Исследование процессов синтеза и свойств многослойных рентгеновских зеркал тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, кандидат физико-математических наук Прохоров, Кирилл Александрович

• Прохоров, Кирилл Александрович
• кандидат физико-математических наук
• 2006

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Прохоров, Кирилл Александрович

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1 Экспериментальные методы изготовления и исследования многослойных рентгеновских зеркал.

1.1. Основные проблемы методик и технологии изготовления тонких пленок и МРЗ.

1.1.1. Влияние неровностей границ раздела слоев на параметры многослойных рентгеновских структур.

1.1.2. Влияние стабильности процессов изготовления МРЗ.

1.1.3. Выбор оптимальных пар элементов для изготовления МРЗ.

1.1.4. Особенности роста сверхтонких пленок в многослойных наноструктурах.

1.1.5. Подложки для многослойной оптики рентгеновского диапазона длин волнЗО

1.2. Методы и оборудование для изготовления многослойных структур.

1.2.1. Электронно - лучевое испарение.

1.2.2. Импульсно-лазерное напыление МРЗ.

1.2.3. Изготовление структур методом магнетронного распыления.

1.2.4. Установка магнетронного напыления МРЗ.

1.3. Методы и аппаратура для исследования характеристик многослойных структур.

13.1. Основные проблемы методик и технологии исследования тонких пленок и МРЗ.

1.3.2. Малоугловая рентгеновская рефлектометрия в «жестком» рентгеновском диапазоне.

1.3.3. Рефлектометрия в «мягком» рентгеновском и экстремальном ультрафиолетовом диапазонах.

1.3.4. Послойный элементный анализ МРЗ методом электронной Оже -спектроскопии.

1.3.5. Применение методов электронной микроскопии для исследования МРЗ.

ГЛАВА 2 Исследование процессов синтеза и свойств короткопериодных многослойных рентгеновских зеркал.

2.1. Основные технологические проблемы изготовления короткопериодных МРЗ

2.2. Методы оптимизации процессов изготовления короткопериодных МРЗ.

2.3. Специфика исследования отражательных характеристик короткопериодных рентгеновских зеркал.

2.4. Изготовление и исследование короткопериодных структур Ni, Со, Cr/Ti, М0/В4С и Mo, Сг/С.:.

2.5. Изготовление короткопериодных МРЗ на основе Cr/Sc и исследование их отражательных характеристик.

2.6. Исследование процессов синтеза и характеристик короткопериодных зеркал на основе W/B4C.

2.6.1. Изготовление короткопериодных МРЗ W/B4C с помощью различных источников тока.

2.6.2. Анализ параметров короткопериодных МРЗ методом малоуглового v рассеяния рентгеновского излучения.

2.6.3. Сравнение характеристик короткопериодных структур W/B4C с кристаллами.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование процессов синтеза и свойств многослойных рентгеновских зеркал»

Актуальность темы

В настоящее время наблюдается интенсивный рост интереса к возможности изготовления и практического применения многослойных рентгеновских зеркал (МРЗ) в качестве дисперсионных элементов для задач рентгеновской спектроскопии, элементного флуоресцентного анализа, EXAFS - спектроскопии, рентгеновской диагностики плазмы, рентгенооптических элементов для синхротронных применений. Основным требованием при разработке рентгенооптических схем на основе МРЗ является достижение высоких пиковых коэффициентов отражения и высокой селективности структур на рабочих длинах волн. Ряд научных центров и фирм в Европе, США и Японии в последние годы сосредоточили усилия на достижении качественно новых параметров зеркал для использования в диапазонах «окна прозрачности воды» и «жесткого» рентгеновского излучения в свете перспективных приложений рентгеновских структур. В нашей стране на данном направлении ведутся активные исследования с 1978 года, которые характеризуются определенными успехами в изготовлении и исследовании многослойных зеркал. Диапазон применимости МРЗ можно представить в виде нескольких, частично перекрывающихся поддиапазонов на шкале длин волн, заключающие в себе области использования многослойных зеркал (рис. 1.0). Оптимизация технологии синтеза и исследование многослойных зеркал позволяет расширить традиционные области их использования и развить новые практические методики для использования многослойных рентгенооптических элементов.

В области коротких длин волн в диапазоне Я ~ 0.02-0.2 нм в первую очередь нужно упомянуть широкий круг задач, которые решаются с помощью систем коллимирования и формирования «жесткого» рентгеновского излучения на накопительных кольцах синхротронов [1-4]. Практически каждый источник синхротронного излучения (СИ) на исследовательских станциях оснащен подобными зеркалами, использующимися как для работ по формированию пучков с заданными угловыми, пространственными или спектральными характеристиками, так и для конкретных экспериментов по изучению взаимодействия излучения с веществом. Высокая радиационная стойкость и большие коэффициенты отражения многослойных зеркал позволяют использовать приборы на их основе в спектральных и поляризационных исследованиях с мощными источниками рентгеновского излучения (синхротронное и ондуляторное излучение). В диапазоне длин волн Я = 1.0 - 2.5 нм в качестве дисперсионных элементов обычно применялись кристаллы фталлиевой кислоты типа КАР, Т1АР и RbAP, а в диапазоне Я = 2.5 - 15 нм, до появления искусственных кристаллов (МРЗ), широко использовались молекулярные кристаллы типа стеарата свинца с межплоскостными расстояниями d = 3.5 - 8 нм и разрешающей способностью Х/ЛХ ~ 100 [5, 6]. Однако сравнительно низкая лучевая и климатическая стойкость, дискретный ограниченный набор периодов, невозможность управлять такими параметрами, как пиковый и интегральный коэффициенты отражения, низкая отражательная способность этих кристаллов вызвали необходимость применения в качестве дисперсионных, отражающих и фокусирующих элементов рентгеновские зеркала. Многослойные структуры позволяют получать зеркала с характеристиками, близкими к кристаллам, более радиационно-стойкие и с заданным заранее распределением периода, как по поверхности, так и по глубине структуры, оптимальными в каждом конкретном эксперименте, так что задачи изготовления и исследования многослойных структур для этих приложений являются важными и актуальными.

