Модификация вероятности спонтанной эмиссии в плазмонных, органических и полупроводниковых наноструктурах

Белоновский Алексей Владимирович

Модификация вероятности спонтанной эмиссии в плазмонных, органических и полупроводниковых наноструктурах тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат наук Белоновский Алексей Владимирович

Белоновский Алексей Владимирович
кандидат наук
2021

Специальность ВАК РФ01.04.07

Количество страниц 218

Белоновский Алексей Владимирович. Модификация вероятности спонтанной эмиссии в плазмонных, органических и полупроводниковых наноструктурах: дис. кандидат наук: 01.04.07 - Физика конденсированного состояния. ФГАОУ ВО «Национальный исследовательский университет ИТМО». 2021. 218 с.

Оглавление диссертации кандидат наук Белоновский Алексей Владимирович

Реферат

Synopsis

Введение

ГЛАВА 1. Исследование взаимодействия экситонов со светом в

мезоскопических структурах

1.1 Взаимодействие экситонов с собственными оптическими модами резонатора (обзор)

1.2 Теоретическое описание взаимодействия экситонов с фотонами в мезорезонаторах

1.3 Результаты рассмотрения теоретических спектров излучения для мезорезонаторов и анализа временной динамики населенностей экситонов и поляритонов

1.4 Построение и анализ теоретических спектров излучения для простейших двумерных мезорезонаторов

1.5 Краткие итоги

ГЛАВА 2. Спонтанная излучательная рекомбинация в структурах с

цилиндрической симметрией

2.1 Оптические структуры с цилиндрической симметрией (обзор)

2.2 Случай не смешивающихся ТЕ и ТМ мод

2.2.1 Темп спонтанной рекомбинации эмиттера в цилиндрической структуре

2.2.2 Фактор Парселла

2.2.3 Результаты моделирования

2.3 Случай смешивающихся ТЕ и ТМ мод

2.4 Излучение в волноводные моды

2.4.1 Результаты моделирования

2.5 Спонтанная излучательная рекомбинация в гибридных нанопроводах ЛЮаЛБ с квантовыми точками ваЛБ

2.6 Краткие итоги

ГЛАВА 3. Взаимодействие Таммовского плазмона с экситонами в

органических материалах

3.1 Структуры с Таммовскими плазмонами и органические

материалы (обзор)

3.2 Режим сильной связи в структуре с Таммовским плазмоном и органической активной областью

3.3 Расчет спектра излучения для структуры с Таммовским плазмоном и органической активной областью

3.4 Краткие итоги

Заключение

Список сокращений и условных обозначений

Список литературы

Список иллюстративного материала

Приложение

Тексты публикаций

Реферат

Общая характеристика диссертации

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Модификация вероятности спонтанной эмиссии в плазмонных, органических и полупроводниковых наноструктурах»

Актуальность темы

Исследования спонтанной эмиссии имеют на сегодняшний день важное фундаментальное и прикладное значение в физике, поскольку спонтанная эмиссия играет существенную роль в определении характеристик многих оптоэлек-тронных устройств, включая лазеры, оптические усилители, поляритонные транзисторы и солнечные элементы.

Долгое время считалось, что спонтанное излучение является фиксированным и неотъемлемым свойством излучателя, однако в середине ХХ века независимо Е. Парселлом [1] и Ф. Блохом [2] было экспериментально продемонстрировано, что скорость спонтанной эмиссии может существенно увеличиваться при помещении излучателя в резонатор. В общем случае, вероятность спонтанной эмиссии и диаграмма направленности излучения может существенно изменяться, при помещении излучателя в среду с неоднородным пространственным профилем диэлектрической проницаемости.

В 1963 Джеймсом и Каммингсом была сформулирована теория нелинейной связи излучателя и электромагнитного поля [3], где было предсказано, что взаимодействие между эмиттером и модой резонатора может происходить в режиме сильной связи, когда эмиттер и мода резонатора формируют два расщепленных состояния (расщепление Раби).

В 1992 году Вайсбуш и др. экспериментально пронаблюдали эффект сильной связи (в виде двух изолированных провалов в спектре отражения) при исследовании планарного микрорезонатора с квантовой ямой на основе материалов GaAs/AlGaAs [4]. В последующие десятилетия микрорезонаторы различного дизайна с квантовыми ямами и квантовыми точками интенсивно исследовались

множеством научных групп. Помимо фундаментального значения, исследование микрорезонаторов важно с точки зрения создания различных устройств оптоэлектроники, таких как лазеры с вертикальной эмиссией излучения [5], источники одиночных фотонов [6;7] и т. д.

Развитие нанолитографии в последние десятилетия позволило создавать не только планарные микрорезонаторы, но и резонаторы, позволяющие осуществлять двумерную и трёхмерную локализацию света (2D, 3D), в которых добротность достигает очень высоких значений [8;9].

Квалифицирующим признаком микрорезонатора является взаимодействие излучателя с одной модой резонатора (т. е. энергетический интервал между модами резонатора превышает энергию взаимодействия между светом и веществом (расщепление Раби)). При этом, многие исследования были направлены на рассмотрение более сложных систем, таких как связанные резонаторы c квантовыми ямами [10], или периодические последовательности микрорезонаторов [11;12]. В этой связи интересным является рассмотрение мезорезонаторов -структур, занимающих промежуточное положение между микрорезонаторами и объёмными материалами. В случае электронов в твердом теле, рассмотрение мезоструктур (размер которых сравним с длиной когерентности для электронов) привело к открытию новых эффектов, таких как квантовые поправки к проводимости, эффект Ааронова-Бома и другие [13-16]. В мезорезонаторах величина расщепления Раби сравнима с энергетическим интервалом между модами, что может приводить к реализации множества интересных физических эффектов.

Традиционный подход к изготовлению микрорезонаторов заключается в эпитаксиальном выращивании структуры и последующему её травлении (top-down approach). В последнее время бурно развивается альтернативный подход, позволяющий выращивать структуры заданной формы и размеров (bottom-up approach), такие как нанопровода [17;18]. Нанопровод сам по себе может рассматриваться как резонатор, позволяющий осуществлять как подавление, так и усиление спонтанной эмиссии [18], поэтому интересно детально рассмотреть модификацию спонтанной эмиссии при помещении излучателя в нанопровод.

Другим способом избежать травления структур при создании микрорезонаторов, обеспечивающих двумерную и трёхмерную локализацию света, является применение таммовских плазмонов [19;20]. В данном методе двумерная и трёхмерная локализация света (и, как следствие, модификация спонтанной эмиссии) обеспечивается нанесением на поверхность брэгговского отражателя слоя металла определенной формы [21;22].

В последнее время все большее внимание привлекают органические полупроводники, в которых сила экситонного осциллятора может быть намного больше, чем в неорганических полупроводниках. Величина расщепления Раби в таких структурах может достигать нескольких сотен мэВ [23;24], так что режим сильной связи может достигаться и при комнатных температурах. При этом, многие органические светоизлучающие материалы характеризуются величиной стоксо-ва сдвига порядка сотен мэВ (сравнимой с величиной расщепления Раби), что делает люминесценцию в микрорезонаторах с органической активной областью весьма сложным и интересным физическим явлением.

Таким образом, теоретическое изучение модификации вероятности спонтанной эмиссии в плазмонных, органических и полупроводниковых наноструктурах имеет на сегодняшний день важное фундаментальное и прикладное значение, что обуславливает актуальность темы диссертации.

Цель

Целью данной работы является теоретическое исследование модификации вероятности спонтанной эмиссии в различных фотонных микроструктурах, таких, как: мезорезонаторы, структуры, которые занимают промежуточное положение между объемными материалами и микрорезонаторами; полупроводниковые на-нопровода; микрорезонаторы на основе Таммовского плазмона с органической активной областью.

Задачи

1. Расчет вероятности спонтанной эмиссии для мезорезонаторов. Исследование взаимодействия оптических мод мезорезонатора с экситонами при различных соотношениях между величиной расщепления Раби и энергетическим интервалом между модами резонатора.

