Оптимизация замедлителей нейтронов для высокопоточных источников тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат физико-математических наук Куликов, Сергей Александрович

• Куликов, Сергей Александрович
• кандидат физико-математических наук
• 2006

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Куликов, Сергей Александрович

Введение. ф I. Исследования радиационных эффектов в водородсодержащих веществах при низких температурах.

1.1. Описание установки.

1.2. Основные параметры установки УРАМ-2.

1.3. Обработка и анализ полученных экспериментальных данных.

1.3.1. Спонтанные и индуцированные реакции рекомбинаций радикалов.

1.3.1.1. Обработка данных.

1.3.1.2. Результаты анализа.

Ф 1.3.2. Накопление водорода.

I.3.3. Поведение теплопроводности льда под облучением.

II. Замедление нейтронов (термализация и сечения взаимодействия холодных нейтронов).

II. 1. Термализация нейтронов.

Н.2. Библиотеки нейтронных сечений.

Н.З. Сравнение нейтронных сечений приготовленных разными группами посредством их использования в программе МСИР.

III. Оптимизация конфигурации комплекса замедлителей нейтронов реактора ИБР-2М.

III. 1. Получение результатов при использовании программы транспорта нейтронов МСИР.

Ш.2. Оптимизация толщины холодного замедлителя по интенсивности утечки холодных нейтронов.

Ш.З. Расчетная оптимизация конфигурации комплекса замедлителей нейтронов реактора ИБР-2М.

Ш.3.1. Оптимизация конфигурации комплекса замедлителей для каналов №№1,2,4-6,9.

Ш.З.2. Оптимизация конфигурации комплекса замедлителей для каналов

7,8,10,11.

Ш.4. Расчеты тепловыделения в холодных замедлителях нейтронов реактора

ИБР-2М.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Оптимизация замедлителей нейтронов для высокопоточных источников»

В замедлителях нейтронов осуществляется снижение энергии быстрых нейтронов источника вплоть до их термализации, создавая нужный спектр внешних нейтронных пучков. Наиболее востребованы для новых проектов интенсивных нейтронных источников «холодные» замедлители с температурой замедляющего вещества 20К+100К, которые дают повышенный выход «холодных» нейтронов с длиной волны более 4 А. Оптимизация размещения, толщины самих холодных замедлителей и предзамедлителей, использование эффектов «нейтронная пушка» и гребенчатых постзамедлителей дает дополнительный выход холодных нейтронов без существенных экономических затрат. В ныне действующих замедлителях в качестве замедляющего вещества используют обычную воду, жидкий водород [1-3], жидкие углеводороды (метан, пропан [4]), твердый метан [5]. Возможно также применение льда, полиэтилена, замороженных смесей метана с инертным газом или ненасыщенными углеводородами, метана в цеолитах, гидратов метана, аммиака, ароматических углеводородов (в частности, триметилбензола (мезитилена)) и др.

Для замедления нейтронов до тепловых энергий как правило используется обычная вода, использования же материалов для холодных замедлителей затруднительно в связи с проблемами радиационной стойкости.

Наиболее технологичным и чаще всего применяемым веществом для криогенных замедлителей является жидкий водород, который используется в большинстве действующих на сегодняшний день холодных замедлителей. Главное его достоинство - отсутствие радиолиза и радиационных эффектов. Однако термализация нейтронов в жидководородном замедлителе происходит не полностью. Это объясняется отсутствием низко лежащих уровней возбуждения у молекулы водорода. К тому же водород взрывоопасен, что ограничивает круг его использования в особенности при использовании его на импульсном реакторе, поскольку импульсный реактор, например ИБР-2, ~ в 40 раз более чувствителен к изменению его геометрии, чем реакторы стационарного действия

Метан оказывается более эффективным для замедления нейтронов потому что его молекула имеет низко лежащие вращательные (ротационные) уровни. Это, наряду с большой плотностью ядер водорода, делает метан по нейтронно-физическим свойствам наилучшим из всех до сих пор известных веществ (рис. 1, [ 6 ]).

