Необычный магнетизм в редкоземельных интерметаллических соединениях с сильными электронными корреляциями тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 00.00.00, кандидат наук Савченков Павел Сергеевич

• Савченков Павел Сергеевич
• кандидат наук
• 2023

Оглавление диссертации кандидат наук Савченков Павел Сергеевич

Введение

Глава 1. Актуальные проблемы физики силькоррелированных электронных систем: необычный магнетизм и нестабильность 4f электронной оболочки

1.1 Наведенный магнетизм

1.2 Промежуточная валентность

1.2.1 Промежуточная валентность систем на основе РЗ элементов из середины ряда лантаноидов. Некоторые экспериментальные результаты

1.2.2 Основные теоретические подходы к проблеме промежуточной валентности

1.3 Дальний магнитный порядок в промежуточновалентных системах

Глава 2. Магнетизм в сильнокоррелированных электронных

системах: современное состояние и основные проблемы

2.1 Нейтронная спектроскопия как метод изучения магнитной динамики в системах редкоземельных элементов

2.2 Экспериментальные установки

2.3 Магнитный формфактор в экспериментах по неупругому рассеянию нейтронов на соединениях редкоземельных элементов

2.4 Модельные представления о кристаллическом электрическом поле

2.5 Теория наведенного магнетизма в приближении случайных фаз

Глава 3. Наведенный магнетизм в системах с синглетным

основным состоянием на основе Рг№

3.1 Экспериментальные результаты

3.1.1 Влияние замещения Рг на температуру магнитного упорядочения в Рг1-ж(Се,Ьа)ж№

3.1.2 Влияние промежуточновалентной примеси на расщепление в КЭП для Рг№

3.2 Теория наведенного магнетизма в Рг№. Модель трех синглетов

3.3 Магнитная фазовая диаграмма систем с сингдетным основным состоянием Рг1-ж(Се,Ьа)ж№

3.3.1 Модель микроскопических состояний

3.3.2 Влияние замещения типа «магнитная дырка» на температуру упорядочения

3.3.3 Особенности влияние замещения ПВ ионом на температуру упорядочения в PrNi и GdNi

3.4 Выводы

Глава 4. Особенности магнитных состояний соединений на

основе промежуточновалентных ионов Sm и Ей

4.1 Экспериментальные результаты SmBß и EuCu2(SixGе1-ж)2 .... 4.1.1 Квазиупругий вклад в магнитный спектральный отклик

SmBß и его магнитный формфактор

22

4.2 Анализ природы магнитного формфактора SmBß

4.3 Дырочная интерпретация теории экситона промежуточного радиуса для описания ПВ состояний Ей

4.4 Выводы

Глава 5. Дальний магнитный порядок в

промежуточновалентной системе EuCu2(SixGе1-ж)2

5.1 Свидетельства однородности промежуточновалентного

состояния в EuCu2(SixGе1-ж)2

5.1.1 Связь магнитной фазовой диаграммы EuCu2(SixGе1-ж)2 с характеристиками спектров неупругого магнитного рассеяния нейтронов

5.2 Наведенный магнетизм как триггер магнитного упорядочения в

EuCU2(S ixG е1_ж)2

5.2.1 Выводы

Заключение

Список сокращений и условных обозначений

Список литературы

Список рисунков

Список таблиц

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Необычный магнетизм в редкоземельных интерметаллических соединениях с сильными электронными корреляциями»

Введение

На протяжении последних десятилетий изучение физики силыюкорре-лированных электронных систем (СКЭС) на основе редкоземельных (РЗ) элементов является одним из центральных направлений как в экспериментальной, так и в теоретических областях физики конденсированного состояния вещества [1 3]. Под СКЭС, как правило, подразумеваются системы, в которых потенциальная энергия взаимодействия между электронами сопоставима, а в ряде случаев, значительно превышает их кинетическую энергию. Прямым следствием этого обстоятельства является существование локализованных магнитных моментов в металлах и интерметаллидах, содержащих ионы с незаполненными атомными орбиталями (с1 или £). Эти вещества, как правило, при относительно высоких температурах находятся в состоянии с дальним магнитным порядком (ДМП).

Наиболее ярко аномалии, связанные с межэлектронным взаимодействием и локализованным магнетизмом, проявляют себя в интерметаллических соединениях на основе РЗ элементов. Благодаря тому, что оболочка является внутренней, межионные кулоновские воздействия на эту оболочку экранируются 5б2 и 5р6 электронными оболочками и оказываются не доминирующими (в некоторых случаях они могут быть сведены к эффектам кристаллического электрического поля (КЭП)), в то же время, обменные и спин-орбитальные взаимодействия являются сильными.

В соответствии с современными представлениями, механизмы межэлектронного взаимодействия в РЗ СКЭС могут быть различными. К их числу, прежде всего, относятся: межионное обменное взаимодействие, взаимодействие с кристаллическим электрическим полем и гибридизационное взаимодействие между локализованными (с1, ^ и зонными электронами. Такое многообразие взаимодействий, их взаимовлияние и конкуренция приводят к целой совокупности необычных и экзотических свойств РЗ СКЭС таких как: формирование промежуточновалентных (ПВ) [4] и тяжелофермионных (ТФ) [5] состояний, кондо-изоляторов [6], систем с высокотемпературной сверхпроводимостью [7] и колоссальным магнетосопротивлением [8] и др.

Актуальным предметом исследований являются «аномальные» системы, в которых локализованные магнитные моменты ведут себя экзотично: вклад от

них не обнаруживается в термодинамических экспериментах при низких температурах, локализованные магнитные моменты участвуют в быстрых спиновых флуктуациях и в формировании состояний с очень большой эффективной массой электронов тяжелых фермионов.

Интерес представляет изучение концепции наведенного магнетизма: формирования упорядоченного магнитного состояния при низких температурах в системах с синглетным основным состоянием. Подобное явление было впервые теоретически предсказано для простой модельной системы [9] и затем экспериментально обнаружено в работе [10] на интерметаллиде PrNi, однако вплоть до настоящего времени отсутствовали подходы для описания наведенного магнетизма в реальных системах, в частности, неисследованным остается влияние различного рода дефектов в кристаллической решетке на формирование основного упорядоченного магнитного состояния.

Еще одним объектом интенсивных исследований физики конденсированного состояния являются соединения с РЗ элементами, ионы которых находятся в промежуточновалентном состоянии. Предполагается, что в этих системах один f электрон может находиться в близких по энергии состояниях: локализованном на 4£-орбитали атома и в зоне проводимости. В результате сильных электронных корреляций, становятся возможными переходы между различными зарядовыми и спиновыми конфигурациями. Pix следствием является частичная дел окал изация 41-состояний, что приводит к нецелочисленной заселенности 4f оболочки, наблюдаемой экспериментально. Явление промежуточной валентности, характерное для элементов из начала (Се), середины (Ей, Sm) и конца (Tm, Yb) ряда лантаноидов, было обнаружено еще в 1960-х годах [11], однако до сих остается множество нерешенных задач. В частности, отсутствует единая теория промежуточной валентности: подходы к описанию ПВ для элементов из начала/конца и середины ряда лантаноидов значительно отличаются. Более того, отсутствует и теоретический подход, позволяющий с единых позиций описывать ПВ соседних элементов из середины ряда лантаноидов Sm и Ей.

Также значительный интерес представляет изучение возможности сосуществования в соединениях РЗ элементов взаимоисключающих, на первый взгляд, свойств: магнитоупорядоченного основного состояния и сильной f-эдектронной нестабильности. До недавнего времени единственным соединением, в котором надежно установлено сосуществование ДМП и ПВ являлся TmSe[12], однако

существуют указания на наличие ДМП в иромежуточновалентных соединениях европия. В частности, недавние эксперименты на ЕиСи2(8^Се1-ж)2 [ ; ] позволили установить наличие признаков наложения основного магнитоупоря-дочениого состояния на промежуточновалеитиое состояние европия в широкой области концентраций кремния. Верификация существования упорядоченного магнитного состояния в иромежуточновалентных соединениях европия и определение возможных механизмов, приводящих к подобному нетривиальному явлению, представляет собой значимую задачу для современной физики СКЭС.

Целью данной работы является построение обобщающих моделей и углубление представлений о закономерностях формирования различных типов основного состояния сильнокоррелированных электронных систем в результате взаимовлияния и конкуренции ключевых физических факторов: взаимодействия с КЭП, обменного и гибридизациоиного взаимодействий.

Для достижения поставленной цели были решены следующие задачи:

1. Развитие теории наведенного магнетизма с целью учета реальной схемы уровней и значений дипольных матричных элементов перехода между ними для Рг№. Расчет температурной зависимости дисперсии магнитных возбуждений в рамках развитой теории. Разработка модели для учета влияния примесей различных типов на величину параметра обменного взаимодействия и ее применение к Рг№.

2. Получение экспериментальной зависимости температуры магнитного упорядочения от концентрации РЗ примеси типа «магнитная дырка» (Ьа) и промежуточновалентной примеси (Се) в Рг1-жКеж№. Анализ полученных экспериментальных зависимостей в рамках разработанных моделей и сравнение с влиянием примесей данного типа на РККИ (Ру-дермана-Киттеля-Касуйи-Иосиды) магнетизм в Сс1№.

3. Развитие представлений о происхождении магнитного форм-фактора (МФФ) систем, содержащих ПВ ионы Бт. Получение экспериментальной зависимости квазиупругой составляющей спектра магнитного рассеяния нейтронов от переданного импульса для ЯтВе, анализ полученной зависимости с точки зрения модели экситона промежуточного радиуса для иона Бт.