2. Построение методики расчета спектров излучения мезорезонаторов. Рассмотрение особенностей полученных теоретических спектров излучения и анализ временной динамики населенностей экситонов и поляритонов в ме-зорезонаторах. Построение и анализ теоретических спектров излучения для простейших двумерных мезорезонаторов.

3. Анализ модификации спонтанного излучения в структурах с цилиндрической симметрией, в частности в нанопроводах. Разработка метода расчета вероятности спонтанной эмиссии и диаграммы направленности для многослойных нанопроводов.

4. Исследование спонтанной эмиссии в структурах, обеспечивающих взаимодействие Таммовского плазмона с экситонами в органических материалах, характеризуемых большой величиной стоксова сдвига.

Методы исследования

В процессе решения поставленных задач использовались: аналитические модели, описывающие взаимодействие фотонных и экситонных мод в резонаторах; метод построения спектров излучения, на основе нахождения корреляционных функций; метод матриц переноса, метод расчета вероятности спонтанной эмиссии на основе матриц рассеяния (метод 8-квантования); методы конечных элементов в программном продукте С0М80Ь МиШрИуБЮВ.

Основные положения, выносимые на защиту

1) В мезорезонаторах - структурах, которые занимают промежуточное положение между микрорезонаторами и объемными материалами, возможно существование близких по энергии оптических мод, добротности которых различаются на порядки. При этом излучатель, помещенный в мезорезонатор, может взаимодействовать с высокодобротными модами в режиме сильной связи, а с низкодобротными - в режиме слабой связи.

2) В мезорезонаторах, в которых энергетический интервал между оптическими модами сравним с силой взаимодействия с эмиттером, возможна немонотонная (в частности К- образная) зависимость заселенности мод от накачки, а также биения заселенности, характеризуемые высокой скважностью.

3) В нанопроводах возможна существенная модификация вероятности спонтанной эмиссии для утекающих мод, характеризующихся определенными частотами и направлениями, что, в частности, может без участия волноводных процессов обеспечивать высоконаправленное излучение квантовых точек, помещенных в нанопровод.

4) При взаимодействии Таммовского плазмона с экситонами в органических материалах, характеризуемых большой величиной стоксова сдвига, взаимодействие с "поглощающим"экситоном происходит в режиме сильной связи, при этом формируются поляритонные моды. В тоже время, излучение из структуры определяется взаимодействием поляритонных мод структуры с излучателями материала в режиме слабой связи, что сопровождается сдвигом линий люминесценции структуры вниз по энергии, относительно поляритонной моды.

Научная новизна

1) в работе впервые детально исследованы структура поляритонных мод и эффект Парселла в мезорезонаторах.

2) рассчитана вероятность спонтанной эмиссии и диаграмма направленности излучения квантовых точек в нанопроводах, показана возможность высоконаправленного вывода излучения без участия волноводных мод.

3) исследовано излучение структур на основе металлодиэлектрического резонатора с органическим материалом, в котором величина стоксова сдвига сравнима с величиной расщепления Раби, в которых таммовский плазмон взаимодействует с экситоном в режиме сильной связи.

Теоретическая и практическая значимость

Теоретическое изучение модификации вероятности спонтанной эмиссии в плазмонных, органических и полупроводниковых наноструктурах позволит глубже понять природу взаимодействия света и вещества.

Исследования в области взаимодействия между светом и веществом находят обширное применение в создании различных оптических, электрооптических и оптоэлектронных устройств, особенно в создании лазеров, использующих сильное взаимодействие между электромагнитным полем и активной средой, а резонаторы имеют перспективу использоваться в создании сенсоров. Данные устройства могут использоваться для передачи и обработки данных.

Достоверность

Достоверность обеспечивается использованием общепризнанных программных пакетов для проведения численного моделирования, с учетом границ применимости. Результаты диссертации представлены на российских и международных конференциях, а также опубликованы в журналах, входящих в базы цитирования ВАК, Scopus и WoS, в том числе в журналах первого квартиля.

Апробация результатов работы

Основные результаты исследований, вошедших в данную работу, докладывались на всероссийских и международных конференциях: 1) Saint-Petersburg OPEN 2019, April 2019, St-Petersburg, Russia; 2) SPb Photonic, Optoelectronic, & Electronic Materials, April 2019, St-Petersburg, Russia; 3) XIV Российская конференция по физике полупроводников, сентябрь 2019 г., Новосибирск, Россия; 4) Saint-Petersburg OPEN 2020, April 2020, St-Petersburg, Russia; 5) Енисейская фотоника — 2020, сентябрь 2020 г., Красноярск, Россия; 6) Nanostructures: Physics and Technology, September 2020, Minsk, Belarus; 7) XVIII Молодежная конференция с международным участием по люминесценции и лазерной физике (LLPh-2021), июль 2021 г., Иркутск, Россия.

Личный вклад автора

В диссертации изложены результаты, полученные автором лично, либо при его непосредственном участии. Автор самостоятельно развивал теоретические модели и проводил численные расчеты.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, списка литературы из 120 наименований. Текст диссертации изложен на 159 страницах, содержит 84 формулы, 27 рисунков и 0 таблиц.

Содержание работы

Во введении продемонстрировано обоснование актуальности работы, сформулированы основные цели и задачи, научная новизна проведенных исследований, обоснована теоретическая и практическая значимость, перечислены основные положения, выносимые на защиту, а также кратко изложено содержание диссертации.

Глава 1 «Исследование взаимодействия экситонов со светом в мезоскопи-ческих структурах» посвящена теоретическому исследованию взаимодействия экситонных мод оптическими модами мезорезонатора (структуры, размеры которой занимают промежуточное положение между объемными материалами и микрорезонаторами, где экситонная мода взаимодействует с одной или ограниченным числом оптических мод системы). В параграфе 1.1 представлен обзор работ теоретического и экспериментального исследования взаимодействия экситонов со светом в микрорезонаторах, а также рассмотрены эффекты мезо-скопической физики. В микрорезонаторах электромагнитные поля локализованы в объеме, сравнимом с длиной волны света. Сильная связь в таком случае реализуется между экситонами в полости и только одной или двумя модами резонатора [25;26]. Между тем, малоизученными остаются резонаторы с размерами, которые занимают промежуточное положение между объемными материалами и микрорезонаторами, где экситонная мода взаимодействует сразу с несколькими оптическими модами системы.

Эффекты, которые проявляются на таких масштабах следует отнести к ме-зоскопической физике. Мезоскопическая физика на сегодня - одна из бурно развивающихся областей современной физики конденсированного состояния. Мезоскопические эффекты в твердых телах были исследованы в течение длительного времени. Оптические мезорезонаторы можно рассматривать как фотонный аналог электронных мезоскопических систем, где длина когерентности электронной волновой функции сравнима с размерами систем [16;27].

В параграфе 1.2 приведено теоретическое описание взаимодействия эксито-нов с фотонами в мезорезонаторах. Для теоретического описания взаимодействия одной экситонной моды с несколькими фотонными модами рассмотрена модельная система, состоящая из одной экситонной моды с энергией 1гш0 и нескольких фотонных мод с энергией Тъшк:

Н=11ш0 х+х+ ^^ Ьш^ а+ак + ^^ 1дк (а+ж+а^ ж+) +11^ х+х+хх, (1) к к

где х+, а+ (х, ак) - операторы рождения (уничтожения) экситонна и фотона соответственно. Для операторов а+, и х+, х описывающих свет, будут справедливы коммутационные соотношения для бозонов ,а+] = 1, [х,х+]= 1. Третий член в гамильтониане (1) 1дк (а+х+аь£+) описывает экситон-фотонное взаимодействие с константой взаимодействия д^. Последний член в уравнений (1) Ь.и х+х+хх описывает экситон-экситонное взаимодействие с энергией Ьи

(и <дк).

