Изучение взаимодействия возбужденных атомов с поверхностью прозрачных диэлектрических материалов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.05, кандидат наук Петров Павел Александрович

• Петров Павел Александрович
• кандидат наук
• 2017

Оглавление диссертации кандидат наук Петров Павел Александрович

Введение

Глава I. Литературный обзор

Глава II. Методы и средства исследования взаимодействия атомов щелочных

металлов с поверхностью прозрачных диэлектрических материалов

2.1. Введение

2.2. Наноразмерные ячейки. Особенности, типы

2.3. Времяпролётные методы исследования процессов фотодесорбции и

сверхупругого рассеяния возбуждённых атомов на поверхности твёрдых тел

2.4. Выводы

Глава III. Возбуждение голубого свечения паров рубидия в сверхтонких

спектроскопических ячейках при двухфотонном возбуждении

3.1. Введение

3.2. Зависимость интенсивности голубого свечения от толщины ячейки и

давления паров

3.3. Спектры возбуждения флуоресценции с уровня 6P3/2 Rb через

двухступенчатое возбуждение уровня 5D5/2

3.4. Механизм возбуждения голубого свечения в сверхтонких кюветах и его

связь с фотоиндуцированными процессами на ограничивающих пары

поверхностях

3.5. Расщепление сверхтонкой структуры резонансных линий Rb и Cs в

магнитном поле

3.6. Выводы

Глава IV. Фотодесорбция атомов рубидия с поверхности сапфира и стекла

4.1. Введение

3

4.2. Конкуренция линейных и нелинейных фотоиндуцированных процессов

при десорбции атомов с поверхности твёрдых тел

4.3. Распределение фотодесорбированных атомов по скоростям отлёта

4.4. Выводы

Заключение

Приложение. Определение толщины сверхтонкой ячейки

Словарь терминов

Список литературы диссертационного исследования

4

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Изучение взаимодействия возбужденных атомов с поверхностью прозрачных диэлектрических материалов»

Введение

Взаимодействие атомов с поверхностью представляет большой

практический интерес и широко исследуется в интересах таких приложений как

катализ химических реакций, молекулярно-лучевая эпитаксия, адсорбция и

десорбция газов, диффузия атомов и молекул по поверхности твердых тел. В то

же время понимание природы взаимодействия атомных частиц с поверхностью

твердого тела остается весьма ограниченным. Особую сложность представляет

изучение процессов, происходящих при столкновениях с поверхностью атомов в

возбужденных электронных состояниях.

В последние годы отсутствие адекватной теории взаимодействия атомов с

поверхностью твердого тела негативно сказывается на развитии работ по

атомным чипам, в которых слишком близкая локализация атомов у поверхности

приводит к потерям частиц из микроловушек. Подобные проблемы возникают и

при использовании световых зеркал для манипуляций с охлажденными атомами и

при использовании светового давления для создания поверхностных

наноструктур. Недавним достижением исследований по данной тематике стало

использование фотодесорбции для повышения наполнения магнито-оптических

ловушек [1].

В диссертационной работе исследование взаимодействия возбужденных

атомов с поверхностью прозрачных диэлектриков выполнено на примере

модельной системы, состоящей из атомов рубидия, заключенных в сверхтонкую

оптическую ячейку (СТЯ) с сапфировыми окнами, а так же с использованием

времяпролётной методики в сантиметровой оптической ячейке с сапфировым

окном. Возбуждение атомов рубидия в СТЯ происходило под действием

излучения непрерывных полупроводниковых лазеров, настроенных на

соответствующие резонансные атомные переходы. Благодаря малой толщине

кюветы столкновения атомов с поверхностью сапфировых окон кюветы

происходят чаще, чем столкновения атомов между собой, что позволяет извлечь

 5

информацию о взаимодействии атомов с поверхностью твердого тела из

измерений спектров свечения паров и формы спектральных линий в спектрах

возбуждения флуоресценции. Исследования по времяпролётной методике

позволили определить глубину адсорбционного потенциала пары рубидий-

сапфир, а так же исследовать влияние длины волны десорбирующего излучения

на кинетическую энергию отлёта десорбированных атомов. В результате

выполнения диссертационной работы получены новые знания о процессах,

протекающих при столкновении возбужденных атомов с поверхностью твердого

тела.

Объектом исследования являются пары щелочных металлов, обладающих

интенсивными линиями поглощения в ближней инфракрасной области спектра.

Предметом исследования являются оптические свойства паров щелочных

металлов, взаимодействующих с поверхностью широкозонных диэлектриков,

которые в указанной области спектра прозрачны. Эксперименты проводились с

использованием вакуумированных спектроскопических ячеек различного типа, в

том числе, уникальных сверхтонких ячеек.

Цели, поставленные в диссертационной работе:

1. Исследование влияния поверхности кристаллического сапфира на процессы

тушения возбужденных состояний атомов рубидия.

2. Исследование перехода к режиму Пашена-Бака в эффекте Зеемана на

линиях сверхтонкой структуру атома рубидия.

3. Исследование фотодесорбции атомов рубидия с поверхности сапфира при

различных интенсивностях и длинах волн десорбирующего излучения.

4. Определение адсорбционного потенциала пары рубидий-сапфир.

