Плазмохимический синтез наноразмерного диоксида кремния из тетраэтоксисилана, инициируемый импульсным электронным пучком тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат технических наук Холодная, Галина Евгеньевна

• Холодная, Галина Евгеньевна
• кандидат технических наук
• 2013

Оглавление диссертации кандидат технических наук Холодная, Галина Евгеньевна

3.1 Исследование процесса диссипации энергии импульсного электронного пучка в вакууме (6,7 Па)

3.2 Исследование процесса диссипации энергии импульсного электронного пучка в однокомпонентных газовых средах

3.2.1 Диссипация энергии импульсного электронного пучка в кислороде

3.2.2 Диссипация энергии импульсного электронного пучка в водороде

3.2.3 Диссипация энергии импульсного электронного пучка в тетраэтоксисилане

3.3 Исследование процесса диссипации энергии импульсного электронного пучка в двухкомпонентных газовых средах

3.3.1 Диссипация энергии импульсного электронного пучка в кислороде и водороде

3.3.2 Диссипация энергии импульсного электронного пучка в кислороде и тетраэтоксисилане

3.4 Исследование процесса диссипации энергии импульсного электронного -пучка в трехкомпонентной газовой среде: тетраэтоксисилан, кислород и

водород

3.5 Выводы к 3 главе

Глава 4. Исследование свойств наноразмерного диоксида кремния из

металлоорганического соединения

4.1 Импульсный плазмохимический синтез ультрадисперсного порошка

диоксида кремния

4.1.1 Синтез наноразмерного диоксида кремния при воздействии импульсного электронного пучка на газофазную смесь тетраэтоксисилана и кислорода

4.1.2 Морфология наноразмерного 8102

4.1.3 Химический состав синтезированного порошка диоксида кремния

4.1.4 ИК-спектрометрия и рентгенофазовый анализ наноразмерного диоксида кремния

4.2.1 Импульсный плазмохимический синтез наноразмерного диоксида кремния из газофазной смеси тетраэтоксисилана, водорода и кислорода

4.2.2 Химический состав синтезированного наноразмерного диоксида кремния из тетраэтоксисилана

4.2.3 Морфология синтезированного ультрадисперсного порошка БЮг

4.2.4 ИК-спектрометрия наноразмерного диоксида кремния

4.3 Сравнение свойств наноразмерного диоксида кремния синтезированного импульсным плазмохимическим методом из различных прекурсоров

4.4 Выводы к 4 главе

Заключение

Литература

Приложение А (обязательное)

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Плазмохимический синтез наноразмерного диоксида кремния из тетраэтоксисилана, инициируемый импульсным электронным пучком»

Введение

Ультрадисперсный порошок диоксида кремния широко используется в различных отраслях промышленности. Он применяется как наполнитель полимерных и лакокрасочных материалов, улучшая истираемость и долговечность красок. Часто SiC>2 - пищевая добавка, предназначенная для избежания комкования и слеживания продуктов. Используется в производстве зубных паст и лекарств [1]. Он является одним из основных компонентов в производстве стекла, абразивов, керамики, бетона. Диоксид кремния применяется в радиоэлектронике, в частности, в производстве микросхем и оптоволоконных кабелей. Для получения ультрадисперсного порошка оксида кремния на предприятиях применяются жидкофазный метод, золь-гель метод, классический хлорный процесс, пламенный синтез и т.д [2, 3]. Несмотря на широкое применение диоксида кремния и многообразие методов получения ультрадисперсного порошка Si02, в настоящее время в России не производят его в промышленных масштабах. Перспективно использование импульсных плазмохимических процессов для синтеза ультрадисперсных оксидов металлов из галогенидов. Импульсный плазмохимический синтез ультрадисперсных порошков имеет ряд преимуществ по сравнению с традиционными промышленными методами. Достоинством данного метода синтеза являются низкие удельные затраты энергии - до 0,02 эВ на молекулу [4]. Однако, можно выделить ряд недостатков:

- Побочным продуктом цепного плазмохимического синтеза является хлороводород, который сорбируется на развитую поверхность наноразмерного порошка.

- Токсичность побочного продукта цепного плазмохимического синтеза - HCl (ПДК в

3 3

воздухе рабочей зоны - 5,0 мг/м ) и прекурсора SiCU (ПДК в воздухе рабочей зоны - 1,0 мг/м").

- Ограниченность вариантов используемых прекурсоров, которая обусловлена высокой температурой кипения (сублимации) ряда исходных реагентов и, соответственно, сложностью аппаратурного оформления метода синтеза.