При наличии диссипации система модернизируется до описания системы с помощью Лиувиллиана для матрицы плотности с членами, отвечающими за диссипацию. Следовательно, полное состояние системы описывается матрицей плотности р, а ее эволюция определяется уравнением:

дг р=С р, (2)

где С - Лиувиллиан с членами Линдблада, описывающими диссипацию для эк-ситонов у0 и фотонов у к:

Ср=-! р,Н + (2хрх+—х+хр— рх+х) + ^ ^ (2а^ ра+—а+а^ р—ра+а^). (3)

11 I- J 2 2

Чтобы найти средние значения числа частиц в экситонной и фотонной модах, а также в их смешанных состояниях, необходимо решить систему нелинейных дифференциальных уравнений, которая получается из следующего соотношения дг(д)=Тг(Одг р)=Тг(ОСр), где О- произвольный оператор (например, оператор числа частиц).

Для расчета спектров излучения мезорезонатора использовался формализм, описанный в [28]. Поскольку мы рассматриваем только слабо взаимодействующие экситоны, экситон-экситонное взаимодействие будет мало влиять на

спектр излучения, поэтому для расчета спектров излучения мы пренебрегаем экситон-экситонным взаимодействием. Результирующий поляритонный спектр определяется отношением между константой связи д^ и энергетическим интервалом между модами А (рисунок 1).

0.9 1.0 1.1 0.9 1.0 1.1 0.9 1.0 1.1

со/со0 со/сОф со/со0

Рисунок 1 — спектры излучения мезорезонатора. В расчетах используются следующие параметры: количество фотонных мод N = 7, коэффициент затухания экситонной моды у0= 3.7610-3Шо, коэффициенты затухания фотонной моды у^= 1.8810-3ш0, константа связи для экситон-фотонного взаимодействия 5%«14.3-10-3ш0, константа экситон-экситонного взаимодействия и = 0. Энергетический интервал между фотонными модами А= 8-10-3ш0 А= 17-10-3ш0 (Ь); А= 30-10-3ш0 (ф.

Временная динамика населённости экситонов в мезорезонаторах. На рисунке 2(а) и 2(Ь) показано количество экситонов в системе после мгновенной инжек-ции 1000 экситонов. Видно, что в системе происходит импульсное колебание числа экситонов, частота биений равна энергетическому интервалу между модами резонатора А. В случае непрерывной инжекции экситонов наблюдается лестничное увеличение населенности экситонов, как показано на рисунке 2(с) и 2^). Ширина (длительность) каждого шага определяется энергетическим интервалом между модами мезорезонатора А.

Как и в случае взаимодействия одной фотонной моды с одной экситонной модой, мезорезонатор, в котором несколько фотонных мод взаимодействуют с экситонной модой, демонстрирует эффект бистабильности. На рисунке 3 показаны зависимости населенности поляритонных мод в мезорезонаторе, поддерживающем три фотонных моды взаимодействующих с экситоной модой при наличии экситон-экситонного взаимодействия, характеризуемого констан-

1000

500-

-(a)

\ 1 Л и Ijwwv

1000

500

(b)

0 20

40 60 80

t-co0

CI 20-

Рисунок 2 — Временная зависимость числа частиц в экситонной моде от времени после однократного импульсного возбуждения, обеспечивающего заполнение экситонной моды nxx0= 1000 (a, b) и при постоянной накачке

I = 0.2ш0 (c, d) для небольшого временного интервала 2ш0 1 ps (a, c) и для временного интервала 80Ш-1 ps. Коэффициент затухания для экситонной моды

Y0= 0.02-10 ш0, коэффициент затухания для фотонной моды у¿= 0.02-10 ш0, константа экситон-фотонного взаимодействия д^~14.310"3ш0. Константа для экситон-экситонного взаимодействия U = 0. Количество фотонных мод N = 21, энергетический интервал между модами Д= 14.310"3ш0.

той взаимодействия и = 12.86 • 10 6ш0 (Если энергия экситона ш0= 3.5 эВ, то и = 45 мкэВ).

Видно, что все четыре поляритонные моды демонстрируют гистерезисопо-добную зависимость, но для поляритона в основном состоянии наблюдается немонотонное поведение населенности при накачке. Такая дополнительная нелинейная функция может быть использована для расширения диапазона нелинейного применения поляритонов. В параграфе 1.4 показано построение и анализ теоретических спектров излучения для простейших двумерных мезоре-зонаторов.

В данном разделе приводится анализ спектра излучения для двумерных треугольных, квадратных, гексагональных и круглых мезорезонаторов.

1/ю0

Рисунок 3 — Зависимость населенности поляритонных мод от накачки.

Низкоэнергетическая мода ф1) имеет аномальную петлю бистабильности с немонотонной зависимостью заполнения от накачки. На вставке ниже: коэффициенты Хопфилда, иллюстрирующие вклад экситонной моды в поляритонное состояние. Остальные параметры системы: коэффициент затухания для экситонной моды у0 = 0.8540-3ш0, коэффициент затухания для

фотонных мод Уг= 510-3ш0, константа экситон-фотонного взаимодействия 5%«14.3-10-3ш0, количество фотонных мод в мезорезонаторе 3, энергетический интервал между модами Д= 14.310-3ш0. Константа для экситон-экситонного взаимодействия и= 12.8610-6ш0.

Энергии мод резонатора, их добротность и пространственное распределение поля для каждой моды резонатора были рассчитаны с помощью решения уравнений Максвелла с использованием численных расчетов. Размер полостей был выбран равным нескольким длинам волн излучения экситона в исследуемом материале.

Численный расчёт показал, что собственные моды мезорезонаторов имеют разные пространственные распределения интенсивности световой волны и разные добротности 4^), 4^). Для описания относительной силы взаимодействия мод резонатора с эмиттером использовался фактор Парселла.

На рисунках 4(Ь), 4(е) показаны энергии и величины Гь, полученные для собственных мод, локализованных в идеальном гексагональном и круглом мезо-резонаторе соответственно.

Рисунок 4 — (а, d): Распределение интенсивности электромагнитного поля внутри гексагонального резонатора со стороной 2 мкм и круглого резонатора радиусом 2 мкм и показателями преломления п = 3, рассчитанное с помощью COMSOL. (а) Мода с энергией 3.2 эВ и Q = 5.2 • 104, Мода с энергией 3.812 эВ и = 5 • 1011. Поверхность: электрическое поле (В/м). (Ь, e) Энергетическое

распределение величин F для мод, локализованных в гексагональном (Ь) и круглом (е) резонаторе. (с, f): зависимость экситонного вклада в поляритонное состояние |аж|2 как функция энергии поляритонной моды гексагонального (с) и круглого (1") мезорезонатора. Энергии экситона для гексагонального п)0 = 3.74 эВ и круглого п)0 = 3.1 эВ резонатора расположены рядом с энергией моды с

высоким ^.

Большинство мод характеризуются малым коэффициентом фактора Парселла Еь. В тоже время, наличие совсем небольшого количества мод резонатора с высоким значением ^ позволяет им эффективно взаимодействовать с объемным экситоном в этих мезорезонаторах.

На рис. 4(с), 4(1 показаны энергетические зависимости экситонного вклада в поляритонное состояние для квадратного, гексагонального, треугольного и круглого мезорезонатора соответственно. На графиках показана сумма распределений Гаусса. Вершина каждой гауссианы - это точка, соответствующая экситонному вкладу в поляритонное состояние. Для гексагонального полости на рисунке 4(с) видны два ярко выраженных пика. Расстояние между пиками 100 мэВ. Такое поведение экситонного вклада, очевидно, характеризуется наличием в структуре изолированных собственных мод с высоким значением фактора Пар-селла. Для круглой полости на рисунке 4(1) виден только один ярко выраженный пик с небольшими неоднородностями.

В заключении главы приведены основные выводы.

