Оксалатоацетатные комплексы уранила - синтез, строение и свойства тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.01, кандидат химических наук Неклюдова, Наталья Александровна

• Неклюдова, Наталья Александровна
• кандидат химических наук
• 2012

Оглавление диссертации кандидат химических наук Неклюдова, Наталья Александровна

СОДЕРЖАНИЕ

Введение

Глава 1. Обзор литературы

1.1. Катион уранила в качестве комплексообразователя и кристаллохимические формулы для описания строения координационных соединений

1.2. Строение оксалата и оксалатокомплексов уранила

1.3. Строение ацетата и ацетатокомплексов уранила

1.4. Ряд взаимного замещения лигандов в комплексах уранила и гетеролигандные оксалатоацетатные соединения уранила

1.5. Особенности колебательных спектров уранил-, оксалат- и ацетат-ионов

Глава 2. Экспериментальная часть

2.1. Исходные вещества и методы исследования

2.1.1. Синтез и характеристика исходных веществ

2.1.2. Методы исследования

2.2. Синтез оксалат- и ацетатсодержащих комплексов уранила

2.3. Результаты рентгеноструктурного анализа полученных соединений

2.3.1. Кристаллические структуры (КН4)2[(1ТО2)2(С204)(СН3С00)4]-2Н20, {МН2(С2Н5)2}2[(и02)2(С204)(СН3С00)4]-2Н20и (СКзН6)2[(и02)2(С204)(СНзС00)4]

2.3.2. Кристаллическая структура (МН4)2[(и02)(С204)(СН3С00)2]

2.3.3. Кристаллические структуры (СКзН6)5[(и02)з(0)(0Н)2(С204)з(СНзС00)]и К2[(Ш2)4(0)2(0Н)2(С204)(СН3С00)2(Н20)2]-2Н20

2.3.4. Кристаллическая структура (КН4)2[(и02)2(0Н)2(СН3С00)4]

2.3.5. Кристаллические структуры ^Н(С2Н5)з)[и02(СН3С00)з] и

(НзО)[Ш2(СНзСОО)з]

2.3.6. Кристаллическая структура 11Ь2[(и02)2(С204)з]

2.4. Нейтронографическое исследование структуры №2[и02(С204)2В20] • 4Б20

2.5. Результаты ИК спектроскопического анализа полученных соединений

Глава 3. Обсуждение результатов

3.1. Особенности синтеза гетеролигандных оксалатоацетатных комплексов уранила

3.2. Особенности строения гетеролигандных оксалатоацетатных комплексов уранила

3.2.1. Строение димеров с кристаллохимической формулой

АК02В014

3.2.2. Строение одноядерного комплекса (Ш4)2[(1Ю2)(С204)(СН3С00)2]

3.2.3. Строение ацетатсодержащих комплексов (КН4)2[(и02)2(0Н)2(СНзС00)4],

(Ш(С2Н5)з)[и02(СНзСОО)з] и (Н30)[и02(СН3С00)3]

3.2.4. Строение оксогидроксокомплексов К2[(и02)4(0)2(0Н)2(С204)(СН3С00)2(Н20)2]-2Н20 и (СКзН6)5[(и02)з(0)(0Н)2)(С204)з(СНзС00]

3.2.5. Особенности строения КЬ2[(и02)2(С204)3]

3.3 Анализ результатов нейтронографического исследования

Ма2[и02(С204)2Б20]- 4Б20

Основные результаты и выводы

Список использованных источников

Приложение

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Оксалатоацетатные комплексы уранила - синтез, строение и свойства»

Введение

Одной из актуальных задач современной неорганической и координационной химии является разработка методов направленного синтеза соединений заданного состава и строения с необходимым сочетанием свойств. Решение указанной задачи имеет очень важное значение для развития как химии, так и технологии актинидов, поскольку комплексные соединения, в том числе и гетеролигандные, образуются практически на всех стадиях переработки актинидсодержащих веществ и материалов. Как известно, по ядерно-физическим свойствам важнейшим актинидом является уран, на использовании соединений которого базируется современная атомная энергетика. Поэтому неудивительно, что только за последнее десятилетие объем кристалло-структурной информации о соединениях урана, содержащейся в известных кристаллоструктурных базах данных «Inorganic Crystal Structure Database» (ICSD) и «Cambridge Structural Database System» (CSDS), практически удвоился. Повышенный интерес в последнее десятилетие уделялся оксалатсодер-жащим комплексам U(VI). Так, хотя строение кристаллов первого оксалатсо-держащего соединения урана - UO2C2O43H2O - было установлено лишь в 1972 г., к настоящему времени определена структура уже около 220 оксалат-содержащих соединений, причем данные для большинства из них (около 170) были получены только за последние десять лет.

Незатухающий интерес к оксалатсодержащим соединениям урана (VI) связан с использованием оксалатов для очистки и получения металлического урана, а также решением задач переработки и утилизации ядерного топлива. Этот интерес обусловил появление работ по синтезу и выявлению особенностей строения смешаннолигандных комплексов, в которых атом урана одновременно с оксалат-ионом координирует ацидо-лиганд другой природы. К настоящему времени структурно изучены соединения, в которых ион урани-ла одновременно с оксалатогруппой координирует такие ацидо-лиганды как NCS", S042", Se042" или SeC>3 - ионы, обладающие меньшей электронодо-

норной способностью по сравнению с самим оксалат-ионом. Наличие в составе комплексов лигандов разной природы обусловливает специфику и разнообразие свойств этих соединений. Хотя уже полвека назад появились данные о соединениях уранила, в составе которых присутствуют оксалат- и ацетат-ионы, однако сведений об их строении не имелось и поэтому ответ на вопрос, координирует ли атом урана одновременно оба ацидолиганда, обладающих близкой электронодонорной способностью, до начала настоящего исследования оставался открытым.