Neutroo ertergy (rneV)

Рис. 1. Спектр нейтронов из различных материалов. 1 - СН4, 31 К; 2 -С6Н3(СН3)3, 25К; 3 - Н2,18К; 4 - Н20 30К. [6]

Выход холодных нейтронов из твердого метана при температуре 20 К в 2-3 раза выше, чем из водорода. Метан также удобен тем, что может быть использован в сравнительно широком интервале температур. В настоящее время на ИБР-2 действует один криогенный замедлитель с твердым метаном [7-9], используемый при температурах 30К - 70 К. Еще три замедлителя на твердом метане работают в США (Аргоннская Лаборатория, IPNS) и Японии (Цукуба, KENS) [5,10]. Главный же недостаток метана - низкая радиационная стойкость. В процессе работы метанового замедлителя на ИБР-2 по 2-3 раза в сутки необходимо менять температурный режим (для выгонки» накопившегося водорода), что вызывает нестабильность нейтронного спектра. Каждые два дня производится замена метана в 1РИ8. Кроме того, ресурс работы метанового замедлителя невелик из-за накопления в камере смол - твердых продуктов радиолиза.

Из радиационных эффектов при облучении замороженных водородсодержащих газов и жидкостей при температурах 20-100 К наиболее существенны следующие четыре:

• Образование радиолитического водорода; при отогреве расширяющийся газ водорода вызывает «распухание» твердой матрицы вещества замедлителя (метана, льда, мезителена и др.), которая может деформировать или даже разрушить металлические стенки камеры замедлителя [11,12].

• Образование «замороженных» радикалов; при достижении их критической концентрации (которая достигается, например, в льде за 5 часов при мощности дозы 0.1 кГр/с) возможно развитие цепной реакции рекомбинации и, соответственно, саморазогрев вещества [13-19];

• Образование высокомолекулярных, высококипящих продуктов, которые трудно удалить из камеры холодных замедлителей и которые могут накопиться в значительных количествах [5].

• Снижение теплопроводности [20].

Применение новых веществ в холодных замедлителях нейтронов приводит к необходимости создания библиотек сечений взаимодействия этих веществ с нейтронами при низких температурах для дальнейшего их использования в моделировании и расчете источников нейтронов с криогенными замедлителями. В связи со сложностью динамики взаимодействия медленных нейтронов с веществом при низких температурах, приготовление таких библиотек является нетривиальной задачей, для решения которой существует несколько методик [21-23]. Чтобы быть уверенным что созданные библиотеки адекватно описывают динамику взаимодействия молекул вещества с нейтронами, необходима их верификация путем сопоставления результатов экспериментов с результатами расчетов при использовании модели экспериментальной установки и библиотек верифицируемых материалов.

Целью диссертационной работы является оптимизация комплекса замедлителей нейтронов реактора ИБР-2М. Указанная цель достигается решением следующих основных задач:

• Первая задача состоит в том чтобы в результате экспериментального анализа найти наиболее радиационностойкие материалы среди эффективно замедляющих нейтроны материалов (т.е. получить значения интенсивности накопления радикалов и водорода в материалах для холодных замедлителей нейтронов; температур, при которых возможна работа с материалами без появления спонтанных реакций рекомбинаций; оценить температуры, при которых водород начинает выходить из материала после облучения).

• Вторая задача - описав ЗЭ геометрию реактора ИБР-2М и окружения в формате для расчета транспорта нейтронов программой МСЫР [24], сравнить наиболее эффективные толщины для разных материалов и дать ответ о том, какой материал наиболее подходящий для использования в холодных замедлителях реактора ИБР-2М с учетом радиационных эффектов.

• Третья задача расчетным путем провести оптимизацию конфигурации холодных и тепловых замедлителей нейтронов реактора ИБР-2М с целью удовлетворения требований к спектрам нейтронов и получения наиболее интенсивного потока нейтронов для исследовательских каналов реактора ИБР-2М 1-го, 2-го, с 4-го по 11-ый.