В качестве прекурсора в работе было предложено использование металлоорганического соединения - тетраэтоксисилана (ТЭОС). ТЭОС - прозрачная бесцветная жидкость, обладающая специфическим запахом, легкорастворимая во многих органических жидкостях. В воде ТЭОС не растворяется, но медленно гидролизуется. Обладает химическими свойствами, характерными для алкоксисиланов. При гидролизе, а также при взаимодействии со спиртами и . силанолами выделяет этиловый спирт - С2Н5ОН. Получают тетраэтоксисилан взаимодействием SiCl4 с этанолом. Предельно допустимая концентрация в воздухе 20 мг/м3. Тетраэтоксисилан нашел широкое применение в производстве точного литья по выплавляемым моделям для приготовления связующих растворов при изготовлении керамических форм. Его также

5

используют в качестве связующего компонента в жаростойких, химически - и атмосфероустойчивых покрытиях и в других областях, где после гидролиза в щелочной среде, сушки или обжига нужно получить прочный, твердый материал, не растворимый в воде, устойчивый к высоким температурам и не оказывающий коррозирующего воздействия. В медицине тетраэтоксисилан применяют в качестве связующего при изготовлении зубных протезов. В строительстве для пропитки древесины с целью придания ей стойкости к действию бактерий. В оптической промышленности для производства волокнистых оптических материалов. В порошковой металлургии тетраэтоксисилан используют для получения диоксида кремния особой чистоты.

При применении тетраэтоксисилана в качестве кремнийорганического прекурсора после воздействия импульсного электронного пучка на смесь исходных реагентов образовываются 8Ю2, СО2 и Н2О. Значение ПДК в воздухе рабочей зоны тетраэтоксисилана составляет 20 мг/м3, что в 20 раз больше, чем значение ПДК тетрахлорида кремния. Таким образом, актуальным остаётся проведения исследований импульсного плазмохимического синтеза оксида кремния из других прекурсоров и, как вариант, исследование возможности применения в качестве прекурсора металлоорганических соединений, которые позволят решить проблему экологии и увеличить номенклатурную базу получаемых оксидов.

Прикладной аспект работы связан с формированием подхода к созданию универсальной, энергосберегающей, экологически безопасной технологии производства ультрадисперсных оксидов различных металлов из металлоорганических соединений.

Целью диссертационной работы является определение закономерностей плазмохимического синтеза наноразмерного диоксида кремния из ТЭОС, инициируемого импульсным электронным пучком.

Задачи работы

1 Исследование процесса диссипации энергии импульсного электронного пучка в газовых композициях, состоящих из ТЭОС, кислорода и водорода, с целью выбора оптимальной геометрии плазмохимического реактора.

2 Экспериментальное выявление закономерностей импульсного плазмохимического синтеза наноразмерного диоксида кремния из ТЭОС, инициируемого электронным пучком.

3 Изучение свойств ультрадисперсного порошка оксида кремния, синтезированного импульсным плазмохимическим методом из ТЭОС.

Научная новизна работы

1 Впервые в области радиационных воздействий разработан метод синтеза ультрадисперсного порошка диоксида кремния, основанный на инициации плазмохимических реакций при инжекции импульсного электронного пучка с энергией электронов 350-450 кэВ и

6

плотностью тока 0,2-0,4 кА/см в газовые композиции, состоящие из тетраэтоксисилана, кислорода, водорода.

2 Удельная поглощенная энергия электронов в зоне распространения импульсного электронного пучка в газовых композициях, состоящих из ТЭОС, кислорода и водорода равна 2,6 ±0,2 мэВ/молекулу, что свидетельствует о цепном механизме протекания процесса, так как полученное значение меньше энергии ионизации исходных реагентов.

3 Разработана тепловизионнная диагностика параметров импульсного электронного пучка, позволяющая измерять распределение плотности энергии электронного пучка по сечению, контролировать энергетический спектр электронов, измерять пространственное распределение электронов с энергией в выбранном диапазоне, определять полную энергию электронного пучка.

Основные научные положения, выносимые на защиту

1 При воздействии импульсного электронного пучка с энергией электронов 350-450 кэВ и плотностью тока 0,2-0,4 кА/см2 на газофазную смесь кислорода (163 ммоль), водорода (70-90 ммоль), ТЭОС (13,5 ммоль) энергия, выделяющаяся при протекании параллельной реакции окисления водорода, не влияет на размер получаемого ультрадисперсного порошка диоксида кремния из ТЭОС, но влияет на его морфологию.

2 При инициировании плазмохимических реакций импульсным электронным пучком с энергией электронов 350-450 кэВ и плотностью тока 0,2-0,4 кА/см2 в газовых смесях: Б^СгНзО^ и 02; 81(С2НзО)4, Ог и Н2 достигаются условия, необходимые для формирования наноразмерного диоксида кремния с кристаллической структурой типа а-тридимит.

3 Удельная поглощенная энергия в зоне распространения импульсного электронного пучка с энергией электронов 350-450 кэВ и плотностью тока 0,2-0,4 кА/см в газовых композициях при давлении 40-60 кПа составляет: Н2 + О2 (1:2) = 2,6±0,2 мэВ/молекулу; 81(С2Н50)4 +02 (1:74)= 2,6 ±0,2 мэВ/молекулу; 81(С2Н50)4 + Н2 + 02 (1:22:44)= 2,1 ±0,2 мэВ/молекулу.

Достоверность полученных результатов подтверждается использованием независимых дублирующих методик измерения характеристик ультрадисперсного порошка оксида кремния и параметров процесса синтеза, сопоставлением полученных результатов с данными других исследователей, реализацией научных положений при практическом создании радиационных технологий. Полученные результаты не противоречат существующим представлениям о механизмах плазмохимических процессов и цепных реакций в газофазных соединениях.

