Измерение сечений образования долгоживущих продуктов протон-ядерных реакций в конструкционных материалах электроядерных установок тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.16, кандидат наук Чаузова Мария Владимировна

• Чаузова Мария Владимировна
• кандидат наук
• 2020

Оглавление диссертации кандидат наук Чаузова Мария Владимировна

ВВЕДЕНИЕ

ГЛАВА 1 ИНФОРМАЦИОННЫЙ АНАЛИЗ

1.1 Анализ ядерных данных о сечениях образования 44Т в хроме, железе, никеле и ниобии

1.2 Анализ ядерных данных о сечениях образования 178т2и в тантале и вольфраме

1.3 Анализ ядерных данных о сечениях образования И в алюминии, никеле, вольфраме и экспериментальных методов их определения

1.4 Выводы к главе

ГЛАВА 2 ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОПРЕДЕЛЕНИЕ СЕЧЕНИЙ ОБРАЗОВАНИЯ ДОЛГОЖИВУЩИХ ПРОДУКТОВ ПРОТОН-ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ

2.1 Методика экспериментального определения сечений образования

44гП и 178т2Н в образцах методом гамма-спектрометрии

2.2 Методика экспериментального определения сечений образования Н

в образцах методом бета-спектрометрии

2.3 Оценивание неопределенности сечений образования радионуклидов

2.4 Выводы к главе

ГЛАВА 3 ПОСТАНОВКА ЭКСПЕРИМЕНТА

3.1 Описание облученных образцов

3.2 Процедура гамма-спектрометрического анализа облученных образцов

3.2.1 Определение эффективности регистрации рентгеновского и гамма-излучения детекторами

3.2.2 Фон лаборатории

3.2.3 Получение и обработка гамма-спектров исследуемых облученных образцов

3.3 Процедура измерения активности Н в облученных образцах методом жидкосцинтилляционной бета-спектрометрии

3.3.1 Выделение Н из облученных образцов и приготовление счетных образцов

3.3.2 Создание библиотеки энергетических спектров

3.3.3 Получение и обработка бета-спектров 3Н

3.4 Выводы к главе

ГЛАВА 4 РЕЗУЛЬТАТЫ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СЕЧЕНИЙ ОБРАЗОВАНИЯ ДОЛГОЖИВУЩИХ ПРОДУКТОВ ПРОТОН-ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ В ОБРАЗЦАХ

4.1 Сечения образования 44Т и 44Бс в па1Сг, 56Бе, па1№, 93№

4.2 Сечения образования 178т2Н в паТ и natW

4.3 Сечения образования 3Н в образцах из 27А1, natNi и па^

4.4 Выводы к главе

ГЛАВА 5 ВЕРИФИКАЦИЯ ЯДЕРНЫХ МОДЕЛЕЙ В СОСТАВЕ ВЭТ ПРОГРАММ НА ОСНОВЕ ПОЛУЧЕННЫХ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ ДАННЫХ

5.1 Программы, используемые для моделирования экспериментальных данных

5.2 Сравнение результатов моделирования с экспериментальными данными для реакций п£йСг(р,х)44П, 56Те(р,х)44П, П£йМ(р,х)44Т^ 93№(р,х)44и

5.3 Методика расчета изомерных состояний и сравнение результатов моделирования с экспериментальными данными для реакций

п£йТа(р,х)178т2Н и п£^(р,х)178т2Ш

5.3.1 Методика расчета изомерных состояний, реализованная в СЕМ03.03^^ и проверка ее расчетов на ранее полученных данных

5.3.2 Сравнение результатов моделирования с экспериментальными данными для реакций п£йТа(р,х)178т2Н и па^(р,х)178т2Ш

5.4 Сравнение результатов моделирования с экспериментальными данными для реакций 27А1(р,х)3Н, п£йМ(р,х)3Н и п£^(р,х)3Н

5.4.1 Моделирование интегральных сечений накопления Н в тонких образцах из 27А1, и па^

5.4.2 Моделирование независимых сечений образования Н в образцах из 27А1, п£йМ и

5.5 Выводы к главе

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

ПРИЛОЖЕНИЕ А РАСЧЕТ ПОТЕРЬ 3Н ЗА СЧЕТ ЕГО ВЫХОДА ИЗ ОБЛУЧЕННЫХ ОБРАЗЦОВ В ОКРУЖАЮЩУЮ СРЕДУ ВО ВРЕМЯ ХРАНЕНИЯ

ПРИЛОЖЕНИЕ Б РАСЧЕТ СПЕКТРОВ ЯДЕР 3Н, ОБРАЗУЮЩИХСЯ В ПРОЦЕССЕ ОБЛУЧЕНИЯ ОБРАЗЦОВ

ВВЕДЕНИЕ

Электроядерные установки (ЭлЯУ) представляют собой относительно новый и перспективный класс ядерно-энергетических установок для атомной энергетики, которые уже вышли за стадию проектных разработок и вступили в стадию практической реализации [1-3]. ЭлЯУ состоят из сильноточного линейного протонного ускорителя, нейтронопроизводящей мишени, подкритического блан-кета, содержащего делящиеся материалы, и различных вспомогательных систем. Поскольку реакция деления протекает в подкритическом бланкете за счет внешнего источника нейтронов, в ЭлЯУ принципиально исключена возможность развития неконтролируемой цепной реакции.

Выделяют несколько основных назначений ЭлЯУ, каждому из которых соответствует свой режим эксплуатации и топливный цикл:

- трансмутация долгоживущих радиоактивных отходов (ДРАО), которые включают минорные актиниды и долгоживущие продукты деления;

- производство новых делящихся веществ, перспективных для использова-

233

ния в ядерной энергетике ( и), и радионуклидов с высокой удельной активностью для медицины (99Мо, 177Ьи, 197Н& 198Ли, 225Ле, 223Яа и др. [4]);

- производство энергии;

- проведение перспективных научных исследований, в том числе материа-ловедческих.

На современном этапе развития атомной энергетики использование ЭлЯУ для трансмутации ДРАО, по мнению многих авторов [5 - 7], является приоритетным по сравнению с другими направлениями. Использование источника нейтронов в составе ЭлЯУ, основанного на реакциях глубокого расщепления, позволяет создать избыток нейтронов необходимый для улучшения баланса ядерной энергетики.

Трансмутация долгоживущих радиоактивных ядер из отработанного ядерного топлива в стабильные или короткоживущие радионуклиды рассматривается в качестве альтернативы захоронению ДРАО в глубоких пластах геологических

формаций, а это значит, что радиотоксичность всех элементов ЭлЯУ после завершения цикла трансмутации должна быть существенно меньше радиотоксичности загружаемых материалов.

При внедрении ЭлЯУ в ядерный топливный цикл следует учитывать, что в процессе трансмутации ДРАО, помимо снижения их радиотоксичности, происходит образование вторичных радиоактивных продуктов реакций в нейтроно-производящих мишенях ЭлЯУ под воздействием высокоинтенсивных потоков протонов и нейтронов. Спектр этих продуктов реакций существенно отличается от спектра продуктов деления, выходы которых хорошо изучены. Наибольший интерес представляют долгоживущие радионуклиды-продукты адрон-ядерных реакций, поскольку они определяют долгосрочную радиологическую опасность облученных материалов, и среди них следует отметить тритий ( Н), образование которого создает не только материаловедческие проблемы, связанные с высокотемпературным охрупчиванием, а при более высоких - радиационным распуханием конструкционных материалов, но также вызывает дополнительные экологические проблемы, обусловленные его высокой миграционной и мутагенной способностями [8 - 11]. При этом Н, являясь чистым бета-излучателем, не может быть измерен напрямую в облученных материалах, поэтому требуется разработка методов его извлечения и определения сечений образования с учетом возможных потерь.

Изучение продуктов протон-ядерных реакций позволяет установить, какие долгоживущие радионуклиды образуются в мишени и окружающих ее конструкционных материалах при работе ЭлЯУ, а измерение сечений их образования - предсказать количество образующихся радионуклидов и оценить представляют ли они радиологическую опасность.

Однако физически и экономически невозможно измерить все необходимые сечения ядерных реакций для материалов ЭлЯУ. В этой ситуации крайне важна разработка и развитие ядерных моделей механизма реакций, повышение их предсказательной способности. Не менее важной задачей остается верификация

ядерных моделей в составе высокоэнергетических транспортных (ВЭТ) программ на основе полученных экспериментальных данных.

На сегодняшний день разработано большое число ядерных моделей в составе ВЭТ программ и ведутся работы по их совершенствованию, но достигнутые точности описания экспериментальных данных во многих случаях все еще далеки от точности, требуемой для технических приложений [12 - 16]. Кроме того, современные ВЭТ программы не позволяют рассчитывать образование изомерных состояний ядер в протон-ядерных реакциях при энергиях, соответствующих режимам работы ЭлЯУ, поэтому полученные экспериментальные данные могут являться безальтернативной информацией. В связи с этим задача получения экспериментальных данных об образовании радиоактивных продуктов протон-ядерных реакций, в том числе и долгоживущих изомеров, в конструкционных материалах мишеней ЭлЯУ и верификации ВЭТ программ, решению которой посвящена тема представленной диссертации, остается актуальной до настоящего времени.

Цель диссертационной работы состоит в экспериментальном определении значений сечений образования долгоживущих радиоактивных продуктов реакций при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с тонкими мишенями из п^Сг, 56Бе, п^№, 93№>, п£йТа, и 27А1, перспективными для использования в качестве конструкционных материалов ЭлЯУ и оценке предсказательной способности широко применяемых в мировой практике ВЭТ программ путем сравнения экспериментальных и расчетных результатов.

В соответствии с этим можно выделить основные задачи диссертации:

1) сбор и анализ имеющейся экспериментальной информации о сечениях ядерных реакций п£йСг(р,х)44Т^ 56Бе(р,х)44Т^ п£йМ(р,х)44Т^ 93№(р,х)44Т^ п£йТа(р,х)178т2Щ па^(р,х)178т2Щ в диапазоне энергий протонов от 20 до 3000 МэВ;

2) сбор и анализ имеющейся экспериментальной информации о сечениях образования 3Н в 27А1, п^М и па^ в диапазоне энергий протонов от 20 до

3000 МэВ и методах их измерения;

3) определение кумулятивных сечений образования 44Ti в natCr, 56Fe, natNi,

93

Nb в диапазоне энергий протонов от 40 до 2600 МэВ;

4) определение независимых сечений образования 178m2Hf в natTa и natW в диапазоне энергий протонов от 40 до 2600 МэВ;

5) разработка методики измерения количества Н, образовавшегося в облученном протонами образце, с применением жидкосцинтилляционной бета-спектрометрии;

6) расчет потерь Н из образцов во время облучения и хранения;

7) определение интегральных сечений накопления Н, т.е. сечений для образцов конкретного состава и геометрии, и расчет независимых сечений образования 3Н в 27Al, natNi и natW в диапазоне энергий протонов от 40 до 2600 МэВ;

8) сравнение полученных экспериментальных значений сечений образования долгоживущих радионуклидов с опубликованными ранее результатами и расчетными данными, полученными с применением различных версий моделей внутриядерного каскада в составе ВЭТ программ;

9) разработка методики расчета изомерных состояний и участие в модификации на ее основе ядерной модели СЕМ03.03;

10) проведение расчетов сечений образования 178m2Hf в natTa и natW с применением модифицированной версии каскадно-экситонной модели CEM03.03-ext.

Методы исследований

Диссертационная работа использует следующие основные методические приемы:

- гамма-спектрометрия облученных протонами образцов исследуемых материалов после выдержки в течение 5-10 лет без предварительной химической сепарации;

- жидкосцинтилляционная бета-спектрометрия с предварительным выделением Н из облученных протонами образцов в системе пробоподготовки A307 Sample Oxidizer;

- сопоставление полученных результатов с имеющимися экспериментальными и расчетными данными.