Глава 2 «Спонтанная излучательная рекомбинация в структурах с цилиндрической симметрией» посвящена разработке метода анализа модификации

____V-* V-/ ТЛ

спонтанного излучения в структурах с цилиндрической симметрией. В параграфе 2.1 приведен обзор литературы по теоретическому и экспериментальному

__V-* V-* X/*

изучению излучения в структурах с цилиндрической симметрией. К оптическим структурам с цилиндрической симметрией относятся, в том числе, оптические волокна [29], нанопроводы [30] и дисковые резонаторы. Системы, на основе квантовых проводов являются перспективными источниками одиночных фотонов [7]. Одним из перспективных методов расчета вероятности спонтанной эмиссии является метод 8-квантования [31], который основан на приравнивании тангенциальных компонент электрического поля в волне, падающей на структуры соответствующим компонентам в исходящей от структуры волне. Данное требование эквивалентно приравниванию единице собственных чисел матрицы рассеяния.

В параграфе 2.2 рассматривается наиболее важный частный случай излучения перпендикулярно оси симметрии (продольное волновое число кг = 0) а также излучение в цилиндрические моды с циклическим числом т = 0, которое характеризует азимутальные свойства волн. Находятся компоненты и ТЕ мод. Строится матрица рассеяния. Применяются условия 8-квантования. На основе золотого правила Ферми находятся темпы спонтанной излучатель-

ной рекомбинации. Рассчитывается отношение вероятности спонтанной эмиссии в цилиндрические фотонные моды с определённым циклическим числом т к части темпа спонтанной рекомбинации эмиттера в однородной среде для излучения посредством цилиндрических волн. Данное отношение является модовым фактором Парселла.

В параграфе 2.3 рассматривается общее решение для всех направлений излучения и всех циклических чисел т. В общем случае падающая на границу ТМ (ТЕ)-волна будет порождать, кроме отраженной и прошедшей ТМ(ТЕ)- волны, еще и аналогичные ТЕ(ТМ) волны. Рассмотрен вывод фактора Парселла для излучения в окружающую среду и в волноводные моды. В параграфе 2.4 рассматривается случай излучения в волноводные моды.

В параграфе 2.5 произведен расчет факторов Парселла для нанопроволок ваЛ1Л8 ядро-оболочка с квантовыми точками ваЛБ. Диаметр нанопроволоки составлял около 130 нм. Было показано, что для утекающих мод ТМ0 (взаимодействующих с электрическим диполем на оси структуры) вероятность излучения более чем на порядок больше, чем совместная вероятность излучения для всех утекающих мод и основной моды НЕ11 (рисунок 5). Продемонстрировано, что, когда диаметр структуры приближается снизу к значениям, при которых появляется новая волноводная мода интенсивность излучения становится узконаправленным и приближается к направлению оси симметрии структуры.

В заключении главы приведены основные выводы.

Глава 3 «Взаимодействие Таммовского плазмона с экситонами в органических материалах» посвящена теоретическому исследованию взаимодействия органического эмиттера, где стоксов сдвиг сопоставим с расщеплением мод, с Таммовским плазмоном. В параграфе 3.1 представлен обзор работ теоретического и экспериментального исследования структур с Таммовскими плазмонами и наноструктур с органическими материалами. Таммовский плазмон (ТП) является состоянием электромагнитного поля, которое локализуется на границе раздела металла и брегговского отражателя особого дизайна [32]. Наиболее эффективная сила взаимодействия экситонов со светом проявляется в структурах с органическими соединениями. Одним из таких структур является органическое

Рисунок 5 — Дисперсионная зависимость для волноводной моды НЕц. (б) Фактор оптического ограничения g для моды НЕц. (^ Фактор Парселла для излучения в волноводную моду НЕц (красная линия), для излучения в утекающие моды для радиального диполя в центре ННК (зеленая линия) и для аксиального диполя в центре ННК (синяя линия). Пунктирная линия показывает энергию фотона 1.55 эВ.

соединение 4,4/-bis(N-carbazolyl)-1,1/-biphenyl (СВР), которое обладает большой шириной запрещенной зоны и активно используется в качестве излучателей в светодиодах.

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Белоновский Алексей Владимирович, 2021 год

Список литературы

1. Purcell E.M. Spontaneous emission probabilities at radio frequencies // Physical Review. — 1946. - Vol. 69. - P. 681.

2. Bloch F., Hansen W. W., Packard M. Nuclear Induction // Physical Review. — 1946. — Vol. 69, no. 3-4. — P. 127.

3. Jaynes E. T., Cummings F. W. Comparison of quantum and semiclassical radiation theories with application to the beam maser // Proceedings of the IEEE. — 1963. — Vol. 51, no. 1. — pp. 89-109.

4. Observation of the coupled exciton-photon mode splitting in a semiconductor quantum microcavity / C. Weisbuch, M. Nishioka, A. Ishikava, Y. Akarawa // Physical Review Letters. — 1992. — Vol. 69, no. 23. — pp. 3314-3317.

5. Vertical cavity lasers based on vertically coupled quantum dots / J. A. Lott, N. N. Ledentsov, V. M. Ustinov et al. // Electronics Letters. — 1997. — Vol. 33, no. 13. — P. 1150.

6. Quantum Dot Single-Photon Turnstile Device / P. A. Michler, A. Kiraz, C. Becher et al. // Science. — 2000. — Vol. 290, no. 5500. — pp. 2282-2285.

7. Self-catalyzed, pure zincblende GaAs nanowires grown on Si(111) by molecular beam epitaxy / G. E. Cirlin, V. G. Dubrovskii, Y. B. Samsonenko et al. // Physical Review B. — 2010. — Vol. 82, no. 3. — P. 035302.

8. Photonic crystal cavities in cubic (3C) polytype silicon carbide films / M. Radulaski, T.M. Babinec, S. Buckley et al. // Optic Express. — 2013. — Vol. 21, no. 26. — P. 32623.

9. R. Oulton. Electrifying cavities // Nature Nanotechnology. — 2014. — Vol. 9. — pp. 169-170.

10. Optically induced splitting of bright excitonic states in coupled quantum microcavities / A. Armitage, M. S. Skolnick, V. N. Astratov et al. // Physical Review B. — 1998. — Vol. 57, no. 23. — pp. 14877-14881.

11. Exciton-lattice polaritons in multiple-quantum-well-based photonic crystals / D. Goldberg, L. I. Deych, A. A. Lisyansky et al. // Nature Photonics. — 2009.— Vol. 3, no. 11. — pp. 662-666.

12. Bragg Polaritons: Strong Coupling and Amplification in an Unfolded Microcavity / A. Askitopoulos, L. Mouchliadis, I. Iorsh et al. // Physical Review Letters. — 2011. — Vol. 106. — P. 076401.

13. Altshuler B. L., Aronov A. G., Lee P. A. Interaction effects in disordered Fermi systems in two dimensions // Physical Review Letters. — 1980. — Vol. 44, no. 19. — pp. 1288-1291.

14. Voltage-dependent conductance of a single graphene nanoribbon / M. Koch, F. Ample, C. Joachim, L. Grill // Nature Nanotechnology. — 2012. — Vol. 7, no. 11. — pp. 713-717.

15. Jalabert R. A., Baranger H. U., Stone A. D. Conductance fluctuations in the ballistic regime: A probe of quantum chaos? // Physical Review Letters. — 1990. — Vol. 65, no. 19. — pp. 2442-2445.

16. Aharonov Y., Bohm D. Significance of electromagnetic potentials in quantum theory // Physical Review. — 1959. — Vol. 115, no. 3. — pp. 485-491.

17. Nanowire quantum dots tuned to atomic resonances / L. Leandro, C. P. Gunnarsson, R. Reznik et al. // Nano Letters. — 2018. — Vol. 18, no. 11. — pp. 7217-7221.

18. Inhibition, Enhancement, and Control of Spontaneous Emission in Photonic Nanowires / J. Bleuse, J. Claudon, M. Creasey et al. // Physical Review Letters. — 2011. — Vol. 106, no. 10. — P. 103601.

