Математическое моделирование работы газожидкостных реакторов при влиянии растворенного газа тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.13.18, кандидат технических наук Кравцов, Андрей Владимирович

• Кравцов, Андрей Владимирович
• кандидат технических наук
• 2004

Оглавление диссертации кандидат технических наук Кравцов, Андрей Владимирович

Введение

Глава I. Литературный обзор

1.1. Основные закономерности химических превращений в системе газ-жидкость

1.2. Классификация газожидкостных реакторов

1.3. Газлифтный реактор 14 Конструкции газлифтных реакторов 15 Гидродинамика в газлифтных реакторах 16 Структура газожидкостного потока 16 Распределение давлений в газлифтном реакторе 18 Скорость циркуляции жидкости в газлифтном реакторе

1.4. Математическая модель реактора идеального вытеснения 25 Математическое моделирование химической реакции на слое катализатора 26 Математические модели многофазных систем

1.5. Математическая модель проточного реактора с перемешиванием 30 -Множественность стационарных состояний реакторов с мешалкой 32 Математическая модель с учетом температурной зависимости 34 Устойчивость режимов работы химических реакторов 39 Стационарные состояния и устойчивость

1.6. Множественность стационарных состояний и устойчивость работы газожидкостных реакторов

Число и устойчивость стационарных режимов газожидкостных реакторов

1.7. Выводы

Глава II. Математическое моделирование газлифтного реактора с неподвижным слоем катализатора. 52 II. 1. Устройство и принцип действия реактора

II.2. Упрощенная математическая модель газлифтного реактора 53 Нахождение производительности газлифтного реактора

Глава III. Изучение устойчивости газожидкостного реактора непрерывного действия с мешалкой с учетом влияния температуры на растворимость газа

III. 1. Математическая модель газожидкостного реактора непрерывного действия с мешалкой, учитывающая влияние температуры на растворимость газа

111.2. Результаты решения математической модели. Нахождение области множественности стационарных состояний реактора

111.3. Явление гистерезиса в газожидкостном реакторе с учетом влияния температуры на растворимость газа

111.4. Определение условий множественности стационарных состояний реактора

111.5. Исследование устойчивости стационарных состояний реактора 85 Заключение 96 Список литературы 98 Приложение

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Математическое моделирование работы газожидкостных реакторов при влиянии растворенного газа»

Глубокая переработка углей требует разработки эффективных технологий получения из угля продуктов топливного и химического назначения. Такие технологии могут быть реализованы в многофазных реакторах различных типов. Одними из примеров газожидкостных реакторов являются реактор с мешалкой, который широко используется в настоящее время в промышленности и газлифтный реактор с неподвижным слоем катализатора. Он прост и надежен в эксплуатации и является саморегулирующим, то есть не требует регулировки расхода газа. Уникальность этого аппарата заключается в том, что наряду с химической реакцией на слое катализатора, в нем происходит предварительное насыщение жидкой фазы водородом, что обеспечивает интенсивное протекание химической реакции. Процесс растворения водорода, его содержание в жидкой фазе в значительной мере определяет протекание газожидкостного процесса ожижения угля. Комплексное исследование этого процесса, поиск условий эффективного его проведения в газожидкостных реакторах невозможно без построения математических моделей этих реакторов, которые бы в полной мере отражали роль растворенного газа при протекании газожидкостных процессов. Результаты математического моделирования процессов ожижения углей в газожидкостных реакторах можно использовать для совершенствования технологии и повышения эффективности работы данного оборудования.

К настоящему времени хорошо известны математические модели структуры потоков, возникающих в элементах химических реакторов при движении фаз. Это математическая модель потока идеального вытеснения, основу которой составляет система дифференциальных уравнений и математическая модель потока идеального смещения, в стационарных условиях, представляющая собой систему алгебраических уравнений. Достоинством этих моделей является их простота, однако по причине сложности физико-химических процессов, протекающих в газожидкостных реакторах, эти модели не могут отражать реальной картины проведения процесса. Большего приближения к реальным свойствам системы можно достичь комбинацией ^ математических моделей потоков, используя их в качестве составных частей построения более точной модели аппарата. Данный подход может быть использован при моделировании газлифтного реактора с неподвижным слоем катализатора. По причине новизны такого аппарата отсутствуют попытки его математического моделирования. Поэтому разработка математической модели газлифтного реактора с неподвижным слоем катализатора является актуальной проблемой для решения задачи моделирования газожидкостных процессов.