Структура диссертации представляется в следующем виде. Диссертация изложена на 97 страницах и состоит из введения, трех глав, заключения и списка литературы, включающего 57 наименований. Диссертация включает 54 рисунка и 5 таблиц.

Заключение диссертации по теме «Физика конденсированного состояния», Куликов, Сергей Александрович

Выводы

1. Проведена оптимизация толщины материалов для одного из холодных замедлителей реактора ИБР-2М и сравнены интенсивности утечки нейтронов для разных материалов с оптимизированными толщинами. Несмотря на явное преимущество метана над мезитиленом по выходу холодных нейтронов при оптимальных толщинах, показано, что в связи с изученными радиационными эффектами изложенными в части I данной диссертации использование метана возможно только при больших толщине предзамедлителя и температуре, что приводит к преимуществу использования мезитилена.

2. В результате оптимизации комплекса замедлителей реактора ИБР-2М получены данные о возможности размещения холодных замедлителей на основе мезитилена в сочетании с пред и пост замедлителями. Были применены все известные к настоящему времени возможности по увеличению плотности потока нейтронов: нейтронная «пушка», бериллиевый фильтр-отражатель, использование гребенчатых замедлителей. Исследовательские каналы №№ 1, 2, 4-6, 8 и 9 имеют сходные спектры нейтронов, поскольку направлены на холодные замедлители. Решен вопрос с • удовлетворением требований исследователей на выведенных пучках

Ф для направлений каналов №№ 7, 8, 10, 11. Сравнение дифференциальных спектров нейтронов с поверхностей замедлителей в направлениях ортогональных им для трех криогенных замедлителей реактора ИБР-2М приведены на рисунке 53.

Energy, eV

Рис. 53. Дифференциальные спектры нейтронов для исследовательских 9 каналов №№ 2, 5 и 8. (2 канал - квадраты; 5 канал - окружности;

8 канал- треугольники)

Расчет сделан при мощности реактора 2 МВт для наилучших конфигураций замедлителей с учетом требований других каналов и без бериллиевого гребенчатого постзамедлителя.

3. Получены данные о величине тепловыделения в холодных замедлителях (Рис. 54) и влиянии толщины предзамедлителя на спектр нейтронов и на тепловыделение.

0.160

0.140

0.120

0.100

5 0.080 со

0.060 0.040 0.020 0.000 сЬ2А1 сЬ2 С9Н12 сЬ5 А1 сЬ5С9Н12 сЬ8 А1 сЬ8С9Н12

Рис. 54. Диаграмма тепловыделений в алюминиевой коробке криогенного замедлителя и в мезитилене для каждого из трех криогенных замедлителей при мощности реактора 2 МВт и толщине предзамедлителя 5 см.

Заключение

В диссертации проводилась оптимизация комплекса замедлителей для исследовательских каналов реактора ИБР-2М. Основные результаты можно сформулировать следующим образом:

1. Получены данные о скорости накопления энергии и величинах накопленной энергии в зависимости от полученной дозы, а также о скоростях накопления и температуры выхода радиолитического водорода изо льда и ароматических углеводородов при низких температурах под облучением гамма квантами и быстрыми нейтронами.

2. Впервые определена зависимость между температурой инициации реакций рекомбинаций радикалов в метане. Зависимость имеет линейный характер от полученной дозы.

3. Получена динамика изменения теплопроводности льда при низких температурах под облучением гамма квантами и быстрыми нейтронами (при дозе ~ 4МГр теплопроводность льда изменяется с 40 Вт/м/К до 0.4 Вт/м/К).

4. Расчетным путем проведено сравнение эффективности разных материалов холодных замедлителей ИБР-2М. С учетом нейтронных характеристик и радиационной стойкости, сделан вывод о том, что мезитилен является наиболее эффективным материалом для использования в криогенных замедлителях реактора ИБР-2М. Его использование дает увеличение интегральной плотности потока холодных нейтронов на некоторых направлениях до 25 раз по сравнению с использованием водяных плоских замедлителей.

