Исследование применимости двухтемпературной модели при анализе неоднородного нагрева конденсированных сред ультракороткими лазерными импульсами тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.05, кандидат наук Поляков Дмитрий Сергеевич

• Поляков Дмитрий Сергеевич
• кандидат наук
• 2015

Оглавление диссертации кандидат наук Поляков Дмитрий Сергеевич

1.1. Двухтемпературная модель при сверхкоротком лазерном воздействии

1.1.1. Нагрев металлов ультракороткими лазерными импульсами

1.1.2. Теплоемкость электронного газа

1.1.3. Теплопроводность электронного газа

1.1.4. Коэффициент электрон-ионного теплообмена

1.1.5. Особенности нагрева полупроводников и диэлектриков ультракороткими лазерными импульсами

1.2. Ограничения применимости двухтемпературной модели

1.2.1. Экспериментальное исследование релаксационной динамики электронов в металлах возбужденных ультракоротким лазерным импульсом

1.2.2. Теоретическое исследование релаксационной динамики электронов в металлах, возбужденных ультракоротким лазерным импульсом

1.2.3. Теоретическое исследование релаксационной динамики электронов в материалах с запрещенной зоной, облучаемых ультракоротким лазерным импульсом

1.3. Выводы

2. Анализ нагрева металлов ультракороткими лазерными импульсами на основе кинетического уравнения Больцмана

2.1. Физико-математическая модель нагрева металлов ультракоротким лазерным импульсом

2.1.1. Основные уравнения модели

2.1.2. Модель поглощения

2.1.3. Электрон-электронные столкновения

2.1.4. Электрон-фононные столкновения

2.1.5. Расчет электронной эмиссии

2.1.6. Постановка задачи для расчета на основе ДТМ

2.2. Алгоритм численного моделирования

2.2.1. Основная концепция алгоритма

2.2.2. Моделирование поглощения излучения

2.2.3. Моделирование электрон-электронных столкновений

2.2.4. Моделирование электрон-фононных столкновений

2.2.5. Моделирование бесстолкновительного движения

2.2.6. Расчет равновесных частот электрон-электронных столкновений

2.3. Основные результаты и их обсуждение

2.3.1. Результаты расчета теплофизических характеристик электронного газа в равновесных условиях

2.3.2. Оценки времени термализации

2.3.3. Динамика температуры электронов и решетки

2.2.4. Влияние особенностей динамики электронной температуры на эмиссию электронов

2.4. Выводы

3. Анализ нагрева полупроводниковых и диэлектрических

материалов ультракороткими лазерными импульсами на основе

кинетического уравнения больцмана

3.1. Физико-математическая модель нагрева полупроводниковых и диэлектрических материалов ультракоротким лазерным импульсом

3.1.1. Основные уравнения

3.1.2. Межзонное поглощение

3.1.3. Рассеяние носителей

3.2 Оценки времени термализации свободных носителей в условиях

интенсивного фотовозбуждения полупроводников и диэлектриков ультракоротким лазерным импульсом

3.2.1. Оценки времени термализации в полупроводниках

3.2.2. Оценки времени термализации в диэлектриках

3.3. Влияние эффекта насыщения межзонного поглощения на

пространственно-временное распределение концентрации фотовозбужденнных носителей

3.3.1. Влияние эффекта насыщения межзонного поглощения на пространственно-временное распределение фотовозбужденнных носителей полупроводника

3.3.2. Влияние эффекта насыщения межзонного поглощения на пространственно-временное распределение фотовозбужденнных носителей диэлектрика

3.5. Выводы

Заключение

Список литературы

103

Введение. Актуальность работы, постановка целей и задач

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование применимости двухтемпературной модели при анализе неоднородного нагрева конденсированных сред ультракороткими лазерными импульсами»

работы

Взаимодействие фемтосекундных лазерных импульсов с конденсированными средами имеет по сравнению с более длительными воздействиями ряд существенных особенностей, которые обуславливают перспективность их использования для создания различного рода технологий. Например, малые зоны термического влияния позволяют осуществлять прецизионную обработку широкого класса материалов: металлов [1, 2], стекол [3], полупроводников [4] и т.д. По этой же причине весьма перспективно применение ультракоротких импульсов при реставрации произведений искусств [5]. Экстремальные условия (сверхвысокие давления и температуры) возникающие в результате воздействия мощного ультракороткого импульса на вещество делают возможным получение новых, сверхпрочных, ранее неизвестных фаз обрабатываемых материалов [6]. Высокие интенсивности фемтосекундных импульсов позволяют проводить объемную обработку прозрачных материалов за счет многофотонного поглощения в фокальной области [7]. Список возможных практических применений ежегодно пополняется, соответственно, использование ультракоротких лазерных импульсов для создания инновационных технологий обладает огромным потенциалом, который ещё предстоит раскрыть.

Успешное развитие технологических применений фемтосекундных лазеров возможно только при наличии глубокого понимания физики процессов, происходящих при взаимодействии ультракороткого лазерного импульса (УКЛИ) с веществом. Трудности связаны с тем, что экспериментальные методики, использующиеся для изучения динамики свойств материала на пико- и фемтосекундном временном масштабе носят косвенный характер и требуют дополнительной интерпретации в соответствии с имеющимися теоретическими представлениями. В этой связи разработка адекватных теоретических моделей является существенно

важным этапом исследования физических явлений инициированных при воздействии УКЛИ на материал.