0.01 0.1 1.0 ю

Зеркала для ядерной резонансной фильтрации СИ (Я = 0.02 -0.2 нм)

Оптика нормального падения для спектральной области «водного окна» (Я = 2.3-4.5 нм)

Многослойные дисперсионные элементы для анализа легких элементов

В-АО

Я = 0.83 - 6.76 нм)

Рисунок 1 Основные направления исследований в области многослойной оптики, развиваемые в ИФМ РАН

Одно из направлений в применении короткопериодных зеркал, быстро развивающееся в последние годы, связано с изготовлением многослойных зеркал с формой цилиндрических параболоидов и эллипсоидов и скрещенных систем на их основе с целью формирования пучков «жесткого» рентгеновского излучения [7-10].

Многозеркальные системы, позволяющие фокусировать пучки рентгеновского излучения, представляются весьма актуальными для повышения эффективности используемых в настоящее время измерительных рентгенооптических дифракционных комплексов, с источниками на основе различных типов рентгеновских трубок. Увеличение плотности излучения на выходе из рентгеновских трубок за счет установленной системы фокусировки излучения на основе многослойных зеркал открывает новые пути быстрого и качественного повышения их диагностических возможностей. В настоящее время для изготовления оптических схем с использованием цилиндрических параболоидов и эллипсоидов применяются короткопериодные рентгеновские наноструктуры на основе пар элементов W/B4C и W/Si. Исследование не только рентгенооптических характеристик, но и решение ряда материаловедческих задач, связанных с адгезией материалов и пластичностью изготовляемых сверхтонких пленок в многослойных структурах является актуальной задачей для изготовления фокусирующих рентгеновских наноструктур.

Разработанная технология изготовления МРЗ на подложках с формой цилиндрических параболоидов и эллипсоидов позволяет создавать на их основе оптические схемы для изображения, фокусировки и коллимации с одновременной монохроматизацией «жесткого» рентгеновского излучения Я ~ 0.02 - 2 нм, которые представляют интерес для решения практических задач, связанных с формированием пучков рентгеновского излучения. Например, они могут использоваться для изготовления аппаратуры в диапазоне энергий до 100 кэВ для лечения онкологических заболеваний, конструировании телескопов для рентгеновской астрономии в диапазоне энергий до 100 кэВ, и изготовлении оптики для Мо Ка и Ag Ка излучения [11]. Короткопериодные многослойные зеркала в рентгенооптических схемах обеспечивают больший оптический угол захвата и более высокое спектральное разрешение, поэтому исключительно важной становится задача уменьшения величины периода МРЗ при сохранении высоких пиковых коэффициентов отражения.

Следующим диапазоном по шкале длин волн можно считать область "водного окна" (Я = 2.3 - 4.5 нм) [12, 13]. Актуальная задача повышения качества рентгенооптических наноструктур обусловлена возможностью использования оптических схем, работающих в диапазоне «водного окна», для микроскопии биологических объектов [И, 14-16]. Для задач рентгеновской микроскопии диапазон длин волн между краем поглощения кислорода и углерода весьма важен благодаря хорошему контрасту между органическими материалами и водой, а также и потому что здесь лежат такие практически важные линии характеристического излучения как линии кислорода (Я (О Ко) = 2.36 нм), азота (Я (N Кц) = 3.16 нм), углерода (Я (С Ко) = 4.47 нм) и линии ряда интересных ионов.

Многослойные зеркала необходимы для фокусирования «мягкого» рентгеновского (MP) излучения на биологические образцы при исследованиях с помощью лазерно -плазменных источников. Рентгеновская микроскопия может иметь принципиальные преимущества перед оптической и электронной микроскопией при ее использовании для биологических целей по причине того, что рентгеновское излучение обеспечивает лучшее разрешение, чем оптический микроскоп, и приносит меньше ущерба изучаемым биологическим объектам, чем электронный микроскоп. Современные рентгеновские микроскопы обычно базируются на основе зонных пластинок, работающих в качестве дифракционных элементов. Перспектива дальнейших улучшений в будущем развитии рентгеновских микроскопов возможна при использовании многослойных зеркал нормального падения в качестве оптических элементов, работающих на основе схемы, использующей объектив Шварцшильда, главные преимущества которого состоят в большой апертуре и отсутствии хроматических аберрации [17, 18]. При этом вопрос изготовления многослойных зеркал с высокими отражательными и селективными характеристиками приобретает важную роль. На сегодняшний день в диапазоне «водного окна» изображающая и фокусирующая оптика требует зеркала нормального падения с числом периодов до 1000 и величинами периодов от 1.2 до 2.3 нм.