Задачи, решённые на пути достижения целей исследования:

1. Создана экспериментальная установка для двухцветного возбуждения

состояния 5D5/2 рубидия в вакуумной СТЯ и получения спектров

 6

возбуждения флуоресценции с уровня 6P3/2 при резонансном и

нерезонансном возбуждении.

2. Исследована зависимость интенсивности флуоресценции с уровня 6P3/2

рубидия от давления насыщенного пара и толщины зазора между стенками

СТЯ.

3. Исследованы спектры возбуждения флуоресценции с уровня 6P3/2 для

различных величин зазора между стенками ячейки при резонансном и не

резонансном возбуждении уровня 5P3/2 в СТЯ.

4. Определена ширина линии флуоресценции с уровня 6P3/2 и её соотношение

с толщиной зазора ограничивающих поверхностей СТЯ.

5. Определены величины расщепления сверхтонкой структуры атомных

уровней в сильных поперечных магнитных полях, а также количество

возможных переходов в атоме рубидия.

6. Создана экспериментальная установка, позволяющая получать

времяпролётные спектры фотодесорбированных атомов при различных

длинах волн и плотностях энергии десорбирующего излучения.

7. Определены пороговые значения плотности энергии импульсов

десорбирующего излучения, при которых происходит переход к тепловому

механизму процесса фотодесорбции.

8. Рассчитана кинетическая энергия фотодесорбированных атомов при

десорбции излучением различной длины волны.

9. Получена зависимость количества фотодесорбированных атомов от

температуры подложки.

Положения, выносимые на защиту:

1. При двухцветном резонансном возбуждении атомов рубидия в сверхтонкой

ячейке происходит эффективное заселение возбужденного уровня 6P3/2

ведущее к интенсивной флуоресценции на длине волны 420 нм.

2. Интенсивность флуоресценции имеет квадратичную зависимость от высоты

столба паров при невысоких концентрациях паров.

 7

3. Спектры возбуждения флуоресценции в сверхтонкой кювете свободны от

допплеровского уширения, что позволяет разрешить сверхтонкую

структуру возбужденного состояния 5P3/2, а также наблюдать зеемановское

расщепление атомных линий в магнитном поле.

4. Энергия адсорбции атомов рубидия на поверхности сапфира равна 0,7 эВ.

5. Механизм десорбции атомов рубидия с поверхности сапфира под действием

излучения зависит от плотности энергии импульсов. При малой плотности

энергии интенсивность фотодесорбции прямо пропорциональна плотности

энергии импульса десорбирующего излучения. При превышении

определенного порога, зависящего от длины волны излучения, число

десорбированных атомов растет сверхлинейно, что свидетельствует о

переходе к тепловому механизму десорбции. Одновременно с переходом к

нелинейной зависимости числа десорбированных атомов от плотности

энергии импульса растет средняя кинетическая энергия десорбированных

атомов.

6. В линейной области зависимости числа десорбированных атомов от

плотности энергии импульса средняя кинетическая энергия

десорбированных атомов зависит от длины волны десорбирующего

излучения и не зависит от плотности энергии десорбирующих импульсов.

7. При фотодесорбции атомов рубидия с поверхности сапфира наблюдается

контринтуитивная зависимость средней кинетической энергии

десорбированных атомов от энергии квантов десорбирующего излучения: с

ростом энергии квантов десорбирующего излучения кинетическая энергия

десорбированных атомов уменьшается, что может быть связано с

открытием дополнительных каналов релаксации электронного возбуждения

адсорбированных атомов.

Достоверность научных положений и выводов, представленных в данной

диссертации, обеспечивается использованием проверенных методик,

воспроизводимостью результатов, и однозначной трактовкой полученных

 8

результатов и согласованностью с результатами работ других авторов по данной

тематике.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1. Впервые исследована флуоресценция с уровня 6P3/2 рубидия в СТЯ при

резонансном и не резонансном двухцветном возбуждении уровня 5D5/2.

Измерена ширина линии флуоресценции, а так же получены зависимости

интенсивности от толщины зазора между окнами СТЯ и давления

насыщенного пара.

2. Впервые получены экспериментальные значения глубины адсорбционного

потенциала пары рубидий-сапфир.

3. Установлена зависимость средней кинетической энергии

фотодесорбированных атомов рубидия от энергии десорбирующего кванта .

Практическая значимость полученных результатов заключается в

исключительной важности полученных экспериментальных данных для

построения адекватной теории взаимодействия возбужденных атомов с

поверхностью твердого тела. Исследованные характеристики фотодесорбции

будут использованы для разработки новых методов наполнения магнито-

оптических ловушек и очистки поверхностей в системах атомной спектроскопии

на чипе.

Реализация и апробация результатов:

Материалы диссертационной работы были использованы в Университете

ИТМО при выполнении грантов Российского фонда фундаментальных

исследований и представлены на 11 международных и всероссийских

конференциях: 2017 VI Всероссийский конгресс молодых ученых, Санкт-

Петербург, Россия; 2017 XLVI Научная и учебно-методическая конференция

Университета ИТМО, Санкт-Петербург, Россия; 2016 The VII International

Symposium “Modern Problems of Laser Physics”, г. Новосибирск, Россия; 2016

Laser Optics 2016, Санкт-Петербург, Россия; 2016 FLAMN-2016 (International

 9

Symposium "Fundamentals of Laser Assisted Micro and Nanotechnologies"), Санкт-

Петербург, г. Пушкин, Россия; 2016 V Всероссийский конгресс молодых ученых,

Санкт-Петербург, Россия; 2016 XLV Научная и учебно-методическая

конференция Университета ИТМО, Санкт-Петербург, Россия; 2015 IX

Международная конференция молодых ученых и специалистов «Оптика-2015»,

Санкт-Петербург, Россия; 2015 Laser Physics 2015 International Conference,

Аштарак, Армения; 2015 IV Всероссийский конгресс молодых ученых, Санкт-

Петербург, Россия; 2015 XLIV Научная и учебно-методическая конференция

Университета ИТМО, Санкт-Петербург, Россия.