Научная новизна выполненных исследований заключается в следующем:

1) разработана методика, в соответствии с которой определены 144 значения интегральных сечений и 33 значения независимых сечений образования 3Н в образцах из 27Al, natNi и natW, облученных протонами 11-ти энергий в диапазоне от 40 до 2600 МэВ. С использованием полученных данных оценена предсказательная способность ядерных моделей CEM03.03 и INCL4.5.5;

2) определены 33 значения кумулятивных сечений образования 44Ti в образцах из natCr, 56Fe, natNi и 93Nb, облученных протонами 11-ти энергий в диапазоне от 40 до 2600 МэВ. Функции возбуждения для реакций natCr(p,x)44Ti и 93Nb(p,x)44Ti получены впервые. Дополнительно определены кумулятивные сечения образования 44Sc. С использованием полученных данных оценена предсказательная способность семи ядерных моделей в составе ВЭТ программ: BERTINI, ISABEL, INCL4.2, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5, CASCADE07;

3) определены 19 значений независимых сечений образования изомера 178m2Hf в мишенях из natTa и natW, облученных протонами 11-ти энергий в диапазоне от 40 до 2600 МэВ. Для тонких мишеней из natTa данные получены впервые;

4) предложена методика расчета изомерных состояний, на основании которой была модифицирована ядерная модель СЕМ03.03. Выполнена оценка предсказательной способности модифицированной модели CEM03.03-ext с использованием полученных данных для 178m2Hf.

На защиту выносятся:

1) методика и результаты измерений сечений образования 3Н в 27Al, natNi и natW при энергиях протонов 40, 70, 100, 150, 250, 400, 600, 800, 1200, 1600, 2600 МэВ;

2) результаты измерения кумулятивных сечений образования 44Ti и 44Sc в natCr, 56Fe, natNi, 93Nb при облучении протонами указанных выше энергий;

3) результаты измерения независимых сечений образования 178m2Hf в

natTa и natW при облучении протонами указанных выше энергий;

4) методика расчета сечений образования изомерных состояний продуктов протонных реакций в ядерной модели СЕМ03.03^х^

5) результаты сравнения полученных экспериментальных значений сечений с соответствующими расчетными данными и определение предсказательной способности ядерных моделей в составе ВЭТ программ.

Практическое значение работы определяется:

1) возможностью применения разработанной методики измерения сечений образования ЗН для получения новых экспериментальных данных;

2) возможностью использования полученных экспериментальных данных для анализа остаточной активности узлов ЭлЯУ, а также для верификации и совершенствования расчетных программ, применяемых, при создании и эксплуатации ЭлЯУ;

3) возможностью дополнения мировых баз данных по сечениям протон-ядерных реакций;

4) возможностью использования предложенной методики расчета изомерных отношений для вычисления сечения образования изомера или суммарного сечения изомерного и основного состояния ядер в различных ядерных реакциях.

Достоверность полученных результатов подтверждается правильным выбором методов измерений, использованием современных средств измерений и программного обеспечения, выполнением расчетов с использованием широко известных программ моделирования, согласованием экспериментальных результатов с результатами других исследовательских групп.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Измерение сечений образования долгоживущих продуктов протон-ядерных реакций в конструкционных материалах электроядерных установок»

Апробация работы

Результаты диссертации опубликованы в трех статьях в рецензируемых научных изданиях, входящих в международные реферативные базы данных и системы цитирования Web of Science и Scopus, а также в двух трудах конференций:

1. Yu.E. Titarenko, V.F. Batyaev, K.V. Pavlov, A.Yu. Titarenko, V.M. Zhivun, M.V. Chauzova, S.A. Balyuk, P.V. Bebenin, A.V. Ignatyuk, S.G. Mashnik, S. Leray,

A. Boudard, J.C. David, D. Mancusi, J. Cugnon, Y. Yariv, K. Nishihara, N. Matsuda, H. Kumawat, A.Yu. Stankovskiy. Excitation functions of the natCr(p,x)44Ti, 56Fe(p,x)44Ti, natNi(p,x)44Ti and 93Nb(p,x)44Ti reactions at energies up to 2.6 GeV // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 2016. Vol. 821. P. 136-141.

2. Yu.E. Titarenko, V.F. Batyaev, M.V. Chauzova, I.A. Kashirin, S.V. Malinovskiy, K.V. Pavlov, V.I. Rogov, A.Yu. Titarenko, V.M. Zhivun, S.G. Mashnik, A.Yu. Stankovskiy. Determination of integral cross sections of H in Al foils monitors irradiated by protons with energies ranging from 40 to 2600 MeV // 12th International Conference on Nucleus-Nucleus Collision (NN2015). Catania, Italy, June 21-26, 2015. EPJ Web of Conferences. 2016. Vol. 117. 05009. P. 1-4.

3. Ю.Е. Титаренко, В.Ф. Батяев, С.В. Малиновский, К.В. Павлов, В.И. Рогов, А.Ю. Титаренко, М.В. Чаузова, В.М. Живун, П.Н. Алексеев, Я.И. Штромбах, А.Б. Сазонов, С.Г. Машник, А.Ю. Станковский, С. Лерэ, Ж.-К. Давид, Д. Манкузи. Интегральные сечения образования Н в Al образцах, облученных протонами с энергиями от 40 до 2600 МэВ. Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами // IHISM'16 JUNIOR. Сборник докладов Одиннадцатой международной школы молодых ученых и специалистов им. А.А. Кур-дюмова/Под ред. д-ра техн. наук А. А. Юхимчука. Саров: ФГУП «РФЯЦ-ВНИИЭФ». 2017. C. 130-144.

4. Yu.E. Titarenko, K.V. Pavlov, A.Yu. Titarenko, M.V. Chauzova, V.M. Zhivun, A.V. Ignatyuk, S.G. Mashnik, A.Yu. Stankovsky, S.E. Chigrinov, K.K. Gudima. Measurements and analysis of 178m2Hf production cross sections under natTa and natW irradiation by protons with 0.04-2.6 GeV energies // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 2018. Vol. 880. P. 6-14.

5. Yu.E. Titarenko, K.V. Pavlov, S.V. Malinovskiy, A.Yu. Titarenko, M.V. Chauzova, V.I. Rogov, V.F. Batyaev, V.M. Zhivun, S.I. Tyutyunnikov, A.B. Sazonov, A.Yu. Stankovskiy, S. Leray, J.C. David, D. Mancusi. Tritium production in ADS structural materials // IX International Conference "Modern problems of Nuclear physics and Nuclear technologies", Tashkent, Uzbekistan, September 24-27,

2019. Book of Abstracts. 2019. P. 113-115.

Материалы докладывались и обсуждались на международных конференциях IHISM'16 JUNIOR (27 июня-3 июля 2016 г. Петрозаводск), IX International Conference "Modern problems of Nuclear physics and Nuclear technologies" (24-27 сентября 2019 г, Ташкент), Meeting of the Working Group F "Nuclear Fuel Cycle Perspectives and Sustainability" of the International organization Atomic Energy Researchers (22-25 июля 2019 г., Москва) и Молодежной конференции по теоретической и экспериментальной физике МКТЭФ-2019, (25-28 ноября 2019 г., Москва).

Структура диссертации

Диссертация состоит из Введения, пяти глав, Заключения (общих выводов по диссертации), списка литературы из 112 наименований и двух приложений, имеет объем 123 страницы печатного текста, содержит 37 рисунков, 29 таблиц.

ГЛАВА 1 ИНФОРМАЦИОННЫЙ АНАЛИЗ

В соответствии с [17] при облучении протонами мишеней из элементов вплоть до W возможно образование 49 долгоживущих радионуклидов с периодом полураспада более 10 лет, которые потенциально определяют долговременную радиологическую опасность облученных материалов. Для безопасного обращения с активированными компонентами ЭлЯУ требуется количественная оценка концентраций образующихся радионуклидов, основанная на сечениях их образования для отдельных мишеней.

Анализ массовых кривых распределения продуктов реакций протонов с мишенями [18] показал, что наибольшие сечения образования среди долгоживущих радионуклидов следует ожидать для 44Т1 (для мишеней из Сг, Бе и N1), 908г, 63М, 44Т1 (для мишеней из №>) и 178т2н (для мишеней из Та и W). При этом 44Т1 (находящийся в равновесии с дочерним короткоживущим 44Бс) и 178т2И£, будучи гамма-излучающими радионуклидами, представляют наибольшую радиационную опасность.

Как уже было отмечено, особенный интерес для исследования также вызывает накопление Н в облученных протонами материалах, поскольку он является биогенным радионуклидом и обладает высокой миграционной способностью в окружающей среде, кроме того сечения его образования более чем на порядок

7 14 22

превосходят сечения образования других радионуклидов, таких как

'Б, 1 С, №

и т.д., при такой же энергии протонов [19].

Таким образом, для сильноточных ускорителей высоких энергий 44Т1, 178т2н£- и 3н рассматриваются в качестве основных радионуклидов, определяющих остаточную активность их узлов, особенно после длительной работы.

1.1 Анализ ядерных данных о сечениях образования 44Т в хроме, железе, никеле и ниобии

Данные о сечениях образования 44Т (Т1/2 = 60,0 лет) в различных материалах, помимо оценки остаточной активности узлов ускорителей, находят применение в других приложениях, например, для проведения модельных расчетов образования космогенных радионуклидов в материи под действием протонов солнечного и галактического ветра или в медицине для создания изотопного генератора 44Т1/44Бс [20, 21].

Всего международная база ядерных данных ЕХБОЯ [22] содержит 5 работ [23 - 27], в которых представлены данные об образовании 44Т в железе, и 2 работы [25, 27], в которых представлены данные о его образовании в никеле. Образование 44Т в 56Бе представлено только в одной работе [28], выполненной в (г. Дармштадт) методом обратной кинематики (56Рб ^ ^Я). Опубликованные данные представлены в таблице 1. Данные о сечениях образования 44Т1 в хроме и ниобии в базе ядерных данных ЕХБОЯ отсутствуют.

Таблица 1 - Опубликованные данные о сечениях образования 44Т1 в железе и никеле

Работа Год Реакция Толщина мишени Энергия протонов, МэВ Сечение, мбарн Метод

[23] 1964 па^е(р,х)44Т1 0,7 см 730 3,6 Активационный

[24] 1971 па^е(р,х)44Т1 0,005 - 320 < 0,14 Активационный

0,051 см 434 < 1,8

585 0,25±0,18

[25] 1997 па^е(р,х)44Т1 0,0036 - 89,6±0,7 0,078±0,006 Активационный.

0,1 см 236±1,5 0,592±0,061 Облучение стека фольг, гамма-спектрометрия

279±1 0,746±0,087

345±1,5 0,802±0,065

381±1 0,982±0,079

600 1,24±0,15

800 1,37±0,10

1200 1,08±0,08

Работа Год Реакция Толщина мишени Энергия протонов, МэВ Сечение, мбарн Метод

1200 1,27±0,09

2600 0,576±0,059

2600 0,905±0,065

[25] 1997 natNi(p,x)44Ti 0,0036 - 231±1,6 0,494±0,055 Активационный.

0,1 см 275±1,1 0,664±0,057 Облучение стека фольг, гамма-спектрометрия

341±1,6 1,02±0,09

378±1,1 1,29±0,11

600 1,37±0,19

800 1,98±0,15

800 1,38±0,10

1200 1,82±0,14

1200 1,74±0,18

1600 1,6±0,16

2600 0,924±0,069

[26] 1998 natFe(p,x)44Ti - 141±1 0,29±0,05 Активационный.

175±1 0,396±0,053

325±1 0,999±0,199

327±1 0,93±0,15

328±1 1,06±0,22

329±1 0,88±0,15

396±1 1,07±0,19

398±1 1,01±0,17

398±1 0,994±0,165

399±1 0,983±0,151

567±1 1,49±0,42

596±1 1,29±0,19

599±1 1,34±0,20

792±1 1,24±0,18

796±1 1,30±0,16

799±1 1,24±0,16

1190±1 1,19±0,15

Работа Год Реакция Толщина мишени Энергия протонов, МэВ Сечение, мбарн Метод

[27] 1999 па^е(р,х)44Т1 - 278±1 1,01±0,14 Активационный

299±1 1,13±0,15

399±1 1,45±0,19

959±2 1,91±0,32

1200±1 1,59±0,21

1361±2 1,70±0,27

1600±2 1,38±0,20

2600±1 1,16±0,17

па*М(р,х)44Т1 - 299±1 1,05±0,19 Активационный

373±1 1,59±0,25

781±1 2,43±0,32

957±2 2,92±0,45

1200±1 2,40±0,32

1359±2 2,42±0,36

1590±1 2,14±0,29

2600±1 1,90±0,29

[28] 2007 56Бе(р,х)44Т1 Жидкий 300 0,94±0,09 Метод обратной ки- 56т-

водород 87,3 мг/см2 500 1,05±0,10 нематики ^е^-р, анализ продуктов с помощью магнитно-

750 1,02±0,10

1000 1,35±0,13 го спектрометра вы-

сокого разрешения

1500 1,31±0,13

1.2 Анализ ядерных данных о сечениях образования 178т2н в тантале и вольфраме

Основные работы по исследованию образования высокоспинового долго-живущего изомера 178т2нТ (1П=16+, Т1/2=31 г) в различных мишенях под действием пучков протонов и ионов были выполнены в Объединенный институт ядерных исследований (ОИЯИ, г. Дубна).