Традиционно вопрос нагрева металлов, полупроводников и диэлектриков импульсами фемтосекундной длительности рассматривается в рамках так называемой двухтемпературной модели (ДТМ), созданной в начале 70-х годов прошлого века [8]. В соответствии с этой моделью необходимо раздельно вводить температуры электронной и решеточной подсистем, ввиду того, что время передачи энергии, первоначально поглощенной электронами, к решетке больше длительности лазерного импульса. В основе двухтемпературной модели лежат два связанных уравнения теплопроводности для электронов и ионов, которые, дополняются уравнениями, описывающими инициированные нагревом процессы (эмиссия электронов и связанная с ней генерация электрического поля, изменение концентрации дефектов, плавление, термомеханические явления и т.п.). В последнее время в связи с развитием вычислительной техники широко используются комбинированные модели, в которых динамика электронной подсистемы описывается в рамках ДТМ, а динамика решетки описывается с помощью методов молекулярной динамики (МД-ДТМ модель) [9]. Такой подход позволяет отслеживать кинетику сверхбыстрых фазовых переходов, идущих в сильно-неравновесных условиях, на атомном уровне. Существенно отметить, что, строго говоря, описание состояния электронной подсистемы с использованием понятия температуры возможно лишь в условиях локального квазиравновесия, т.е. когда функция распределения электронов близка к локально-равновесной. При воздействии ультракороткого лазерного импульса такая ситуация складывается по окончании некоторого времени (времени термализации), зависящего от типа облучаемого материала и режима обработки. В известных на сегодняшний день экспериментальных [10, 11] и теоретических [12, 13] работах показано, что при воздействии УКЛИ с поглощенной плотностью энергии Qa << 2 мДж/см на металлы термализация электронов преимущественно протекает после окончания

импульса и растягивается на сотни фемтосекунд (вплоть до пикосекунд). В эти условиях пользоваться ДТМ нельзя и необходимо решать уравнение для функции распределения электронов. Авторы теоретических работ, опирающихся на кинетическое уравнение ограничиваются рассмотрением пространственно-однородных задач, т.е. перераспределение энергии в скин-слое металла не учитывается. Соответственно важные вопросы транспорта энергии в металлах при облучении УКЛИ исследованы только в рамках ДТМ, точные границы применимости, которой в этом отношении не установлены. Динамика нагрева и охлаждения поверхности, также как и вид функции распределения оказывают существенное влияние на величину тока электронной эмиссии, которая, согласно работам [14, 15], может играть определяющую роль в механизме окисления металлов одиночными фемтосекундными импульсами, возможность которого была экспериментально показана в работе [16]. Таким образом, исследование корректности применения ДТМ при описании нагрева металлов является важной научной задачей. Аналогичный круг вопросов актуален и для полупроводниковых и диэлектрических материалов. В дополнении можно отметить, что детальное знание поведения функции распределения носителей вблизи экстремумов зон при облучении полупроводниковых и диэлектрических материалов важно в контексте явления насыщения межзонного поглощения, которое наблюдалось для миллисекундных импульсов [17]. В случае фемтосекундного воздействия его роль остается неясной.

Целью диссертационной работы является определение границ применимости двухтемпературной модели нагрева конденсированных сред ультракороткими лазерными импульсами.

Для этого необходимо решить следующие задачи:

- предложить физико-математическую модель нагрева металлов ультракороткими лазерными импульсами, опирающуюся на кинетическое уравнение Больцмана;

- предложить физико-математическую модель нагрева полупроводников и диэлектриков ультракороткими лазерными импульсами, опирающуюся на систему кинетических уравнений Больцмана для фотовозбужденных носителей;

- на основе предложенных моделей провести численное моделирование нагрева среды ультракоротким лазерным импульсом;

- из сравнения полученных результатов с предсказаниями двухтемпературной модели сделать вывод о границах её применимости.

Основным методом исследования было численное моделирование процессов взаимодействия импульсов фемтосекундной длительности с веществом.

Практическая ценность

Созданы программы, позволяющие описывать нагрев металлов, полупроводниковых и диэлектрических материалов импульсами ультракороткой длительности в условиях, когда распределение электронов неравновесное, необходимые для корректного определения технологических режимов воздействия фемтосекундных лазерных импульсов.

Результаты работы использованы в курсе лекций «Взаимодействие лазерного излучения с веществом» для обучающихся по направлению подготовки бакалавриата 12.03.05 «Лазерная техника и лазерные технологии» и магистратуры 12.04.05 «Лазерная техника и лазерные технологии».

Научная новизна работы

1. Получены зависимости времени термализации электронного газа в металлах (серебро, алюминий) от параметров фемтосекундного импульса в диапазоне поглощенных плотностей энергий ультракороткого импульса Qa > 2 мДж/см2.

2. Определены условия применимости двухтемпературной при анализе неоднородного нагрева металла при воздействии фемтосекундного импульса

3. Оценено время термализации фотовозбужденных носителей полупроводника при облучении фемтосекундными лазерными импульсами

4. Исследовано влияние эффекта насыщения межзонного поглощения на пространственно-временную динамику электронно-дырочной плазмы полупроводников и диэлектриков в условиях интенсивного фотовозбуждения ультракоротким лазерным импульсом

Основные положения выносимые на защиту:

1. Время термализации электронов внутри скин-слоя типичных металлов (серебро, алюминий) при воздействии УКЛИ, в режимах, приводящих к абляции ~ 100 мДж/см , ~ 150 фс) не превышает 45 фс, нагрев такими импульсами может быть описан в рамках ДТМ.

