Радиохимические аспекты применения метода возмущенных угловых гамма-гамма корреляций в исследованиях конденсированных сред на примере iiiIn И iiimCd тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.14, кандидат химических наук Философов, Дмитрий Владимирович

• Философов, Дмитрий Владимирович
• кандидат химических наук
• 2005

Оглавление диссертации кандидат химических наук Философов, Дмитрий Владимирович

Основные обозначения и сокращения.

Введение.

1 Глава 1.

1.1 Метод уу-ВУК в сравнении с другими методами физико-химического анализа вещества.

1.1.1 Методы физики СТВ.

1.1.2 Физические методы.

1.1.3 Радиохимические методы.

1.2 Метод уу-ВУК.

1.2.1 Угловая корреляция.

1.2.2 Возмущение угловой корреляцци.

1.2.2.1 Тип измерения ВУК.

1.2.2.2 Характер ВУК.

1.2.2.2.1 Возмущение статическим электрическим полем.

1.2.2.2.2Возмущение электрическим полем, зависящим от времени (динамический характер возмущения).

1.2.2.2.2.1 Модель слабых столкновений.

1.2.2.2.2.2 Модель сильных столкновений.

1.2.2.2.2.3 Стохастическое рассмотрение возмущения.

1.3 Постэффекты ядерных превращений и их влияние на ВУК.

1.4 Измеряемые методом ВУК параметры СТВ и их применение для определения физико-химических свойств изучаемых систем.•.

1.4.1 Прямое использование параметров СТВ.

1.4.2 Функциональное использование параметров СТВ.

1.5 Радионуклиды, используемые в методе ВУК.

1.6 Радиохимия и ВУК.

1.7 Методика измерения уу-ВУК.

1.7.1 Многодетекторные установки.

1.7.2 Измерение ВУК на одном детекторе.

2 Глава 2.

2.1 4-Детекторный спектрометр возмущенных угловых уу-корреляцнй (ВУК) для исследований конденсированных сред.

2.1.1 Блок-схема и принцип работы спектрометра.

2.1.2 Программное обеспечение спектрометра уу -ВУК.

Организация набора и накопления данных.

2.1.3 Построение функции анизотропии.

2.1.4 Термостат.

2.2 Измерения ВУК на одном полупроводниковом детекторе.

2.2.1 Теоретическое обоснование однодетекторного метода измерения уу-ВУК.

2.2.2 Измерения ОВУК с радионуклидами и,1п и lllmCd.

3 Глава 3.

3.1 Получение 11 !1п с высокой удельной активностью.

3.1.1 Очистка ш1п.

3.1.2 Оценка "качества" полученного ш1п.

3.2 Получение 11 lmCd с высокой удельной активностью.

Ill 111 m

Радионуклидный генератор In —> Cd.

3.2.1 Экстракционно-хроматографическая колонка.

3.2.2 Определение доли электронного захвата на изомерный уровень 396 кэВ (lllmCd) при распаде 1П1п.

3.2.3 Определение характеристик генератора 11'in—> lllmCd.

3.2.4 Работа с генератором ш1п —> lllmCd для экспериментов по ВУК.

3.3 Приготовление образцов для ВУК-экспериментов.

4 Глава 4.

4.1 Исследование поведения In111 в водных растворах методом ВУК.

4.2 Исследование ВУК водных замороженных растворов.

4.2.1 Исследование ВУК In111 в водных замороженных растворах.

4.2.2 Исследование ВУК Cdlllm в водных замороженных растворах.

4.2.3 Влияние кислотности и скорости охлаждения на вид спектров ДВУК замороженных растворов.

4.2.4 Флуктуации градиентов электрического поля и подвижность Н^ЩНгОЭх^во льду.

4.3 Зависимость квадрупольной релаксации в полярных жидкостях от вязкости.

4.4 Влияние постэффектов на измеряемые параметры СТВ в полярных растворителях. Данные о постэффектах из этих параметров.

4.5.Примеры определения констант устойчивости комплексов и кинетических констант с использованием метода ВУК.

4.5.1. Определение констант устойчивости гидроксокомплексов In.

4.5.2. Определение кинетических констант образования комплексов In с ДОТА.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Радиохимические аспекты применения метода возмущенных угловых гамма-гамма корреляций в исследованиях конденсированных сред на примере iiiIn И iiimCd»

В наше время физика сверхтонких взаимодействий (СТВ), изучающая эффекты взаимного влияния ядра и его электронного окружения, использует достаточно широкий круг физических методов. Наиболее известными из них являются ядерный магнитный резонанс (ЯМР)[1-3], мессбауэровская спектрометрия (МС)[2-8] и метод возмущенных угловых корреляций (ВУК)[4-6, 9]. Метод ВУК основан на явлении угловой корреляции ядерных излучений и возмущении этой корреляции за счет взаимодействия электромагнитных моментов ядра с внеядерными полями, создаваемыми электронным окружением. Можно исследовать ВУК ос-частиц, Р-частиц и у-квантов в любых комбинациях. Однако а- и Р-частицы сильно поглощаются в конденсированных средах, поэтому исследование ВУК с этими частицами достаточно сложно. Так что далее рассматривается ВУК только двух каскадных у- квантов рис.1 (уу-ВУК или просто ВУК).

Предложенный Хэвеши и Панетом [10] метод радиоактивных индикаторов сыграл важную роль в развитии химии, биологии и других родственных наук, и в настоящее время этот метод получил наиболее сильное звучание в диагностической ядерной медицине - РЕТ-, SPECT-камерах [11]. В методе радиоактивных индикаторов «ядерная» метка дает ответ, прежде всего, на вопрос, где находится меченое вещество. Чаще всего опыт планируется для изучения распределения меченого вещества между различными физико-химическими формами и фазами: жидкий раствор - осадок, жидкость - газ, здоровая клетка — больная клетка и т.п. Из данных опытов определяются количественные характеристики распределения элементов и соединений в веществе. Следует подчеркнуть, что в данном случае измеряются макропараметры изучаемых систем.