Работа выполнялась при финансовой поддержке Министерства образования и науки Самарской области (гранты областного конкурса «Молодой ученый» 2008 и 2011 гг.) и Минобрнауки РФ ФЦП «Научные и научно-педагогические кадры инновационной России» (проект № 02.740.11.0275).

Целью работы являлось выяснение взаимосвязи между составом, строением и некоторыми свойствами гетеролигандных комплексов уранила, содержащих в своем составе ацетат- и оксалат-ионы.

Для достижения поставленной цели было запланировано решение следующих задач:

- разработать методики синтеза смешаннолигандных оксалатоацетат-ных комплексов уранила;

- методами ИК спектроскопии и рентгеноструктурного анализа (РСА) монокристаллов изучить строение кристаллов синтезированных соединений;

осуществить нейтронографическое исследование структуры Ка2[Ш2(С204)2В20]-4В20;

- провести сравнительный кристаллохимический анализ структуры полученных комплексов и родственных им по составу и топологии соединений

и(У1);

- апробировать метод молекулярных полиэдров Вороного-Дирихле (ММПВД) для анализа невалентных взаимодействий в структуре изученных соединений и(У1).

Основными новыми научными результатами и положениями, которые автор выносит на защиту, являются:

- разработанные методики синтеза новых смешаннолигандных оксала-тоацетатных комплексов уранила;

- методики синтеза шести новых ацетатных и оксалатных комплексов с односортными ацидолигандами в координационной сфере атома урана;

- полученные впервые данные о кристаллической структуре 10 комплексов уранила, в том числе шести смешаннолигандных оксалатоацетатных; установленные особенности координации ацидолигандов в таких комплексах, а также характеристики невалентных взаимодействий в структуре изученных соединений, выявленные с помощью ММПВД;

- результаты сравнительного кристаллохимического анализа новых ок-согидроксооксалатоацетатных комплексов уранила и родственных им координационных соединений уранила;

- результаты нейтронографического изучения порошкообразного Na2[U02(C204)2D20]-4D20.

Практическая значимость работы. Установленные фундаментальные кристаллоструктурные и ИК спектроскопические характеристики новых координационных соединений уранила могут быть включены в справочники, специализированные атласы и компьютерные базы данных и использоваться для идентификации веществ. Впервые полученные структурные данные изученных координационных соединений депонированы в международные базы структурных данных (ICSD и CSDS) и могут быть использованы при выявлении корреляций «состав - строение - свойства». Важнейшие результаты работы могут быть включены в курсы лекций и учебные пособия по неорганической химии и кристаллохимии.

Апробация работы и публикации. Основные результаты работы докладывались на XVIII Менделеевской конференции молодых ученых (Белгород, 2008 г.), V и VI Национальных кристаллохимических конференциях (Казань, 2009 г. и Суздаль, 2011 г.), Четвертой Российской школе по радиохимии

и ядерным технологиям (Озерск, 2010 г.), а также были представлены на ежегодных научных конференциях СамГУ. По теме диссертации опубликовано 10 работ, в том числе 6 статей в журналах «Кристаллография», «Журнал неорганической химии» и «Inorgánica Chimica Acta», а также тезисы четырех докладов на всероссийских конференциях.

Личный вклад автора заключался в разработке методик и проведении всех экспериментов по синтезу, химическому и термографическому анализу соединений, получении монокристаллов 10 соединений и дейтерированного мелкокристаллического Na2[U02(C204)2D20]-4D20, измерении и исследовании ИК спектров, участии в интерпретации результатов рентгеноструктурно-го и нейтронографического анализа, проведении кристаллохимического анализа, участии в подготовке публикаций по теме диссертации.

Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, обзора литературы, экспериментальной части, обсуждения результатов, выводов, списка использованных источников (140 наименований) и приложения. Работа изложена на 154 страницах (включая приложение), содержит 48 рисунков и 47 таблиц (в том числе 6 таблиц и 2 рисунка в приложении).

Благодарности. Автор выражает глубокую благодарность сотруднику ИНЭОС РАН к.х.н. Вологжаниной А.В., сотрудникам ИНХ СО РАН к.х.н. Пересыпкиной Е.В. и к.х.н. Вировцу А.В., сотруднику ПИЯФ РАН к.ф-м.н. Смирнову О.П. за помощь в проведении рентгеноструктурного и нейтронографического эксперимента.

Заключение диссертации по теме «Неорганическая химия», Неклюдова, Наталья Александровна

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Разработаны методики синтеза шести гетеролигандных оксалатоацетат-ных комплексов, трех новых ацетатных и трех новых оксалатных соединений и(У1) с односортными ацидолигандами в координационной сфере атома урана и установлены их ИК спектроскопические характеристики.

2. Методом РСА монокристаллов определены структуры шести гетеролигандных оксалатоацетатных комплексов уранила и впервые установлен факт одновременной координации атомом и(У1) оксалат- и ацетат-ионов. Показано, что в зависимости от состава оксалатоацетатные комплексы и(У1) могут иметь цепочечное, одно-, двух- или трехъядерное строение.

3. Установлены структуры кристаллов трех новых ацетатоуранилатов и одного оксалатоуранилата. На примере впервые полученного Ш>2[(и02)2(С204)з] и ранее известного (ЪМ4)2[(и02)2(С204)з] показано, что урансодержащие комплексы, принадлежащие к одной и той же кри-сталлохимической группе, могут иметь принципиально разное строение вследствие топологической изомерии.

4. С помощью метода молекулярных полиэдров Вороного-Дирихле проведен анализ невалентных взаимодействий в кристаллах полученных соединений и(У1). Показано, что этот метод позволяет с единых позиций количественно характеризовать все теоретически возможные невалентные взаимодействия (включая тг-стекинг) в структурах кристаллов и анализировать особенности упаковки урансодержащих комплексов.

