дифрактометра по определению параметров кристаллической структуры. При ширине импульса 340 мкс неопределённость по определению межплоскостного расстояния й в кристаллических структурах А(Х/й составляет ~10-2, что существенно ограничивает возможности по структурным исследованиям широкого класса объектов. Для полной реализации возможностей нейтронной дифрактометрии величина разрешения А&/& не должна превышать величины 10-3. Для того, чтобы достичь такого параметра на реакторе ИБР-2, на дифрактометрах реализован корреляционный метод измерений. Суть его состоит в использовании специального Фурье-прерывателя пучка и определённой модификации метода времени пролёта. Вместо измерения времени пролёта для каждого зарегистрированного нейтрона определяется вероятность, с которой зарегистрированные нейтроны распределены по времени пролёта (обратный метод времени пролёта).

В настоящее время работают 3 Фурье-дифрактометра на импульсном источнике ИБР-2: Фурье-дифрактометр высокого разрешения (ФДВР) [3], Фурье-стресс-дифрактометр ББО (ФСД) [4] и Фурье-стресс-дифрактометр БЗБ (ФСС) [5].

Используемые в Фурье-дифрактометрии детекторы должны удовлетворять ряду требований. Детекторы должны покрывать большой телесный угол, чтобы регистрировать нейтроны разных энергий и набор статистики от образцов происходил за разумное время. При этом вклад детекторной системы в геометрическую компоненту функции разрешения не должен превышать временную компоненту, чтобы сохранилась высокая разрешающая способность установки.

На Фурье-дифрактометрах широкое применение нашли детекторы,

построенные по принципу геометрической временной фокусировки при

дифракции, вследствие необходимости использования корреляционного принципа

регистрации данных [6]. В них детектирующий слой расположен на поверхности

5

временной фокусировки (ПВФ) [7-9], которая соответствует одновременному прибытию нейтронов разных энергий, рассеянных на одной и той же системе отражающих плоскостей в образце. При этом, помимо определённой гибкости чувствительного слоя, его толщина не должна превышать нескольких миллиметров.

В качестве конвертора нейтронов для таких детекторов хорошо себя зарекомендовал ^ в комбинации с сцинтиллятором ZnS(Ag), так как он обладает максимально яркой вспышкой по сравнению с другими сцинтилляторами (~160000 фотонов) [10]. Эти сцинтилляторы имеют ряд преимуществ перед используемыми литиевыми стёклами на научных установках реактора ИБР-2 [11]. Во-первых, они обладают низкой у-чувствительностью (~10-6), что крайне важно при проведении измерений в условиях высокого у-фона реактора. Во-вторых, данные сцинтилляторы при сравнительно небольших толщинах (<0.5 мм) и хорошей эффективности конвертации тепловых нейтронов обладают определённой гибкостью, что позволяет придавать им изогнутую форму и точно аппроксимировать ПВФ.

Создание детекторов с использованием описанного сцинтиллятора является важной и актуальной задачей в рамках модернизации как научных установок реактора ИБР-2, так и для любой другой установки, работающей по методу времени пролёта на нейтронных источниках другого типа. В связи с этим в ЛНФ ОИЯИ появилось направление по разработке и созданию детекторов тепловых нейтронов данного типа.

B.2. Цели, новизна и значимость работы

Целью работы является разработка широкоапертурных нейтронных детекторов на основе сцинтиллятора 6LiF/ZnS(Ag) для спектрометров реактора ИБР-2 по времени пролёта, а также проведение методической работы по определению возможности создания сцинтилляционных двухкоординатных детекторов большой площади. В рамках реализации поставленной цели необходимо решить следующие задачи:

1. Освоение технологии работы с компонентами, необходимыми для изготовления нейтронных детекторов с использованием 6LiF/ZnS(Ag) экранов. Проведение необходимых исследований свойств материалов.

2. Разработка и создание сцинтилляционного детектора АСТРА-М для Фурье-стресс-дифрактометра ИБР-2.

3. Разработка и создание сцинтилляционного широкоапертурного детектора обратного рассеяния (ДОР) для Фурье-дифрактометра высокого разрешения.

4. Разработка методики обработки сигналов со сцинтилляционных счётчиков с использованием 6LiF/ZnS(Ag) экранов и оптического волокна с целью увеличения его загрузочной способности.

5. Разработка и создание прототипа двухкоординатного нейтронного детектора. Научная новизна и практическая значимость:

1. Создание нейтронных детекторов на основе сцинтиллятора 6LiF/ZnS(Ag) на замену детекторов на основе литиевых стёкол привело к улучшению важных характеристик спектрометров реактора ИБР-2: повышение светосилы, снижение у-чувствительности, хорошее разделение сигналов от нейтрона и у-кванта.

2. Предложенный зарядовый способ регистрации нейтронных сигналов позволяет существенно увеличить эффективность регистрации нейтронов при большой загруженности детектора.

B.3. Положения, выносимые на защиту

1. Создание сцинтилляционного детектора АСТРА-М.

2. Создание широкоапертурного детектора обратного рассеяния ДОР.

3. Способ регистрации сигналов со сцинтилляционных счётчиков с использованием 6LiF/ZnS(Ag) экранов и оптического волокна, позволяющий повысить эффективность регистрации нейтронов.

4. Создание прототипа сцинтилляционного двухкоординатного нейтронного детектора.