19. Tamm Plasmon-Polaritons: Slow and Spatially Compact Light / M. E. Sasin, R. P. Seisyan, M. A. Kalitteevski et al. // Applied Physics Letters. — 2008. — Vol. 92, no. 25. — P. 251112.

20. Evidence for Confined Tamm Plasmon Modes under Metallic Microdisks and Application to the Control of Spontaneous Optical Emission / O. Gazzano, S. M. de Vasconcellos, K. Gauthron et al. // Physical Review Letters. — 2011. — Vol. 107, no. 24. — P. 247402.

21. Single photon source using confined Tamm plasmon modes / O. Gazzano, S. M. de Vasconcellos, K. Gauthron et al. // Applied Physics Letters. — 2012. — Vol. 100, no. 23.— P. 232111.

22. Confined Tamm Plasmon Lasers / C. Symonds, G. Lheureux, J. P. Hugonin et al. // Nano Letters. — 2013. — Vol. 13, no. 7. — pp. 3179-3184.

23. Polariton-Induced Enhanced Emission from an Organic Dye under the Strong Coupling Regime / D. Ballarini, M. De Giorgi, S. Gambino et al. // Advanced Optical Materials. — 2014. — Vol. 2. — pp. 1076-1081.

24. Nonlinear Interactions in an Organic Polariton Condensate / K. S. Daskalakis, S. A. Maier, R. Murray, S. Kena-Cohen // Nature Materials. — 2014. — Vol. 13, no. 3. — pp. 271-278.

25. Lasing from excitons in quantum wires / W. Wegscheider, L. N. Pfeiffer, M. M. Dignam et al. // Physical Review Letters. — 1993. — Vol. 71. — P. 4071.

26. Vacuum Rabi splitting in semiconductors / G. Khitrova, H. M. Gibbs, M. Kira et al. // Nature Physics. — 2006. — Vol. 2, no. 2. — pp. 81-90.

27. Little W. A., Parks R. D. Observation of Quantum Periodicity in the Transition Temperature of a Superconducting Cylinder // Physical Review Letters. —1962.— Vol. 9, no. 9.

28. Laussy F. P., del Valle E., Tejedor C. Luminescence spectra of quantum dots in microcavities. I. Bosons // Physical Review B. — 2009. — Vol. 79, no. 12. — P. 235325.

29. Dudley J.M., Taylor J.R. Supercontinuum Generation in Optical Fibers. — London: Cambridge University, 2010.

30. Yang P., Yan R., Fardy M. Semiconductor Nanowire: What's Next? // Nano Letters. — 2010. - Vol. 10, no. 15. - pp. 1529-1536.

31. Квантование электромагнитного поля в трехмерных фотонных структурах на основе формализма матрицы рассеяния (S-квантование) / М.А. Калитеевский, В.А. Мазлин, К.А. Иванов, А.Р. Губайдуллин // Оптика и спектроскопия. — 2015. — Т. 119, № 5. — С. 810.

32. Tamm plasmon-polaritons: Possible electromagnetic states at the interface of a metal and a dielectric Bragg mirror / M. A. Kaliteevski, I. Iorsh, S. Brand et al. // Physical Review B. — 2007. — Vol. 76, no. 16. — P. 165415.

31

Synopsis

General thesis summary

Relevance

Studies of spontaneous emission are of great fundamental and applied importance in physics today, since spontaneous emission plays an important role in determining the characteristics of many optoelectronic devices, including lasers, optical amplifiers, polariton transistors, and solar cells.

For a long time it was believed that spontaneous emission is a fixed and integral property of the emitter, but in the middle of the 20th century, E. Purcell [1] and F. Bloch [2] independently demonstrated that the rate of spontaneous emission can significantly increase when the emitter is placed in a resonator. In general, the probability of spontaneous emission and the radiation pattern can change significantly when the emitter is placed in a medium with an inhomogeneous spatial profile of the dielectric constant.

In 1963, James and Cummings formulated a theory of nonlinear coupling between the emitter and the electromagnetic field [3], where it was predicted that the interaction between the emitter and the resonator mode can occur in a tight-coupled mode, when the emitter and resonator mode form two split states (Rabi splitting).

In 1992, Weissbusch et al. experimentally observed the effect of strong coupling (in the form of two isolated dips in the reflection spectrum) when studying a planar microcavity with a quantum well based on GaAs / AlGaAs materials [4]. In the following decades, microcavities of various designs with quantum wells and quantum dots were intensively studied by many scientific groups. In addition to being of fundamental importance, the study of microcavities is important from the point of view of creating various optoelectronic devices, such as lasers with vertical emission of radiation [5], sources of single photons [6;7], etc.

The development of nanolithography in recent decades has made it possible to create not only planar microcavities, but also resonators that allow for two-dimensional and three-dimensional localization of light (2D, 3D), in which the Q factor reaches very high values [8;9].

A qualifying feature of a microcavity is the interaction of the emitter with one mode of the resonator (i.e., the energy interval between the modes of the resonator exceeds the energy of interaction between light and matter (Rabi splitting)). At the same time, many studies were aimed at considering more complex systems, such as coupled resonators with quantum wells [10], or periodic sequences of microcavities [11; 12]. In this regard, it is interesting to consider mesocavities - structures that occupy an intermediate position between microcavities and bulk materials. In the case of electrons in solids, consideration of mesostructures (whose size is comparable to the coherence length for electrons) led to the discovery of new effects such as quantum corrections to conductivity, the Aharonov-Bohm effect, and others [13-16]. In mesocavities, the Rabi splitting is comparable to the energy interval between modes, which can lead to the realization of many interesting physical effects.

The traditional approach to the fabrication of microcavities consists in the epitaxial growth of the structure and its subsequent etching (top-down approach). Recently, an alternative approach has been rapidly developing, which makes it possible to grow structures of a given shape and size (bottom-up approach), such as nanowires [17; 18]. The nanowire itself can be considered as a resonator that allows both suppression and enhancement of spontaneous emission [18]; therefore, it is interesting to consider in detail the modification of spontaneous emission when the emitter is placed into the nanowire.

Another way to avoid the etching of structures when creating microcavities that provide two-dimensional and three-dimensional localization of light is the use of Tamm plasmons [19; 20]. In this method, two-dimensional and three-dimensional localization of light (and, as a consequence, the modification of spontaneous emission) is provided by applying a metal layer of a certain shape to the surface of the Bragg reflector [21; 22].

Recently, more and more attention has been attracted by organic semiconductors, in which the strength of the exciton oscillator can be much higher than in inorganic semiconductors. The value of the Rabi splitting in such structures can reach several hundred meV [23; 24], so that the tight-binding regime can also be achieved at room temperatures. Moreover, many organic light-emitting materials are characterized by a Stokes shift of the order of hundreds of meV (comparable to the Rabi splitting), which makes luminescence in microcavities with an organic active region a very complex and interesting physical phenomenon.

Thus, the theoretical study of the modification of the probability of spontaneous emission in plasmonic, organic and semiconductor nanostructures is of great fundamental and applied importance today, which determines the relevance of the topic of the dissertation.

The goal

The goal of this work is a theoretical study of the modification of the probability of spontaneous emission in various photonic microstructures, such as: mesocavities, structures that occupy an intermediate position between bulk materials and microcavities; semiconductor nanowires; microcavities based on Tamm plasmon with an organic active region.

In order to achieve the goal in the framework of the thesis, the following objectives have been established:

Objectives

1. Calculation of the probability of spontaneous emission for mesocavities. Study of the interaction of optical modes of the mesocavities with excitons at various ratios between the Rabi splitting and the energy interval between the cavity modes.

2. Construction of a method for calculating the emission spectra of mesocavities. Consideration of the features of the obtained theoretical emission spectra and analysis of the temporal dynamics of the populations of excitons and polaritons in mesocavities. Construction and analysis of theoretical emission spectra for the simplest two-dimensional mesocavities.

