Оптические и нелинейно-оптические неоднородности кристаллов титанилфосфата калия тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.05, кандидат физико-математических наук Якобсон, Виктор Эрнстович

• Якобсон, Виктор Эрнстович
• кандидат физико-математических наук
• 2009

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Якобсон, Виктор Эрнстович

Введение

Глава I. Основные свойства, методы исследования оптической и нелинейно-оптической однородности и условия получения кристаллов

КТЮРО4 (КТР) - литературный обзор

1. Общефизические свойства монокристаллов титанилфосфата калия

2. Морфология кристалла КТР

3. Структура кристалла КТР

4. Точечные дефекты и ростовые дефекты материала

4.1. Нульмерные структурные дефекты

4.2. Одномерные и двумерные дефекты

5. Исследование нелинейно-оптической однородности в кристаллах КТР

6. Выращивание кристаллов КТР

7. Выводы

Глава II. Исследование оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР

1. Образцы для исследования и стандартное оборудование

2. Спектры пропускания кристаллов КТР

3. Оптические неоднородности

4. Неоднородность нелинейно-оптического преобразования

5. Метод визуализации локальных неоднородностей тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2) в кристалле КТЮРО

5.1. Физические основы метода визуализации Д%(2) в кристалле КТЮРО

5.2. Расчет изменения интенсивности и фазы ВГ в неоднородном кристалле в приближении заданного поля основного излучения

5.3. Исследование однородности поля ВГ в сильно расходящемся пучке

6. Связь нестехиометрии состава с Лп и Л%(2)

7. Выводы

Глава Ш. Оптическая однородность и морфология граней кристаллов КТР

1. Оптическая однородность пирамиды роста пинакоида и морфология фронтальной грани (100)

2. Оптическая однородность пирамид роста диэдров и морфология граней {201}

3. Связь An и Д%(2) с микроморфологией граней

4. Выводы

Глава IV. Исследование влияния на оптическую и нелинейно-оптическую однородность кристаллов КТР технологических параметров ростового процесса

1. Ростовое оборудование и оснастка

2. Исследование влияния технологических параметров

2.1. Реактивы и состав шихты

2.2. Температурный интервал выращивания

2.3. Температурный градиент

2.4. Температура насыщения и процедура "затравления"

2.5. Химический состав растворителя

3. Оптимизация технологических параметров роста кристаллов КТР

4. Выводы

Глава V. Использование метода визуализации нелинейно-оптических неоднородностей при изготовлении из кристаллов КТР нелинейных элементов различного назначения

1. Принципы ориентированной резки кристаллической були

2. Кристаллографическая ориентация нелинейных элементов в зависимости от длины волны накачки и температуры

3. Изготовление нелинейных элементов из кристаллов КТР ИЗ

4. Особенности изготовления микроэлементов из КТР

5. Характеристики нелинейных элементов из КТР

6. Выводы 118 Общие выводы 119 Литература

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Оптические и нелинейно-оптические неоднородности кристаллов титанилфосфата калия»

Одними из наиболее эффективных нелинейных кристаллических материалов, используемых для преобразования частоты излучения лазеров, генерирующих в области одного микрона, являются соединения с химической формулой МТЮХ04. Здесь М - катионы К, Шэ, Сб, Т1, N£[4, а X - Р или Аэ.

Эти кристаллы характеризуются высоким значением квадратичной нелинейной восприимчивости что обеспечивает высокий (до 80%) коэффициент преобразования излучения с длиной волны X = 1,064 мкм во вторую гармонику X = 0,532 мкм. По лучевой прочности они сопоставимы с л кристаллами группы КДР (>1 ГВт/см для X — 1,06 мкм). Наибольшее распространение в нелинейной оптике и в электрооптике получили кристаллы титанилфосфата калия КТЮР04 (КТР).

Высокие нелинейно-оптические коэффициенты, уникально большие величины углового и температурного синхронизма, хорошие теплопроводность и лазерная прочность делают кристалл КТР одним из часто используемых материалов для нелинейного преобразования частот неодимовых лазеров. Кристаллы КТР являются также перспективным материалом для электрооптических затворов и модуляторов. Данный факт и другие отличные прикладные качества этого нелинейного кристалла (высокие значения электрооптических коэффициентов, низкие значения диэлектрических констант) - обусловили его широкие исследования и применения.