5. Показана эффективность использования пост-замедлителя в виде водяного отражателя определенной конфигурации.

6. Предложена и подтверждена расчетным путем наиболее эффективная геометрия и конфигурация размещения замедлителей реактора ИБР-2М, удовлетворяющая требованиям экспериментов на выведенных пучках по интенсивности и спектрам нейтронов.

7. Получены данные о величине тепловыделения в криогенных замедлителях реактора ИБР-2М от гамма квантов и нейтронов в зависимости от толщины предзамедлителя, и показано влияние толщины предзамедлителя на интенсивность утечки холодных нейтронов.

В заключении автор выражает искреннюю глубокую признательность своему научному руководителю, доктору физико-математических наук, Е.П. Шабалину за постановку задач, постоянное внимание и руководство работой.

Автор благодарит всех сотрудников участвовавших в экспериментах УРАМ-2, а особенно, В.Б. Дучица, E.H. Кулагина, В.В. Мелихова за плодотворную работу, связанную с исследованиями радиационных эффектов в водородсодержащих веществах. Большая заслуга в реализации этих работ безвременно ушедшего В.В. Голикова.

Автор выражает признательность докторам физико-математических наук Франку Голденбауму и Детлафу Филгесу, кандидату физико-математических наук Каю Нюенингхову за предоставленную возможность выполнить работы по проекту JESSICA, а также проведение расчетных работ по проекту создания комплекса замедлителей реактора ИБР-2М в Форшунгцентре Юлиха.

Автор благодарит кандидата физико-математических наук Ирениуша Натканца за многочисленные полезные обсуждения и поддержку работы.

Автор также считает своим приятным долгом поблагодарить профессоров Дж. Карпентера, И. Киянаги, Р. Гранаду, а также всю коллаборацию АСоМ за полезные дискуссии по вопросам, связанными с замедлителями нейтронов.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Куликов, Сергей Александрович, 2006 год

1. T.Grosz, V.A.Mityukhlyaev, L.Rosta, A.P.Serebrov, and A.A.Zaharov, Liquid hydrogen cold moderator optimisation at the Budapest Research Reactor // PhysicaB, 1997, N234-236, P. 1194-1195.

2. T.Grosz, L.Cser, L.Rosta, M.Szalok, and G.Zsigmond, Cold neutron source at the Budapest reactor // Physica B, 1992, N180-181, P. 932-934.

3. M.G.Zemlyanov, Propane cold neutron source: creation and operation experience, Proc. of the International workshop on cold moderators for pulsed neutron sources , 1997, P. 87-96.

4. J.Carpenter, Cold moderator for pulsed neutron sources, Proc.of Intern.Workshop on Cold Neutron Sources, LANSCE, Los-Alamos, USA, 1990, P. 131-153.

5. M.Utsuro, M Sugimoto, and Y.Fujita, Experimental study on a cold neutron source of solid methylbenzene., Report 8, Ann. Rep. Res. Reactor Inst. Kyoto Univ. -1975.pp. 17-25.

6. A.A.Belyakov, Solid methane cold moderator at the IBR-2 reactor // Journal of Neutron Research, 1996, N3, P. 209-221.

7. A.A.Beliakov, I.T.Tretiakov, E.P.Shabalin, V.V.Golikov, and V.I.Luschikov, Solid Methane Cold Moderator for the IBR-2 Reactor, Proc.of the International Workshop on Cold Moderators for Pulsed Neutron Sources, ANL, Argonne, Illinois, 1998, P. 73-78.

8. A.A.Beljakov, I.T.Tretiakov, and E.P.Shabalin, First experience with the new solid methane moderator at the IBR-2 reactor, Proc. of the 15th Meeting of1.ternational Collaboration on Advanced Neutron Sources ICANS-XV , Tsukuba, Japan, 6-11-2000

9. S.Ikeda, N.Watanabe, S.Satoh, .Furusaka, and K.Inoue, Cold Neutron Moderator at KENS-I, Proc.of International Collaboration on Advanced Neutron Sources 9 ICANS-IX, PSI, Villigen, 22-9-0086, P. 18-26.

