Оперативное определение характеристик альфа-активных аэрозолей для обоснования безопасности объектов использования атомной энергии тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.14.03, кандидат наук Хусейн, Юсеф Набиль

• Хусейн, Юсеф Набиль
• кандидат наук
• 2019

Оглавление диссертации кандидат наук Хусейн, Юсеф Набиль

ВВЕДЕНИЕ................................................................................................................................................3

ГЛАВА 1. ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ОСНОВЫ ДЛЯ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ХАРАКТЕРИСТИК АЛЬФА-АКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ (ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ).......................................................................................................................................14

1.1. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ...........14

1.2. МЕТОДЫ И УСТРОЙСТВА ДЛЯ ИДЕНТИФИКАЦИИ НУКЛИДОВ И ОПРЕДЕЛЕНИЯ АКТИВНОСТИ АЭРОЗОЛЬНЫХ ПРОБ................................................................................................27

1.3. ПОДХОДЫ К ОЦЕНКЕ ДОЗЫ ВНУТРЕННЕГО ОБЛУЧЕНИЯ ЧЕЛОВЕКА ОТ РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ НА ОСНОВЕ ДАННЫХ О ДИСПЕРСНОМ СОСТАВЕ.................30

1.4. ПОСТАНОВКА ЗАДАЧИ............................................................................................................33

ГЛАВА 2. МЕТОДИЧЕСКОЕ, КОНСТРУКТОРСКОЕ И ПРОГРАММНОЕ ОБЕСПЕЧЕНИЕ УСТРОЙСТВА.........................................................................................................................................35

2.1. ОЦЕНКА ПАРАМЕТРОВ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ

ПО РАЗМЕРАМ......................................................................................................................................35

2.2. РАЗРАБОТКА УСТРОЙСТВА....................................................................................................44

2.2.1 Конструкция....................................................................................................................45

2.2.2 Принцип работы............................................................................................................49

2.3. ПРОГРАММНОЕ СРЕДСТВО ДЛЯ УПРАВЛЕНИЯ ИЗМЕРЕНИЯМИ И ОЦЕНКИ

АМАД И СГО..........................................................................................................................................52

2.3.1. Алгоритм работы программного средства...........................................................53

2.3.2. Управление процессом вычислений и измерений.............................................60

ГЛАВА 3. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ............................................................67

3.1. ОЦЕНКА ЭФФЕКТИВНОСТИ ИНЕРЦИОННОГО РАЗДЕЛЕНИЯ АЭРОЗОЛЯ НА ФРАКЦИИ..............................................................................................................................................67

3.2. ИССЛЕДОВАНИЯ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИОАКТИВНЫХ ИСТОЧНИКОВ ПЛУТОНИЯ С ПОМОЩЬЮ РАЗРАБОТАННОГО УСТРОЙСТВА И СТАНДАРТНЫХ ПРИБОРОВ..........................74

3.3. ВЛИЯНИЯ КОЛЛИМАТОРОВ НА ЭФФЕКТИВНОСТЬ РЕГИСТРАЦИИ И ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЕ РАЗРЕШЕНИЕ.....................................................................................................83

3.4. РАСЧЕТ АМАД, СГО И ДОЗЫ ВНУТРЕННЕГО ОБЛУЧЕНИЯ ПРИ ИНГАЛЯЦИОННОМ ПОСТУПЛЕНИИ АЭРОЗОЛЕЙ, СОДЕРЖАЩИХ АЛЬФА-АКТИВНЫЕ ВЕЩЕСТВА.......................92

3.5. ВРЕМЕННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ОЦЕНКИ ПАРАМЕТРОВ АЛЬФА-АКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ С ПОМОЩЬЮ НОВОГО МЕТОДА И УСТАНОВКИ......................................................96

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.....................................................................................................................................101

ВЫВОДЫ................................................................................................................................................109

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ...................................................................................................................111

ПРИЛОЖЕНИЕ 1..................................................................................................................................120

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Оперативное определение характеристик альфа-активных аэрозолей для обоснования безопасности объектов использования атомной энергии»

ВВЕДЕНИЕ Актуальность

Методы обоснования безопасности объектов использования атомной энергии (ОИАЭ), к которым относятся атомные электрические станции, исследовательские и промышленные реакторы, обогатительные и радиохимические производства и др., должны учитывать фактор радиоактивных аэрозолей, образующихся при нормальной эксплуатации объектов ядерной техники и в аварийных ситуациях. Системы безопасности таких объектов должны содержать устройства контроля характеристик радиоактивных аэрозолей, обеспечивающие не только нормальное протекание технологических процессов, но и безопасность персонала.

Наибольшее распространение получили методы определения характеристик радиоактивных аэрозолей, основанные на концентрировании дисперсной фазы при ее осаждении на препятствиях, например, на каскадах импактора или на волокнах пакета фильтров. Устройства, реализующие такие методы, используются как накопители фракций спектра размеров аэрозольных частиц в рабочей зоне или в технологических помещениях или коммуникациях. Измерив отобранные пробы, определяют объемную активность, радионуклидный состав и дисперсность (распределение по размерам) радиоактивных аэрозолей.

Содержащие альфа-активные нуклиды, радиоактивные аэрозоли представляют наибольшую опасность при их ингаляционном поступлении в организм. Из-за малого пробега альфа-частиц в среде для подготовки

3

образцов для спектрометрических измерений аэрозолей необходимо применять весьма длительные и трудоемкие процедуры подготовки проб, часто с использованием радиохимических методов. Для увеличения точности спектрометрические измерения как правило проводят в вакууме. Длительность полного цикла исследований (отбор пробы, ее подготовка к измерению, процедура измерения, интерпретация результатов) может достигать нескольких суток, в течение которых (в случае возникновения нештатных ситуаций или отклонений от нормальных условий эксплуатации объекта) принятие оптимальных решений для минимизации ущерба будет затруднено.

Оперативность получения информации с сохранением приемлемой точности может быть существенно повышена, если для оценки характеристик радиоактивных аэрозолей применить компактное устройство, совмещающее в себе блок для выделения заданных размерных фракции аэрозолей и альфа-спектрометр, работающий при нормальном атмосферном давлении.

Однако устройства, позволяющие относительно оперативно определить объемную активность, нуклидный и дисперсный состав альфа-активных аэрозолей, в настоящее время отсутствуют. Для их создания необходимо разработать метод оценки, т.е. решить ряд задач, связанных с выделением фракций радиоактивных аэрозолей заданного размерного диапазона, определением распределения аэрозолей по размерам по измеренным

активностям фракций, минимизацией энергетического разрешения спектрометра при нормальном атмосферном давлении и т.д.

Таким образом, разработка метода оперативной оценки характеристик радиоактивных аэрозолей для обоснования безопасности ОИАЭ с помощью устройства, содержащего пробоотборную и спектрометрическую части, работающие при нормальном атмосферном давлении, является актуальной научной задачей. Цель работы

Целью работы является разработка и техническая реализация метода оперативной оценки характеристик и исследования свойств альфа-активных аэрозолей для обоснования безопасности ОИАЭ, предполагающего сопряжение в одном устройстве элементов инерционного разделителя, волокнистого фильтра и полупроводникового спектрометра с коллиматором, работающего при нормальном атмосферном давлении. Для достижения этой цели решается ряд задач, среди которых:

1. Расчет и экспериментальные определения эффективности разделения спектра аэрозольных частиц на размерные фракции с помощью однокаскадного инерционного разделителя. Расчет однокаскадного инерционного разделителя и экспериментальное исследование эффективности разделения аэрозолей на размерные фракции.

2. Оценка параметров распределения радиоактивных аэрозолей по размерам (активностного медианного аэродинамического диаметра, АМАД,

и стандартного геометрического отклонения, СГО) на основе нескольких измеренных однокаскадным разделителем размерных фракций и минимизации функции невязки между экспериментальными и теоретическими данными.

3. Исследование влияния коллимации альфа-частиц на характеристики полупроводникового спектрометра, предназначенного для измерения проб радиоактивных аэрозолей при нормальном атмосферном давлении.

4. Выполнение серии калибровок полупроводникового спектрометра с помощью образцового спектрометрического альфа-источника (ОСАИ), специального аэрозольного источника (САИ), равновесного спектра отобранных на волокнистый фильтр дочерних продуктов радона (ДПР) и сопоставление результатов измерений с результатами, полученными с помощью промышленных альфа-спектрометров.

5. Разработка программного средства для определения параметров распределения радиоактивных аэрозолей по размерам и дозы внутреннего облучения человека при ингаляционном поступлении альфа-активных аэрозолей.

Структура диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, выводов и списка литературы.

В первой главе рассмотрены методы исследования характеристик радиоактивных аэрозолей; методы и средства для идентификации нуклидов и определения активности аэрозольных проб; подходы к оценке дозы внутреннего облучения человека от радиоактивных аэрозолей на основе данных об их дисперсном составе.

Для отбора проб радиоактивных аэрозолей и исследования их свойств наибольшее распространение приобрели косвенные методы на основе фильтрации, а также инерционного и диффузионного осаждения на препятствиях. Среди методов и устройств для идентификации нуклидов и определения активности аэрозольных проб, образующихся при эксплуатации ядерной техники, наилучшим энергетическим разрешением обладают полупроводниковые детекторы. Для обнаружения и идентификации альфа-активных нуклидов в полевых условиях при атмосферном давлении наиболее часто используются кремниевые полупроводниковые детекторы со специальными коллиматорами. При оценке ингаляционной дозы от радиоактивных аэрозолей требуется знание их дисперсности, поэтому необходимо использовать средства для оценки величин АМАД и СГО.

Из обзора литературы следует, что, использование известных методов сепарации и измерения аэрозолей позволяет совместить в одном устройстве

инерционный разделитель, фильтр, спектрометр с кремниевым полупроводниковым детектором и коллиматором, и как следствие -разработать новый метод оперативной оценки характеристик альфа-излучающих радиоактивных аэрозолей. Оперативность достигается исключением процедуры радиохимической подготовки пробы из измерительного цикла.