В методах СТВ «ядерная» метка прежде всего дает ответ на вопрос, как она встроена в ближайшее окружение. Экспериментальные параметры, получаемые методом ВУК, позволяют изучать локальное окружение ядра-зонда: микроструктуру вещества и динамические свойства его составных частиц электронов, фононов, дефектов кристаллической решетки, атомов и молекул). Таким образом в методе ВУК, как и в других методах СТВ, измеряются микропараметры изучаемых систем.

Понятно, что метод ВУК и традиционные методы радиохимии, особенно метод радиоактивных индикаторов, прекрасно дополняют друг друга.

Методы ЯМР и МС уже нашли широкое применение в химии и других науках, связанных со строением вещества. Метод ВУК давно и успешно применяется в области физики твердого тела. Имеется ряд работ [12-17] по применению метода в области комплексообра-зования, коллоидообразования и т.п., однако они носили в основном демонстрационный характер. Можно сказать, что в области химии, строения и свойств жидких растворов, еще не накопилось «критической массы» работ, чтобы можно было говорить о «рутинном» применении метода ВУК в этой области.

Основными достоинствами метода ВУК являются:

1) Возможность исследовать вещество в газообразном, жидком и твердом состояниях.

2) Неинвазивность метода - сам процесс измерения не требует, чтобы на изучаемую систему (включая радионуклид-зонд) осуществлялось какое-либо внешнее воздействие (например, внешнее электромагнитное поле).

3) Крайне малое требуемое количество радионуклида зонда - например, для часто используемого изотопа ш1п необходимая активность в образце со

I,

I (Ц) W

Рис. 1. Упрощенная схема распада ВУК-изотопа: I, х, ц и Q — спин, время жизни, магнитный дипольный и электрический квадрупольный моменты промежуточного состояния соответственно; /, и I/— спины начального и конечного состояний; У1 и у2 — гамма-кванты, заселяющий и разряжающий промежуточный уровень, ki и кг — волновые векторы ставляет ЗООкБк, что эквивалентно 10"пг (10"13 моль), а при объеме образца 1мл дает концентрацию индия Ю"10 М.

4) Широкий интервал объемов измеряемых образцов - от 1 мкл до 1 л.

5) Простота введения в эксперимент дополнительной аппаратуры - поскольку гамма-излучение характеризуется большой проникающей способностью, то измерения ВУК под давлением, в широком диапазоне температур, с агрессивными средами и т.д. не связаны с серьезными техническими проблемами.

СТВ приводят к расщеплению ядерных уровней (как впрочем и уровней электронов в атомах). Величина расщепления этих уровней зависит от величин ядерных электромагнитных моментов (Q- электрического квадрупольного, ц -дипольного магнитного) и внеядерных полей. Обычно она составляет около 10~б эВ, что соответствует частотам со/2л равным примерно 300 МГц. Это в свою очередь определяет выбор используемого у-каскада с масштабом времен жизни т промежуточного состояния порядка 1-1000 не.

В полуклассическом толковании ВУК СТВ приводит к прецессии спина ядра вокруг некоторого выделенного направления внеядерного поля. Эта прецессия возмущает угловое распределение каскадных у-квантов. Если регистрирующая аппаратура позволяет разрешать частоты СТВ — то говорят о дифференциальном методе ВУК (ДВУК), если же нет - то возможно измерение только интегральной ВУК (ИВУК).

Обычно, измеряемые методом ВУК частоты СТВ достаточно четко наблюдаются в твердом теле, поскольку здесь внеядерные поля не флуктуируют по направлению и величине. В жидкости наблюдается обратная картина: эти поля достаточно быстро флуктуируют, поэтому здесь анизотропия углового распределения излучения ослабляется по экспоненциальному закону. Такая зависимость была получена в классической работе по теории ВУК Абрагама и Паунда [18] для динамического (зависящего от времени) характера возмущения. Однако спектры ВУК в жидкости в большинстве случаев плохо описываются просто экспоненциальным законом.

Такая форма экспериментальных спектров может быть вызвана различными факторами: постэффектами радиоактивного распада, природой релаксационных процессов внеядерных полей в жидкости, влиянием неконтролируемых примесей на распределение ядер-зондов по физико-химическим формам в растворе.

Все эти вопросы в большей или меньшей степени лежат в области интересов радиохимии. Важным является то, что с помощью метода ВУК, при соответствующем использовании методов радиохимии, принципиально возможно выявить влияние на спектры ВУК вышеперечисленных факторов, а значит возможно их изучение. Для этого необходимо изучать ВУК как радионуклидов, испытывающих электронный захват П11п и 172Lu, (3"- распадчиков 181Hf и 140Ьа, так и ядерных изомеров lllmCd, 199mHg.

Для успешного применения метода ВУК в химии необходимо соблюдение следующих основных условий:

1) Адекватно применять теорию ВУК к реальным исследуемым системам. Так как строение жидкости и динамика ее молекулярных частиц (в том числе и электрически заряженных) описывается различными моделями, необходимо найти (выбрать) теорию ВУК, которая находится в хорошем согласии с одной из этих моделей, и подтвердить или опровергнуть это согласие в эксперименте.

2) Детально исследовать влияние постэффектов радиоактивного распада на возмущение угловой корреляции.

3) Вычленить измеряемые методом ВУК параметры СТВ, которые позволяют однозначно определять те или иные физико-химические величины изучаемых систем.

4) В каждом конкретном случае необходимо подбирать для измерений подходящее по физико-химическим свойсвам ядро-зонд (радионуклид).