4. Проведение и анализ детальных измерений спектральных функций рассеяния нейтронов ЕиСи2812 в широком диапазоне переданных им-

пульсов с целью установления физической природы наблюдаемых Г-электронных возбуждений и объяснение их особенностей.

5. Развитие модели экситона промежуточного радиуса для совокупного описания явления промежуточной валентности элементов из середины РЗ ряда: Бт и Ей. Определение физических механизмов формирования основного ПВ состояний Бт и Ей на основании анализа результатов совокупности нейтронных экспериментов.

6. Анализ характера промежуточновалентного состояния Ей в системе ЕиСи2Се2 иод высоким давлением до 15 ГПа и при замещении ве на 81. Определение возможных механизмов формирования упорядоченного магнитного состояния на фоне промежуточной валентности Ей в системе ЕиСи2(81жСе1-ж)2.

Научная новизна:

1. В рамках модели трех синглетов для двухподрешеточной структуры показано, что переход системы Рг№ в упорядоченное ферромагнитное состояние при Т=21К обусловлен «смягчением» нижней магнитной моды в центре зоны Бриллюэна. Получено детальное описание наблюдаемых в экспериментах по неупругому рассеянию нейтронов особенностей дисперсии магнитных возбуждений для реального соединения с наведенным типом магнитного упорядочения Рг№.

2. Построена и проанализирована модель микроскопических состояний для структурного моделирования влияния примесей различной природы на дальний магнитный порядок в системе с наведенным магнетизмом. В рамках предложенной модели для соединений Рг1-жЬаж№ (немагнитная примесь) и Рг1-жСеж№ (промежуточнова-лентная примесь) получена магнитная фазовая диаграмма в плоскости концентрация Рг — температура.

3. Впервые установлен хорошо идентифицированный вклад от 8т3+ в МФФ 8тВб. Для этого методом рассеяния нейтронов на дважды изотопном монокристалле 8тВб впервые измерена и проанализирована в рамках модели экситона промежуточного радиуса зависимость МФФ для квазиупругой составляющей спектра магнитного отклика ПВ иона самария от переданного импульса нейтрона.

4. В результате обобщения и анализа экспериментальных данных для спектров Г-электронных возбуждений систем самария (ЭтЕ^ и 8т(У)8)

и европия (ЕиСи2(8 1жСе1-ж)2) впервые с единых теоретических позиций описано явление ПВ в соединениях элементов из середины РЗ ряда и установлен гибридизационный механизм формирования основного ПВ состояния Ей.

5. Впервые получена и проанализирована магнитная фазовая диаграмма ЕиСи^е2 иод высокими давлениями до 15 ГПа. Это позволило установить, что в широкой области концентраций ионов кремния для ЕиСи2(8\хОе1-х)2 наблюдается антиферромагнитное упорядочение на фоне однородного промежуточновалентного состояния Ей.

6. На основе анализа результатов совокупности нейтронных экспериментов предложен возможный механизм формирования упорядоченного магнитного состояния в ЕиСи2(81жСе1-ж)2. Проведены расчеты температуры антиферромагнитного упорядочения в ЕиСи2(8^Се1-Ж)2.

Практическая значимость. Полученные в диссертационной работе результаты способствуют дальнейшему развитию и систематизации представлений о механизмах формирования аномального магнетизма РЗ СКЭС в результате конкуренции взаимодействий. Представляется целесообразным практическое применение результатов исследований при разработке и создании на основе РЗ элементов новых функциональных материалов с заданными свойствами.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Трехуровневая модель наведенного магнетизма, учитывающая реальную схему уровней Рг3+ в кристаллическом иоле, дипольные магнитные матричные элементы переходов между ними, а также наличие двух магнитных атомов в примитивной ячейке, позволяет детально описать нейтронные спектры Рг№ и предсказывает магнитный фазовый переход при Т 21 К.

2. Модель микроскопических состояний позволяет успешно описать влияние примесей различной природы (немагнитная примесь Ьа и проме-жуточновалентная Се) на условия возникновения дальнего магнитного порядка в системах на основе Рг№.

3. Установлено, что для ЭтВб вклад от конфигурации 8т3+ содержится в квазиупругой составляющей динамического магнитного отклика. Модель экситона промежуточного радиуса позволяет описать зависимость форм-фактора квазиупругой составляющей спектра магнитного рассеяния нейтронов от валентности Эт и температуры.

4. Обобщение модели экситона промежуточного радиуса позволяет с единых теоретических позиций описать явление промежуточной валентности Sin и Ни элементов из середины РЗ ряда. Ключевую роль в формировании ПВ состояния Ей играет гибридизационное взаимодействие.

5. Для EuCu2(SixGei_x)2 в области концентраций кремния х<0.6 установлено сосуществование упорядоченного антиферромагнитного состояния и однородной промежуточной валентности Ей.

6. Формирование упорядоченного магнитного состояния в EuCu2(SixGе1-ж)2 можно объяснить квазивырождением основного состояния конфигурации f6, индуцированным изменением валентности Ей. Расчеты в рамках синглет-триплетной модели наведенного магнетизма, основанные на анализе результатов совокупности нейтронных экспериментов, предсказывают возникновение упорядоченного магнитного состояния для EuCu2(S^Ge1-X)2 при значении валентности Eu v ^ 2.4.

Достоверность полученных результатов обеспечивается корректной постановкой задач, подбором адекватного метода исследований для каждого конкретного случая; результаты моделирования обладают устойчивостью, сходимостью и воспроизводимостью. Достоверность основных результатов диссертации гарантируется использованием подхода, сочетающего экспериментальные, теоретические и численные исследования. Все результаты диссертационной работы подтверждены публикациями (с соавторами), список которых приводится в конце автореферата.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались в виде устных и стендовых докладов на 22 российских и международных конференциях, среди которых:

— International Conference of Strongly Correlated Electron Systems «SCES 2019» (2019, Окаяма),

— VII European Conference on Neutron Scattering «ECNS 2019» (2019, Санкт-Петербург),

— The International Baltic Conference on Magnetism «1ВСМ 2017»» (2017, Светлогорск),

— Конференция по использованию рассеяния нейтронов в конденсированных средах «РНИКС-2018» (2018, Санкт-Петербург),

и

— Конференция по использованию рассеяния нейтронов в конденсированных средах «РНИКС-2021» (2021, Екатеринбург),

— 14-й Международный Уральский Семинар «Радиационная физика металлов и сплавов» (2022, Кыштым),

— XIX Конференция «Сильно коррелированные электронные системы и квантовые критические явления» (2022, Москва),

— VI Международная конференции Лазерные, плазменные исследования и технологии «ЛаПлаз -2021» (2021, Москва),

— V Международная конференция Лазерные, плазменные исследования и технологии «ЛаПлаз -2020» (2020, Москва).

Результаты диссертации также докладывались на научных семинарах Института физики высоких давлений РАН (Москва-Троицк, 2018), Национального исследовательского центра «Курчатовский институт» (Москва, 2022), Лаборатории нейтронной физики Объединенного института ядерных исследований (Дубна, 2022).

Личный вклад. Основные результаты, изложенные в диссертации, получены лично автором. Автором были сформулированы используемые в работе расширения теории «наведенного» магнетизма, была разработана и проанализирована модель микроскопических состояний для структурного моделирования влияния примесей на дальний магнитный порядок в системах с синглетным типом основного состояния, сформулирована дырочная интерпретация модели экситона промежуточного радиуса. Автором был проведен совместный анализ выводов теории «наведенного» магнетизма и данных нейтронных экспериментов для системы EuCu2Si2, что позволило сформулировать требования для проведения нового эксперимента по изучению влияния высоких гидростати-

22

Представленные в работе аналитические расчеты и численные вычисления, выполнены автором.

Публикации. Основные результаты по теме диссертации изложены в 5 печатных работах, 5 из которых изданы в журналах, рекомендованных ВАК, 5 и периодических научных журналах, индексируемых Web of Science и Scopus.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, 5 глав и заключения Полный объём диссертации составляет 150 страниц, включая 49 рисунков и 2 таблицы. Список литературы содержит 144 наименования.

Глава 1. Актуальные проблемы физики силькоррелированных электронных систем: необычный магнетизм и нестабильность 4Г

электронной оболочки

1.1 Наведенный магнетизм

Для возникновения упорядоченного магнитного состояния в кристаллической решетке, содержащей атомы или ионы с отличными от нуля магнитными моментами, необходимо, чтобы существовало сильное взаимодействие между этими моментами, способствующее их упорядочению. Одним из первых взаимодействий, рассматриваемых в роли причины формирования магнетизма, является диполь-дипольное взаимодействие между локализованными в кристаллической решетке магнитными моментами. Энергия диполь-дипольного взаимодействия между двумя магнитными моментами ц,1 и ц,2, находящимися на расстоянии г имеет вид:

= 1 (ЦШ2 - ) (1.1)

По порядку величины энергия диполь-дипольного взаимодействия равна Е(НР ~ 0.1 мэВ. Соответственно, это задает масштаб температур возможного упорядочения из-за дипольных взаимодействий Тс ~10-2-10-1 К. В большинстве реальных магнитных систем энергия взаимодействия соседних спинов имеет значительно больший масштаб, измеряемый сотнями и даже тысячами градусов Кельвина. Следовательно, чтобы объяснить наблюдаемое магнитное упорядочение, необходимо рассмотрение иных допустимых взаимодействий.