В имеющихся исследованиях по динамике газожидкостных реакторов с ф мешалкой существует возможность определения с помощью математического моделирования условий устойчивой работы таких аппаратов. Однако в используемых моделях не учитывается, что изменение температуры оказывает влияние на растворимость газа в жидкой фазе, что может приводить к значительным ошибкам в определении условий эффективного проведения процесса. В связи с этим возникает необходимость разработки и исследования математической модели, описывающей динамическое поведение # газожидкостного реактора с учетом влияния температуры на растворимость газа.

Целью настоящей работы является разработка и исследование математических моделей газожидкостных процессов с учетом особенностей, обусловленных влиянием растворенного газа на работу реакторов. Научная новизна работы заключается в следующем:

- разработана математическая модель нового непрерывно действующего 0 газлифтного реактора с неподвижным слоем катализатора;

- показано влияние условий массо переноса и кинетики реакции на распределение концентраций реагентов в контуре газлифтного реактора;

- изучена динамика протекания газожидкостного процесса в реакторе непрерывного действия с мешалкой с учетом влияния температуры на растворимость газа для двух случаев: 1) когда растворимость газа с ростом температуры снижается; 2) когда растворимость газа с ростом температуры увеличивается;

- установлено, что закон изменения растворимости газа влияет на форму кривой тепловыделения. При снижении растворимости газа с ростом температуры кривая тепловыделения имеет максимум, что отражается на динамике процесса и множественности стационарных состояний;

- найден критерий множественности стационарных состояний, условия статической и динамической устойчивости работы реактора.

Заключение диссертации по теме «Математическое моделирование, численные методы и комплексы программ», Кравцов, Андрей Владимирович

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Диссертация является научно-квалификационной работой, в которой содержится решение задачи математического моделирования газожидкостных процессов с учетом особенностей, обусловленных влиянием растворенного газа на работу реакторов, имеющей существенное значение для теории газожидкостных аппаратов химической промышленности.

Основные научные результаты и выводы заключаются в следующем.

1. Разработана математическая модель протекания газожидкостного процесса в газлифтном реакторе непрерывного действия с неподвижным слоем катализатора, которая позволяет рассчитать профили концентраций реагентов в различных частях реактора, что может быть использовано для повышения эффективности работы аппаратов данной конструкции.

2. Установлено влияние коэффициента массопереноса между газом и жидкостью, а также кинетики реакции на распределение концентраций реагентов в контуре газлифтного реактора с неподвижным слоем катализатора, получены графики изменения концентраций реагентов в контуре реактора.

3. Найдено выражение Qx - f(cLQ,k,f3R,C*g,T'R,f3T,z'T,q), позволяющее определять значение расхода Q\ поступающей в реактор жидкости, при котором будет иметь место оптимальное соотношение производительности (она будет максимальной при данных условиях) и степени превращения жидкого реагента.

4. Обнаружено, что закон изменения растворимости газа влияет на форму кривой тепловыделения: 1) с ростом температуры растворимость газа снижается, кривая тепловыделения имеет максимум, соответствующий максимальной скорости химической реакции, дальнейшее увеличение температуры приводит к снижению скорости тепловыделения; 2) с ростом температуры растворимость газа увеличивается, кривая тепловыделения максимума не имеет, возрастание скорости тепловыделения происходит на всем интервале температур.

5. Определены оптимальные условия проведения газожидкостного процесса в реакторе с мешалкой, а именно отсутствие множественности стационарных состояний при температуре ТорЬ соответствующей максимальной скорости химической реакции.

6. Выявлено явление гистерезиса -в рабочем диапазоне изменения параметров процесса, заключающееся в разности температур зажигания и затухания химической реакции.

7. Найден критерий множественности стационарных состояний реактора на основе анализа математической модели, построенной с учетом влияния температуры на растворимость газа, позволяющий определить, возможна ли при данных условиях множественность.

8. Найдены области с различными типами динамического поведения системы путем исследования математической модели газожидкостного реактора с мешалкой.

9. Определены критерии статической и динамической устойчивости газожидкостного реактора с перемешивающим устройством, получены графики различных типов положений равновесия (узлы, фокусы, седла) процесса.

Список литературы диссертационного исследования кандидат технических наук Кравцов, Андрей Владимирович, 2004 год

1. Астарита Д. Массопередача с химической реакцией. М., «Химия», 1971.223с.

2. Данквертс П. В. Газожидкостные реакции. М., «Химия», 1973. 296 с.

3. Закгейм А.Ю. Введение в моделирование химико-технологических процессов. М., 1982.

4. Ramachandran Р.А., Chaudhari V., Three-phase catalytic reactors, Gordon and

5. Breach Sci. Publ., N.Y., 1983, 427 p.

6. Gianetto A., Silveston P.L., Multiphase chemical reactors, Theory, Design, Scale up, Hemisphere Publ. Corp., N.Y., 1986, 682 p.