В своих работах группа под руководством С.А. Карамяна исследовала образование продуктов ядерных реакций расщепления, в том числе и изомера 178т2НТ,

при облучении толстых образцов из Та [29], па^ и 18(^ (обогащение 97%) [30] протонами с энергией от 100 до 660 МэВ на синхроциклотроне ОИЯИ. После облучения и выдержки в течение 2-4 недель образцы растворяли в кислоте и радиохимическими методами выделяли фракцию гафния, в которой измеряли выход изомера 178т2н с помощью гамма-спектрометрии высокого разрешения. Радиохимическое выделение гафния было необходимо для повышения точности измерений, поскольку активность образовавшегося 178т2н была достаточно низкой по сравнению с другими радионуклидами. По результатам измерений рассчитывали среднее сечение образования 178т2н в толстой мишени.

Опубликованные ядерные данные о сечениях образования 178т2н в тантале и вольфраме представлены в таблице 2.

В работе [31] для демонстрации производительности ускорительной установки ЬЛМРБ (г. Лос-Аламос) описано длительное облучение танталовой мишени массой 770 г протонным пучком с энергией 800 МэВ в течение 70 дней. В та-

178т 2 22

ких условиях выход Н составил 0,04 мг при общем флюенсе ~10 протонов, что соответствует среднему сечению его образования ~0,2 мбарн.

Таблица 2 - Опубликованные данные о сечениях образования 1/8т2Ш в тантале и вольфраме

Работа Год Реакция Толщина мишени Энергия протонов, МэВ Сечение, мбарн Метод

[29] 2002 пйТа(р,х)178т2НГ 33,3 г/см2 (~2 см) 100 0,22±0,03 Активационный. Радиохимическая сепарация гафния и гамма-спектрометрия

200 0,30±0,05

650 0,31±0,05

[30] 2004 па^(р,х)178т2НГ 50 мкм 268 0,17±0,04 Активационный. Радиохимическая сепарация гафния и гамма-спектрометрия

423 0,21±0,04

630 0,18±0,03

18^(р,х)178т2Ж 0,15 см 268 0,38±0,06

423 0,52±0,10

630 0,48±0,07

1.3 Анализ ядерных данных о сечениях образования 3И в алюминии, никеле, вольфраме и экспериментальных методов их определения

Данные о сечениях образования 3Н (Т1/2 = 12,33 года) в алюминии, никеле и вольфраме при облучении протонами с энергиями от 10 МэВ до 10 ГэВ, содержащиеся в базе ядерных данных ЕХБОЯ [22] и ряде других публикаций [32], не вошедших в нее, представлены в таблице 3.

Таблица 3 - Опубликованные данные о сечениях образования 3Н в алюминии, никеле и вольфраме

Работа Год Реакция Толщина мишени Энергия протонов, МэВ Сечение, мбарн Метод

[33] 1956 27А1(р,х)3Н 400 - 25 000 450 23±5 Активационный

мг/см 2050 37±4

па*№(р,х)3Н 450 22±3

2050 75±12

[34] 1958 27А1(р,х)3Н 1,5 - 2 мм 120 16±5 Активационный

200 18±6

300 25±7

450 24±7

500 37±11

550 33±10

600 44±13

660 46±14

[35] 1959 27А1(р,х)3Н 2500 мг/см2 120 8±1,6 Активационный

2500 мг/см2 2050 44±8,8

410 мг/см2 5700 50±10

па*№(р,х)3Н 2500 мг/см2 2050 90±18

[36] 1960 27А1(р,х)3Н 30 - 100 мг/см2 32 1,54±0,16 Активационный

[37] 1961 27А1(р,х)3Н 0,02 мм 150 10±1,5 Активационный

[38] 1962 27А1(р,х)3Н - 82 10±2 АЕ-Е телескоп

150 12±1,5

[39] 1964 27А1(р,х)3Н 0,2 мм 600 32±2 Активационный

2200 75

па*№(р,х)3Н 0,2 мм 600 41±15

Работа Год Реакция Толщина мишени Энергия протонов, МэВ Сечение, мбарн Метод

2200 135±9

[40] 1967 27Л1(р,х)3Н 1,5 - 2 мм 130 15±2,6 Активационный

300 19±3,3

450 24±3,3

550 30±5

660 42±6

[41] 1970 27Л1(р,х)3Н 2 мм 153 9±1 Активационный

340 16,0±1,6

480 17,5±1,8

660 30±3

[42] 1973 27Л1(р,х)3Н 0,05 - 0,38 мм 16,3 0,07 Активационный.

25,3 2,24

31,2 3,66

38 5,3

42,2 6,32

[43] 1975 27Л1(р,х)3Н - 600 44 АЕ-Е телескоп

[44] 1976 27Л1(р,х)3Н - 192,7±2,7 18±5,4 АЕ-Е телескоп

288±4,0 20±12

315±4,4 17,2±2,2

437±6,1 22,7±2,3

438±6,1 35±7

482±6,7 18,1±2,5

525±7,4 33±7,9

545±7,6 42±10,9

575±8,1 33±2,9

636±8,9 42±5,9

652±9,1 32±4,5

654±9,1 46±11,9

1942±27,2 38±4,2

1943±27,2 43±0,6

5570±77,9 49,3±0,7

[45] 1981 27Л1(р,х)3Н Стек мишеней, 21,4±3,7 1,75 Активационный.

общая толщина 30±5 4,28

Работа Год Реакция Толщина мишени Энергия протонов, МэВ Сечение, мбарн Метод

800 мг/см2 40±5 7,83

[46] 1982 27Al(p,x)3H 1,96 мг/см 164 8±1,2 АЕ-Б телескоп

58Ni(p,x)3H 2,54 мг/см 164 11,6±1,8

62Ni(p,x)3H 1,90 мг/см2 164 15,7±2,4

[47] 2006 27Al(p,x)3H 1,39 мг/см2 1200 62±14 АЕ-Е телескоп и 4п-детектор BSiB

natNi(p,x)3H 1,76 мг/см2 1200 116±15

natW(p,x)3H 9,72 мг/см2 1200 498±48

[48] 2010 natNi(p,x)3H ~ 0,15 мг/см 1200 111,7±1,6 АЕ-Е телескоп

1900 135,2±2,1

2500 156,2±2,2

3

В вышеперечисленных работах определение сечений образования Н прово-

3 12

дили путем регистрации Н, образующего в тонких (толщиной ~ 1-10 мг/см ) и

2 2 толстых (толщиной ~ 400-25000 мг/см ) мишенях, с использованием, соответственно, метода АЕ-Е телескопа и активационного метода. Применение активаци-онного метода в этом случае усложнено тем, что Н при распаде испускает только бета-частицы с энергией 0,018 МэВ, и для измерения его активности требуется проведение процедур извлечение из облученных материалов.

Поскольку в данной работе измерения сечений образования Н проводили с использованием активационного метода, то был проведен анализ применяемых способов извлечения Н из облученных мишеней.

В большинстве работ [33 - 37, 39 - 41, 45] извлечение Н из облученных мишеней и измерение его активности проводили в специальных вакуумных установках, пример такой установки, использованной в работе [33], схематически представлен на рисунке 1.

1 Под тонкой понимаем такую мишень, которая удовлетворяет двум критериям: (1) энергетические потери налетающей частицы после прохождения мишени пренебрежительно малы по сравнению с ее начальной энергией; (2) длина свободного пробега налетающей частицы значительно превышает толщину мишени.

2 Толстой мишенью здесь называется мишень, не удовлетворяющая ни одному критерию тонкой мишени.

3

Рисунок 1 - Установка для измерения активности Н в облученных мишенях [33]

Конструкции установок в разных исследованиях несколько отличались, но принцип измерения оставался единым. Облученную мишень в алундовом тигле помещали в керамическую или кварцевую ампулу, после чего ампулу вакууми-ровали и заполняли неактивным водородом. Извлечение Н из мишени происходило при нагреве до 850-1000оС в атмосфере водорода в течение 40 - 120 мин., после чего водородно-тритиевую смесь охлаждали и направляли через палладие-вый фильтр в газоразрядный счетчик Гейгера, заранее заполненный рабочим газом. Палладиевый фильтр служил для отделения водородно-тритиевой смеси от других газообразных продуктов реакции. В работах [34, 40, 41, 49] для уменьшения фона счетчик Гейгера дополнительно был окружен свинцовой защитой. Такие вакуумные установки позволяли направлять на измерение в счетчик от 4 до 63% водородно-тритиевой смеси, образующейся при нагревании мишеней.

При нагреве мишени из алюминия плавились, а из никеля - нет. Авторы [33] предполагают, что Н диффундировал из никелевых мишеней в газовую среду, поскольку их оксидная пленка восстанавливалась водородом. Грубая проверка эффективности вышеуказанного процесса диффузионного обмена для удаления всего Н из мишени была получена путем измерения количества удаляемого Н как функции времени и сравнения результатов с предсказаниями урав-

нения диффузии. Более точная проверка была проведена путем растворения мишени в кислоте и измерения содержания Н в выделившемся водороде, а также

его содержания в остаточном растворе. Показано, что в таком процессе выделя-

3

ется

99% Н из облученных алюминиевых мишеней. Однако В.В. Кузнецов и В.Н. Мехедов в работе [41] проверяли эффективность извлечения Н из облученных мишеней путем проведения повторного цикла и показали, что за один цикл плавления из мишеней было выделено примерно 90% Н, последующее повторное плавление мишеней при тех же условиях позволило извлечь еще 8-9%, а третье плавление - 1-2% от общей активности 3Н.

Авторы [33] также отмечают, что количество 3Н, измеренное для данной мишени, может отличаться от его количества, образовавшегося в ходе прямого взаимодействия протонов с мишенью, по трем основным причинам: образование

33

Н в ходе вторичных реакций, потери в процессе извлечения Н и диффузионные потери за время выдержки мишеней. Так, вторичные протоны и нейтроны, образующиеся в процессе исходной высокоэнергетической реакции, сами могут приводить к образованию Н; образующиеся в процессе первичной реакции тритоны могут иметь значительную энергию и вылетать из мишени; образующиеся соединения Н могут диффундировать из мишени в окружающую среду за время, прошедшее между облучением и измерением.

Диффузионные потери Н из облученных алюминиевых мишеней за время порядка нескольких дней были экспериментально оценены в [33]. Было установлено, что выход Н не зависит от времени выдержки, а, следовательно, и его диффузионные потери в поставленных экспериментах незначительны.

В работах [19, 33, 36, 45] были получены распределения Н по толщине мишеней и экспериментально оценены его потери в процессе облучения, для этого

проводили облучение стека из фольг и измеряли активность Н в каждой фольге

2

отдельно. Для мишеней из алюминия толщиной более 1 г/см при энергии протонов 2050 МэВ не требуется введение поправок на потери.

3

Для получения информации о вторичных процессах образования Н в работе [33] были облучены мишени разной толщины. Поскольку число вторичных частиц и вероятность их реакции возрастает с увеличением толщины мишени, наблюдаемые сечения образования Н также соответственно увеличивались.

В более поздней работе [19] для измерения сечений образования Н актива-ционным методом был использован жидкосцинтилляционный бета-радиометр и,

соответственно, проводилось извлечение Н из мишеней в форме воды.

3

Компенсации потерь Н в данной работе осуществлялась облучением мишеней в форме стеков из трех фольг толщиной 21,6 мг/см , из которых только средняя фольга использовалась для извлечения Н и анализа. Облученные фольги выдерживали в холодильник в течение трех месяцев, а затем полностью растворяли в кислоте (для растворения алюминиевых фольг использовали 8M HCl). Установка для растворения показана на рисунке 2.