Вторым типом взаимодействий между магнитными ионами, приводящим к более высоким температурам магнитного упорядочения, является прямое обменное взаимодействие. Обменное взаимодействие имеет электростатическую природу и возникает при перекрытии электронных оболочек соседних атомов кристаллической решетки. Расчет электростатического взаимодействия двух электронов с учетом их спинового момента показывает, что выражение для результирующей энергии, кроме классической кулоновской энергии, включает в себя дополнительный квантовый член, зависящий от взаимной ориентации

спинов. Величина энергии обменного взаимодействия может быть представлена в следующем виде:

где Sj и Sj — спины взаимодействующих атомов, I(гц) — обменный интеграл, определяющийся перекрытием волновых функций соседних атомов (параметр обменного взаимодействия).

Для реализации упорядоченного магнитного состояния через прямое обменное взаимодействие требуется жесткая локализация атомов в узлах кристаллической решетки, а также наличие непосредственного перекрытия электронных оболочек соседних атомов. В связи с этим, прямое обменное взаимодействие является доминирующим в металлах и их сплавах, у которых магнитный момент атома обусловлен частично заполненной Зс1-оболочкой. Благодаря малому расстоянию между атомами в решетке электронные оболочки соседних атомов перекрываются непосредственно, что обеспечивает большую величину обменного интеграла.

В системах, характеризующихся большим расстоянием между магнитными моментами, либо малой их концентрацией, механизм магнитного упорядочения отличается: прямой обмен между магнитными моментами пренебрежимо мал, главную роль играет косвенное взаимодействие через электронную подсистему взаимодействие Рудермана Киттеля Касуйи Иосиды (РККИ).

Идея косвенного обменного взаимодействия между ядерными спинами за счет их сверхтонкого взаимодействия со спинами н-электронов проводимости была высказана М. Рудерманом и Ч. Киттелем [15]. Принципы косвенного взаимодействия проиллюстрированы на Рис. 1.1 и заключаются в следующем: ядерный спин поляризует спины соседних электронов проводимости. Из-за принципа Паули облако поляризации не локализуется исключительно вблизи ядерного спина, возникают затухающие с расстоянием осцилляции спиновой поляризации (Рис. 1.1а). Эти осцилляции «ощущаются» спинами соседних атомов, в результате чего возникает эффективная связь между двумя ядерными спинами (Рис. 1.16). Позднее, Т. Касуя [16] и К. Иосида [17] установили, что аналогично этой эффективной ядерной спиновой связи, обменное взаимодействие между локализованными электронами частично заполненных электронных оболочек различных ионов в твердом теле и электронами проводимости должно

(1.2)

Рисунок 1.1 а) Зависимость константы обменного РККИ-взаимодействия 1шжу от расстояния между двумя магнитными ионами; б) схематическая иллюстрация механизма косвенного обменного взаимодействия двух ядерных спинов (большие стрелки), разделенных электронами проводимости (маленькие стрелки). Закрашенная область соответствует поляризованным электронам

проводимости.

приводить к эффективной связи между локализованными магнитными моментами.

Модель косвенного обменного взаимодействия РККИ позволила дать квантово-механическое объяснение формирования магнетизма в соединениях РЗ элементов и оказалась крайне эффективной для описания их магнитных свойств.

Следует отметить, что для обоих рассмотренных выше типов обменного взаимодействия локальные магнитные моменты существуют и в неупорядоченной фазе, однако среднее пространственное и временное значение магнитного момента равно нулю. Состояние с дальним магнитным порядком формируется при понижении температуры, когда среднее значение магнитного момента становится отличным от нуля. Температура магнитного упорядочения в таком случае определяется величиной параметра обменного взаимодействия.

Для ряда соединений РЗ элементов складывается более сложная картина формирования магнитного упорядоченного состояния: для них важнейшую роль в определении природы магнитного упорядочения играют эффекты КЭП.

При температуре порядка энергии расщепления в КЭП (обычно, величина

-3 -2

может уменьшить или даже разрушить орбитальный вклад в полный ионный момент, тем самым подавляя полный магнитный момент системы.

Таким образом, для РЗ ионов магнитное упорядочение складывается в процессе конкуренции двух факторов: эффектов КЭП, которое стремится к подавлению ионного момента и, соответственно, уничтожению магнитного порядка, и обменного взаимодействия, которое нацелено на противоположный эффект. На этом фоне может возникнуть нетривиальная ситуация, когда ДМП возникает в системе, где кристаллическое поле полностью подавляет магнитные моменты за счет формирования синглетов в основном состоянии. Подобное явление было теоретически описано в работах [9; 18; 19] и получило название «поляризационного» или «наведенного» (induced) магнетизма. Характерной чертой наведенного магнетизма является отсутствие магнитных моментов в парамагнитном состоянии, т.е. основное состояние в неупорядоченной фазе является синглетным, локальные магнитные моменты появляются в момент упорядочения.

Для иллюстрации механизма формирования наведенного магнитноуио-рядоченного состояния и влияния конкурирующих взаимодействий на спектр возбуждений рассмотрим пример простой двухуровневой системы, изображенной на Рис. . Здесь нижний уровень |0) соответствует синглетному основному состоянию, а верхний |1) — первому возбужденному состоянию, при этом уровни связаны между собой дипольным матричным элементом перехода М. Для простоты считаем, что первый возбужденный уровень также является немагнитным синглетом. Для систем РЗ ионов такая модель выглядит физически обоснованной: в соединениях этих элементов может реализоваться ситуация, когда энергия, разделяющая основной и первый возбужденный уровень (А = Е\ — Eq) определяется значениями порядка lC^K, а остальные уровни являются высоколежащими энергетически отделены от основного состояния на значительно большие величины (порядка 1СЯК ). Таким образом, при температурах, соответствующих магнитным дипольным переходам, высоколежащие уровни являются незаселенными и могут быть исключены из рассмотрения.

Гамильтониан системы взаимодействующих ионов в рамках двухуровневой модели в приближения молекулярного поля может быть записан в форме:

Я = + Яь (1.3)

Слагаемое Яо описывает энергию локализованных на каждом из двух сингл етных уровней электронов, обладающих полным магнитным моментом J.

Рисунок 1.2 — Схема уровней КЭП в модели двух синглетов: |0)^основное сингл етное состояние, |1) — первое возбужденное сингл етное состояние.

Но = ^(Е0с+сю + ЕЮ+ сг1) + N1 (0) (1.4)

г

Здесь с+ — фермионный оператор рождения электрона на а-уровне ього узла, Е^ и Е1 — энергии основного и первого возбужденного состояния, соответственно, I(0)— значение обменной энергии в центре зоны Бриллюэна. При этом в приближении молекулярного поля считаем, что полный магнитный момент слабо флуктуирует вокруг среднего значения, направленного вдоль оси '¿\ Зг = ег + ' (в парамагнитной фазе (3) = 0).

Гамильтониан Н1 определяет обменное взаимодействие между локализованными электронами:

#1 = - ^ ^ ^2 1 (Кг - ) № |Ш) (П''|т/) СшСгтС+п'Сзт', (1.5)

п,т п',т'

где сумма ведется по п, т двум сипглетиым состояниям.

После перехода к операторам вида а+ = с+с^о (интерпретируется как оператор повышения состояния электрона на ьом узле из основного в первое возбужденное) и стандартного преобразования Боголюбова получается дисперсионное соотношение:

I 2 А~~

ш(ц) = - АА|М|2/(д) 1апЬ(—), (1.6)

здесь введено обозначение для матричного элементам = (1|</|0), Iявляется

фурье-образом параметра обменного взаимодействия.

Как видно из (1.6), наличие обменного взаимодействия приводит к формированию зоны, ширина которой зависит от температуры из-за фактора тепловой заселенности первого возбужденного уровня, и, если значение

0,4 0,6

qa/(V37i)

Рисунок 1.3 Дисперсия элементарных возбуждений в рамках двухуровневой модели при Т=0 в кубической решетке вдоль направления q || [111]. Представлены дисперсионные кривые для разных значений критического параметра А. При А=1 в случае I(q = 0)=/тах (q) в точке q = 0 образуется магнитный брэг-

ГОВСКИЙ пик.

\М121 достаточно велико, то в некоторой точке зоны Бpиллюэнaqcr величина ш^сг) может стать равной нулю — образуется мягкая мода. Это приводит к магнитной нестабильности и в зависимости от того, при каком значении вектора qcr выполняется условие ш^сг) = 0, возникает наведенный ферро- = 0) или антиферромагнетизм = Форма уравнения ( ) позволяет определить критерий появления наведенного магнитного порядка в системе двух сингле-тов. Для формирования упорядоченного магнитного состояния в такой системе необходимо выполнение условия для критического параметра:

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Савченков Павел Сергеевич, 2023 год

Список литературы

1. Алексеев, П. А. Нейтронная спектроскопия и сильнокоррелированные электроны: взгляд изнутри / П. А. Алексеев // Успехи физических наук, _ 2017. - Т. 187, № 1. - С. 05 98.

2. Coleman, P. Theory perspective: SCES 2016 / P. Coleman // Philosophical Magazine. - 2017. - T. 97, № 36. - C. 3527 3543.

3. Lohneysen, H. Strongly correlated electron systems^the show goes on: Experimental summary of SCES'05 / H. Lohneysen // Physica B: Condensed Matter. - 2006. - T. 378. - C. 1170 1175.

4. Varma, C. Magnetic susceptibility of mixed-valence rare-earth compounds / C. Varma, Y. Yafet // Physical Review B. - 1976. - T. 13, № 7. - C. 2950.

5. Fulde, P. Theory of heavy fermion systems / P. Fulde, J. Keller, G. Zwicknagl // Solid State Physics. - 1988. - T. 41. - C. 1-150.

6. Riseborough, P. S. Heavy fermion semiconductors / P. S. Riseborough // Advances in Physics. - 2000. - T. 49, № 3. - C. 257 320.