5) Обеспечить высокую радиохимическую культуру приготовления образцов, а также хороший уровень измерения и контроля физико-химических параметров изучаемых систем (рН, температуры и т.д.).

6) Применять эффективную измерительную аппаратуру ВУК.

Актуальной задачей метода ВУК в радиохимии является использование уникальных возможностей, которые открывает метод по изучению микроструктуры и динамических свойств составных частиц конденсированного вещества, и прежде всего жидкости. Особенно актуальным является изучение систем, в которых радионуклид-метка находиться в ультрамикроконцентрациях. Целью настоящей работы было:

- во-первых, разработать методики получения радиохимически чистых препа

111 111т ратов In и Cd с высокой удельной активностью и провести измерения ВУК с образцами, приготовленными на их основе.

- во-вторых, провести анализ полученных результатов для изучения физико-химических свойств In и Cd и их соединений, а также содержащих их сред.

Направление работы - исследовались спектры ВУК комплексов 1п1п и 1,lmCd низкой и средней молекулярной массы в полярных жидкостях. Измерения проводились с образцами в жидком и замороженном состояниях. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения.

Заключение диссертации по теме «Радиохимия», Философов, Дмитрий Владимирович

Результаты работы докладывались на международном XLIX совещании по ядерной спектрометрии в Дубне (РФ), на международной конференции "Эффект Мессбауэра: магнетизм, материаловедение, гамма-оптика" в Казани (РФ), на международной XXXVI физической школе в Закопане (Польша), на XII международной конференции по сверхтонким взаимодействиям в Парк Сити (США), на XVI международном симпозиуме по ядерным квадрупольным взаимодействиям в Хиросиме (Япония), на рабочей группе по ядерной химии ежегодного собрания химического общества Германии в Вюрцбурге (ФРГ), на международной конференции по ядерной химии и радиохимии (NRC-6) в Аа-хене (ФРГ), на рабочем совещании "Химия лантаноидов для диагностики и терапии" (COST D18) в JIa-Корунье (Испания) и на семинарах по физике низких энергий ЛЯП ОИЯИ.

Благодарности.

Прежде всего я хочу выразить свою сердечную признательность Зиновию Залмановичу Аксельроду. Он часто повторял мысль о том, что для успешного применения метода ВУК основным является выработка общего понятийного языка между физиками, электронщиками и химиками, решающими единую задачу. В процессе совместной работы с ним были определены задачи и цели данной диссертации. Теперь уже с грустью, приходиться вспоминать о времени, когда мы работали единой командой.

Всегда можно было положиться на Николая Александровича Королева. Благодарю его за дружескую помощь, особенно в вопросах решения общехимических и расчетных задач данной работы.

Хочется поблагодарить Николая Александровича Лебедева за обстоятельные обсуждения и практическую помощь, особенно в вопросах препаративной радиохимии.

Выражаю признательность Елене Николаевне Ширани за ее конкретную помощь при написании работы.

Большое спасибо Олегу Ивановичу Кочетову, который сыграл очень весомую роль в становлении метода ВУК в нашем отделе, и помог мне объективной критикой данной работы, особенно ее сверхтонкой части.

Я благодарен Александру Васильевичу Саламатину за разработку удобного в эксплуатации 4-х детекторного спектрометра ВУК.

Хочу выразить свою признательность Атанасу Иванову Величкову за помощь в проведении ВУК экспериментов, а также за продолжительные обсуждения общефизических вопросов работы.

Очень многое для меня сделал Александр Федорович Новгородов. Эта работа является продуктом его идей и стремлений: определять химические свойства радионуклидов, находящихся в образце с высокой удельной активностью, по характеристикам их излучений. Я очень признателен Александру Федоровичу за те знания и умения, которыми он делился со мной.

Я с благодарностью отношусь к судьбе за возможность работать в Объединенном Институте Ядерных Исследований. Я с большим интересом учился и работал в коллективе НЭОЯСиРХ ЛЯП ОИЯИ, которому, в конце-концов, обязан в представлении данной диссертационной работы. Выводы.

1.Разработан метод получения препаратов ш1п с высокой удельной активностью [1,2]. Это позволило: во-первых, наблюдать динамический характер ВУК в нейтральных водных растворах в жидком состоянии, и статический - уже при -5°С в замороженном состоянии; во-вторых, обеспечить высокий радиохимический уровень всех проведенных ВУК исследований с 11'in.

2.Впервые разработан генераторный метод получения lllmCd, который позволяет получать препараты данного изотопа с высокой удельной активностью (порядка 10 Ки/г) и низким содержанием материнского изотопа 1п1п (менее 0,6% от основной активности lllmCd) [3,4]. Химический выход генератора составляет более 95 %. Эксплуатация генератора в течении 9 дней не привела ни к уменьшению химического выхода, ни к увеличению проскока материнского радионуклида.

Уточнена доля распада П11п на изомерное состояние 396 кэВ (lllmCd) -(6,01 ±0,14стат ±0,18СИСТ> 10'5.

3.Разработана модификация метода измерения ИВУК на одном детекторе [5-10]. Для нормировки использовался пик суммирования каскадных у-квантов и рентгеновского излучения. Показано, что значения ^у]+у2) найденные по предложенному методу, в малой степени зависят от характеристик детектора, расстояния детектор-образец, объема образца и т.д., что позволяет использовать их в качестве надежных параметров при определении физико-химического состояния, в котором находится радионуклид-зонд.