B.4. Апробация, личный вклад, публикации и структура диссертации

Апробация работы. Результаты диссертации докладывались на международных и национальных конференциях, совещаниях и семинарах, в том числе: Всероссийской научно-практической конференции молодых учёных «Задачи и методы нейтронных исследований конденсированных сред» (2-3 декабря

2021, Дубна); Scientific conference of young scientists and specialists "Alushta-XI" (512 June, 2022, Alushta), "Alushta-XII" (11-18 June, 2023, Alushta); International conference «Condensed Matter Research at the IBR-2» (25-29 апреля 2022, Dubna); IV International Scientific Forum «Nuclear science and Technologies» (26-30 September

2022, Almaty, Kazakhstan); Второй Всероссийской научно-практической конференции «Задачи и методы нейтронных исследований конденсированных сред" (21-23 ноября 2022, Дубна); конгрессе молодых учёных (1-3 декабря 2022, Сириус, Сочи); тематических семинарах в отделе комплекса спектрометров Лаборатории нейтронной физики им. И.М. Франка.

Работа выполнена в рамках тем Проблемно-тематического плана ОИЯИ 044-1122-2015/2020 «Развитие экспериментальной базы для проведения исследований конденсированных сред на пучках ИЯУ ИБР-2» и 04-4-11432021/2025 «Научно-методические исследования и разработки для изучения конденсированных сред на нейтронных пучках ИБР-2» при поддержке следующих грантов, стипендий и премий:

- Грант Министерства науки и высшего образования Российской Федерации в рамках Федеральной программы «Федеральная научно-техническая программа развития синхротронных и нейтронных исследований и исследовательской инфраструктуры на период до 2030 года и дальнейшую перспективу» по проекту «Разработка и создание элементов экспериментальных станций на источниках нейтронов импульсного или постоянного типа» (Соглашение №2 075-10-2021-115 от 13.10.2021);

- Стипендия им. И. М. Франка за 2022 год;

- Стипендия им. Ф. Л. Шапиро за 2023 год.

Личный вклад. Участие соискателя в работах, составляющих основу диссертации, является определяющим. Автор принимал непосредственное участие в освоении и разработке всех используемых технологий для создания нейтронных детекторов на основе сцинтиллятора 6LiF/ZnS(Ag) с использованием волоконных светодиодов. Им лично проведены исследования прозрачности сцинтилляционных экранов, эффективности светосбора спектросмещающих оптических волокон, влияния оптического клея и отражателя на качество светосбора, а также влияние температурного нагрева на свойства сцинтиллятора. Были выполнены технологические расчёты для сборки специальных установок, предназначенных для создания сцинтилляционных счётчиков и защиты из карбида бора требуемых размеров и геометрии. Полученные результаты легли в основу массового производства сцинтилляционных счетчиков для детекторов АСТРА-М и ДОР. Автор принимал непосредственное участие в разработке и создании устройства мониторинга переизлучающей способности спектросмещающего оптического волокна и отработке методики проверки качества волокон.

Публикации. Основные результаты по теме диссертации изложены в 3 печатных изданиях и 1 патенте, соответствующих требованиям к публикациям Положения о присуждении ученых степеней в ОИЯИ (пр. ОИЯИ от 11.02.2022 №132):

A1. V. V. Kruglov, A. M. Balagurov, M. O. Belova, I. A. Bobrikov, A. A. Bogdzel, V. I. Bodnarchuk, V. V. Bulavina, O. Daulbaev, V. A. Drozdov, V. V. Zhuravlev, A. S. Kirilov, S. A. Kulikov, A. K. Kurilkin, V. M. Milkov, S. M. Murashkevich, M. M. Podlesnyy, V. I. Prikhodko, A. V. Churakov, V. V. Shvetsov. Wide-aperture back-scattering detector (BSD) for the High-Resolution Fourier Diffractometer (HRFD) at the IBR-2 reactor // Journal of Neutron Research. - 2021. - Vol. 23. - no. 4. - P. 243-250.

A2. А. В. Белушкин, А. А. Богдзель, В. И. Боднарчук, О. Даулбаев, В. В. Журавлев, А. К. Курилкин, С. А. Куликов, Е. И. Литвиненко, В. М. Милков, М. О. Петрова, В. И. Приходько, М. М. Подлесный, А. В. Чураков, В. В. Швецов. Опыт

разработки и создания детекторов тепловых нейтронов в НЭОКС ИБР-2 // Приборы и техника эксперимента. - 2022. - №. 5. - С. 1-13.

A3. M. M. Podlesnyy, V. M. Milkov, A. A. Bogdzel, V. I. Bodnarchuk. Prototype of a Two-Coordinate Position-Sensitive Detector Based on a 6LiF/ZnS(Ag) Scintillator // J. Surf. Investig. - 2023. - no. 17. - P. 465-467.

A4. Петрова М.О., Подлесный М.М., Милков В.М. Устройство мониторинга переизлучающей способности спектросмещающего оптического волокна // Патент РФ № 2800058, 27.01.2023.

Объём и структура работы. Диссертация состоит из введения, 5 глав и заключения. Полный объём диссертации составляет 110 страниц, включая 55 рисунков и 12 таблиц. Список литературы содержит 56 наименований.