Практическая значимость работы заключается в тепловизионной диагностики измерения параметров импульсного электронного пучка. В отличие от методики с

7

использованием радиационно-чувствительных (дозиметрических) материалов, тепловизионная диагностика не требует дорогостоящих расходных материалов и длительного времени на обработку. Разработанная тепловизионная диагностика измерения параметров импульсных электронных пучков нашла реализацию в научной деятельности института сильноточной электроники СО РАН (имеется акт о внедрении результатов диссертационной работы).

В работе доказана принципиальная возможность получения ультрадисперсных порошков из металлоорганических прекурсоров, что позволяет значительно расширить номенклатуру получаемых импульсным плазмохимическим методом оксидов: AI2O3, ZrÖ2 и др. Открываются перспективы синтеза сложных композиционных наноматериалов с использованием в качестве прекурсоров нескольких металлоорганических соединений в едином технологическом цикле. Благодаря тому, что побочными продуктами синтеза являются СО2 и Н2О, появляется возможность разработки экологически безопасной энергосберегающей технологии получения перспективных ультрадисперсных материалов с заданными свойствами.

Личный вклад автора. Диссертация является итогом исследований, проведенных в Институте физики высоких технологий ФГБОУ ВПО «Национального исследовательского Томского политехнического университета» при непосредственном участии автора. Автор лично участвовал в планировании и проведении экспериментальных исследований, анализе и интерпретации полученных данных, подаче заявки на изобретение, а также подготовке к публикации докладов и статей. Комплексные исследования процесса диссипации энергии импульсного электронного пучка в газовых композициях, состоящих из тетраэтоксисилана, водорода и кислорода выполнены лично автором. Автором самостоятельно выдвинуты защищаемые научные положения, сделаны выводы. Обсуждение задач исследований, методов их решения и результатов проводилось совместно с соавторами.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались на научных семинарах в Институте физики высоких технологий, г. Томск, Института физики прочности и материаловедения СО РАН, а также на международных и национальных конференциях и симпозиумах: XVI и XVII Международная научно-практическая конференция студентов и молодых учёных «Современные техника и технологии» (Томск, 2010, 2011); VII, VIII и IX Международная конференция студентов и молодых ученых «Перспективы развития фундаментальных наук» (Томск, 2010, 2011, 2012); 16th International Symposium on High Current electronics (Томск, 2010); 3rd Euro-Asian Pulsed power Conference /18th International Conference on High-Power Particle Beams (Джеджу, Корея, 2010); 15th Asian Conference on Electrical Discharge (Сиань, Китай, 2010); 8-ая Международная конференция «Ядерная и радиационная физика» (Алматы, Казахстан, 2011); 18th International Pulsed Power Conference Record (Chicago, USA, 2011); Научная сессия НИЯУ МИФИ-2012 (Москва, 2012); VIII Международная научно-

8

практическая конференция «Нанотехнологии - производству - 2012» (Фрязино, 2012); 17th International Symposium on High Current Electronics (Tomsk, 2012); 19th International Conference on High-Power Particle Beams (Karlsruhe, Germany, 2012).

Результаты диссертации изложены в 43 научных работах, из них - 2 монографии, 12 -статей в реферируемых журналах или сборниках статьей, рекомендованных ВАК. Работа выполнена в соответствии с тематическим планом НИР Национального исследовательского Томского политехнического университета (задание Гос.Наука) Per. № 01.2.00901836 и №3.337.2012, при поддержке ФЦП (ГК № 14.740.11.1181, ГК П1351, ГК П842, ГК П798, Соглашение 14.В37.21.0932).

Структура и объем диссертации. Диссертация включает введение, четыре главы, заключение, список используемой литературы из 97 наименований. Работа изложена на 106 страницах, содержит 78 рисунков и 12 таблиц.

Заключение диссертации по теме «Физика конденсированного состояния», Холодная, Галина Евгеньевна

Выводы к 4 главе

1 Впервые импульсным плазмохимическим методом был получен ультрадисперсный диоксид кремния из тетраэтоксисилана.

2 При синтезе импульсным плазмохимическим методом ультрадисперсного диоксида кремния из Б^СгНзО^ было обнаружено, что энергия (16,4кДж), выделяющаяся при протекании реакции 2Н2+Ог—>2Н20, не влияет на размер полученного ультрадисперсного диоксида кремния, но влияет на его морфологию.

3 На ПЭМ-фотографиях ультрадисперсного диоксида кремния, полученного из исходной смеси газов 81(02^0)4, Ог и Н2, замечены образования в виде «нановолокон». Диаметр «нановолокна» не превышает 20 - 40 нм, длина достигает 1 мкм.

96

4 Для всех образцов ультрадисперсного порошка БЮг, полученного с помощью импульсного плазмохимического синтеза из металлоорганического прекурсора Б^СгЬ^О)^ характерно наличие связи С - Н.

5 Впервые импульсным плазмохимическим методом из тетраэтоксисилана получен диоксид кремния, обладающий кристаллической структурой типа а-тридимит.