Одной из наиболее актуальных современных проблем использования многослойных рентгеновских структур в диапазоне «мягкого» рентгеновского излучения на данный момент является проблема создания научного оборудования на основе многослойной оптики для проекционной EUV литографии с пространственным разрешением до 20 - 30 нм [19]. Целый ряд ведущих зарубежных фирм и научных центров сосредоточили свои усилия на исследовании и изготовлении схем проекционной EUV литографии на длине волны Я = 13.5 нм [20, 21]. Первые положительные результаты по нанесению эффективных отражающих покрытий и достижению высоких пиковых коэффициентов отражения многослойных рентгеновских зеркал в данном диапазоне длин волн (до 60 -65%) активизировали исследования в этом направлении [22-26]. На сегодняшний день существуют проекты создания проекционных EUV литографических установок с синхротронными, газоразрядными и лазерно - плазменным источниками рентгеновского излучения. Но в любом случае оптические схемы базируются на многослойных зеркалах Mo/Si, имеющими высокие пиковые и интегральные коэффициенты отражения зеркал в диапазоне к « 13 нм, что позволяет создавать многозеркальные объективы с высоким пространственным разрешением [27, 28]. Использование многозеркальных схем накладывает определенные требования на многослойные зеркала, связанные с достижением высоких коэффициентов отражения и заданным распределением покрытий. Увеличение коэффициента отражения каждого зеркала на один процент позволяет вдвое увеличить интенсивность излучения на выходе оптической системы из 11 зеркал [29]. Актуальность улучшения параметров многослойной оптики для задач EUV литографии представляется нужной и своевременной задачей, связанной с решением широкого круга научных, технологических, материаловедческих и других проблем.

Для ряда рентгенооптических приложений, например, для задач рентгеновской спектроскопии [30, 31], рентгенофлуоресцентного элементного анализа [32], диагностики плазмы [33] или создания монохроматоров рентгеновского диапазона [34-36], необходимы дисперсионные и отражающие элементы с максимальным спектральным разрешением даже при допустимом некотором уменьшении величины пикового коэффициента отражения. Примером подобного рода актуальных задач могут служить работы по диагностике плазмы на установках термоядерного синтеза [37, 38]. Измерения концентраций примесей высокоионизованных ионов при нагреве пристеночной области токамака TEXTOR были проведены с применением короткопериодных высокоселективных дисперсионных элементов в диапазоне Я = 0.25 - 30.4 нм. Высокая избирательность изготовляемых многослойных наноструктур является важным параметром при проведении подобных измерений. Достижение высокой селективности многослойных зеркал для возможности достоверного выделения полезного сигнала на фоне широкополосного излучения горячей плазмы остается важным аспектом в проводимых исследованиях по измерению концентраций примесей ионов. Данные измерения служат основой для нахождения профилей концентраций ионов в различных зарядовых состояниях, необходимых при решении фундаментальной проблемы транспорта примесей в термоядерной плазме.

Многослойные структуры используются в широком диапазоне длин волн Я = 0.83 -6.76 нм для задач рентгенофлуоресцентного анализа легких элементов (от В - до АГ) [11, 32]. Для этих приложений необходимы дисперсионные элементы, оптимизированные для данной спектральной области. Оптимизация многослойных зеркал для рентгенофлуоресцентного анализа заключается не только в увеличении их отражательной способности, но и в увеличении спектральной селективности.

Исследование взаимодействия излучения с веществом и других задач физики твердого тела приводит к применению новых материалов для наноструктур, расширяя возможности экспериментального исследования в сверхтонких пленках, слоисто -неоднородных средах и других двумерных объектах. Одним из актуальных примеров является новое и динамично развивающееся направление использования многослойных рентгеновских зеркал и пленок, содержащих мессбауеровские изотопы, для ядерной резонансной фильтрации синхротронного излучения (гамма — фильтры). Основные сложности в реализации мессбауеровских экспериментов на СИ связаны с необходимостью выделять из достаточно широкого спектра пучка СИ (спектральная ширина излучения ондулятора ~ 200 эВ) чрезвычайно узкую резонансную составляющую. С этой целью широко проводятся работы по изготовлению и исследованию многослойных рентгеновских гамма-фильтров для проведения экспериментальных исследований по ядерной дифракции и формированию оптических схем фильтрации синхротронного излучения [39-43]. Привлекательность использования МРЗ состоит в возможности получения большого межгоюскостного расстояния сверхрешетки и, следовательно, малых значений угла дифракции. Другой интересной стороной МРЗ является достаточно свободный выбор элементов структуры, открывающий возможность изготовления ядерных зеркал для резонансных энергий целого ряда изотопов. Наконец, при синтезе резонансных МРЗ возможно формирование требуемой сверхтонкой структуры ядерных уровней путем подбора соответствующего окружения резонансного изотопа. Существенно, что в таких структурах возможности формирования различающихся периодов для ядерного и электронного рассеяний, так же как типов и величин сверхтонкого взаимодействия в прослойках, содержащих мессбауеровский изотоп, практически не ограничены.

Большой практический интерес представляет проблема сверхмонохроматизации синхротронного излучения на основе пленок скользящего падения с антиотражающим покрытием. Примерами таких пленок могут служить многослойные смеси различных пар материалов, один из которых является мессбауеровским изотопом. Появление таких

1 "У ядерных монохроматоров с энергетическим разрешением ЛЕ/Е «10" позволит получить качественно новый инструмент для прецизионных исследований конденсированных сред. Эксперименты по ядерной дифракции на источниках синхротронного излучения предоставляют возможность наблюдения сверхтонких взаимодействий в веществе, недоступные для других методов. Резонансная ядерная дифракция привлекает возможностью прогресса в развитии физики когерентного взаимодействия излучения с веществом, а также перспективой создания оптических систем для получения гамма -пучков высокой степени монохроматизации на источниках синхротронного излучения. Решение задачи выделения высокомонохроматичного излучения из спектра синхротронного излучения актуально для целей голографии, интерферометрии, а также в плане активно развивающихся работ по исследованию временных характеристик ядерной резонансной флуоресценции.