2. Равновесный высокоэнергетичный "хвост" функции распределения формируется быстрее, чем равновесная функция распределения в целом, поэтому эмиссионные процессы могут быть описаны с использованием понятия температуры в диапазоне плотностей энергий 2.5 - 300 мДж/см .

3. Расчет на основе ДТМ обладает погрешностью, зависящей от режима лазерного воздействия. Оценочные значения поглощенной плотности энергии ультракороткого лазерного импульса (гр ~ 150 фс) выше которых может применяться ДТМ при вычислении максимальной электронной температуры составляют 7.5 мДж/см2 для серебра и 28 мДж/см2 для алюминия, а при вычислении максимальной температуры решетки 6.7 мДж/см2 для серебра и 10 мДж/см2 для алюминия, при максимально допустимом уровне погрешности 10%.

4. Эффект насыщения межзонного поглощения приводит к замедлению скорости роста концентрации фотовозбужденных электронов с ростом плотности энергии импульса по сравнению со степенным законом при плотностях энергии выше 80 мДж/см (гр ~ 100

л

фс, X = 800 нм) для кремния и 10 Дж/см (tp ~ 80 фс, X = 800 нм) для MgO, причем для MgO необходимо учитывать нетермализованные электроны.

Личный вклад автора

Все результаты получены лично автором либо при его непосредственном участии. Публикации подготовлены совместно с соавторами.

Апробация работы

Основные результаты работы докладывались на следующих конференциях и семинарах:

VII международная конференция "Фундаментальные проблемы оптики - 2012", Санкт-Петербург, Россия, 15 - 19 октября 2012 г

XLII научная и учебно-методическая конференция СПб НИУ ИТМО, Санкт-Петербург, Россия, 29 января - 1 февраля 2013 г

International Conference "Fundamentals of Laser Assisted Micro-&Nanotechnologies" (FLAMN-2013), Saint-Petersburg, Russia, 24 - 28 June 2013

XLIII научная и учебно-методическая конференция СПб НИУ ИТМО, Санкт-Петербург, Россия, 28 января - 31 января 2014 г

VIII международная конференция "Фундаментальные проблемы оптики - 2014", Санкт-Петербург, Россия, 20 - 24 октября 2014 г

XLIV научная и учебно-методическая конференция СПб НИУ ИТМО, Санкт-Петербург, Россия, 3 - 6 февраля 2015 г

XIII International Seminar "Mathematical Models & Modeling in LaserPlasma Processes & Advanced Science Technologies", Petrovac, Montenegro, 29 may-07 June 2015

Международная школа "Лазерные микро и нанотехнологии", Санкт-Петербург, Россия, 1 - 3 июля 2015 г

Опубликованы статьи в журналах из списка ВАК:

1. Поляков Д.С., Яковлев Е.Б. Релаксация возбуждения в электронной подсистеме металла при облучении ультракороткими лазерными импульсами// Оптический журнал. - 2014. - Т. 80. - № 1. - С. 3237 - 0.38 п. л./0.19 п. л.

2. Поляков Д.С., Яковлев Е.Б. Термализация электронного газа и роль эффекта насыщения межзонного поглощения при воздействии фемтосекундного лазерного импульса на полупроводники и диэлектрики // Известия вузов. Приборостроение. - 2015. - Т. 58. - № 8. - С. 664 - 669 - 0.38 п. л./0.19 п. л.

Получены свидетельства о регистрации программ для ЭВМ:

3. Поляков Д.С., Яковлев Е.Б. "Программа моделирования неоднородного нагрева металла ультракоротким лазерным импульсом с учетом неравновесного распределения электронов" № 2015616390 от 09.06.2015 г.

4. Поляков Д.С., Яковлев Е.Б. "Программа моделирования неоднородного нагрева полупроводника ультракоротким лазерным импульсом с учетом неравновесного распределения фотовозбужденых носителей" №2015616391 от 09.06.2015 г

5. Поляков Д.С., Яковлев Е.Б. "Программа расчета времени термализации электронного газа в металлах при облучении ультракороткими лазерными импульсами" №2015616864 от 25.06.2015 г.

Публикации в других изданиях:

6. Поляков Д.С., Яковлев Е.Б. Исследование возбуждения и релаксации электронного газа в металле при облучении ультракороткими лазерными импульсами// Сборник трудов VII международной конференции "Фундаментальные проблемы оптики - 2012". - Санкт-Петербург, 2012. - С. 68 - 0,06 п. л./ 0,03 п. л.

7. Polyakov D., Yakovlev E. "Relaxation in electron subsystem of metal irradiated by ultra-short laser pulses"// Abstracts of International Conference "Fundamentals of Laser Assisted Micro- &Nanotechnologies" (FLAMN-2013). -Saint-Petersburg, 2013. - P. 59 - 0,06 п. л./ 0,03 п. л.

8. Поляков Д.С., Яковлев Е.Б. Анализ нагрева металлов ультракороткими лазерными импульсами на основе кинетического уравнения Больцмана// Сборник трудов VIII международной конференции "Фундаментальные проблемы оптики - 2014". - Санкт-Петербург, 2014. - C. 205-206 - 0,06 п. л./ 0,03 п. л.

9. Polyakov D., Yakovlev E. Limits of applicability of two temperature model for nonuniform heating of condensed matter by ultrashort laser pulses// Abstracts of the XIII International Interdisciplinary Seminar "Mathematical Models and Modeling in Laser-Plasma Processes and Advanced Science Technologies", - Petrovac, Montenegro, 2015. - P. 95 - 0,06 п. л./ 0,03 п. л.

