Модельные подходы в исследованиях неупругих процессов при медленных атомных столкновениях тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.02, кандидат наук Яковлева, Светлана Анатольевна

• Яковлева, Светлана Анатольевна
• кандидат наук
• 2015

Оглавление диссертации кандидат наук Яковлева, Светлана Анатольевна

Содержание

Глава 1. Теория неупругих процессов, происходящих при медленных атомных столкновениях

§ 1.1 Формализм стандартного адиабатического подхода

§ 1.2 Теория возмущений

§ 1.3 Многоканальная модель Ландау-Зинера

Глава 2. Модельный многоканальный подход

§ 2.1 Вводные замечания

§ 2.2 Модельный подход

§ 2.3 Применение модельного многоканального подхода для столкновений магния и водорода

Глава 3. Неупругие процессы, происходящие при столкновениях кремния с водородом и гелием

§ 3.1 Вводные замечания

§ 3.2 Столкновения атомов и ионов кремния и водорода

§ 3.3 Столкновения атомов кремния с положительными ионами гелия

Глава 4. Холодные и ультрахолодные столкновения атомов рубидия с положительными ионами кальция и иттербия

§ 4.1 Вводные замечания

§ 4.2 Холодные и ультрахолодные столкновения положительных ионов

кальция с атомами рубидия

§ 4.3 Холодные столкновения положительных ионов иттербия с атомами рубидия

Заключение

Литература

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Модельные подходы в исследованиях неупругих процессов при медленных атомных столкновениях»

Введение

Неупругие процессы, происходящие при столкновениях атомов, ионов, молекул, определяют отклонения газовых и плазменных сред от локального термодинамического равновесия и, следовательно, свойства газовых и плазменных сред [1-4]. Типичными примерами являются атмосфера Земли, фотосферы звезд, рабочие среды газовых и плазменных лазеров, различные низкотемпературные плазмы и т.д. В связи с этим существует постоянная, все увеличивающаяся потребность в определении большого числа атомных и молекулярных данных о неупругих процессах, происходящих при столкновениях различных атомов, ионов и молекул [5].

При столкновениях атомов и ионов могут происходить различные элементарные процессы, такие как возбуждение, девозбуждение, образование ионной пары, взаимная нейтрализация, перезарядка. Чтобы определить насколько важен тот или иной процесс для определения свойств среды, необходимо знать характеристики процессов, такие как сечение процесса и константа скорости, которые в большинстве случаев могут быть получены только с помощью теоретических расчетов. В принципе, атомные и молекулярные данные могут быть получены как экспериментальными путями, так и теоретическими. Однако экспериментальные данные, особенно для процессов столкновения нейтральных частиц и для столкновений при низких энергиях, практически отсутствуют, что связано с трудностями создания и регистрации нейтральных и низкоэнергетических пучков. В связи с этим теоретические методы являются практически единственным источником получения информации об атомных и молекулярных данных для неупругих процессов столкновений.

Наиболее широко используемым подходом при теоретических исследованиях атомно-молекулярных систем является стандартный адиабатический подход Борна-Оппенгеймера, в основе которого лежит идея [6] о разделении электронного и ядерного движений, базирующаяся на малом отношении массы электрона к массе ядра. Исследование неупругих процессов, происходящих про столкновениях, таким образом, разделяется на два этапа: 1) определение электронной структуры (адиабатических потенциальных энергий и

матричных элементов неадиабатических взаимодействий) при фиксированных положениях ядер и 2) исследование неадиабатической ядерной динамики, результатами чего являются вероятности неадиабатических переходов, сечения и константы скоростей.

Теоретические исследования в рамках подхода Борна-Оппенгеймера в настоящее время проводятся по двум основным направлениям:

1. Строгие квантовые расчеты, включающие вариационные расчеты кван-тово-химических данных и решение системы связанных уравнений при исследовании неадиабатической ядерной динамики.

2. Модельные подходы, базирующиеся на некоторых приближениях.

Для выделения наиболее значимых физических процессов необходимо получить оценки сечений различных элементарных процессов, количество которых в ряде случаев очень велико. Строгие квантово-химические расчеты в таких случаях очень трудоемки или совсем недоступны, тогда используются различные модельные и смешанные подходы.

В теории атомных столкновений широкое распространение получили такие модели неадиабатических переходов, как модель Ландау-Зинера [7-9], модель Демкова [10] и модель Никитина [11]. Модели неадиабатических переходов позволяют определить механизмы элементарных процессов, а также получить количественные оценки характеристик процессов, в связи с чем указанные модели интенсивно применяются в теоретических исследованиях как атомных, так и молекулярных столкновений.

Необходимо отметить следующий важный аспект. Для многих практических приложений необходимо знание большого числа сечений и констант скоростей процессов столкновений одних и тех же атомов и/или ионов, а именно, количество парциальных процессов, представляющих интерес, исчисляется тысячами и миллионами [5]. При этом важны сечения для большого числа переходов между возбужденными электронными состояниями, вплоть до каналов образования ионной пары. Особенно важны при этом процессы перезарядки (образования ионной пары и взаимной нейтрализации). В таких случаях проведение точных квантовых расчетов становится нереальным, и необходимо использовать более приближенные, но физически надеж-

ные модельные подходы. Примерами являются приложения для астрофизики и физики фотосфер звезд, направленные на изучение образования и развития Вселенной и на определение распространенностей химических элементов во Вселенной [12]. В связи с этим важным аспектом является развитие и систематические применения модельных подходов, позволяющих получать физически достоверные требуемые атомные и молекулярные данные. Такие подходы развиты и использованы в настоящей работе.