Окислительная печь (120оС)

/low,4

о Meier р

ü о

Сухой воздух

i\J tu

Мишень

Реакционный сосуд

Ловушка А Ловушка В

Ловушка С

3

Рисунок 2 - Установка для растворения мишеней и сбора Н [19]

Растворение фольг проводили в токе сухого воздуха (120 мл/мин.) и водорода (15 мл/мин.), сбор Н-содержащих паров кислоты из реакционного сосуда происходил в ловушке А, представляющей собой Ц-образную стеклянную трубку, содержащую 4-6 мл 3М раствора №ОИ, влага из газа после ловушки А извлекалась в охлажденной ловушке В. Предполагалось, что Н, прошедший через

1 3

ловушку В, находится в форме Н Н, поэтому далее поток газа направлялся в окислительную печь, наполненную алюминий-палладиевым катализатором, а образовавшаяся в ней вода собиралась ловушкой С. В зависимости от мишени процесс занимал от 30 до 90 мин. Таким образом, весь Н, образованный в мишени, собирался в форме воды; растворы из реакционного сосуда и ловушек объединялись в одной колбе для перегонки. Перед перегонкой раствор подщелачивали до рН 10, в таких условиях большинство металлов осаждалось в форме гидроксидов. Раствор нагревали ИК-лампой и перегоняли; по оценке авторов, таким образом было отогнано более 95% воды. Для измерения активности 3Н отбиралась аликвота отогнанной воды объемом 2-5 мл и смешивалась с сцинтил-ляционным коктейлем. Авторы [19] оценивают погрешность полученных сечений образования Н в 25%.

Каждый из описанных выше методов имеет свои недостатки, влияющие на точность измерений сечений образования 3Н, которые в первую очередь связаны с несовершенством используемой в те годы измерительной аппаратуры. Использование газоразрядных счетчиков не позволяет идентифицировать Н по энергии и учесть влияние других газообразных радиоактивных продуктов реакции, на-

39

пример, Аг для мишеней из никеля. Кроме того, на точность измерения также влияют неучтенные потери Н в процессе многостадийной подготовки и разбавлений перед измерением, а также то, что лишь небольшая доля образовавшего в мишени Н направляется на измерение.

1.4 Выводы к главе 1

В данной главе выполнен анализ опубликованных ядерных данных о сечениях

образования 44И, 178т2Н

и Н в металлах под действием протонов с энергиями от 10 МэВ до 10 ГэВ и установлено, что:

- сечения образования 44Т в мишенях из па1Бе представлены в 5 работах (40 значений сечений), в мишенях из па1М - в 2 работах (19 значений сечений), в одной работе представлены данные по образованию 44Т в 56Бе, полученные мето-

дом обратной кинематики; данные о сечениях образования 44Т в па1Сг и 93ЫЪ отсутствуют;

- сечения образования 178т2и в мишенях из па^ и па1Та представлены только в двух работах для диапазона энергий протонов от 100 до 650 МэВ, отсутствуют данные по образованию 178т2и в тонких мишенях из па1Та;

3 27

- сечения образования Н в мишенях из А1 представлены в 15 работах (56 значений сечений), в мишенях из па1М - в 6 работах (9 значений сечений), в мишенях из па^ - только в одной работе (1 значение сечения). Сечения образования Н определялись методами АЕ-Е телескопа и активационным, значительный разброс значений, полученных разными исследовательскими группами, обуславливает необходимость проведения уточняющих экспериментов.

Проведенный анализ применяемых в активационном методе способов измерения активности Н, образовавшегося в облученных мишенях, позволил установить, что все данные получены с применением средств измерений, не позволяющих однозначно идентифицировать Н; кроме того, в большинстве работ не учтены его потери, как в процессе облучения мишеней, так и во время измерения активности. Этими фактами обусловлена необходимость разработки метода измерения сечений образования Н с применением современных низкофоновых спектрометров бета-излучения и контролем полноты его перевода из облученной мишени в счетный образец.

ГЛАВА 2

ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ОПРЕДЕЛЕНИЕ СЕЧЕНИЙ ОБРАЗОВАНИЯ ДОЛГОЖИВУЩИХ ПРОДУКТОВ ПРОТОН-ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ

При облучении мишени протонами промежуточных энергий образование остаточных ядер-продуктов обусловлено различными процессами, при этом возможно определение сечений образования нуклонов, которые рождаются только в ходе ядерных реакций, такие сечения обозначаются как независимые. Но образовавшиеся в ходе ядерных реакций радиоактивные продукты реакций испытывают различные типы распадов, что обуславливает их взаимные переходы как во время облучения, так и после, и поэтому определяемые значения сечений данного типа существенно отличаются от независимых, такие сечения принято обозначать как кумулятивные.

2.1 Методика экспериментального определения сечений образования 44Т1 и 178т2Ш в образцах методом гамма-спектрометрии

Для определения сечений образования 44Т и 178т2н в образцах можно воспользоваться понятиями независимой скорости реакции образования нуклида Цпа, когда продукт реакции (здесь 178т2;щ) образуется только в ходе ядерной реакции, и кумулятивной скорости реакции , когда продукт реакции (здесь 44Т1) образуется в ходе всех процессов (как непосредственно в ходе реакции, так и в результате распада независимо образовавшихся генетических предшественников, 44У и 44Сг) [50].

В случае, когда кривая распада у-го долгоживущего продукта реакции не может быть получена, поскольку проведено несколько измерений гамма-спектров за относительно короткий промежуток времени, не позволяющий определить период полураспада долгоживущего нуклида с требуемой точностью, скорость реакции его образования можно рассчитать по формуле:

^сит/тй _ ) ^ е 7 С___1 у _44^ 178т2щ- (1)

у¿ мТад^т]у(Еь) • г(Е1) хгг1гг' '

где Лу (Е\) - скорость счета /-ой гамма-линии с энергией Е^ измеряемого у-го радионуклида, скорректированная с учетом поглощения гамма-квантов в материале экспериментального образца введением коэффициента: Ау(Е^)_ кр ^Ау Изм(Е^), с-1; Ху - постоянная распада у-го радионуклида, с-1; 1С - время выдержки образца, т.е. время, прошедшее с момента облучения образца до начала его измерения, с; N Тад - число ядер элемента \ Т в облученном образце-мишени; г]у (Е^) -квантовый выход для /-ой гамма-линии; е(Е I) - эффективность спектрометра для энергии Е^ /-ой гамма-линии; - время облучения, с (так как время облучения много меньше периодов полураспада 44Т и 178т2И£, поправкой на их распад за время облучения можно пренебречь).

Коэффициенты ^ в формуле (1), учитывающие поглощение гамма-квантов в материале образца, определяются по формуле:

ь . _ (2)

2

где И - толщина экспериментального образца, г/см ; I - полное сечение взаимодействия гамма-квантов /-ой энергии с веществом образца, барн/атом;

к _ ^ • 10-24 - коэффициент перехода от размерности [барн/атом] к размерно-

2 -1 сти [см /г], в котором ЫА - число Авогадро, моль- , М- молекулярный вес вещества образца, г-моль-1. Значения полных сечений взаимодействия гамма-квантов энергии ЕI с веществом были взяты из работы [51].

Скорость образования 44Т и 178т2и определялась для каждой гамма-линии,

г 7\сит/Ый г

поэтому средняя скорость образования у-го радионуклида Ку может быть

вычислена по формуле:

уП псит/тй _ ^ 1 бсит/Ш ¿4 Щ _- — , (3)

^ _--' 1 (АЯ™т/1Пй)2' (3)

~ л псит/тй

где п - число используемых для расчета гамма-линий; - неопределен-

ность скорости образования радионуклида, рассчитанной для /-ой гамма-линии.

Используя определенную по формуле (3) среднюю скорость образования радионуклида в облученном образце, можно рассчитать кумулятивные и незави-г сит/тй. 44^. 178т2Тт.с

симые сечения образования для Т1 и Иг, соответственно:

^сит/тй

^сит/тй __/__(4)

] Ф

Бг

где Ф51 - плотность потока протонов, определенная с помощью мониторной реакции 27А1(р,х)22№ [18, 52, 53].

Воспользовавшись данными работ [18, 52, 53] о значениях сечений образования 44Бс и полученными данными о кумулятивных сечениях образования 44Т1 в этих же образцах, можно рассчитать кумулятивные сечения об-

44 о

разования Бс а^с:

.-.сит _ .-.сит

°445с ~ а443с а44п ■ (5)

2.2 Методика экспериментального определения сечений образования 3Н в образцах методом бета-спектрометрии

Методика экспериментального определения сечений образования Н предполагает измерение его активности в облученных образцах и учет потерь в процессе облучения и хранения введением поправок в формулу расчета скорости реакции.

Измерение активности Н возможно провести только однократно методом жидкосцинтилляционной (ЖС) бета-спектрометрии, непосредственно после его выделения из облученного образца. Таким образом, независимую скорость реакции образования 3И в образце можно рассчитать по формуле:

Ыпа _ Азн 'кд'ка 1

К3н _ П Т~ ' (6)

[У)гад Л3Н 11гг

3

где А3н - активность Н, приведенная к концу облучения, Бк; Ящ - число ядер

3 1

металла в образце; Л3н - постоянная распада И, с- ; - геометрическая поправка, учитывающая потери ядер И за счет их вылета из объема образца во время облучения; ка - диффузионная поправка, учитывающая потери Н за счет его выхода из образца в окружающую среду за время хранения; tirr - время облучения, с (так как « т1/2 _ 12,33 года, поправкой на распад 3И за время облучения

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Чаузова Мария Владимировна, 2020 год

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1 Spallation Neutron Source [сайт]. URL: https://neutrons.ornl. gov/sns (дата обращения: 15.06.2019).

2 European Spallation Source [сайт]. URL: https://europeanspallationsource.se/about (дата обращения: 15.06.2019).

3 MYRRHA [сайт]. URL: https: //myrrha. be/ (дата обращения: 18.06.2019).

4 Г.Е. Кодина, Р.Н. Красикова. Методы получения радиофармацевтических препаратов и радионуклидных генераторов для ядерной медицины. М.: Изд. дом МЭИ, 2014.

5 M. Salvatores. Physics features comparison of TRU burners: Fusion/ Fission Hybrids, Accelerator-Driven Systems and low conversion ratio critical fast reactors // Annals of Nuclear Energy. 2009. Vol. 36. P. 1653-1662.

6 M. Salvatores, I. Slessarev, G. Ritter, P. Fougeras, A. Tchistiakov, G. Youinou, A. Zaeeta. Long-lived radioactive waste transmutation and the role of accelerator driven (hybrid) systems // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 1998. Vol. 414. P. 5-20.

7 W. Gudowski, V. Ignatiev, M. Kormilitsyn, A. Lopatkin, I. Slessarev, L. Tocheny, Y. Titarenko. Potential and Possible Strategies of Nuclear Waste Transmutation // Transactions of the American Nuclear Society. 2011. P. 705-707.

8 В.Н. Воеводин. Конструкционные материалы ядерной энергетики -вызов 21 века // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение. 2007. № 2. С. 10-22.

9 F. Eyrolle, L. Ducros, S. Le Dizes, K. Beaugelin-Seiller, S. Charmasson, P. Boyer, C. Cossonnet. An updated review on tritium in the environment // Journal of Environmental Radioactivity. 2018. Vol. 181. P. 128-137.

10 Е.А. Ходаковская. Оценки образования и миграции трития в реакторных установках с тяжёлым жидкометаллическим теплоносителем // Dysnai, 2002. URL: http : //www. dysnai. org/Reports/2000-2004/2002/18.pdf (дата обращения: 26.06.2019).

11 Management of waste containing TRITIUM and CARBON-14. Technical reports series No. 421. IAEA, Vienna, 2004. URL: https://www-pub.iaea.org/MTCD/Publications/PDF/TRS421 web.pdf (дата обращения: 18.06.2019).

12 A. Stankovskiy, H. Iwamoto, Yu. Çelik, G. Van den Eynde. High-energy nuclear data uncertainties propagated to MYRRHA safety parameters // Annals of Nuclear Energy. 2018. Vol. 120. P. 207-218.

13 P. Romojaro, F. Âlvarez-Velarde, I. Kodeli, A. Stankovskiy, C.J. Diez, O. Cabellos, N. Garcia-Herranz, J. Heyse, P. Schillebeeckx, G. Van den Eynde, G. Zerovnik. Nuclear data sensitivity and uncertainty analysis of effective neutron multiplication factor in various MYRRHA core configurations // Annals of Nuclear Energy. 2017. Vol. 101. P. 330-338.

14 S. Ichiro Meigo, H. Iwamoto, H. Matsuda, H. Takei. Target test facility for ADS and cross-section experiment in J-PARC // Journal of Physics: Conference Series. 2018. Vol. 1021. 012072. P. 1-4.