Нелинейно-оптические элементы из КТР широко и успешно применяются в лазерных устройствах, требующих использования второй гармоники неодимовых лазеров, таких как дальномеры, лидары, коагуляторы крови, приборы дробления мочевых камней (литотрипторы), приборы формирования оптического изображения и пр., а также в устройствах параметрического преобразования частоты - параметрических генераторах света (ПГС) и усилителях.

В тоже время в кристаллах КТР возможно наличие 180°-ных сегнето-электрических доменов - областей в кристалле с антипараллельным направлением полярной оси. Эти дефекты значительно уменьшают эффективность нелинейного преобразования лазерного излучения. Вместе с тем, обнаружение 180°-ных доменов рентгеновскими и известными оптическими методами не возможно, так как поворот оптической индикатрисы на 180° не меняет характеристик проходящего света.

Принято считать, что для оптического материала есть два главных критерия качества: оптическая однородность и линейное поглощение в области рабочих длин волн, которые описываются соответственно действительной и мнимой составляющими линейной восприимчивости Для квадратично-нелинейного диэлектрика, которым является кристалл КТР, эти критерии необходимы, но недостаточны. Наряду с общепринятыми параметрами — тензором , квадратичной нелинейной восприимчивости и двухфотонным поглощением, являющимися компонентами квадратичной нелинейной восприимчивости %(2), требуется вводить дополнительные параметры, характеризующие однородность процесса нелинейного взаимодействия света с кристаллом. Ими могут стать нелинейно-оптическая неоднородность, означающая разброс значений тензора квадратичной нелинейной восприимчивости у}2) по объёму кристалла, и локальная нелинейно-оптическая неоднородность, означающая скачкообразное изменение величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости А%(2), связанное с неравномерным изменением концентрации примеси в ограниченной области кристалла, либо изменение знака тензора, связанное с пересечением междоменной границы. Для выявления областей с подобными неоднородностями, а ими являются в т.ч. 180° домены, обычно применяется селективное травление и методы декорирования поверхности. В тоже время, поворот оптической оси кристалла в каждом последующем домене на 180° фактически означает смену знака х(2), что можно зафиксировать с помощью таких дорогих в исполнении методов как электрооптический, АС-микроскопии или динамического пироэффекта.

В этом контексте важной представляется задача поиска простого оптического метода выявления нелинейно-оптических неоднородностей в квадратично-нелинейных кристаллах и исследование Д%(2) в кристаллах КТР.

Цель работы состояла в изучении природы и условий возникновения нелинейно-оптических неоднородностей в кристаллах КТР и разработке метода выявления ДХ(2).

Задачами работы, связанными с выполнением поставленной цели, являлись:

1. Разработка оптического метода исследования нелинейно-оптической однородности в квадратично-нелинейной среде.

2. Исследование нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР.

3. Исследование оптической однородности кристаллов КТР.

4. Установление связи между оптической и нелинейно-оптической однородностью в кристаллах КТР.

5. Установление связи оптической и нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР с их морфологией и микроморфологией их граней.

6. Установление связи нелинейно-оптической однородности кристаллов КТР с технологическими параметрами процесса выращивания.

Научная новизна работы:

1. Обнаружено, что сдвиг фазы волны второй оптической гармоники, вызванный локальным изменением величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости А%{2) в кристалле КТР, визуализируется на экране как искажение интерференционных полос второй гармоники, при её генерации расходящимся в виде конуса лазерным пучком.

2. Установлена связь микроморфологии граней кристаллов КТР с оптической и нелинейно-оптической однородностью материала в объеме були.

3. Установлены механизмы роста основных габитусных граней кристаллов КТР при выращивании их "Top-Seeded Solution Growth" методом.

4. Показана возможность направленного воздействия (без изменения химического состава растворителя) на микроморфологию граней кристалла КТР, путем ре1улирования количества и типов центров роста на этих гранях, для улучшения его оптической и нелинейно-оптической однородности.