Заключение

В результате проведенных исследований:

1 Разработана универсальная тепловизионная диагностика параметров импульсного электронного пучка. Суть диагностики заключается в измерении теплового отпечатка электронного пучка в материале с низкой объемной плотностью и низкой теплопроводностью. Для регистрации теплового отпечатка используется тепловизор. Тепловизионная диагностика позволяет измерять распределение плотности энергии электронного пучка по сечению, контролировать энергетический спектр электронов, измерять пространственное распределение электронов с энергией в выбранном диапазоне, определять полную энергию электронного пучка.

2 Определена удельная поглощенная энергия в зоне распространения пучка на основании зависимостей заряда импульсного электронного пучка (энергия электронов 350-450 кэВ и плотностью тока

0,2-0,4 кА/см ), дошедшего до коллектора цилиндра Фарадея, от расстояний в газовых композициях, используемых в импульсном плазмохимическом синтезе в диапазоне давлений 40-60 кПа.

3 Получен ультрадисперсный порошок диоксида кремния из металлоорганического прекурсора 81(02^0)4 импульсным плазмохимическим методом. Исследован фазовый состав синтезированных образцов 8102. Для всех ультрадисперсных порошков, полученных с помощью импульсного плазмохимического синтеза из ТЭОС, характерно наличие кристаллической структуры ЗЮгтипа а-тридимит.

4 Определен химический состав образцов ультрадисперсного порошка 8Юг, полученного с помощью импульсного плазмохимического синтеза из 81(02^0)4. Для всех образцов характерно наличие связи С-Н, что свидетельствует о присутствии соединения углерода в синтезированном образце. Наличие данной связи открывает перспективы новых исследований по применению синтезированного порошка в качестве носителя органических соединений в катализе, в фармацевтике и т.д.

5 В образцах 8Юг, полученных из исходной смеси газов 81(02^0)4 , Ог и Н2, замечены образования в виде «нановолокон» (диаметр «нановолокна» не превышает 20 - 40 нм, длина достигает 1 мкм).

Список литературы диссертационного исследования кандидат технических наук Холодная, Галина Евгеньевна, 2013 год

Список литературы

1 Номоев A.B., Лыгденов В.Ц. Повышение износостойкости перхлорвиниловой краски нанопорошком диоксида кремния // Вестник ВСГТУ. - 2012. -N 3. - С. 16-20.

2 Пономарев Д.В. Импульсный плазмохимический синтез наноразмерных оксидов: Дис. ...канд.тех.наук. Томск, 2006. - 144с.

3 Пушкарев А.И., Новоселов Ю.Н., Ремнев Г.Е. Цепные процессы в низкотемпературной плазме. - Новосибирск: Наука, 2006. - 226 с.

4 Сазонов Р.В. Синтез и свойства композиционных нанодисперсных оксидов. Дис. ...канд.физ.-мат.наук. Томск, 2010. - 115 с.

5 Петрунин В.Ф. Ультрадисперсные материалы в атомной отрасли // Сборник докладов НИЯУ МИФИ - 2013. - 360 с.

6 Гусеев А.И., Ремпель A.A. Нанокристаллические материалы - М.: Физматлит, 2001. -

223 с.

7 Kalachev A. Nanomaterials and related products // Surface and Nano-Technology — 2012. —

43 c.

8 Аввакумов Е.Г., Каракчиев Jl.Г., Гусев A.A., Винокурова О.Б. Механохимический синтез дисперсных оксидных материалов различного функционального назначения // Вторая Всероссийская конференция по наноматериалам «НАНО - 2007» - Новосибирск. - 2007. -

321 с.

9 Аввакумов Е.Г. Механические методы активации химических процессов. -Новосибирск: Наука, 1988. - 305 с.

10 Yavari A.R., Desre P.J., Benameur T. // Phys. Rev.Lett. - 1992. - Vol.68.-N 14. - P.22-35

11 Kodas T.T.//Adv. Mater., 1986. - Vol. 6. - P. 180.

12 Khaleel A, Richards R. // Ceramics, Nanoscale Materials in Chemistry. - New York, 2001. - 124 p.

13 Христофоров, A. И. Нанокерамика: учеб. пособие. В 3 ч. 4.1 /А. И. Христофоров, Э. П. Сысоев, А. И. Христофорова; Владим. гос. ун-т. - Владимир: Ред.-издат. комплекс ВлГУ, 2005.-76 с.

14 Шабанова Н. А. Основы золь-гель технологии нанодисперсного кремнезема / Н. А. Шабанова, П. Д. Саркисов. - М.: Академкнига, 2004. - 207 с.

15 Бородин Ю. В. Разработка золь-гель технологии тонкослойных покрытий на основе оксидов элементов III-V групп: Дис. ... канд.тех.наук. Томск, 1997. - 145 с.

16 Sakka S. Sol-Gel Science and Technology: Processing, Characterization and Applications / Sakka S., Springer. - 2004. - 1980 p.

17 Шиманский А.Ф., Подкопаев О.И., Васильева М.Н, Симонова Н.С., Фомина К.Н., Зеера Г.М. Исследование и разработка технологических режимов изготовления кварцевых тиглей для плавления кремния // Журнал Сибирского федерального университета. Химия. -2009,-N4. -Р. 307-314.