Актуальность применения качественных рентгеновских зеркал требует повышения рентгенооптических характеристик синтезируемых МРЗ во всем диапазоне длин волн. В связи с приведенными выше особенностями синтеза и исследования МРЗ возникает ряд очевидных проблем. Широкий диапазон длин волн, от «жесткого» (Я ~ 0.01 нм) до «ультрамягкого» (Я >30 нм) рентгеновского излучения, в котором используются МРЗ, налагает особые требования на характеристики изготовляемых структур. При разработке и изготовлении многослойной рентгеновской оптики приходится сталкиваться с целым рядом объективных ограничений, накладываемых спецификой данного диапазона длин волн. Малая длина волны излучения и, соответственно, малые толщины периодов и отдельных слоев, которые сравнимы с толщинами монослоев материалов (0.4 - 1 нм). Малое отличие диэлектрической проницаемости материалов слоев от единицы и, соответственно, малые значения коэффициентов отражения от одной границы при нормальном падении излучения. Отсутствие материалов, не поглощающих излучение. Сильное влияние на отражающие свойства зеркал межплоскостных шероховатостей и флуктуаций толщин слоев и периодов в структурах, величины которых могут быть порядка длины волны излучения. Основные проблемы связаны с малыми величинами периодов и толщин отдельных слоев материалов и с большим числом периодов, необходимых для получения максимальных значений коэффициентов отражения и селективности, что особенно проявляется в коротковолновой части рентгеновского диапазона. Практически, периоды многослойных структур, применяемых во всем рентгеновском диапазоне, изменяются в пределах d = hi + h2 ~ 0.7 - 30 нм, при этом минимальные толщины отдельных слоев в структурах достигают 0.3 - 0.6 нм, а число работающих периодов может достигать 700 - 800. Поиск путей решения проблем, связанных с повышением стабильности процессов синтеза МРЗ и минимизацией шероховатостей границ раздела слоев являлись основными при исследованиях, представленных в данной работе. В большинстве практически важных случаев целью исследований процессов синтеза и свойств многослойных структур является оптимизация их параметров для соответствующих рентгенооптических приложений и достижение более высоких отражательных и селективных характеристик.

Цель диссертационной работы

Целью работы является совершенствование процессов синтеза и исследование свойств многослойных рентгеновских зеркал, используемых в качестве отражающих и дисперсионных рентгенооптических элементов в диапазоне длин волн от X ~ 0.01 нм до X ~ 10 нм.

Задачи диссертационной работы

Основные задачи диссертационной работы, которые необходимо решить для достижения поставленной цели в области исследования процессов синтеза и свойств многослойных зеркал можно определить следующим образом:

1. Исследование и оптимизация процессов синтеза многослойных отражающих покрытий с ультратонкими (0.4 - 4 нм) слоями методом магнетронного распыления. Изучение процессов роста пленок различных материалов и образования шероховатостей в слоях в зависимости от режимов нанесения пленок, изучение влияния этих факторов на характеристики наноструктур. Исследование механизмов минимизации межслоевых шероховатостей при изготовлении многослойных структур с целью изготовления ультратонких слоев с малыми переходными границами пленок наносимых материалов.

2. Изучение свойств сверхтонких пленок в слоях МРЗ. Определение оптимального соотношения толщин слоев разных материалов в периодах структур. Исследование новых пар материалов и выбор оптимальных элементов, дающих высокие параметры МРЗ. Изготовление многослойных структур на их основе и изучение их рентгенооптических характеристик.

Научная новизна работы

1. Синтезированы многослойные структуры на основе пары элементов W/B4C с ультракороткими периодами (d ~ 0.7 - 1.5 нм) и рекордными рентгенооптическими характеристиками. Использование высокочастотных источников тока при магнетронном распылении металлов позволяет изготавливать короткопериодные МРЗ, состоящие из более чем 1500 отдельных пленок, толщиной каждая порядка 0.3 - 0.4 нм (один - три моноатомных слоев) с относительной флуктуацией толщины порядка 0.1 % и абсолютной - порядка 1-г2*10"3 нм.

2. Дисперсионные элементы на основе изготовленных короткопериодных структур позволяют перекрывать широкий спектральный диапазон (Я « 0.1 - 4.3 нм). Продемонстрирована возможность изготовления короткопериодных структур W/B4C с любым наперед заданным периодом с характеристиками не уступающими, а иногда и превосходящими параметры традиционно используемых кристаллов.

3. Обнаружено, что увеличение скорости осаждения молибдена при изготовлении зеркал Mo/Si приводит к увеличению размеров кристаллитов в слое и формированию более плотных покрытий молибдена. Экспериментально показано, что это приводит к увеличению коэффициентов отражения зеркал Mo/Si в области Я «13.5 нм. Исследования продемонстрировали, что пороговая толщина слоев молибдена, начиная с которой происходит заметное увеличение размеров кристаллитов, составляет величину ~ 2.6 нм. Проведенные исследования кристаллизации молибдена позволили увеличить коэффициенты отражения до R = 68-69 % при нормальном падении.