По теме диссертации было опубликовано 10 работ, из них 5 работ в

журналах из списка Web of Science.

Личный вклад диссертанта. Содержание диссертации и научные

положения, выносимые на защиту, отражают персональный вклад автора в

работу. Постановка целей и задач исследований в рамках диссертационной

работы, подготовка публикаций выполнены совместно с научным руководителем

д.ф.-м.н., с.н.с. Тиграном Арменаковичем Вартаняном. В обсуждении

результатов принимали участие научные сотрудники лаборатории «Фотофизика

поверхности» и кафедры Оптической физики и современного естествознания

Университета ИТМО, причем вклад диссертанта был определяющим.

Структура и объём диссертации. Работа состоит из введения, четырёх

глав, заключения, приложения и списка литературы включающего 102

наименования. Материал изложен на 86 страницах, содержит 30 рисунков.

Первая глава посвящена обзору работ, касающихся взаимодействия атома с

поверхностью, представлен текущий уровень развития теории, достижения

экспериментальной техники и практические применения, реализованные на

основе этих достижений.

Во второй главе приведён краткий обзор существующих методик

исследования взаимодействия паров щелочных металлов с поверхностью

 10

широкозонных диэлектриков. Здесь рассмотрены как чисто спектроскопические

методики, так и применение времяпролётных методов для определения скорости

десорбированных частиц. Так же описаны современные спектроскопические

ячейки, позволяющие исследовать взаимодействие атомов с поверхностью

методами спектроскопии насыщенного поглощения (НП) и флуоресцентной

спектроскопии (ФС).

Третья глава посвящена исследованию спектра возбуждения

флуоресценции с уровня 6P3/2 Rb. Здесь подробно приведена методика

возбуждения и получения спектра, описана схема экспериментального стенда.

Приведены спектры возбуждения при резонансном и не резонансном

возбуждении уровня 5D5/2 Rb в СТЯ. Рассмотрена связь фотоиндуцированных

процессов, происходящих с атомами на ограничивающих поверхностях, с

явлением флуоресценции в СТЯ. Описано расщепление сверхтонкой структуры

уровней Rb, заключённого в сверхтонкую ячейку, в сильных поперечных

магнитных полях. Кроме того, рассмотрены аналогичные процессы в парах цезия.

Четвёртая глава посвящена адсорбции и десорбции рубидия с поверхности

кристаллического сапфира. Подробно описан экспериментальный стенд,

созданный для получения времяпролётных спектров (ВПС) фотодесорбированных

атомов и теоретическое описание получаемых ВПС. Приведена методика

разделения фото и термодесорбции по ВПС. Приведены результаты измерения

энергии адсорбции пары рубидий-сапфир, а так же результаты измерения

зависимости кинетической энергии фотодесорбированных атомов от энергии

десорбирующего кванта. Обсуждается механизм наблюдаемого

контринтуитивного результата.

В заключении приведены обобщенные результаты работы с

подчёркнутыми логическими связями между главами.

В приложении приведена методика измерения толщины СТЯ и параметры

области ячейки, в которой проводились измерения, описанные в третьей главе.

 11

Глава I. Литературный обзор

За последние десятилетия интерес к взаимодействию атомов с

поверхностью широкозонных диэлектриков со стороны научного сообщества

показывает стабильный рост. Интерес именно к щелочным металлам обусловлен

наличием только одного электрона на внешней оболочке, и, как следствие,

водородоподобной структурой атомных уровней с переходами, лежащими в

оптическом диапазоне. С другой стороны, такие широкозонные диэлектрики как

стекло, сапфир, ИАГ - прозрачны в видимом диапазоне длин волн, а так же

химически стойки к щелочным металлам. С появлением доступного научного

оборудования для исследований, а так же необходимостью решения проблем

связанных с повышением миниатюризации и интеграции техники, возможности

для исследований существенно расширились. Основная проблема, стоящая на

пути миниатюризации, которая обращает на себя внимание, связана с близкой к

единице вероятностью тушения возбуждения атома вблизи поверхности

диэлектрика. Это приводит к уширению оптических резонансов и ухудшению

рабочих характеристик приборов. В традиционных ячейках сантиметрового и

микрометрового размера для предотвращения тушения применяются различные

антирелаксационные покрытия с низкой энергией адсорбции [2-8], и буферные

газы ограничивающие свободный пробег атомов, что, в свою очередь, ведет к

уменьшению частоты столкновений атомов со стенками ячейки. Однако,

миниатюризация техники, повышение степени интеграции элементов ведут к

уменьшению размеров всех элементов, в том числе и ячеек. Переход к

нанометровым масштабам приводит неэффективности использования буферного

газа и невозможности использования имеющихся антирелаксационных покрытий.