Реализация результатов работы

Результаты работы использовались при выполнении НИР: грант РФФИ №13-02-00033 "Исследование возможностей создания нанокомпозитных областей в системе SiO2/Si под действием ультракоротких импульсов лазерного излучения", грант РФФИ № 12-02-01194-а "Структурное моделирование воздействия ультракоротких лазерных импульсов на сильно поглощающие полупроводники", грант РФФИ №13-02-00971-а "Формирование плазмонных наноструктур и метаматериалов под действием ультракоротких лазерных импульсов», гранта Президента Российской Федерации для поддержки ведущих научных школ НШ-1364.2014.2 "Физика структурно-фазовых превращений в аморфно-кристаллических средах под действием сверхкоротких импульсов лазерного излучения", грант РНФ № 1412-00351 "Физика фазово-структурных изменений в функциональных материалах под действием лазерного излучения".

Структура и объем диссертации

Диссертационная работа состоит из введения, трех глав, заключения, списка литературы из 84 наименований; изложена на 111 страницах и содержит 39 рисунков.

1. Особенности нагрева конденсированных сред ультракороткими лазерными импульсами (обзор

литературы)

1.1. Двухтемпературная модель при сверхкоротком

лазерном воздействии

Основная особенность пико- и фемтосекундного лазерного воздействия на конденсированные среды (металлы, полупроводники и диэлектрики, имеющие кристаллическую структуру) заключается в том, что время перехода световой энергии в тепловую становится больше длительности импульса. Энергия излучения, поглощенная металлом, запасается в электронном газе. В случае воздействия на полупроводники и диэлектрики в течение импульса происходит интенсивная генерация неравновесных носителей (свободных электронов и дырок) [18], в результате чего описание нагрева полупроводников и диэлектриков становится во многом сходно с описанием нагрева металлов. Передача энергии к решетке происходит сравнительно медленно за счет большой разницы в массах электронов и ионов. Эта особенность обуславливает так называемый двухтемпературный подход, при котором раздельно вводят электронную и решеточную температуры [8, 19-21]. Подобное разделение необходимо при длительностях лазерного импульса меньших или сравнимых с характерным временем выравнивания электронной и решеточной температур, которое составляет несклько пикосекунд, для импульсов большей длительности состояние металла можно характеризовать одной температурой.

1.1.1. Нагрев металлов ультракороткими лазерными импульсами

В рамках двухтемпературного подхода количественное описание нагрева металлов УКЛИ сводится к решению системы связанных уравнений

теплопроводности для электронной Те и решеточной Т температур, которая для одномерного случая имеет вид (ось х направлена вглубь металла) [18]:

С, к 1 = * (X, г) - 0(Г, (X, Г) - Т (X, Г))

д' дх ^ д' ) ^

где се, с, - теплоемкости электронного газа и решетки соответственно, ке, к -коэффициенты теплопроводности, ду - тепловой источник, связанный с поглощением электронами лазерного излучения, 0(Те - Т) - определяет энергию, получаемую решеткой в единицу времени в единице объема, т.е. имеет смысл теплового источника для решетки (и стока для электронов соответственно).

Граничные условия обычно выражают отсутствие тепловых потерь на поверхности:

от (X,')

к дте(X,')

дх

= к

x=0

т, К') = тк') = То

дx

= 0

x=0 , (2)

Т0 - начальная температура.

Начальные условия очевидны:

Т (X, 0) = Т (X, 0) = То

В общем случае с учетом нелинейности теплофизических и оптических свойств решение системы уравнений (1) возможно лишь численными методами. Однако для анализа качественной картины нагрева можно, используя некоторые приближения, получить аналитическое решение. Ниже приведено одно из таких решений, рассмотренное в [17].

На временах меньших пикосекунды передачей энергии в решетку можно пренебречь и рассматривать электронную подсистему как изолированную, температурные зависимости се(Те) и ке(Те) при Те < Ер/кв (Ер - энергия Ферми, кв - постоянная Больцмана) являются линейными функциями электронной температуры. В этом случае, при нагреве

электронов светом постоянной интенсивности, для температуры электронов на поверхности получены следующие выражения:

^ =

2д0ЛЗ

кЛ

2у1а/

\[ж5

ехр

Ч |егГе 52

г Л Л а„г

-1

(3)

V J )

где

^ =

{те (о, г т

V то J

Те (о, г)

V То

-1, Л

т <

-1

2К

ке = сотг, с = сотг

(4)

J

где ае = &е/се (значения и се берутся при начальной температуре), ег&(х) -дополнительная функция ошибок.

Изменение решеточной температуры в пренебрежении решеточной теплопроводности соответствует пространственному изменению электронной температуры, связь между ними дается формулой:

1 "Ч 11 Т( х, г) = - еР\ Те( X, г ')еРЖг'

Р о

(5)

где в = ci/G - характерное время выравнивания электронной и решеточной температур.

Если в течение нагрева температура электронов растет по сублинейному или линейному закону, как это следует из (3), (4):

т (о, г) = ¡г, (6)

где 0 < V < 1 - параметры, то к концу импульса = р из (5) получим: г.