Во второй главе приводится подробное описание решения задачи оценки параметров логарифмически нормального распределения радиоактивных аэрозолей по размерам частиц на основе четырех измеренных размерных фракций и минимизации функции невязки между экспериментальными и теоретическими данными. Также описана конструкция устройства для оперативной спектрометрии альфа-активных аэрозолей, состоящая из инерционного разделителя, волокнистого фильтра и кремниевого ионно-имплантированного полупроводникового детектора с коллиматором. Кроме того, приведено описание программного средства для полуавтоматического управления измерениями энергетического спектра альфа-частиц, определения характеристик радиоактивных аэрозолей и дозы внутреннего облучения человека при ингаляционном поступлении альфа-излучающих аэрозолей.

В третьей главе представлены экспериментальные исследования,

которые были направлены на решение следующих задач: оценка

эффективности разделения спектра аэрозольных частиц на размерные

фракции с помощью однокаскадного инерционного разделителя; влияние коллимации альфа-частиц на характеристики кремниевого ионно-имплантированного полупроводникового спектрометра, предназначенного для измерения проб радиоактивных аэрозолей при нормальном атмосферном давлении; а также проведены серии калибровок кремниевого ионно-имплантированного полупроводникового спектрометра с помощью образцового спектрометрического альфа-источника (ОСАИ), специального аэрозольного источника (САИ) и равновесного спектра дочерних продуктов радона (ДПР) и сопоставление результатов измерений с результатами, полученными с помощью стандартных спектрометров, а также оценка времени, затрачиваемого на получение параметров альфа-активных аэрозолей.

Научная новизна

1. Разработан макет нового устройства для оперативной спектрометрии альфа-активных аэрозолей, состоящий из инерционного разделителя, волокнистого фильтра и кремниевого ионно-имплантированного полупроводникового детектора с коллиматором, работающего при нормальном давлении.

2. Для нового однокаскадного инерционного разделителя получены зависимости эффективности разделения аэрозольных частиц (имитаторов промышленных аэрозолей) на размерные фракции в зависимости от объемной скорости прокачки аэрозоля через разделитель.

3. Обоснован подход к оценке параметров АМАД и СГО, заключающийся в поиске параметров априорного распределения по размерам, соответствующих минимуму функции невязки между расчетными и измеренными значениями активностей для четырех размерных фракций аэрозолей, выделенных инерционным разделителем. Практическая значимость

1. Использование устройств, в основе которых лежит предложенный в диссертации метод, позволит существенно снизить среднее время на получение результатов от нескольких суток до нескольких часов за счет исключения из измерительного цикла этапа радиохимической пробоподготовки.

2. Использование разработанного устройства в производственных условиях позволит существенно упростить контроль за нарушениями технологических процессов, приводящих к возникновению аварийных открытых аэрозольных источников ионизирующего излучения.

3. Полученные в работе результаты позволят повысить информативность спектрометрических измерений проб а-излучающих аэрозолей различного дисперсного состава.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Конструкция устройства для оперативной спектрометрии альфа-активных аэрозолей, состоящего из инерционного разделителя, волокнистого фильтра и полупроводникового спектрометра с кремниевым ионно-имплантированным детектором и с коллиматором.

2. Предложенный подход к оценке характеристик дисперсного состава радиоактивных аэрозолей на основе измерений активности размерных фракций, отобранных однокаскадным разделителем при различных скоростях воздушного потока.

3. Разработанное программное средство, позволяющие управлять процессом измерения активности фракций аэрозольных частиц, определением интегральных теоретических и экспериментальных долей активностей параметров распределения активности по размерам аэрозольных частиц, расчетом доз внутреннего облучения при ингаляционном поступлении радиоактивных аэрозолей в организм.

Достоверность и обоснованность полученных результатов

Достоверность представленных в диссертации результатов и выводов определяется совпадением расчетных и экспериментальных данных по осаждению аэрозольных частиц на препятствии, измерениями спектров альфа-излучения аэрозолей известного нуклидного состава и сопоставлениям полученных характеристик природных и техногенных альфа-активных аэрозолей с результатами исследований других авторов.

Апробация работы

Основные результаты и положения диссертации представлены на следующих российских и международных конференциях и семинарах: XI Петряновские и II Фуксовские чтения, Москва, 19-21 апреля 2017; XIII Международная научно-практическая конференция «Будущее атомной энергетики - AtomFuture 2017», Обнинск, 27-30 ноября; Международная научно-техническая конференция студентов и аспирантов «Радиоэлектроника, электротехника и энергетика», Москва, 15-16 марта 2018; VII Международная молодежная научная школы-конференция «Современные проблемы физики и технологий», Москва, 16-21 апреля 2018; XI Международная научно-техническая конференция «Безопасность, эффективность и экономика атомной энергетики», Москва, 23-24 мая 2018; III Международная конференция молодых ученых, специалистов, аспирантов и студентов «Инновационные ядерные реакторы малой и сверхмалой мощности», Обнинск, 15-16 мая 2018; II Международная (XV Региональная) научная конференция «Техногенные системы и экологический риск», Обнинск, 19-20 апреля 2018 г. Публикации

По теме диссертации опубликовано 13 печатных работ, в том числе 4 опубликованы в журналах из списка ведущих рецензируемых научных журналов и изданий, утвержденных ВАК РФ и Web of Science. Подана заявка на патент (ПРИЛОЖЕНИЕ 1) дата поступления: 23-04-2018.

Личный вклад автора

В диссертации представлены результаты исследований, выполненных лично автором. Вклад автора состоит в постановке задач исследования, в разработке и исследовании элементов конструкции устройства; разработке метода оценки характеристик дисперсного состава радиоактивных аэрозолей, создании и апробации алгоритма и программного средства; обработке, анализе, обобщении полученных результатов; подготовке к публикации полученных результатов совместно с соавторами. Все представленные в диссертации результаты были получены лично автором.

ГЛАВА 1. ТЕОРЕТИЧЕСКИЕ И ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ОСНОВЫ ДЛЯ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ХАРАКТЕРИСТИК АЛЬФА-АКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ (ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ)

1.1. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ

Методы исследования характеристик аэрозолей принято разделять на прямые и косвенные. Прямые методы - весовой (гравиметрический) и счетный (микроскопический). Весовым методом определяют массу дисперсной фазы, предварительно отобранной из газовой среды, в единице объема воздуха непосредственным взвешиванием. Для получения счетных показателей частиц (количества в единице объема газовой среды) их, осаждают на стекло, покрытое прозрачной клейкой пленкой, и под микроскопом определяют их форму, количество и размеры.

Косвенные методы основаны на относительном определении массы, активности или других характеристик аэрозолей путем измерения различных физических характеристик, однозначно связанных с определенными параметрами.

Для отбора проб радиоактивных аэрозолей и исследования их свойств наибольшую практическую значимость и эффективность для научных целей и обеспечения безопасности на промышленных объектах приобрели косвенные методы на основе фильтрации, а также инерционного и диффузионного осаждения.

Фильтрация является старейшим способом аналитического определения концентрации вещества. Еще в 1886 году Франкланд использовал

растворимые сахарные фильтры для осаждения микроорганизмов из воздуха. Существует множество типов фильтров, используемых для определения характеристик аэрозолей, среди которых известны ватные и бумажные фильтры для определения весовой концентрации аэрозолей; мембранные фильтры для гравиметрического и кониметрического анализа воздуха производственных помещений [1]; волокнистые фильтры для измерения характеристик радиоактивных аэрозолей [2].

Волокнистые фильтры с отобранной на них пробой легко подвергаются дальнейшему анализу (микроскопия, авторадиография, спектрометрия, химическое выделение примеси и т. д.). Поэтому использование волокнистых фильтров позволяет решить разнообразные задачи мониторинга, связанные с отбором проб и определением физико-химических характеристик аэрозолей.

Волокнистые фильтрующие материалы ФП, получаемые методом электроспиннинга из полимерных растворов, широко используются на предприятиях атомной промышленности в качестве основных средств анализа свойств радиоактивных аэрозолей (рис.1.1) [2].

Рис. 1.1 Волокнистые фильтры марки ФП. Внешний вид фильтра (слева) и микрофотография структуры (справа).

К несомненным достоинствам ФП относится возможность создания тонких однородных слоев фильтрующих материалов, что играет решающую роль при разделении аэрозоля на размерные фракции. Технология производства волокнистых фильтров позволяет изготовить однородный фильтрующий слой с перепадом давления всего 0,6 - 0,71 Па при линейной скорости газового потока через фильтр 1 см/с. Это позволило разработать метод многослойных фильтров (ММФ) [3], основанный на осаждении аэрозольных частиц в слоях пакета фильтров, с последовательно возрастающей по ходу потока эффективностью осаждения.

ММФ широко используется в России для аэрозольного мониторинга радиоактивных аэрозолей. С его помощью удалось определить дисперсный состав радиоактивных и неактивных аэрозолей различного генезиса [4, 5], в частности, на исследовательских ядерных реакторах и АЭС. ММФ существенно упростил проведение комплексного мониторинга газо-аэрозольных продуктов Чернобыльской аварии [6, 7], в большинстве случаев являясь безальтернативным при определении дисперсного состава радиоактивных аэрозолей.

Несомненными достоинствами метода являются: простота использования, низкое аэродинамическое сопротивление пакета фильтров,

5 3

позволяющее прокачивать через пакет большой объем воздуха ( >10 м ) за приемлемое время, возможность эффективно осаждать частицы тонкодисперсного диапазона (менее 1 мкм). Однако к недостаткам ММФ

можно отнести то, что при высоких концентрациях радиоактивных аэрозолей, вследствие забивки частицами, аэродинамическое сопротивление фильтра в процессе проботбора будет увеличиваться, что приведет к неконтролируемому изменению параметров фильтрации. Небольшое количество фильтров в составе пакета (как правило, 3 фильтра) позволяет восстановить функцию распределения аэрозольных частиц по размерам, только при наличии априорной информации о типе распределения. Несмотря на недостатки, ММФ нашел широкое применение на практике и в научных исследованиях. После 1986 г. метод регулярно используется для контроля параметров радиоактивных аэрозолей, образующихся на объекте «Укрытие» [8].