Глава 1. Методические аспекты нейтронной дифрактометрии 1.1 Источники нейтронов

Для понимания на микроскопическом уровне свойств вещества на протяжении многих лет используются различные методики неразрушающего контроля: дифракция рентгеновских лучей, ультразвуковое сканирование, различные магнитные методики и др. У всех этих методов есть свои границы применимости. Например, магнитные методы и методы рассеяния рентгеновских лучей позволяют проводить исследования только вблизи поверхности материала вследствие их малой глубины проникновения. Также на магнитные и ультразвуковые методы сильное влияние оказывает наличие текстуры в образце. В ряде случаев очень эффективным оказывается использование нейтронов низких энергий, взаимодействие которых с веществом имеет другую природу. Нейтроны в веществе взаимодействуют как с ядрами, так и с электронами атомов; при этом эти взаимодействия относительно слабы. Поэтому нейтронное излучение обладает большой глубиной проникновения, а также не разрушает структуру и не меняет химические свойства вещества.

Для получения пучков нейтронов высокой интенсивности широкое применение нашли методы, основанные на ядерных реакциях деления тяжёлых ядер, а также фотонейтронные реакции и испарения [12]. Реакции деления наблюдаются в веществах, атомы которых содержат тяжёлые нейтроноизбыточные ядра, такие как ^ Pu, ^ и др., с выходом 2-3 нейтронов на акт деления и выделением 100-200 МэВ энергии на один нейтрон. Фотонейтронная реакция происходит при тормозном излучении быстрых электронов в тяжёлой мишени (например, из вольфрама), с выходом одного нейтрона на 20 электронов с энергией 100 МэВ и выделением энергии 2000 МэВ на один нейтрон. В реакции испарения в тяжёлой мишени рождается 40 каскадных и испарительных нейтронов на один релятивистский протон с энергией 1000 МэВ на один нейтрон.

Исторически первыми высокопоточными источниками нейтронов были именно ядерные стационарные реакторы, которые до сих пор остаются основными

интенсивными источниками нейтронов для проведения физических исследований. С развитием ускорительной техники широкое развитие получили источники нейтронов с использованием ускорителей, преимущественно протонных.

С точки зрения производства нейтронов и отвода тепла с мишени, наиболее эффективной является реакция испарения. В то же время реакторные источники по сей день сохраняют свою актуальность по ряду причин. Во-первых, протонные синхротроны с необходимыми параметрами являются дорогими и сложными машинами. Во-вторых, при реализации мишенных устройств высокой мощности возникают типичные проблемы, такие как отвод тепла от мишени и радиационная стойкость конструкции, определяемая плотностью потока быстрых нейтронов в зоне мишени.

В работах [13,14] приведены таблицы работающих исследовательских реакторов. Современные реакторы достигают своих предельных возможностей с развитием комплексов замедлителей, нейтроноводов и детекторных систем. Дальнейшее развитие ограничено рядом технологических сложностей, в первую очередь отводом тепла от тепловыделяющих элементов. При этом важно понимать, что стоимость реактора в значительной мере определяется его средней мощностью, поэтому помимо абсолютных значений параметров реактора важным фактором является отношение средней мощности реактора к плотности нейтронного потока. Эффективность использования реактора также определяется количеством научных установок.

Помимо стационарных источников нейтронов, широкое применение нашли импульсные источники нейтронов, в первую очередь для проведения экспериментов по ядерной физике и для реализации методики времени пролёта. На стационарных реакторах для проведения подобных экспериментов необходимо использовать прерыватели пучка для формирования импульсного потока нейтронов, что уменьшает средний поток нейтронов на экспериментальной установке.

Согласно стандартной общепринятой классификации научные установки делятся на 5 типов: дифрактометры для упругого брэгговского и диффузного рассеяния, рефлектометры, спектрометры для неупругого рассеяния и другие установки (для облучения, активационного анализа и др.). Для каждого типа источников есть свои преимущества и недостатки в реализации этих установок [15]. Так, для задач, требующих измерения одной величины при заданной длине волны (например, измерение определённого брэгговского пика), наиболее эффективными являются спектрометры с кристаллическими монохроматорами на стационарных источниках. В остальных случаях, когда можно проводить измерения в широкой области длин волн нейтронов, а также, когда требуется фиксированная геометрия рассеяния, наиболее предпочтительным является метод времени пролёта.

Для экспериментов по рассеянию нейтронов основной характеристикой источника является средний поток нейтронов. Он определяет скорость проведения экспериментов, а также возможность повышения точность эксперимента и исследования объектов малых размеров, сложной структуры объектов с малым сечением рассеяния и др. Как показывает практика, при проведении экспериментов по времени пролёта импульсные источники ничем не уступают стационарным в средней интенсивности нейтронов.

Для импульсных источников важными характеристиками являются длительность нейтронных импульсов и частота их повторения. Оптимальная величина частоты зависит от длительности импульса и типа эксперимента. Чем больше частота импульсов, тем больше средний поток нейтронов, при этом выбранная частота повторений не должна приводить к перекрытию пучков нейтронов от соседних импульсов на длинной пролетной базе, что важно при их анализе в экспериментах по времени пролёта. Чем больше длительность импульса и чем больше пролётная база научных установок, тем меньше должна быть частота повторения. Для источников с высокой частотой её приходится уменьшать с

использованием специальных прерывателей, закрывающих канал вывода пучка для нежелательных импульсов.