7. Bednorz, J. G. Possible high Tc superconductivity in the Ba- La- Си- О system / J. G. Bednorz, K. A. Miiller // Zeitschrift fur Physik В Condensed Matter. - 1986. - T. 64, № 2. - C. 189 193.

8. Ramirez, A. Colossal magnetoresistance / A. Ramirez // Journal of Physics: Condensed Matter. - 1997. - T. 9, № 39. - C. 8171.

9. Cooper, B. R. Phenomenological theory of magnetic ordering: Importance of interactions with the crystal lattice / B. R. Cooper // Magnetic properties of rare earth metals. — Springer, 1972. — C. 17^80.

10. Мягкая мода и магнитный фазовый переход в PrNi / П. А. Алексеев [и др.] // Письма в Журнал экспериментальной и теоретической физики, _ 2002. - Т. 76, № 2. - С. 110—114.

11. На (пиитеiiп. Э. Е. / Э. Е. Вайнштейн, С. М. Блохи н. Ю. Б. Падерно // ФТТ. - 1964. Т. 6. С. 2909.

12. M0ller, H. B. Field-dependent magnetic phase transitions in mixed-valent tmse / H. B. M0ller, S. Shapiro, R. Birgeneau // Physical Review Letters. — 1977. - T. 39, № 16. - C. 1021.

13. Coexistence of long range magnetic order and intervalent state of Eu in EuCu2(SixGe1-x)2: Evidence from neutron diffraction and spectroscopic studies / P. A. Alekseev |n ;ip.| // JETP letters. - 2014. - T. 99, № 3. -C. 164^168.

14. Europium mixed-valence, long-range magnetic order, and dynamic magnetic response in EuCu2(SixGe1-x)2 / K. S. Nemkovski [h ,np.] // Physical Review

B. - 2016. - T. 94, № 19. - C. 195101.

15. Ruderman, M. A. Indirect exchange coupling of nuclear magnetic moments by conduction electrons / M. A. Ruderman, C. Kittel // Physical Review. — 1954. - T. 96, № 1. - C. 99.

16. Kasuya, T. A theory of metallic ferro-and antiferromagnetism on Zener's model / T. Kasuya // Progress of theoretical physics. — 1956. — T. 16, A" 1.

C. 45^57.

17. Yosida, K. Magnetic properties of Cu-Mn alloys / K. Yosida // Physical Review. - 1957. - T. 106, № 5. - C. 893.

18. TrammeJl, G. Magnetic ordering properties of rare-earth ions in strong cubic crystal fields / G. Trammell // Physical Review. — 1963. — T. 131, № 3. — C. 932.

19. Grover, B. Dynamical properties of induced-moment systems / B. Grover // Physical Review. - 1965. - T. 140, 6A. - A1944.

20. Birgeneau, R. Neutron scattering from fee Pr and Pr3Tl / R. Birgeneau, J. Als-Nielsen, E. Bucher // Physical Review B. - 1972. - T. 6, № 7. -C. 2724.

21. Holden, T. Temperature dependence of the magnetic excitations in singlet-ground-state systems: Paramagnetic and zero-temperature behavior of Pr3Tl and (Pr, La)3Tl / T. Holden, W. Buyers // Physical Review B. - 1974. -T. 9, № 9. - C. 3797.

22. Cooper, B. R. Magnetic excitons in real singlet-ground-state ferromagnets:

3

1972. - T. 6, № 7. - C. 2730.

23. Buyers, W. Temperature dependence of magnetic excitations in singlet-ground-state systems. II. Excited-state spin waves near the Curie temperature in Pr3Tl / W. Buyers, T. Holden, A. Perreault // Physical Review B. — 1975. - T. 11, № 1. - C. 266.

24. Observation of a central mode in an exchange-coupled singlet-groundstate system / J. Als-Nielsen [h ^p.] // Journal of Physics C: Solid State Physics. — 1977. - T. 10, № 14. - C. 2673.

25. Neutron scattering study of pressure-induced antiferromagnetism in PrSb /

D. McWhan |n ;ip.| // Physical Review B. - 1979. - T. 20, № 11. - C. 4612.

26. Magnetic excitations in terbium antimonide / T. Holden [h ,np.] // Physical Review B. - 1974. - T. 10, № 9. - C. 3864.

27. Magnetic structure and spin dynamics of the Pr and Cu in Pr2Cu04 / I. Sumarlin [h AP-] // Physical Review B. - 1995. - T. 51, № 9. - C. 5824.

28. Magnetic phase transitions in Pr5Ge4 / G. Rao [h ,np.] // Physical Review

B. - 2004. - T. 69, № 9. - C. 094430.

29. 4f magnetism in CeNi, PrNi and NdNi single crystals / G. Fillion [h ,np.] // Journal of magnetism and magnetic materials. — 1984. — T. 44, № 1/2. —

C. 173—180.

30. Paramagnons in the PrNi system with an induced magnetic moment / N. Tiden [h /i,p.] // Crystallography Reports. — 2006. — T. 51, № 1. — S85-S87.

31. The influence of iron substitution in the magnetic properties of hausmannite, Mn2+(Fe, Mn)2+0

T. 83, № 7/8. - C. 786 793.

32. Levine, B. Magnetic Properties of Ga2-xFex03 / B. Levine, C. Nowlin, R. Jones // Physical Review. - 1968. - T. 174, № 2. - C. 571.

33. Prasad, A. Inducing magnetic order by Ru-substitution in PrFeSi / A. Prasad, C. Geibel, Z. Hossain // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. — 2010. - T. 322, № 17. - C. 2545-2549.

34. Magnetic properties and electrical resistivity of (GdxLai_x)Ni,(0< x<l) /

E. Gratz [h /i,p.] // Journal of magnetism and magnetic materials. — 1986. — T. 54. - C. 459-460.

35. Magnetism in quasibinary systems based on the valence-unstable compound CeNi / E. Clementyev [h ßp.] // Journal of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron and Neutron Techniques. — 2013. — T. 7, № 6. — C. 1163—1167.

36. Holland-Moritz, E. Anomalous paramagnetic neutron spectra of some intermediate-valence compounds / E. Holland-Moritz, D. Wohlleben, M. Loewenhaupt // Physical Review B. - 1982. - T. 25, № 12. - C. 7482.

37. Holland-Moritz, E. Neutron inelastic scattering from actinides and anomalous lanthanides / E. Holland-Moritz, G. Lander // Handbook on the Physics and Chemistry of Rare Earths. - 1994. - T. 19. - C. 1-121.

38. Neutron spectroscopy of Pr3+ impurity in the intermediate-valence compound CeNi5 / P. Alekseev [h ,np.] // Journal of magnetism and magnetic materials. - 1988. - T. 75, № 3. - C. 323 329.

39. Influence of unstable valence of cerium ions on the crystal field in ReNi compounds / V. Lazukov [h ßp.] // Journal of Experimental and Theoretical Physics. - 1998. - T. 86, № 5. - C. 943 952.

40. Hirst, L. Theory of the coupling between conduction electrons and moments of 3d and 4f ions in metals / L. Hirst // Advances in Physics. — 1978. — T. 27, № 2. - C. 231—285.

41. Investigation of mixed valence state of SmBe and (Sm,La)xB6 by XANES / S. Gabäni |n ;ip.| // Acta Physica Polonica, A. - 2014. - T. 126, № 1.

42. Electronic configuration of SmBß / R. Cohen [h ^p.] // Journal of Applied Physics. - 1970. - T. 41, № 3. - C. 898 899.

43. Precise determination of hyperfine interactions and second-order doppler shift in 149Sm Mössbauer transition / S. Tsutsui [h ,np.] // Hyperfine Interactions. — 2018. - T. 239, № 1. - C. 1-16.

3

B. - 1996. - T. 53, № 13. - C. 8188.

3

Moritz |n ;ip.| // Physical Review Letters. - 1977. - T. 38, № 17. - C. 983. 46. Q-dependence of the spin fluctuations in the intermediate valence compound

3

T. 26, № 22. - C. 225602.

47. Inelastic neutron scattering study of the spin dynamics of Yti_xLuxAl3 / R. Osborn [h ^p.] // Journal of applied physics. — 1999. — T. 85, № 8. — C. 5344-5346.

3

[h pp.] // Physical review letters. - 2006. - T. 96, № 11. - C. 117206.

49. Transition from heavy-fermion to mixed-valence behavior in Cei_xYxA 13: A quantitative comparison with the Anderson impurity model / E. Goremychkin |n ;ip.| // Physical review letters. - 2010. - T. 104, № 17. - C. 176402.

50. Doniach, S. The Kondo lattice and weak antiferromagnetism / S. Doniach // physica B+ C. - 1977. - T. 91. - C. 231-234.

51. Surface electronic structure of the topological Kondo-insulator candidate correlated electron system SmBg / M. Neupane [h ,np.] // Nature communications. - 2013. - T. 4, № 1. - C. 1-7.

52. Phonon dispersion in intermediate-valence Smo.75Yo.25S / H. Mook [h ,np.] // Physical Review B. - 1978. - T. 18, № 6. - C. 2925.

53. Lattice dynamics of intermediate valence semiconductor SmE^ / P. Alekseev |n ;ip.| // EPL (Europhysics Letters). - 1989. - T. 10, № 5. - C. 457.

54. Neutron scattering study of the intermediate-valent ground state in SmBg / P. Alekseev |n ;ip.| // EPL (Europhysics Letters). - 1993. - T. 23, № 5. -C. 347.

55. Neutron scattering study of the magnetic excitation spectra in mixed-valence i54 3 4

2000. - T. 12, № 12. - C. 2725.