15 S. Leray, C. David, D. Filges, F. Gallmeier, R. Michel. Results from the IAEA Benchmark of Spallation Models // Journal of the Korean Physical Society.

2011. Vol. 59. No. 2. P. 791-796.

16 A. Stankovskiy, G. Van den Eynde. Advanced method for calculations of core burn-up activation of structural materials, and spallation products accumulation in accelerator-driven systems // Science and Technology of Nuclear Installations.

2012. Vol. 2012. 545103. P. 1-12.

17 J. K. Tuli. Nuclear Wallet Cards. National Nuclear Data Center, Brookhaven National Laboratory, 2011.

18 Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev, A. A. Belonozhenko, S. P. Borovlev, M. A. Butko, S. N. Florya, K. V. Pavlov, V. I. Rogov, R. S. Tikhonov, A. Yu. Titarenko, and V. M. Zhivun. Experimental and Theoretical Study of the Residual Nuclide Production in 40 - 2600 MeV Proton-Irradiated Thin Targets of ADS Structure Materials // IAEA, IAEA Nuclear Data Section, Vienna International Centre, A-1400 Vienna, Austria, October 2011. INDC(CCP)-0453.

19 M. Noguchi, T. Miura, K. Kondo, T. Suzuki, Y. Oki, M. Takasaki, K. Tanaka, M. Ieiri. Production cross sections of tritium in high energy nuclear reactions with 12 GeV protons // International Journal of Radiation Applications and Instrumentation. Part A. Applied Radiation and Isotopes. 1991. Vol. 42. No 6. P. 577-582.

20 C. Taricco, N. Bhandari, D. Cane, P. Colombetti, and N. Verma, Galactic cosmic ray flux decline and periodicities in the interplanetary space during the last 3 centuries revealed by 44Ti in meteorites, Journal of Geophysical Research. 2006. Vol. 111. A08102. P. 1-16.

21 G. Bonino, Measurement of 44Ti(44Sc) in Meteorites // IL Nuovo Cimento C. 1993. Vol. 16. P. 29-33.

22 Experimental Nuclear Reaction Data (EXFOR) database. [сайт] URL: http://www-nds. iaea. org/exfor (дата обращения: 15.10.2019).

23 M. Honda, D. Lal. Spallation cross sections for long-lived radionucleides in iron and light nuclei // Nuclear Physics. 1964. Vol. 51. P. 363-368.

24 R.L. Brodzinski, L.A. Rancitelli, J.A. Cooper, N.A. Wogman. High-Energy Proton Spallation of Iron // Physical Review C. 1971. Vol. 4. No 4. P. 1257 - 1265.

25 R. Michel, R. Bodemann, H. Busemann, R. Daunke, M. Gloris, H.-J. Lange, B. Klug, A. Krins, I. Leya, M. Luepke, S. Neumann, H. Reinhardt, M. Schnatz-Buettgen, U. Herpers, Th. Schiekel, F. Sudbrock, B. Holmqvist, H. Conde, P. Malmborg, M. Suter, B. Dittrich-Hannen, P.-W. Kubik, H.-A. Sinal, D. Filges. Cross sections for the production of residual nuclides by low- and medium-energy protons from the target elements C, N, O, Mg, Al, Si, Ca, Ti, V, Mn, Fe, Co, Ni, Cu,

Sr, Y, Zr, Nb, Ba and Au // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 1997. Vol. 129. P. 153-193.

26 M. Gloris. Proton-induced production of residual nuclei in heavy elements at medium energies. Thesis or dissertation. 1998.

27 S. Neumann. Activation experiments with medium-energy neutrons and the production of cosmogenic nuclides in extraterrestrial matter. Thesis or dissertation. 1999.

28 C. Villagrasa-Canton, A. Boudard, J.-E. Ducret, B. Fernandez, S. Leray, C. Volant, P. Armbruster, T. Enqvist, F. Hammache, K. Helariutta, B. Jurado, M.-V. Ricciardi, K.-H. Schmidt, K. Summerer, F. Vives, O. Yordanov, L. Audouin,

C.-O. Bacri, L. Ferrant, P. Napolitani, F. Rejmund, C. Stephan, L. Tassan-Got, J. Benlliure, E. Casarejos, M. Fernandez-Ordonez, J. Pereira, S. Czajkowski,

D. Karamanis, M. Pravikoff, J.S. George, R.A. Mewaldt, N. Yanasak, M. Wiedenbeck, J.J. Connell, T. Faestermann, A. Heinz, A. Junghans. Spallation residues in the reaction 56Fe+p at 0.3A, 0.5A, 0.75A, 1.0A, and 1.5A GeV // Physical Review C. 2007. Vol. 75. P. 044603.

29 S.A. Karamian, J. Adam, D.V. Filossofov, D. Henzlova, V. Henzl, V.G. Kalinnikov, N.A. Lebedev, A.F. Novgorodov, C.B. Collins, I.I. Popescu,

C.A. Ur, Accumulation of the 178m2Hf isomeric nuclei through spallation with intermediate-energy protons of tantalum and rhenium targets // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 2002. Vol. 489. P. 448-468.

30 S.A. Karamian, J. Adam, P. Chaloun, D.V. Filossofov, V. Henzl,

D. Henzlova, V.G. Kalinnikov, N.A. Korolev, N.A. Lebedev, A.F. Novgorodov, C.B. Collins, I.I. Popescu, C.A. Ur. Yield of radionuclides and isomers measured in the fragmentation of natW and 186W (97%) targets with protons at 630, 420 and 270 MeV // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 2004. Vol. 527. P. 609-623.

31 H.A. O'Brien. Utilization of an intense beam of 800 MeV protons to prepare radionuclides // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 1989. Vol. 40/41. P. 1126-1131.

32 Ed. H. Schopper. Production of Radionuclides at Intermediate Energies // Springer Verlag, Landolt-Bernstein New Series, Group I. 1991 - 1999. Vol. 13. Subvol. 13a-13i.

33 L.A. Currie, W.F. Libby, R.L. Woldgang. Tritium Production by High-Energy Protons // Physical Review. 1956. Vol. 101. No 5. P. 1557-1563.

34 V.V. Kuznetsov, V.N. Mekhedov. Tritium Production in Metals by 120 to 660-MeV Protons // Journal of Experimental and Theoretical Physics (U.S.S.R.).

1958. Vol. 35(8). No 3. P. 406-409.

35 L.A. Currie. Tritium production by 6-Bev protons // Physical Review.

1959. Vol. 114. No 3. P. 878-880.

36 J. Gonzalez-Vidal, W.H. Wade. Survey of Tritium-Producing Nuclear Reactions // Physical Review. 1960. Vol. 120. No 4. P. 1354-1359.

37 M. Lefort, G.N. Simonoff, X. Tarrago. Tritium Production by High-Energy Protons // Nuclear Physics. 1961. Vol. 25. P. 216-247.

38 P.C. Brun, M. Lefort, X. Tarrago. Contribution a Tetude du double pick-up indirect mesure de la production de tritium par des protons de 82 et 105 MeV dans diverses cibles // Journal de Physique. 1962. Vol. 23. P. 167-172.

39 K. Goebel, H. Schultes, J. Zaehringer. Production cross-sections of tritium and rare gases in various target elements // CERN Europ. Org. for Nuclear Res. Rep. 64-12. Geneva, 1964. P. 78.

40 V.N. Mekhedov. Formation of tritium in C, Al and Fe under the influence of protons with Ep = 130-660 MeV // Yad. Fiz. 1967. Vol. 5. P. 34-36.

41 B.N. Mekhedov, V.N. Mekhedov. Production of Tritium in Al, Sn, Pb, and Bi under the Influence of High-Energy Protons // Yad. Fiz. 1970. Vol. 11. P. 708710.

42 J.R. Walton, A. Yaniv, D. Heymann, D. Edgerley, M. W. Rowe. He and Ne cross sections in natural Mg, Al, and Si targets and radionuclide cross sections in natural Si, Ca, Ti, and Fe targets bombarded with 14- to 45-MeV Protons // Journal of Geophysical Research. 1973. Vol. 78. P. 6428-6442.

43 J.P. Alard, A. Baldit, R. Brun, J.P. Costilhes, J. Dhermain, J. Fargeix, L. Fraysse, J. Pellet, G. Roche, J.C. Tamain. Light-fragment production in p-nucleus interactions at 600 MeV. Astrophysical Application // IL Nuovo Cimento. 1975. Vol. 30 A. No 2. P. 320-344.

44 V.I. Bogatin, V.F. Litvin, O.V. Lozhkin, N.A. Perfilov, Yu.P. Yakovlev. Isotopic effects in high-energy nuclear reactions and isospin correlations of fragmentation cross sections // Nuclear Physics A. 1976. Vol. 260. P. 446-460.

45 M. Merkel, H. Munzel. Formation of tritons in nuclear reactions induced by protons up to 45 MeV // Radiochimica Acta. 1981. Vol. 29. P. 173-175.

46 R.E. Segel, T. Chen, L.L. RutledgeJr, J.V. Maher, J. Wiggins, P.P. Singh, P.T. Debevec. Inclusive proton reactions at 164 MeV // Physical Review C. 1982. Vol. 26. No 6. P. 2424-2432.

47 C.-M. Herbach, D. Hilscher, U. Jahnke, V.G. Tishchenko, J. Galin, A. Letourneau, A. Peghaire, D. Filges, F. Goldenbaum, L. Pienkowski, W.U. Schröder, J. Töke. Charged-particle evaporation and pre-equilibrium emission in 1.2 GeV proton-induced spallation reactions // Nuclear Physics A. 2006. Vol. 765. P. 426-463.

48 A. Budzanowski, M. Fidelus, D. Filges, F. Goldenbaum, H. Hodde, L. Jarczyk, B. Kamys, M. Kistryn, St. Kistryn, St. Kliczewski, A. Kowalczyk, E. Kozik, P. Kulessa, H. Machner, A. Magiera, B. Piskor-Ignatowicz, K. Pysz, Z. Rudy, R. Siudak, M. Wojciechowski. Comparison of nonequilibrium processes in p+Ni and p+Au collisions at GeV energies // Physical Review C. 2010. Vol. 82. P. 034605-1 - 034605-12.

49 V.V. Kuznetsov. Production of tritium in lead and aluminum by high-energy protons, deuterons, and alpha particles // Journal of Experimental and Theoretical Physics (U.S.S.R.). 1961. Vol. 40. P. 1263-1269.

50 Yu.E. Titarenko, V. F. Batyaev, A. Yu. Titarenko, M. A. Butko, K. V. Pavlov, S. N. Florya, R. S. Tikhonov, S. G. Mashnik, A. V. Ignatyuk, N. N. Titarenko, W. Gudowski, M. Tesinsky, C.-M. L. Persson, H. Ait Abderrahim, H. Kumawat, H. Duarte. Cross sections for nuclide production in a 56Fe target irradiated by 300, 500, 750, 1000, 1500, and 2600 MeV protons compared with data on a hydrogen target irradiated by 300, 500, 750, 1000, and 1500 MeV/nucleon 56Fe ions // Physical Review C. 2008. Vol. 78, P. 034615-1 - 034615-17.

51 Ellery Storm and Harvey I. Israel. Photon Cross Sections from 1 keV to 100 MeV for Elements Z = 1 to Z = 100 // Nucl. Data Tables A. 1970. Vol. 7. P. 565681.

52 Yu. E. Titarenko, V.F. Batyaev, A.Yu. Titarenko, M. A. Butko, K. V. Pavlov, S.N. Florya, R.S. Tikhonov, V. M. Zhivun, A.V. Ignatyuk, S. G. Mashnik, S. Leray, A. Boudard, J. Cugnon, D. Mancusi, Y. Yariv, K. Nishihara, N. Matsuda, H. Kumawat, G. Mank, W. Gudowski. Measurement and simulation of the cross sections for nuclide production in 56Fe and natCr targets irradiated with 0.04- to 2.6-GeV protons // Physics of atomic nuclei, 2011, Vol. 74, No. 4, pp. 523-536.