ММФ лежит в основе аэрозольного мониторинга с помощью волокнистых фильтров. За исключением фазового состава загрязнителя, все другие параметры, составляющие предмет мониторинга, определяются после измерения осадка каждого слоя и соответствующей обработки, данных эксперимента. ММФ может быть использован для диагностики техногенных аэрозольных источников или расследования инцидентов, связанных с выбросом радиоактивных аэрозолей в атмосферу. В задачи диагностики включены как непосредственная идентификация источника выброса, так и возможность сделать заключение о надежности технологического оборудования по характеристикам аэрозолей.

В основе методов инерционного и диффузионного осаждения частиц аэрозоля лежит разделение на размерные фракции непосредственно в пробоотборном устройстве, после чего можно определить химический (нуклидный) состав каждой фракции. Наиболее распространенными инерционными осадителями являются каскадные импакторы, центрифуги (конифуги), виртуальные импакторы. К диффузионным осадителям относятся диффузионные батареи.

Первые конструкции инерционных осадителей аэрозольных частиц (Кониметр Котзе) появились в 1918 году и использовались для измерения содержания промышленной пыли. Все конструкции кониметров были однокамерные и не позволяли исследовать аэрозоли по отдельным размерным фракциям, и только с появлением каскадного импактора, одну из первых конструкций, которого предложил Мэй в 1945 году [9] появилась возможность исследовать не только размерные фракций аэрозоля отдельно, но и расширить спектр исследуемых свойств аэрозолей.

Каскадные импакторы представляют собой селективные проотборные устройства, разделяющие аэрозоли по аэродинамическому диаметру на размерные фракции. Разделение происходит в результате инерционного осаждения частиц аэрозоля на специальных коллекторных поверхностях, расположенных внутри импактора перпендикулярно разгонным соплам при скоростях потоков до нескольких десятков м/с [10].

Импакторы используются широко для отбора проб и оценки дисперсного состава радиоактивных аэрозолей или радиохимического анализа [11]. Они состоят из разгонного сопла и коллекторной поверхности. В инерционных импакторах разделение на фракции носит вероятностный характер. Если размер частиц й больше эффективного диаметра разделения сопла ЕСЛБ1 сепарация происходит на коллекторной поверхности, а если й<ЕСЛО, частица уносится с потоком, а не задерживается на коллекторе. На рис. 1.2. представлена характерная кривая эффективности осаждения аэрозольных частиц в импакторе.

Диаметр частиц (jJ.m)

Рис. 1.2 Эффективность импактора Первые импакторы для оценки физико-химических свойств радиоактивных аэрозолей начали применять в середине 50-х годов ХХ века, что было связано с необходимостью оценки последствий ядерных испытаний. В разных странах мира разрабатывались различные конструкции импакторов. В 70-80 г.г. ХХ века в СССР применялась модель многокаскадного импактора, представленного на рис. 1.3.

1 (ECAD - Effective Cut-off Aerodynamic Diameter) - аэродинамический диаметр аэрозольной частицы, при котором эффективность осаждения или сепарации составляет 50 %),

19

1-входной патрубок; 2- сопло; 3-подложкодержатель; 4-фильтр Рис.1.3 Модель односопельного многокаскадного импактора Импактор (рис. 11) устроен таким образом, что от каскада к каскаду диаметр сопла и расстояние между входным срезом сопла и подложкодержателем уменьшается. Т.е., при постоянном объеме прокачиваемого через импактор воздуха линейная скорость газового потока через сопла от каскада к каскаду увеличивается. Встречая на пути находящуюся, на держателе подложку, газовый поток меняет свое направление (показано стрелками), а частицы вследствие инерции отклоняются от линии тока газа и оседают на подложке. Так как скорость на каскадах постепенно возрастает, от каскада к каскаду происходит сепарация частиц по размерам [12].

Современные импакторы состоят из последовательно расположенных каскадов (общее их число составляет обычно 5-6), на каждом из которых происходит осаждение той или иной размерной фракции. В качестве коллектора используют плоские поверхности или калиброванные отверстия, а в заключительном каскаде всегда используется аэрозольный фильтр (рис. 1.4).

Рис. 1.4 Современные импакторы. Импактор АИП-2 (слева) и импактор

Андерсена (справа).

Описания различных типов импакторов и основы их расчета приведены в работах Н. А. Фукса [13], Мэй пла [14] и Райста [15] (70-80-е г.г. ХХ в.). Каскадные импакторы эффективны для исследований в размерном диапазоне 1...10 мкм, но некоторые конструктивные доработки позволяют снизить минимальный размер до 0,4 мкм. В импакторах низкого давления возможен анализ в размерном диапазоне 0,03-0,7 мкм. Для разделения аэрозоля по размерным фракциям объемная скорость воздуха в импакторе должна быть фиксированной. Как правило, она составляет несколько десятков л/мин. Для отборов проб с низким содержанием аэрозольных примесей используют импакторы с гораздо большей производительностью (сотни л/мин), при этом вес и габариты таких моделей существенно возрастают, а для обеспечения представительности пробы применяют мощные воздуходувки. После окончания отбора пробы импактор разбирают, и осадок, задержанный на каждом каскаде, анализируют.

В работе [16] описан многокаскадный инерционный импактор (разделитель), коллекторные пластины которого выполнены в форме плоских дисков, в центре которых имеется отверстие для прохождения воздушного (газового) потока на следующий каскадный элемент или для осаждения на фильтре. Пластины с разгонными соплами представляют собой плоские диски с радиально расположенными сопельными отверстиями. Последний каскадный элемент импактора представляет собой выходной фильтр, за которым находится выходной патрубок (штуцер) устройства. Применяемые многосопельные входные пластины способствуют равномерному распределению осажденных аэрозольных частиц по поверхности коллекторных пластин.

В основном каскадные импакторы используются как стационарные средства отбора проб. Однако в зоне дыхания характеристики аэрозолей могут существенно отличаться от характеристик аэрозолей в точке стационарного пробоотбора. Поэтому для дозиметрических задач целесообразно использовать так называемые персональные (индивидуальные) импакторы, представляющие собой небольшие каскадные импакторы, прикрепляемые к одежде. Так как объемная скорость потока через персональный импактор существенно меньше, чем через стационарный, к побудителям расхода предъявляются менее жесткие требования, что позволяет размещать насос с аккумуляторным блоком питания непосредственно на одежде.

Существуют модели персональных импакторов, различающихся размерами, функциональным назначением, количеством каскадов, формой разгонных сопел и объемной скоростью прокачки. Персональные импакторы эффективны для исследований дисперсного состава в диапазоне 1...20 мкм, но некоторые конструктивные доработки позволяют снизить минимальный размер до 0,4 мкм. Например, широко распространена модель восьмикаскадного персонального импактора Марпла 290 серии, с помощью которого можно определить дисперсный состав в диапазоне от 0,4 до 21 мкм, при объемной скорости 1-5 л/мин. Перепад давлений в этой конструкции может достигать 1500 Па [17].

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Хусейн, Юсеф Набиль, 2019 год

/ / / /

£ # N V V

Фон /1

I -У Канал 0,5 глкм

1 У: \ 1 1 < 1 г'"4-"« "V"

1 1 — Канал 1 мкм

У 1 1 1 Ч V

глГ™ \ I 1 ■ 1 ■1 / / X ч. Канал 3 мкм

■ 1 N Ч ■ 1 1 11 Канал 5 мкм

■Ч / У Канал 10 мкм

01 5

1706

17:09

17:12 17:15 17:10

Время

17:21

17:24

17:26

Рис. 3.2 Счетная концентрация аэрозолей на входе разделитель

Экспериментальные гистограммы на входе и выходе из разделителя и построенные по ним функции плотности вероятности ЛНР [49] для расхода 20 л/мин приведены на рис. 3.3, а для расхода 50 л/мин - на рис. 3.4. Гистограммы усредняли по 10 измерениям. Параметры ЛНР для расхода 20 л/мин (вход: ц = 4,8 ± 0,3 мкм, о = 2,5; выход: ц = 2,6 ± 0,2 мкм, о = 2,5), а для расхода 50 л/мин (вход: ц = 5,3± 0,3 мкм, о = 2,1; выход: ц = 2,6± 0,2 мкм, о = 2,2).

Рис. 3.3 Спектры аэрозолей №01 на входе и выходе из разделителя,

расход 20 л/мин

Рис. 3.4 Спектры аэрозолей №01 на входе и выходе из разделителя,

расход 50 л/мин

Эффективность осаждения Е(х) вычислялась по формуле:

Е (х) = Свх (ж) ~С_ВЫХ (х) (3.1)

^вх 00

где: Свх - средняя счетная концентрация на входе в разделитель, см- ;

3

Свых - средняя счетная концентрация на выходе из разделителя, см- ;

- среднее по измерительному каналу счетчика значение аэродинамического диаметра, мкм.

На рис. 3.5 представлены экспериментальные значения эффективности осаждения аэрозольных частиц от аэродинамического диаметра. Эффективный

диаметр разделения ^50, определённый на основе экспериментальных данных составил: ~ 6,0 мкм для 20 л/мин и ~ 3,9 мкм для 50 л/мин. Полученные на основе экспериментальных данных значения й50, и рассчитанные по формулам из [15], совпадают в пределах погрешностей. На основе экспериментальных данных можно взвешенным методом наименьших квадратов [50] получить функциональные зависимости эффективности осаждения Е(х) от аэродинамического диаметра х. Предполагается, что кривая эффективности имеет вид (3.2):

Е « = тг^ (З.2)

где: к и Ь - параметры, зависящие от конструкции разделителя и

линейной скорости. Рассчитав параметры к и Ь, можно получить

зависимости Е(х), также представленные на рис. 3.5.