56. Magnetic excitation spectrum of mixed-valence SmE^ studied by neutron scattering on a single crystal / P. Alekseev [h ^p.] // Journal of Physics: Condensed Matter. - 1995. - T. 7, № 2. - C. 289.

57. Influence of the mixed-valences state on the magnetic excitation spectrum of SmBg-Based compounds / P. Alekseev [h ,np.] // Journal of Solid State Chemistry. - 1997. - T. 133, № 1. - C. 230-236.

58. Induced magnetic form factor of Sm in mixed-valence 154SmnB6 / J.-X. Boucherle [h ^p.] // Physica B: Condensed Matter. — 1995. — T. 206. — C. 374-376.

59. Induced magnetic form factor of Sm in mixed-valence compounds / R. Moon |n ;ip.| // Journal of Applied Physics. - 1978. - T. 49, № 3. - C. 2107-2112.

60. Kondo-like behavior near the magnetic instability in SmB 6: Temperature and pressure dependences of the Sm valence / N. Emi [h ßp.] // Physical Review

B. - 2018. - T. 97, № 16. - C. 161116.

61. Pressure-induced electronic phase transition in compound EuCu2Ge2 / A. Geondzhian [h ßp.] // Journal of Physics: Conference Series. T. 712. — IOP Publishing. 2016. - C. 012112.

62. Hybridization phenomena in nearly-half-filled f-shell electron systems: photoemission study of EuNi2P2 / S. Danzenbächer [h ,np.] // Physical review letters. - 2009. - T. 102, № 2. - C. 026403.

22

point: Magnetotransport and upper critical field measurements under high pressure / N. Kurita |n ;ip.| // Physical Review B. - 2013. - T. 88, № 22. -

C. 224510.

64. Valence change of europium in EuFe2As1.4P0.6 and compressed EuFe2As2 and its relation to superconductivity / L. Sun [h ^p.] // Physical Review B. — 2010. - T. 82, № 13. - C. 134509.

65. Magnetic excitations in EuCu2(SixGe1-x)2: from mixed valence towards magnetism / P. Alekseev [h ^p.] // Journal of Physics: Condensed Matter. — 2012. - T. 24, № 37. - C. 375601.

22

Zeitschrift für Physik B Condensed Matter. - 1989. - T. 77, № 1. -C. 105-110.

67. Neutron scattering, magnetization, and Mössbauer measurements on 2 2 153

Physical Review B. - 1987. - T. 35, № 7. - C. 3122.

6

transition-metal oxides / L. Falicov, J. Kimball // Physical Review Letters. — 1969 _ T 22, № 19. - C. 997.

69. Ramirez, R. Theory of the a-y Phase Transition in Metallic Cerium / R. Ramirez, L. Falicov // Physical Review B. - 1971. - T. 3, № 8. - C. 2425.

70. Anderson, P. W. Localized magnetic states in metals / P. W. Anderson // Physical Review. - 1961. - T. 124, № 1. - C. 41.

71. Koyama, T. Heavy-fermion state in the Anderson lattice / T. Koyama, M. Tachiki // Physical Review B. - 1986. - T. 34, № 5. - C. 3272.

72. Smith, D. A model for electron correlations in hybrid bands / D. Smith // Journal of Physics C: Solid State Physics. - 1968. - Т. 1, № 5. - C. 1263.

73. Kaplan, T. Localized-electron mechanism for configuration mixing in Sm compounds / T. Kaplan, S. Mahanti // Physics Letters A. — 1975. — T. 51, № 5. - C. 265-266.

74. Kaplan, T. Theoretical approach to the configuration mixing in Sm chalcogenides / T. Kaplan, S. Mahanti, M. Barma // Valence Instabilities and Related Narrow-Band Phenomena. — Springer, 1977. — C. 153—168.

75. Jefferson, J. Statistical mechanics of intermediate-valence rare earth compounds / J. Jefferson, K. Stevens // Journal of Physics C: Solid State Physics. - 1976. - T. 9, № 11. - C. 2151.

76. Kikoin, K. Nature of the «golden» phase of samarium sulfide / K. Kikoin // Zh. Eksp. Teor. Fiz. - 1983. - T. 85. - C. 1000-1016.

77. Kikoin, K. Magnetic excitations in intermediate-valence semiconductors with a singlet ground state / K. Kikoin, A. Mishchenko // Journal of Physics: Condensed Matter. - 1995. - T. 7, № 2. - C. 307.

78. Mishchenko, A. Lattice dynamics of rare-earth semiconductors with unstable valence / A. Mishchenko, K. Kikoin // Journal of Physics: Condensed Matter. - 1991. - T. 3, № 32. - C. 5937.

79. Кикоин, К. Резонансные состояния в колебательных спектрах полупроводников с промежуточной валентностью / К. Кикоин, А. Мищенко // ЖЭТФ. - 1993. - Т. 104. - С. 3810.

6

К. Kikoin // Physical Review В. - 2000. - Т. 61, № 23. - С. 15714.

6

W. Fuhrman [и др.] // Physical review letters. — 2015. — Т. 114, № 3. — С. 036401.

82. Kikoin, K. On the ground state of mixed-valence semiconductors / K. Kikoin // Journal of Physics C: Solid State Physics. — 1984. — T. 17, ..V" 36. - C. 6671.

83. Mizumaki, M. Temperature dependence of Sm valence in SmBg studied by X-ray absorption spectroscopy / M. Mizumaki, S. Tsutsui, F. Iga // Journal of Physics: Conference Series. T. 176. - IOP Publishing. 2009. - C. 012034.

84. Fuhrman, W. In-gap collective mode spectrum of the topological Kondo insulator SmB6 / W. Fuhrman, P. Nikolic // Physical Review B. — 2014. — T. 90, № 19. - C. 195144.

85. Loewenhaupt, M. Spin dynamics of mixed-valent rare-earth compounds / M. Loewenhaupt, E. Holland-Moritz // Journal of Applied Physics. — 1979. — T. 50, Bll. - C. 7456-7461.

86. Loewenhaupt, M. Spin dynamics of TmSe studied by neutron scattering / M. Loewenhaupt, E. Holland-Moritz // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. - 1978. - T. 9, № 1-3. - C. 50-53.

87. Holland-Moritz, E. Single ion character in mixed valency TmSe / E. HollandMoritz, M. Prager // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. — 1983_ _ T 31 _ C 395^397.

88. Mignot, J.-M. Neutron scattering studies of mixed-valence semiconductors / J.-M. Mignot, P. Alekseev // Physica B: Condensed Matter. - 1995. - T. 215, № 1. - C. 99-109.

89. Mazzaferro, J. Theory of spin fluctuations in Tm compounds / J. Mazzaferro, C. Balseiro, B. Alascio // Physical Review Letters. - 1981. - T. 47, № 4. -C. 274.

90. Valence fluctuations between two magnetic configurations: Periodic model / A. Aligia [h ^p.] // Journal of magnetism and magnetic materials. — 1983. — T. 40, № 1/2. - C. 61-74.

91. Aligia, A. Dynamical magnetic susceptibility of intermediate valence Tm systems / A. Aligia, B. Alascio // Journal of magnetism and magnetic materials. - 1985. - T. 46, № 3. - C. 321-340.

92. Hesse, H.-J. 151Eu-Mossbauer study of pressure-induced valence transitions

22

Interactions. - 1994. - T. 93, № 1. - C. 1499-1504.

93. Effect of pressure on thermopower of EuNi2Ge2 / A. Nakamura [и др.] // Journal of Physics: Conference Series. T. 400. — IOP Publishing. 2012. — C. 032106.

94. Pressure-induced valence transition and characteristic electronic states in EuRh2Si2 / F. Honda [и др.] // journal of the physical society of japan. — 2016. - T. 85, № 6. - C. 063701.

22

A. Mitsuda [и др.] // journal of the physical society of Japan. — 2012. — T. 81, № 2. - C. 023709.

96. Antiferromagnetism, valence fluctuation, and heavy-fermion behavior in EuCu2(Ge1-xSix)2 / Z. Hossain [и др.] // Physical Review B. — 2004. — T. 69, № 1. - C. 014422.

97. Concentrated Kondo systems in solid solutions on the base of europium ternary compounds / E. Levin [и др.] // physica status solidi (b). — 1990. — T. 161, № 2. - C. 783-795.

98. Magnetic properties and Eu valence in EuCu2(SixGe1-x)2 / S. Fukuda [и др.] // Acta Physica Polonica B. - 2003. - T. 34, № 2. - C. 1177.

22

E. Sampathkumaran [и др.] // Journal of Physics C: Solid State Physics. — 1981. - T. 14, № 9. - C. L237.

100. Bulk, G. Antiferromagnetism in 4f-systems with valence instabilities / G. Bulk, W. Nolting j j Zeitschrift für Physik В Condensed Matter. - 1988. -Т. 70, № 4. - С. 473-483.

101. Ива,нов, А. Нейтронная спектроскопия: основные принципы и приборное оснащение / А. Иванов, П. Алексеев // Кристаллография. — 2022. — Т. 67, Л" 1. - С. 21-40.

102. Schneidewind, A. PANDA: Cold three axes spectrometer / A. Schneidewind, P. Cermäk // Journal of large-scale research facilities JLSRF. — 2015. — Т. 1. - A12-A12.

103. НЕТ: The High Energy Inelastic Spectrometer at ISIS.Тех. отч. / A. Taylor [и др.] ; Science ; Engineering Research Council (SERC) Rutherford Appleton Laboratory. — 1987.