Импульс нейтронов на всех источниках формируется замедлителями нейтронов, и форма импульса является свёрткой импульса быстрых нейтронов и функции отклика замедлителя. Для источников с короткой длительностью импульса быстрых нейтронов (для испарительных источников она примерно равна 0.1 мкс) импульс нейтронов определяется замедлителем, который в зависимости от требований к эксперименту может быть оптимизирован либо по выходу нейтронов, либо по длительности импульса [16]. Для получения тепловых нейтронов (10-3 эВ < E < 0.5 эВ) длительность импульса получается больше 10 мкс. В пульсирующем реакторе длительность импульсов быстрых нейтронов велика (~100-200 мкс), при замедлении до тепловых энергий она ещё увеличивается (~340 мкс для реактора ИБР-2).

1.2 Импульсный реактор ИБР-2

Реактор ИБР-2 является уникальным пульсирующим реактором на быстрых нейтронах с периодической модуляцией реактивности. Реактор, принятый в эксплуатацию в 1984 г. и модернизированный в 2006-2011 гг., по сей день является одним из самых высокопоточных источников тепловых нейтронов для исследований на выведенных пучках в мире, обеспечивая пиковую плотность потока нейтронов на поверхности внешнего замедлителя ~1016 см-2-с-1 и среднюю плотность потока до 1014 см-2-с-1. Модуляция реактивности с частотой 5 Гц обеспечивается двумя подвижными отражателями, вращающихся в противоположных направлениях с разными скоростями. В момент совмещения отражателей у активной зоны реактора генерируется импульс мощности. Длительность импульса составляет 240 мкс для быстрых нейтронов и 340 мкс для тепловых нейтронов. Технические параметры реактора после модернизации представлены в таблице 1. ИБР-2 расположен в Лаборатории нейтронной физики им. И.М. Франка Объединённого института ядерных исследований и предназначен для проведения экспериментов на выведенных пучках нейтронов.

Таблица 1. Технические параметры реактора ИБР-2 после модернизации.

Импульсный тепловой поток нейтронов 5х1015 н/см2/с

Средняя мощность 2 МВт

Импульсная мощность 1850 МВт

Топливо PuO2

Количество тепловыделяющих сборок 69

Максимальное выгорание 9%

Частота импульсов 5, 10 Гц

Полуширина нейтронного импульса:

для быстрых нейтронов 240 мкс

для тепловых нейтронов 340 мкс

Реактор ИБР-2 оснащён уникальным комплексом нейтронных спектрометров, позволяющим проводить широкий круг междисциплинарных исследований в области физики конденсированного состояния, материаловедений, ядерной физики, экологии, химии, биологии, геофизики, фармакологии, медицины, и др. В настоящее время на реакторе работает 18 исследовательских установок, среди которых 14 используется для проведения исследований в области физики конденсированного состояния, 2 - ядерной физики, 1 - радиационного материаловедения и 1 - нейтронного активационного анализа. Спектрометры, используемые для исследований конденсированных сред, включают в себя 7 дифрактометров (ФДВР, ФСД, ФСС, ДН-12, ДН-6, СКАТ-ЭПСИЛОН, ДРВ), 3 рефлектометра (ГРЕИНС, РЕМУР, РЕФЛЕКС), 1 спектрометр малоуглового рассеяния (ЮМО), 1 спектрометр неупругого рассеяния (НЕРА) и 1 спектрометр для нейтронной радиографии и томографии (НРТ). Преобладание дифрактометров обусловлено историческими причинами, а также развитием Фурье-дифрактометрии, позволяющей проводить нейтронные эксперименты с очень высоким разрешением (вплоть до Ad/d ~ 0.001 на ФДВР), и возможностями

применения дифракционных методик в междисциплинарных научных исследованиях - от физики конденсированного состояния до биофизики, геофизики и медицины.

1.3 Дифрактометрия по времени пролёта. Фурье-прерыватель и обратный метод времени пролёта.

Нейтронная дифрактометрия по времени пролёта (time-of flight - TOF) подразумевает определение длины волны нейтронов измерением их времени пролета в дифрактометре. Данный метод является крайне эффективным и имеет большие перспективы в связи с созданием новых высокопоточных источников нейтронов. Функциональная схема дифрактометра представлена на рис. 1.

Ж

Рис. 1. Функциональная схема дифрактометра по времени пролёта. [100-1]. А - импульсный источник, Б - замедлитель, В - первичная пролётная база, Г - образец, Д - детектор, Е -устройство анализа, Ж - оперативная память, к1 и к2 - волновые векторы падающих и

рассеянных нейтронов.

Нейтроны от импульсного источника (или от стационарного источника с прерывателем) после замедления до тепловых энергий пролетают первичную базу, которую делают большой для обеспечивания хорошего разрешения дифрактометра по времени пролёта. В качестве основного элемента для формирования пучка почти всегда применяется зеркальный нейтроновод. Он позволяет сократить потери в интенсивности нейтронного потока на образце за счёт использования

вакуумированного кожуха и отражающих зеркал, обеспечивающих транспортировку за счет эффекта полного внутреннего отражения. Использование изогнутого нейтроновода позволяет минимизировать фон быстрых нейтронов и у-лучей от нейтронного источника. Помимо нейтроновода, первичная база может включать в себя коллиматор, монохроматизатор или дополнительный прерыватель.