Получены экспериментальные зависимости эффективности осаждения

аэрозольных частиц для однокаскадного инерционного разделителя могут

использоваться для решения задачи определения АМАД и СГО на основе разделения аэрозольных частиц, содержащихся в анализируемой газовой среде, на размерные фракции (группы) путем прокачки газового потока (аэрозоля) через однокаскадный инерционный разделитель при различных величинах расхода. Зависимости эффективности осаждения аэрозольных частиц от аэродинамического диаметра были получены с помощью стенда -имитатора промышленных аэрозолей.

Аэродинамический диаметр х, мкм

Рис. 3.5 Зависимости эффективности осаждения Е(х) от размера частицы (аэродинамического диаметра). 1, 2 - аппроксимация, 3,4 экспериментальные данные при расходе 50 и 20 л/мин, соответственно.

3.2. ИССЛЕДОВАНИЯ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИОАКТИВНЫХ ИСТОЧНИКОВ ПЛУТОНИЯ С ПОМОЩЬЮ РАЗРАБОТАННОГО УСТРОЙСТВА И СТАНДАРТНЫХ ПРИБОРОВ

В этой части работы предлагается провести оценку спектрометрических и радиометрических характеристик а-излучающих источников различной формы содержащих радионуклиды плутония. Сравнить расчетные значения активности радионуклидов плутония в специальных аэрозольных источниках, полученные с помощью разрабатываемого устройства, спектрометра МКС-01А и радиометра УМФ-2000.

Спектрометр МКС-01А «МУЛЬТИРАД-АС» (Рис.3.6) предназначена для измерения активности и удельной активности а-, в- и у-излучающих нуклидов в специально приготовленных образцах продуктов питания, кормов для сельскохозяйственных животных, воды, воздуха, почвы, лесоматериалов, строительных материалов, а так же измерения мощности амбиентного эквивалента дозы и компарирования (поиска и сравнения) источников фотонного излучения с возможностью картирования точек измерения при подключении установки к GPS-приемнику. «МУЛЬТИРАД-АС» представляет собой лабораторное (в том числе, для передвижных лабораторий) оборудование с широким спектром возможностей и может применяться на предприятиях Минатома, Госсанэпиднадзора, МЧС, природоохранных предприятий различных ведомств.

Радиометр УМФ-2000 (рис. 3.6) предназначен для измерения

а- и в-активности малых активностей природной и питьевой воды, пищевых

продуктов, почвы и воздушной среды. Прибор УМФ-2000 внесён в реестр средств измерений Российской Федерации - №16297-03. Радиометр УМФ-2000 для измерения а- и Р-активности позволяет проводить измерения: суммарной активности а-излучающих нуклидов в «толстых» и «тонких» счетных образцах проб объектов окружающей среды; суммарной активности р-излучающих нуклидов в счетных образцах проб пищевых продуктов, почвы, воды, на воздушных фильтрах и проб, полученных методами селективной радиохимической экстракции; а-активности нуклидов в счетных образцах, полученных после селективной радиохимической экстракции.

Рис. 3.6 Установки МКС-01А (слева) и УМФ-2000 (справа)

В исследовании использовали специальные аэрозольные источники (САИ) а-излучения на основе фильтра АФА-РСП-20 с активностью 1.19-102 Бк и 1.12102 Бк по радионуклидам 239Ри и ^^ (рис. 3.7).

Относительная погрешность измерения активности (при доверительной вероятности Р=0,95) не более 5 %.

Кроме САИ был использован источник «тип 1П9» с активностью 80.7 Бк по радионуклидам Ри и Ри (рис. 3.8). Источник «тип 1П9» представляет собой подложку толщиной 1,1 мм, на рабочую поверхность которой (углубление) нанесен слой радиоактивного препарата, защищенный пленкой окисла металла. Измеренные значения активности радионуклидов в источнике не отличаются от номинальных более чем на 30%.

Рис. 3.7 Общий вид САИ на основе фильтра АФА-РСП-20.

В 4

Рис. 3.8 Источник тип 1П9.

С помощью разрабатываемого устройства были исследованы спектры а-излучения, определена эффективность регистрации и рассчитана активность для источника «тип 1П9» и специальных аэрозольных источников а-

239

излучения (САИ) на основе Pu. По эффективности регистрации а-частиц результаты исследований сравнивали с измерениями тех же источников на а-спектрометре МКС-01А и радиометре УМФ-2000. По исследованию качества спектров а-излучения сравнивали только с МКС-01А.

Эффективность регистрации а-частиц определяли по формуле:

где: N - общее число импульсов (распадов); / - время набора спектра, сек; А - активность источника по паспарту, Бк.

В таблицах 3.1-3.3 представлены результаты оценки эффективности регистрации для исследуемых радиоактивных источников плутония для экспериментального устройства, МКС-01А и УМФ-2000. В радиометре УМФ-2000 источник распложен практически вплотную к детектору на расстоянии 1 мм. В разрабатываемом экспериментальном устройстве расстояние между источником и детектором около 10 мм, в спектрометре МКС-01А измерения проводили на расстоянии 45 мм от источника.

Таблица 3.1 Оценка эффективности регистрации а-частиц для источника

«тип-1П9»

Среднее Длительность

Название за 10 измерений число импульсов измерений, сек Эффективность регистрации

УМФ-2000 7131 300 0.295±0.01

МКС-01А 7881 6972 0.014±0.01

Устройство 4481 3600 0.015±0.01

Таблица 3.2 Оценка эффективности регистрации а-частиц для САИ (119 Бк)

Название Среднее за 10 измерений число импульсов Длительность измерений, сек Эффективность регистрации

УМФ-2000 8500 300 0.238±0.01

МКС-01А 17866 7766 0.019±0.01

Установка 5657 3600 0.013±0.01

Таблица 3.3 Оценка эффективности регистрации а-частиц для САИ (112 Бк)

Название Среднее за 10 измерений число импульсов Длительность измерений, сек Эффективность регистрации

УМФ-2000 7841 300 0.233±0.01

МКС-01А 47702 22753 0.019±0.01

Установка 5049 3600 0.013±0.01

Из таблиц 3.1-3.3 следует, что эффективность регистрации а-частиц с помощью спектрометра МКС-01А и экспериментального устройства совпадают в пределах погрешности. Радиометр УМФ-2000 имеет эффективность регистрации на порядок выше, чем у остальных, это связано с геометрией взаимного расположения источника и детектора.

Кроме оценки эффективности регистрации были проведены исследования спектров а-частиц. На рисунках 3.9-3.11 представлены спектры для источника «тип 1П9» и САИ а-излучения. При измерениях на спектрометре МКС-01А была проведена энергетическая калибровка по источнику известного состава, содержащему три энергетические линии радионуклидов 242Ри (4900 кэВ), 239Ри (5157 кэВ), 238Ри (5499 кэВ), а на экспериментальной установке энергетическую калибровку проводили по источнику «тип 1П9». На рисунках 3.9-3.11 эти энергии показаны вертикальными линиями.

-МКС-01А -Ри-242 - 4900 кэВ

1 -Ри-238-5499 кэВ -установка

|

/ ?1

г* л Й-

4000 4200 4400 4600 4800 5000 5200 5400 5600 5800 6000

Энергия, кэВ

Рис. 3.9 Спектр источника «тип 1П9».

Энергия, кэВ

Рис. 3.10 Спектр источника СAИ (119 Бк).

Энергия, кэВ

Рис. 3.11 Спектр источника СAИ (112 Бк).

Из рисунков 3.9 - 3.11 следует, что наиболее четко энергетические

239 238

линии 5157 и 5499 кэВ, соответствующие радионуклидам Ри и Pu, проявляются для источника «тип 1П9». Для САИ за счет самопоглощения альфа-частиц в материале источника и отсутствии коллиматора энергетические линии сильно размываются и идентификация радионуклидов

239 238

Ри и Pu затруднительна. Это связано с тем, что в САИ аэрозольные частицы на фильтре распределены не только по фронтальной поверхности фильтра, но и в глубину фильтра, что приводит к размыванию спектра а-частиц, при их регистрации кремневым детектором.

239

В источнике «тип 1П9» радиоактивное вещество, содержащее Ри и

238

238Ри, сосредоточено в виде точечного источника на металлической подложке, поэтому дополнительные потери энергии а-частиц при выходе из источника были меньше, чем у САИ. Соотношение импульсов в канале с энергией 5157 кэВ между экспериментальным устройством и МКС-01А для источника «тип 1П9» составило 1:3, а для САИ (119 Бк) и (112 Бк) 1:5 и 1:15, соответственно.

В реальных производственных условиях при использовании разработанного устройства для оперативной спектрометрии альфа-активных аэрозолей придется проводить измерения проб отборных на фильтр, аналогичный используемому в составе САИ. Поэтому для эффективного использования разрабатываемого устройства не только в радиометрическом

режиме, но и в спектрометрическом необходимо повысить качество, получаемых спектров альфа-излучения.

Наиболее разумным способом повышения качества спектров альфа-излучения является радиохимическая пробоподготовка и вакуумирование измерительной камеры, однако в производственных и полевых условиях эти механизмы могут оказаться недоступны. Еще одним способом, позволяющим повысить качество спектров без пробоподготовки и вакуумирования, является использование специальных коллиматоров.

Имеются спектрометрические устройства, с помощью которых можно измерять активность без предварительной подготовки пробы. Например, для мониторинга загрязненных поверхностей используется портативный альфа/бета- спектрометр или промышленный монитор Alpha Analyzer-AP-2, с помощью которых спектры а-излучения измеряют при нормальном давлении [51, 52]. В состав устройств входят полупроводниковые детекторы и специальные коллиматоры для улучшения энергетического разрешения.

3.3. ВЛИЯНИЯ КОЛЛИМАТОРОВ НА ЭФФЕКТИВНОСТЬ РЕГИСТРАЦИИ И ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЕ РАЗРЕШЕНИЕ

В настоящей работе исследовано влияние коллиматоров с ячейкой квадратной формы и с разным отношением размера ячейки (а) к ее высоте (И) на эффективность регистрации альфа-частиц и энергетическое разрешение спектров а-излучающих аэрозолей, которые были предварительно отобраны на фильтр из ультратонких полимерных волокон. Пробы аэрозолей (фильтры) не подвергали предварительной радиохимической подготовке.