3. Analysis of the modification of spontaneous emission in structures with cylindrical symmetry, in particular, in nanowires. Development of a method for calculating the probability of spontaneous emission and radiation pattern for multilayer nanowires.

4. Investigation of spontaneous emission in structures providing the interaction of the Tamm plasmon with excitons in organic materials characterized by a large value of the Stokes shift.

Research methods

In the process of solving the set tasks, the following were used: analytical models describing the interaction of photon and exciton modes in resonators; a method for constructing radiation spectra based on finding correlation functions; transfer matrix method, method for calculating the probability of spontaneous emission based on scattering matrices (S-quantization method); Finite Element Methods in COMSOL Multiphysics.

Assertions that are presented for defense

1) In mesocavities - structures that occupy an intermediate position between microcavities and bulk materials, the existence of optical modes close in energy is possible, the Q factors of which differ by orders of magnitude. In this case, the emitter

placed in the mesocavity can interact with high-Q modes in the strong coupling mode, and with low-Q modes in the weak coupling mode.

2) In mesocavities, in which the energy interval between optical modes is comparable to the force of interaction with the emitter, a nonmonotonic (in particular, N-shaped) dependence of the mode population on the pumping is possible, as well as quantum beating of the exciton population in the case of pulsed injection of excitons.

3) In nanowires, a significant modification of the probability of spontaneous emission is possible for leaky modes characterized by certain frequencies and directions, which, in particular, can provide highly directional radiation of quantum dots placed in a nanowire without the participation of waveguide processes.

4) In the interaction of a Tamm plasmon with excitons in organic materials characterized by a large value of the Stokes shift, the interaction with an "absorbing" exciton occurs in the strong coupling mode, and polariton modes are formed. At the same time, the radiation from the structure is determined by the interaction of the structure's polariton modes with emitters of the material in the weak coupling mode, which is accompanied by a shift of the structure luminescence lines downward in energy relative to the polariton mode.

The novelty of research

1) for the first time, the structure of polariton modes and the Purcell effect in mesocavities were studied in detail.

2) the probability of spontaneous emission and the radiation diagrams of quantum dots in nanowires are calculated, and the possibility of highly directional radiation extraction without the participation of waveguide modes is shown.

3) The radiation of structures based on a metal-dielectric resonator with an organic material, in which the value of the Stokes shift is comparable to the value of the Rabi splitting, in which the Tamm plasmon interacts with an exciton in the strong coupling mode, has been investigated.

The theoretical and practical significance

A theoretical study of the modification of the probability of spontaneous emission in plasmonic, organic and semiconductor nanostructures will allow a deeper understanding of the nature of the interaction of light and matter.

Research in the field of interaction between light and matter is widely used in the creation of various optical and optoelectronic devices, especially in the creation of lasers that use the strong interaction between the electromagnetic field and the active medium, and resonators have the prospect of being used in the creation of sensors. These devices can be used to transfer and process data.

The accuracy

The accuracy is ensured by the use of generally recognized software packages for carrying out numerical modeling, taking into account the limits of applicability. The results of the dissertation are presented at Russian and international conferences, as well as published in journals included in the Russian Higher Attestation Commission, Scopus and WoS citation bases, including journals of the first quartile.

Approbation of research results

The main results of the studies included in this work were reported at Russian and international conferences: 1) Saint-Petersburg OPEN 2019, April 2019, St-Petersburg, Russia; 2) SPb Photonic, Optoelectronic, & Electronic Materials, April 2019, St-Petersburg, Russia; 3) XIV Russian Conference on Semiconductor Physics, September 2019, Novosibirsk, Russia; 4) Saint-Petersburg OPEN 2020, April 2020, St-Petersburg, Russia; 5) Yenisei Photonics - 2020, September 2020, Krasnoyarsk,

Russia; 6) Nanostructures: Physics and Technology, September 2020, Minsk, Belarus; 7) XVIII Youth Conference with International Participation on Luminescence and Laser Physics (LLPh-2021), July 2021, Irkutsk, Russia.

Personal contribution of the author

The dissertation presents the results obtained by the author personally or with his direct participation. The author independently developed theoretical models and performed numerical calculations.

Thesis structure and number of pages

The dissertation consists of an introduction, three chapters, a conclusion, and a list of 120 references. The thesis text is presented on 159 pages, contains 84 formulas, 27 figures and 0 tables.

Content of the work

The introduction demonstrates the substantiation of the relevance of the work, formulates the main goals and objectives, the scientific novelty of the research, substantiates the theoretical and practical significance, lists the main provisions for the defense, and also summarizes the content of the dissertation.

Chapter 1 "Investigation of the interaction of excitons with light in mesoscopic structures" is devoted to the theoretical study of the interaction of exciton modes by optical modes of a mesocavity (a structure whose dimensions are intermediate between bulk materials and microcavities, where the exciton mode interacts with one

or a limited number of optical modes systems). Section 1.1 presents an overview of theoretical and experimental studies of the interaction of excitons with light in microcavities, and also considers the effects of mesoscopic physics. In microcavities, electromagnetic fields are localized in a volume comparable to the wavelength of light. In this case, a strong coupling is realized between excitons in the cavity and only one or two modes of the cavity [25; 26]. Meanwhile, cavities with sizes that occupy an intermediate position between bulk materials and microcavities, where the exciton mode interacts with several optical modes of the system, remain poorly studied.

The effects that appear on such scales should be attributed to mesoscopic physics. Mesoscopic physics today is one of the rapidly developing areas of modern condensed matter physics. Mesoscopic effects in solids have been studied for a long time. Optical mesocavities can be regarded as a photonic analogue of electronic mesoscopic systems, where the coherence length of the electron wave function is comparable to the sizes of the systems [16; 27].

Section 1.2 gives a theoretical description of the interaction of excitons with photons in mesocavities. To theoretically describe the interaction of one exciton mode with several photon modes, we consider a model system consisting of one exciton mode with energy fiw0 and several photon modes with energy fiWk:

H=hw0 x+x+ ^^ hwk a+ák + ^^ hgk (á+x+ák x+) +hU x+x+xx, (4) k k

where x+, á+ (x, ák) - the creation (annihilation) operators of an exciton and a photon, respectively. For operators a+, ák and x+, x describing light, the commutation relations for bosons [ák,á+] = 1, [x,x+] = 1. Third term in Hamiltonian (1) hgk {á+x+ákx+) describes the exciton-photon interaction with the interaction constant gk. The last term in equations (1) hUx+x+xx describes exciton-exciton interaction with energy hU (U^gk).

In the presence of dissipation, the system is upgraded to describe the system using the Liouvillian for the density matrix with terms responsible for dissipation. Consequently, the total state of the system is described by the density matrix p, and its evolution is determined by the equation:

dtp=Cp, (5)

where L - Liouillian with the Lindblad terms describing dissipation for excitons y0 and photons jk:

p ,H

+Y0 (2xpx+ 2

X+Xp — px+x) + y ^ Y

To find the average values of the number of particles in the exciton and photon modes, as well as in their mixed states, it is necessary to solve the system of nonlinear differential equations, which is obtained from the following relation dt(6)=Tr(ddtp)=Tr(dLp), where O- an arbitrary operator (for example, the operator for the number of particles).

To calculate the emission spectra of the mesocavities, we used the formalism described in [28]. Since we are considering only weakly interacting excitons, the exciton-exciton interaction will have little effect on the emission spectrum; therefore, to calculate the emission spectra, we neglect the exciton-exciton interaction. The resulting polariton spectrum is determined by the ratio between the coupling constant gk and the energy interval between the A modes (Figure 1).

Figure 1 — (a-c) emission spectra of the mesocavities. In the calculations, the following parameters are used: the number of photon modes N = 7, the damping coefficient of the exciton mode y0= 3.7610-3^o, photon mode damping coefficients Yi= 1.8810-3œ0, coupling constant for exciton-photon interaction 5%«14.3-10-3 constant of exciton-exciton interaction U= 0. Energy interval between photonic modes A= 8-10-3w0 (a); A= 17-10-3w0 (b); A= 30-10-3w0 (c).