5. Проведен сравнительный кристаллохимический анализ синтезированных новых оксогидроксооксалатоацетатных комплексов уранила и всех уже известных аналогов. Установлено, что полученные К2[(и02)4(0)2(0Н)2(С204)(СН3С00)2(Н20)2]-2Н20 и (СЫ3Нб)5 [(и02)з (0)(0Н)2(С204)3(СН3СОО)] представляют собой относительно редкий пример координационных соединений и(У1), в структуре о 2 которых присутствует мостиковый (М ) ион О . 6. Результаты нейтронографического исследования Ма2и02(С204)2-5В20 подтверждают возможность использования характеристик полиэдров Вороного-Дирихле для выявления атомов кислорода, участвующих в образовании водородных связей в структурах кристаллов, для которых не удалось определить позиции атомов водорода.

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Неклюдова, Наталья Александровна, 2012 год

Список использованных источников

1. Рыжков М.В., Губанов В.А., Тетерин Ю.А., Баев A.C. Электронное строение и рентгеноэлектронные спектры уранильных соединений. // Радиохимия. 1991. Т. 33. № 1. С. 22-28.

2. Третьяков Ю.Д., Мартыненко Л.И., Григорьев А.IL, Цивадзе А.Ю. Неорганическая химия. Химия элементов: В 2-х книгах. Кн. I. МГУ: ИКЦ «Академкнига», 2007. 537 с.

3. Гринвуд Н., Эрншо А. Химия элементов: В 2-х томах. Т. 2.: Пер. с англ. М.: Бином. Лаборатория знаний, 2008. 670 с.

4. Ионова Г.В., Михалко В.К., Герасимова Г.А., Сураева Н.И. Сродство актинидов к электрону. // Журн. неорган, химии. 2003. Т. 48. № 12. С. 2043-2046.

5. Химия актиноидов: В 3-х т. Т. 1.: Пер. с англ. / Под ред. Каца Дж., СиборгаГ., Морса Л. М.: Мир, 1991. 525 с.

6. Комплексные соединения урана. / Под ред. Черняева И.И. М.: Наука, 1964. 492 с.

7. Дяткина М.Е., Марков В.П., Цапкина И.В., Михайлов Ю.Н. Электронное строение группы U02 в соединениях уранила. // Журн. неорган, химии. 1961. Т. 6. № 3. С. 575-580.

8. Золотавин В.Л., Безруков И.Я., Санников Ю.И. О состоянии шестивалентного урана и пятивалентного ванадия в водно-аммиачных растворах. // Журн. неорган, химии. 1961. Т. 6. № 3. С. 581-586.

9. Вдовенко В.М. Химия урана и трансурановых элементов. Изд-во АН СССР. М.-Л,, 1960. 700 с.

10. Спицын В.И., Ионова Г.В. Устойчивость актинильных ионов и их геометрия. //Радиохимия. 1980. Т. 23. № 4. С. 473-478.

11. Frost Ray L., Onuta Carmody., Erickson K.L. et al. Molecular structure of the uranyl mineral uranopilite - a Raman spectroscopic study. // J. Mol. Struct. 2005. V. 733. № 3. P. 203-210.

12. Блатов В.А., Сережкин B.H. Некоторые особенности геометрии координационных полиэдров урана в комплексах уранила. // Радиохимия. 1991. Т. 33. № 1.С. 14-22.

13. Burns Р.С., Miller M.L., Ewing R.C. U6+ Minerals and inorganic phases; a comparison and hierarchy of crystal structures. // Can. Miner. 1996. Y. 34. № 4. P. 845-880.

14. Arora K., Goyal R.C., Agarwal D.D., Agarwal R.K. Dioxouranium (VI) metal complexes with neutral oxygen donor ligands - a review. // Rev. In-org. Chem. 1998. V. 18. № 4. P. 283-315.

15. Сережкин B.H., Сережкина Л.Б. Некоторые особенности стереохимии U(VI) в кислородсодержащих соединениях. // Вестник СамГУ. 2006. №4(44). С. 129-151.

16. Thuery P., Nierlich М., Masci В. et al. An unprecedented trigonal coordination geometry for the uranyl ion in its complex with p-tert-butylhexahomotrioxacalix[3]arene. // J. Chem. Soc., Dalton Trans. 1999. №18. P. 3151-3152.

17. Burns С .J., Clark D. L., Donohoe R. J. et al. A trigonal bipyramidal uranyl amido complex: synthesis and structural characterization of [Na(THF)2][U02(N(SiMe3)2)3]. // Inorg. Chem. 2000. V. 39. № 24. P. 5464-5468.

18. Oldham W.J., Oldham S. M., Smith W. H. et al. Synthesis and structure of N-heterocyclic carbene complexes of uranyl dichloride. // J. Chem. Soc. Chem. Commun. 2001. № 15. P. 1348-1349.

19. Бускина И.А.. Ступин HIT, Молчанова Т.В. и др. Исследование структуры комплексов урана (VI) методом ИК-спектроскопии. В сб. Химия урана. / Под ред. Ласкорина Б. Н., Мясоедова Б.Ф. М.: Наука, 1989. С. 95-99.

20. Спектроскопические методы в химии комплексных соединений. / Под ред. В.М. Вдовенко. M.-JL: Химия, 1964. 268 с.

21. Сережкин В.Н. Унифицированный метод описания и кристаллохими-ческого анализа координационных соединений с полидентатномости-ковыми о-лигандами. В сб.: Проблемы кристаллохимии. М.: Наука, 1986. С. 148-179.

22. Порай-Кошиц М.А., Сережкин В.Н. Кристаллоструктурная роль ли-гандов в диаминных комплексонатах с одним топологическим типом атомов комплексообразователей. //Журн. неорган, химии. 1994. Т. 39. №7. С. 1109-1132.

23. Сережкин В.Н., Полынова Т.Н., Порай-Кошиц М.А. Кристаллоструктурная роль лигандов в диаминных комплексонатах. // Коорд. химия. 1995. Т. 21. №4. С. 253-280.