Т (о, г„) = -

Те (о, гв)

(7)

(V + 1)Р ^ "

Из (6) и (7) хорошо видно, что при типичных соотношениях времени электрон-фононной релаксации в ~ 10 пс, и длительности импульса 1р ~ 0.1 пс к концу импульса температура решетки в 100 - 200 раз меньше, чем электронов. Это означает, что заметный нагрев решетки следует ожидать либо после окончания импульса, либо нагрев поверхности до температуры

2

Т(0, 1р) ~ 1000 К требует достижения температуры электронов до Те(0, р ~ 100 - 200 кК.[17]

Представленные оценки носят достаточно грубый характер, поскольку зависимости теплофизических свойств электронного газа от температуры аналитически могут быть определены только для низких температур (Те << Тр, Тр - температура Ферми). В большинстве случаев, представляющих практический интерес, температура электронов может превышать температуру Ферми [22-24]. В этих условиях анализ нагрева металла требует строго определения широкодиапазонных температурных зависимостей теплофизических свойств металла (в первую очередь се, ке, G). Исследованию этих зависимостей в настоящее время посвящено множество работ [24-32]. Результаты некоторых из них приведены в следующих разделах.

1.1.2. Теплоемкость электронного газа

Электронная теплоемкость вычисляется дифференцирование объемной плотности энергии по температуре:

С, (Т,) = | д/°( ^ 7) Eg (Е)ак, (8)

—ад е

где g(E) - плотность состояний, ^ - химический потенциал, /о(Е, Те) -распределение Ферми:

1

V, Те) = -? Л

Е "МТ, )

ехр

V кВТе )

— 1

При низких температурах обычно используется Зоммерфельдовское разложение, которое дает линейную зависимость теплоемкости от температуры [33]:

С, (Т, ) = Т, , (9)

где Ер - энергия Ферми.

Рисунок 1. Зависимость электронной теплоемкости алюминия от температуры: а - плотность состояний и распределение Ферми для различных температур, б - зависимость электронной теплоемкости от температуры, рассчитанная по различным моделям

При высоких температурах выражение (9) становится некорректным и теплоемкость необходимо рассчитывать непосредственно из соотношения (8). При этом необходимо знать зависимость химического потенциала от температуры, которая определяется из условия нормировки:

ад

п, = \ /0(Е,и,Те^(Е)ёЕ (10)

—ад

где пе - концентрация электронов.

Расчет теплоемкости свободных электронов металла в соответствии с соотношениями (8), (10) с учетом реальной плотности электронных состояний g(E) выполнен в работе [28]. На рис. 1а показана плотность электронных состояний для алюминия (и её аппроксимация) и распределение Ферми при разных температурах. На рис. 1б показана зависимость удельной теплоемкости алюминия от температуры. Аналогичные результаты для золота представлены на рис. 2. Следует обратить внимание, что в случае золота существенную роль в температурной зависимости теплоемкости играют ^-электроны (их роль также существенна для переходных металлов), алюминий же, напротив, может быть описан в рамках однозонной модели.

а б

Рисунок 2. Зависимость электронной теплоемкости золота от температуры: а - плотность состояний и распределение Ферми для различных температур, б - зависимость электронной теплоемкости от температуры, рассчитанная по различным моделям

В работах [21, 34] электронная теплоемкость рассчитана по модели свободных электронов по формуле (8), для вычисления зависимости химического потенциала от температуры использовалось разложение по степеням температуры. Полученные результаты позволили авторам [21, 34] лучше согласовать пороги разрушения золотых пленок толщиной 200 нм с экспериментальными результатами.

1.1.3. Теплопроводность электронного газа

В работах [30, 35] на основе кинетического уравнения в приближении времени релаксации вычислены коэффициенты двухтемпературной электронной теплопроводности простых, благородных и переходных металлов.

Те, кК

Рисунок 3. Теплопроводность ke(Te, T = 300 K) простых, благородных и переходных металлов

На рис. 3 показана зависимость коэффициента электронной теплопроводности для различных металлов. Видно, что линейная зависимость ke ~ const-TJTi насыщается при Te ~ (2 - 5) кК. Линейная аппроксимация применима когда преобладает электрон-ионное рассеяние. Любопытную особенность демонстрирует поведение ke в случае благородных металлов. На рис. 3 продемонстрировано существование довольно узкого максимума и снижение ke с ростом Te в некотором диапазоне температур в случае золота. Использование проведенных в [35] расчетов для Al позволило авторам [36] получить порог абляции Qa = (60 - 80) мДж/см (Qa -поглощенная плотность энергии ультракороткого импульса), что согласуется с результатом работы [37].

1.1.4. Коэффициент электрон-ионного теплообмена

Коэффициент электрон-ионного теплообмена О определяет энергию получаемую решеткой от электронов в единицу времени в единице объема:

-Е

= ОД - Т) ,

дг

здесь Е - энергия единицы объема решетки.

без учета изменения фононных спектров с уметом изменения фононных спектров

ю

—о постоянная плотность состояний —Д плотность состояний зависит от Т# 5. —о - с учетом изменения фононных спектров

3.5-

2.0

а

б

Рисунок 4. Зависимости коэффициента электрон-ионного теплообмена по данным работы [32]: а - алюминий, б - серебро

Теоретический подход к описанию электрон-фононного взаимодействия развит в теории сверхпроводимости [38]. Для коэффициента О получено выражение:

Таким образом, изменение коэффициента О при изменении электронной температуры определяется несколькими факторами: изменяется форма распределения Ферми, изменяется плотность электронных и

[28] зависимость О(Те) рассчитана без учета изменения электронных и фононных спектров, а в работе [32] с помощью методов теории функционала электронной плотности коэффициент О вычислен по формуле (11) с учетом этих изменений. На рис. 4 показана зависимость коэффициента О от электронной температуры для алюминия и серебра. Результаты расчетов при температурах до 2 эВ без учета изменения электронных и фононных спектров согласуются с данными работы [28]. При более высоких температурах в случае серебра необходимо учитывать фактор изменения фононных спектров.