Time dynamics of the population of excitons in mesocavities. Figures 2 (a) and 2 (b) show the number of excitons in the system after instantaneous injection of 1000 excitons. It can be seen that a pulsed oscillation of the number of excitons occurs in the system, the beat frequency is equal to the energy interval A between the cavity modes.

In the case of continuous injection of excitons, a ladder increase in the exciton population is observed, as shown in Figures 2 (c) and 2 (d). The width (duration) of each step is determined by the energy interval between the modes of the A mesocavities.

Figure 2 — Time dependence of the number of particles in the exciton mode on the time after a single pulsed excitation, which ensures the filling of the exciton mode nxx = 1000 (a, b) and with constant pumping I = 0.2œ0 (c, d) for a short time interval 2 œ-1 ps (a, c) and for the time interval 80 œ-1 ps. Damping coefficient for the exciton mode y0 = 0.0210-3œ0, damping coefficient for the photonic mode Yi= 0.02-10"3œ0, constant of exciton-photon interaction gk~14.3-10"3œ0. The constant for the exciton-exciton interaction U = 0. Number of photonic modes N = 21, energy interval between modes A= 14.310-3œ0.

As in the case of interaction of one photonic mode with one exciton mode, a mesocavities, in which several photonic modes interact with an exciton mode, exhibits a bistability effect. Figure 3 shows the dependences of the population of polariton modes in a mesocavities supporting three photon modes interacting with the exciton mode in the presence of exciton-exciton interaction, characterized by the interaction constant U = 12.86 • 10-6œ0 (If the exciton energy œ0= 3.5 eV, then U = 45 ^e^).

It can be seen that all four polariton modes exhibit a hysteresis-like dependence, but a nonmonotonic behavior of the population under pumping is observed for a polariton

l/ft>0

Figure 3 — The dependence of the population of polariton modes on pumping. The low-energy mode (p1) has an anomalous bistability loop with a nonmonotonic dependence of filling on pumping. Inset below: Hopfield coefficients illustrating the contribution of the exciton mode to the polariton state. Other parameters of the system: damping coefficient for the exciton mode y0= 0.8540-3^0, damping coefficient for photonic modes y^= 510-3^0, constant of exciton-photon interaction 5%«14.3-10-3^0, the number of photonic modes in the mesocavities N= 3, the energy interval between the modes A= 14.310-3^0. Constant for exciton-exciton

interaction U= 12.86 40-6w0.

in the ground state. This additional nonlinear function can be used to expand the range of nonlinear applications of polaritons. Section 1.4 shows the construction and analysis of theoretical emission spectra for the simplest two-dimensional mesocavities.

This section provides an analysis of the emission spectrum for two-dimensional triangular, square, hexagonal and round mesocavities.

The energies of the resonator modes, their Q-factor, and the spatial field distribution for each resonator mode were calculated by solving Maxwell's equations using numerical calculations. The size of the cavities was chosen equal to several wavelengths of exciton emission in the material under study.

Numerical calculations showed that the eigenmodes of mesocavities have different spatial distributions of the light wave intensity and different Q factors 4 (a), 4 (d). The

Purcell factor was used to describe the relative strength of the interaction between the modes of the resonator and the emitter.

Figures 4 (b), 4 (e) show the energies and values of Fk obtained for eigenmodes localized in an ideal hexagonal and circular mesocavity, respectively.

Figure 4 — (a, d): The distribution of the electromagnetic field intensity inside a hexagonal resonator with a side of 2 pm and a circular resonator with a radius of 2 pm and refractive indices n = 3, calculated using COMSOL. (a) Mode with energy 3.2 eV and Q = 5.2 • 104, (d) Mode with energy 3.812 eV and Q = 5 • 1011. Surface: electric

field (V / m). (b, e) Energy distribution of the F values for modes localized in a hexagonal (b) and round (e) resonator. (c, f): dependence of the exciton contribution to the polariton state |ax|2 as a function of the polariton mode energy of a hexagonal (c) and round (f) mesocavities. The exciton energies for the hexagonal w0 = 3.74 eV and round w0 = 3.1 eV are located close to the energy of the high F mode.

Most of the modes are characterized by a small coefficient of the Purcell factor Fk. At the same time, the presence of a very small number of cavity modes with a high value of Fk allows them to effectively interact with the bulk exciton in these mesocavities.

In fig. 4 (c), 4 (f) show the energy dependences of the exciton contribution to the polariton state for square, hexagonal, triangular, and circular mesocavities, respectively. The graphs show the sum of the Gaussian distributions. The vertex of each Gaussian is the point corresponding to the exciton contribution to the polariton state. For the hexagonal cavity, Figure 4 (c) shows two distinct peaks. The distance between the peaks is 100 meV. This behavior of the exciton contribution is obviously characterized by the presence in the structure of isolated eigenmodes with a high Purcell factor. For a circular cavity, Figure 4 (f) shows only one pronounced peak with slight irregularities.

The chapter concludes with key findings.

Chapter 2 "Spontaneous radiative recombination in structures with cylindrical symmetry" is devoted to the development of a method for analyzing the modification of spontaneous emission in structures with cylindrical symmetry. Section 2.1 provides a review of the literature on the theoretical and experimental study of radiation in structures with cylindrical symmetry. Optical structures with cylindrical symmetry include optical fibers [29], nanowires [30], and disk resonators. Systems based on quantum wires are promising sources of single photons [7]. One of the promising methods for calculating the probability of spontaneous emission is the S-quantization method [31], which is based on equating the tangential components of the electric field in a wave incident on the structure with the corresponding components in the wave emanating from the structure. This requirement is equivalent to equating the eigenvalues of the scattering matrix to unity.

Section 2.2 considers the most important particular case of radiation perpendicular to the symmetry axis (longitudinal wave number kz = 0), as well as radiation into cylindrical modes with a cyclic number m = 0, which characterizes the azimuthal properties of waves. The components TM and TE mod are found. The scattering matrix is constructed. S-quantization conditions apply. The rate of spontaneous radiative recombination is found on the basis of the Fermi golden rule. The ratio of the probability of spontaneous emission into cylindrical photonic modes with a certain cyclic number m to a part of the rate of spontaneous recombination of the

emitter in a homogeneous medium for radiation by means of cylindrical waves is calculated. This relationship is the modal Purcell factor.

Section 2.3 considers a general solution for all directions of radiation and all cyclic numbers m. In the general case, a TM (TE)-wave incident on the boundary will generate, in addition to the reflected and transmitted TM (TE)-waves, also similar TE (TM)-waves. The derivation of the Purcell factor for radiation into the environment and into waveguide modes is considered. Section 2.4 deals with the case of radiation to waveguide modes.

In Section 2.5, the Purcell factors for GaAlAs core-shell nanowires with GaAs quantum dots are calculated. The nanowire diameter was about 130 nm. It was shown that for leaky TM0 modes (interacting with an electric dipole on the structure axis), the emission probability is more than an order of magnitude higher than the joint emission probability for all leaky modes and the fundamental HEn mode (Figure 5). It is shown that when the diameter of the structure approaches from below to the values at which a new waveguide mode appears, the radiation intensity becomes narrowly directed and approaches the direction of the symmetry axis of the structure.

Figure 5 — (a) Dispersion dependence for the waveguide mode HEn. (b) Optical confinement factor g for the HEn mode. (c) Purcell factor for radiation in a waveguide mode HEn (red line); for radiation in leaky modes for a radial dipole at the center of an NW (green line) and of a axial dipole at the center of an NW (blue line). The dotted line shows the photon energy 1.55 eV.

The chapter concludes with key findings.