Другим важным аспектом является то, что из-за отсутствия экспериментальных и точных квантовых данных о константах скоростей процессов, происходящих при столкновениях, в астрофизике до сих пор широко используется формула Дроуина [13-15], несмотря на то, что в работе [16] было показано, что она не имеет физически корректного обоснования, а также дает результаты, которые расходятся с точными квантовыми расчетами на несколько порядков (см. также работы [17,18]). Кроме того, при применении формулы Дроуина сечения всех процессов перезарядки (в частности, процессов образования ионной пары и взаимной нейтрализации) имеют нулевые значения. В то время как квантовые расчеты показали, что эти процессы имеют наибольшие сечения и наиболее важны в астрофизических приложениях. В связи с этим в работе [12] был сделан вывод о том, что наиболее важным приоритетом для определения распространенностей химических элементов во Вселенной является развитие квантово-механических моделей для оценок сечений неупругих процессов, происходящих при столкновениях с водородом, которые бы стали заменой формуле Дроуина.

Таким образом, развитие и систематические применения модельных подходов для расчетов сечений и констант скоростей физических процессов при низких энергиях являются актуальным. Частными, но важными случаями актуальных исследований являются исследования холодных и ультрахолодных столкновений, интерес к которым неуклонно возрастает в связи с рассмотрением бозе-эйнштейновских конденсатов [19,20]. Холодные и ультрахолодные столкновения также рассмотрены в предлагаемой диссертации.

Объектом исследования являются столкновения атомов и ионов, а предметом исследования - характеристики неупругих процессов, происходящих при столкновениях, такие как сечения и константы скоростей.

Целью настоящей работы является исследование неупругих процессов, происходящих при медленных атомных столкновениях, и расчеты сечений и констант скоростей указанных процессов. Для достижения этих целей в диссертации:

1. Развита многоканальная модель для расчетов вероятностей неадиабатических переходов, происходящих при столкновениях атомов и положительных ионов различных химических элементов с атомами и отрицательными ионами водорода. Рассчитаны сечения неупругих процессов, происходящих при столкновениях атомов и ионов кремния и магния с атомами и ионами водорода

2. В рамках модельного подхода проведены расчеты сечений и констант скоростей процесса перезарядки при столкновениях атомов кремния с положительными ионами гелия.

3. Проведен анализ квантово-химических данных (адиабатических потенциалов и матричных элементов взаимодействия) для столкновений положительных ионов кальция и иттербия с атомами рубидия. Рассчитаны сечения процессов перезарядки при сверхнизких энергиях в рамках теории возмущений, проанализированы полученные сечения. Определены основные механизмы процессов перезарядки.

Научная новизна работы заключается в том, что в ней получены сечения и константы скоростей неупругих процессов, происходящих при столкновениях кремния и водорода, магния и водорода, кремния и гелия, необходимые для моделирования межзвездной среды и фотосфер звезд. Проведенные исследования процессов перезарядки при ультрахолодных столкновениях дают возможность наблюдать квантово-механические детали химических процессов, которые при больших температурах усредняются, и открывают путь к получение холодных заряженных молекул в определенном квантовом состоянии, что является важной целью молекулярной физики.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Развитый в работе модельный подход, базирующийся на неадиабатической модели Ландау-Зинера, позволяет получить оценки вероятностей

переходов, сечений и констант скоростей неупругих процессов при медленных атомных столкновениях с учетом многоканальноети задачи и осцилляций ветвящихся токов вероятности в закрытых каналах.

2. При медленных столкновениях атомов и положительных ионов кремния с атомами и отрицательными ионами водорода наиболее эффективными процессами являются процессы взаимной нейтрализации, образование ионной пары, возбуждения и девозбуждения с участием возбужденных состояний (Зр4р 3Б), БЦЗрЗс! 3Г), 8ЦЗр4р 1Б), &(3р3с1 3Р),

(Зр4р 1 Б), при этом в расчеты были включены 26 нижних возбужденных атомных состояний и одно ионное состояние кремния, и переходы учитывались как в Е, так и в П молекулярных симметриях.

3. Для процесса перезарядки при ультрахолодных столкновениях ионов кальция с атомами рубидия нарушается закон Вигнера, что связано с неадиабатическими переходами между молекулярными состояниями разных симметрии.

4. При холодных и ультрахолодных столкновениях ионов иттербия с атомами рубидия радиационная перезарядка доминирует над безызлуча-тельной перезарядкой.

Теоретическая значимость работы заключается в использовании модельных методов, базирующихся на правильных физических представлениях, для учета неадиабатических эффектов при атомных и ионных столкновениях, что позволило получить новые знания о механизмах неупругих процессов.

Практическая значимость работы: Результаты исследования процессов перезарядки, происходящих при столкновениях Са+ + Шэ [21-24], были впоследствии подтверждены экспериментальным исследованием [19], рассчитанные константы скорости для столкновений УЬ+ + Ш) [22,23,25] также хорошо согласуются с данными эксперимента [20]. Проведенные расчеты сечений и констант скоростей процессов перезарядки при столкновениях атомов кремния с положительными ионами гелия позволили провести моделирование уменьшения заселенности кремния в межзвездной среде [26]. Рассчитанные константы скоростей процессов возбуждения, девозбуждения, образова-

ния ионной пары и взаимной нейтрализации, происходящих при столкновениях атомов и положительных ионов кремния с атомами и отрицательными ионами водорода [27] позволят провести моделирование атмосфер звезд в условиях отклонения от локального термодинамического равновесия.

Связь темы с планом научных работ. Диссертационная работа являлась частью научных исследований кафедры теоретической физики и астрономии, НОЦ «Передовые теоретические исследования» и лаборатории атомной и молекулярной физики НИИ физики РГПУ им. А.И. Герцена и выполнялась при поддержке грантов:

• Государственное задание Министерства образования и науки РФ № 42/12

- ГЗП «Расчеты сечений неупругих процессов и заселенностей состояний атомно-молекулярных систем» (исполнитель).

• Грант РФФИ 2013-2015 гг. № 13-03-00163-а «Исследование неадиабатической динамики атомно-молекулярных систем» (исполнитель).

• Государственное задание Министерства образования и науки РФ № 70/14

- ГЗК «Расчеты атомных и молекулярных данных о неупругих столк-новительных процессах» (исполнитель).

• Грант фонда некоммерческих программ «Династия» «Программа поддержки аспирантов и молодых ученых без степени» (грантополуча-тель).