10. J.Carpenter, Thermally activated release of stored chemical energy in cryogenic media // Nature, 1998, P. 358-360.

11. E.P.Shabalin On the Phenomenon of the Fast Release of Energy in Irradiated Solid Methane: Discussion of Models Considering the Local Space Distribution of Energy/Dubna: JINR-Communications, E17-95-142,1995.

12. E.Shabalin, E.Kulagin, S.Kulikov, and V.Melikhov, Experimental study of spontaneous release of accumulated energy in irradiated ices // Radiation Physics and Chemistry, 2003, N67, P. 315-319.

13. E.Kulagin, S.Kulikov, V.Melikhov, and E.P.Shabalin, Radiation Effects In Cold Moderator Materials: Experimental Study of Accumulation and Release of Chemical Energy // Nuclear Instr.and Methods in Physics Research, B,, 2004, N215/1-2, P. 181-186.

14. В.И.Гольданский, Э.Н.Руманов, and Е.П.Шабалин, Пределы распространения волн рекомбинации радикалов // Химическая физика, 1999, N18, Р. 16-20.

15. Е.П.Шабалин, С.А.Куликов, and В.В.Мелихов, Study of fast neutron irradiation effects in cold moderator materials // Письма в ЭЧАЯ, 2003, P. 82-88.

16. R.D.Taylor and J.E.Kilpatrick, // The Journal of Chem.Physics, 1955, N23, P. 1232-1235.

17. W.Bernnat, J.Keinert, and M.Mattes, Evaluation of scattering laws and cross sections for calculation of production and transport of cold and ultracold neutrons, Proc: ACoM-6, FZJ, FZJ, Juelich, Germany, 11-9-2002

18. J.R.Granada, V.H.Gillete, and S.Petriw, Neutron cross section of cryogenic materials: A synthetic kernels for molecular solids, Proc: ACoM-6, FZJ, FZJ, Juelich, Germany, 11-9-2002

19. R.E.MacFarlane, Cold moderator scattering kernel methods, Proceedings of X-th Meeting of the International Collaboration on Advanced Neutron Sources, LANL, USA, 7-10-1988, P. 157-178.

20. J.F.Briesmeister MCNP- A general Monte Carlo n-particle transport code: LA-12625-M, 1997.

21. Е.П.Шабалин, Е.Н.Кулагин, С.А.Куликов, and В.В.Мелихов, Радиационные эксперименты с водородсодержащими материалами на криогенной облучательной установке УРАМ-2 реактора ИБР-2 // Атомная Энергия, 2004, N97, Р. 183-189.

22. V.Golikov, E.Kulagin, and E.Shabalin Dose rates near water moderator of the IBR-2 reactor: experiment and analysis: JINR-Communications, El 62002-79, 2002.

23. E.P.Shabalin, V.V.Golikov, S.A.Kulikov, and et.al URAM-2 cryogenic irradiation facility: JINR Communications, El3-2002-143, 2002.

24. E.Shabalin, V.Golikov, S.Kulikov, and et.al, Study of radiation effects in hydrogeneous moderator materials at low temperatures (URAM-2 project), ACoM-6, 11-13 September 2002 , FZJ, Juelich, German, 2002

25. R.Livingston and A.J.Weinberger, Atomic and Molecular Hydrogen Yields from Irradiated Acids // The Journal of Chemical Physics, 1960, N33, P. 499508.

26. P.Fluornoy, Disappearance of Trapped Hydrogen Atoms in Gamma-Irradiated Ice // J.Chem.Phys, 1963, N36, P. 22-29.

27. E.P.Shabalin Probabilistic model of spontaneouse release of accumulated energy in irradiated ices, 2004.

28. Д.А.Франк-Каменецкий Диффузия и теплопередача в химической кинетике: «Наука», Москва, 1969.