В связи с этим имеется настоятельная потребность в изучении процессов

релаксации атомного возбуждения на поверхности широкозонных

диэлектрических материалов, здесь механизм тушения не установлен до сих пор,

 12

поскольку отсутствуют очевидные механизмы передачи энергии атомного

возбуждения в прозрачную подложку.

Первые теоретические и экспериментальные работы по взаимодействию

щелочных атомов с поверхностью относятся к 70 – 80-м годам двадцатого века [9-

14]. Благодаря этим теоретическим изысканиям, в 90-х годах количество

экспериментальных исследований заметно возросло. Впервые была исследована

адсорбция и десорбция щелочных металлов на широкозонных диэлектриках и

антирелаксационных покрытиях. Были определены энергия адсорбции натрия на

сапфире (0.75 эВ)[15] и пирексе (0.71 эВ)[16]. Так же, в работе [5] был определён

потенциал адсорбции цезия на сапфире - 0.43 эВ, пирексе - 0.53 эВ и пирекса

покрытого полимером октодецилттрихлорсиланом (OTS) – 0.4 эВ. В работе [17]

проведены исследования влияния структурных дефектов поверхности

кристаллического сапфира на адсорбцию цезия и определена энергия адсорбции в

0.58 эВ. В работе [5] так же приведено время прилипания (τs) атома цезия для

пирекса, сапфира и пирекса покрытого OTS. Эксперимент с определением

энергии адсорбции Rb на OTS представлен в работе [18] и составил 0.19 эВ.

Важное исследование по исследованию времени и вероятности прилипания

атомов рубидия к PDMS в капиллярных ячейках проведено в работе [19]..

Широкое распространение в технике в качестве антирелаксационного материала

получил парафин [8]. Согласно исследованиям выполненным в работе [14],

адсорбционный потенциал для рубидия и парафина на пирексе составил всего 0.1

эВ. Антирелаксационные покрытия и свето-индуцированная десорбция в

настоящее время применяются для наполнения и контроля объёмной плотности

атомов магнито-оптических ловушек [20-24] (Рисунок 1.1.1), а так же в ячейках

оптических магнетометров [25]. Здесь также следует отметить большую работу

[26] посвящённую когерентным эффектам. Интересная и перспективная

потенциальная возможность формировании упорядоченной поверхностной

структуры с помощью фотодесорбции продемонстрирована в [27, 28] (Рисунок

1.1.2.). Здесь необходимо отметить, что мощность напылявшийся металл –

 13

натрий, а плотность мощности десорбирующего света превышает порог

фотодесорбции.

Рисунок 1.1.1. – Зависимость количества атомов рубидия в магнито-оптической

ловушке от времени при её освещении различными длинами волн

десорбирующего излучения [21].

Для щелочных атомов и диэлектриков различают два процесса адсорбции –

химическую и физическую. Физическая адсорбция обусловлена

«дальнодействующими» силами Ван-дер-Ваальса и имеет зависимость z-3 (где z –

расстояние до поверхности). Типичное расстояние до поверхности при котором

взаимодействие описывается механизмом физической адсорбции от 1 до 100 нм.

На более близкой дистанции начинает доминировать химическая адсорбция. Она

имеет более сильную связь атома с поверхностью и значительно быстрее затухает.

Чёткой границы разделяющей химическую и физическую адсорбцию не

установлено [29], однако для пары щелочной метал – поверхность диэлектрика

принято считать граничным значением Ea = 0.5 эВ.

 14

Обзорная работа [30] включила в себя все имеющиеся на тот момент

теоретические и экспериментальные данные сил Ван-дер-Ваальса: потенциалов

C3, дистанцию равновесия zm, глубину потенциала D и энергии связи Ea

физической адсорбции для различных атомов и молекул с поверхностью. Однако

Рисунок 1.1.2 – Создание упорядоченной периодической структуры на

поверхности сапфира с помощью Бесселевых пучков десорбирующего света [27].

а) – схема эксперимента; б) – фрагмент свормированной структуры на

поверхности; в) – кольцевая структура пучка в зоне геометрической тени.

в ней не представлены металлы щелочной группы. Ко всему, коэффициенты

взаимодействия C3 для возбуждённых атомов с поверхностью так же не были

определены нигде ранее. Важной работой в этом направлении стал труд [31] по

определению отталкивающего потенциала для атома Cs возбуждённого в

высоколежащее состояние 6D3/2. Эксперимент в данной работе строился на

теоретических расчётах что состояние 6D3/2 атома Cs отталкивается от

поверхности сапфира за счёт сил поляризации. Спектральное проявление этих сил

должно было отразиться в частотном сдвиге спектральных линий относительно

 15

опорной ячейки. Для возбуждения приповерхностных атомов и получения

спектра была использована методика спектроскопии селективного отражения от

поверхности окон спектроскопической ячейки сантиметрового размера, луч

пробного лазера частотно модулировался. На полученном спектре (рисунке 1.1.3.)

виден частотный сдвиг линии относительно спектра поглощения в опорной

ячейке.

Рисунок 1.1.3. – Спектры селективного отражения от поверхности ИАГ (а) и

сапфира (б). SA –спектр поглощения в опорной ячейке [31].