4.Проведены исследования ДВУК 1,1In-»111Cd и lllmCd ->UICd в воде и водных растворах НС1, HNO3, NaOH в жидком и замороженных состояниях [11-18]. Не установлено влияния постэффектов радиоактивного распада на дифференциальный характер ВУК в замороженных растворах. Дано объяснение динамического характера ВУК в замороженных водных растворах как результат высокой подвижности ионных и ориентационных дефектов в данных веществах. Определена методом ВУК энергия активации подвижности ЕГ во льду - 0,35(1) эВ [18].

5. Проведены исследования ДВУК 111 In в водно-метанольных растворах. Не наблюдалось строгой пропорциональности между корреляционным временем флуктуации градиентов электрических полей (ГЭП) на ядре и макроскопической вязкостью [18]. Получено указание на сложную природу этих флуктуаций в полярных жидкостях, имеющую повидимому, помимо «механической», еще и «электрическую» составляющую, обяза-ную подвижности внешних ионов и диполей.

6. Проведены исследования ДВУК и ОВУК (ИВУК) ш1п в водных растворах ДТПА [7,8,19]. Обоими методами установлен факт что, как мини

117 Ф мум половина атомных частиц Cd ( т=84,5 не) связана в комплекс с молекулой ДТПА после распада In111, входящего в комплекс с ДТПА. 7.0пределены константы гидроксообразования In с использованием метода ОВУК. Полученные значения К2, Ks и К4 согласуются с литературными данными [20].

Проведены исследования кинетики образования комплексов In с ДОТА с

14использованием метода ИВУК. Показано, что при рН от 2 до 4 In взаимодействует в водных растворах прежде всего с формой Н2ДОТА2". Определены наблюдаемые константы образования In-ДОТА комплексов с данной формой [21].

Публикации

1. Философов Д.В., Лебедев Н.А., Новгородов А.Ф., Бончев Г.Д., Стародуб Г.Я. Получение, концентрирование и глубокая очистка радиопрепаратов In-111: Препринт - Р6-99-282. ОИЯИ, 1999. - 4с.

2. Filossofov D.V., Lebedev N.A., Novgorodov A.F., Bontchev G.D., Starodub G.Y. Production, concentration and deep purification of lllln radiochemicals // Appl. Radiat. Isotop. - 2001. - Vol.55 - P. 293-295.

3. Философов Д.В., Королев H.A., Лебедев H.A., Стародуб Г.Я., Новгородов А.Ф. Радионуклидный генератор In-lll->Cd-lllm: Препринт Р12-2001-196. ОИЯИ, 2001.- Юс.

4. Философов Д.В., Королев Н.А., Лебедев Н.А., Стародуб Г.Я., Новгородов А.Ф. Радионуклидный генератор In-11 l-»Cd-l 11m// Радиохимия - 2002. -Т.44 - С. 522-526.

5. Filossofov D.V., Novgorodov A.F., Korolev N.A., Egorov V.G., Lebedev N.A., Akselrod Z.Z., Brockmann J., Rosch F. 1-PAC: A one-detector gamma-gamma perturbed angular correlation technique for the determination of physical-chemical properties of radioindium: Jahresbericht, Insitut fur Kernchemie Universitat Mainz, 2000. - P. A21.

6. Filossofov D.V., Novgorodov A.F., Korolev N.A., Egorov V.G., Lebedev N.A., Akselrod Z.Z., Brockmann J., Rosch F. 1-PAC: A one-detector gamma-gamma perturbed angular correlation technique for the determination of physical-chemical properties of radioelements: Hydrolysis of radioindium: Jahresbericht, Insitut fur Kernchemie Universitat Mainz, 2000. - P. A22.

7. Filossofov D.V., Novgorodov A.F., Korolev N.A., Egorov V.G., Lebedev N.A., Akselrod Z.Z., Brockmann J., Rosch F. 1-PAC: A one-detector gamma-gamma perturbed angular correlation technique for the determination of physical-chemical properties of radioelements: DTPA complex formations of 11'in: Jahresbericht, Insitut fur Kernchemie Universitat Mainz, 2000. - P. All.

8. Философов Д.В., Новгородов А.Ф., Королев Н.А., Егоров В.Г., Лебедев Н.А., Аксельрод 3.3., Брокманн И., Рёш Ф. Развиттие однодетекторного метода измерения возмущенных угловых гамма-гамма корреляций для исследования физико-химических свойств вещества: Сообщения ОИЯИ -Р6-2001-112. ОИЯИ, 2001. - 11с.

9. Filossofov D.V., Novgorodov A.F., Korolev N.A., Egorov V.G., Lebedev N.A., Akselrod Z.Z., Brockmann J., Rosch F. 1PAC: A one-detector gamma-gamma perturbed angular correlation technique for the determination of physical-chemical properties of radionuclides: Book Abstr. Jahrestagung der GDCh-Fachgruppe Nuklearchemie, Wurzburg, Germany, 2001. - P. 29.

10. Filossofov D.V., Novgorodov A.F., Korolev N.A., Egorov V.G., Lebedev N.A., Akselrod Z.Z., Brockmann J., Rosch F. Development of a yy-perturbed angular correlation one-detector method (1-PAC) for investigation of physico-chemical properties of matter // Appl. Radiat. Isotop. - 2002. - Vol.57 - P. 437-443.

11. Akselrod Z.Z., Busa J., Busova Т., Filosofov D.V., Kochetov O.I., Lebedev N.A., Milanov M., Novgorodov A.F., Salamatin A.V., Shirani E.N., Timkin V.V. niCd time differential perturbed angular correlation studies of the high specific activity mIn-aqueous solutions: International Conference on Nuclear Physics "Nuclear Shells - 50 Years", XLIX Meeting on Nuclear Spectroscopy and Nuclear Structure, Dubna, April 21-24, 1999. - P. 167.