5. Установлено, что при бездислокационном механизме роста граней диэдров кристалла КТР, выращиваемого из растворителя К4Р2О7, пирамиды роста этих граней формируются монодоменными.

Практическая ценность:

1. Предложен метод визуализации локальных изменений величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Л%(2) в квадратично-нелинейной среде, заключающийся в регистрации искажений интерференционных полос второй оптической гармоники, генерируемой в среде расходящимся в виде конуса основным лазерным излучением. Метод может использоваться для исследования однородности любых квадратично-нелинейных сред и создания на его основе нового класса приборов контроля.

2. Разработан способ контроля квадратично-нелинейной однородности кристалла КТР, основанный на просмотре заготовок в расходящемся в виде конуса лазерном пучке в режиме генерации второй гармоники (ГВГ). Способ может использоваться для контроля однородности и других квадратично-нелинейных кристаллов.

3. На основе предложенного метода визуализации Д%(2) разработаны методики отбора из кристаллов КТР материала с высокой однородностью коэффициента нелинейного преобразования, которые могут использоваться при серийном изготовлении нелинейно-оптических элементов.

4. С использованием метода визуализации Л%(2) предложены технологические режимы выращивания кристаллов КТР высокого оптического качества весом до 350г.

5. С использованием метода визуализации А%{2) разработаны оригинальные методики изготовления нелинейных элементов различного функционального назначения размером от 1x1x2мм3 до 15x15x10мм3 для ГВГ и до 7x7x15мм3 для (ПГС).

Положения, выносимые на защиту:

1. Локальное изменение величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости в квадратично-нелинейной среде вызывает сдвиг фазы волны второй оптической гармоники, который наблюдается как искажение интерференционных полос второй гармоники при её генерации расходящимся в виде конуса основным излучением.

2. Величина квадратично-нелинейной неоднородности среды определяет порядок интерференционного экстремума второй оптической гармоники, который визуализируется без искажений, причём, чем меньше величина неоднородности, тем выше его порядок.

3. Пороговая чувствительность метода регистрации локальных изменений величины и знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости определяется порядком визуализируемого интерференционного максимума (минимума) второй гармоники, причем, чем выше порядок, тем выше пороговая чувствительность.

4. Направленное изменение микроморфологии граней кристалла титанилфосфата калия, путем регулирования количества и типов центров роста на этих гранях, позволяет управлять величиной локальной квадратично-нелинейной однородности в объеме кристалла.

Степень достоверности результатов:

1. Наличие в кристаллах КТР локальных изменений показателей преломления Ап, зарегистрированных с помощью предложенного в работе метода визуализации локальных изменений величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Дх(2)> подтверждается регистрацией этих изменений стандартными дифракционно-теневыми методами.

2. Искажения интерференционных полос ВГ, наблюдаемые при её генерации сильно расходящимся пучком в материале со структурной и оптической неоднородностью, и зависимость порядка интерференционной полосы, видимой неискажённой, от величины сбоя обобщённой фазы при трёхволно-вом взаимодействии, хорошо коррелируют с известным математическим описанием процесса ГВГ в «приближении заданного поля».

Апробация работы

Материалы работы докладывались на двух международных и трёх всероссийских конференциях. По материалам диссертации опубликовано 2 тезиса докладов и 7 статей, из них 5 статей опубликованы в реферируемых журналах.

I. ОСНОВНЫЕ СВОЙСТВА, ВЫРАЩИВАНИЕ И МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ КРИСТАЛЛОВ КТЮР04 (КТР) - ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР

ПОКТР

Заключение диссертации по теме «Оптика», Якобсон, Виктор Эрнстович

ОБЩИЕ ВЫВОДЫ

1. Обнаружено искажение интерференционных полос второй гармоники, при её генерации в кристалле КТР сильно расходящимся лазерным пучком, обусловленное локальными изменениями величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Д%(2) и величины тензора линейной восприимчивости Лх(,).

2. Предложен метод визуализации локальных изменений величины или знака тензора квадратичной нелинейной восприимчивости Лх(2) в квадратично-нелинейных кристаллах.