Подгонкой теоретической модели к полученным экспериментальным

данным, авторами было вычислено значение потенциала отталкивания, которое

составило всего 0.66 эВ на z=10 нм. Расчёты показывают, что данное значение

позволяет оттолкнуться только атомам, имеющим проекцию скорости

перпендикулярную окну 30 м/с. Авторы связывают столь малое значение

потенциала с наличием перехода в атоме Cs 6D3/27P1/2 на длине волны 12.15 мкм

резонансного одному из колебательных переходов в решётке сапфира. В отличии

от цезия, рубидий не обладает резонансными переходами с сапфиром, поэтому

его возбуждение в высоколежащее 5D-состояние интересно с точки зрения

практического применения например в наноразмерных стандартах частоты с

помощью двухквантового возбуждения аналогично описанному в работе [32], или

магнитометрах нового поколения с высоким пространственным разрешением.

 16

Исследования, направленные на изучение расщепления сверхтонкой

структуры щелочных атомов в магнитных полях позволили создать на их основе

датчики магнитных полей. Преимуществом такого типа датчиков является их

работа при комнатной температура, размеры, а также относительно недорогие

материал что делает их значительно дешевле и неприхотливее датчиков на

эффекте Ханле (SQUID-магнетометры). Прорывным достижением в области

оптических магнетометров стало использование электромагнитно

индуцированной прозрачности (ЭИП) на тёмных модах [33]. Это значительно

повысило точность и чувствительность датчиков. Не смотря на пока ещё

отсутствие готовых технологических решений для производства, исследования в

данном направлении ведутся достаточно активно [33-47]. Необходимо так же

отметить обзорную статью по этой тематике [48].

В 2001 году было опубликовано первое сообщение о создании сверхтонкой

(СТЯ) оптической кюветы для паров щелочных [49]. Изобретение СТЯ открыло

возможность для экспериментального исследования ряда теоретически

предсказанных ранее [3] эффектов, в частности, периодической зависимости

формы линий отражения и пропускания сверхтонкой СТЯ от ее толщины. В

различных образцах она изменяется в диапазоне от 30 нм до нескольких

миллиметров [50] Эксперименты подтвердили необычное поведение

резонансного поглощения, флуоресценции, селективного отражения и

магнитооптических процессов в случае, когда размеры кюветы сравнимы с

резонансной длиной волны излучения. Были продемонстрированы преимущества

использования свободных от допплеровского уширения резонансов пропускания

и отражения сверхтонкой ячейки по сравнению с широко используемой техникой

насыщенного поглощения. Было также проведено сравнение поведения

поглощения и резонансной флуоресценции в чрезвычайно тонких ячейках с

парами Rb в зависимости от отношения длины волны D2 линии Rb 780 нм к

толщине ячейки 150-1800 нм [51]. При высокой интенсивности эти эффекты

наиболее заметны для толщин ячеек, кратной длине волны возбуждающего

 17

излучения. В частности, это позволяет использовать СТЯ в качестве частотного

репера свободного от Допплеровского уширения на толщинах λ/2 за счёт эффекта

сужения Дике [45, 52-67] и проводить исследования взаимодействия атомов с

поверхностью [52, 53, 60, 66, 67].

Стоит выделить исследования направленные на создание частотных

фильтров на основе щелочных металлов [54, 68, 69]. Частотные фильтры на

атомных переходах являются одними из самых узкополосные в оптике.

Спектральная полоса, например, флуоресцентных фильтров определяется

шириной линии поглощения атомов и составляет менее 0.002 нм для цезиевых

фильтров. Так же, ячейки с парами металла с использованием эффекта Фарадея

нашли применение в создании внутререзонаторных спектральных фильтров,

улучшающих характеристики диодных лазеров при более низкой стоимости и

простоте конструкции по сравнению с лазерами с внешним резонатором [70] –

Рисунок 1.1.4 (а). Достигнутое измеренное значение ширины линии составило

менее 400 кГц. В работе [71] было предложено теоретическое обоснование

работы оптического усилителя на парах рубидия, и дальнейшее развитие идеи -

реализация лазера на парах рубидия с диодной накачкой [72].

Рубидий получил широкое распространение в исследованиях механизма

четырёх волнового смешения в ячейках сантиметрового размера - [73, 74], в том

числе во внешних магнитных полях [33, 44, 45, 64, 75]. Здесь же следует

упомянуть об использование рубидия в качестве квантовой оптической памяти - в

работе [76] представлен прототип квантовой памяти на парах рубидия

работающий при комнатной температуре использующий ЭИП. Работа данного

типа памяти продемонстрирована с использованием ослабленных лазерных

импульсов до однофотонного уровня. Такой тип памяти хорошо стыкуется с

источниками одиночных фотонов – полупроводниковыми квантовыми точками.

 18

Рисунок 1.1.4. – а) спектральный фильтр на эффекте фарадея в конструкции

прототипа узкополосного диодного лазера; б) Кратковременная спектральная

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Петров Павел Александрович, 2017 год

y y

 vz 0

z z (4.3.3.)

 63

где Nд - количество десорбированных атомов. Оси направлены в соответствии с

рисунком. 4.3.1.

Рисунок 4.3.1. Упрощённая схема эксперимента по получению ВПС.