(11)

где <®рн > - средний квадрат фононной

частоты, ^о — параметр.

фононных состояний, последняя из которых определяет <юр^ > [32]. В работе

(< ~ Д1 ( 1 Т1

Ач-^ип,..-.........

Ли,

—«Г 1,1.1.1.

О 10 20 30 40 50

Те, кК

Рисунок 5. Температурные зависимости коэффициента электрон-ионного теплообмена для алюминия и золота по данным работы [30]

Авторы [30] отмечают недостатки подхода, использующего формулу (11) для вычисления зависимости 0(Те). В случае ^-металлов с & и ^-зонами в формулу (11) входит суммарная плотность состояний, при этом пренебрегается зависимостью вероятности рассеяния от энергии и её изменением при переходе от 5*- к ^-зоне. В работе [30] коэффициент О вычисляется непосредственно взятием соответствующих

"столкновительных" интегралов. На рис. 5 показана температурная зависимость О для золота и алюминия. Кривые с индексом gsum взяты из работы [28]. Кривые Аио.6 и Au1 различаются значениями эффективных масс 5-электронов (т5 = 0.6те и т5 = те соответственно). При малых Те зависимость 0(Те) выходит на постоянное значение 0(Те = 300) = 0.06 10

гехр'

е

17

3 17

Вт/(К м ). Из экспериментов известно [39], что Оехр(Те = 300) = 0.2-10

Вт/(К м ), таким образом, расчет с т5 = 0.6те в три раза занижает значение О(Те = 300) по сравнению с экспериментом, при т5 = те занижение равно двум. Кривая Аисот на рис. 4 соответствует зависимости Аи06, помноженной на фактор Оехр(Те = 300)/ О06(Те = 300). Расчеты указывают на существенное возрастание О при нагреве электронной подсистемы золота. Сравнение вкладов 5- и ^-электронов показывает, что в золоте доминирует слагаемое, связанное с теплопередачей через ^-электроны.

В случае переходных металлов (см. рис. 6) ситуация качественно меняется. С ростом Те коэффициент О падает в случае Бе и N1 и практически не изменяется для Та.

Рисунок 6. Температурные зависимости коэффициента электрон-ионного теплообмена для железа, никеля и тантала по данным работы [30]

1.1.5. Особенности нагрева полупроводников и диэлектриков ультракороткими лазерными импульсами

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Поляков Дмитрий Сергеевич, 2015 год

Список литературы

1. Kamlage G., Bauer T., Ostendorf A., Chichkov B. Deep drilling of metals dy femtosecond laser pulses// Applied Physics A. - 2003. - V. 77. - P. 307-310.

2. Lopez J. et al. Parameters of Influence in Surface Ablation and Texturing of Metals Using High-power Ultrafast Laser// Journal of Laser Micro/Nanoengineering. - 2015. - V. 10. - № 1. - P. 1-10.

3. Shah L., Tawney J., Richardson M., Richardson K. Femtosecond laser deep hole drilling of silicate glasses in air// Applied Surface Science. - 2001. - V. 183. - P. 151-164.

4. Crawford T.H.R., Borowiec A., Haugen H.K. Femtosecond laser micromachining of grooves in silicon with 800 nm pulses// Applied Physics A. -2005. - V. 80. - P. 1717-1724

5. Rode A. et al. Ultrafast laser ablation for restoration of heritage objects// Applied Surface Science. - 2008. - V. 254. - P. 3137-3146.

6. Gamaly E.G., Vailionis A., Mizeikis V., Yang W., Rode A.V., Juodkazis S. Warm dense matter at the bench-top: Fs-laser-induced confined micro-explosion// High Energy Density Physics. - 2012. - V. 8. - P. 13-17.

7. Sugioka K. et al. Rapid prototyping of three-dimensional microfluidic mixers in glass by femtosecond laser direct writing// Lab Chip. - 2012. - V. 12. -P. 746-749.

8. С Анисимов С. И., Имас Я. А., Романов Г. С., Ходыко Ю.В. Действие излучения большой мощности на металлы. - М.: "Наука", 1970, - 272 с.

9. Wu C., Zhigilei L. Microscopic mechanisms of laser spallation and ablation of metal targets from large-scale molecular dynamics simulations// Applied Physics A. - 2013. - V. 114. - P. 11-32.

10. Fann W.S., Srorz R., Tom H., Bokor J. Electron thermalization in gold// Physical Review B. - 1992. - V. 46. - P. 13592-13595.

11. Merschdorf M., Kennerknecht C., Willig K., Pfeiffer W. Transient electron energy distribution in supported Ag nanoparticles// New Jornal of Physics. - 2002. - V. 4. - P. 95.1-15.

12. Mueller B., Rethfeld B. Relaxation dynamics in laser-excited metals under nonequilibrium conditions// Physical Review B.- 2013. - V. 87. - P. 035139.

13. Rethfeld B., Kaiser A., Vicanek M., Simon G. Ultrafast dynamics of nonequilibrium electrons in metals under femtosecond laser irradiation// Physical Review B. - 2002. - V. 65. - P. 214303-01-214303-11.

14. Yakovlev E. B., Sergaeva O. N., Svirina V. V., Yarchuk M. V. Modeling of thin Cr film oxidation under the action of ultrashort laser pulses// Proceding of SPIE. - 2013. - V. 9065. - P. 906509-1 - 906509-6.