7. Shah Y.T., Gas-Liquid-Solid Reactor Design, McGraw-Hill International Book1. Company, 1979, 373 p.

8. Вэйлас С. Химическая кинетика и расчеты промышленных реакторов. М.,1967.

9. Salmi Tapio, Warna Johan, Aitamaa Juhani, Mousieinen Hannu, Catalytic reactor models in kinetic research and in process simulation, Finn.Chem. Congr. v.16, N1013 (1989) p.1056.

10. Мурзин Д.Ю., Кулькова H.B. Влияние массопереноса на кинетику жидкофазного гидрирования органических соединений // Хим.пром. -1992. №11. с.635-640. . ;

11. Железняк А.С., Иоффе И.И. Методы расчета многофазных жидкостных . реакторов. Л., «Химия», 1974. 320 с.

12. Френке Р. Математическое моделирование в химической технологии. М., «Химия», 1971. 272 с.

13. Калечиц И.В. Моделирование ожижения угля. М., 1999.

14. Батунер Л.М., Позин М.Е. Математические методы в химической технике. Л., 1963.

15. D.W.F. Brilman, M.J.V. Goldschmidt, G.F. Versteeg and W.P.M. van Swaaij, Heterogeneous mass transfer models for gas absorption in multiphase systems, Chem. Eng. Sc. 55:15 (2000) 2793-2812.

16. Соколов В.Н., Доманский И.В. Газожидкостные реакторы. JL, «Машиностроение», 1976. 216 с.

17. Вейлас С. Химическая кинетика и расчет промышленных реакторов. М., «Химия», 1967. 1414 с.

18. Сеттерфилд Ч. Практический курс гетерогенного катализа. М., 1984.

19. Рамм В.М. Абсорбция газов. М., «Химия», 1976. 656 с.

20. Кутателадзе С.С., Стырикович М.Д. Гидравлика газожидкостных систем. M.-JL, Госэнергоиздат, 1958. 232 с.

21. Телетов С. Г. Вопросы гидродинамики двухфазных смесей. «Труды ЦКТИ. Котлотурбостроение», 1965, вып. 59, с. 3-11.

22. Тонг JI. Теплоотдача при кипении и двухфазное течение. М., «Мир», 1969. 344 с.

23. Yermakova A., Stefoglo E.F., Umbetov A.S., Kuzmin V.A., Development of mathematical models of three-phase fluidized bed reactors, 6-th Intern. Congress of Chem. Eng. Chem. Equipment Design and Automation, CHISA'78, Praha, 1978, 84-88.

24. Hendrik Yan Yanssen, Selective catalytic Hydrogenations in gas- liquid-solid reactors with an evaporating solvent, Proetschnift, 1989.

25. Соколов B.H., Геллис Ю.К. Гидродинамика барботажного кожухотрубного реактора. «Хим. промышленность», 1962, №10, с. 757761.

26. Duveen R.F., High Performance Gas-Liquid Reaction Technology, Symposium "New Frontiers in Catalytic Reactor Design", 21 October 1998, Billingham (UK).

27. Кафаров B.B., Глебов М.Б. Математическое моделирование основных процессов химических производств. М.: Высшая школа, 1991.

28. Писаренко В.Н. Основные проблемы теории моделирования каталитических процессов // ТОХТ. 1994. №5. - с.490-499.

29. Жеребятьев И.Ф. и Лукьянов А.Т. Математическое моделирование уравнений типа теплопроводности с разрывными коэффициентами. М., 1968.

30. Левеншпиль О. Инженерное оформление химических процессов. М., «Химия», 1969. 621 с.

31. Petersen Е.Е., Chemical Reaction Analysis, Englewood Cliffs, N.J.: Prentice-Hall (1965).

32. Luss D. and Amundson N.R., AIChE Journal, 14, 211 (1968).

33. Liu S.L., Aris R. and Amundson N.R., Ind. Eng. Chem. Fund., 2, 12 (1963).

34. Cardoso M.A.A. and Luss D., Chem. Eng. Sci., 24, 1599 (1969).

35. Liu S.L. and Amundson N.R., Ind. Eng. Chem. Fund., 1, 200 (1962).

36. Liu S.L. and Amundson N.R., Ibid, 2, 183 (1963).m

37. Schmitz R.A. and Amundson N.R., Chem. Eng. Sci., 18, 265, 391 (1963).

38. Перлмуттер Д. Устойчивость химических реакторов. Л., "Химия", 1976.-256с.