После прохождения первичной базы нейтроны рассеиваются на образце и регистрируются детекторами. В зоне образца обычно расположены механические системы, позволяющие исследовать свойства образцов под воздействием внешних условий, и коллимационные устройства, задающие расходимость первичного пучка и выделяющие рассеивающий объём в образце. Основной детектор высокого разрешения располагается стационарно в положении, соответствующему максимально возможному углу рассеяния; дополнительные детекторы могут быть стационарными или размещаться на платформах, вращающихся вокруг образца.

В экспериментах по рассеянию нейтронов измеряется дифференциальное сечение рассеяния:

^ = , (1)

иш аи К-1

где , к2- волновые векторы падающего и рассеянного нейтронов, ш) -

Н2 9 т

функция рассеяния образца, Q = кг — к2 - вектор рассеяния, кш = — (к( — к2) -

переданная энергия. На импульсных источниках нейтронов измеряется время пролёта нейтрона от поверхности замедлителя до детектора, волновой вектор находится следующим соотношением:

. ж . 2п „ ту 2пт (Ьл +Ь2) ,„ч

1к1= — = 2п-«-—-— , (2)

1 1 я н Н г у ;

где Ьг - расстояние от замедлителя до образца, Ь2 - расстояние от образца до детектора, t - измеренное время пролёта нейтрона, т - масса нейтрона.

Точность измерений в экспериментах по упругому рассеянию нейтронов определяется точностью измерения переданного импульса, которая зависит от

длительности нейтронного импульса и от геометрических неопределенностей в процессе рассеяния. В экспериментах по дифракции нейтронов геометрический и временной вклады в функцию разрешения примерно равны, в то время как в экспериментах по малоугловому рассеянию и рефлектометрии длительность нейтронного импульса не является определяющей вследствие большого геометрического вклада [15].

Разрешающая способность дифрактометра R(Q) является одной из его наиболее важных характеристик, определяющей возможности установки по решению той или иной дифракционной задачи. В большинстве функция разрешения может быть рассчитана с помощью численного расчёта и измерения независимых распределений. В определённых случаях возможны упрощения, позволяющие получить аналитическое выражение разрешения профилей дифракционных пиков. Так, при исследовании поликристаллических структур функция разрешения является одномерной и ей можно представить в следующем виде [17]:

R(d)=í£ = (R? + RÍ)1/2 = [(í£0)2 + (;^)2 + (£i)2]1/2 , (3)

где Rt - временная компонента функции разрешения, зависящая от времени пролёта, Rq - геометрическая компонента, учитывающая геометрические неопределённости процесса рассеяния, At0 - ширина нейтронного импульса от источника, t - измеренное время пролёта нейтрона по пролётной базе (от замедлителя или прерывателя до образца), 260 - угол рассеяния на образце, L -пролётная база.

Для подавления геометрической компоненты функции разрешения можно реализовать условие временной фокусировки [6], состоящее в том, что детектирующая поверхность должна удовлетворять условию

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Подлесный Максим Михайлович, 2023 год

Список литературы

1. IBR-2 pulsed reactor. - URL: http: //flnph. j inr.ru/en/facilities/ibr-2

2. Poyry H. Principles of reverse neutron time-of-flight spectrometry with Fourier chopper applications / Poyry H., Hiismaki P., Virjo A. // Nuclear Instruments and Methods. - 1975. - Vol. 126. - P. 421-433.

3. Balagurov A. High-resolution neutron Fourier diffractometer at the IBR-2 pulsed reactor: A new concept / Balagurov A., Balagurov D, Bobrikov I., Bogdzel A., Drozdov V., Kirilov A., Kruglov V., Kulikov S., Murashkevich S., Prikhodko V., Shvetsov V., Simkin V., Sirotin A., Zernin N., Zhuravlev V. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. - 2018. - Vol. 436. - P. 263-271.

4. Bokuchava G. D. Neutron Fourier Stress Diffractometer FSD at the IBR-2 pulsed reactor // Crystals. - 2018. - Vol. 8. - P. 318.

5. Бокучава Г. Д. Нейтронный Фурье-стресс-дифрактометр FSS на реакторе ИБР-2: результаты модернизации и перспективы дальнейшего развития / Г. Д. Бокучава, А. А. Круглов, И. В. Папушкин, В. В. Журавлев, Т. Б. Петухова, С. М. Мурашкевич, Л. А. Трунтова, Н. Д. Зернин. // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. - 2022. - №. 5. -С. 3-13.

6. Carpenter J. M. Extended detectors in neutron time-of-flight diffraction experiments // Nuclear Instruments and Methods. - 1967. - Vol. 47. - P. 179-180.

7. Aksenov V. L. Neutron time-of-flight diffractometry / Aksenov V. L., Balagurov A. M. // Physics-Uspekhi. - 1996. - Vol. 39. - P. 287.

8. Kudryashev V. A. Improvement of Fourier method and Fourier diffractometer for internal residual strain measurements / Kudryashev V. A., Trounov V. A., Mouratov V. G. // Physica B Condensed Matter. - 1997. - Vol. 234-236. - P. 11381140.

9. Kudryashev V. A. Optimization of detectors in time-focusing geometry for RTOF neutron diffractometers / Kudryashev V. A., Priesmeyer H. G., Keuter J. M. //

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B: Beam Interactions with Materials and Atoms. - 1994. - Vol. 93. - P. 335-361.