24. Serezhkin V.N., Vologzhamna A.V., Serezhkina L.B. et al. Crystallo-chemical formula as a tool for describing metal-ligand complexes - a pyri-dine-2,6-dicarboxylate example. // Acta Cryst. 2009. V. В 65. № 1. P. 4553.

25. Сережкин В.Н. Кристаллохимичеекая систематика координационных соединений уранила. // Журн. неорган, химии. 1982. Т. 27. № 7. С. 1619-1631.

26. O'Keeffe М. Coordination sequences for lattices. // Z. Kristallogr. 1995. B. 210. S. 905-908.

27. Brunner G.O., Laves F. Zum Problem der Koordinationszahl. // Wiss. Z. Tech. Univ. Dresden. 1971. V. 20. P. 387-390.

28. Блатов В.А., Шевченко А.П., Сережкин В.Н. Автоматизация кристаллохи мичес кого анализа - комплекс компьютерных программ TOPOS. //Коорд. химия. 1999. Т. 25. № 7. С. 483-497.

29. Черняев И.И., Головня В.А., Щелоков Р.Н. О гидратах диоксалатура-нил аммония. //Журн. неорган, химии. 1957. Т. 2. № 8. С. 1763-1767.

30. Большаков К.А., Коровин С.С., Плющев В.Е., Ермакова Т.А. Изучение растворимости в системе UO2C2O4-H2C2O4-H2O. // Журн. неорган, химии. 1957. Т. 2. № 1. С. 222-228.

31. Jayadevan N.C., Chackraburtti D.M. The crystal and molecular structure of uranyl oxalate trihydrate. // Acta Cryst. 1972. V. В 28. № 11. P. 31783182.

32. Dahale N.D., Chawla K.L., Jaydevan N.C. et al. X-ray, thermal and infrared spectroscopic studies on lithium and sodium oxalate hydrates. // Ter-mochim. Acta. 1997. V. 293. № 1-2. P. 163-166.

33. Dahale N.D., Chawla K.L., Venugopal V. X-Ray, thermal and infrared spectroscopic studies 011 potassium, rubidium and caesium uranyl oxalate hydrates. //J. Term. Anal. Cal. 2000 V. 61. № 1. P. 107-117.

34. Матюха B.A., Матюха C.B. Оксалаты редкоземельных элементов и актиноидов. М.: ИздАТ, 2008. 608 с.

35. Inorganic crystal structure database. The National Institute of Standards and Technology (NIST) and Fachinformationszentrum Karlsruhe (FIS). 2009.

36. Cambridge structural database system. (2009). Version 5.30. Cambridge Crystallographic Data Centre.

37. Alcock N. W. Uranyl oxalate complexes. Part I. Preparation and crystal and molecular structure of ammonium uranyl trioxalate. // J. Chem. Soc. Dal-ton Trans. 1973. № 16. P. 1610-1613.

38. Чумаевский H.A., Минаева H.A., Михайлов Ю.Н. и др. Спектральные характеристики "вынужденных" способов координации оксалато-группы в комплексах уранила. // Журн. неорган, химии. 1998. Т. 43. № 5. С. 789-795.

39. Legros J.P., Jeannin Y. Structure de Г Ion ц-Oxalato-bisfdioxalato-dioxouranium (VI)], [(U02)2(C204)5]6". // Acta Cryst. 1976. V. В 32. № 8. P. 2497-2503.

40. Govindarajan S., Pattil К., Poojary M.D. Synthesis, Characterization and X-ray Structure of Hexahydrazinium Diuranyl Pentaoxalate Dihydrate (N2H5)6[(U02)2(C204)5]-2H20. // Inorg. Chim. Acta. 1986. V. 120. № 1. P. 103-107.

41. Шилова М.Ю., Вологжанина A.B., Сережкина Л.Б., Сережкин В.Н. Синтез и рентгеноструктурное исследование Li(H30)[U02(C204)2(H20)]-H20. // Журн. неорган, химии. 2009. Т. 54. №11. С. 1842-1846.

42. Баева Е.Э., Михайлов Ю.Н., Горбунова Ю.Е. и др. Кристаллическая структура Na2[U02(C204)2(H20)]-4H20. //Журн. неорган, химии. 2002. Т. 47. №9. С. 1475-1479.

43. Ахмеркина Ж.В., Михайлов Ю.Н., Горбунова Ю.Е., Сережкина Л.Б., Сережкин В.Н. Кристаллическая структура Ba[U02(C204)2(H20)]-4H20. // Журн. неорган, химии. 2004. Т. 49. № 10. С. 1692-1695.

44. Chapelet-Arab В., Nowogrocki G., Abraham F., Grandjean S. Crystal structure of new uranyl oxalates (NH4)2[U02(C204)2 H20]-2H20 and (NH4)2.X(N2H5)X[(U02)2(C204)3]-3H20 (x=0 and x=l). Comparison with other uranyl oxalates. //' Radiochim. Acta. 2005. V. 93. № 5. P. 279-285.

45. Poojary M.D., Pattil K.C. Dihydrazinium aqua-dioxo-(dioxolato-0,0> uranium. //Proc. Indian Acad. Sci. (Chem. S ci. ). 1987. V. 99. № 5-6. P. 311-315.

46. Артемьева М.Ю., Михайлов Ю.Н., Горбунова Ю.Е., Сережкина Л.Б., Сережкин В.Н. Синтез и рентгеноструктурное исследование (CN3H6)2[U02(C204)2(H20)]-H20. //Журн. неорган, химии. 2005. Т. 50. № 8. С. 1269-1272.

47. Медриш И.В., Пересыпкина Е.В., Вировец А.В., Сережкина Л.Б. Кристаллическая структура (C2H7N40)2[U02(C204)2(H20)]. // Коорд. химия. 2006. № 12. С. 947-951.