39. Matsuura Т. and М. Kato, Chem. Eng. Sci., 22, 171, (1967).

40. Liljenroth F.G., Chem. Met. Eng., 19, No 6, 287 (1918).

41. Furusawa Т.Н., Nashimura and T. Miyauchi, J. Chem. Eng. Japan, 2, 95 (1969).a

42. Vejtassa S.A. and Schmitz R.A., (1970), An experimental study of steady state multiplicity and stability in an adiabatic stirred reactor, AlCiiE Journal 16, 410-419.

43. Е.Ф. Стефогло. Газожидкостные реакторы с суспендированным катализатором. Новосибирск: Наука, 1990.

44. Charpentier, J.C.: ACS Symp. Series 72, 223 (1978).45. van Landeghem H. : Chem. Eng. Sci. 35, 1912 (1980).

45. Joshi J.B., Pandit A.B. and Sharma M.M.: Chem. Eng. Sci. 37, 813 (1982).

46. Barona N.: Hydrocarbon Proc. 58 (7), 179 (1979).

47. W 48. J.A. Widman, A. Steiff, P.-M. Weinspach, Suspension behaviour of two-and three- phase stirred reactors, Ger. Chem. Eng. 5 (1985) 321-335.

48. Ledacowicz S., Nettelhoff H., Deckwer W.D., Gas-Liquid Mass-transfer data in a stirred autoclave Reactor, Ind.Eng. Chem.Fundam. Vol.23 (1984) 510-512.

49. Schmitz R.A. and Amundson N.R., Chem. Eng. Sci., 18, 265, 391, 415, 447 (1963).

50. Luss D. and Amundson N.R., Chem. Eng. Sci., 22, 267 (1967).

51. Hoffman LA., Sharma S. and Luss D., (1975), Steady state multiplicity ofadiabatic gas-liquid reactors: I. The single reactor case, AIChE Journal 21, 318-326.

52. Raghuram S. and Shah, Y.T.: Chem. Eng. J. 13, 81 (1977).

53. Raghuram S., Shah Y.T. and Tierney. J.W.: Chem. Eng. J. 17, 63 (1979)

54. Huang D.T.-J. and Varma A., (1981), Steady-state uniqueness and multiplicity of non-adiabatic gas-liquid CSTRs, AIChE Journal 21, 481 -489.

55. Huang D.T.-J. and Varma A., (1981), Steady-stale and dynamic behavior offast gas-liquid reactions in non-adiabatic continuous stirred tank reactors, Chemical Engineering Journal 21, 47-57.

56. Singh C.P.P., Shah Y.T. and Carr N.L.: Chem. Eng. J. 23, 101 (1982). i

57. Ding J.S.Y., Sharma S. and Luss D.: Ind. Eng. Chem. (Fund.) 13, 76 (1974).

58. Hancock M.D. and Kenney C.N.: Chem. Eng. Sci. 32, 629 (1977).

59. Westerterp K.R., van Swaaij W.P.M. and Beenackers A.A.C.M. Chemical reactor design and operation. John Wiley & Songs, 1984. a

60. М.Г. Слинько, A.JI. Муллер, Кинетика и катализ, 2, 467 (1961).

61. Е.А. Иванов, B.C. Бесков, М.Г. Слинько, Теор. основы хим. технол., 1, 488 (1967).

62. М.Г. Слинько, B.C. Бесков, Ю.Л. Вяткин, Е.А, Иванов, Докл. АН СССР, 204, 1399 (1972).

63. Ridgway Darin, Sharma R.N., Nanley Tomas R., Fast to instantaneous reaction regime transition in a gas-liquid vessel, AIChE J. Vol.37, N4 (1991) 633-635.

64. B.C. Бесков, T.B. Харькова, Э.А. Новиков. Число и устойчивость стационарных режимов газожидкостных реакторов. Теоретические основы химической технологии, №1 том XIII, 1979.

65. М.Х. Карапетьянц, Химическая термодинамика, М., Госхимиздат, 1953.

66. Г.К. Боресков, М.Г. Слинько, Хим. промышленность, №1, 22 (1964).

67. Aris R. and Amundson N.R., (1958), An analysis of chemical reactor stability -and control part I to III, Chemical Engineering Science 7, 121-155.

68. Uppal A., Ray W.H. and Poore A.B., (1974), On the dynamic behavior of continuous stirred tank reactors, Chemical Engineering Science 29, 967-985.

69. Uppal A., Ray W.H. and Poore A.B., (1976), The classification of the dyrianiic.-behavior of continuous stirred tank reactors Influence of reactor residence time, Chemical Engineering Science 31, 205-214.