Chapter 3 "Interaction of the Tamm plasmon with excitons in organic materials" is devoted to the theoretical study of the interaction of an organic emitter, where the Stokes shift is comparable to the splitting of modes, with the Tamm plasmon. Section 3.1 provides an overview of theoretical and experimental studies of structures with Tamm plasmons and nanostructures with organic materials. The Tamm plasmon (TP) is a state of an electromagnetic field, which is localized at the interface between a metal and a Bragg reflector of a special design [32]. The most effective force of interaction of excitons with light is manifested in structures with organic compounds. One of these structures is the organic compound 4.4' - bis (N-carbazolyl) -1.1' -biphenyl (CBP), which has a large band gap and is actively used as emitters in LEDs.

In Section 3.2, we study the structure that implements the interaction of the Tamm plasmon with excitons in the organic material CBP, which is characterized by a large Stokes shift. Calculations of the reflection spectrum for this structure have been carried out (Figure 6). It is shown that the interaction of a Tamm plasmon with an absorbing exciton occurs in the strong-coupling regime, with the formation of polariton modes.

In paragraph 3.3, the modal Purcell factor is calculated for this structure (Figure 6). It is shown that radiation from the structure is determined by the interaction of the structure's polariton modes with emitters of the material in the weak-coupling regime, which is accompanied by a shift of the luminescence line relative to the polariton mode. Theoretical calculations of the luminescence spectrum for this structure showed good agreement with experiment (Figure 7).

Section 3.4 summarizes the results for Chapter 3.

0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 10"3 ■......■

10";

10-

10°

4.0 3.8

5 3.6

a5 3.4 <d

LU

3.01 2.8

(a) (b) *y

Simulation ----m & v

80 60 40 20 Angle (degree)

30 60

Angle (degree)

85 0.0

0 600 z (nm)

Figure 6 — (a) Calculated reflection spectrum of the TP / CBP structure in depending on the angle of incidence of radiation for the case of TE polarization. The dashed black curves show the dispersion of the Tamm plasmon and the CBP exciton. The solid green

curves show the dispersion of the branches of the upper and lower polaritons. (b) Dependences of the modal Purcell factor on energy and angle for an emitter placed at

the center of the CBP layer. The dotted green curves show the dispersion of the branches of the upper and lower polaritons. The dotted blue curves show the edges of the DBR. Right: spatial profiles of the electric field squared I(z) along the lower branch for angles 9 = 0° (b), 45° (c) and 85° (d) as circled in (b).

O Sample I Sample II O Sample III

10°

10-

Figure 7 — Product of the modal Purcell factor and the spectrum of CBP radiation.

The light circles show the positions of the PL maxima of the LP emission for different samples. The dashed gray curve shows the variance of the TP state. Dashed black curves show the dispersion of the lower (LP) and upper polariton (UP) branches. The dashed vertical curve in all figures shows the energy of the CBP exciton. The circles show the positions of the emission maxima for different samples,

obtained experimentally.

In conclusion the main results of the work are given:

1. A model is constructed that describes the interaction of several photonic modes with an exciton mode, a system of differential equations describing the dynamics of the mode population is derived, and a method for obtaining theoretical emission spectra for such structures is described.

2. A stepwise increase in the exciton population is demonstrated under continuous pumping and quantum beats in the case of pulsed exciton injection. In the presence of exciton-exciton interaction, the populations of polariton modes in the mesocavities demonstrate bistability, accompanied by a nonmonotonic dependence of the population of the polariton mode in the ground state on pumping, which enriches the picture of nonlinear effects in polaritonics.

3. The structure of optical modes for two-dimensional mesocavities of square, hexagonal, triangular and round shapes has been calculated. An analysis of the emission spectra showed that, in mesocavities, the interaction of exciton and photon modes can occur in both weak and strong coupling modes, despite the high density of cavity modes due to the large sizes of the systems. In the case of strong coupling, Rabi splitting is observed in the emission spectrum.

4. A method of scattering matrices for structures with cylindrical symmetry has been developed. A general view of the Purcell factor for radiation into the external space and into the waveguide modes is obtained, which makes it possible to find both the intensity of radiation into the external medium and into the waveguide modes.

5. The Purcell factors for GaAlAs nanowires core-shell with GaAs quantum dots have been calculated. The nanowire diameter was about 130 nm. It was shown that for leaky modes (interacting with a dipole on the axis), the emission probability is more than an order of magnitude greater than the joint emission probability for all leaky modes and the fundamental mode HEn.

6. It is demonstrated that when the structure diameter approaches from below to the values at which a new waveguide mode appears, the radiation intensity becomes narrowly directed and approaches the direction of the structure symmetry axis.

7. The structure that implements the interaction of the Tamm plasmon with excitons in the organic material 4,4'-bis (N-carbazolyl) -1,1'-biphenyl (CBP), characterized by a large value of the Stokes shift, has been investigated. Calculations of the reflection spectrum and the Purcell factor for the given structure are carried out. It is shown that the interaction of a Tamm plasmon with an absorbing exciton occurs in the strong-coupling regime, with the formation of polariton modes.

8. It is shown that radiation from the structure is determined by the interaction of polariton modes of the structure with emitters of the material in the weak coupling mode, which is accompanied by a shift of the luminescence line relative to the polariton mode. Theoretical calculations of the luminescence spectrum for this structure showed good agreement with experiment.

Publications

Publications in journals from the list of the Russian Higher Attestation Commission:

1. Belonovskii A. V. Strong Coupling of Excitons in Hexagonal GaN Microcavities / A. V. Belonovskii, G. Pozina, I. V. Levitskii, K. M. Morozov, M. I. Mitrofanov, E. I. Girshova, K. A. Ivanov, S. N. Rodin, V. P. Evtikhiev, M. A. Kaliteevski // Semiconductors. - 2020. - Vol. 54.- pp. 127-130.

2. Nikolaev V. V. Scattering Matrix Method for Calculating the Spontaneous-Emission Probability in Cylindrically Symmetric Structures / V. V. Nikolaev, K. A. Ivanov, K. M. Morozov, A. V. Belonovski // Semiconductors.. - 2020. -Vol. 54. - pp. 765-773.

Publications in international journals indexed by Scopus:

1. Belonovski A. V. Weak and strong coupling of photons and excitons in planar meso-cavities / A. V. Belonovski, I. V. Levitskii, K. M. Morozov, G. Pozina,

M. A. Kaliteevski // Optics Express - 2020. - V. 28. - no. 9. - pp. 12688-12698.

2. Belonovski A. V. Quantum analysis of luminescence of an exciton in a meso-cavity / A. V. Belonovski, K. M. Morozov, E. I. Girshova, G. Pozina, M. A. Kaliteevski // Optics Express - 2021. - V. 29. - no. 13. - pp. 20724-20734.

3. Pozina G. Emission properties of GaN planar hexagonal microcavities / G. Pozina, C. Hemmingsson, A. V. Belonovski, I. V. Levitskii, M. I. Mitrofanov, E. I. Girshova, K. A. Ivanov, S. N. Rodin, K. M. Morozov, V. P. Evtikhiev, M. A. Kaliteevski // Physica Status Solidi A - 2019. - V. 217. - no. 14. - P. 1900894.

4. Morozov, K. M. Efficient UV Luminescence from Organic-Based Tamm Plasmon Structures Emitting in the Strong-Coupling Regime / K. M. Morozov, K. A. Ivanov, A. V. Belonovski, E. I. Girshova, D. D. S. Pereira, C. Menelaou, P. Pander, L. G. Franca, A. P. Monkman, G. Pozina, D. A. Livshits, N. V. Selenin, M. A. Kaliteevski // The Journal of Physical Chemistry C. - 2020. -V. 124. - no. 39. - pp. 21656-21663.

5. Reznik, R. R. Purcell Effect and Beaming of Emission in Hybrid AlGaAs Nanowires with GaAs Quantum Dots / R. R. Reznik, G. E. Cirlin, K. P. Kotlyar, I. V. Ilkiv, N. Akopian, L. Leandro, V. V. Nikolaev, A. V. Belonovski, M. A. Kaliteevski // Nanomaterials - 2021. - V. 11. - no. 11:2894.

References