4. Впервые в РФ и одновременно с зарубежной группой изготовлены и исследованы МРЗ LC1/B4C для рентгенофлуоресцентного анализа бора (Я ~ 6.76 нм). Продемонстрирована возможность использования МРЗ LC1/B4C для работы в качестве оптических приборов при диагностике примеси бора в кремнии. Экспериментально показано, что на линии флуоресценции бора отражение многослойных зеркал на основе пары элементов Ьа/В4С с периодом d = 8.3 нм составляет R = 55 %, что в полтора раза больше, чем у ранее применявшихся зеркал на основе М0/В4С. Изготовленные структуры Ьа/В4С с периодами d < 6 нм позволяют уменьшить фоновое излучение кремниевой матрицы при диагностике примеси бора в кремнии на два порядка.

5. Использованные методы оптимизации параметров многослойных зеркал в диапазоне длин волн Я = 0.37 - 6 нм, направленные на одновременное достижение высоких коэффициентов отражения и селективностей на определенных линиях, соответствующих ионам различной кратности ионизации, позволили применить подобные МРЗ для экспериментов по рентгеновской томографии ионов примесей в плазме токамака TEXTOR.

6. Исследования показали, что увеличение концентрации железа в образцах S7Fe/Cj.x вплоть до 80 % при изготовлении у - фильтров не нарушает аморфность структур. Это обстоятельство дает возможность управлять шириной полосы изготавливаемых у -фильтров за счет изменения концентрации железа изменяющей магнитные свойства структур.

Практическая значимость работы

1. Увеличение отражательных и селективных параметров короткопериодных структур на основе W/B4C позволяет использовать их для замены органических кристаллов для исследований в устройствах с высокоэнергетическими пучками, такими как синхротронное излучение и высокотемпературная плазма. Для улучшения рентгенооптических характеристик короткопериодных МРЗ использован метод напыления тяжелого материала с помощью высокочастотных источников тока и показана его результативность при изготовлении короткопериодных зеркал.

2. Многослойные дисперсионные элементы на основе Cr/Sc имеют практически постоянную отражательную способность в спектральном диапазоне X = 3.1 - 6 нм. С целью изучения характеристик МРЗ на основе Cr/Sc в области аномальной дисперсии скандия проведены детальные исследования Cr/Sc зеркал на источнике СИ в спектральном диапазоне Я = 3.1 - 3.4 нм. Измеренный коэффициент отражения МРЗ Cr/Sc в районе аномальной дисперсии скандия в полтора раза больше, чем вне его при практически постоянном спектральном разрешении (около S = 250).

3. Разработанная методика получения более плотных пленок молибдена с целью увеличения отражательных характеристик зеркал на основе пары элементов Mo/Si получила широкое распространение при изготовлении зеркал Mo/Si для задач EUV -литографии.

4. Предложены новые структуры на основе La/(B, В4С) с высокими расчетными отражательными характеристиками для работы на линии бора (Я ~ 6.76 нм). Проведенные на синхротроне BESSY исследования зеркала Ьа/В4С с периодом d = 3.5 нм на углах, близких к нормали, в области аномальной дисперсии бора на длине волны Я = 6.66 нм продемонстрировали коэффициент отражения до R = 42 %.

5. Набор параметров изготовленных структур основе пары элементов 37Fe/Cr1x с антиотражающими покрытиями из Zr позволяет целиком исследовать диапазон сверхтонкого магнитного расщепления для резонансного мессбауеровского изотопа 57Fe от нерасщепленной синглетной линии до секстета, соответствующего а - Fe.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Совершенствование методов синтеза структур с периодами менее 3 нм позволяет изготавливать МРЗ с размером переходных границ до 0.2 - 0.3 нм и селективностью, равной теоретически достижимой для соответствующих периодов. По степени структурного совершенства изготовленные зеркала приближаются к кристаллам и превосходят их по интегральным коэффициентам отражения. Данный метод позволяет синтезировать зеркала с заданным распределением периода по поверхности, что недоступно для кристаллов. Высокие коэффициенты отражения и высокая радиационная стойкость короткопериодных зеркал W/B4C и Cr/Sc позволяют использовать их в качестве дисперсионных и отражающих элементов в приборах для спектральных и поляризационных исследований с различными источниками рентгеновского излучения.

2. Исследования изготовленной серии тестовых зеркал Mo/Si с дискретным изменением различных исследуемых параметров пленок представляют доказательства корреляции между кристаллической структурой слоев молибдена и отражательной способностью структур в диапазоне «мягкого» рентгеновского излучения. Увеличение кристаллизации молибдена в слоях и, как следствие, формирование более плотных покрытий приводит к увеличению отражательных характеристик зеркал Mo/Si в области Я ~ 13.5 нм. Достигнутые пиковые коэффициенты отражения R ~ 68 - 69 % оптимизированных МРЗ на основе Mo/Si позволяют использовать их для задач EUV -литографии.

3. Проведенное сравнение характеристик зеркал на основе пар элементов «металл (Mo, Cr, La) - карбид бора» представляет доказательство реальной возможности для оптимизации многослойных дисперсионных элементов на спектральную область Я = 6.7 -8 нм, увеличения коэффициентов отражения при периодах многослойных структур 5.5-6 нм и меньше, включая оптические элементы нормального падения (d = 3.5 - 4 нм). Многослойные дисперсионные элементы на основе Ьа/В4С имеют в 1.5 раза большую отражательную способность на линии флуоресценции бора по сравнению с традиционно используемыми зеркалами на основе М0/В4, что позволяет использовать их в качестве эффективных спектральных и аналитических приборов «мягкого» рентгеновского диапазона при исследованиях в районе линии бора.