Достоверность и научная обоснованность результатов и выводов диссертации обеспечивается четкой формулировкой поставленных задач, использованием физически правильных модельных подходов для расчета ядерной динамики, а также сотрудничеством с международными научными группами, занимающимися квантово-химическими расчетами и астрофизическим моделированием, которые являются экспертами в данной области.

Апробация работы. Материалы диссертации апробированы на следующих конференциях:

1. 9th ICAMDATA, International Conference on Atomic and Molecular Data and Their Applications, 21-25 сентября 2014, Jena, Germany.

2. The International Conference "Petergof Workshop on Laser Physics", 21-25 апреля 2014, Санкт-Петербург, Россия.

3. Молодые ученые России, 14-15 апреля 2014, Москва, Россия.

4. ФизикА.СПб Российская молодёжная конференция по физике и астрономии, 23-24 октября 2013, Санкт-Петербург, Россия.

5. ФАС-ХХ, Конференция по Фундаментальной Атомной Спектроскопии, 23-27 сентября 2013, Воронеж, Россия.

Основное содержание и результаты диссертации отражены в следующих публикациях:

f1] Яковлева С.А. Резонансы в процессе перезарядки при холодных столкновениях Са+ + Rb / С.А. Яковлева, А.К. Беляев // Физический вестник РГПУ им. А.И. Герцена, Сборник научных статей. - 2011. - Вып. 5. - С. 8-12.

[2] Yakovleva S.A. Resonances in Ca+ + Rb nonadiabatic collisions at ultralow energies / A.K. Belyaev, S.A. Yakovleva, M. Tacconi, F.A. Gianturco // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2012. - Vol. 85. - Art. 042716.

[3] Yakovleva S.A. Charge transfer in cold Yb+ + Rb collisions / E.R. Sayfutyarova, A.A. Bucliachenko, S.A. Yakovleva, A.K. Belyaev // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2013.

- Vol. 87. - Art. 052717.

[4] Yakovleva S.A. Reducing Si population in the ISM by charge exchange collisions with He+: a quantum modelling of the process / M. Satta, T. Grassi, F.A. Gianturco, S.A. Yakovleva, A.K. Belyaev // Monthly Notices of the Royal Astronomical Society. - 2013. - Vol. 436.

- P. 2722-2733.

[5] Yakovleva S.A. Inelastic silicon - hydrogen collision data for non-LTE applications in stellar atmospheres / A.K. Belyaev, S.A. Yakovleva, P.S. Barklem // Astronomy & Astrophysics. - 2014. - Vol. 572. -Art. A103.

[G] Яковлева С.А. Перезарядка при холодных столкновениях атомов рубидия с ионами кальция и иттербия / С.А. Яковлева, А.К. Бе-

ляев, A.A. Бучаченко // Университетский Научный Журнал. -2014. - № 8. - С. 13-24.

[7] Yakovleva S.A. Charge transfer in cold collisions of rubidium atoms with calcium and ytterbium ions / S.A. Yakovleva, A.K. Belyaev, A.A. Buchachenko // Journal of Physics: Conference Series. - 2014. -Vol. 572. - Art. 012009.

[8] Яковлева С.А. Моделирование столкновений атомов и ионов бериллия и водорода / П.Р. Тугае, С.А. Яковлева, А.К. Беляев // Физический вестник РГПУ им. А.И. Герцена, Сборник научных статей. - 2014. - Вып. 8. - С. 20-24.

Личный вклад автора в получение представленных в диссертации научных результатов состоит в анализе литературы по теме исследования, в моделировании электронных структур и анализе имеющихся квантово-химичес-ких данных, необходимых для исследования ядерной динамики, в проведении расчетов сечений и констант скоростей неупругих процессов, происходящих при столкновениях кремния и водорода, магния и водорода, кремния и гелия, кальция и рубидия, иттербия и рубидия. Также многоканальная модель Ландау-Зинера была обобщена автором на случай осцилляций в ионном диа-батическом терме, возникающих для энергий столкновений ниже асимптотического предела ионного потенциала.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех содержательных глав, заключения и списка литературы. Работа изложена на 96 страницах машинописного текста, содержит 29 рисунок. Библиография содержит 90 наименований.

Глава 1. Теория неупругих процессов, происходящих при медленных атомных столкновениях

§1.1 Формализм стандартного адиабатического подхода

Для исследования неупругих процессов, происходящих при столкновениях атомов и ионов, в работе используется стандартный адиабатический подход (подход Борна-Оппенгеймера) [2,6]. В его основе лежит идея о разделении рассмотрения электронной и ядерной подсистем, что позволяет решать задачу в два этапа: сначала выполнять расчет электронной структуры при фиксированных ядрах (квантово-химическая часть), затем проводить исследование ядерной динамики, используя данные, полученные на первом этапе.

Запишем полный гамильтониан Н системы двух сталкивающихся атомов А и В:

И2 П2 И2 п

Н =—— Д„- Др- - —У"А?. + У(г,Ё), (1.1)

2Мл 2Мв Кв 2те ^ Гг К ' ;' ^ '

где Я = {Яа, Я в} - совокупность ядерных координат, г = {п, Г2,..., гп} - совокупность электронных координат, Мд и Мв ~ массы ядер Л и В соответственно, те - масса электрона, А - оператор Лапласа, а оператор У(г, Я) включает в себя все взаимодействия.

Из полного гамильтониана системы выделим оператор кинетической энергии движения ядер Т, а также оператор спин-орбитального взаимодействия

л

//50, все остальные операторы объединим в нерелятивистский электронный гамильтониан при фиксированных ядрах Не:

Я = Т + Яе + Я5о- (1.2)

Электронный гамильтониан включает в себя оператор кинетической энергии движения электронов и операторы всех кулоновских взаимодействий. Оператор спин-орбиталыюго взаимодействия будем учитывать как возмущение к нерелятивистскому электронному гамильтониану.