10. Mukhin V. I. Polycrystalline scintillator neutron detector. 3d International Conference on Engineering of Scintillation Materials and Radiation Technology // ISMART-2012 - Dubna, 2012. - P. 59-60.

11. Kreyssig A. ZnS/6Li scintillation material as an alternative to 6Li-glass scintillators for neutron detection in time focusing geometry / Kreyssig A., Irmer K., Hartung U. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 1994. - Vol. 349. - P. 292-294.

12. Бать Г. А. Исследовательские ядерные реакторы / Бать Г. А., Коченов А. С., Кабанов Л. П. - М.:Энергоатомиздат. - 1972. - 272 С.

13. NIST Center for Neutron Research. - URL: https: //www.ncnr.nist.gov/nsources. html

14. Jacob M. Large facilities in physics / Jacob M., Schopper H. - Singapore: World Scientific. - 1995. - 480 P.

15. Уиндзор К. Рассеяние нейтронов от импульсных источников. -М.:Энергоатомиздат, 1985. - 353 С.

16. Picton D. J. Optimisation studies for a moderator on a pulsed neutron source / Picton D. J., Ross D. K., Taylor A. D. // Journal of Physics D: Applied Physics. -1982. - vol 15. - P. 2369.

17. Балагуров А. М. Корреляционная Фурье-дифрактометрия: 20-летний опыт эксплуатации на реакторе ИБР-2 / Балагуров А. М., Бобриков И. А., Бокучава Г. Д., Журавлёв В. В., Симкин В. Г. // Физика элементарных частиц и атомного ядра. - 2015. - №. 3. - С. 453-501.

18. Balagurov A. M. High resolution Fourier diffraction at the IBR2 Reactor // Neutron News. - 2005. - Vol. 16. - P. 8-12.

19. Poyry H. Principles of reverse neutron time-of-flight spectrometry with fourier chopper applications / Poyry H., Hiismaki P., Virjo A. // Nuclear Instruments and

Methods. - 1975. - Vol. 126. - P. 421-433.

99

20. Poyry H. Practical aspects of reverse fourier time-of-flight analysis of slow neutrons with mechanical beam choppers // Nuclear Instruments and Methods. -1978. - Vol. 156. - P. 499-514.

21. Hiismaki P. Exploitation of the Fourier chopper in neutron diffractometry at pulsed sources / Hiismaki P., Poyry H., Tiitta A. // Journal of Applied Crystallography. -1988. - Vol. 21. - P. 349-354.

22. Aksenov V. L. Performance of the high resolution fourier diffractometer at the IBR2 pulsed reactor / Aksenov V. L., Balagurov A. M., Simkin V. G., Bulkin A. P., Kudryashev V. A., Trounov V. A., Antson O., Tiitta A., Hiismaki P. // Journal of Neutron Research. - 1997. - Vol. 5. - P. 181-200.

23. Mathematica. - URL: https: //www.wolfram.com/language

24. Колеватов Ю. И. Спектрометрия нейтронов и гамма-излучения в радиационной физике / Колеватов Ю. И., Семенов В. П., Трыков Л. А. -М.:Энергоатомиздат. - 1991. - 296 С.

25. Yehuda-Zada Y. Optimization of 6LiF:ZnS(Ag) scintillator light yield using GEANT4 / Yehuda-Zada Y., Pritchard K., Ziegler J. B., Cooksey C., Siebein K., Jackson M., Hurlbut C., Kadmon Y., Cohen Y., Ibberson R.M., Majkrzak C.F., Maliszewskyj N. C., Orion I., Osovizky A. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A. - 2018. - Vol. 892. - P. 59-69.

26. Nakamura T. Development of a position-sensitive scintillation neutron detector for a new protein single-crystal diffractometer at J-PARC MLF / Nakamura T., Toh K., Tsutsui N., Ebine M., Birumachi A., Sakasai K. // Journal of Instrumentation. - 2017. - Vol. 12. - P. C12025.

27. Chuirazzi W. C. Measuring Thickness-Dependent Relative Light Yield and Detection Efficiency of Scintillator Screens / Chuirazzi W. C., Craft A. E. // Journal of Imaging. - 2020. - Vol. 6. - P. 56.

28. Lithium-6 based screens for detection and imaging of thermal neutrons. - URL: https://scintacor.com/wp-content/uploads/2021/09/Scintacor-Neutron-Screens-Dec16.pdf

29. David M. Comparative Measurements of WLS Fibers / David M., Gomes A., Maio A., Henriques A., Protopopov Y., Jankowski D., Stanek R. // CERN Preprint ATL-TILECAL-94-03. - 1994.

30. Plastic Scintillating Fibers. - URL: https://ethz.ch/content/dam/ethz/special-interest/phys/particle-physics/precisionphysicsatlowenergy-dam/TeachingContent/ASL/bicronfiber.pdf

31. Hamamatsu catalog Photomultiplier tubes and related products. - URL: https://www.hamamatsu.com/resources/pdf/etd/PMT\char_TPMZ0002E.pdf

32. MATLAB. - URL: https: //www.mathworks .com/products/matlab .html

33. Organic Scintillation Materials and Assemblies. 2021. - URL: https://www.crystals.saint-gobain.com/sites/hps-mac3-cma-crystals/files/2021-09/0rganics-Plastic-Scintillators.pdf

34. 8 Channel 14-bit 500 MS/s Digitizer. - URL: https: //www.caen. it/products/n6730

35. Bogdzel A. The new data acquisition system MPD-32 for the High-Resolution Fourier Diffractometer at the IBR-2 pulsed reactor / Bogdzel A., Drozdov V., Kruglov V., Murashkevich S., Prikhodko V., Shvetsov V. // NEC'2019 Becici, 2019. - P. 142.