4. Оптимизация многослойных структур для спектрально - селективной рентгеновской томографии ионов примесей различной зарядности в высокотемпературной плазме в диапазоне длин волн 0.37 - 6 нм, направленная на одновременное достижение высоких параметров селективности и отражения, позволяет использовать их в экспериментах для диагностики примесей ионов в плазме токамака.

Публикации по теме

По представленным на защиту материалам автором опубликовано 69 работ. Опубликовано 27 статей в научных журналах [А1-А27] и 42 статьи в сборниках конференций и тезисов докладов [Т1-Т42]. Неоднократно результаты докладывались автором на устных пленарных и тематических заседаниях научных конференций.

Личное участие автора

В исследованиях, вошедших в диссертацию, автором выполнялись следующие работы: участие в постановке научных задач, изготовление и исследование образцов, анализ и обобщение полученных результатов. В работах по оптимизации процессов синтеза короткопериодных структур на основе титана [А5, А13], на основе пары элементов W/B4C [А20, А24, А26], зеркал на основе пары элементов La/B4C [А17] вклад автора диссертации является определяющим. Работы по синтезу структур Cr/Sc проводились совместно с С.С. Андреевым. В работах по исследованию процессов синтеза МРЗ на основе пары элементов Mo/Si [А10, А14-15, А18, А21] автор принимал участие в изготовлении структур, проведении измерений, анализе полученных результатов и разработке оптимальных параметров процессов синтеза. Научный руководитель диссертации Н.Н. Салащенко, С.А. Гусев и С.Ю. Зуев принимали участие в постановке задачи и проведении исследований. В работах по синтезу ядерных фильтров синхротронного излучения [A3, А6-9, All, А16, А19] автору диссертации принадлежит проведение модельных расчетов (совместно с В.Г. Семеновым и М.А. Андреевой), синтез многослойных зеркал, их исследование методом малоугловой рентгеновской дифракции и обсуждение полученных результатов. В работах по оптимизации процессов синтеза МРЗ для задач спектрально-селективной рентгеновской томографии высокотемпературной плазмы [А12] и .синтезу МРЗ для изготовления фазовращателей и поляризаторов рентгеновского излучения [А22-23, А25, А27] автор принимал участие в изготовлении структур, проведении измерений и анализе полученных результатов.

Апробация результатов

Все работы были представлены в реферируемых научных и специализированных изданиях и докладывались на научных конференциях. Апробация содержащихся в данной диссертационной работе результатов проводилась на следующих научных конференциях, симпозиумах и совещаниях:

Особенности роста тонких и сверхтонких пленок, исследования процессов изготовления и изучения короткопериодных рентгеновских зеркал докладывались на международной конференции «Интерференционные явления в рентгеновском рассеянии», Москва, 1995 г., международном рабочем совещании по промышленным технологиям «жесткого» ультрафиолетового и «мягкого» рентгеновского излучения, Берлин, ФРГ, 1996 г., на национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов в Дубне и Москве в 1997 и 2003 гг., на национальных рабочих совещаниях «Рентгеновская оптика» в Нижнем Новгороде в 1998, 2001 и 2003 гг., на 7-ой международной конференции «Физика рентгеновских многослойных структур», Саппоро, Япония, 2004 г, на конференциях по использованию синхротронного излучения в Новосибирске в 2002 и 2004 гг.

Рентгенооптические свойства многослойных зеркал, изготовленных для характеристических линий высокоионизированных материалов и их использование для спектрально-селективного анализа термоядерной плазмы обсуждались на 26-ой международной конференции по управляемому синтезу и физике плазмы в Маастрихте, Нидерланды, в 1999 г. и 27-ой конференции, проходившей в Будапеште, Венгрия, в 2000 г., и на 13-ой тематической конференции по диагностике высокотемпературной плазмы в Тусконе, США, 2000 г.

Рентгеновские характеристики многослойных зеркал, изготовленных для рентгенофлуоресцентного анализа, докладывались на рабочем совещании «Рентгеновская оптика» в Нижнем Новгороде в 2001 году.

Вопросы применения многослойных дисперсионных элементов для литографии в области экстремального ультрафиолетового (ЭУФ) диапазона представлялись на рабочих совещаниях «Рентгеновская оптика» в Нижнем Новгороде в 1999, 2000 и 2001 гг., на национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов, Москва, 2003.

Оптические и ядерные характеристики многослойных структур, содержащих мессбауеровские изотопы, докладывались и обсуждались на конференции

Интерференционные явления в рентгеновском рассеянии» Москва, 1995 г., на национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов, Москва-Дубна, 1997 г., на международной конференции «Использование эффекта Мессбауера», Рио-де-Жанейро, Бразилия, 1997 г., на 11-ой международной конференции «Сверхтонкие взаимодействия» в Дурбане, Южная Африка, 1998 г., на 4-ой международной конференции по наноструктурным материалам в Стокгольме, Швеция, 1998 г., на национальном рабочем совещании «Рентгеновская оптика» в Нижнем Новгороде в 1998 и 1999 гг., на всероссийской конференции "Применение ядерно-физических методов в магнетизме и материаловедении", Ижевск, 1998 г., на международной конференции «Синхротронное излучение» в Новосибирске, 1996 г., на национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов в Москве, 1999 г.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Объем диссертации составляет 159 стр., приведено 35 рисунков и 14 таблиц. Обзор современных достижений, представленных в научных публикациях других исследовательских групп в областях диссертационного исследования по всем представленным направлениям, рассматривается в начале каждой соответствующей главы.