48. Сережкина Л.Б., Вировец А.В., Пересыпкина Е.В., Медриш И.В. Синтез и кристаллическая структура (Сз^НбЗ^иОгССгС^НгОрСг^Щ //Коорд. химия. 2007. Т. 33. № 5. С. 380-385.

49. Alcock N.W. Uranyl oxalate complexes. Part II. Preparation and crystal and molecular structure of ammonium uranyl dioxalate. // J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1973. № 16. P. 1614-1616.

50. Alcock N.W. Uranyl oxalate complexes. Part III. Preparation and crystal and molecular structure of ammonium diuranyl trioxalate. // J. Chem. Soc. Dalton Trans. 1973. № 16. P. 1616-1620.

51. Jayadevan N.C., Singh Mudher K.D., Chackraburtty D.M. The crystal and molecular structure of potassium diuranyl trisoxolate tetrahydrate. // Acta Cryst. 1975. V. В 31. № 9. P. 2277-2280.

52. Баева Е.Э., Михайлов Ю.Н., Горбунова Ю.Е. и др. Кристаллическая структура Na2[(U02)4(C204)5(H20)2]-8H20. // Журн. неорган, химии. 2003. Т. 48. №11. С. 1801-1807.

53. Михайлов Ю.Н., Горбунова Ю.Е., Шишкина О.В. и др. Рентгеност-руктурное исследование (NH4)6[(U02)2(C204)(Se04)4]-2H20 и уточнение структуры [U02C204H20] H20. // Журн. неорган, химии. 1999. Т. 44. №9. С. 1448-1453.

54. Giesting P.A., Porter N.J., Bums Р.С. Uranyl oxalate hydrates: structures and IR spectra. // Z. Kristallogr. 2006. V. 221. № 4. P. 252-259.

55. Артемьева М.Ю., Сережкин B.H., Смирнов О.П., Плахтий В.П. Ней-тронографическое исследование оксалата уранила [U02(C204)(D20)]-2D20. // Журн. неорган, химии. 2006. Т. 51. № 8. С. 1392-1395.

56. Сережкин В.Н., Артемьева М.Ю., Сережкина Л.Б., Михайлов Ю.Н. Кристаллохимическая роль оксалат-ионов. // Журн. неорган, химии. 2005. Т. 50. №7. С. 1106-1117.

57. Липилина И.И. У ранил и его соединения. М.: Изд-во АН СССР, 1959. 315 с.

58. Сережкина Л.Б., Вологжанина A.B., Клепов В.В., Сережкин В.Н. Кристаллическая структура Я[1Ю2(СН3СОО)3] (R = NH4+, К+ или Cs+). //Кристаллография. 2010. Т. 55. № 5. С. 822-828.

59. Zachariasen W.H., Plettinger H.A. Crystal chemical studies of the 5f-series of elements. XXV. The crystal structure of sodium uranyl acetate. // Acta Cryst. 1959. V. 12. № 7. P. 526-530.

60. Templeton D.H., Zalkin A., Ruben H., Templeton L.K. Redetermination and absolute configuration of sodium uranyl(VI) triacetate. // Acta Cryst. 1985. V. 41. №10. P. 1439-1441.

61. Navaza A., Charpin P., Vigner D., Heger G. Single-crystal neutron diffraction: structure of sodium tris(acetato)dioxouranate( 1 -). // Acta Cryst. 1991. V. 47. № 9. P. 1842-1845.

62. Сережкина Л.Б., Вологжанина A.B., Клепов В.В., Сережкин В.Н. Кристаллическая структура РЬи02(СНзС00)4(Н20)з. // Кристаллография. 2011. Т. 56. № 1. С. 138-141.

63. Geng-Geng Luo, Li-Rong Lin, Rong-Bin Huang, Lan-Sun Zheng. Synthesis, crystal structure and optical properties of [Ag(U02)3(OAc)9] [Zn(H20)4(CH3CH20H)2] : A novel compound containing closed-shell 3d10, 4d10 and 5d10 metal ions. // Dalton Trans. 2007. № 35. P. 3868-3870.

64. Сережкина Л.Б., Пересыпкина E.A., Вировец A.B., Клепов B.B. Синтез и строение (Rb0.5oBao.25)[U02(CH3COO)3]. // Кристаллография. 2010. Т. 55. №2. С. 251-253.

65. Сережкина Л.Б., Вологжанина A.B., Клепов В.В., Сережкин В.Н. Синтез и рентгеноструктурное исследование (Cso.5Bao.25)[U02(CH3COO)3] и Ba0.5[UO2(CH3COO)3]. // Кристаллография. 2011. Т. 56. № 2. С. 290-293.

66. Anisimova N., Hoppe R., Serafm M. The Crystal Structure of an "Old" Potassium Uranyl Acetate, K(U02)(CH3C00)3 • 0.5H20. // Z. Anorg. All-gem. Chem. 1997. V. В 623. № 1-6. P. 35-38.

67. Сережкина Л.Б., Вологжанина А.В. Сережкин В.Н., Карасев М.О. Синтез и строение Cs3[U02(CH3C00)3]2(NCS>H20. // Радиохимия. 2011. Т. 53. №2. С. 124-127.

68. Сережкина JI. Б., Пересыпкина Е. В., Вировец А.В., Карасев М.О. Синтез и строение (КГН4)з[U02(CH3C00)3]2NCS. // Радиохимия. 2010. Т. 52. №3. С. 193-195.

69. Сережкина JI. Б., Пересыпкина Е. В., Вировец А.В., Карасев М.О. Синтез и кристаллическая структура (NH4)3[U02(CH3C00)3]2[U02(CH3C00)(NCS)2(H20)]. // Кристаллография. 2010. Т. 55. № 1. С. 22-26.

70. Zalkin A., Ruben Н., Templeton D.H. Structure of nickel uranyl acetate hexahydrate. //ActaCryst. 1982. V. В 38. № 2. P. 610-612.