29. Peter II.Hobbs Ice Physics/ N.Y.-London: Clarendon Press, 1974.

30. Н.Маэно Наука о льде: Москва, "Мир", 1988.

31. S.W.Lovesey Theory of neutron scattering from condenced matter: Oxford university press, 1984.

32. V.F.Sears, Neutron slowing down and thermalization, International workshop oncold neutron sources , LANSCE, USA, 1990, P. 157-177.

33. K.N.Nunighoff, Ch.Pohl, V.Bollini, H.Conrad, D.Filges, F.Goldenbaum, and S.Koulikov, Ice moderator experiments at very low temperatures // Eur.Phys.J.A, 2004, N22, P. 519-528.

34. K.Nueninghoff, W.Bernnat, V.Bollini, A.Bubak, H.Conrad, D.Filges, S.Koulikov, and et.al, Experimental Investigations of Advanced Cold Moderators at JESSICA at COSY-Juelich and Comparison with MCNPX

35. Simulations, "AccApp'03", Sixth International Meeting on Nuclear Applications of Accelerator Technology, Accelerator Applications in a Nuclear Renaissance , ANS, San Diego, California, 2003, P. 804-809.

36. P.F.Rose, ENDF-201, ENDF/B-VI summory documentation, Report -1991.

37. C.Nordborg, The JEF-2.2 nuclear data library, Report -2000.

38. T.Nakagava, S.Shibata, S.Chiba, T.Fukahory, Y.Nakajima, and at al., Japanese evaluated nuclear data libriary Version 3 Revision -2: JENDL-3.2 // J.Nucl.Sci.Technol., 1995, P. 1259-1271.

39. R.E.MacFarlane and D.W.Muir, The NJOY nuclear data processing system Version 91, Report LA-12740, -1994.

40. P.A.Egelstaff, M.J.Poole, and P.Schofield Experimental neutron thermalisation: Pergamon press, Oxford, 1969.

41. V.H.Gillette, M.M.Sbaffoni, J.R.Granada, and M.E.Pepe, Thermal neutron cross sections for moderator materials: comparison of a synthetic scatteringfunction and NJOY results // Annals of Nuclear Energy, 1999, N26, P. 11671181.

42. G.J.Cuello and J.R.Granada, Thermal neutron scattering by Debye solids: a sinthetic scattering function // Annals of Nuclear Energy, 1997, N24, P. 763783.

43. K.Inoue, Slowing down of neutrons to very low temperature by cold solid hydrogenous moderators // Journal of nuclear science and technology, 2005, N7, P. 580-587.

44. G.J.Cuello and J.R.Granada, THERMAL NEUTRON SCATTERING BY DEBYE SOLIDS: A SYNTHETIC SCATTERING FUNCTION // Annals of Nuclear Energy, 1997, N24, P. 763-783.

45. J.R.Granada, Slow-neutron scattering by molecular gases: A synthetic scattering function // Physical Review B, 1985, N31, P. 4167-4177.

46. Y.Ishikava, S.Ikeda, N.Watanabe, and at al., Grooved cold moderator at KENS, International conference on advannced neutron sources (ICANS-VII) , AECL-8488,1983, P. 230-235.

47. Y.Kiyanagi, Optimization of grooved thermal moderator for pulsed neutron source, and its characteristics // Journal of nuclear science and technology, 1984, N21, P. 735-743.

48. С.А.Куликов and Е.П.Шабалин Сравнение эффективности материалов холодных замедлителей нейтронов для реактора ИБР-2М: Сообщения ОИЯИ, Р17-2005-222 , 2005.

49. И.М.Баранов, И.И.Воронин, В.Г.Ермилов, Е.Н.Кулагин, С.А.Куликов, В.В.Мелихов, and и др. Изучение процесса выхода радиолитического водорода из экспериментального элемента холодного замедлителя на твердом мезитилене: Сообщения ОИЯИ, РЗ-2004-212, 2004.