104. Тейлор, К. Физика редкоземельных соединений: Пер. с англ / К. Тейлор, М. Дарби. - Мир, 1974.

105. Intermultiplet transitions using neutron spectroscopy / R. Osborn [и др.] // Handbook on the Physics and Chemistry of Rare Earths. — 1991. — T. 14. — C. 1-61.

106. Balcar, E. Neutron-electron spectroscopy of rare-earth ions / E. Balcar, S. Lovesey // Journal of Physics C: Solid State Physics. — 1986. — T. 19, Л'° 24. - С. 4605.

107. Balcar, E. Theory of thermal neutron scattering from crystals containing ions with impaired f-electrons / E. Balcar, S. Lovesey, F. Wedgwood // Journal of Physics C: Solid State Physics. - 1970. - T. 3, № 6. - C. 1292.

108. Spin-orbit transitions in mixed-valence samarium compounds / P. Alekseev [и др.] // Physica В: Condensed Matter. - 1999. - T. 259. - C. 351-352.

109. Magnetic spectral response and lattice properties in mixed-valence Sm^Y^S solid solutions studied with X-ray diffraction, X-ray absorption spectroscopy, and inelastic neutron scattering / P. Alekseev [и др.] // Physical Review B. — 2006. - T. 74, № 3. - C. 035114.

110. Hutchings, M. T. Point-charge calculations of energy levels of magnetic ions in crystalline electric fields / M. T. Hutchings // Solid state physics. T. 16. — Elsevier, 1964. - C. 227-273.

111. Stevens, K. Matrix elements and operator equivalents connected with the magnetic properties of rare earth ions / K. Stevens // Proceedings of the Physical Society. Section A. - 1952. - T. 65, № 3. - C. 209.

112. Lea, K. The raising of angular momentum degeneracy of f-electron terms by cubic crystal fields / K. Lea, M. Leask, W. Wolf // Journal of Physics and Chemistry of Solids. - 1962. - T. 23, № 10. - C. 1381-1405.

113. Mackintosh, A. R. Rare earth magnetism: structures and excitations / A. R. Mackintosh. — Clarendon Press, 1991.

114. Боголюбов, H. Запаздывающие и опережающие функции Грина в статистической физике / Н. Боголюбов, С. Тябликов // Докл. АН СССР. Т. 126. - 1959. - С. 53.

115. Zubarev, D. Double-time Green functions in statistical physics / D. Zubarev // Soviet Physics Uspekhi. - 1960. - T. 3, № 3. - C. 320.

116. Бонч-Бруевич, Б. Метод функций Грина в статистической механике. Т. 312 / В. Бонч-Бруевич, С. Тябликов. — Физматгиз, 1961.

117. Induced magnetism and «magnetic hole» in singlet ground state system PrNi / P. Savchenkov [и др.] // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. — 2019. - T. 489. - C. 165413.

118. Dramatic impact of intermediate-valence impurity on induced magnetism in singlet ground state system PrNi / P. Savchenkov [и др.] // Journal of magnetism and magnetic materials. — 2020. — T. 514. — C. 167187.

119. Scientific review: PANDA: The cold three-axis spectrometer at FRM II / A. Schneidewind [и др.] // Neutron News. - 2007. - T. 18, № 4. - C. 9-13.

120. Crystal field in valence-fluctuating CeNi-based compounds / P. Alekseev [и др.] // Journal of Experimental and Theoretical Physics Letters. — 1996. — T. 63, № 12. - C. 1000-1006.

121. Single ion anisotropy and soft-mode-driven magnetic ordering in PrNi / E. Clementyev [и др.] // Physica В: Condensed Matter. — 2004. — T. 350, ..V" 1-3. - E83-E86.

122. Henggeler, W. Magnetic excitations in rare-earth-based high-temperature superconductors / W. Henggeler, A. Furrer // Journal of Physics: Condensed Matter. - 1998. - T. 10, № 12. - C. 2579.

123. Magnetism in quasibinary systems based on the valence-unstable compound CeNi / E. Clementyev [и др.] // Journal of Surface Investigation. X-ray, Synchrotron and Neutron Techniques. — 2013. — T. 7, № 6. — C. 1163—1167.

124. Pressure-induced structural phase transition in CeNi: X-ray and neutron scattering studies and first-principles calculations / A. Mirmelstein [и др.] // Physical Review B. - 2015. - T. 92, № 5. - C. 054102.

125. Dynamic magnetic response across the pressure-induced structural phase transition in CeNi / A. Mirmelstein [и др.] // Physical Review B. — 2019. — T. 99, № 2. - C. 024401.

126. Lattice anomalies in CeNi unstable valence compound / V. Lazukov [и др.] // Applied Physics A. - 2002. - T. 74, № 1. - s559-s561.

127. Influence of single-site and cooperative magnetic effects on phonons in CeNi-based compounds / V. Lazukov [h ,np.] // physica status solidi (c). — 2004. — T. 1, № 11. - C. 3174-3177.

128. Understanding the extraordinary magnetoelastic behavior in GdNi / D. Paudyal |n ;ip.| // Physical Review B. - 2008. - T. 78, № 18. -C. 184436.

129. Exploring the antiferromagnetic coupling of Pr and Gd in Pr1-xGdxNi single crystals / Y. Tajiri [h ,np.] // Solid state communications. — 2008. — T. 148, ..V" 9/10. - C. 365-368.

130. A comparison of four direct geometry time-of-flight spectrometers at the spallation neutron source / M. B. Stone [h ,np.] // Review of Scientific Instruments. - 2014. - T. 85, № 4. - C. 045113.

131. De Wijn, H. Influence of crystals fields on the magnetic form factor of samarium / H. De Wijn, A. Van Diepen, K. Buschow // Solid State Communications. - 1974. - T. 15, № 3. - C. 583-585.

132. Cox, D. Dynamic magnetic susceptibilities of valence-fluctuation Ce compounds / D. Cox, N. Bickers, J. Wilkins // Journal of Applied Physics. — 1985_ _ T 57j № 8_ _ C 3166-3168.

133. Evidence for localized 4f states in a-Ce / A. Murani [h ,np.] // Physical Review

B. - 1993. - T. 48, № 18. - C. 13981.

22

[h /i,p.] // Journal of the Physical Society of Japan. — 2013. — T. 82, № 8. —

C. 083708.

135. Hotta, T. Effect of spin-orbit coupling on Kondo phenomena in f-electron systems / T. Hotta // Journal of the Physical Society of Japan. — 2015. — T. 84, № 11. - C. 114707.

136. Intermediate-valence state of the Sm and Eu in SmE^ and EuCu2Si2: neutron spectroscopy data and analysis / P. Savchenkov [h ^p.] // Journal of Physics: Condensed Matter. - 2018. - T. 30, № 5. - C. 055801.

137. Evolution of the spin-orbit excitation with increasing Kondo energy in Celn3-2Snx / A. Murani [h ,np.] // Physical Review B. — 1993. — T. 48, ..V" 14. - C. 10606.

138. Kraftmakher, Y. Modulation calorimetry and related techniques / Y. Kraftmakher // Physics reports. - 2002. - T. 356, № 1/2. - C. 1 117.

2 i7

at high pressure / V. Sidorov, J. Thompson, Z. Fisk // Journal of Physics: Condensed Matter. - 2010. - T. 22, № 40. - C. 406002.

140. Bireckoven, B. A diamond anvil cell for the investigation of superconductivity under pressures of up to 50 GPa: Pb as a low temperature manometer / B. Bireckoven, J. Wittig // Journal of Physics E: Scientific Instruments. — 1988_ _ T 21, № 9. - C. 841.

141. Electronic states in EuCu2(SixGe1-x)2 based on the Doniach phase diagram / W. Iha [h /i,p.] // journal of the physical society of japan. — 2018. — T. 87, ..V" 6. - C. 064706.

142. Charge fluctuations across the pressure-induced quantum phase transition in EuCu2(Gei_xSix)2 / M. A. Ahmida [h AP-] // Physical Review B. - 2020. -T. 101, № 20. - C. 205127.

143. Interplay between valence fluctuations and lattice instabilities across the quantum phase transition in EuCu2(Ge1-xSix)2 / M. A. Ahmida [h ,np.] // Physical Review B. - 2020. - T. 102, № 15. - C. 155110.

2 2 2 2

(M= Mn, Fe, Co, Ni, Cu) / I. Felner, I. Nowik // Journal of Physics and Chemistry of Solids. - 1978. - T. 39, № 7. - C. 767-773.

Список рисунков

1.1 а) Зависимость константы обменного РККИ-взаимодействия ]щжу от расстояния между двумя магнитными ионами; б) схематическая иллюстрация механизма косвенного обменного взаимодействия двух ядерных спинов (большие стрелки), разделенных электронами проводимости (маленькие стрелки). Закрашенная область соответствует поляризованным электронам проводимости....... 14

1.4 а) Экспериментальные нейтронные спектры монокристалла Рг№ при Т=23К, измеренные для С^ЩОЮ]. Для спектра с q=0.9 штриховой линией отмечен вклад от магнитного рассеяния, фон отмечен пунктирной линией. На вставке изображена температурная зависимость интенсивности брэгговского пика (200) в нейтронной дифрактограмме; б) дисперсионная зависимость энергии магнитных возбуждений в Рг№; закрашенные символы соответствуют измерениям при Т—23К, открытые символы, соединенные линией Т—ТОК...................... 20

1.5 Спектр неупругого рассеяния нейтронов для поликристаллического Pr0.1La0.9Ni при Т=9 К и минимальном угле рассеяния 5.5°. Пунктирная линия соответствует упругому рассеянию. Штриховыми кривыми показаны результаты подгонки магнитной составляющей спектра функцией Гаусса................. 21

1.6 Зависимость температуры магнитного упорядочения Тс от концентрации Ра и Се в соединениях Сс11-жЬаж№ (черные квадраты) и Сс11-жСеж№ (красные точки) [ ; ]. Серым цветом выделена область феромагнитного состояния систем Сс1(Се,Ьа)№. . . 24

1.7 а) XANES спектр вблизи Ьз края поглощения ЯтВв при Т=4.2 К [41]. Заштрихованные пики соответствуют парциальным вкладам в спектр от 8тз+ и 8т2+. б) Температурная зависимость изомерного сдвига 149Бт в ЯтВв [ ]. Стрелками показаны значения изомерного сдвига, характерные для 8тз+ (сплошная) и 8т2+ (штриховая). На вставке представлены мессбауэровские спектры БтВв при Т=4.2 К и Т=300 К [ ]....................