71. Полякова И.Н., Сейсенбаева Г.А., Санталова H.A., Дунаева К.М. Кристаллическая структура триацетатоуранилата (VI) гидразиния. // Ко-орд. химия. 1991. Т. 17. № 3. С. 428- 432.

72. Lermontov A.S., Lermontova E.Kh., Wang Y. Synthesis, structure and optic properties of 2-methylimidazolium and 2-phenylimidazolium uranyl acetates. //Inorg. Chim. Acta. 2009. V. 362. № 10. P. 3751-3755.

73. Мистрюков B.E., Михайлов Ю.Н.. Юранов И.А. и др. Рентгенострук-турное исследование бис-диацетатодиметилацетамиддиоксоурана (VI) и триацетатодиоксоураната (VI) ацетатотрикарбамиддиоксоура-на (VI). // Коорд. химия. 1983. Т. 9. № 2. С. 272- 277.

74. Ramos Silva М., Matos Beja A., Paixao J. A. et al. L-Argininium tris(acetato-0,0')dioxo-uranium(III)-acetic acid water( 1/1/1). // Acta Cryst. 1999. V. С 55. № 12. P. 2039-2041.

75. Spencer E.C., Kalyanasundari В., Mariyatra M.B. et al. The preparation and structural elucidation of uranium (VI) complexes and salts of the phosphorus ylides Ph3PCHCOPh, Ph3PC(COMe)(COPh) and Ph3PCHCOOCH2CH3. // Inorg. Chim. Acta. 2006. V. 359. № 1. P. 35-43.

76. Grigoriev M.S., Antipin M.Yu., Krot N.N. Diacetatodiaquadioxoura-nium(VI) acetic acid disolvate. 11 Acta Cryst. 2005. V. E 61. P. 2078-2079.

77. Михайлов Ю.Н., Канищева A.C., Горбунова Ю.Е. и др. Кристаллическая и молекулярная структура акваацетатных соединений уранила с 18-КРАУН-6: [и02(СНзС00)(0Н)(Н20)32- 18К6 и [U02(CH3C00)2-(H20)2]-(H20)2-18K6. //Журн. неорган, химии. 1997. Т. 41. №12. С. 1980-1985.

78. Howatson J., Grev D.M., Morosin В. Crystal and molecular structure of uranyl acetate dehydrate. // J. Inorg. Nukl. Chern. 1975. V. 37. № 9. P. 1933-1935.

79. Химия платиновых и тяжелых металлов. / Под ред. Щелокова Р.Н. М.: Наука. 1975. 208 с.

80. Черняев И.И., Щелоков Р.Н. Комплексные аквофторооксалатные соединения уранила аквопентацидо-ряда. // Журн. неорган, химии. 1961. Т. 6. №3. С. 557-565.

81. Суглобов Д.Н., Маширов Л.Г. Химическая связь в соединениях оксо-катионов актинидов. //Радиохимия. 1975. Т. 17. № 5. С. 699-705.

82. Сережкина Л.Б., Сережкин В.Н. Полиэдры Вороного-Дирихле атомов урана и правило 18 электронов в сульфатсодержащих комплексах уранила. //Журн. неорган, химии. 1996. Т. 41. № 3. С. 427-437.

83. Черняев И.И., Головня В.А., Щелоков Р.Н. Акво-оксалато-сульфатные соединения уранила. // Журн. неорган, химии. 1960. Т. 5. № 7. С. 1454-1466.

84. Черняев И.И., Головня В.А., Щелоков Р.Н. Комплексные аквокарбо-натооксалатные соединения уранила. // Журн. неорган, химии. 1961. Т. 6. № 3. с. 549-556.

85. Володько Л.В., Комяк А.И., Умрейко Д.С. Ураниловые соединения (спектры, строение). Т. 1. Минск: Изд-во БГУ, 1981. 432 с.

86. Сережкин В.Н., Сережкина Л.Б. О применимости модифицированных уравнений Бэджера к координационным соединениям уранила. // Журн. неорган, химии. 1984. Т. 29. № 6. С. 1529-1532.

87. Щелоков Р.Н., Карасев В.Е. ИК спектроскопическое исследование характера координации оксалатогрупп уранилом. // Журн. неорган, химии. 1974. Т. 19. № 5. С. 1424-1427.

88. Чумаевский H.A., Шаропов О.У. Колебательные спектры и строение моногидрата оксалата аммония. // Журн. неорган, химии. 1988. Т. 33. №8. С. 1914-1918.

89. Харитонов Ю.Я., Бочкарев Г.С., Зайцев JIM. Инфракрасные спектры поглощения комплексных оксалатов циркония (IV). // Журн. неорган, химии. 1964. Т. 9. № 6. С. 1369-1381.

90. Шаров В.А., Базуев Г.В., Зуев М.Г., Бамбуров В.Г. Комплексы оксалатов 3d- и 4£-элементов с гидразином. Екатеринбург: УрО РАН, 2004. 179 с.

91. Накамото К. ИК спектры и спектры KP неорганических и координационных соединений. М.: Мир, 1991. 535 с.

92. Чумаевский H.A., Разгоняева Г.А., Привалов В.И., Бейрахов А.Г.

13

Корреляция колебательных частот и химических сдвигов С со структурными параметрами оксалатогрупп в комплексах уранила. // Журн. неорган, химии. 1997. Т, 42. № 1. С. 84-91.

93. Groenewold G.S., Jong W.A., Oomens J. et al. Variable denticity in carboxylate binding to the uranyl coordination complexes. // J. Am. Soc. Mass Spectrom. 2010. V. 21. P. 719-727.

94. Аналитическая химия урана. Под ред. Рябчикова Д.И., Сенявина М.М., М.:Изд-во АН СССР, 1962. 432с.