Для нахождения Nд, необходимо вычислить поверхностную концентрацию

атомов рубидия, адсорбированных на поверхности сапфира по формуле

Лэнгмюра [15]:

E

nад  R  n0  e kT

, (4.3.4.)

где R ≈ 2-3 Å – размер области взаимодействия атома с поверхностью, n0 -

объемная концентрация атомов, E ≈ 0,7 эВ – энергия адсорбции, T = 29 °C –

температура капли Rb. Тогда:

D2

N д  nад  S  P  nад    P , (4.3.5.)

4

где S – площадь сечения пучка импульсного лазера, D – диаметр пучка, P –

вероятность фотодесорбции. С учетом этого выражение для N(t) принимает

следующий вид:

 64

v vy 0 v

D2

 P   f  vx dvx  f  v y dv y  f  vz dvz

2 z0

N  t   nад    (4.3.6)

4 v1 vy 0  vz 0

Вычислим каждый интеграл в отдельности:

L x

 vx2   vx2 

v2 v2 t

1 1

 f  vx dvx    exp   2 dvx    exp   2 dvx 

v1 vt   v1  t 

v vt   L  vt 

t

L x

1  L2  t

x  L2 



vt  

 exp   2 2 

 t  vt  L

 dvx 

vt    t

 exp   2 2 

 t  vt 

t

Интегрирование по проекции скорости на ось Y требует учесть эффект

Доплера, из-за которого излучение будут поглощать атомы только с небольшой

скоростью v y [102]:

vyo     ,

где   4МГц - ширина линии непрерывного лазера. Подстановка численных

значений показывает, что vyo << vt . Это позволяет упростить интеграл:

 

 v y2   

vy 0

2    

f  v y dv y 

1 1

   exp   2 dv y 

vt      v 

  dv y 

vt     vt  

 vy 0  t 

Интеграл для проекции скорости на ось Z упрощается аналогично, так как в

данном случае его пределы ограничены шириной пучка Δx:

x x

 vz2  x

vz 0 2t 2t

1 1

 f  vz dvz    exp   2 dvz    dvz 

 vz 0 vt   x  vt  vt   x vt    t

2t 2t

Таким образом, количество десорбированных атомов прилетевших в зону

действия луча пробного лазера определяется следующим выражением:

 65

n0  R  x 2      D 2  P  E L2 

N t    exp   2 2 (4.3.7.)

2  vt    t

3 2

 kT t  vt 

Подстановка (4.3.7.) в (4.3.2.) даёт следующее выражение для вычисления

объемной концентрации атомов в области пучка непрерывного лазера:

 2  R      D 2  P  E L2  

n  t   n0 1 

  exp   2 2  (4.3.8.)

 3

3

vt    t  l

2

 kT t  vt  

 

2

Подставляя (4.3.8.) в (4.3.1.) получаем окончательное выражение для

интенсивности излучения непрерывного лазера, проходящего через кювету:

 2  n  R      D 2  P    E L2  

I  t   I 0 exp    l  n0   exp 

 0

 exp   2 2   (4.3.9.)

 3

3

vt    t 2

 kT t  vt  

 

2

График зависимости I(t), построенный в относительных единицах,

представлен на рисунке 4.3.2. Форма графика I(t) согласуется с формой

времяпролетных спектров полученных экспериментально.

Рис. 4.3.2 – Интенсивность излучения непрерывного лазера после прохождения

кюветы в зависимости от времени; to – время задержки максимума поглощения

относительно десорбирующего импульса. Длительность десорбирующего

импульса (10 нс) пренебрежимо мала по сравнению с to.

 66

В экспериментальной работе были получены ВПС для диапазона длин волн

десорбирующих квантов света от 414 до 950 нм с переменным шагом. Спектры

получены по методике, описанной во введении к главе с энергией импульса не

превышающей критическое значение плотности энергии перехода к тепловому

процессу десорбции (определённое по методике описанной в разделе 4.2). При

этом не было замечено явной зависимости порога начала тепловой десорбции от

длины волны десорбирующего излучения. Для каждой длины волны были

рассчитаны скорость и кинетическая энергия десорбированных атомов.

Зависимости времени задержки, и средней кинетической энергии от энергии

кванта десорбирующего света, представлены на рисунке 4.3.3 (а, б). Видно, что

средняя кинетическая энергия десорбированных атомов уменьшается при

увеличении энергии кванта десорбирующего излучения.

 67

Рисунок 4.3.4. – Точки на рисунке это значения кинетической энергии,

рассчитанные по результатам эксперимента. а) Зависимость времени задержки от

длины волны; б) Зависимость средней кинетической энергии от энергии

десорбирующего кванта света.

 68

Из формулы (4.3.9.) получаем выражение для времени задержки (интервал

времени от начала импульса десорбирующего излучения до момента времени, при

котором наблюдается минимум интенсивности):

L m

t0   L (4.3.10.)

vt 2kTэ

Экспериментальные значения t0 для различных длин волн десорбирующего

излучения (Рис. 4.3.3. (а)) позволяют получить из формулы (4.3.10.) зависимость

эффективной температуры десорбированных атомов от длины волны

импульсного лазера (Рисунок 4.3.4б)). Из графика зависимости эффективной

температуры от длины волны следует, что при длинах волн десорбирующего

импульса в пределах от 400 до 950 нм эффективная температура лежит в

диапазоне 550-750К.