18 Генералов М.Б. Криохимическая нанотехнология. - M.: ИЦК «Академкнига», 2006. -

325 с.

19 Потапов В.В. Получение водных золей кремнезема мембранным концентрированием гидротермальных растворов // Химическая технология. - 2008. - N 6. - С. 14-22.

20 Гончаров В.К. // Приборы и техника эксперимента. - 1995 - N 5. - С. 146-149.

21 Гончаров В.К., Козадаев К.В., Попечиц В.И., Пузырев М.В. Исследование воздействия высокоэнергетического излучения на вещество с целью создания новых материалов и технологий // Вестник БГУ. - 2010.-N 1. - С.3-10.

22 Алымов М.И., Зеленский В.А. Методы получения и физико-механические свойства объемных нанокристаллических материалов. - М.: МИФИ, 2005. - 52 с.

23 Gunter В., Kumpmann A. Ultrafine oxide powders prepareted by inert gas evaporation // Nanostruct. Mater. - 1992. - Vol. 1. - N 1. - P.27-30.

24 Ген М.Я., Петров Ю.И. Дисперсные конденсаты металлического пара. // Успехи химии, - 1969,-T.38.-N 12. - С.2249-2278.

25 Gurav A.S., Kodas T.T., Wang L.M., Kauppinen E.I., Joutsensaari J. Generation of nanometer-size fullerene particles via vapor condensation // Chem. Phys. Lett. - 1994. - N 218. -

P. 304-308.

26 Gruss A, Dinse K-P, Hirsch A, Reuther U. Photolysis of (C59N)2 studied by time-resolved EPR. J Am Chem Soc. - 1997. - N 119/872. - P.8-9.

27 Smalley R.E. Discovering the fullerenes // Reviews of Modern Physics. - 1997. - Vol. 69. -N3.-P. 723-730.

28 Чурилов Г. H. Плазменный синтез фуллеренов // ПТЭ. - 2000. - N 1. - С. 5-15.

29 Цветков Ю.В., Самохин A.B., Алексеев Н.В., Благовещенский Ю.В. Физикохимия и технология плазмохимического синтеза нанопорошков элементов и соединений Москва. -Институт металлургии и материаловедения им. A.A. Байкова РАН. Учебное пособие. - 2008. -136 с.

30 Андриевский P.A. Наноструктурные материалы / Р.А Андриевский, A.B. Рагуля. - М.: Академия, 2005. - 192 с.

31 Патент РФ 2067077, С01ВЗЗ/18 Способ получения ультрадисперсной двуокиси кремния, устройство для его осуществления и ультрадисперсная двуокись кремния / Лукашов

B.П. и др. Заявлено 26.01.1994. Опубл. 27.09.1996. - 4с.

32 Ильвес В.Г., Котов Ю.А., Соковнин С.Ю., Rhee C.K. Использование импульсного электронного пучка для получения нанопорошков оксидов // Российские нанотехнологии-2007. - Т. 2. -N 9 - С.96-101.

33 Соковнин С.Ю., Ильвес В.Г. Применение импульсного электронного пучка для получения порошков некоторых оксидов металлов. Екатеринбург: РИО УрО РАН, 2011. - 318 с.

34 Toth A., Mohai М., Ujvari Т., Bertoti I. Nanomechanical properties of silicon-, oxygen- and nitrogen-containing a-C:H films prepared by RF plasma beam CVD// Thin Solid Films. - 2005. -Vol.482.-P.188-191.

35 Каменская A.B., Дикарева P.П. Технологические процессы в микроэлектронике: Учеб.метод. пособие. - Новосибирск: Изд-во НГТУ, 2005. - 44 с.

36 Светличный А. М., Поляков В. В., Варзарев Ю. Н. Формирование пленок диоксида кремния фотохимическим разложением тетраэтоксисилана // Микроэлектроника. - 2001. - Т. 30. - N 1.-С. 27-31.

37 Молчанов С.П., Лебедев-Степанов П.В., Климонский С.О., Шеберстов К.Ф., Третьяков С.Ю., Алфимов М.В. Самосборка упорядоченных слоев микросфер диоксида кремния на вертикальной пластинке // Российские нанотехнологии. - 2010. - Т. 5. - N 5-6. -

C.54-58.

38 Акунец A.A., Борисенко Н.Г., Меркульев Ю.А. Способ изготовления слоев кремнеаэрогеля с плавным градиентом плотности. М.: Препринт, 2008. - 24 с.

39 Патент РФ 231564 РФ, МКИ 3 В 32 J К7/15. Способ получения нанодисперсных порошков оксидов /Д.В. Пономарев и др. Заявлено 24.12.2003. Опубл. 27.11.2005. Бюл. №33. - 4 с.

40 Пушкарев А.И., Ремнев Т.Е., Пономарев Д.В. Неравновесный плазмохимический синтез нанодисперсных оксидов металлов // Химия высоких энергий. - 2006. - Т.40. - N 2. -С.134-140.