Заключение диссертации по теме «Физика конденсированного состояния», Прохоров, Кирилл Александрович

4.4. Основные выводы и результаты

Показана возможность изготовления многослойных рентгеновских зеркал для работы в качестве оптических приборов при диагностике примесей бора в кремнии. Исследованы основные рентгенооптические характеристики структур и проведен их сравнительный анализ. Синтезированы структуры на основе пары элементов LC1/B4C с улучшенными параметрами. Экспериментально показано, что на линии флуоресценции бора зеркала на основе IM/B4C имеют в 1.5 раза большую отражательную способность по сравнению со стандартно применяемыми зеркалами на основе М0/В4С. Уровень фона для зеркал LC1/B4C уменьшился в 1.5 раза по сравнению с зеркалами М0/В4С, СГ/В4С и составил менее 1 %. Изготовлены зеркала LC1/B4C с периодами d ~ 6 нм, которые не уступают по отражательной способности зеркалам на основе Мо/В4С и Сг/В4С с периодами d « 8 нм и при этом позволяют уменьшить влияние полного внешнего отражения фонового флуоресцентного излучения матрицы кремния на два порядка.

Предложены новые структуры на основе La/(B, В4С) для работы на линии бора (X ~ 6.76 нм), имеющие расчетные коэффициенты отражения R > 70 %, что делает их перспективными для проекционной рентгеновской литографии. Проведенные на синхротроне BESSY исследования зеркала Ьа/В4С с периодом d= 3.5 нм на углах, близких к нормали, в области аномальной дисперсии бора на длине волны Я = 6.66 нм продемонстрировали коэффициент отражения до Л = 42 %.

В диапазоне длин волн 0.37-6 нм был изготовлен и характеризован широкий класс многослойных рентгеновских зеркал с высокой отражательной способностью и высоким спектральным разрешением для спектрально - селективной рентгеновской томографии ионов примесей в плазме токамака TEXTOR, что позволило в экспериментах выделить полезные сигналы исследуемых примесей на фоне широкополосного излучения высокотемпературной плазмы.

Для возможности диагностики примесей ионов аргона в плазме токамака в спектральном диапазоне 3-3.5 кэВ было проведено специальное исследование зеркал Cr/Sc. Зеркало с периодом d= 1.57 нм и числом периодов N= 250 показало селективность около 250 при отражении околоR~6- 8%.

В результате проведенных работ по оптимизации структур 57Fex/Ci.x наблюдалось уширение резонансной линии до 65 Га в зависимости от структуры образцов и имеющих П - образный характер, соответствующий фильтрам полосового типа. Продемонстрирована возможность управления параметрами фильтра с помощью изменения концентрации железа в образцах, изменяющей магнитные свойства структур.

Были синтезированы и исследованы многослойные ядерные зеркала с применением изотопа туллия (Еу (169Тт) = 8.4 кэВ) на основе пар элементов Zr/169Tm с антиотражающими пленками туллия (20 периодов, d = 13 нм, hтт = 4 нм) и Ti/169Tm с антиотражающими покрытиями из титана (30 периодов, d = 3 нм, hn - 7.8 нм). На всех этих структурах наблюдался минимум отражения на длине волны X = 0.154 нм. Структуры, изготовленные на основе пары элементов W/181Ta (15 периодов, d= 11 нм), продемонстрировали уменьшение электронного рассеяния примерно на 3 порядка.

Проведены экспериментальные исследования когерентного взаимодействия мессбауэровского излучения со слоисто-неоднородными структурами 57FeJCri.x в условиях полного внешнего отражения с использованием радиоактивного источника и синхротронного излучения. Были изготовлены и исследованы 8 образцов многослойных ядерных зеркал со структурой Zr(b, uM)/[Fex/Cri.x(d, нм)]-л/Сг(50 нм)/стекло. Изготовленные структуры целиком охватывают диапазон сверхтонкого магнитного расщепления для резонансного изотопа 57Fe от нерасщепленной линии до секстета, соответствующего а - Fe. Для проверки свойств резонансного слоя для всех образцов были проведены измерения КЭМС спектров в геометрии нормального падения и для двух образцов были выполнены измерения кривых зеркального отражения на резонансной длине волны Я = 0.086 нм.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

К основным результатам работы можно отнести следующие:

1. Разработана лабораторная технология нанесения многослойных рентгеновских зеркал с ультракороткими периодами (d « 1 нм) и флуктуациями периода на уровне л

1-г2-10" нм, по степени структурного совершенства приближающихся к кристаллам и превосходящих их по интегральным коэффициентам отражения. Технология позволяет наносить структуры с заданным распределением периода по поверхности, что необходимо для изготовления светосильных изображающих и коллимирующих рентгенооптических систем, и не доступно для кристаллов.