53 Yu. E. Titarenko, V.F.Batyaev, A.Yu.Titarenko, M. A. Butko, K. V. Pavlov, S.N. Florya, R.S. Tikhonov, V. M. Zhivun, A.V. Ignatyuk, S. G. Mashnik, S. Leray, A. Boudard, J. Cugnon, D. Mancusi, Y. Yariv, K. Nishihara, N. Matsuda, H. Kumawat, G. Mank, W. Gudowski. Measurement and simulation of the cross sections for nuclide production in 93Nb and natNi targets irradiated with 0.04- to 2.6-GeV protons // Physics of atomic nuclei. 2011. Vol. 74. No. 4. P. 537-550.

54 A.A. Pisarev, O.V. Ogorodnikova. Elementary Processes near the Interface between Hydrogen Gas and Solid // Journal of Nuclear Materials. 1997. Vol. 248. P. 52-59.

55 В.Н Агеев, О.П. Бурмистрова, Н.Д. Потехина, С.М. Соловьев. Хемо-сорбция водорода на металлах. - В кн.: В.Н Агеев, И.Н. Бекман, О.П. Бурмистрова и др. «Взаимодействие водорода с металлами». - М., Наука, 1987. С. 18-60.

56 Ю.А. Изюмов, Н.А. Черноплеков. Нейтронная спектроскопия. - М., Энергоатомиздат, 1983. - 328 с.

57 Б. Трепнел. Хемосорбция. - Пер. с. Англ. - М., Издательство иностранной литературы, 1958. - 328 с.

58 Ю.З. Нозик, Р.П. Озеров, К. Хенниг. Структурная нейтронография. -М., Атомиздат, 1979. - 343 с.

59 S.J. Holden, D.R. Rossington. Hydrogen Adsorption on Silver, Gold, and Aluminum. Studies of Parahydrogen Conversion // Journal of Physical Chemistry. 1964. Vol. 68. No 5. P. 1061-1067.

60 Г.Д. Никифоров. Металлургия сварки плавлением алюминиевых сплавов. - М., Металлургия, 1972. - 264 с.

61 Е.А. Денисов, Т.Н. Компаниец, А.А. Курдюмов, Е. Димовасили, П. Иоанну. Исследование водородопроницаемости алюминия методом концентрационных импульсов // Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами. IHISM-04. Сборник докладов Второго международного семинара. - Саров, РФЯЦ ВНИИЭФ. 2005. С. 62-70.

62 И.Е. Габис, Т.Н. Компаниец, А.А. Курдюмов. Поверхностные процессы и водородопроницаемость металлов. - В кн.: В.Н Агеев, И.Н. Бекман, О.П. Бурмистрова и др. «Взаимодействие водорода с металлами». - М., Наука. 1987. С. 177-208.

63 И. Фелькль, Г. Алефельд. Диффузия водорода в металлах. - В кн.: Водород в металлах. 1. Основные свойства. Под ред. Г. Алефельда и И. Фелькля. -М., Мир, 1981. С. 379-408.

64 А.А. Писарев, И.В. Цветков, Е.Д. Маренков, С.С. Ярко. Проницаемость водорода через металлы // Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами. IHISM'11 JUNIOR. Сборник докладов Седьмой

международной школы молодых ученых и специалистов. - Саров, ФГУП РФЯЦ-ВНИИЭФ. 2012. С. 450-470.

65 S.G. Mashnik, K.K. Gudima, R.E. Prael, A.J. Sierk, M.I. Baznat, N.V. Mokhov. CEM0303 and LAQGSM0303 Event Generators for the MCNP6, MCNPX, and MARS15 in: Joint ICTP-IAEA Advanced Workshop on Model Codes for Spallation Reactions International Centre for Theoretical Physics Trieste, Italy 4 -8 February 2008. INDC(NDS)-0530.

66 J.F. Ziegler. SRIM-2013 software package, [сайт]. URL: http://www. srim. org/ (дата обращения: 18.12.2017).

67 J.F. Ziegler, J.P. Biersack, M.D. Ziegler. SRIM - The Stopping and Range of Ions in Matter // SRIM Co., Chester, Maryland, United States. 2008.

68 ГОСТ 34100.3-2017/IS0/IEC Guide 98-3:2008 Неопределенность измерения. Часть 3. Руководство по выражению неопределенности измерения (ISO/IEC Guide 98-3:2008 "Uncertainty of measurement - Part 3: Guide to the expression of uncertainty in measurement (GUM: 1995)"). - М.: Стандартинформ, 2018. - 112 с.

69 Yu. E. Titarenko, V.F. Batyaev, E.I. Karpikhin, V.M. Zhivun, A.V. Ignatyuk, V.P. Lunev, N.N. Titarenko, Yu.N Shubin, V.S. Barashenkov. Final Project Technical Report of ISTC 2002, in: INDC(CCP)-0447 // IAEA, Nuclear Data Section, Wagramer Strasse 5, A-1400 Vienna. 2009. P. 1-692. URL: http://www-nds.iaea.org/publications/group_list.php?group=INDC-CCP.

70 Сертификат качества №284 НТЦ «Стабильные изотопы».

71 Сертификат фирмы Alfa Aesar серия G07R022 № 10218(a Jonson Matthey Company, [сайт] URL: www.alfa.com).

72 Сертификат фирмы Alfa Aesar серия D18R024 № 41797.

73 Сертификат фирмы Alfa Aesar серия B13R041 № 12045.

74 Сертификат фирмы Alfa Aesar серия A09R036 № 10259.

75 Сертификат фирмы Alfa Aesar серия I15P25 № 10353.

76 Протокол испытаний № 7336.9 Лаборатории масс-спектрометрии и хроматографии (MS&GS Lab) испытательного аналитико-сертификационного центра ГИРЕДМЕТа.

77 Образцовые спектрометрические источники гамма-излучения ОСГИ-3—1—1р № 9402. Государственное предприятие «ВНИИМ им. Д.И. Менделеева».

78 Паспорта №7025 - №7035 на источники фотонного излучения закрытые спектрометрические эталонные с радионуклидами 54Mn, 57Co, 60Co, 88Y, 109Cd, 113Sn, 133Ba, 137Cs, 139Ce, 152Eu, 228Th, 241Am типа ОСГИ-3-1. Свидетельство о поверке №447-08/22513 комплекта источников фотонного излучения типа ОСГИ-3-1 №6630. Федеральное агентство по техническому регулированию и метрологии. ФГУП «ВНИИМ им Д.И. Менделеева».

79 Паспорта №7013 - №7024 на источники фотонного излучения закрытые спектрометрические эталонные с радионуклидами 54Mn, 57Co, 60Co, 88Y, 109Cd, 113Sn, 133Ba, 137Cs, 139Ce, 152Eu, 228Th, 241Am типа ОСГИ-3-2. Свидетельство о поверке №379-08/22508 комплекта источников фотонного излучения типа ОСГИ-3-2 № 6626. Федеральное агентство по техническому регулированию и метрологии. ФГУП «ВНИИМ им Д.И. Менделеева».

80 R.B. Firestone. Table of Isotope, 8th ed. Edited by S.Y. Frank Chu, C.M. Baglim // Wiley Interscince, New York, 1998 - 1 электрон. опт. диск (CD-ROM).

81 R.R. Kinsey, et al., Proc.9th Int. Symp. Of Capture Gamma Ray Spectroscopy and Related Topics // October 8-12, 1996, Budapest, Hungry.

82 Спектрометрическая система Genie-2000, модель S500. Canberra Industries. Руководство пользователя. S500-0PR, 9230846B, V1.1, 10/97. 2009.

83 S.V. Belanov, I.A. Kashirin, S.V. Malinovskiy, M.E. Egorova, K.M. Efimov, V.A. Tikhomirov, A.I. Sobolev. The method of identifying radionuclides with the use of a liquid scintillation counter. RF Patent 2 120 646. 1997.

84 S.V. Belanov, I.A. Kashirin, S.V. Malinovskiy, A.I. Ermakov, K.M. Efimov, V.A. Tikhomirov, A.I. Sobolev. The method of identifying radionuclides with the use of a liquid scintillation counter. RF Patent 98 106 407. 1998.

85 I.A. Kashirin, A.I. Ermakov, S.V. Malinovskiy, S.V. Belanov, Yu.A. Sapozhnikov, K.M. Efimov, V.A. Tikhomirov, A.I. Sobolev. Liquid scintillation determination of low level components in complex mixtures of radionuclides // Applied Radiation and Isotopes. 2000. Vol. 53. P. 303-308.

86 Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev, M. A. Butko, D. V. Dikarev, S. N. Florya, K. V. Pavlov, A. Yu. Titarenko, R. S. Tikhonov, V. M. Zhivun, A. V. Ignatyuk, S. G. Mashnik, A. Boudard, S. Leray, J.-C. David, J. Cugnon, D. Mancusi, Y. Yariv, H. Kumawat, K. Nishihara, N. Matsuda, G. Mank, W. Gudowski Verification of high-energy transport codes on the basis of activation data PHYSICAL REVIEW C 84, 064612 (2011).

87 D. Filges and F. Goldenbaum. Handbook of Spallation Research // WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim, 2009. - 767 c. ISBN 978-3527-40714-9.

88 S.G. Mashnik, L.M. Kerby, K.K. Gudima, A.J. Sierk, J.S. Bull, M.R. James. Production of energetic light fragments in extensions of the CEM and LAQGSM event generators of the Monte Carlo transport code MCNP6 // Physical Review C. 2017. Vol. 95. P. 034613.

89 J. S. Hendricks, G. W. McKinney, L. S. Waters et al., Report LA-UR-05-2675, LANL. 2005. URL: http://mcnpx.lanl.gov/.

90 H.W. Bertini. Monte Carlo calculations on intranuclear cascade, ORNL-3833. Oak Ridge National Laboratory. U.S. Atomic Energy Commission. 1963. - 220 c.

91 H.W. Bertini, M. P. Guthrie, and O. W. Herman. Instructions for the operation of code associated with MECC-3, a preliminary version of an intranuclear cascade calculations for nuclear reaction, ORNL-4564. Oak Ridge National Laboratory. U.S. Atomic Energy Commission. 1971. - 246 c.

92 Y. Yariv and Z. Frankel. Intranuclear cascade calculation of high-energy heavy-ion interactions // Physical Review C. 1979. Vol. 20. P. 2227.

93 S. G. Mashnik, A. J. Sierk. Recent Developments of the Cascade-Exciton Model of Nuclear Reactions // Journal of Nuclear Science and Technology. 2002. Vol. 39. No 2, P. 720-725.

94 S.G. Mashnik, L.M. Kerby. MCNP6 fragmentation of light nuclei at intermediate energies // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 2014. Vol. 764. P. 59-81.

95 H. Iwase, K. Niita, T. Sato. Nuclear Reaction Models in Particle and Heavy Ion Transport code System PHITS // Journal of Nuclear Science and Technology. 2002. Vol. 39. P. 1142-1151.

96 H. Kumawat, D. Dutta, V. Mantha A.K. Mohanty, P. Satyamurthy, R.K. Choudhury, S. Kailas. Heat deposition in thick targets due to interaction of high energy protons and thermal hydraulics analysis Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 2008. Vol. 266. No 4. P. 604-612.

97 H. Kumawat, V. Kumar and P. Srinivasan. Extension of CASCADE.04 to estimate neutron fluence and dose rates and its validation // Pramana - Journal of Physics. 2009. Vol. 72. P. 601-609.

98 A. Boudard, J. Cugnon, S. Leray, C. Volant. Intranuclear cascade model for a comprehensive description of spallation reaction data. // Physical Review C. 2002. Vol. 66. No 4. P. 044615.

99 J. Cugnon, A. Boudard, S. Leray, D. Mancusi. Results obtained with INCL4 // Proceedings of the International Topical Meeting on Nuclear Research Applications and Utilization of Accelerators, Vienna, May 4-8, 2009.

100 J.-J. Gaimard, K.-H. Schmidt. A reexamination of the abrasion-ablation model for the description of the nuclear fragmentation reaction // Nuclear Physics A. 1991. Vol. 531. No 3-4. P. 709-745.

101 A. Kelic, V. Ricciardi, K.-H. Schmidt. Results obtained with ABLA07 // Proceedings of the International Topical Meeting on Nuclear Research Applications and Utilization of Accelerators, Vienna, May 4-8, 2009.

102 Yu.E. Titarenko, V.F. Batyaev, K.V. Pavlov, A.Yu. Titarenko, V.M. Zhivun, M.V. Chauzova, S.A. Balyuk, P.V. Bebenin, A.V. Ignatyuk, S.G. Mashnik, S. Leray, A. Boudard, J.C. David, D. Mancusi, J. Cugnon, Y. Yariv, K. Nishihara, N. Matsuda, H. Kumawat, A.Yu. Stankovskiy. Excitation functions of the natCr(p,x)44Ti, 56Fe(p,x)44Ti, natNi(p,x)44Ti and 93Nb(p,x)44Ti reactions at energies up to 2.6 GeV // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 2016. Vol. 821. P. 136-141.