12. Akselrod Z.Z., Busa J., Busova Т., Filosofov D.V., Kochetov O.I., Lebedev N.A., Milanov M., Novgorodov A.F., Salamatin A.V., Shirani E.N., Timkin V.V. IHCd time differential perturbed angular correlation studies of the high specific activity H1In-aqueous solutions // Naturforsch. - 2000. - Vol.55a - P. 1-4.

13. Аксельрод 3.3., Величков А.И., Кочетов О.И., Королев Н.А., Лебедев Н.А., Новгородов А.Ф., Павлов В.Н., Саламатин А.Н., Тимкин В.В., Философов Д.В., Ширани Е.Н. Исследование возмущенной угловой корреляции в nlCd в замороженных растворах IllIn и 1I,mCd: Международная конференция

Эффект Мессбауэра: магнетизм, материаловедение, гамма-оптика". Казань, 26 июня - 1 июля, 2000. - С. 8.

14. Аксельрод 3.3., Величков А.И., Кочетов О.И., Королев Н.А., Лебедев Н.А., Новгородов А.Ф., Павлов В.Н., Саламатин А.Н., Тимкин В.В., Философов Д.В., Ширани Е.Н. Исследование возмущенной угловой корреляции в lnCd в замороженных растворах 11'in и 11,mCd // Изв. Акад. наук Серия физическая - 2001. - Т.65 - С. 1077-1088.

15. Akselrod Z.Z., Filossofov D.V., Kochetov O.I., Korolev N.A., Lebedev N.A., Mi-lanov M., Novgorodov A.F., Shirani E.N., Timkin V.V. and Velichkov A.I. 11 lCd-TDPAC Studies of High Specific Activity lllln-Frozen Aqueous Solutions: Book Abstr. XXXVI School Phys., Zakopane, 2001. - P. 31.

16. Akselrod Z.Z., Filossofov D.V., Kochetov O.I., Korolev N.A., Lebedev N.A., Milanov M., Novgorodov A.F., Shirani E.N., Timkin V.V. and Velichkov A.I. Fluctuating Electric Field Gradients at lllCd in Ice: Book Abstr. XII Intern. Conf. Hyperfine Interaction, Park City, Utah, USA, 2001. - P. 123.

17. Velichkov A.I., Filossofov D.V., Kochetov O.I., Korolev N.A., Lebedev N.A., Milanov M., Novgorodov A.F., Shirani E.N., Timkin V.V. and Akselrod Z.Z. lllCd TDPAC Studies in 111 In - Methanol/Water Mixtures: Book Abstr. XII Intern. Conf. Hyperfine Interaction, Park City, Utah, USA, 2001. - P. 124.

18. Akselrod Z.Z., Filossofov D.V., Kochetov O.I., Korolev N.A., Lebedev N.A., Milanov M., Novgorodov A.F., Shirani E.N., Timkin V.V. and Velichkov A.I. Fluctuating Electric Field Gradients at lllCd in Ice // Hyperfine Interactions -2001. - Vol.136/137 - P. 705-710.

19. Akselrod Z.Z., Filossofov D.V., Kochetov O.I., Korolev N.A., Lebedev N.A., Milanov M., Novgorodov A.F., Shirani E.N., Timkin V.V. and Velichkov A.I. 11 lCd TDPAC Studies of 11 lln - DTPA-complexes in Aqueous Solutions: Book Abstr. XVI Intern. Symp. Nuclear Quadrupole Interactions, Hiroshima, Japan, 2001.-P. 46.

20. Zhernosekov K.P., Korolev N.A., Filossofov D.V., Novgorodov A.F., Rosch F. Quantitative determination of indium (mIn) hydrolysis by a yy-perturbed angular correlation one-detector method (1-PAC): Jahresbericht, Insitut fiir Kernchemie Universitat Mainz, 2002. - P. A28.

21. Zhernosekov K.P., Filossofov D.V., Korolev N.A., Novgorodov A.F., Lebedev N.A., Velichkov A.I., Rosch F. Investigation of the kinetics of the In(III)-DOTA complex formation by a yy-perturbed angular correlation method: Jahresbericht, Insitut fur Kernchemie Universitat Mainz, 2003. - P. A24.

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Философов, Дмитрий Владимирович, 2005 год

1. Лундин А.Г. Федин Э.И. ЯМР-спектроскопия. М.: Наука, 1986. - 223с.

2. Драго Р. Физические методы в химии. Т.1, т.2. М.: МИР, 1981.

3. Вилков Л.В., Пентин Ю.А. Физические методы исследования в химии. Т.1, т.2, т.З. М.: Высшая школа, 1989.

4. Сверхтонкие взаимодействия в твердых телах: Избранные лекции и обзоры/ Ред. A.J. Freeman и R.B.Frankel/ Ред. перевода Е.А.Туров М.: МИР, 1970. -368с.

5. Альфа-, бета- и гамма-спектроскопия/ Под ред. К. Зигбана/ Перев. с англ. Выпуск 3. М.: Атомиздат, 1969.

6. Сверхтонкие взаимодействия и ядерные излучения/ Н.Н. Делягин, Б.А. Комиссарова, Л.Н. Крюкова, В.П. Парфенова, А.А. Сорокин М.: Изд. МГУ, 1985. - 240с.

7. Гольданский В.И. Химические применения мессбауэровской спектроскопии. -М.: МИР, 1970.

8. Вертхейм Г. Эффект Мессбауэра: Принципы и применения: Пер. с англ./ Ред. Скляревский В.В. М.: МИР, 1966. - 172с.

9. Возмущенные угловые корреляции/ Под ред. Э. Карлссона, Э. Маттиаса, К.Зигбана/ Пер. с англ./ Ред. Ключарева В.А. -М.: Атомиздат, 1966. 448с.