Из рисунка 4.3.3.(б) также следует, что для десорбирующих квантов с

энергиями от 1.3 эВ до 1.9 эВ кинетическая энергия десорбированных атомов

составляет порядка 65 мэВ и остается практически неизменной в пределах

ошибки измерений. При энергиях кванта десорбирующего излучения от 2.3 эВ до

3 эВ кинетическая энергия десорбированных атомов также изменяется

незначительно вокруг среднего значения порядка 50 мэВ. Несмотря на

значительный разброс индивидуальных измерений, отличие средних значений

представляется надежно установленным. Уменьшение средней кинетической

энергии десорбированных атомов при увеличении энергии кванта

десорбирующего излучения на первый взгляд кажется неожиданным.

Действительно, при однофотонном механизме фотодесорбции [15] представляется

естественным увеличение средней энергии десорбированных атомов при

увеличении энергии кванта десорбирующего излучения. Возможное объяснение

противоположного результата измерений связано с тем, что при увеличении

энергии фотона десорбирующего излучения открывается новый канал

фотодесорбции, в котором атом десорбируется в возбужденном электронном

 69

состоянии. Если учесть, что энергия первого возбужденного состояния атома

рубидия равна 1.6 эВ, а измеренная энергия адсорбции порядка 0.7 эВ, то порог

открытия канала фотодесорбции в возбужденном состоянии оказывается близким

к интервалу, в котором наблюдается уменьшение кинетической энергии отлета

десорбированных атомов (Рисунок 4.3.4.)

Рисунок 4.3.3. – Схема возбуждения адатома квантами света от 1.3 до 3.0 эВ. r -

расстояние между атомом и поверхностью, U – потенциальная энергия атома

относительно основного состояния атома вдали от поверхности, Ug –

потенциальная энергия атома в основном состоянии.

 70

4.4. Выводы

В данной главе исследована адсорбция и десорбция рубидия с поверхности

кристаллического сапфира с использованием времяпролётной методики. Из

полученных ВПС было определено порогового значение плотности мощности

десорбирующего импульса, при превышении которого фотодесорбция сменяется

термодесорбцией. Экспериментальное значение порога начала термодесорбции

составило 105 Вт/см2. Оно совпадает с ранее полученным значением для пары

натрий-сапфир.

В главе так же представлены результаты измерений энергии адсорбции

пары рубидий-сапфир, что сделано впервые. Её значение составило Ead≈0.7 эВ.

Полученное значение близко к ранее полученным для натрия на сапфире и натрия

на пирексе (0.75 и 0.71 эВ соответственно [15, 16]), а так же цезия на сапфире 0.58

эВ [17].

Исследование зависимости средней кинетической энергии от длины волны

десорбирующего излучения при фотодесорбции дало неожиданный результат: с

ростом энергии десорбирующего кванта средняя кинетическая энергия

отлетающих атомов уменьшается, что может быть связано с дополнительного

нового канала релаксации электронного возбуждения адатома.

Положения, выносимые на защиту по Главе IV:

1. Энергия адсорбции атомов рубидия на поверхности сапфира равна 0,7 эВ.

2. Механизм десорбции атомов рубидия с поверхности сапфира под действием

излучения зависит от плотности энергии импульсов. При малой плотности

энергии интенсивность фотодесорбции прямо пропорциональна плотности

энергии импульса десорбирующего излучения. При превышении

определенного порога, зависящего от длины волны излучения, число

десорбированных атомов растет сверхлинейно, что свидетельствует о

переходе к тепловому механизму десорбции. Одновременно с переходом к

 71

нелинейной зависимости числа десорбированных атомов от плотности

энергии импульса растет средняя кинетическая энергия десорбированных

атомов.

3. В линейной области зависимости числа десорбированных атомов от

плотности энергии импульса средняя кинетическая энергия

десорбированных атомов зависит от длины волны десорбирующего

излучения и не зависит от плотности энергии десорбирующих импульсов.

4. При фотодесорбции атомов рубидия с поверхности сапфира наблюдается

контринтуитивная зависимость средней кинетической энергии

десорбированных атомов от энергии квантов десорбирующего излучения: с

ростом энергии квантов десорбирующего излучения кинетическая энергия

десорбированных атомов уменьшается, что может быть связано с

открытием дополнительных каналов релаксации электронного возбуждения

адсорбированных атомов.

 72

Заключение

В данной диссертационной работе представлены результаты исследования

взаимодействия атомов рубидия с поверхностью широкозонного диэлектрика.

Исследования проводились по двум методикам: спектроскопические

исследования в сверхтонкой сапфировой ячейке (СТЯ) и исследования по

времяпролётной методике в ячейке сантиметрового размера с сапфировым окном.

Конструкция и особенности СТЯ подробно описаны во второй главе. Методики

использовавшиеся для исследований в СТЯ подробно расписаны в третьей главе

работы, а времяпролётная методика описана во второй главе. В третьей главе

подробно описана лабораторная установка для получения времяпролётных

спектров.

В исследованиях, проведенных в СТЯ, обнаружена флуоресценция с уровня

6P3/2 при двухцветном возбуждение уровня 5D5/2. В отличие от ранее известных

результатов, полученных в длинных ячейках, возбуждение свечения на длине

волны 420 нм в СТЯ не может быть объяснено четыре волновым смешением.