41 Пономарев Д.В., Пушкарев А.И., Ремнев Г.Е. Исследование морфологии и фазового состава нанодисперсных оксидов TÍO2 и x*Ti02+y*Si02, полученных методом неравновесного плазмохимического синтеза. // Известия ТПУ. - 2005. - Т. 308 -N 1. - С. 103-106.

42 Сазонов Р.В., Холодная Г.Е., Пономарев Д.В., Кайканов М.И., Егоров И.С. Импульсный плазмохимический синтез и свойства наноразмерных порошков оксидов титана и кремния // Изв.вузов. Физика 11/3. - Т.54 - С. 68-73.

43 Кочкоров Б.III., Холодная Г.Е., Пономарев Д.В., Сазонов Р.В. Исследование влияния количества SiCU на геометрическй размер SiC>2 при импульсном плазмохимическом синтезе // Известия ТПУ. Химия - 2010. -N 3. - С. 37-40.

44 Remnev G.E., Pushkarev A.I. Research of chain plasmochemical synthesis of superdispersed silicon dioxide by pulse electron beam. // IEEJ Transactions on fundamentals and materials - 2004. - Vol. 124. - N 6. - P. 483-486.

45 Remnev G.E. and Pushkarev A.I. Synthesis of nanosized silicon dioxide in a chain plasma-chemical process // High Energy Chemistry - 2004. - Vol. 38. - N 5. - P. 348-350.

46 Иванова H.A., Прибытко A.M., Скороходов И.И. Высокомолекулярные соединения, 1969.-T.il. -С.1012-1016.

47 Соболевский М.В., Скороходов И.И., Гриневич К.П. и др. Олигоорганосилоксаны. Свойства, получение, применение. / Под ред.М.В. Соболевского. М.: Химия, 1985. - 162 с.

48 Алексеев П.Г., Скороходов И.И., Поварнин П.И. Свойства кремнеорганических жидкостей: Справ. - М.: Энергоатомиздат, 1997. - 328 с.

49 Hendrik К. Kammler Sotiris Е. Pratsinis Scaling-up the Production of Nanosized SiC>2-particles in a Double Diffusion Flame Aerosol Reactor // Journal of Nanoparticle Research. - 1999. -Vol. 1.-N4.-P. 467-477.

50 Бажант В., Хваловски В., Ратоуски И. Силиконы. Кремнейорганические соединения, их получения, свойства и применение. Государственное научно-техническое издательство химической литературы. М.: 1960. - 709 с.

51 Vyle L.R., Kipping F.S. Organic derivatives of silicon // XXXI Action of mercuric oxide on diarylchlorsilane // J.Chem.Soc. - 1924. - P.981-991.

52 Патент РФ 2399687 Способ извлечения серебра из концентрированных хлоридных растворов / Наторхин М. И. Заявлено 03.03.2009. Опубл. 29.09.2010. - 4 с.

53 Патент US 6471930 Silicon oxide particles / Kambe и др. Заявлено 06.12.2000. Опубл. 29.10.2002.-4 с.

54 Патент US 6749823 Method for producing hydrophobic silica fine powder / Yasuaki Nozawa. Заявлено 30.09.2001. Опубл. 15.06.2004. - 4 с.

55 Бартон Д., Оллис У.Д. Общая органическая химия. Металлорганические соединения. - М.: Химия, 1984. - Т.7. - С. 96-132.

56 Brinker С. J., Scherer G. W. Sol-Gel Science. The Physics and Chemistry of Sol-Gel Processing // Materials & manufacturing processes. - 1993. - Vol. 8. -N 3. - P. 391-392.

57 Максимов А.И., Мошников В. А., Таиров Ю.М., Шилова О. А. Основы золь-гель технологии нанокомпозитов, СПб.: ООО "Техномедиа". Изд-во "Элмор", 2008. - 225 с.

58 Thomas Delclos, Carole Aimé, Emilie Pouget, Aurélie Brizard, Ivan Hue, Marie-Hélène Delville and Reiko Oda. Individualized Silica Nanohelices and Nanotubes: Tuning Inorganic Nanostructures Using Lipidic Self-Assemblies // Nano Lett. - 2008. - N 8. - P. 1929-1935.

59 Кондрашова Б., Васильева О., Валыдифер В., Астафьева С., Стрельников В. Получения мезопористого диоксида кремния с высокой удельной поверхностью // Журнал прикладной химии. - 2009. - Т. 82. - N 1. - С. 3-7.

60 Kelberg Е.А., Grigoriev S.V., Okorokov A.I., Eckerlebe H., Grigorieva N.A., Kraan W.H., Eliseev A.A., Lukashin A.V., Vertegel A.A., Napolskii K.S. SANS study of new magnetic nanocomposites embedded into the mesoporous silica // Physica B. - 2003. - Vol. 335. - P.123-126.

61 Лукашин A.B. Создание функциональных нанокомпозитов на основе оксидных матриц с упорядоченной пористой структурой. Дисс...докт. хим. наук, Москва, 2009. - 279 с.

62 Афонина Г.А., Леонов В.Г., Попова О.Н. Влияние условий гидролиза тетраэтоксиислана на синтез форстерита // Стекло и керамика. - 2008. - N 12. - С.27-30.