10. Hevesy G., Paneth F. The solubility of lead sulphide and lead chromate // Z. An-org. Chem. 1913. - Vol.82 - P. 322.

11. Principles of nuclear medicine/ Editor N.Wagner Jr./ Associate editors Zsolt Szabo, Julia W. Buchanan. 2nd ed. 1995.

12. Leipert Т.К., Balddeschwielder J.D. and Shirley D.A. Applications of Gamma Ray Angular Correltions to the Study of Biological Macromolecules in Solutions // Nature 1968. - Vol.220 - P. 907-909.

13. Singh H., Binarh H.S., Sahota G.P.S., Sahota H.S. Perturbed angular correlation study using ,47Nd as a probe // Jornal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Articles 1992. - Vol.163 - P. 385-389.

14. Mekata M., Hamada E., Seguchi Y., Segiura S. and Kawamura M., РАС study inIn-bleomycin complex in soluions // Hyperfine Interactions 1989. -Vol.136/137 - P. 705-710.

15. Demille G.R., Lyvesey D.L., Mailer K. and Turner S.P. Perturbed gamma-ray directional angular correlation studies of Indium(III) complexing in aquoes soluion // Chemical physics letters 1976. - Vol.44 - P. 164-168.

16. Demille G.R., Larlee K., Lyvesey D.L. and Mailer K. Conformational change in carbonic anhydrase studied by perturbed directional angular correlations gamma rays // Chemical physics letters 1979. - Vol.64 - P. 534-539.

17. Legenre J.M., Turzo A. et Morin P.P., Etude des Interactions In3+-Ligande par Correlation Angulaire Perturbee (CAP) // Appl. Radiat. Isotop. 1986. - Vol.37 -P. 581-586.

18. Abragam A. and Pound R. V. Influence of Electric and Magnetic Fields on Angular Correlations // Phys. Rev. 1953. - Vol.92 - P. 943-962.

19. Шпинькова JI.Г., Сорокин А.А., Комиссарова Б.А., Рясный Г.К., Кулаков В.Н., Никитин С.М. Применение метода возмущенных угловых корреляций в медицинской химии: Препринт 99-2/560. НИИЯФ МГУ, 1999. - 26с.

20. Adloff А.Р. Application to Chemistry of Electric Quadrupole Perturbation of y-y Angular Correlations // Radiochim. Acta 1978. - Vol.25 - P. 57-74.

21. Rinneberg H.H., Application of perturbed angular correlations to chemistry and related areas of solid state physics // At. En. Rev. 1979. - Vol.17 - P. 477-595.

22. Крюкова Л.Н., Сорокин А.А., Сверхтонкие взаимодействия в ядерной физике. Искусственные атомы. М.: Изд. МГУ, 1979.

23. Физическая энциклопедия. Т. 3. М.: Большая Российская энциклопедия, 1992.-С. 100-107.

24. Химическая энциклопедия. Т. 3. М.: Большая Российская энциклопедия, 1992.-С. 36-38.

25. Физическая энциклопедия. Т. 5. М.: Большая Российская энциклопедия, 1998.-С. 675-678.

26. Химическая энциклопедия. Т. 5. М.: Большая Российская энциклопедия, 1998.-С. 516-519.

27. Miiller G.A., Kulinska А., Кип Zhang, Gupta R., Schaaf P., Uhrmacher M. and Lieb K.P. MOMS and РАС Studies of Ion-Irradiated Ferromagnetic Films // Hy-perfine Interections 1979. - Vol.151/152 - P. 223-244.

28. Marques J.G., Barradas N.P., Alves E., Ramos A.R., Goncalves A.P., Da Silva M.F. and Soares J.C. Hyperfine Fields of 181Ta in UFe4A18 // Hyperfine Interections 2001. - Vol.136/137 - P. 333-337.

29. Горемычкин E.A., Мюле E. Вклад электронов проводимости во внутренний потенциал в интерметалических соединениях редкоземельных металлов: Препринт Р14-83-902. ОИЯИ, 1983. - 4с.

30. Bozhikov G.A., Ivanov P.I., Bontchev G.D., Maslov O.D. and Dmitriev S.N. Investigation of chemical equilibrium kinetics by the electromigration method // Radiochim. Acta 2003. - Vol.91 - P. 279-283.

31. Zhernosekov K.P., Mauerhofer E., Gethahun G., Warwich P. and Rosch F. Comiplex formation of Tb with glycolate, D- glyconate and a-isosaccharinate in neutral aqueous perchlorate solutions // Radiochim. Acta 2003. - Vol.91 - P. 599602.

32. Рехин Е.И., Чернов П.С., Басиладзе С.Г. Метод совпадений. М.: Атомиз-дат, 1979. - 240с.

33. Dillenburg D. and Maris Th. A. J. The effeect of statistical perturbations on angular correlations // Nucl. Phys. 1962. - Vol.33 - P. 208-217.

34. Blume M., Theory of Line Shape: Generalization of the Kubo-Anderson Model // Phys. Rev. 1968. - Vol.174 - P. 351-358.

35. Andrade P. da R., Rogers J. D. and Vasquez A. Influence of Simultaneous Static and Time-Dependent Quadrupole on Gamma-Gamma Angular Correlations // Phys. Rev. 1969. - Vol.188 - P. 571-575.

36. Scherer C. Gamma-gamma angular correlations: A model for statistical perturbation with any correlation time // Nucl. Phys. A 1970. - Vol. 157 - P. 81-92.

37. Clauser M.J. and Blume M. Stochastic Theory of Line Shape: Off-Diagonal Effects in Fine and Hyperfine Structure // Phys. Rev. В 1971. - Vol.3 - P. 583591.

38. Blume M. Perturbed angular correlations: perturbation factor for arbitrary correlation time //Nucl. Phys. A 1971. - Vol.167 - P. 81-86.