После отделения движения молекулы как целого, перейдем в систему отсчета, связанную с центром масс ядер. Многочастичный оператор кинетической энергии имеет наиболее простой вид в координатах Якоби. Будем дальше использовать такой набор координат Якоби, где вектор Ё соединяет ядра, а электронные координаты г отсчитываются от центра масс ядер.

Первый этап подхода Борна-Оппенгеймера состоит в решении уравнения на собственные функции и собственные значения электронного гамильтониана:

где Л - абсолютная величина квантового числа проекции электронного углового момента Л > О (Е,П, А состояния), а индекс з нумерует адиабатические электронные молекулярные состояния. Результатом решения уравнения (1.3) являются адиабатические электронные молекулярные волновые функции В) , которые зависят от координат электронов г как от переменных и от межъядерного расстояния Я как от параметра, и адиабатические потенциальные энергии С^д(Я), которые зависят только от межъядерного расстояния.

На втором этапе адиабатического подхода нужно найти волновые функции, описывающие движение ядер в поле потенциалов £У)л(Д), которые были определены в квантово-химической части.

Будем теперь решать уравнение Шредингера с полным гамильтонианом:

где Еш - полная энергия, которая определяется через энергию столкновения Е и асимптотическое значение потенциальной энергии входного канала i:

Еы = Е + Щк{оо).

Полную волновую функцию системы запишем в виде суммы парциальных волн с заданными квантовыми числами полного углового момента «/ и MJ, каждая из которых удовлетворяет стационарному уравнению Шредингера:

Яе^л(г, Л) = и,А(Я)ФзА(г, Я) ,

(1.3)

ЯФ = Ем*

(1.4)

Идея Борна и Оппенгеймера состоит в том, что волновую функцию молекулы можно представить в виде суперпозиции произведений ядерной и электронной волновых функций. Разложим парциальную волновую функцию по базисному набору, в качестве которого выберем адиабатические электронные молекулярные волновые функции [28,29]:

»«к я) = Е ^ы* д) • а-6)

¿А

где функции описывают радиальное движение ядер, в то время как

функции /м(г, Я) описывают движение электронов через базисные функции Я) и угловое движение ядер через обобщенные сферические гармоники. Например, для молекулярных Е-состояний разложение (1.6) принимает следующий вид:

ФлмЛг, й) = £ У^д Я). (1.7)

з

Подставляя разложение (1.6) в стационарное уравнение Шредингера (1.4), получим следующую систему связанных уравнений, которой должны удовлетворять радиальные функции ^л(Д) [28-30]:

К-

¿л

77 Е Ш|Лл> ^ + | Е <чМ 1Лл> ^Л

А;

~ X л/(</ + Л + 1)(<7-Л)(^л| - ¿4 |^А+1> ^А+1 (1-8)

к

к

- ¿2 ^ <тМ II + ^л - Пл' ,

А; А;^'

где // - приведенная масса ядер, х,у,г - проекции электронных координат г, причем направление оси г совпадает с направлением вектора Я, Ьх и Ьу - операторы проекций углового момента электронов. Левая часть системы связанных уравнений (1.8) описывает упругое движение в состоянии з , а в правой части находятся матричные элементы неадиабатичности, связывающие состояние j с состояниями к. Эти матричные элементы определяют переходы между различными адиабатическими молекулярными состояниями системы.

В некоторых случаях оказывается удобным выбрать в качестве базиса для разложения (1.6) набор электронных функций ф^г(г, Я), отличный от адиабатических электронных функций Я). Функции ф^г(г, Я) называют диа-батическими функциями. Если диабатический базис выбрать таким образом, чтобы радиальные матричные элементы обращались в нуль, то подстановка разложения волновой функции по такому базису в уравнение Шредингера (1.4) приводит к системе связанных уравнений в диабатическом представлении [31]:

Н2 (I2

+ № | Яе Ш1) +

2 ц<1Я2

\Не\ф?)Ъ

кфз

3(3+ 1)К2 2 цЯ2

-Я

ш

рйг _

сИ к

(1.9)

Матрица электронного гамильтониана в диабатическом представлении уже не является диагональной, как это было в адиабатическом представлении. Диагональные матричные элементы Я^ = \ Не \ф^г) описывают диабати-ческие потенциальные энергии, в то время как недиагональные матричные элементы Я^ = (ф^г\ Не определяют переходы между диабатическими состояниями.

Для численного решения бесконечной системы связанных уравнений выбирается конечное число N базисных функций, включенных в разложение (1.6), а следовательно, конечное число учитываемых электронных молекулярных состояний. Это приводит к тому, что бесконечная система связанных уравнений (1.8) сводится к системе из N связанных уравнений [32]. Решения

этой системы уравнений должны удовлетворять граничным условиям.

Необходимо отметить, что в изложенной выше стандартной интерпретации подхода Борна-Оппенгеймера возникают некоторые проблемы, решить которые можно используя метод перепроецирования [28,33-35].

Во-первых, матричные элементы неадиабатичности, рассчитанные с использованием такого набора координат Якоби, где г отсчитывается от центра масс ядер, могут не обращаться в нуль на бесконечности. Это приводит к ненулевым вероятностям неадиабатических переходов между молекулярными состояниями в асимптотической области и расхождению сечений неупругих процессов. Во-вторых, правильные волновые функции в асимптотической области должны зависеть от межатомного расстояния, а не от межъядерного [3,28,30,33,35,36]. Полную асимптотическую волновую функцию каждого атомного состояния (канала столкновения) можно разложить по волновым функциям молекулярных состояний. При медленных столкновениях диагональные члены матрицы коэффициентов такого разложения близки к единице, а недиагональные пропорциональны корню из энергии столкновения и матричному элементу неадиабатичности [28,33,35].