3. Разработан новый способ контроля нелинейно-оптической однородности материала. Способ заключается в анализе наблюдаемого на экране распределения минимумов и максимумов интерференционной картины излучения второй гармоники, возникающей в результате прохождения сквозь образец кристалла КТР в режиме ГВГ сильно расходящегося лазерного пучка, и позволяет судить о постоянстве %(2) в исследуемом образце.

4. Показано, что чем выше нелинейно-оптическая однородность исследуемого материала, тем выше порядок интерференционного максимума (минимума) генерируемой в материале второй гармоники, который визуализируется без искажений.

5. Проведены теоретические расчеты и показано, что искажение интерференционных полос второй оптической гармоники при её генерации расходящимся пучком основного излучения в квадратично-нелинейной среде со структурной и оптической неоднородностью, и зависимость порядка интерференционной полосы, видимой неискажённой, от величины сбоя обобщённой фазы при трёхволновом взаимодействии, полностью согласуются с описанием процесса нелинейного преобразования частоты в «приближении заданного поля».

6. Чтобы охарактеризовать качество квадратично-нелинейной среды, учет общепринятых параметров качества: оптической однородности, линейного поглощения и двухфотонного поглощения, недостаточен. Важным и актуальным также представляется учёт ещё одного параметра — постоянства величины тензора квадратичной нелинейной восприимчивости, определяющего однородность квадратично-нелинейного взаимодействия в объеме среды (в частности: обеспечивающего равномерность поля второй гармоники, параметрического преобразования, равномерность погасания лазерного излучения при переключении электрооптического затвора и пр.).

7. Показано, что пороговая чувствительность метода визуализации Дх(2\ реализуемого в режиме генерации второй гармоники сильно расходящимся лазерным пучком, зависит от порядка наблюдаемого интерференционного максимума (минимума) второй гармоники. Причём чем выше порядок, тем больше пороговая чувствительность.

8. Установлена однозначная связь оптических и нелинейно-оптических неоднородностей в объёме кристалла КТР с микроморфологией его габитусных граней {100} и {201}.

9. Установлены механизмы роста габитусных граней {100} и {201} кристаллов КТР при выращивании их TSSG (top-seeded solution growth) методом на затравку, ориентированную по [100].

Ю.Показана возможность (без изменения химического состава растворителя) направленного, путем регулирования количества и типов центров роста, воздействия на микроструктуру граней кристалла КТР для улучшения его оптической и нелинейно-оптической однородности.

11 .Направленное изменение микроморфологии граней кристалла КТР позволяет управлять оптической однородностью и локальной квадратично-нелинейной неоднородностью в объёме пирамид нарастания этих граней.

12.Установлено, что из растворителя К4Р2О7 при использовании метода TSSG и при температуре выше сегнетоэлектрического перехода возможно выращивание качественных кристаллов КТР, пирамиды роста граней диэдров {201} в которых при переходе из пара- в сегнетофазу формируются монодоменными.

13. Разработана технология воспроизводимого получения монокристаллов КТ1ОРО4 весом до 350г высокого оптического качества, пригодных для изготовления эффективных нелинейных элементов, при использовании модернизированной промышленной установки К-5067.

В заключение автор считает своим долгом выразить глубокую благодарность Войцеховскому В.Н. и Мочалову И.В. за руководство и помощь в выполнении работы, а также за постановку темы настоящей диссертации и помощь в её написании. Хочу поблагодарить начальника лаборатории «Функциональных оптических кристаллических материалов» Демиденко В.А. за ценные советы и поддержку при выполнении работы.

Искренне благодарю Калинцева А.Г. и Карпухина С.Н. за предоставленную возможность проведения совместных исследований и полезное обсуждение результатов работы.

Благодарю Хрусталева В.А., Шведову М.В., Белевцеву Л.И., Ананьеву Г.В. за большую помощь в проведении ряда экспериментальных исследований, Храмова В.Ю., Хлопонина Л.В. Новикова Г.Е., Орлова O.A. за проведение исследований по изучению эксплуатационных характеристик нелинейных элементов.

Выражаю признательность руководству НИТИОМ ВНЦ «ГОИ им. С.И. Вавилова», руководству и сотрудникам отдела «Кристаллических оптических материалов» за поддержку и помощь в организации проведения данной работы.

122