36. Rhodes N. J. Pixelated neutron scintillation detectors using fibre optic coded arrays / Rhodes N. J., Wardle A. G., Boram A. J., Johnson M. W. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 1997. - Vol. 392. - P. 315-318.

37. Sakai K. Development of position-sensitive neutron detector based on scintillator / Sakai K., Hirota K., Adachi T., Ikeda K., Morishima T., Shimizu H. M., Furusaka M., Sato S., Kiyanagi Y., Sakamoto N., Sakuma T., Oku T., Suzuki J., Littrell K., Loong C. K., Czirr J. B., McKnight T. K. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2004. - Vol. 529. - P. 301-306.

38. Katagiri M. High-position-resolution neutron imaging detector with crossed wavelength shifting fiber read-out using two ZnS/6LiF scintillator sheets / Katagiri

M., Nakamura T., Ebine M., Birumachi A., Sato S., Shooneveld E. M., Rhodes N.

101

J. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2007. - Vol. 573. - P. 149152.

39. Nakamura T. A two-dimensional scintillation-based neutron detector with wavelength-shifting fibers and incorporating an interpolation method / Nakamura T., Toh K., Kawasaki T., Ebine M., Birumachi A., Sakasai K., Soyama K. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2015. - Vol. 784. - P. 202207.

40. Chuirazzi W. C. Measuring Thickness-Dependent Relative Light Yield and Detection Efficiency of Scintillator Screens / Chuirazzi W. C., Craft A. E. // Journal of Imaging. - 2020. - Vol. 6. - P. 56.

41. Nakamura T. A Two-Dimensional Scintillation Neutron Detector for TAKUMI Diffractometer in J-PARC MLF / Nakamura T., Kawasaki T., Toh K., Harjo S., Sakasai K., Aizawa K. // J-PARC'2019 Tsukuba, 2021. - P. 011097.

42. Hamamatsu Multianode photomultiplier tube assembly. - URL: https: //www.hamamatsu.com/j p/en/product/optical-sensors/pmt/pmt-assembly/metal-package-type/H8711-100.html

43. WaveRunner 8054-MS Oscilloscope. - URL: https://www.teledynelecroy.com/oscilloscope/oscilloscopemodel.aspx?modelid=9 725

44. Pritchard K. Measuring deadtime and double-counts in a non-paralyzable scintillating neutron detector using arrival time statistics / Pritchard K., Chabot J. P., Tsai P., Robucci R., Choa F. S., Osovizky A., Ziegler J., Binkley E., Hadad N., Jackson M., Hurlbut C., Baltic G. M., Majkrzak C. F., Maliszewskyj N. C. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2021. - Vol. 1001. - P. 165270.

45. Pritchard K. 6LiF:ZnS(Ag) Neutron Detector Performance Optimized Using

Waveform Recordings and ROC Curves / Pritchard K., Osovizky A., Ziegler J.,

102

Binkley E., Tsai P., Hadad N., Jackson M., Hurlbut C., Baltic G. M., Majkrzak C. F., Maliszewskyj N. C. // IEEE Transactions on Nuclear Science. - 2020. - Vol. 67. - P. 414-421.

46. Balmer M. J. I. Comparative analysis of pulse shape discrimination methods in a 6Li loaded plastic scintillator / Balmer M. J. I., Gamage K. A. A., Taylor G. C. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2015. - Vol. 788. - P. 146153.

47. Hartwig Z. S. Simulating response functions and pulse shape discrimination for organic scintillation detectors with Geant4 / Hartwig Z. S., Gumplinger P. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2014. - Vol. 737. - P. 155162.

48. Bertrand G. H. V. Pulse shape discrimination between (fast or thermal) neutrons and gamma rays with plastic scintillators: State of the art / Bertrand G. H. V., Hamel M., Normand S., Sguerra F. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2015. - Vol. 776. - P. 114-128.

49. Taggart M. P. Comparison of the pulse shape discrimination performance of plastic scintillators coupled to a SiPM / Taggart M. P., Sellin P. J. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2018. - Vol. 908. - P. 148-154.

50. Olympia N. D. Fast neutron response of 6Li-depleted CLYC detectors up to 20MeV / Olympia N. D., Chowdhury P., Jackson E. G., Lister C. J. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2014. - Vol. 763. - P. 433441.

51. Chepurnov A. S. Digital pulse shape discrimination between fast neutrons and gamma rays with para-terphenyl scintillator / Chepurnov A. S., Kirsanov M. A.,

Klenin A. A., Klimanov S. G., Kubankin A. S. // ICPPA Moscow, 2017.

103

52. Zaitseva N. Pulse shape discrimination with lithium-containing organic scintillators / Zaitseva N., Glenn A. , Martinez H. P., Carman L., Pawelczak I., Faust M., Payne S. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. -2013. - Vol. 729. - P. 747-754.

53. Kaschuck Y. Neutron/g-ray digital pulse shape discrimination with organic scintillators / Kaschuck Y., Esposito B. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2005. - Vol. 551. - P. 420-428.