103 Yu.E. Titarenko, M.V. Chauzova, S.V. Malinovskiy, K.V. Pavlov, V.I. Rogov, A.Yu. Titarenko, V.Yu. Blandinskiy. Accumulation of radioactive waste in the target complex of subcritical reactors // Meeting of the Working Group F "Nuclear Fuel Cycle Perspectives and Sustainability" of the International organization Atomic Energy Researches. NRC Kurchatov Institute, July 22-25, 2019.

104 M. Herman, R. Capote, B.V. Carlson, P. Oblozinsky, M. Sin, A. Trkov, H. Wienke, V. Zerkin. EMPIRE: Nuclear reaction model code system for data evaluation // Nuclear Data Sheets. 2007. Vol. 108. No 12. P. 2655-2715.

105 A.J. Koning, D. Rochman, Modern nuclear data evaluations with the TALYS code system // Nuclear Data Sheets. 2012. Vol. 113. No 12. P. 2841-2934.

106 Yu.E. Titarenko, K.V. Pavlov, A.Yu. Titarenko, M.V. Chauzova, V.M. Zhivun, A.V. Ignatyuk, S.G. Mashnik, A.Yu. Stankovsky, S.E. Chigrinov, K.K. Gudima. Measurements and analysis of 178m2Hf production cross sections under natTa and natW irradiation by protons with 0.04-2.6 GeV energies // Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 2018. Vol. 880. P. 6-14.

107 T. Enqvist, W. Wlazlo, P. Armbruster, J. Benlliure, M. Bernas, A. Boudard, S. Czajkowski, R. Legrain, S. Leray, B. Mustapha, M. Pravikoff, F. Rejmund, K.-H.

Schmidt, C. Stephan, J. Taieb, L. Tassan-Got, C. Volant. Isotopic yields and kinetic

208

energies of primary residues in 1 A GeV zuoPb+p reactions // Nuclear Physics A. 2001. Vol. 686. No 1-4. P. 481-524.

108 L. Audouin, L. Tassan-Got, P. Armbruster, J. Benlliure, M. Bernas, A. Boudard, E. Casarejos, S. Czajkowski, T. Enqvist, B. Fernandez-Dominguez, B.

Jurado, R. Legrain, S. Leray, B. Mustapha, J. Pereira, M. Pravikoff, F. Rejmund, M.-V. Ricciardi, K.-H. Schmidt, C. Stephan, J. Taieb, C. Volant, W. Wlazlo. Evaporation residues produced in spallation of 208Pb by protons at 500 A MeV // Nuclear Physics

A. 2006. Vol. 768. No 1-2. P. 1-21.

109 A.J. Koning, D. Rochman, J. Kopecky, J. Ch. Sublet, M. Fleming, E. Bauge, S. Hilaire, P. Romain, B. Morillon, H. Duarte, S.C. van der Marck, S. Pomp. TALYS-based evaluated nuclear data library. URL: https://tendl.web.psi.ch/tendl 2015/tendl2015.html.

110 Yu.E. Titarenko, V.F. Batyaev, M.V. Chauzova, I.A. Kashirin, S.V. Malinovskiy, K.V. Pavlov, V.I. Rogov, A.Yu. Titarenko, V.M. Zhivun, S.G. Mashnik, A.Yu. Stankovskiy. Determination of integral cross sections of H in Al foils monitors irradiated by protons with energies ranging from 40 to 2600 MeV // 12th International Conference on Nucleus-Nucleus Collision (NN2015). Catania, Italy, June 21-26, 2015. EPJ Web of Conferences 2016. Vol. 117. 05009. P. 1-4.

111 Ю.Е. Титаренко, В.Ф. Батяев, С.В. Малиновский, К.В. Павлов,

B.И. Рогов, А.Ю. Титаренко, М.В. Чаузова, В.М. Живун, П.Н. Алексеев, Я.И. Штромбах, А.Б. Сазонов, С.Г. Машник, А.Ю. Станковский, С. Лерэ, Ж.-К. Давид, Д. Манкузи. Интегральные сечения образования Н в Al образцах, облученных протонами с энергиями от 40 до 2600 МэВ // Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами. IHISM'16 JUNIOR. Сборник докладов Одиннадцатой международной школы молодых ученых и специалистов им. А.А. Курдюмова/Под ред. д-ра техн. наук А. А. Юхимчука. - Саров: ФГУП «РФЯЦ-ВНИИЭФ». 2017. C. 130-144.

112 Yu.E. Titarenko, K.V. Pavlov, S.V. Malinovskiy, A.Yu. Titarenko, M.V. Chauzova, V.I. Rogov, V.F. Batyaev, V.M. Zhivun, S.I. Tyutyunnikov, A.B. Sazonov, A.Yu. Stankovskiy, S. Leray, J.C. David, D. Mancusi. Tritium production in ADS structural materials // IX International Conference "Modern problems of Nuclear physics and Nuclear technologies", Tashkent, Uzbekistan, September 2427, 2019. Book of Abstracts. 2019. P. 113-115.

ПРИЛОЖЕНИЕ А

(обязательное)

РАСЧЕТ ПОТЕРЬ 3Н ЗА СЧЕТ ЕГО ВЫХОДА ИЗ ОБЛУЧЕННЫХ ОБРАЗЦОВ В ОКРУЖАЮЩУЮ СРЕДУ ВО ВРЕМЯ ХРАНЕНИЯ

Время, прошедшее от момента облучения образцов до момента выделения из них Н, было достаточно длительным и составило от 5,9 до 13,6 года. В течение этого времени облученные образцы хранились при комнатной температуре в «запаянных» полиэтиленовых пакетиках, в которые они были переупакованы после облучения.

Расчет потерь Н за счет его выхода из образца в окружающую среду за время хранения был выполнен для каждого облученного образца с использованием модели, рассматривающей три состояния водорода вблизи границы газовой фазы с поверхностью металла (газ - хемосорбированный монослой - твердый раствор) и описывающей переходы между состояниями аррениусовской кинетикой [54]10.

В рамках этой модели на границе раздела металл-газ в общем случае имеют место все элементарные процессы, перечисленные в таблице А. 1, с участием молекул Н2 и свободных атомов водорода газовой фазы, химически адсорбированных атомов водорода (Не) и атомов водорода, растворенных в объеме металла (Н^).

Коэффициенты диффузии водорода в чистых металлах при комнатной температуре, как правило, лежат в диапазоне 10-6 - 10-5 см2 с-1, что характерно больше для жидкой, чем для твердой фазы. В связи с этим будем предполагать, что диффузионная составляющая не лимитирует переход водорода из объема металла в газовую фазу. Тогда изменение концентрации водорода в объеме металла в любой его точке и в любой момент времени равно

= Тт ' (3 ] 4 + -к + 2/7 - 2/8 -Ас) , (А.1)

10 Автор выражает благодарность за помощь в проведении расчетов А.Б. Сазонову.

где площадь поверхности металлического образца, V- его объем. Изменение концентрации водорода на поверхности образца с1п

— =2]г- 2] 2 -]з + ]4 + ]5-]б-]9 , (А2)

а изменение числа атомов в газовой фазе

^ = 5 • (-2]х + 2/2 - 2]в + 2]в - 2]7 + 2]8 + к + ко)- (А 3)

Коэффициент 2 перед значениями потоков в формулах (А.1 - А.3) учитывает приход или уход сразу двух атомов. Выразим число соударений 10, стоящее в формулах для потоков 1, 5 и 7 в таблице А. 1, через число молекул, объем ¥о, занимаемый газом, и температуру:

/о = V

V в'

кТ (А.4)

2

Решение системы дифференциальных уравнений (А.1 - А.3) с заданными начальными условиями (и0, п0, N0) проводили численно методом формул дифференцирования назад (ВБЕ) в программном пакете МаШСаё. Параметрами модели являются величины Ес, Qc, Е5, Qs, V, А, итах, птах, 5, V и Ус. Все они, за исключением трех последних, определяемых условиями эксперимента, характеризуют взаимодействие водорода с металлом.

Параметр Ес можно принять равным нулю, поскольку химическая адсорбция водорода на поверхности большинства металлов носит неактивированный характер [55].

Величина кванта колебательной энергии Ну для атома водорода на поверхности разных металлов (и на разных гранях) составляет в среднем 120 мэВ [55], то же самое справедливо и для атомов водорода в объеме [56]. Учитывая, что для тяжелого изотопа водорода - Н - частота колебаний будет ниже при-

3 13

мерно в раз, рассчитаем частоту колебаний атома Н в металле: V ~ 1,7-10 Гц.

Таблица А.1 - Элементарные процессы взаимодействия водорода с металлом

№ Процесс Поток частиц через поверхность раздела* Константа скорости** Энергия активации***

1 Н2 ^ 2HC А = Мо (1 п ) 4 ,imax/ ki = exp (—и) Ei = 2 Ес

2 2HC ^ Н2 ] 2 = к2 • П2 к2 =VЯ2^ exp ( —IT) Е2 = 2(Ес — Qc)

3 Не ^ HS h = M(l и ) 4 u-max/ кз =V • exp Е3 = Es — Qc

4 HS ^ HC j4 = к4и (l--) к4 =vл • exp (—^т) е4 = es — qs

5 Н2 ^ HC + HS js = ksio (l--—) (l--—) ^ w-max' ^ umax' к5 = exp (—Ш es = ес + e'

6 Не + HS ^ Н2 j6 = k6^n^u к6 =vЯ3^ exp еб = ec — q с + e'

7 Н2 ^ 2hs j7 = k7io (l v ) 4 umax/ к7 = exp (—lt) e7 = 2e'

8 2hs ^ Н2 je = kg • u2 к8 =vл4 • exp (—^т) e 8 = 2e''

9 Не ^ H j 9 = kg • л kg =V • exp eg = ed — q с

10 Hs ^ H j io = kio • u ( е10\ kw = уЛ^ exp (—jt) e io = Ed — qs

* I 0 = р/у2тгткТ - число соударений молекул водорода с поверхностью в единицу времени (p - парциальное давление водорода, m- масса его молекулы); n - концентрация химически адсорбированного водорода, ат./м2; u - концентрация растворенного водорода, ат./м3; max - максимально возможное значение.

** v - частота колебаний атома водорода (принимается одинаковой на поверхности и в объеме), Л2 - площадь, занимаемая одним атомом водорода на поверхности.

*** EC и QC - потенциальный барьер и энергия хемосорбции; ES и QS - потенциальный барьер и энергия растворения соответственно; Е ' = max (Ес, Es), Е'' = Е' — Qs; ED - энергия диссоциации молекулы водорода в газовой фазе (4,275 эВ).

Параметры А и птах являются зависимыми, характеризуя, по существу, одно и то же свойство поверхности металла: адсорбционную емкость по водороду:

Птах = - (А.5)

Атомы водорода способны связываться с поверхностными атомами металла в максимальном соотношении 1:1, поэтому мерой адсорбционной емкости служит атомный радиус металла или параметр кристаллической решетки. Для расчета параметра А использовалось эмпирическое соотношение между атомным радиусом металла и величиной «посадочной площадки» для атома водорода, установленное для никеля [57]:

72 = 1,27пЯ2а , (А.6)

где Яа - атомный (металлический) радиус металла, значения Яа для алюминия, никеля и вольфрама приведены в таблице А.2.

Величина максимальной растворимости водорода в металле итах имеет физический смысл только в рамках самой модели. В действительности же структуры твердых растворов водорода зачастую различны при его низкой и высокой концентрации: с повышением давления заселяются междоузлия других типов, имеют место структурные фазовые переходы и т.п. [58]. Тем не менее, в случае разбавленного твердого раствора можно определить итах как концентрацию водорода, соответствующую предельному заполнению междоузлий того типа, которые заселяются в первую очередь. При этом, так как в разбавленном растворе и/итах<< 1, изменением объема, которым сопровождается растворение водорода, можно пренебречь и считать итах величиной, зависящей только от параметра решетки металла:

г а3

итах = 64Щ (А7)

где 2 - число занимаемых водородом междоузлий, приходящееся на одну элементарную ячейку; а - геометрический фактор, равный и для ГЦК и ОЦК решеток соответственно.