Исследована зависимость влияния сапфировых стенок ячейки и давления

насыщенных паров рубидия на интенсивность и ширину линии флуоресценции с

уровня 6P3/2. Установлено, что интенсивность имеет квадратичную зависимость

от расстояния между стенками СТЯ при малой концентрации насыщенного пара.

При более высоких концентрациях показатель степени указанной зависимости

уменьшается, что, вероятнее всего, связано с ростом влияния заселения уровня

5D5/2 за счёт механизма пулинга.

Исследование ширины линии спектра флуоресценции с уровня 6P3/2 при

резонансном двухступенчатом возбуждении уровня 5D5/2 показало значения

порядка ~270 МГц, что меньше допплеровского уширения, и оказалось

приблизительно одинаковым для всех толщин СТЯ. Были получены спектры

возбуждения флуоресценции с уровня 6P3/2 при резонансном и нерезонансном

возбуждении уровня 5D5/2 с помощью лазеров с длинами волн 780 и 776 нм.

 73

Методика получения спектров подробно описана в третьей главе диссертации.

При резонансном возбуждении уровня 5P3/2 двухфотонного возбуждения уровня

5D5/2 так же наблюдаются нерезонансные двуфотонные переходы 5S1/2(F=2)

5D5/2(F''=0-4). При отстройке лазера 780 нм от резонансного перехода F=3F'=4

вплоть до 1080 МГц двухквантовые переходы в 5D5/2 состояние также

наблюдаются независимо от ширины зазора, и их величина превышает каскадное

возбуждение.

Исследование расщепления и перемешивания сверхтонкой структуры

атомных уровней в естественной смеси изотопов рубидия заключённого в СТЯ в

сильных поперечных полях показало, в режиме ПБС, что вместо 64 атомных

переходов (40 для 85Rb и 24 для 87Rb), остаётся только 20 (12 и 8

соответственно). Помимо этого, наблюдаются 4 перехода, запрещённые

правилами отбора при отсутствии внешнего магнитного поля. Полученные

экспериментальные данные хорошо согласуются с теоретическими моделями

расщепления атомных уровней Rb в сильных магнитных полях.

На расстояниях до поверхности менее нанометра, на возбуждённый атом

начинают действовать силы химических связей. При этом внешняя оболочка

атома сильно деформируется и его спектр поглощения уширяется до сотен

нанометров. В четвёртой главе описывается экспериментальный стенд для

измерений энергии адсорбции с помощью времяпролётной методики.

Лабораторная установка позволяет измерять скорость фотодесорбированных

атомов в зависимости от энергии и длины волны десорбирующего импульса

излучения по ВПС. Полученные на установке ВПС хорошо согласуются с

теоретическими расчетами, основанными на предположении о максвелловском

распределении десорбированных атомов по скоростям. Установлена зависимость

между температурой подложки и количеством адсорбированных атомов, что

позволило определить энергию адсорбции пары рубидий-сапфир. Значение

энергии этой связи составило ≈0.7 эВ, что оказалось близко к ранее измеренным

значениям для других щелочных металлов с другими подложками. Были

 74

произведены исследования зависимости кинетической энергии отлёта

десорбированных атомов от энергии десорбирующего кванта и получен

контринтуитивный результат: с увеличением энергии кванта, начиная с

определённого значения энергии, средняя кинетическая энергия атомов

уменьшается. Этот экспериментальный результат можно объяснить открытием

дополнительного канала релаксации электронного возбуждения адсорбированных

атомов.

В Приложении к диссертационной работе описана методика измерения

толщины СТЯ интерференционным методом.

 75

Приложение. Определение толщины сверхтонкой ячейки

Сверхтонкие ячейки представляют собой одномерную вариацию

наноразмерных ячеек. Используемая в исследованиях ячейка представляет собой

две сапфировые клиновидные пластины, расположенные под небольшим углом

друг к другу. Преимуществом данной конструкции для проведения исследований

является плавно меняющийся зазор, т.е. переменная высота столба паров. К

другим преимуществам относятся общие размеры ячейки и наглядность работы с

ней. Используемая в работе ячейка представлена на рисунке П.1.

Рисунок П.1. – Область измерений толщины СТЯ и направление осей XYZ.

Красным прямоугольником выделена область проводимых измерений.

Как видно по интерференционным кольцам на рисунке П.1. толщина зазора

между окнами ячейки плавно меняется по всей площади. Для достоверности

измерений зависимости исследуемых величин от толщины ячейки, было

необходимо провести измерение толщины зазора в интересующей области СТЯ.

Это было сделано с помощью интерференционного метода, схема измерений

 76

представлена на рисунке П.2. Измерения производились при комнатной

температуре СТЯ и нормальном атмосферном давлении.

Рисунок П.2. – Методика измерения толщины зазора между сапфировыми

окнами. 1 – непрерывный лазер; 2 – диафрагма, ограничивающая лазерный пучок;

3,4 – сапфировые окна; 5,6 – фотодиоды; 7,8 – вольтметры.

Поскольку образуемый пластинами клин имеет небольшой угол, то СТЯ

можно рассматривать как низкодобротный эталон Фабри-Перо и использовать

выражение (П.1) для определения толщины L.

𝜑

𝑅2 (1−𝑅 2 ) 𝐹×𝑠𝑖𝑛2 ( )

2

= × 𝜑 (П.1)