В исследованиях использовали измерительную систему, состоящую из пробоотборного устройства 1, коллиматора 2, а-спектрометра с полупроводниковым кремниевым ионно-имплантированным детектором ДК-500 3, 1024-канального анализатора импульсов 4 управляемого с помощью специального программного обеспечения, установленного на компьютере 5 (рис. 3.12).

Рис. 3.12 Схема измерительной системы.

Активность нуклидов, задержанных фильтром, измеряли при нормальных условиях (101,3 кПа, 20 °С). Для энергетической калибровки спектрометра использовали фильтр с дочерними продуктами радона по аналогии с [53] и специальный аэрозольный источник [54].

"5

Из акрилонитрилбутадиенстирола (плотностью ~ 1000 кг/м ) с помощью технологии 3Э-печати изготовлены три варианта коллиматоров для экспресс-спектрометрии (рис. 3.13, табл. 3.4). Толщина стенки между ячейками в коллиматорах ~300 мкм, диаметр коллиматоров 50 мм.

1

<4 А. ^ Л*1 1

1

а) б) в)

Рис. 3.13 Коллиматор №1(а), №2 (б) и №3 (в).

Таблица 3.4. Параметры коллиматоров.

Номер Сторона Высота

коллиматора ячейки ячейки

а, мм к, мм

1 5 5

2 5 10

3 2,5 10

На рис. 3.14 показано взаимное расположение в пробоотборном устройстве 1: источника а-частиц (фильтра) 6, коллиматора 2 и полупроводникового детектора 3. В зависимости от высоты ячейки изменяется расстояние от коллиматора до детектора. При этом общее расстояние от детектора до источника фиксировано и составляет 11 мм.

Рис. 3.14 Расположение элементов исследования.

Для энергетической калибровки спектрометра использовали аэрозоли с дочерними продуктами радона, отобранные в помещении на фильтр

^ о

ФА-РСП-20 [55]. Вследствие, их удельной активности (1-2 Бк/м3) время отбора пробы составляло 8 ч, измерения 5 ч.

218

Калибровку проводили по линиям: Ро - 6002 кэВ, канал 522, 214Ро - 7686 кэВ, канал 776) и 212Ро - 8784 кэВ, канал 935.

0,014 -0,012 0,01

N¡/N2

0,006 0,004 0,002

Номер канала

Рис. 3.15 Спектр ДПР. 1 - без коллиматора , 2 - с коллиматором № 2.

На рис. 3.15 видно, что коллиматор не существенно влияет на определение положения линий дочерних продуктов радона в спектре, при

214

этом ширина пика на полувысоте (Е'НМ) для Ро при использовании коллиматора № 2 составила около 100 кэВ, а без коллиматора 350 кэВ.

При энергетической калибровке с помощью специального аэрозольного источника, содержащего 239Ри (5,157 МэВ) и 238Ри (5,499 МэВ), использование коллиматора улучшает разрешение (рис.5). Время

239

экспозиции 4 ч. Величина Б'НМ для Ри при использовании коллиматора

№ 2 составила 135 кэВ, а без него 470 кэВ.

Использование коллиматора №2 при измерении образцового

спектрометрического а-источника (активностью 388 Бк и диаметром

активного пятна 67 мм) с тем же радионуклидным составом, что и у специального аэрозольного источника, также позволило повысить

239

энергетическое разрешение. Значение FWHM для а-пика Pu, измеренного с коллиматором, составляет 119 кэВ, а без 450 кэВ.

n/n

4/100 -3/100 2/100 -1/100 -о

150

Рис. 3.16 Спектр альфа-излучения источников Pu-239. Образцовый спектрометрический альфа-источник («тонкий источник») с коллиматором №2(1) и без (2). САИ с коллиматором №2 (3) и без (4).

На рис. 3.16 также видно, что распределение активности по глубине источника влияет на энергетический спектр. Вершины а-пиков спектра специального аэрозольного источника сдвинуты влево примерно на 50 каналов (или около 300 кэВ) относительно спектра «тонкого источника». Это связано с тем, что на потери энергии а-частицы, влияет самопоглощение,

1

200 250 300 350 400 450 500 550

Номер канала

которое в специальном аэрозольном источнике больше.

Таким образом, энергетический спектр а-излучения источника -фильтра в составе специального аэрозольного источника, содержащего а-излучающие аэрозоли, зависит от распределения аэрозольных частиц по глубине фильтра, которое, в свою очередь, определяется дисперсным составом аэрозолей.

Следовательно, энергетическая калибровка с использованием дочерних продуктов радона возможна только при условии тождественности дисперсного состава дочерних продуктов радона и анализируемого аэрозоля. Как правило, размеры аэрозольных частиц дочерних продуктов радона (~0,1 мкм) существенно меньше, чем носителей йода, цезия (0,3 - 0,4 мкм) и частиц, содержащих изотопы трансурановых элементов (5 - 6 мкм) [7,41].

Как известно, оптимальным энергетическим разрешением обладают

239

вакуумные спектрометры. Сравним величину FWHM а-пика Р^ полученную с помощью коллиматора №2, на нашей установке и в вакуумном а-спектрометре МКС-01А. На рисунке 3.17, представлены спектры для САИ (119 Бк) измеренные в вакууме, воздухе без и с коллиматором №2.

На рис. 3.17 энергетическая калибровка выполнена по измерениям в вакууме. При этом из-за поглощения энергии альфа-частиц спектры, измеренные в воздухе, сдвинуты влево. Для измерений без коллиматора в среднем на 100 кэВ, а с коллиматором на 40 кэВ. Необходимо отметить, что время измерения было различным: в вакууме измерения проводили 2 часа, в

воздухе 4 часа. При этом общее количество импульсов в спектре: в вакууме - 17866, в воздухе без коллиматора - 29262 и с коллиматором № 2 - 2912. Величина FWHM а-пика 239Ри (5,157 МэВ) в вакууме - 75 кэВ, в воздухе без коллиматора - 470 кэВ и с коллиматором № 2 - 135 кэВ. Т.е. энергетическое разрешение спектра альфа-частиц при измерениях в воздухе с коллиматором №2 менее чем в 2 раза хуже, чем в вакууме. Однако необходимо учитывать, что при использовании коллиматора эффективность регистрации альфа-частиц существенно снижается, почти в 10 раз. Аналогичный эффект отмечают исследователи в работе [56]. При не высоких уровнях объемной активности в воздухе этот факт может сказываться, как на времени отбора, так и на времени измерения. Тем не менее при высоких уровнях объемной активности, например, в аварийных условиях, снижение эффективности регистрации не будет сильно влиять на общее время оценки параметров альфа-активных аэрозолей, и фактор энергетического разрешения будет определяющим.

«

о

о

Е?

м

«

ол

о «

300 275 250 225 200 175 150 125 100 75 50 25

к вакуум

1 -воздух

д /Ц воздух+колл

|| 11 1

•1 \

к

п

1 1

4000 4100 4200 4300 4400 4500 4600 4700 4800 4900 5000 5100 5200 5300 5400 5500 5600 5700 5800 5900 6000

Энергия, кэВ

Рис. 3.17 Энергетический спектр САИ (119). Для оценки эффективности регистрации а-частиц спектрометром необходимо использовать радиоактивный источник с известной активностью. В качестве такого источника был рассмотрен специальный аэрозольный

239 238

источник суммарной активностью Ри и Ри 119 Бк.

Таблица 3.5. Влияние коллиматора на эффективность регистрации

а-частиц (время измерения 4 часа)

Измерения Число импульсов, N Эффективность регистрации, Е10-3 Относительная погрешность, %

Без коллиматора 29262 17,0 0,6

Коллиматор. №1 6223 3,6 1,3

Коллиматор. №2 2912 1,7 1,9

Коллиматор. №3 785 0,5 3,6

Из табл. 3.5 следует, что применение коллиматоров приводит к уменьшению эффективности регистрации альфа-частиц. Поэтому для минимизации погрешности при измерении активности пробы с использованием коллиматоров необходимо увеличивать время измерения или отбора пробы.

Использование специально изготовленных коллиматоров при измерении проб а-излучающих аэрозолей, отобранных на фильтр, улучшает энергетическое разрешение полупроводникового детектора. Величина FWHM уменьшается с 470 до 130 кэВ за счет отсечения а-частиц, которые вылетают из источника (фильтра) под большим углом к нормали, направленной от поверхности источника к детектору. Схожая картина наблюдается в исследованиях [31, 53].

В тоже время, использование коллиматоров уменьшает эффективность регистрации а-частиц, что влияет на погрешность и время измерения активности.

Наилучшие характеристики спектрометра с точки зрения энергетического разрешения и времени измерения были получены при использовании коллиматора №2 высотой (к) 10 мм и шириной ячейки (а) 5 мм. Его параметры близки к параметрам сотового коллиматора (с размером соты 6,3 мм и высота 6 мм) [31]. В разрабатываемом устройстве используется коллиматор № 2.

Энергетическая калибровка по дочерним продуктам радона не позволяет

идентифицировать плутоний в составе специального аэрозольного источника из-за сдвига спектральных линий примерно на 300 кэВ. Это обусловлено тем, что размеры аэрозольных частиц, содержащих дочерние продукты радона, меньше и поэтому они проникают в волокнистый фильтр глубже, чем аэрозоли плутония, используемые при изготовлении специального аэрозольного источника [57].

Проведенные исследования позволят разрабатывать новые и улучшать уже созданные устройства для экспресс-спектрометрии а-излучающих аэрозолей, в частности, за счет использования технологии 3D печати коллиматоров с оптимальными параметрами.