Параметры Qc и QS, характеризующие энергию связи водорода с металлом на поверхности и в объеме, которые для большинства металлов известны из эксперимента (см. таблицу А.2).

Параметр Е$, характеризующий высоту потенциального барьера между позициями на поверхности и в объеме, в соответствии с профилем потенциальной энергии для атома водорода (рисунок А.1) можно оценить как

Е5 = Qs + и (А.8)

где и - энергия активации диффузии. Параметры Qc, QS и и для алюминия, никеля и вольфрама приведены в таблице А.2.

Энергия

Не Расстояние

Рисунок А.1 - Профиль потенциальной энергии для атома водорода

по глубине металла

Таблица А.2 - Параметры взаимодействия водорода с алюминием, никелем и вольфрамом

Металл (решетка) Яа, А Тип позиций -2 Qc, эВ Qs, эВ и, эВ

А1 (ГЦК) 1,432 Т-8 -0,35 [59] 0,173 [60] 0,5 [61]

№(ГЦК) 1,246 О-4 -0,95 [62] 0,15 [62] 0,408 [63]

^№(ОЦК) 1,368 Т-12 -1,25 [62] 0,03 [62] 0,85 [62]

3

Расчет потерь Н за счет его выхода из образца в окружающую среду за время хранения выполнялся для каждого облученного образца, используя следующие предположения:

- активность 3Н в образце составляла 104 Бк, уменьшением его количества за счет радиоактивного распада пренебрегали;

- весь Н равномерно распределен по объему облученного образца;

- истинная поверхность £ образца совпадает с геометрической;

- температура Т постоянна и равна 298 К;

- объем газовой фазы Ус для «запаянного» пакетика, в котором хранился образец, составлял 10-6 м3.

Проведенные расчеты показали, что для Н, растворенного в чистом алюминии, никеле и вольфраме, с течением времени характерен переход из объема образца на его поверхность и дальнейшее существование там в хемосорбиро-ванной форме. На рисунке А.2 показан начальный участок кинетических кривых распределения Н по состояниям в алюминии, как видно, равновесие достигается за время менее 100 с, дальнейших изменений состояния атомов Н не происходит. Количество 3Н в газовой фазе оказывается весьма незначительным: менее 2%о.

Рисунок А.2 - Изменение содержания 3Н в объеме и на поверхности алюминия при хранении образца в «запаянном» полиэтиленовом пакетике. 1 - хемосорбированный монослой, 2 - твердый раствор, 3 - газовая фаза

Основную роль в процессе перераспределения Н между состояниями в металле играет величина QC. Так, при переходе от алюминия к никелю с QC = -0,95 эВ десорбция протекает с такой малой скоростью, что выход Н даже в очень большой объем остается нулевым на протяжении нескольких лет (рисунок А.3). Этот вывод остается справедливым и для вольфрама.

ЫО13

ЫО12

ыо11

ыо10

ыо®

1x10®

ыо7

Л

м 1x10

о -

и ыо

<

ыо

ыо3

100

10

1

0.01

1x10"

2=t -Z

Время, с

Рисунок А.3 - Изменение содержания н в ооъеме и на поверхности никеля. 1 - хемосорбированный монослой, 2 - твердый раствор, 3 - газовая фаза

3

В таблице А.3 представлены результаты расчета потерь Н в исследуемых образцах за счет его выхода из образца в окружающую среду за время хранения.

Также было рассмотрено влияние некоторых факторов, которые не были учтены при расчете потерь Н за время хранения образца. К числу таких факторов, влияющих на скорость выхода Н в газовую фазу, относится шероховатость поверхности. Расчет показал, что увеличение коэффициента шероховатости (т.е. отношения истинной поверхности образца к геометрической) приводят не только к увеличению скорости выхода, но и к удержанию большего количества Н на поверхности и снижению его равновесной доли в газовой фазе. Таким образом, наличие шероховатости поверхности образца еще больше снижает ожидаемые потери Н.

3

Таблица А.3 - Расчетные потери Н из образцов за время хранения

Образцы (мишени, с которыми облучались образцы) Время, прошедшее с момента облучения образцов до момента выделения Н, лет 3 Потери Н за время хранения, %

27А1 (56Бе, па*Сг) от 5,9 до 8,1 7,3-10-7 - 6,4-10-5

27А1 (па*№, 93№) от 6,8 до 8,5 8,9-10-8 - 3,4-10-5

27А1 (181Та, па%) от 6,9 до 8,5 1,8-10-6 - 9,6-10-5

27А1 Грь, 209Ы) от 11,6 до 13,6 3,3-10"6 - 2,3-10-4

па*№ от 7,8 до 9,5 1,3-10"8 - 7,8-10"7

па^ от 9,9 до 11,5 2,2-10"8 - 1,2-10"6

Среди других факторов, не учитываемых моделью в явном виде, но влияющих на скорость выхода Н в газовую фазу, можно отметить наличие оксидной пленки на поверхности металла, трещины в этой пленке, а также структурные дефекты самого металла, включая примеси, дислокации и поры. Рассмотрим последовательно влияние каждого из факторов.

Оксидный слой металла служит дополнительным барьером, предотвращающим проникновение изотопов водорода как из газовой фазы в металл, так и в обратном направлении. Присутствие оксида на поверхности образца увеличивает энергию активации хемосорбции и замедляет установление равновесия между состояниями водорода. Наличие трещин в поверхностном слое снижает его барьерный эффект и реальные коэффициенты уменьшения проницаемости за счет оксидного слоя обычно лежит в пределах от 10 до 100 [64].

Влияние дефектов кристаллической структуры металла на его водородо-проницаемость можно рассматривать как захват диффундирующих атомов ловушками, приводящий к замедлению всех процессов переноса. В этом случае исключение составляют поры, т.е. дефекты, имеющие свободную поверхность и объем, и способные как захватывать изотопы водорода в хемосорбированное состояние, так и накапливать их в молекулярном состоянии внутри металла. Наличие закрытых пор не приводит к дополнительному выходу водорода из металла, тогда как влияние открытой пористости сводится, в основном, к увеличению удельной поверхности.

3

Рассмотрение влияния количества присутствующего в образце Н, а также других изотопов водорода, находящихся в смеси с ним, показало, что доля Н в газовой фазе растет практически линейно с ростом его начального содержания в объеме металла. Влияние этого фактора является незначительным при увели-

13

чении содержания водорода в образце вплоть до 10 атомов (что эквивалентно активности Н равной 1МБк), когда происходит полное заселение поверхности металла хемосорбированным водородом. Однако, реальное содержание изотопов водорода в облученных образцах значительно меньше

(~ 1010 - 1011

атомов).

Как видно из таблицы А.3, расчетные потери Н за счет его выхода из образца в окружающую среду за время хранения не превышают 2,3 ■ 10-4 % от его общего количества, присутствующего в образце на момент окончания облучения, что существенно ниже погрешности измерения активности Н. Рассмотрение других факторов, не учтенных при расчете потерь Н, показало, что их воздействие, в основном, приводит к более прочному удержанию атомов водорода в образце, а, следовательно, и к уменьшению реальных потерь Н по сравнению с расчетными.

Принимая во внимание все вышесказанное, можно заключить, что поправка на потери Н из образца за время хранения ке в формуле (6) не отличается от единицы с относительной неопределенностью менее 1%, что существенно ниже неопределенности измерения активности 3Н.

ПРИЛОЖЕНИЕ Б

(обязательное)

РАСЧЕТ СПЕКТРОВ ЯДЕР 3Н, ОБРАЗУЮЩИХСЯ В ПРОЦЕССЕ ОБЛУЧЕНИЯ ОБРАЗЦОВ

Дважды дифференциальные сечения образования ядер Н по углам и энер-

3 27

гиям, а также построены спектры ядер Н в А1 образцах-мониторах, металлических образцах-мишенях и па1С, который присутствует в полиэтилене, были рассчитаны в ВЭТ программе МС№6ЛЛ с использованием ядерной модели СЕМ03.03 [65]. Для каждой из 11 энергии протонов в диапазоне от 40 до 2600 МэВ были рассчитаны спектры ядер Н, вылетающих под углами 167,5°±12,5°, 150,0°±5,0°, 130,0°±15,0°, 110,0°±5,0°, 100,0°±5,0°, 90,0°±5,0°, 70,0°±15,0°, 50,0°±5,0°, 20,0°±5,0° и 7,5°±7,5° к оси протонного пучка, примеры таких спектров представлены на рисунках Б.1 - Б.5.

па!

У

> 1.00Е-04

С, Ер=2600 МеУ

10 100 Езн, МеУ

аз

> 1.00Е-04

7А1, Ер=2600 МеУ

-7.5" — — 50" -90"-130" — 167.5"

\

10 100 Езн, МеУ

б

Рисунок Б.1 - Спектры ядер 3Н, вылетевших под различными углами из па1С (а) и

27

А1 (б) мишени при облучении протонами с энергией 2600 МэВ

1.00Е-03

1.00Е-03

1.00Е-05

1.00Е-05

1.00Е-06

1.00Е-06

1000

1000

а

лСг, Ep=1600 MeV

1.00Е-04

.а

а"

10 100 Eзн, MeV

6Fe, Ep=1600 MeV

(Л >

И 1.00Е-04

а

■о ш

10 100 Eзн, MeV

б

Рисунок Б.2 - Спектры ядер 3Н, вылетевших под различными углами из па1Сг (а) и

56

Бе (б) мишени при облучении протонами с энергией 1600 МэВ

Ж Ep=1200 MeV

3Nb, Ep=1200 MeV

(Я

> 1.00Е-04

а

□3 1.00Е-05

-7.5°-50°- 0°-130°-167.5°

10 100 Eзн, MeV

О

ю

> 1.00Е-03 О

П 1.00Е-04 ■О

а

■о

Ш 1.00Е-05

■о ■о

1.00Е-06

1

10 100 Eзн, MeV

а б

Рисунок Б.3 - Спектры ядер Н, вылетевших под различными углами из 1 1ат№ (а) и

93

МЬ (б) мишени при облучении протонами с энергией 1200 МэВ

¡5 1.00Е-04 .2

СТ

■с ш

Та, Ep=800 MeV

паЬ

10 100 Eзн, MeV

(Я

>

га

С 1.00Е-05 ■с ш тз

■53 1.00Е-06

те, Ep=800 MeV

10 100 Eзн, MeV

а б

Рисунок Б.4 - Спектры ядер 3Н, вылетевших под различными углами из па1Та (а) и па1Ш (б) мишени при облучении протонами с энергией 2600 МэВ

1.00Е-02

1.00Е-02

■в 1.00Е-03 С/)

1.00Е-03

1.00Е-05

1.00Е-05

1.00Е-06

1.00Е-06

1000

1000

1.00Е-03

1.00Е-02

1.00Е-06 -

100С

1000

1.00Е-02

1.00Е-02

1.00Е-03

** 1.00Е-03 (Л

1.00Е-04

1.00Е-05

1.00Е-06

1.00Е-07

1000

1000

па!

Pb, Ep=2600 MeV

па!

Bi, Ер=2600 МеУ

(Я

>

га

д 1.00Е-04

■с

ш

5

■53 1.00Е-05

(Я

>

а

д 1.00Е-04

■с

ш

5

■53 1.00Е-05

10 100 Езн, МеУ

10 100 Езн, МеУ

а б

Рисунок Б.5 - Спектры ядер 3Н, вылетевших под различными углами из па*РЬ (а) и 209Б1 (б) мишени при облучении протонами с энергией 2600 МэВ

Результаты расчетов спектров показали, что при облучении образцов из всех материалов протонами с энергиями от 40 до 2600 МэВ максимум энергий образовавшихся ядер Н лежит в диапазоне от 10 до 20 МэВ. Граничная энергия спектра, в пределах которой в образце образуется ~ 90% всех ядер Н, зависит от энергии протонов и достигает значения 60-65 МэВ. Расчеты, выполненные в программе БММ (рисунок Б.6), показали, что для ионов

3Н+

с такой энергией

длина свободного пробега в материале образцов составляет 1,2 - 1,8 г/см . Толщины облученных образцов были существенно меньше и составляли от 58

до 150 мг/см , поэтому значительное число образующихся высокоэнергетиче-

3

ских ядер Н могло покинуть их объем.

1000

ш ю о ср

10

1 -¡п СН2 -¡п А1 ¡пСг -¡п Ре |

20

40

60

80