63 Айлер Р.К. Химия кремнезема. - М.: Мир, 1982. - Т.1/2. - 712 с.

64 Волков А. Н., Юрков Г. Ю., Овченков Е. А., Кокшаров Ю. А., Попков О. В., Ивичева С. Н., Матвеев В. В., Каргин Ю. Ф. Композит на основе микрогранул Si02 и наночастиц кобальта // Перспективные материалы. - 2010. - N 4. - Р.56-60.

65 Савченко Н.С. Синтез и исследование свойств конструкционных и функциональных материалов на основе оксида кремния. Дисс....канд.тех.наук, Томск, 2008. - 127 с.

66 Масалов В.М., Сухинина Н.С., Емельченко Г.А. Коллоидные частицы диоксида кремния для формирования опалоподобных структур // Физика твердого тела. - 2011. — Т. 53. — N 6. - С.1072-1076.

67 Stober W., Fink A., Bohn E.J. // J. Colloid Interface Sei. - 1968- Vol. 26. - N 62. - P. 411416.

68 Bogush G.H., Tracy M.A., Zukoski C.F. // J. Non-Cryst. Solids. - 1988. - Vol. 104. - N 95. - P.320-326.

69 Kolbe. Das komplexchemiche Verhalten der Kieselsaure.Dissertation, Friedrich-Schiller Universität, Jena. - 1956. - P.369-375.

70 Масалов В.M. Кинетика синтеза, механизм формирования и внутренняя структура коллоидных частиц диоксида кремния // Сборник трудов Всероссийской молодежной конференции «Опалоподобные структуры» - 2012. - С.21-25.

71 Седунов С.Г., Ступникова М.П., Демидов О.М., Тараскин К.А., Козырева A.B., Филатов Е.В. Разработка способа получения наноразмерных коллоидных систем на основе диоксида кремния // Молекулярные технологии. - 2011. -N 5. - С.263-275.

72 Motoaki Adachi, Shigeki Tsukui, Kikuo Okuyama Nanoparticle Formation Mechanism in CVD Reactor with Ionization of Source Vapor // Journal of Nanoparticle Research. - 2003. - Vol. 5 (1-2).-P. 31-37.

73 Румак H.B. Компоненты МОП-интегральных микросхем / Н. В. Румак; Академия наук Белорусской ССР (АН БССР), Физико-технический институт (ФТИ); под ред. А. П. Достанко. -Минск: Наука и техника, 1991. - 311 с.

74 Патент DE 1031297 Process for preparing finely dispersed silicon dioxide / Troicky V.N. Заявлено 20.04.1989, опубл. 28. 02.1991. - 8 с.

75 Сазонов Р.В., Холодная Г.Е., Пономарев Д.В., Кайканов М.И. Импульсный плазмохимический синтез ультрадисперсного диоксида кремния из металлоорганического прекурсора // Изв.вузов. Физика 6/2. -2012. - Т.55 - С. 72-76.

76 Сазонов Р.В., Холодная Г.Е., Пономарев Д.В., Ремнев Г.Е. Импульсный плазмохимический синтез наноразмерного диоксида кремния из металлоорганического прекурсора - тетраэтоксисилана // Изв.вузов. Физика 10/3. - 2012 - Т.55. - С.361-364.

77 Диденко А.Н., Григорьев В.П., Усов Ю.П. Мощные электронные пучки и их применение. - М., Атомиздат, 1977. - 280 с.

78 Ремнев Г.Е., Фурман Э.Г., Пушкарев А.И., Карпузов С.Б., Кондратьев H.A., Гончаров Д.В. Импульсный сильноточный ускоритель с согласующим трансформатором // Приборы и техника эксперимента. - Томск: Изд-во ТПУ. - 2004. -N 3. - С.130-134.

79 Исакова Ю.И., Вахрушев Д.В., Холодная Г.Е. Тепловизионная диагностика параметров мощных ионных пучков // XVII Международная научно-практическая конференция студентов и молодых учёных «Современные техника и технологии». - 2011. - Т. 1- С. 192 -193.

80 Исакова Ю. И. , Вахрушев Д. В. , Холодная Г. Е. Метод диагностики параметров мощных ионных пучков с помощью тепловизора // Информационно-измерительная техника и технологии: материалы II Научно-практической конференции / Под ред. A.B. Юрченко, Томск: Изд-во Томского политехнического университета. - 2011. - С. 52-53.

81 Сазонов Р.В., Пономарев Д.В., Холодная Г.Е., Исакова Ю.И. Тепловизионная диагностика геометрического профиля и энергетического спектра импульсного электронного пучка // Ядерная и радиационная физика: Доклады 8-й Международной конференции. -Алматы: ИЯФ НЯЦ PK.-2011.-С. 534-539.

82 Pushkarev A., Kholodnaya G., Sazonov R., Ponomarev D.Thermal imaging diagnostics of high-current electron beams // Review of scientific instruments. - 2012. - Vol. 83. Issue 7, Article ID 073309.