При рассмотрении столкновений, происходящих при низких и сверхнизких энергиях, недиагональные члены матрицы коэффициентов пренебрежимо малы по сравнению с диагональным, полная волновая функция атомного состояния переходит в одну функцию молекулярного состояния. В этом случае граничные условия для всех электронных состояний ] выглядят следующим образом:

lim Fj\(R) = 0, (1.10)

J 4 '

lim FjA(R) = + -^=e+ik*R, (1.11)

y/kj ykj

где kj = (Et0t — Ujipo)) /h2 - волновое число в асимптотической об-

ласти. Первое граничное условие означает, что волновые функции должны стремиться к нулю в классически запрещенной области. Граничное условие на бесконечности представляет собой сумму падающей и отраженной волн.

Амплитуда падающей волны отлична от нуля только в начальном состоянии г. Амплитуда отраженной волны может быть отличной от нуля в любом электронном молекулярном состоянии у. Таким образом, вероятность неадиабатического перехода из начального канала г в конечный канал / определяется

I 12

амплитудой отраженной волны в конечном канале [32]: Р^/ = |а/| .

Зная вероятности неадиабатических переходов Р{/, сечение неупругого процесса можно определить как сумму по квантовому числу 3 оператора полного углового момента:

к2 81аЬ •{ггшх

^о

где - статистическая вероятность заселения начального канала {. Сумма должна включать бесконечное число парциальных волн, но в вычислениях верхний предел суммирования Зтах определяется из сходимости сечения. В свою очередь, усреднив сечение по распределению Максвелла, получим выражение для определения константы скорости неупругого процесса:

оо

' О

где к в - константа Больцмана.

Сечения и константы скорости обратных процессов можно определить по уравнениям баланса:

*kj(E) = ajk(E + (1.14)

jJ j J-J

Kkj(T) = Kjk(T)|1 exp(^), (1.15)

где AEkj - разность асимптотических значений энергий каналов к и j.

В некоторых случаях для определения вероятностей неадиабатических переходов удобно пользоваться различными модельными подходами, особенно когда решение системы связанных уравнений оказывается очень трудо-

емким. Для описания конкретных процессов переходы между различными состояниями системы можно рассматривать в двухканальном приближении, когда учитывается связь только между двумя электронными состояниями [2]. Однако в некоторых случаях учет многоканальности необходим. Модельные подходы, использованные в работе, изложены в следующих параграфах.

§1.2 Теория возмущений

В случае достаточно больших расщеплений между адиабатическими потенциальными энергиями и малых величин матричных элементов взаимодействия, вероятности неадиабатических переходов при низких энергиях столкновения имеют небольшие значения, тогда систему связанных уравнений можно решать в рамках теории возмущений [21,25,29].

В зависимости от рассматриваемой столкновителыюй системы те или иные матричные элементы взаимодействия в системе связанных уравнений (1.8) могут вносить больший или меньший вклад. При рассмотрении неадиабатических переходов между термами одинаковой симметрии, вращательные мат-

л л

ричные элементы ('фjA\ — 1Ьу\фкк+\) {'Фj^\iLy\'фkK-\) обращаются в нуль. Матричный элемент квадратов проекций углового момента £<2+Ь2 \фкА) и матричный элемент спин-орбиталыюго взаимодействия Нбо \ФкА') >

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Яковлева, Светлана Анатольевна, 2015 год

Список литературы

2. Никитин Е.Е. Теория элементарных атомно-молекулярных процессов в газах / Е.Е. Никитин. - Москва: Химия, 1970. - 455 с.

3. Никитин Е.Е. Неадиабатические переходы при медленных атомных столкновениях / Е.Е. Никитин, С.Я. Уманский. - Москва: Атомиздат, 1979. - 272 с.

4. Bransden В.Н. Charge exchange and the theory of ion-atom collisions / B.H. Bransden, M.R.C. McDowell. - Oxford: Clarendon Press, 1992. - 474 p.

5. Ralchenko Yu. Application of largge datasets to analysis of spectra from highly-charged high-Z ions / Yu. Ralchenko // Book of Abstract of the 9th International Conference on Atomic and Molecular Data and Their Applications (September 21-25, 2014, Jena, Germany). - 2014. - P. 22.

6. Born M. Zur quantentheorie der molekeln / M. Born, J.R. Oppenheimer // Annalen der Physik. - 1927. - Vol. 389. - P. 457-484.

7. Landau L.D. Zur theorie der energieüebertragung bei stössen / D.L. Landau // Physikalische Zeitschrift der Sowjetunion. - 1932. - Vol. 1. -P. 88-98.

8. Landau L.D. Zur theorie der energieüebertragung bei stössen / D.L. Landau // Physikalische Zeitschrift der Sowjetunion. - 1932. - Vol. 2. -P. 46-51.

9. Zener C. Non-adiabatic crossing of energy levels / С. Zener // Proceedings of the Royal Society of London. Series A. - 1932. - Vol. 137. - P. 696-702.

10. Демков Ю.Н. Перезарядка при малом дефекте резонанса / Ю.Н. Дем-ков // Журнал Экспериментальной и Теоретической Физики. - 1963. -Т. 45. - С. 195-201.

11. Никитин Е.Е. Вероятность неадиабатических переходов в случае нерас-ходящихся термов / Е.Е. Никитин // Оптика и спектроскопия. - 1962. -Т. 13. - С. 761-765.

12. Asplund М. New light on stellar abundance analyses: departures from LTE and homogeneity / M. Asplund // Annual Review of Astronomy and Astrophysics. - 2005. - Vol. 43. - R 481-530.

13. Drawin H.W. On the analytical expression of the ionization cross section for atom-atom collisions and on the ion-electron recombination in dense neutral gases / H.W. Drawin // Zeitschrift für Physik. - 1968. - Vol. 211. - P. 404-417.

14. Drawin H.W. Atom-atom excitation and ionization in shock waves of the noble gases / H.W. Drawin, F. Emard // Physics Letters A. - 1973. - Vol. 43. - P. 333-335.

15. Steenbock W. Statistical equilibrium of lithium in cool stars of different metallicity / W. Steenbock, H. Holweger // Astronomy & Astrophysics. -1984. - Vol. 130. - P. 319-323.