3.4. РАСЧЕТ АМАД, СГО И ДОЗЫ ВНУТРЕННЕГО ОБЛУЧЕНИЯ ПРИ ИНГАЛЯЦИОННОМ ПОСТУПЛЕНИИ АЭРОЗОЛЕЙ, СОДЕРЖАЩИХ АЛЬФА-АКТИВНЫЕ ВЕЩЕСТВА

С помощью специального программного средства «ALFA_AEROSOL_EXPRESS», были рассчитаны АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения для исходных данных представленных в таблице 3.6. Исходные данные для расчетов были получены по результатам отбора проб в реальных производственных условиях. Время отбора пробы - 120 мин, а измерений - 180 мин. Эффективность регистрации альфа-частиц -0.01. Относительная ошибка определения активности не более 5 %.

Таблица 3.6 Исходные данные для расчетов

Скорость прокачки, л/мин Активность, Бк

Ат 239Ри 235и 238Ри

10 92 105 119 60

20 81 78 89 51

30 69 62 63 40

40 63 41 33 28

На рисунках 3.18-3.21 представлены результаты оценки АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения при ингаляционном поступлении альфа-излучающих аэрозолей в организм человека. Так как все пробы были отобраны в схожих производственных условиях, распределения активности по размерам аэрозольных частиц для различных радионуклидов близки. По величине АМАД от 3,1 до 4,4 мкм, а по СГО от 1,4 до 1,6. (таблица 3.7) Из этого следует, что все полученные распределения общего происхождения. То есть исходный аэрозольный источник у четырех различных радионуклидов общий. Это очень важный вывод, который может использоваться для планирования регламентных работ на предприятиях по производству, хранению и переработке ядерного топлива.

Рисунок 3.18 Оценка АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения для 241Ат

Рисунок 3.19 Оценка АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения для 239Ри.

Рисунок 3.20 Оценка АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения для 235и .

238

Рисунок 3.21 Оценка АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения для Ри.

Таблица 3.7 Результаты расчета АМАД , СГО и дозы внутреннего облучения

Am 239Pu 235U 238Pu

АМАД, мкм 3,1 4,2 4,4 3,9

СГО, мкм 1,6 1,4 1,3 1,4

Доза облучения, мЗв 0,03 0,32 0,07 0,20

3.5. ВРЕМЕННЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ОЦЕНКИ ПАРАМЕТРОВ АЛЬФА-АКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ С ПОМОЩЬЮ НОВОГО МЕТОДА И УСТАНОВКИ

Оперативность при использовании предложенного в работе метода и разработанной установки достигается за счет оптимизации времени на оценку параметров альфа-активных аэрозолей. Общее время на оценку складывается из времени на: отбор проб, радиохимическую подготовку проб; измерения активности и расчет параметров (временем на расчет параметров можно пренебречь).

Время на отбор проб зависит от активности и количества проб. При использовании многокаскадного импактора или пакета фильтров для отбора проб время на отбор в 4 раза меньше, чем для разработанной установки. Это связано с тем, что в многокаскадных импакторах и пакетах фильтров происходит параллельный отбор проб на всех каскадах (фильтрах) при фиксированной скорости прокачки. В разработанной установке происходит последовательный отбор проб при 4 различных скоростях прокачки.

96

Время на радиохимическую подготовку проб зависит от оборудования, использующегося для подготовки проб, методик, квалификации персонала и для вакуумного спектрометра может составлять 2-3 суток (48-72 часа) [58, 59]. При использовании для оценки параметров альфа-активных аэрозолей, разработанной установки не требуется проводить радиохимическую подготовку проб.

Время на измерение активности проб с помощью спектрометра зависит от типа спектрометра и геометрии источника излучения. При использовании вакуумного альфа-спектрометра время на измерение (набор спектра) за счет эффективности регистрации в 10 раз меньше, чем для разработанной установки (измерения в воздухе с коллиматором).

239

На примере аэрозолей Pu была выполнены оценочные расчеты общего времени на оценку параметров альфа-активных аэрозолей для двух случаев: 1) предложенный в работе метод и разработанная установка и 2) импактор и вакуумный альфа-спектрометр. Расчеты выполняли для объемной активности (ОА) от 1 до 1000 допустимой объемной активности (ДОА). Активность проб варьировали от 0,1 до 1000 Бк. Время на радиохимическую подготовку проб составляло 72 часа.

Общее время на оценку параметров альфа-активных аэрозолей для разработанной установки при активности проб от 10 до 1000 Бк будет меньше, чем для расчетов с помощью многокаскадных импакторов (или пакетов фильтров) и вакуумного спектрометра. На рисунке 3.22.

представлено отношение времен на оценку параметров альфа-активных аэрозолей для разработанной установки и с использованием многокаскадных импакторов (или пакетов фильтров) и вакуумного спектрометра. Только для ОА на уровне больше 100 ДОА и активности проб свыше 10 Бк для предложенного в работе метода и установки возникает преимущество по времени, затрачиваемому на оценку параметров альфа-активных аэрозолей, по сравнению с использованием импактора с вакуумным альфа-спектрометром.

Рис. 3.22 Время на оценку параметров альфа-активных аэрозолей На рисунке 3.23 представлена зависимость времени на оценку

239

параметров альфа-активных аэрозолей Pu для предложенного в работе метода и установки и импактора с вакуумным альфа-спектрометром (с учетом радиохимической подготовки проб).

Рис. 3.23 Время на оценку параметров альфа-активных аэрозолей

Преимущество метода начинает проявляться при активности проб более 2-3 Бк и ОА более 100 ДОА. Очевидно, что выигрыш по времени для этих параметров связан с исключением операции по радиохимической подготовке проб из измерительного цикла. В районе активности пробы - 100 Бк наблюдается минимум по времени, который составляет 9-10 часов. Такая оперативность может считаться удовлетворительной только для режимов аварийных ситуаций, когда ОА на порядки превышает ДОА. Время 9-10 часов сопоставимо с продолжительностью рабочего дня персонала - около 8 часов.

Полученные результаты показывают, что возможно ещё сократить время на оценку параметров альфа-активных аэрозолей. Время может быть сокращено, за счет следующего: 1) оптимизации параметров коллиматора, за

счет поиска формы и размера ячейки; 2) увеличении скорости прокачки аэрозоля через устройство; 3) использовании фильтра с более тонкими волокнами (нановолокнами), что будет позволять минимизировать энергетические потери альфа-частиц при взаимодействии с волокнами.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В работе был предложен новый метод оценки характеристик и исследования свойств радиоактивных аэрозолей, который может использоваться для целей основания безопасности объектов ядерной техники. В процессе разработки предложенного метода были решены следующие научно-технические задачи: проведена оценка эффективности разделения спектра аэрозольных частиц на размерные фракции с помощью однокаскадного инерционного разделителя; выполнена оценка параметров распределения активности аэрозолей по размерам на основе четырех размерных фракций и минимизации функции невязки между экспериментальными и теоретическими данными; установлено влияние коллимации альфа-частиц на характеристики полупроводникового спектрометра, предназначенного для работы при нормальном атмосферном давлении; выполнены серии калибровок спектрометра в составе разработанного устройства с помощью различных образцовых источников альфа-излучения и сопоставлены с результатами измерений стандартных спектрометров; разработано программное средство для определения характеристик радиоактивных аэрозолей и оценки дозы внутреннего облучения человека. В работе подробно описано решение всех представленных задач.

Во введении представлена актуальность разработки метода оценки

характеристик радиоактивных аэрозолей для обоснования безопасности

объектов ядерной техники с помощью устройства, содержащего

101

пробоотборную и спектрометрическую части, работающие при нормальном атмосферном давлении. Сформулирована цель научного исследования и перечислены задачи, которые необходимо решить для достижения цели исследования. Описаны научная новизна и практическая значимость работы. Приведены положения, выносимые на защиту, описан личный вклад автора и представлены данные об апробации и публикациях по теме диссертационной работы.

В первой главе работы представлен литературный обзор: методов исследования свойств радиоактивных аэрозолей, рассмотрены способы отбора проб и методы исследования их радиационных характеристик; устройств для инерционной сепарации аэрозолей и измерения активности радионуклидов в аэрозольных пробах; подходов к оценке дозы внутреннего облучения при ингаляционном поступлении радиоактивных аэрозолей в организм человека.

Из обзора литературы следует, что использование инерционного осаждения или разделения аэродисперсной системы на отдельные фракции по аэродинамическим характеристикам является наиболее быстрым и эффективным способом отбора проб радиоактивных аэрозолей в полевых и производственных условиях. Для выделение размерной фракции аэрозольных частиц наиболее эффективно использовать инерционный импактор или пакет фильтров.

Для измерения активности альфа-излучающих радионуклидов в аэрозольных пробах, без использования вакуумирования и радиохимической пробоподготовки, предпочтительнее использовать полупроводниковые детекторы. Наиболее доступными по технологии изготовления, эксплуатации и приемлемой точности измерений являются полупроводниковые детекторы на основе кремния, которые используются в составе спектрометров.

При использовании спектрометров на основе полупроводниковых кремниевых детекторов с коллиматором, процедура выполнения измерений активности упрощается, за счет сокращения количества технологических операций, и может быть проведена на месте отбора аэрозольной пробы.

На основании выше сказанного, предлагается используя известные методы инерционной сепарации для исследования свойств радиоактивных аэрозолей расширить их за счет сопряжения в одном устройстве элементов инерционного разделителя, фильтра и полупроводникового спектрометра с коллиматором. На основе такого устройства разработать новый метод оценки характеристик альфа-излучающих радиоактивных аэрозолей.

Во второй главе представлен подход к оценке параметров распределения радиоактивных аэрозолей по размерам частиц, описание конструкции и принципа работы устройства для реализации метода, а также численный алгоритм для программного средства и описано управление процессом вычислений и измерений.

Показано, что уровень достоверности и точности предложенного подхода к определению параметров распределения радиоактивных аэрозолей зависит от возникающих при его реализации инструментальных и теоретических погрешностей. К инструментальным погрешностям относятся погрешности измерения активностей и расхода газового потока, каждая из которых не превышает 5 %. Теоретическая погрешность зависит от формы функции невязки и минимизируется при количестве выделенных размерных фракций аэрозольных частиц не менее четырех.