83 Pushkarev A. I., Sazonov R. V., Bull. Tomsk Polytech. Univ. - 2007. - Vol. 311(2). -P. 47-50.

84 Voisin L., Bicrel В., Desanlis T., Galtié A., Hebert D., Lasserre J. P., Loreau Y., Serrand A., Noel C., Pierret O. // The 3rd Euro-Asian Pulsed Power Conference /18th International Conference on High-Power Particle Beams. - 2010. - P. 225-226.

85 Кольчужкин A.M, Учайкин B.B. Введение в теорию прохождения частиц через вещество. М.: Атомиздат. - 1978. - 256 с.

86 Пикаев А.К. Современная радиационная химия. Основные положения. Экспериментальная техника и методы. - М.: Наука, 1985. - 375 с.

87 Беспалов В.И. Взаимодействие ионизирующих излучений с веществом: учебное пособие / В. И. Беспалов - 3-е изд., испр. - Томск: Изд-во ТПУ, 2007 - 368 с.

88 Кондратьев H.A. Транспортировка сильноточных релятивистских электронных пучков в плотных средах //Дис. ...докт.физ.-мат.наук. Томск, 2005. - 240 с.

89 Блохин М.А., Швейцер И.Г. Рентгеноспектральный справочник. М.: Наука, 1982. -

376 с.

90 Горшков B.C., Савельев В.Г., Федоров Н.Ф. Физическая химия силикатов и других тугоплавких соединений. - М.: Высш. шк., 1988. - 400 с.

91 Тихонов В.А. Практикум по химии кремния и физической химии силикатов. - Львов: ЛГУ, 1965.-292 с.

92 Куколев Г.В. Химия кремния и физическая химия силикатов. - М.: Изд-во по строительству, 1966. -463 с.

93 Пущаровский Д.Ю., Урусов B.C. Структурные типы минералов. М., 1990. - 602 с.

94 Chun H., Yizhong W., Hongxiao T. Preparation and characterization of surface bond-conjugated TÍO2/SÍO2 and photocatalysis for azodyes // Applied Catalysis B: Environmental. - 2001. -Vol. 30.-P. 277-285.

95 A.H. Матвеев. Атомная физика. M.: Высшая школа, 1989. -439 с.

96 К А.Смит. Прикладная ИК спектроскопия. М.: Мир, 1982. - 328 с.

97 Петров Р.В., Хаитов P.M. Искусственные антигены и вакцины. - М.: Медицина, 1988. -288 с.

Приложение А (обязательное)

С&гшл UjMi

C&cjvCrryiïf*

Федеральное государственное бюджешое учреждение науки

и нети Т У Т С И Л 1, H о т о ч H о й Э Л К К Т 1' О I I И К И С И г» И I' с к о г о О Т Д !•; Л Е И 11 Я Р о с с и й с к о й

А К А Д Е M И И II А У К (ИСЭ СО РАН)

УТВЕРЖДАЮ

;ам. директора rio HP, д.т.н.

Ч^е Коваль Н.Н.

Просп. Лкилечнчсской. л 2/J. Timet.. 634(155 Дли I l'.'K'i ра.чч: Томск'-??. Г'ячрял Факс [phone] Телефон (3X22) 4') 1-544 h-mail: [e-mail] http-.//«^.hceUsc.ru

IbA^YlP 2013 г.

АКТ

о внедрении (использовании) результатов диссертационной работы Холодной Галины Евгеньевны, представляемой на соискание учёной степени кандидата технических наук

Комиссия п составе-

председатель - Батракон Л.В . зав. лаб. вакуумной .электроники (ЛВЭ). к.ф -м.н..

члены комиссии: Озур Г.Е., в.u.c. ЛВЭ. д.т.н.; Марков Л.Б., с.u.c. ЛВЭ, к.ф-м н.

составили настоящий аю о том, что результаты диссертационной работы Холодной Г.Е «Плазмохимнческин синтез ианоразмерпого диоксида к-рсмним из тетраэтоксисндама, инициируемый импульсным электронным пучком», представляемой на соискание ученой степени кандидата технических наук, использованы в научной деятельности ИСЭ СО РАН. а именно: исследование распределения плотности энергии по сечению нерелятивистского сильноточного электронного пучка проводится с номощыо тепловизионнон диагностики с использованием методики, изложенной в статье A I Puxhkarev. G.E. Kho-lodnaya, R. Y. Sazonov and D. Y Ponomurev, Thermal imaging diagnostics of high-current electron beams // Review of Scientific Instruments, 2012. Vol. 83. Issue 10. 103301.

Методика используется при выполнении следующих проектов:

1. Проект РФФИ № 12-08-00213-а «Управление формой и поперечным профилем плотности энергии нерелятивнстского сильноточного электронного пучка».

2. Госбюджетный проект «Взрывоэмиссионные процессы в вакуумном разряде и разработка фундаментальных основ их применения в технологиях», выполняемый в рамках приоритетного направления «Современные проблемы физики плазмы, включая физику высокотемпературной плазмы и управляемом термоядерного синтеза, физику астрофизической плазмы и основы ее применения в технологических процессах».

Члены комиссии:

Марков А.Б.