70. Olsen R.J. and Epstein I.R., (1993), Bifurcation analysis of chemical reaction mechanisms. II. Hopf bifurcation analysis, Journal of Chemical Physics 98, 2805-2822.

71. Baccaro G.P., Gaitonde N.Y. and Douglas J.M., (1970), An experimental study of oscillating reactors, AiChE Journal 16, 249-254.

72. Vleeschhouwer P.H.M. and Fortuin J.M.H, (1990), Theory and experiments concerning the stability of a reacting system in a CSTR. AIChE Journal 36, 961-965.

73. Heiszwolf J J. and Fortuin M.H., (1997), Design procedure for stable operations of first-order reaction systems in a CSTR, AIChE Journal 43, 10601068.

74. Sharma S., Hoffman L.A. and Luss D., (1976), Steady state multiplicity of adiabatic gas-liquid reactors: II. The two consecutive reactions case, AIChE Journal 22, 324-331.

75. Singh C.P.P. and Shah Y.T., (1982), The effect of gas feed temperature on the steady state multiplicity of an adiabatic CSTR with fast pseudo-first-order reaction. Chemical Engineering Journal 23, 101-104.

76. Vleeschhouwer P.H.M., Garton, R.D. and Fortuin, J.M.H, (1992), Analysis of limit cycles in an industrial oxo reactor. Chemical Engineering Science 47, 2547-2552.

77. G.F. Versteeg, J.B.M. Visser, L.L. van Dierendonck and J.A.M. Kuipers. Absorbtion accompanied with chemical reaction in trickle-bed reactors. Chemical Engineering Science (1997), Vol. 52,Nos. 21/22, pp. 4057-4067.

78. Хемминг P.B. Численные методы, M., 1972.

79. Воробьева Г.Н., Данилова А.Н. Практикум по численным методам, М.,1979.

80. Марчук Г.Й. Методы вычислительной математики, М., 1977.

81. Swaaij, W.P.M. van and Versteeg, G.F., (1992), Mass transfer accompanied with complex reversible chemical reaction in gas-liquid systems: an overview, Chemical Engineering Science 47, 3181-3195.

82. Д.А. Франк-Каменецкий. Диффузия и теплопередача в химической кинетике, М., 1987.

83. Вольтер Б.В., Сальников И.Е. Устойчивость режимов работы химических реакторов. -М.: Химия, 1981.

84. Ledacowicz S. and Deckwer W.D., Some apects of design of commercial reactors for direct coal liquefaction, Chem.Eng.Commun. Vol.25 (1984) 333349.

85. Стефогло Е.Ф., Жукова О.П., Кучин И.В. Моделирование газожидкостных процессов на суспендированном катализаторе. Кемерово, 2000.

86. Oguztoreli M.N., М.Р. du Plessis and В. Ozum. Optimization of coal liquefaction reactors. The Canadian joyrnal of chemical engineering, Vol. 61, №6 pp. 816-823, 1983.

87. E.F. Stefoglo, V.I. Drobyshevich, V.A. Semikolenov, I.V. Kuchin, O.P. Zhukova. Evaluation of performance of gas-liquid reactors on solid catalyst. Chemical Engineering Journal, Vol. 91, pp. 199-204, 2003.

88. Джонсон К. Численные методы в химии. М., 1983.

89. Березин И.С., Жидков Н.П. Методы вычислений, т. 1, М., 1966.

90. Березин И.С., Жидков Н.П. Методы вычислений, т. 2, М., 1962.

91. Самарский А.А., Николаев Е.С. Методы решения сеточных уравнений. М., 1978.

92. Дьяченко В.Ф. Основные понятия вычислительной математики. М., 1972.

93. Демидович Б.П., Марон И.А., Шувалова Э.З. Численные методы анализа, М., 1968.

94. Вержбицкий В.М. Основы численных методов. М., 2002.

95. Пискунов Н.С. Дифференциальное и интегральное исчисления, том 1, М., 1965.

96. Пискунов Н.С. Дифференциальное и интегральное исчисления, том 2, М., 1965.

97. Камке Э. Справочник по обыкновенным •-•• дифференциальным уравнениям, М., 1976.

98. Холл Д., Уатт Д. Современные численные методы решения обыкновенных дифференциальных уравнений. М., 1979.

99. Форсайт д., Молл ер К., Численное решение систем линейных алгебраических уравнений. М., 1969.

100. Тихонов А.Н., Самарский А.А. Уравнения математической физики. М., 1966.

101. Копченова Н.В., Марон И.А. Вычислительная математика в примерах и задачах. М., 1972.