Было также установлено, что дальнейшее увеличение количества (до пяти и более) размерных фракций аэрозольных частиц не приводит к повышению достоверности и точности измерений. Общий уровень относительной теоретической погрешности определения АМАД и СГО, составляющий не более 5%, соответствует требованиям оперативного контроля дисперсного состава радиоактивных аэрозолей, содержащих альфа-активные радионуклиды.

Показано, что конструкция устройства для оперативной спектрометрии альфа-активных аэрозолей, состоит из инерционного разделителя, волокнистого фильтра и кремниевого ионно-имплантированного полупроводникового детектора с коллиматором.

Предложенный в работе алгоритм позволяет найти параметры распределения радиоактивных аэрозолей по размерам АМАД (ц) и СГО (а), для которых функция Q(ц,а) минимальна. Однако необходимо отметить, что

ошибка оценки р и а может зависеть от многих факторов: спектра исходного аэрозоля, эффективности осаждения и вида самой функции невязки Q(р,а).

Для управления процессом вычислений и измерений было разработано специальное программное средство «ALFA_AEROSOL_EXPRESS», позволяющее в полуавтоматическом режиме, измерять энергетический спектр альфа-частиц, а также определить параметры АМАД и СГО радиоактивных аэрозолей и дозу внутреннего облучения человека при ингаляционном поступлении альфа-излучающих аэрозолей.

В третьей главе приведены результаты экспериментальных исследований используемые для достижения цели работы и решения научно -технических задач.

Представлены результаты оценки эффективности разделения спектров аэрозольных частиц на размерные с помощью однокаскадного инерционного разделителя. Зависимости эффективности разделения Е(х) аэрозольных частиц от аэродинамического диаметра х были получены с помощью стенда -

-5

имитатора промышленных аэрозолей, объемом 8 м . В качестве источника

-5

полидисперсных аэрозолей применялась поваренная соль №С1 (р=2,16 г/см ). Аэрозольные частицы №С1 по плотности близки к обычной пыли, наблюдаемой в рабочей зоне промышленных предприятий.

Исследованы спектрометрические и радиометрические характеристики а-излучающих радионуклидов плутония в виде источников различной формы. Расчетные значения активности радионуклидов плутония в

специальных аэрозольных источниках, полученные с помощью разрабатываемого устройства сравнивали с результатами измерений спектрометром МКС-01А и радиометром УМФ-2000. Было показано, что эффективность регистрации а-частиц с помощью спектрометра МКС-01А и экспериментального устройства совпадают в пределах погрешности. Радиометр УМФ-2000 имеет эффективность регистрации на порядок выше, чем у остальных, это связано с геометрией взаимного расположения источника и детектора. Показано, что для источника альфа-частиц виде САИ за счет самопоглощения и отсутствии коллиматора энергетические линии

239 238

сильно размываются и идентификация радионуклидов Ри и Ри затруднительна. Это связано с тем, что в САИ аэрозольные частицы на фильтре распределены не только по фронтальной поверхности фильтра, но и в глубину фильтра, что приводит к размыванию спектра а-частиц, при их регистрации кремневым детектором.

В реальных производственных условиях при использовании разработанного устройства проводят измерения проб отборных на фильтр, аналогичный используемому в составе САИ. Поэтому для эффективного использования разрабатываемого устройства не только в радиометрическом режиме, но и в спектрометрическом необходимо повысить качество, получаемых спектров альфа-излучения за счет введения специальных коллиматоров.

Исследовано влияние коллиматоров с ячейкой квадратной формы и с

разным отношением размера ячейки (а) к ее высоте (И) на эффективность регистрации альфа-частиц и энергетическое разрешение спектров а-излучающих аэрозолей, которые были предварительно отобраны на фильтр из ультратонких полимерных волокон. Пробы аэрозолей (фильтры) не подвергали предварительной радиохимической подготовке.

Было поучено, что использование специально изготовленных коллиматоров при измерении проб а-излучающих аэрозолей, отобранных на фильтр, улучшает энергетическое разрешение полупроводникового детектора. Величина FWHM уменьшается с 400 до 120 кэВ. Наилучшие характеристики спектрометра с точки зрения энергетического разрешения и времени измерения были получены при использовании коллиматора №2 высотой (И) 10 мм и шириной ячейки (а) 5 мм. В разработанном устройстве используется коллиматор №2.

С помощью специального программного средства «ALFA_AEROSOL_EXPRESS», были рассчитаны АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения. Исходные данные для расчетов были получены по результатам отбора проб в реальных производственных условиях.

Для всех обработанных проб расчетные значения АМАД изменялись от 3,1 до 4,4 мкм, а СГО от 1,4 до 1,6. Из этого следует, что все полученные распределения общего происхождения. Это очень важный вывод, который может использоваться для планирования регламентных работ на предприятиях по производству, хранению и переработке ядерного топлива.

При этом расчетные значения дозы внутреннего облучения по отдельным альфа-активным радионуклидам не превышают 0,2 мЗв.

Таким образом, все поставленные в работе задачи были решены и цель исследования достигнута. Разработанный новый метод оценки характеристик и исследования свойств радиоактивных аэрозолей для целей обоснования безопасности объектов ядерной техники, предполагающего сопряжение в одном устройстве элементов инерционного разделителя, волокнистого фильтра и полупроводникового спектрометра с коллиматором, работающего при нормальном атмосферном давлении реализован и опробован на теоретических и практических примерах. Погрешности оценки параметров распределений альфа-излучающих аэрозолей, предложенным методом, не превышают пределов, установленных требованиями нормативных документов. Метод может быть рекомендован к практическому использованию в реальных производственных условиях.

ВЫВОДЫ

1. Разработан новый метод оперативной оценки характеристик и исследования свойств альфа-излучающих радиоактивных аэрозолей для целей обоснования безопасности объектов использования атомной энергии, предполагающий сопряжение в одном устройстве элементов инерционного разделителя, волокнистого фильтра и полупроводникового спектрометра с коллиматором, работающего при нормальном атмосферном давлении.

2. Получены экспериментальные зависимости эффективности разделения аэрозольных частиц для однокаскадного инерционного разделителя, используемого для реализации предложенного метода. Зависимости эффективности разделения аэрозольных частиц от аэродинамического диаметра получены с помощью экспериментального стенда - имитатора промышленных аэрозолей.

3. Предложен подход к оценке параметров распределения активности аэрозолей по размерам АМАД и СГО на основе четырех размерных фракций и минимизации функции невязки между экспериментальными и теоретическими данными.

4. Предложен и изготовлен с использованием аддитивных технологий 3-0 печати коллиматор для кремниевого ионно-имплантированного спектрометра. Выполненные исследования конструкций коллиматоров могут быть использованы при разработке новых и улучшении уже созданных устройств для спектрометрии альфа-излучающих аэрозолей.

5. Установлено, что измерение активности выделенных размерных фракций частиц происходит непосредственно в камере детектирования устройства, а определение параметров дисперсного состава радиоактивных аэрозолей непосредственно в месте отбора проб.

6. Разработаны алгоритм расчета параметров АМАД, СГО и дозы внутреннего облучения и программное средство для его реализации. Программное средство, позволяет управлять процессом измерения активности фракций аэрозольных частиц, расчетом АМАД, СГО и доз внутреннего облучения.

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Резник И. В. «Гигиена и санитария» №11, 1951.

2. Петрянов И. В., Козлов В. И., Басманов П. И., Огородников Б. И. Волокнистые фильтрующие материалы ФП. - М:, Знание , 1968.

3. Будыка А.К. Развитие основ метода многослойных фильтров для дисперсного анализа реакторных аэрозолей.//Автореф. Дисс. к.-ф.-м.н. М.: МИФИ, 1986.

4. Скитович В.И., Шарапов А.Г., Огородников Б.И.(1995)/ В кн.: Современное состояние проблемы обращения с радиоактивными отходами. Материалы научно-технического семинара Ядерного общества России. Сергиев Посад. с. 23.

5. Огородников Б.И., Будыка А.К., Скитович В.И., Бродовой А.В. Характеристики аэрозолей пограничного слоя атмосферы над Москвой. // Известия АН. ФАО, 1996, 32, 2, 163.

6. Будыка А.К., Огородников Б.И. Радиоактивные аэрозоли Чернобыльского генезиса. // Ж. физ. химии, 1999, 73, 2, 375.

7. Огородников Б.И., Скитович В.И., Будыка А.К. Дисперсный состав искусственных и естественных радиоактивных аэрозолей в 30-км зоне ЧАЭС в 1986-1996 гг. // Радиационная биология. Радиоэкология. 1998, 38, 6, 889.

8. Огородников Б.И., Будыка А.К., Павлюченко Н.И. Наблюдения за выбросами радиоактивных аэрозолей из объекта «Укрытие» Чернобыльской АЭС // Атомная энергия. - 2004. - Т. 96, вып. 3. - С. 224 - 236.

9. May K.R. J. Sci. Instr., 22,187, 1945.

111

10. Припачкин Д. А., Влияние, физико-химических характеристик аэрозолей на особенности их осаждения из гидродинамических потоков на препятствиях при определении дисперсного состава : автореф. дис. ... канд. физ.- мат. наук: 02.00.04/ Припачкин Дмитрий Александрович. - М., 2010.

11. Букатин А. И., Ферапонтов Ю. А., Ульянова М. А., Шубин И.Н., Ткачев А.Г. Определение размера частиц углеродных нано структурированных материалов, полученных пиролизом пропан-бутановой смеси на металлическом катализаторе // Вестник ТГТУ. - 2007.

12. Двухименный В.А., Столяров Б.М., Черный С.С., Системы очистки воздуха от аэрозольных частиц на АЭС, М., Энергоатомиздат, 1987.

13. Fuchs N.A. Aerosol impactors (a review). In Fundamental of Aerosol Science. Ed. D.T. Shaw. N.Y., Wiley, 1978, p.1.

14. Marple V.A., Willeke K. Inertional Impactors: Theory, Design and Use. In Fine Particles. Ed. by B.Y. H. Liu. N.Y., 1976, p. 411.