15. Сергаева О. Н. Эмиссия электронов и окисление металлов при воздействии ультракоротких лазерных импульсов: автореф. дисс. ...канд. физ.-мат. наук: 01.04.05/ Сергаева Ольга Николаевна. - СПб., 2013, - 20 c.

16. Veiko V. P., Jarchuk M. V., Ivanov A. I. Diffusionless Oxidation and Structure Modification of Thin Cr Films by the Action of Ultrashort Laser Pulses// Laser Physics. - 2012. - V. 22. - P. 1310-1316.

17. Либенсон М. Н. Лазерно-индуцированные оптические и термические процессы в конденсированных средах и их взаимное влияние/ М. Н. Либенсон. - СПб : "Наука", 2007, - 453 с.

18. Вейко В.П., Либенсон М.Н., Червяков Г.Г., Яковлев Е.Б. Взаимодействие лазерного излучения с веществом. Силовая оптика./ Под. ред. В. И. Конова. - М.: "ФИЗМАТЛИТ", 2008, - 312 с.

19. Hohlfeld J., Wellershoff S.S., Gudde J., Conrad U., Jahnke V., Matthias E. Electron and lattice dynamics following optical excitation of metals// Chemical Physics. - 2000. - V. 251. - P. 237-258.

20. Qiang Li, Huiying Lao, Jia Lin, Yuping Chen, Xianfeng Chen. Study of femtosecond ablation on aluminum film with 3D two-temperature model and experimental verifications// Applied Physics A. - 2011. - V. 105. - P. 125-129.

21. Lan Jiang, Hai-Lung Tsai. Modeling of ultrashort laser pulse-train processing of metal thin films// International Journal of Heat and Mass Transfer. -2007. - V. 50. - P. 3461-3470.

22. Анисимов С.И., Жаховский В.В., Иногамов Н.А., Нишихара К., Петров Ю.В., Хохлов В.А. Разлет вещества и формирование кратера под действием ультракорткого лазерного импульса// ЖЭТФ. - 2006. - Т. 130. - С. 212-227

23. Норман Г.Э., Стариков С.В., Стегайлов В.В. Атомистическое моделирование лазерной абляции золота: эффект релаксации давления// ЖЭТФ. - 2012. - Т. 141. - №5. - C. 910-918.

24. Иногамов Н.А. и др. Действие ультракороткого лазерного импульса на металлы: двухтемпературная релаксация, вспенивание расплава и замораживание разрушающейся нанопены// Оптический журнал. - 2014. - Т. 81. - C. 5-26.

25. Bevillon E., Colombier J.P., Recoules V., Stoian R.. Free electron properties of metals under ultrafast laser-induced electron-phonon nonequilibrium: a first-principles study// Physical Review B. - 2014. - V. 89. - P. 115-117.

26. Zhibin Lin, Zhigilei L. Thermal excitation of d band electrons in Au: implications for laser-induced phase transformations// Proc. of SPIE. - 2006. - V. 6261. - P. 62610U.

27. Lin Z., Zhigilei L. Temperature dependences of the electron-phonon coupling, electron heat capacity and thermal conductivity in Ni under femtosecond laser irradiation// Applied Surface Science. - 2007. - V. 253. - P. 6295-6300.

28. Zhibin Lin, Zhigilei L., Celli V. Electron-phonon coupling and electron heat capacity of metals under conditions of strong electron-phonon nonequilibrium// Physical Review B. - 2008. - V. 77. - P. 075133.

29. Иногамов Н.А., Петров Ю.В. Теплопроводность металлов с горячими электронами// ЖЭТФ. - 2010. - Т. 137. - № 3. - C. 505-529.

30. Петров Ю.В., Иногамов Н.А., Мигдал К.П. Теплопроводность и коэффициент электрон-ионного теплообмена в конденсированных средах с сильно возбужденной электронной подсистемой// Письма в ЖЭТФ. - 2013. -Т. 97. - № 1, С. 24-31.

31. Петров Ю.В., Иногамов Н.А. Снятие моттовского s-d увеличения электросопротивления никеля и платины за счет возбуждения электронов фемтосекундным лазерным импульсом// Письма в ЖЭТФ. - 2013. - Т. 98 - № 5. - С. 316-322.

32. Сергеев О.В., Стегайлов В.В. Электрон-фононная релаксация в металлах при неравновесном возбуждении электронной подсистемы// Физико-химическая кинетика в газовой динамике. - 2011. - Т. 11. - С. 1-4.

33. Ашкрофт Н., Мермин Б. Физика твердого тела. - М.: Наука, 1979. -

399 с.

34. Hai-Lung Tsai, Lan Jiang. Fundamentals of energy cascade during ultrashort laser-material interactions// Proceding of SPIE. - 2005. - V. 5713. - P. 343-357.

35. Петров Ю. В., Иногамов Н. А., Мигдал К. П. Теплопроводность и коэффициент электрон-ионного теплообмена в конденсированных средах с сильно-возбужденной подсистемой// Письма в ЖЭТФ. - 2013. - Т. 97. - C. 24-31.

36. Gill-Comeau M., Lewis L. Ultrashort-pulse laser ablation of nanocrystalline aluminum// Physical Review B. - 2011. - V. 84. - P. 224110.

37. Inogamov N.A. et al. Two-temperature relaxation and melting after absorption of femtosecond laser pulse// Applied Surface Science. - 2009. - V. 255, pp. 9712-9716.

38. McMillan W.L. Transition temperature of strong-coupled superconductors// Physical Review B. - 1968. - V. 167. - P. 331-344.