1.8 Квазиупругая составляющая спектра магнитного рассеяния нейтронов как идентификатор режима СКЭС системы: ЛМ (локальный магнитный момент), ТФ (тяжелые фермионы), ПВ (промежуточная валентность)...................... 27

1.9 Фазовая диаграмма Дониаха [50]. Пунктирные линии соответствуют зависимости характерных температур основных взаимодействий (косвенного обменного Тдкку и кондовского Тк) от I обменного интеграла между 4£-электронами и электронами проводимости. Сплошной линией отмечена температура магнитного перехода Ттае (Ттае ^0 при 1С = 0.)...................

1.10 Дисперсионные кривые фононов при комнатной температуре для Sm0.75Y0.25S [52]. Введены обозначения для поперечных акустических (ТА) и оптических (ТО) мод, продольных акустических (ЬА) и оптических (ЬО) мод. Темные треугольники соответствуют бездисперсионной моде в области между акустическими и оптическими частотами................. 30

1.11 Спектр магнитного неупругого рассеяния нейтронов а) поликристаллического образца 8тВ6 при Т=20К и значениях начальной энергии нейтронов Е^=200 мэВ (верхнее иоле) и Е^=300 мэВ (нижнее иоле) и б) поликристаллического образца 8т3Те4 при Е^=300 мэВ температурах Т=19 К(верхнее поле) и Т=300 К (нижнее поле). Стрелками отмечены пики, соответствующие межмультиплетным переходам для двухвалентного и трехвалентного Бт. Центральная вставка демонстрирует положение спин-орбитальных уровней для 8т2+ и 8т3+........

1.12 а) Схематический вид спектра неупругого рассеяния нейтронов ЗтВб при низких температурах (Т<50К). Пики 12 и 13 соответствуют межмультиплетным возбуждениям двухвалентного (^о^^О и трехвалентного (6Н5 г) самария. Соответствующие сечения магнитного рассеяния для переходов между состояниями и внутримультиплетных возбуждений показаны стрелками, б) Отношение интенсивности пиков межмультиплетных

1.13 Характеристики резонансной моды в спектре неупругого рассеяния нейтронов ЯтВв: а) энергия резонансной моды, как функция средней валентности Бт б) зависимость интенсивности резонансной моды от переданного импульса вдоль направления (я,я,я)....... 33

1.14 Экспериментально определенные МФФ для ПВ систем самария: БтЯ в «черной» фазе (черные квадраты), БтЯ в «золотой» фазе (красные кружки), ЯтВв (зеленые треугольники). Пунктирная линия представляет расчет (2.8) статического МФФ для основного мультиплета 8тз+, штриховая линия расчет для 8т2+.........

1.15 Температурная зависимость валентности самария в ЯтВе при различных давлениях(от 1 ГПа до 12 ГПа), измеренная в работе [60] 35

1.16 а) Экспериментальная температурная зависимость валентности Ей при различных концентрациях в ЕиСи2(8^Се1-ж)2 [ ]. б) Синие

22

концентрации [61]; красные треугольники: температурная зависимость валентности Ей в ЕиСи2(8е1-ж)2. Концентрация, температура и давление могут быть сопоставлены в заштрихованной области. Пунктирные линии проведены на глаз. Значения валентности в различных условиях были получены по процедуре, подробно описанной в [61; 65]................. 37

1.17 а) Экспериментальные результаты измерения магнитной составляющей спектральной функции рассеяния нейтронов на EuCu2Si2 при Т=7К и Т=247К [ ]. На вставке показано разделение спектральной функции, измеренной при 7К на два пика, а стрелкой отмечено положение межмультиплетного перехода7Р0^7Р1 для Еи3+. В нижней части приведен спектр при высокой температуре (247К) и видно, что энергии неупругих пиков (сплошные линии) сильно уменьшились, а доминирует в спектре квазиупругий сигнал (QE). б) энергии двух компонент спектра в зависимости от валентности европия для различных х в EuCu2(SixGе1-ж)2 и для образцов других составов [66; 67]. Линиями представлены линейная (сплошная) и квадратичная (штриховая) экстраполяции энергии пиков от значения 46 мэВ при валентности 3 • (см. текст). На вставке даны зависимости энергии (левая шкала) двух пиков М1 и

22

экспериментальная зависимость валентности европия (правая

шкала) от температуры.......................... 38

1.18 Температурная зависимость интегральной интенсивности для пиков М1 (зеленые треугольники), М2 (красные квадраты) и

22

соответствует результатам расчет для межмультиплетного перехода 7Fo^7Fi [ ], сплошная линия для зависимости интенсивности квазиупругого пика от температуры проведена на глаз........39

1.20 Схематическое представление волновой функции основного состояния для промежуточновалентного иона Sm в SmBe. Представлены два исходных состояния: Sm2+ (электрон полностью локализован на Sm) и Sm3+ со слабосвязанным электроном, локализованным на ближайших соседях самария в

кристаллической решетке......................... 45

1.21 Температурная зависимость ширины квазиупругого пика QE (кружки) и энергии неупругой линии INE (квадраты). Ширина неупругой линии обозначена полосой с горизонтальной штриховкой, ограниченной штриховыми кривыми в нейтронном спектре TmSe. . . 48

1.22 Магнитная фазовая диаграмма ЕиСи2(8^Се1-ж)2, основанная на результатах термодинамических данных из работы [96]. Точки экспериментально определенные значения температуры магнитного упорядочения, сплошная линия проведена на глаз. Вблизи фазовой границы в системе обнаружен эффект Кондо и тяжелофермионное поведение (НР), при больших значениях х отмечается состояния с сильными валентными флуктуациями ("УЕ)............... 49

1.23 а) Спектры ХАМЕЯ в ЕиСи2(8^Се1-ж)2 для х = 0, 0.6, 0.75 и 0.9 при Т = 7 К. б) Мессбауэровские спектры ЕиСи2(8^Се1-ж)2 для х — 0.6 и 0.9 при Т — 300 К; стрелками показаны положения, ожидаемые для чистых электронных конфигураций Еи2+ и Еиз+,

22

22

1.24 а) Концентрационная зависимость ширины магнитной квазиупругой линии (Р\¥НМ) при Т — 100 200 К для серии образцов ЕиСи2(8е1-ж)2 б)Магпитпая фазовая диаграмма для ЕиСи2(8^Се1-ж)2 по результатам нейтронных экспериментов [ ; 14]. Звезды соответствуют значения Тх, полученным из дифракционных экспериментов [13]. Сплошная коричневая линия, показывающая фазовую границу между АФМ и парамагнитным состояниям, проведена на глаз. Область желтого цвета соответствует спин-флуктуационному режиму, область зеленого цвета режиму спиновой щели. Штриховкой обозначена область с экспериментально обнаруженными спиновыми флуктуациями наблюдается квазиупругий сигнал в нейтронном спектре. Значения валентности, указанные на верхней шкале, получены из данных

XANES при Т - 7 К [14]....................................................52

2.1 Принципиальные схемы нейтронных спектрометров: а) трехосный нейтронный спектрометр, б) времяпролетный нейтронный спектрометр..................................................................58

2.2 Схема установки трёхосного спектрометра PANDA....................59

2.3 Схема установки спектрометра по времени пролета НЕТ[103] .... 60

2.4 Результат расчета ь диполыюм приближении (^-зависимости 0'0((5)Ь 0' 2(<3)) и квадрата МФФ ^2((для основных мультиплетов элементов из ряда лантаноидов: а) УЬ3+,б) Еи3+,в) 8т3+.....................................

3.1 а) Температурная зависимость статической намагниченности в Рг№ (масса образца 128 мг), измеренная во внешнем магнитном поле 1000Э. б) Температурная зависимость магнитной восприимчивости в переменном поле в Рго^Ьао^! (масса образца 149 мг), измеренная при амплитуде переменного поля 10 Э и частоте 10 кГц [117]. Точки на рисунке соответствуют экспериментальным данным, линия проведена на глаз.......................... 72

3.2 Зависимость температуры магнитного упорядочения Тс от концентрации примеси х в системах Рг1-жЬаж№ (черные квадраты) и Рг1-жСеж№ (красные кружки) [ ]. Для Рг1-жСеж№ представлены результаты расчета Тс (синие треугольники) в рамках модели микроскопических состояний (см. обсуждение ниже). Серым цветом обозначена область ферромагнитного состояния системы Рг1-жСеж№, которая значительно больше, чем в случае Рг1-жЬаж№.