15. Райст П. Аэрозоли. Введение в теорию: Пер. с англ.-М.: Мир, 1987, 286 с.

16. Каскадный импактор: пат. 2239815 Рос. Федерация : МПК7 G01N15/02 / В. И. Бадьин, А. А. Молоканов, Д. А. Припачкин, А. И. Ризин, Д. Е. Фертманнов, А. Г. Цовьянов; заявитель и патент обладатель Государственный научный центр - Институт биофизики. - № 2003103790/28; заявл. 2003.02.11; опубл. 2004.11.10.

17. 139. Instruction Manual. Series 290 Marple Personal Cascade Impactor. P/N 100065-00/

18. Dirgo, J., and Leith, D. Cyclone collection efficiency: Comparison of experimental results with theoretical predictions. // Aerosol Science and Technology, 4, p.401-411.

19. Chen, B. T., and Yeh, H. C. (1987). An Improved Virtual Impactor: Design and Performance, J. Aerosol Sci. 18:203-214.

20. Hung-YingChen, Hsiao-LinHuang.Numerical and experimental study of virtual impactor design and aerosol separation // Journal of Aerosol Science, Volume 94, April 2016, P43-55.

21. Characterization of a Virtual Impactor: 10th Annual Summer Symposium on Undergraduate Research Experiences (SURE) / Ritchie Acosta, Suresh Dhaniyala, Andy May, Thomas Holsen. - NY, USA: Department of Civil and Environmental Engineering Clarkson University,2008.

22. Sang-Rin Lee, Thomas M. Holsen, Suresh Dhaniyala. Design and Development of Novel Large Particle Inlet for PM Larger than 10 ^m (PM > 10) // Aerosol Science and Technology, Volume 42, October 2011, P 140-151.

23. THOMAS J. W. The diffusion battery method for aerosol particle size determination. Journal of Colloid Science; (1955) 10, p. 246-255.

24. Ogorodnikov B. Radioactive Products over the Damaged Block 4 of the Chernobyl Nuclear Power Plant before the Completion of «Sarcofag». -Ibid., 1990, p.779-806.

25. Огородников Б.И. Дисперсность радиоактивных аэрозолей на рабочих местах.// Атомная техника за рубежом, №11, 2000.

26. Определение поглощенной дозы при дистанционной лучевой терапии: Международные практические рекомендации по дозиметрии, основанные на эталонах единицы поглощенной дозы в воде. Серия технических докладов no. 398. международное агентство по атомной энергии, вена, 2004

27. М. М. Комочков. Дозиметрия ионизирующих излучений. (Учебное пособие для студентов ВУЗов) - Дубна: Университет «Дубна», 2010.

28. Машкович В.П., Панченко А.М. Основы радиационной безопасности: Учебное пособие для вузов.;- М.: Энергоатомиздат, 1990.

29. Иванов В.И. Курс дозиметрии. Для студентов вузов. М.: Энергоатомиздат, 1988.

30. Б.С. Ишханов, И.М. Капитонов, Э.И. Кэбин. "Частицы и ядра. Эксперимент. Учебное пособие. М.: Издательство МАКС Пресс, 2013.

31. R. Pollanen, K. Perajarvi, T. Siiskonen, J. Turunen High-resolution alpha spectrometry at ambient air pressure—Towards new applications// Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A , V.694 (2012), p. 173178.

32. R. Polloanen, T. Siiskonen, Rapid identification of alpha-particle emitters from " air samples using high-resolution alpha spectrometry, in: P. Strand, P.

B0rretzen, T. J0lle (Eds.), Proceedings from the 2nd International Conference on Radioactivity in the Environment, 2-6 October 2005, Nice, France, pp. 193-196.

33. I. Hoffman, K. Ungar, M. Bean, R. Polloanen, S. Ihantola, H. Toivonen, T. Karhunen, A. Pelikan. Direct alpha analysis for forensic samples (DAAFS): techniques, applications, and results, in: Proceedings of the Third European IRPA Congress, 14-18 June 2010, Helsinki, Finland, Nordic Society for Radiation Protection, Helsinki, 2011.

34. K. Lidstrom, O A. Tjoarnhage, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry " 248 (2001) 555.

35. A. Martin Sanchez, J. De La Torre Perez, Measuring retrospective indoor radon concentrations with a new device, A poster in International Topical Conference on polonium and radioactive lead isotopes, 26-28 October 2009, National Accelerator Centre, Seville, Spain.

36. A. Martin Sanchez, J. De La Torre Perez, Applied Radiation and Isotopes 70 (2012) 2267.

37. Yanzhao Li, Peng Xiao, Xiaohua Zhu, Qingguo Xie. Multi-resolution multi-sensitivity design for parallel-hole SPECT collimators // Physics in Medicine & Biology. Volume 61, Jule 2016, p. 5390-5405.

38. Seungwan Lee, Hee-Joung Kim. Experimental Study of an Easily Controlled Ultra-High-Resolution Pixel-Matched Parallel-Hole Collimator (UHRTPH) with a Small Cadmium Zinc Telluride Pixelated Gamma Camera

System // Journal of Medical Imaging and Radiation Sciences. Volume 47, Issue 3, September 2016, p. 276-282.

39. Andre Lundin. Evaluate the extended low energy general purpose (ELEGP) collimator for single photon emission computed tomography (SPECT) with resolution recovery // [Master thesis] THE SAHLGRENSKA ACADEMY. University of Gothenburg - Sweden, 2015.

40. Иванов М. Ю. и др. О радиации популярно. -М.: Изд. «Комтехпринт», 2006.

41. Dorrian M.-D., Bailey M.R. Particle size distributions of radioactive aerosols in workplaces.//Radiat. Prot. Dosimetry, 1995, V.60, №2, P.119-133.

42. Human Respiratory Tract Model for Radiological Protection / ICRP Publication 66. Ann. ICRP 24 (1-3). - 1994.

43. Латфуллин И.А. Основы поражающего действия ионизирующего излучения наорганизм человека. Учебное пособие. - Казань: Казанский университет, 2014.

44. МВР 2.6.1.60-2002 // Расчет ожидаемых эффективных доз внутреннего облучения персонала по результатам измерений активности радионуклидов в биопробах с использованием компьютерной программы ММК-01. - Издан: Методическое обеспечение радиационного контроля на предприятии, Том 5, 2005.

45. Чучалин А.Г., Черняев А. Л., Вуазен К. Патология органов дыхания у ликвидаторов аварии на Чернобыльской АЭС. - М.: "ГРАНТЪ", 1998.

46. Абрамов А.И., Казанский Ю.А., Матусевич Е.С. Основы экспериментальных методов ядерной физики. - М.: Атомиздат. 1977. С. 306.

47. International Commission on Radiological Protection, «Dose Coefficients for Intakes of Radionuclides by Workers» ICRP Publication 68. Oxford: Pergamon Press. 1994.

48. Будыка А.К., Федоров Г.А. Определение дисперсного состава радиоактивных аэрозолей в технологических системах исследовательских реакторов. / Изотопы в СССР. М: Энергоатомиздат, 1987, 1(72), 113

49. Колмогоров А.Н. О логарифмически-нормальном законе распределения размеров частиц при дроблении// Доклады АН СССР, 1941, Т.31, №2, с.99.

50. Крянев А.В. Применение современных методов параметрической и непараметрической статистики при обработке данных экспериментов на ЭВМ. - М.: МИФИ, 1987.

51. T. Streil, V. Oeser and W. Birkholz New handheld alpha/beta spectroscopy systems for surface contamination monitoring. In: 10 international congress of the International Radiation Protection Association; Hiroshima (Japan); 14-19 May 2000. http://www.irpa.net/irpa10/cdrom/01287.pdf.

52. SAIC Safety and Security Instruments. ALPHA Analyzer-AP-2. http://web.tiscali.it/radtech/href%20etc/ap2.pdf.

53. R. Pollanen, K. Perajarvi, T. Siiskonen, J. Turunen In-situ alpha spectrometry from air filters at ambient air pressure// Radiation Measurements, V.53-54 (2013), p.65-70.

54. Ruzer L.S., Fertman D.E., Kuznetsov Yu.V., Kustova V.L., Rizin A.I. Radioactive aerosol standards//Aerosols Handbook: Measurement, Dosimetry, and Health Effects/Ed. by L.S. Ruzer and Naomi H. Harley.- London; New York; Washington D.C.: CRC PRESS Boca Raton, 2005.

55. Басманов П.И., Борисов Н.Б. Фильтры АФА (каталог-справочник). -М. Атомиздат, 1970, 44 с.

56. R. Pollanen Performance of an in-situ alpha spectrometer //Applied Radiation and Isotopes, V.109 (2016), p.193-197.

57. Припачкин Д.А., Будыка А.К., Хмелевский В.О., Ризин А.И. Экспериментальное исследование дисперсного состава аэрозолей методом многослойных фильтров и с помощью каскадного устройства// Атомная энергия. 2013. Т. 114. № 3. С. 174-177.

58. Способ сцинтилляционного альфа-спектрометрического измерения активности радионуклидов: пат. 2154843 Рос. Федерация : G01T1/204 / Егоров В.Н.; Полуэктов П.П.; Чирин Н.А.; заявитель: Государственный научный центр Российской Федерации "Всероссийский научно-исследовательский институт неорганических материалов им. акад. А.А. Бочвара" - № 98121865/28; заявл. 03.12.1998; опубл. 20.08.2000

59. Бахур А.Е., Мануйлова Л.И. и др. Методика измерений удельной активности изотопов плутония (238Ри, 239+240Ри) в пробах почв, грунтов, донных отложений, горных пород альфа-спектрометрическим методом с радиохимической подготовкой. М.: ФГУП "ВИМС", 2013.

ПРИЛОЖЕНИЕ 1

Заявка на патент № 2018114823, дата поступления: 23-04-2018

СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ПАРАМЕТРОВ ДИСПЕРСИОННОГО СОСТАВА РАДИОАКТИВНЫХ АЭРОЗОЛЕЙ