16. Barklem P.S. On inelastic hydrogen atom collisions in stellar atmospheres / P.S. Barklem, A.K. Belyaev, M. Guitou, N. Feautrier, F.X. Gadea, A. Spielfiedel // Astronomy к Astrophysics. - 2011. - Vol. 530. - Art. A94.

17. Barklem P.S. Inelastic Na+H collision data for non-LTE applications in stellar atmospheres / P.S. Barklem, A.K. Belyaev, A.S. Dickinson, F.X. Gadea // Astronomy к Astrophysics. - 2010. - Vol. 519. - Art. A20.

18. Barklem P.S. Inelastic Mg + H collision data for non-LTE applications in stellar atmospheres / P.S. Barklem, A.K. Belyaev, A. Spielfiedel, M. Guitou, N. Feautrier // Astronomy к Astrophysics. - 2012. - Vol. 541. - Art. A80.

19. Hall F.H.J. Ion-neutral chemistry at ultralow energies: dynamics of reactive collisions between laser-cooled Ca+ ions and Rb atoms in an ion-atom hybrid trap / F.H.J. Hall, P. Eberle, G. Hegi, S. Willitsch, M. Raoult, M. Aymar, O. Dulieu // Molecular Physics. - 2013. - Vol. 111. - P. 2020-2032.

20. Zipkes С. Cold heteronuclear atom-ion collisions / C. Zipkes, S. Palzer, L. Ratschbacher, C. Sias, M. Kohl // Physical Review Letters. - 2010. - Vol. 105. - P. 133201.

21. Belyaev A.K. Resonances in Ca+ + Rb nonadiabatic collisions at ultralow energies / A.K. Belyaev, S.A. Yakovleva, M. Tacconi, F.A. Gianturco // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2012. -Vol. 85. - Art. 042716.

22. Яковлева C.A. Перезарядка при холодных столкновениях атомов рубидия с ионами кальция и иттербия / С.А. Яковлева, А.К. Беляев, А.А. Бучаченко // Университетский Научный Журнал. - 2014. - Т. 8. - С. 13-24.

23. Yakovleva S.A. Charge transfer in cold collisions of rubidium atoms with calcium and ytterbium ions / S.A. Yakovleva, A.K. Belyaev, A.A. Buchachenko // Journal of Physics: Conference Series. - 2014. - Vol. 572. -Art. 012009.

24. Яковлева C.A. Резонансы в процессе перезарядки при холодных столкновениях Са+ + Rb / С.А. Яковлева, А.К. Беляев // Физический вестник РГПУ им. А.И. Герцена. - 2011. - Т. 5. - С. 8-12.

25. Sayfutyarova E.R. Charge transfer in cold Yb+ + Rb collisions / E.R. Sayfutyarova, A.A. Buchachenko, S.A. Yakovleva, A.K. Belyaev // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2013. - Vol. 87. - Art. 052717.

26. Satta M. Reducing Si population in the ISM by charge exchange collisions with He+: a quantum modelling of the process / M. Satta, T. Grassi, F.A. Gianturco, S.A. Yakovleva, A.K. Belyaev // Monthly Notices of the Royal Astronomical Society. - 2013. - Vol. 436. - P. 2722-2733.

27. Belyaev A.K. Inelastic silicon-hydrogen collision data for non-LTE applications in stellar atmospheres / A.K. Belyaev, S.A. Yakovleva, P.S. Barklem // Astronomy & Astrophysics. - 2014. - Vol. 572. - Art. A103.

28. Belyaev A.K. Electron translation and asymptotic couplings in low-energy atomic collisions / A.K. Belyaev, D. Egorova, J. Grosser, T. Menzel // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2001. -Vol. 64. - Art. 052701.

29. Tacconi M. Computing charge-exchange cross sections for Ca+ collisions with Rb at low and ultralow energies / M. Tacconi, F.A. Gianturco, A.K. Belyaev // Physical Chemistry Chemical Physics. - 2011. - Vol. 13. - P. 19156-19164.

30. Macfas A. Ab initio quantum chemistry in the molecular model of atomic collisions / A. Macias, A. Riera // Physics Reports. - 1982. - Vol. 90. - R 299-376.

31. Belyaev A.K. On the energy dependence of inelastic cross sections / A.K. Belyaev // The European Physical Journal D. - 2007. - Vol. 44. - P. 497505.

32. Belyaev A.K. Ab initio cross sections for low-energy inelastic Na+H collisions / A.K. Belyaev, J. Grosser, J. Hahne, T. Menzel // Physical Review A -Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 1999. - Vol. 60. - P. 2151-2158.

33. Grosser J. Approach to electron translation in low-energy atomic collisions / J. Grosser, T. Menzel, A.K. Belyaev // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 1999. - Vol. 59. - P. 1309-1316.

34. Belyaev A.K. Nonadiabatic effects in inelastic collisional processes / A.K. Belyaev // Physica Scripta. - 2009. - Vol. 80. - Art. 048113.

35. Belyaev A.K. Revised Born-Oppenheimer approach and a reprojection method for inelastic collisions / A.K. Belyaev // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2010. - Vol. 82. - Art. 060701.

36. Bates D.R. Electron capture in slow collisions / D.R. Bates, R. McCarroll // Proceedings of the Royal Society of London. Series A, Mathematical and Physical Sciences. - 1958. - Vol. 245. - P. 175-183.

37. Галицкий В.М. Теория стоялкновения атомных частиц / В.М. Галицкий, Е.Е. Никитин, Б.М. Смирнов. - Москва: Наука, 1981. - 254 с.

38. Belyaev А.К. Nonadiabatic nuclear dynamics of atomic collisions based on branching classical trajectories / A.K. Belyaev, O.V. Lebedev // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2011. - Vol. 84. - Art. 014701.

39. Belyaev A.K. Model approach for low-energy inelastic atomic collisions and application to Al + H and Al+ + H " / A.K. Belyaev // Physical Review A

- Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2013. - Vol. 88. - Art. 052704.

40. Belyaev A.K. Inelastic aluminium-hydrogen collision data for non-LTE applications in stellar atmospheres / A.K. Belyaev // Astronomy & Astrophysics. - 2013. - Vol. 560. - Art. A60.