95. Шарло Г. Методы аналитической химии. М.: Химия, 1969. 1204 с.

96. Bruker (2005). АРЕХ2 softwarwe package, Bruker AXS Inc., 5465, East Cheryl Parkway, Madison, WI 5317.

97. Sheldrick G.M., SADABS, Program for empirical X-ray absorption correction, Bruker-Nonius, 1990-2004.

98. Bruker, SHELXTL. Version 6.22. (2003) Bruker AXS Inc. Madison, WI, USA.

99. Sheldrick G.M., SHELX-97 Release 97-2. University of Goettingen, Germany, 1998.

100. Sheldrick G.M. (1998). SHELXTL v. 5.10, Structure Determination Soft-

ware Suite, Bruker AXS, Madison, Wisconsin, USA.

101. Го досовский И.В., Харченков В.П., Булкин А.П. и др. Многосчетчи-ковый порошковый нейтронный дифрактометр, физические параметры и первые результаты структурных исследований. Упорядочение атомов кислорода в высокотемпературном сверхпроводнике YBa2Cu307.x. // Препринт ЛИЯФ, № 1374, 1988 г.

102. Rodrigues-Carvajal J. Program FULLPROF, version 4.00 - May 2007, LLB CEA/Saclay, France.

103. Сережкин B.H., Михайлов Ю.Н., Буслаев Ю.А. Метод пересекающихся сфер для определения координационного числа атомов в структуре кристаллов. // Журн. неорган, химии. 1997. Т. 42. № 12. С. 2036-2077.

104. Сережкина Л.Б., Вологжанина А.В., Неклюдова Н.А. и др. Синтез и строение (NH4)2[(U02)2(C204)(CH3C00)4]-2H20. // Журн. неорган, химии. 2008. Т. 53. № 8. С. 1285-1288.

105. Сережкина Л.Б., Вологжанина А.В., Неклюдова Н.А., Сережкин В.Н. Синтез и строение {NH2(C2H5)2}2[(U02)2(C204)(CH3C00)4]-2H20. // Кристаллография. 2009. Т. 54. № 1. С. 65-67.

106. Vologzhanina A.V., Serezhkina L.B., Neklyudova N.A., Serezhkin V.N. Synthesis and characterisation of a trinuclear uranyl complex: Crystal structure of (С^зНб)5[(и02)з0(0Н)2(СНзС00)(С204)3]. //' Inorg. Chim. Acta. 2009. V. 362. № 14. P. 4921-4925.

107. Сережкина Л.Б., Вологжанина А.В., Неклюдова Н.А., Сережкин В.Н. Синтез и кристаллическая структура К2[(и02)4(0)2(0Н)2(С204)(СНзС00)2(Н20)2]-2Н20. // Кристаллография. 2009. Т. 54. №. 3. С. 483-487.

108. Сережкина Л.Б., Пересыпкина Е.В., Вировец А.В., Неклюдова Н.А. Синтез и строение R[U02(CH3C00)3] (R = Н30+ или NH(C2H5)3^). // Журн. неорган, химии. 2010. Т. 55. № 7. С. 1088-1093.

109. Сережкина Л.Б., Пересыпкина Е.В., Неклюдова Н.А., Вировец А.В. Синтез и рентгеноструктурное исследование Rb2[(U02)2(C204)3]. // Кристаллография. 2010. Т. 55. № 5. С. 818-821.

110. Сережкин В.Н., Блатов В.А., Шевченко А.П. Полиэдры Вороного-Дирихле атомов урана (VI) в кислородсодержащих соединениях. // Коорд. химия. 1995. Т. 21. № 3. С. 163-171.

111. Steiner Т. The hydrogen bond in the solid state. // Angew. Chem. 2002. V. 41. № 1. P. 48-76.

112. Блатов В.А., Сережкин В.Н. Области действия атомов рубидия в структуре кислородсодержащих соединений. // Коорд. химия. 1997. Т. 23. №9. С. 651-654.

113. Гарновский А.Д., Васильченко И.С., Гарновский Д.А. Современные аспекты синтеза металлокомплексов. Основные лиганды и методы. Ростов н/Д: ЛаПО, 2000. 355 с.

114. Meinrath G. Aquatic Chemistry of Uranium. // Freiberg On-line Geos-cience. 1998. V. 1. 100 p.

115. Krivovichev S.V.. Burns P.C.. Tananaev I.G. Structural chemistry of inorganic actinide compounds. Amsterdam: Elsevier, 2007. 494 p.

116. Bradley A.E., Hatter J.E., Nieuwenhuyzen M. et al. Precipitation of a dio-xouranium(VI) species from a room temperature ionic liquid medium. /7 Inorg. Chem. 2002. V. 41. № 7. P. 1692-1694.

117. Rogers R.D., Bond A.H., Hippie W.G. et al. Synthesis and structural elucidation of novel uranyl-crown ether compounds isolated from nitric, hy-

drochloric, sulfuric, and acetic acids. // Inorg. Chem. 1991. V. 30. № 12. P. 2671-2679.

118. Щелоков P.H., Михайлов Ю.Н., Бейрахов А.Г. и др. Монооксалато-N-алкилгидроксиламинатокомплексы уранила. // Жури, неорган, химии. 1986. Т. 31. №9. С. 2339-2344.

119. Сережкин В.Н., Сережкина Л.Б., Пушкин Д.В. Анализ невалентных взаимодействий в кристаллах конформационных полиморфов состава Cc,H/,NcO^Se при помощи молекулярных полиэдров Вороного-Дирихле. // Журн. физич. химии. 2011. Т. 85. № 5. С. 914-922.

120.Марухнов А.В., Пересыпкина Е.В., Вировец А.В. и др. Синтез и кристаллическая структура (NH4)(CN3H6)[U02(Se03)2]. // Координац. химия. 2009. Т. 35. № 1. С. 42-46.