39. Winckler H. and Gerdau E. yy-Angular correlations perturbed with any correlation time //Nucl. Phys. A 1970. - Vol.157 - P. 81-92.

40. Winckler H. yy-Angular Correlations Perturbed by Randomly Reorienting Hyperfine Fields // Z. Physik A 1976. - Vol.276 - P. 225-232.

41. Dattagupta S. Study of time-dependent hyperfine interections by РАС, Moss-bauer effect, |uSR and NMR: a review of stochastic models // Hyperfine Interections 1981.-Vol.11 -P. 77-126.

42. Steffen R. M. Influence of the Time-Dependent Quadrupole Interaction on the Directional Correlation of the Cd111 Gamma Rays // Phys. Rev. 1956. - Vol.103 -P. 116.

43. Hwang K.J. The use gamma ray perturbed angular correlation technique for the study of liposomal integrety in vitro and in vivo: Liposome Technology/ Editor Gregoriadis G. Vol.III. CRC Press, Inc., USA, 1984. P. 247-262.

44. Evenson W.E., Gardner J.A. and Wang R, Su H-T. and McKale A.G. РАС anala-lysis of defect motion by Blume's stochastic model for 1=5/2 electricquadrupole interections // Hyperfine Interections 1990. - Vol.62 - P. 283-300.

45. Нефедов В.Д., Синотова Е.Н., Торопова М.А. Химические последствия радиоактивного распада. М.: Энергоиздат, 1981. - 104с.

46. Несмеянов Ан. Н. Радиохимия. М.: Химия, 1972. - 592с.

47. Metag, V., Habs, D., Specht, H.J. Spectroscopic properties of fission isomers // Physics Report 1980. - Vol.65 - P. 1-41.

48. Альфа-, бета- и гамма-спектроскопия/ Под ред. К. Зигбана/ Перев. с англ. Выпуск 4. М.: Атомиздат, 1969.

49. Мессбауэровская спектроскопия замороженных растворов/ Под ред. А. Вер-теша и Д. Надя/ Пер. с англ./ Ред. Перфильев Ю.Д. М.: МИР, 1998. - 398с.

50. Mirzadeh S., Kumar К., Gansow О.А. The chemical fate of Bi-DOTA formed by beta-decay of (212Pb-DOTA)27/ Radiochim. Acta 1993. - Vol.60 - P. 1-10.

51. Shpinkova L.G., Carbonari A.W., Nikitin S.M., Mestnik-Filho J. Influence of electron capture on the stability of InIn(niCd)-complexes with organic ligands // Chem. Phys. 2002. - Vol.279 - P. 255-263.

52. Кулаков В.Н., Сорокин А.А., Аксельрод 3.3., Широков А.Н., Шпинькова Л.Г. Особенности исследования комплексных соединений, содержащих радионуклид 11'in, методом возмущенных угловых корреляций // Вестник МГУ сер.2. Химия 1998. - Т.39 - Р. 305-307.

53. Then G.M., Appel Н.} Duffield J., Taylor D.M. and Thies W.-G., In vivo and in vitro studies of hafnium-binding to rat serum transferrin // Jornal of Inorganic Biochemistry 1986. - Vol.27 - P. 255-270.

54. Salomon M, Ballestero R. and Zwanziger M. Attenuation of the angular correlation in liquid sources // Arkiv for Fysik 1964. - Vol.26 - P. 521-525.

55. Blaha P., Schwarz K., Luitz J., WIEN97 (1999) ISBN 3-9501031-0-4.

56. Vasquez A., Rogers J.D., Maciel A. Experimental detection of relaxation phenomena in Rb2HfF6 by perturbed angular correlations // Phys. Lett. A 1973. -Vol.45 - P. 253-254.

57. Barret J.S., Cameron J.A., Keszthelyi L., Gardener P.R. and PrestwichW.V. Perturbed Angular Correlation Study of the Environment of niCd Nuclei in Ice // J.Chem.Phys. 1970. - Vol.53 - P. 759.

58. Pfeiffer W., Burchard A., Deicher M., Magerle R., Zacate M., Forkel-Wirth D., Haller E.E. H passivation of the double acceptor Cd in Ge // Solid State Communications 1995. - Vol.93 - P. 462.

59. Araujo J.P., Correia J.G., Wahl U., Marques J.G., Alves E., Amaral V.S., Louren9o A.A., Galindo V., von Papen Т., Senateur J.P., Weiss F., Vantomme A., Langouche G., Melo A.A., da Silva M.F., Soares J.C., Sousa J.B., The ISOLDE

60. Collaboration Stability studies of Hg implanted УВа2Сиз06+х // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research В 1999. - Vol.147 - P. 244-248.

61. Troger W. Nuclear probes in life sciences // Hyperfine Interactions 1999. -Vol. 120/121 - P. 117-128

62. Neirinckx R.D. The separation of cyclotron-produced 1HIn from a silver matrix // Radiochem. Radioanal. Lett. 1970. - Vol.4 - P. 153-155.

63. Thakur M.L., Nunn A.D. Cyclotron Produced Indium-111 for Medical Use // Int. J. Appl. Radiat. Isotop. 1972. - Vol.23 - P. 139-140.

64. Das S.K., Guin R., Saha S.K. Carrier-free separation of U1ln from silver matrix // Appl. Radiat. Isotop. 1996. - Vol.47 - P. 293-296.

65. Lewin V.I., Kozlova M.D., Malinin A.B., Sevastianova A.S. and Potapova Z.M. // Int. J. Appl. Radiat. Isotop. 1974. - Vol.25 - P. 286-288.

66. Sharma H.L., Smith A.G. The short-lived radioisotope production programm at Manchester // J. Radioanal. Chem. 1981. - Vol.64 - P. 249-255.