41. Belyaev A.K. Theoretical study of electronic excitation, ion-pair formation, and mutual neutralization in cesium-hydrogen collisions / A.K. Belyaev, B. Lepetit, F.X. Gadéa // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2014. - Vol. 90. - Art. 062701.

42. Belyaev A.K. Non-radiative inelastic processes in lithium-helium ion-atom collisions / A.K. Belyaev, L. Augustovicová, P. Soldán, W.P. Kraemer // Astronomy к Astrophysics. - 2014. - Vol. 565. - Art. A106.

43. Беляев A.K. Неадиабатические переходы при столкновениях отрицательного иона водорода с молекулой водорода / А.К. Беляев, А.И. Торопкин, А.С. Тюканов // Химическая физика. - 2012. - Т. 31. - С. 56-60.

44. Belyaev А.К. Landau-Zener type surface hopping algorithms / A.K. Belyaev, C. Lasser, G. Trigila // The Journal of Chemical Physics. - 2014. - Vol. 140.

- Art. 224108.

45. Belyaev A.K. Nonadiabatic nuclear dynamics of the ammonia cation studied by surface hopping classical trajectory calculations / A.K. Belyaev, W. Domcke, C. Lasser, G. Trigila // The Journal of Chemical Physics. - 2014.

- Vol. 142. - Art. 104307.

46. Беляев А.К. Многоканальная перезарядка ионов гелия на атомах кадмия / А.К. Беляев, С.И. Церковный // Оптика и Спектроскопия. - 1987. - Т. 63. - С. 968-972.

47. Belyaev А.К. Theoretical investigations of charge exchange with ion excitation in atomic collisions at thermal energies / A.K. Belyaev // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 1993. - Vol. 48. - P. 4299-4306.

48. Belyaev A.K. Cross sections for low-energy inelastic H + Li collisions / A.K. Belyaev, P.S. Barklem // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2003. - Vol. 68. - Art. 062703.

49. Тугае П.Р. Моделирование столкновений атомов и ионов бериллия и водорода / П.Р. Тугае, С.А. Яковлева, А.К. Беляев // Физический вестник РГПУ им. А.И. Герцена. - 2014. - Т. 8. - С. 20-24.

50. Barklem P.S. Hydrogen atom collision processes in cool stellar atmospheres: effects on spectral line strengths and measured chemical abundances in old stars /P.S. Barklem // Journal of Physics: Conference Series. - 2012. - Vol. 397. - Art. 012049.

51. Kramida A. NIST Atomic Spectra Database (version 5.2) / A. Kramida, Yu. Ralchenko, J. Reader and NIST ASD Team // The National Institute of Standards and Technology. - 2014. - Режим доступа: http: / / physics .nist.gov/asd.

52. Olson R.E. Estimation of the coupling matrix elements for one-electron transfer systems / R.E. Olson, F.T. Smith, E. Bauer // Applied Optics. -1971. - Vol. 10. - P. 1848-1855.

53. Беляев A.K. Передача возбуждения в случае трех взаимодействующих термов / А.К. Беляев // Химическая физика. - 1985. - Т. 4. - С. 750-758.

54. Croft Н. A theoretical study of mutual neutralization in Li+ + H_ collisions / H. Croft, A.S. Dickinson, F.X. Gad6a // Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. - 1999. - Vol. 32. - P. 81-94.

55. Rodionov D.S. Extended study of low-energy inelastic magnesium-hydrogen collisions / D.S. Rodionov, A.K. Belyaev, M. Guitou, A. Spielfiedel, N. Feautrier, P.S. Barklem // Известия Российского государственного педагогического университета им. А.И. Герцена. - 2014. - Vol. 165. - Р. 63-71.

56. Mashonkina L. Astrophysical tests of atomic data important for the stellar Mg abundance determinations / L. Mashonkina // Astronomy &; Astrophysics. -2013. - Vol. 550. - Art. A28.

57. Guitou M. Inelastic Mg + H collision processes at low energies / M. Guitou, A.K. Belyaev, P.S. Barklem, A. Spielfiedel, N. Feautrier // Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. - 2011. - Vol. 44 - Art. 035202.

58. Belyaev A.K. Cross sections for low-energy inelastic Mg-fH and Mg+ + H~ collisions / A.K. Belyaev, P.S. Barklem, A. Spielfiedel, M. Guitou, N. Feautrier, D.S. Rodionov, D.V. Vlasov // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. 2012. - Vol. 85 - Art. 032704.

59. Shi J.R. Statistical equilibrium of silicon in the atmospheres of metal-poor stars / J.R. Shi, T. Gehren, L. Mashonkina, G. Zhao // Astronomy к Astrophysics. - 2009. - Vol. 503. - P. 533-540.

60. Shi J.R. Silicon abundances in nearby stars from the Si I infrared lines / J.R. Shi, M. Takada-Hidai, Y. Takeda, K.F. Tan, S.M. Hu, G. Zhao, C. Cao // The Astrophysical Journal. - 2012. - Vol. 755. - Art. 36.

61. Cohen J.G. A new type of extremely metal-poor star / J.G. Cohen, A. MeWilliam, N. Christlieb, S. Shectman, I. Thompson, J. Melendez, L. Wisotzki, D. Reimers // The Astrophysical Journal Letters. - 2007. - Vol. 659. - Art. L161.

62. Shi J.R. The chemical imprint of silicate dust on the most metal-poor stars / A.P. Ji, A. Frebel, V. Bromm // The Astrophysical Journal. - 2014. - Vol. 782. - Art. 95.

63. Kalemos A. An accurate description of the ground and excited states of SiH / A. Kalemos, A. Mavridis, A. Metropoulos // Journal of Chemical Physics.

- 2002. - Vol. 116. - P. 6529-6540.

64. Miller W.H. A unified treatment of Penning ionization and excitation transfer / W.H. Miller, H. Morgner // The Journal of Chemical Physics. - 1977. -Vol. 67. - P. 4923-4930.