2. Проведено детальное исследование корреляции отражательных характеристик зеркал Mo/Si с микроструктурой слоев молибдена. Изучено влияние скорости осаждения, толщины молибденовых слоев и температуры подложки на микроструктуру пленок молибдена в зеркалах, что позволило определить условия увеличения кристаллизации молибдена в слоях и, как следствие, формирования более плотных покрытий. Это позволило увеличить отражательную способность зеркал Mo/Si в области Я ~ 13.5 нм. На основе проведенных исследований разработана методика изготовления зеркал Mo/Si, позволившая увеличить пиковые коэффициенты отражения до 68 - 69 %. Эта методика нашла применение при изготовлении зеркал для задач проекционной EUV- литографии.

3. Предсказано и экспериментально подтверждено, что на линии флуоресценции бора многослойные структуры на основе Ьа/В4С в широком диапазоне углов скольжения

0 ~ 24° - 74° имеют в 1.5 раза большую отражательную способность по сравнению с традиционно используемыми зеркалами на основе Мо/В4С. Продемонстрирована возможность уменьшения на два порядка фонового излучения матрицы кремния при рентгенофлуоресцентном анализе примеси бора в кремнии с помощью зеркал Ьа/В4С с периодом d — 6 нм, которые не уступают по отражательной способности зеркалам на основе Мо/В4С и Сг/В4С с периодами d ~ 8 нм.

4. Проведена оптимизация многослойных структур для спектрально - селективной рентгеновской томографии ионов примесей различной зарядности в высокотемпературной плазме в диапазоне длин волн 0.37 — 6 нм. Это позволило в экспериментах выделить полезные сигналы примесей Ar, Ne, О, С и В различных кратностей ионизации в плазме токамака TEXTOR на фоне широкополосного излучения высокотемпературной плазмы.

Благодарности

Автор считает своим приятным долгом выразить глубокую благодарность д.ф.-м.н. Н.Н. Салащенко, под чьим руководством проведены все работы, представленные в данной диссертации. Хочется выразить благодарность С.С. Андрееву, М.С. Бибишкину, Ю.А. Вайнеру, С.А. Гусеву, М.В. Зориной, С.Ю. Зуеву, Н.И. Чхало и всем коллегам, принимавшим непосредственное участие в экспериментах по изготовлению и исследованиям многослойных структур. Отдельно хочется выразить благодарность д.ф.-м.н. В.Г. Семенову, д.ф.-м.н. М.А. Андреевой и к.ф.-м.н. Н.И. Подушкину за их участие в изготовлении и исследовании образцов и обсуждении результатов по изучению многослойных структур для мессбауеровской фильтрации синхротронного излучения. Автор так же искренне благодарит всех, с кем довелось сотрудничать при выполнении диссертационной работы. t

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Прохоров, Кирилл Александрович, 2006 год

1. Troy W.Barbee, Jr "High resolution and reflectivity x-ray and soft x-ray multilayers" // The 6-th International Conference on the Physics of X-Ray Multilayer Structures, Chamonix, France, 3-7 March, 2002, p. 30

2. E. Ziegler, Y. Lepetre, I.K. Schuller and E. Spiller "Stability of Multilayers for Synchrotron Optics" //Appl. Phys. Lett., vol. 48, pp. 1354-1356,1986.

3. S.S. Andreev, B. Muller, Yu.Ya. Platonov, N.I. Polushkin, N.N. Salashchenko, F. Schafers, S.I. Shinkarev, D.M. Simanovsky, S.Yu. Zuev // Proc. SPIE, "Superintense Laser Fields: Generation, Interaction with Matter and X-Ray Sources", 1800, p. 195,1992.

4. N.N. Salashchenko, Yu.Ya Platonov, S.Yu. Zuev "Multilayer X-ray Optics for Synchrotron Radiation", //Nucl. Inst. & Meth. in Phys. Research, A 359, pp. 114-120,1995.

5. E. Spiller, A. Segmuller, J. Rife, R.P. Haelbich // Appl. Phys. Lett. 37, p. 1048, 1980.

6. J.M. Underwood, T.W. Barbee, Jr. // Appl. Opt. 20, p. 3027, 1981.

7. F. Seward, J. Dent, M. Boyle et.al., "Calibrated for color X-ray microscope for laser-plasma diagnostics // Rev. Sci. Instrum., 47, p. 73, 1975.

8. H. Goebel // Abstracts, АСА Annual Meeting, Pittsburgh PA, vol.20, p.34, 1992.

9. M. Schuster, H. Goebel J. Phys. D: Appl. Phys. 28, No. 4A, 270,1995.

10. A.D. Akhsakhalyan, N.I. Chkhalo, A.I. Kharitonov " Method of manufacturing of doubly bent x-ray optics" //Nucl. Instr. and Meth., A 470, pp. 142-144,2001.

11. Yu. Platonov, L. Gomez, D. Broadway. SPIE Proc. Vol. 4782 (2002), pp. 152-159m

12. Michaelsen, C., Wiesmann, J., Bormann, R., Nowak, C., Dieker, C., Hollensteiner, S., & Jager, W. "Multilayer mirror for x rays below 190 eV" // Opt. Lett. 26 (11), pp. 792-794, 2001.

13. C.M. Brown, U. Feldman, J.F. Seely, M.C. Richardson, H. Chen, J.H. Underwood, and A. Zigler. "Imaging of laser produced plasmas at 44 A using a multilayer mirror" // Optic Commun., vol. 68, p. 190, 1988.

14. A.G. Michette "X-ray Microscopy" // Reports on Progress in Physics, vol. 51, pp. 15251606,1988.

15. E. Spiller "Soft X-ray Optics and Microscopy" // Handbook on synchrotron radiation, vol. l,pp. 1093-1130,1983.16.