67. Новгородов А.Ф., Байер Г.Ю, Зелински А., Колачковски А., Шомекер К. Простой метод высокотемпературного выделения ш1п из серебра: Препринт 6-84-609. ОИЯИ, 1984. - 7с.

68. Schomacker К., Schwarzbach R., Beyer G.-J., Novgorodov A.F. A further simplified method for the separation of H1In from silver targets by thermochromatogra-phy // Appl. Radiat. Isotop. 1988. - Vol.39 - P. 483-485.

69. Bauer R., Limkilde P., Glomset O. Metal Site Structure in a Protein Studied by Differential Perturbed Angular Correlations // Physical Review Letters 1974. -Vol.32 - P. 340-342.

70. Bauer R. // Quarterly review of biophysics 1985. - Vol.18 - P. 1-64.

71. Troger W., Butz T. Inorganic biochemistry with short-lived radioisotopes as nuclear probes // Hyperfine Interactions 2000. - Vol.129 - P. 511-527.

72. Lieser V.K.H. Chemische Gesichtspuncte fur die Entwicklung von Radionuklidgeneratoren // Radochimica Acta 1976. - Vol.23 - P. 57-78.

73. Table of Isotopes. Eighth edition / Ed.: R.B. Firestone, V.S. Shirley. Published by John Wiley & Sons, Inc. 1996.

74. Asai M., Kawade K., Shibata M., Kojima Y., Osa A., Koizumi M., Sekine T. Normalization of yy-angular correlation coincedence counts using characteristic X-rays // Nuclear Insstruments and Methods in Physics Research A 2001. -Vol.463-P. 205-212.

75. Baudry A., Boyer P., Choulet S., Gamrat C., Peretto P., Perrin D. and Van Zurk R. A six-detector high-resolution РАС spectrometer // Nuclear Insstruments and Methods in Physics Research A 1987. - Vol.260 - P. 160-164.

76. Debertin К., Helmer R.G. Gamma- and X-ray spectrometry with semiconductor detectors. North-Holland, 1988. 400p.

77. De Bruin M., Korthoven P.J.M. The influence of the chemical form of radionuclides on the shape of the gamma-ray spectrum // Radiochem. Radioanal. Let. -1975.-Vol.21-P. 287-292.

78. Yoshihara К., Kaji H., Mitsugashira Т., Suzuki S. Chemical and evironmental effects of y-ray sum peak intensity of mIn due to perturbed angular correlation of cascade y-emission // Radiochem. Radioanal. Let. 1983. - Vol.58 - P. 9-16.

79. Yoshihara K., Omori Т., Kaji H., Suzuki S., Mitsugashira T. "Sum peak method" applied to study the chemical interaction between indium and bovine serum albumin // Radiochem. Radioanal. Let. 1983. - Vol.58 - P. 17-24.

80. Lederer C.M., Shirley V.S. Table of Isotopes. 7th ed., Wiley, New York, 1978.

81. Sowby F.D. Radionuclide transformations. Energy and Intensity of Emissions. ICRP Publication 38, 1983.

82. Мархол M., Ионообменники в аналитической химии. Т.1, т.2. М.: МИР, 1985.

83. Вонс Б., Новгородов А.Ф., Ковалик А., Беликов К.А., Лебедев Н.А., Ми-кульски Я. Приготовление источников радиоактивного излучения малой площади с использованием метода Лэнгмюра-Блоджетт: Препринт Р6-92-397. ОИЯИ, 1992.- 14с.

84. Dobrilovic L.J. and Simovic M. Preparation of monomolecular radioactive souer-ces // Nuclear Instruments and Methods 1973. - Vol.l 12 - P. 359-366.

85. Экстракционная хроматография/ Под ред. Т. Брауна и Г. Герсини/ Пер. с англ./ Ред. Петрухина О.М., Спивакова Б.Я. М.: МИР, 1978. - 628с.

86. Chechev V.P., Kuzmenko N.K. Nuclear Shells 50 years: 49th meeting on nuclear spectoscopy and nuclear structure, Dubna 21-24 April 1999.: Proc. Of Int. Conf. World Scientific Publisching Co. Singapore, 1999. - P. 534-543.

87. Nulear data sheets. Academic press. 1996. - Vol.77 - P. 299.

88. Справочник химика. Т.З. M.: Химия, 1965.

89. Bernal S.P., Fouler. R.H. A Theory of Water and Ionic Solution, with Particular Reference to Hydrogen and Hydroxyl Ions // J.Chem. Phys. -1933.-Vol.l -P. 515-548.

90. Von Hippel A., Transfer of Protons through "Pure" Ice Ih Single Crystals. II. Molecular Models for Polarization and Conduction J.Chem. Phys. -1971.-Vol.54-P. 145-149.

91. Маэно H. Наука о льде. M.: МИР, 1988. - 231с.

92. Bontchev G.D., Filossofov D.V., Bojikov G.A., Priemyshev A.N., Ivanov P.I., Maslov O.D., Milanov M.V., Dmitriev S.N. JINR FLNR Scientific reports 19992000 "Hevy Ion Physics", 2001. P. 129.

93. Tsai SW Li L., Williams L.E., Anderson A.L, Raubitschek A.A., Shively J.E. Metabolism and Renal Clearance of 11'in-Labeled DOTA-Conjugated Antibody Fragments // Bioconjugate Chem. 2001. - Vol.12 - P. 264-270.

94. Toth E., Brucher E., Lazar I., Toth I. Kinetics of Formation and Dissociation of Lanthanide(III)-DOTA Complexes // Inorg. Chem. 1994. - Vol.33 - P. 40704076.

95. Shuang L., Edwards D.S. Bifunctional Chelators for Therapeutic Lanthanide Radiopharmaceuticals // Bioconjugate Chem. 2001. - Vol.12 - P. 7-34.