3.3 а) Магнитная составляющая спектральной функции для монокристалла Pro.25Ceo.75Ni при Т — 20 К, измеренная на трехосном спектрометре PANDA. Символы: экспериментальные данные (светлые кружки Q — (100), треугольники Q — (001)), линии: аппроксимация функциями Гаусса с учетом фона. Вставка: Магнитная составляющая спектральной функции S(E) для поликристаллов Pr0.2Ce0.gNi (звезды) и Pro.25Lao.75Ni (светлые квадраты ). На вставке линии соответствуют виду спектральной функции после вычитания фона и упругого сигнала для Pr0.2Ce0.gNi (штрихпунктирная линия) и Pro.25Lao.75Ni (штриховая линия) б) Энергии переходов из основного состояния на первый (темные символы) и второй (светлые символы) возбужденные уровни КЭП в различных точках зоны Бриллюэна для Pro.25Ceo.75Ni при Т — 20 К (звезды) и PrNi при Т — 70 К (кружки). В обоих случаях открытые символы соответствуют q||[0,0,1], закрытые — q||[1,0,0]. В случае PrNi величина погрешности измерения не выходит за пределы символов. Стрелки указывают на изменение положения уровней

КЭП, вызванное замещением Рг на ПВ Се в PrNi........... 75

3.4 а) Схема расщепления в КЭП для PrNi. Стрелками указаны разрешенные магнитодипольные переходы, б) Структура ближайшего РЗ окружения ионов Рг в PrNi. В примитивной ячейке два РЗ-иона, две эквивалентные РЗ-подрешетки показаны синим и желтым цветом. Вставка: распределение ближайших РЗ соседей иона Рг в пределах двух координационных сферах с участием двух подрешеток. Показан один из 18 возможных вариантов распределения РЗ-ионов Рг и La для конкретного состава Pro.7Lao.3Ni (синий цвет соответствует подрешетке и, бронзовый цвет соответствует подрешетке р согласно уравнению ( )), — обменные константы). Ионы La отмечены светлым цветом......78

3.5 Результаты эксперимента (синие точки [10], красные треугольники [30]) и расчета в рамках трехуровневой модели (линии) для дисперсии магнитных возбуждений в монокристалле PrNi при Т=23К. Для т = (200) наблюдается только нижняя акустическая мода, для т = (020) наблюдаются обе оптические моды, для

т = (110) — нижние акустическая и оптическая моды.........

3.6 Зависимость энергии и интенсивности (вставка) от приведенного волнового вектора «акустических» мод для каждого уровня КЭП в направлении [100] при различных температурах (сплошная линия

Т—21 К, штриховая линия Т—23 К, штрихпунктирная линия Т—40 К, пунктирная линия Т—70 К, сплошная жирная линия Т—300 К). Символы экспериментальные данные [30] при Т-23К (красные ромбы) и Т-70К (синие треугольники).......81

3.7 Результаты измерений (черные звезды) и расчетов температуры магнитного упорядочения Тс для систем Рг1-жЬаж№ в рамках модели «серого атома» (синяя линия) и модели микроскопических состояний (красные треугольники). Серая область соответствует ферромагнитному состоянию системы.................. 85

3.8 Зависимость валентности церия V от объема элементарной ячейки V. Экспериментальные значения получены путем сопоставления температурной зависимости валентности и объема элементарной ячейки церия в Се№ [126] и Сео.8оЬао.1о№[127]. Экспериментальные точки соответствуют разным значениям температуры образца: более высокой валентности (меньшему удельному объему) соответствует более низкая температура в диапазоне 4 К 300 К. Серым цветом отмечена область параметров, соответствующих системам Рг1-жСеж№ ........................... 86

3.9 Диаграмма магнитных состояний систем на основе Рг№. Представлена взаимосвязь между температурой магнитного упорядочения (Тс), параметром обменного взаимодействия 1^) и величиной расщепления в кристаллическом поле (А). Сплошной линией отмечено изменение Тс с увеличением концентрации Ьа в Рг1-жЬаж№, пунктирной — изменение Тс с увеличением концентрации Се в Рг1-жСеж№. Точки соответствуют соединениям:

1. Рг№, 2.Рг0.5Ьа0.5№, 3. Ьа№, 4. Pro.25Ceo.75Ni.............. 89

4.1 Экспериментальные (^-зависимости различных компонент

магнитного отклика в ПВ системе ЯтВв: кружки — интенсивность

квазиупругого сигнала, измеренная при Т—100К; звезды

резонансная мода при Т—2К [56]; квадраты статический

формфактор из работы [58] (Т—7К). Штриховая линия

представляет расчет (формулы (2.9,2.10)) статического МФФ для

основного мультиплета 8т3+ при Т=0, сплошная линия — расчет

статического МФФ для основного мультиплета 8т2+, пунктирная

линия соответствует расчетному МФФ межмультиплетного

перехода с А=±1. Вставка: экспериментальные данные по

магнитному квазиупругому сигналу, полученные как разность

между нейтронными спектрами, измеренными при 100К и 2К, _1

с полушириной на полувысоте Гчо/2—8 мэВ............... 93

22

измеренные при минимальной передаче импульса (Отш =0,6А-1) Е1=125 мэВ, 20=50°(кружки), и максимальной передаче импульса Итах^оА-1) Е1=225 мэВ, 20=53°(квадраты). На вставке — аппроксимация магнитной составляющей рассеяния двумя лоренцианами с максимумами на энергиях 32 мэВ и 37 мэВ. б) (^-зависимости интенсивности магнитных пиков на 32 мэВ (М1)

(закрытые кружки) и 37 мэВ (М2) (открытые квадраты) и их

2

7

межмультиилетного перехода для ^ (штриховая линия) .......

4.4 Зависимость энергии основного состояния Её от концентрации

значений параметров гибридизации М (С — 1.8); (б) для различных значений параметра кулоновского взаимодействия С (М — 1.0). . . . 100

4.5 Зависимость ширины квазиупругой компоненты магнитного спектра от концентрации кремния х в ЕиСи2(81жСе1-ж)2 при Т—100-200К. На вставке изображена зависимость орбитального момента (сплошная линия) и спинового момента (штриховая линия) от числа электронов на {-оболочке (и), линии проведены для наглядности. Состоянию с и=7 (^: Сс1з+, Еи2+) отвечает нулевой орбитальный момент............................102

4.6 Схематическое представление модельной составной волновой функции основного состояния для промежуточновалентного иона

22

частичных состояния: Енз+ (дырка полностью локализована на европии) и Еи2+ со слабо связанной «дыркой» в электронных состояниях, локализованной вблизи ближайших соседей европия в кристаллической решетке (этак комбинация описывается в уравнении (4.2) как ^дт^то- )• Набор квантовых чисел основного состояния позволяет получить полный момент Р=0, что обеспечивает наличие спиновой щели также как и в случае ЯтВе.

22

различных давлениях, измеренная с помощью (а) камеры типа

«тороид», (б) камеры с алмазными наковальнями...........109

22

различных давлениях, измеренная с помощью (а) камеры типа «тороид», (б) наковален Бриджмена. Уширение области фазового перехода с ростом давления связано с соответствующим увеличением неоднородности давления. Вставка: зависимости амплитуды аномальной части С / Т от давления при магнитном фазовом переходе для экспериментов с устройством типа «тороид» (красные кружки, правая шкала) и наковальнями Бриджмена (синие квадраты, левая шкала)......................110

5.3 Зависимость Т^ от давления для EuCu2Ge2 по результатам серии экспериментов (названия экспериментов соответствуют обозначениям, принятым в тексте). На вставке: магнитная фазовая диаграмма EuCu2(Gei_xSix)2 по данным: измерения теплоемкости и удельного сопротивления [96] треугольники, [141]

шестиугольники, магнитная нейтронография [14] звезды......111

5.4 Зависимость валентности европия от концентрации Si в EuCu2(Six,Gе1-ж)2 (нижняя шкала) при Т=20К (синие треугольники) и Т—300К (черные квадраты)[65; 98] и от

22

Т—300К (красные точки) [61]. На вставке широкая линия демонстрирует соответствие между эффектами замещения Ge на Si

22

Толщина линии определяет величину погрешности...........113

5.5 Параметры f-электронных спектров, полученные методом нейтронной спектроскопии, по отношению к магнитной фазовой диаграмме EuCu2(SixGе1-ж)2 как функции валентности Ей. а)

22

данных нейтронной дифракции [14] (зеленые треугольники), измерений теплоемкости и удельного сопротивления [96] (черные квадраты). Красным кружком обозначено критическое значение

22

показывает границу между АФМ и ПМ фазами б) Зависимость ширины квазиупругой линии (Г) в спектре неупругого магнитного рассеяния нейтронов от валентности Ей для EuCu2(SixGе1-ж)2 при Т ~ 100-200К [ ] в) зависимость энергии спин-орбитального перехода (7Fo ^-7Fi) от валентности Ей, полученная по результатам нейтронных спектроскопических экспериментов [65]. Линии проведены на глаз..............................115

5.6 Результаты расчета температуры магнитного упорядочения ь рамках синглет-триплетной модели наведенного магнетизма а) Диаграмма магнитных состояний систем на основе ЕиСи2(8е1-ж)2. Представлена взаимосвязь между температурой магнитного упорядочения (Тх), параметра обменного взаимодействия 1^) и энергии спин-орбитального возбуждения 7Р0 —(А). Точка 1 соответствует значению валентности у1=2.6, точка 2 — у2=2.45. Сплошной стрелкой отмечено изменение Т^ с уменьшением валентности европия, б) Результат расчетов температуры магнитного упорядочения Т^ в рамках синглет-триплетной теории наведенного магнетизма при значении параметров, соответствующих направлению 1——..........

Список таблиц

1. Параметры решетки для монокристаллических образцов систем 11е№.23

2. Параметры, используемые для расчета (^-зависимости интенсивности квазиупругого сигнала.......................................................................................98