121. Aberg М. The crystal structure of hexaaqua-tri- и hydroxo- in oxo-triuranyl (VI) nitrate tetrahydrate (U02)30(0H)3(H20)6-N03-4H20. // Acta Chem. Scand. 1978. V. A32. N. 1. P. 101-107.

122. Charpin P., Lance M., Nierlich M., Vigner D., Livet J., Musikas C. Structures de complexes d'azoture d'uranyle et de tetraalkylammonium. (I) Tri-azoture d'uranyle et de tetraethylammonium. (II) 3-oxo-azoture d'uranyle et de tetramethylammonium. // Acta Cryst. 1986. V. С 42. P. 1691-1694.

123. Митьковская E.B., Михайлов Ю.Н., Горбунова Ю.Е. и др. Кристаллическая структура (Нз0)з[(и02)з0(0Н)з(8е04)2]. // Журн. неорган, химии. 2003. Т. 48. № 5. С. 755-759.

124. Баева Е.Э., Вировец А.В., Пересыпкина Е.В., Сережкина Л.Б. Синтез и кристаллическая структура Na6[(U02)30(OH)3(Se04)2]2-10H20. // Журн. неорган, химии. 2006. Т. 51. № 2. С. 263-270.

125. Gaunt A.J., May I., Collison D., Holman K.T., Pope M.T. Polyoxometal cations within polyoxometalate anions. Seven-coordinate uranium and zirconium heteroatom groups in [(U02)i2(^3-0)4(ju2-H20)i2(P2Wi5056)4]32~ and [Zr4(^3-0)2(^2-0H)2(H20)4(P2Wi6059)2]14"- H J- Mol. Struct. 2003. V. 656. P. 101-106.

126. Delaigue X., Gutsche C.D., Harrowfield J.M., Ogden M.I., Skeleton B.W., Stewart D.F., White A.H. Calixarene Complexes of Anion-bridged Oligou-ranyl Species. // Supramol. Chem. 2004. V. 6. P. 603-609.

127.Lintvedt R.L., Heeg M.J., Ahmad N, Glick M.D. Uranyl complexes of . beta, -polyketonates. Crystal and molecular structure of a mononuclear uranyl 1,3,5-triketonate and a novel trinuclear uranyl 1,3,5-triketonate with a trigonal-planar bridging oxide. // Inorg Chem. 1982. V. 21. № 6. P. 23502356.

128. Back D.F., De Oliveira M,, Lang E.S. Reversible Transamination of Alanine with Pyridoxal (Vitamin B6) in the Presence of the U022+ Ion; Synthesis and X-ray Characterization of [(U02PmHpyr)3(^3-0)]Cl-3H20 (PmHpyr = Pvridoxaminylpiruvate Anion). // Z. Anorg. Allg. Chem. 2007. V. 633. №5-6. P. 729-733.

129. Gatto C.C. Lang E.S., Kupfer A., Hagenbach A., Abram U. Mono-, Di-and Trinuclear Dioxo Complexes of Uranium Containing Hydrazonato and Azomethine Ligands. // Z. Anorg. Allg. Chem. 2004. V. 630. № 8 - 9. P. 1286-1295.

130. Szabo Z., Furo I., Csoregh I. Combinatorial multinuclear NMR and X-ray diffraction studies of uranium(VI)-nucleotide complexes. // J. Am. Chem. Soc. 2005. V. 127. P. 15236-15247.

131. Krivovichev S.V., Burns P.C. Synthesis and Structure of Ag6[(U02)30(Mo04)5]: a novel sheet of triuranyl clusters and Mo04 te-trahedra. // Inorg. Chem. 2002. V. 41. № 16. P. 4108-4110.

132. Krivovichev S.V., Burns P.C. Crystal chemistry of uranyl molybdates. VI. New uranyl molybdate units in structures of Cs4[(U02)3M030i4] and Cs6[(U02)(Mo04)4]. //Can. Mineral. 2002. V. 40. № 1. P. 201-209.

133. Baran V. Uranium(VI)-Oxygen Chemistry. Czech Nuclear Research Institute, Rez. 1992. 135 p.

134. Aberg M. The Crystal Structure of [(U02)4C1202(0H)2(H20 )6] • 4H20, a Compound Containing a Tetranuclear Aquachlorohydroxooxo Complex of

Uranyl(VI).//Acta Chemica Scandinavica. 1976. V. 30 A. P. 507514.

135.Perrin A., Le Marouille J.Y. Structure cristalline et moléculaire du complexe tétranucléaire K2(U02)402(0H)2C14(H20)6. // Acta Crystallogr. 1977. V. 33 В. № 8. P. 2477-2481.

136. Turpeinen U., Hamalainen R., Mutikainen I., Orama O. Bis[(2-hydroxyethyl)dimethylammonium] Bis [p-acetato-0:0'-acetato-0,0'-n-(2-dimethylaminoethanolato-N,p-0)-|i3-oxo-tetraoxodiuranate(VI)]. // Acta crystallogr. 1996. V. 52 C. № 5. P. 1169-1171.

137. Blatov V. A. Topological analysis of ionic packings in crystal structures of inorganic sulfides: the method of coordination sequences. // Z. Kristallogr. 2001. B. 216. №3.1. S. 165-171.

138. Сережкин В.H., Сережкина Л.Б. Новый критерий конформационного полиморфизма. //Кристаллография. 2012. Т. 57. № 1. С. 39-49.

139. Сережкин В.Н., Неклюдова Н.А., Смирнов О.П. Нейтронографиче-ское исследование Na2U02(C204)2-5D20. // Журн. неорган, химии. 2012. Т. 57. № 6. (в печати).

140. Сережкин В.Н., Веревкин А.Г., Смирнов О.П., Плахтий В.П. Нейтро-нографическое исследование Rb2U02(Se04)2-2D20. // Журн. неорган, химии. 2010. Т. 55. № 10. С. 1695-1701.