65. Smith I.W.M. Low Temperatures and Cold Molecules / I.W.M. Smith. -Imperial College Press, 2008. - 580 p.

66. Weidemiiller M. Cold Atoms and Molecules: Concepts, Experiments and Applications to Fundamental Physics / M. Weidemiiller, C. Zimmermann.

- Wiley-VCH, 2009. - 400 p.

67. Krems R.V. Cold Molecules: Theory, Experiment, Applications / R.V. Krems, B. Friedrich, W.C. Stwalley. - CRC Press, 2009. - 753 p.

68. Gingell A.D. Cold chemistry with electronically excited Ca+ Coulomb crystals / A.D. Gingell, M.T. Bell, J.M. Oldham, T.P. Softley, J.N. Harvey // The Journal of Chemical Physics. - 2010. - Vol. 133. - Art. 194302.

69. Baba T. Cooling and Mass-Analysis of Molecules Using Laser-Cooled Atoms / T. Baba, I. Waki // Japanese Journal of Applied Physics. - 1996. - Vol. 35. - Art. L1134.

70. Willitsch S. Chemical applications of laser- and sympathetically-cooled ions in ion traps / S. Willitsch, M.T. Bell, A.D. Gingell, T.P. Softley // Physical Chemistry Chemical Physics. - 2008. - Vol. 48. - P. 7200-7210.

71. Molhave K. Formation of translationally cold MgH+ and MgD+ molecules in an ion trap / K. Molhave, M. Drewsen // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2000. - Vol. 62. - Art. 011401(R).

72. Bell M.T. Ion-molecule chemistry at very low temperatures: cold chemical reactions between Coulomb-crystallized ions and velocity-selected neutral molecules / M.T. Bell, A.D. Gingell, J.M. Oldham, T.P. Softley, S. Willitsch // Faraday Discussions. - 2009. - Vol. 142. - P. 73.

73. Staanum P.F. Probing Isotope Effects in Chemical Reactions Using Single Ions / P.F. Staanum, K. Hojbjerre, R. Wester, M. Drewsen // Physical Review Letters. - 2008. - Vol. 100. - Art. 243003.

74. Hall F.H.J. Light-assisted ion-neutral reactive processes in the cold regime: radiative molecule formation versus charge exchange / F.H.J. Hall, M. Aymar, N. Bouloufa-Maafa, O. Dulieu, S. Willitsch // Physical Review Letters. -2011. - Vol. 107. - Art. 243202.

75. Dulieu O. Cold molecules: a chemistry kitchen for physicists? / O. Dulieu, M. Raoult, E. Tiemann // Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. - 2006. - Vol. 39. - Introductory Review.

76. Gianturco F.A. Concluding remarks: achievements and challenges in cold and ultracold molecules / F.A. Gianturco, M. Tacconi // Faraday Discussions. -2009. - Vol. 142. - P. 463-477.

77. Doyle J. Quo vadis, cold molecules? / J.Doyle, B.Friedrich, R.V.Krems, F.Masnou-Seeuws // European Physycal Journal D. - 2004. - Vol. 31. -P. 149.

78. Bodo E. Ultra low-energy behavior of an ionic replacement reaction 3He4He+ + 4He->4He2+-f3He / E. Bodo, F.A. Gianturco // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2006. - Vol. 73. - Art. 032702.

79. Coté R. Ultracold atom-ion collisions / R. Coté, A. Dalgarno // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 2000. - Vol. 62. - Art. 012709.

80. Siska P.E. Cold and ultracold ion-neutral inelastic collisions: Spin-orbit relaxation in He + Ne+ / P.E. Siska // Journal of Chemical Physics. -2001. - Vol. 115. - P. 4527.

81. Wells E. Charge transfer and elastic scattering in very slow H+ + D(ls) half collisions / E. Wells, K.D. Carnes, B.D. Esry, I. Ben-Itzhak // Physical Review Letters. - 2001. - Vol. 86. - P. 4803.

82. Makarov O.P. Radiative charge-transfer lifetime of the excited state of (NaCa)+ / O.P. Makarov, R. Coté, H. Michels, W.W. Smith // Physical Review Letters. - 2003. - Vol. 67. - Art. 042705.

83. Ландау Л.Д. Теоретическая физика, Том III. Квантовая механика (нерелятивистская теория) / Л.Д. Ландау, Е.М. Лифшиц. - Москва: Наука, 1963. - 704 с.

84. Zipkes С. A trapped single ion inside a Bose-Einstein condensate / C. Zipkes, S. Palzer, C. Sias, M. Köhl // Nature. - 2010. - Vol. 464. - P. 388-391.

85. Zipkes C. Cold Heteronuclear Atom-Ion Collisions / C. Zipkes, S. Palzer, L. Ratschbacher, С. Sias, M. Köhl // Physical Review Letters. - 2010. - Vol. 105. - Art. 133201.

86. Ratschbacher L. Controlling chemical reactions of a single particle / L. Ratschbacher, С. Zipkes, С. Sias, M. Köhl // Nature Physics. - 2012. -Vol. 8. - P. 649-652.

87. Sandoabc K.M. The emission of radiation near 600 Â by helium / K.M. Sandoabc // Molecular Physics. - 1971. - Vol. 21. - P. 439-447.

88. Julienne P.S. Nonadiabatic theory of atomic line broadening: Redistribution calculations for Sr ( lP lS) + Ar / P.S. Julienne, F.H. Mies // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 1986. - Vol. 34. - P. 3792-3808.

89. Zygelman B. Radiative quenching of He (2 lS) induced by collisions with ground-state helium atoms / B. Zygelman, A. Dalgarno // Physical Review A - Atomic, Molecular, and Optical Physics. - 1988. - Vol. 38. - P. 1877-1884.

90. Gianturco F.A. Radiative association rates and structure of resonances for Li and Li+ colliding with H and H+ / F.A. Gianturco, P. Gori Giorgi // The Astrophysical Journal. - 1997. - Vol. 479. - P. 560-567.