54. Vuong P. Q. Silver-Doped LiI Crystal: A Sensitive Thermal Neutron Detector With Pulse Shape Discrimination / Vuong P. Q., Kim H. J., Khan A., Khan S., Kim S. H., Park H. Kim J. // IEEE Transactions on Nuclear Science. - 2020. - Vol. 67. -P. 2290-2294.

55. Wang Z. Optimization of integration limit in the charge comparison method based on signal shape function / Wang Z., Zeng J., Zhu T., Wang Y, Yang C., Zhou R. // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment. - 2014. - Vol. 760. - P. 5-9.

56. Iwanowska J. Neutron/gamma discrimination properties of composite scintillation detectors / Iwanowska J., Swiderski L., Moszynski M., Szczesniak T., Sibczynski P., Galunov N. Z., Karavaeva N. L. // Journal of Instrumentation. - 2011. - Vol. 6. - P. P07007.

Приложение А

Расчёт расположения детектора АСТРА-М на 13-м канале для его настройки

При создании детектора АСТРА-М для Фурье-стресс дифрактометра ФСД на 11а канале ИБР-2 в качестве одного из этапов настройки детектора рассматривалась возможность проверки детектора на Фурье-стресс дифрактометре FSS на 13 канале ИБР-2. Одной из ключевых проблем при этом является различие в длине пролётных баз от Фурье-прерывателя до образца на этих установках (11440 мм на 11а канале и 5550 мм на 13 канале), вследствие чего счётчики детектора АСТРА-М не соответствуют ПВФ при сохранении их исходного положения в корпусе детектора.

Конструкция корпуса детектора разработана таким образом, что положение счётчиков в горизонтальной проекции может быть отрегулировано за счёт их поворота относительно переднего стержня (рис. А.1, левый стержень). Это решение позволяет оптимизировать положение счётчиков с целью улучшения геометрического разрешения детектора при его установке на 13-м канале ИБР-2.

Рис. А.1. Собранный нейтронный счётчик детектора АСТРА-М.

На рис. А.2 показана поверхность 1-ого счётчика детектора АСТРА-М, расположенная в исходном положении (соответствует точной аппроксимации ПВФ на 11-а канале ИБР-2), а также ПВФ на 13-м канале ИБР-2. С целью определения оптимального угла поворота счётчиков было проведено исследование точности аппроксимации ПВФ детектором путём минимизации его вклада в функцию

разрешения дифрактометра. Моделирование выполнено с использованием описанной во 2-й главе программы, реализованной на языке программирования Wolfram Language в системе Mathematica.

Рис. А.2. Иллюстрация детектирующей поверхности 1-ого счётчика детектора АСТРА-М и

соответствующей ей ПВФ на 13-м канале ИБР-2.

Для каждого счётчика детектора АСТРА-М параметрически задана

геометрия, которая с помощью встроенной функции RotationTransform

поворачивается вокруг заданной оси (передняя ось стержня) на исследуемый угол.

Для каждого положения счётчика из исследуемого диапазона (шаг поворота 0.2°)

методом Монте Карло определяется среднее время пролёта нейтронов, а также его

среднеквадратичное отклонение. В расчёте не учитывается разброс по времени

старта от Фурье-прерывателя; распределение по энергии соответствует

Максвелловскому распределению с максимумом по энергии_; распределение по

азимутальному углу однородно. Полученное распределение ДЬ/Ь от угла поворота

детектора а аппроксимируется полиномом четвёртой степени, из которого

определяется оптимальный угол поворота. На рис. А.3 - А.9 представлены

полученные распределения Д- (а) для каждого счётчика детектора АСТРА-М. В

таблице А.1 представлены полученные значения оптимальных углов поворота счётчиков. После поворота счётчиков покрываемый детектором телесный угол уменьшится на 44%.

Таблица А. 1. Полученные результаты.

№ счётчика 1 2 3 4 5 6 7

11.66 10.44 9.58 8.64 8.12 7.55 6.93

At/t, Ю-4 5.42 5.55 5.74 6.02 6.28 6.19 6.72

1.5

го I

О

1.0

0.5

0.01.....................

10 11 12 13 14

Аа°

Рис. А.3. Зависимость среднеквадратичного отклонения по времени прилёта в зависимости от угла поворота для первого счётчика детектора АСТРА-М.

2.0

1.5

т I

О

-Г 1.0

0.5

0.0^

10

11

12

13

Аа1

Рис. А. 5. Зависимость среднеквадратичного отклонения по времени прилёта в зависимости от угла поворота для третьего счётчика детектора АСТРА-М.

2.0 1.5

Г<4

I

О

=Г 1.0

0.5

0.01....................

8 9 10 11

С")

I

О

2.0 1.5

-г 1.0

0.5

0.0

8

Аа°

10

Рис. А.7. Зависимость среднеквадратичного отклонения по времени прилёта в зависимости от угла поворота для пятого счётчика детектора АСТРА-М.

2.0

сп

I

о

1.5

-г 1.0

0.5

0.01....................

6 7 8 9

Аа°

2.0

I .

о .

5 1.0 <1

0.5

0.0:....................

6 7 8 9

Рис. А.9. Зависимость среднеквадратичного отклонения по времени прилёта в зависимости от угла поворота для седьмого счётчика детектора АСТРА-М.