39. Hostetler J., Smith A., Czajkowsky D., Norris P. Measurement of the electron-phonon coupling factor dependence on film thickness and grain size in Au, Cr, and Al// Applied Optics. - 1999. - V. 38. - P. 3614-3620.

40. Агранат М.Б., Анисимов С.И., Ашитков С.И., Овчинников А.В., Кондратенко П. С., Ситников Д. С., Фортов В.Е. О механизме поглощения фемтосекундных лазерных импульсов при плавлении и абляции Si и GaAs// Письма в ЖЭТФ. - 2006. - Т. 83. - № 11. - С. 592-595 .

41. Ашитков С.И., Овчинников А.В., Агранат М.Б. Рекомбинация электроно-дырочной плазмы в кремнии при воздействии фемтосекундных лазерных импульсов// Письма в ЖЭТФ. - 2004. - Т. 79. - № 11.- С. 657-659.

42. Ramer A., Osmani O., Rethfeld B. Laser damage in silicon: energy absorption, relaxation and transport// Journal of Applied Physics. - 2014. - V. 116.

- P. 053508.

43. Sokolowski-Tinten K., D. von der Linde. Generation of dense electron-hole plasmas in silicon// Physical Review B. - 2000. - V. 61. - P. 2643-2650.

44. Itina T. E., Uteza O., Sanner N., Sentis M.. Interaction of femtosecond laser pulses with dielectric materials: insights from numerical modelling// Journal of Optoelectronic and Advanced Materials. - 2010. - V. 12 - P. 470 - 473.

45. Bogatyrev I. B. et al. Non-linear absorption of 1.3-um wavelength femtosecond laser pulses focused inside semiconductors// Journal of Applied Physics. - 2011. - Т. 110. - C. 103106.

46. Булгакова Н.М., Стоян Р., Розенфельд А. Лазерно-индуцированная модификация прозрачных кристаллов и стекол// Квантовая электроника. -2010. - Т. 41. - № 11. С. 966-985.

47. Bulgakova N.M et al. Theoretical Models and Qualitative Interpretations of Fs Laser Material Processing// Journal of Laser Micro/Nanoengineering. - 2007.

- V. 2. - P. 76-86.

48. Bulgakova N.M., Bulgakov A. V. Charging and plasma effects under ultrashort pulsed laser ablation// Proceeding of SPIE. - V. 7005. - P. 70050C.

49. Дюкин Р. В., Марциновский Г. А., Шандыбина Г. Д., Яковлев Е. Б. Электрофизические явления при фемосекундных лазерных воздействиях лазерного излучения на полупроводники// Оптический журнал. - 2011. - Т. 78. - № 2. - С. 8-13.

50. Дюкин Р.В., Марциновский Г.А. и др. Динамика диэлектрической проницаемости полупроводника при фемтосекундном лазерном воздействии// Оптический журнал. - 2011. - Т. 78. - № 8. - С. 118-124.

51. Гук И.В., Марциновский Г.А., Шандыбина Г.Д., Яковлев Е.Б. Моделирование поглощения фемтосекундного лазерного импульса кристаллическим кремнием// Физика и теника полупроводников. - 2013. - Т. 47. - № 12. - С. 1642-1646.

52. Apostolova T., Ionin A., Kudryashov S., Seleznev L., Sinitsyn D. Self-limited ionization in bandgap renormalized GaAs at high femtosecond laser intensities// Optical Engeneering. - 2012. - V. 51. - Р. 121808.

53. Stoian R., Ashkenasi D., Rosenfeld A., Campbell E. Coulomb explosion in ultrashort pulsed laser ablation of Al2O3// Physical Review B. - 2000. - V. 62. -Р. 13167.

54. Кудряшов СИ., Емельянов В.И. Уплотнение электронного газа и кулоновский взрыв в поверхностном слое проводника, нагреваемого фемтосекундным лазерным импульсом// Письма в ЖЭТФ. - 2001. - Т. 73. -№ 12, С. 751-755.

55. Марциновский Г.А., Шандыбина Г.Д., Смирнов Д.С., Заботнов С.В., Головань Л.А., Тимошенко В.Ю., Кашкаров П.К. Ультракороткие возбуждения поверхностных поляритонов и волноводных мод в полупроводниках // Оптика и спектроскопия. - 2008. - Т. 105. - С. 75-81.

56. Bauer M., Pawlik S., Aeschlimann M. Electron dynamics of aluminum investigated by means of time-resolved photoemission// Proceeding of SPIE. -1988. - V. 3272 - P. 12.

57. Fatti N. et al. Nonequilibrium Electron Interactions in Metal Films// Physical Review Letters. - 1988. - V. 81 - P. 922-925.

58. J. Faure et al. Direct observation of electron thermalization and electron-phonon coupling in photoexcited bismuth// Physical Review B. - 2013. - V. 88 -P. 075120.

59. Mueller B., Klett I., Rethfeld B. Laser excited metals under non-equilibrium conditions// AIP Conference Proceeding. - 2012. - V. 1464 - P. 609619.

60. Rethfeld B., Kaiser A., Vicanek M., Simon G. Nonequilibrium electron and phonon dynamics in solids absorbing a subpicosecond laser pulse// Proceeding of SPIE. - 2001. - V. 4423 - P. 250-261.

61. Rethfeld B., Kaiser A., Vicanek M., Simon A. Femtosecondlaser-inducedheating ofelectrongasinaluminium// Applied Physics A. - 1999. - V. 69 -P. S109-S112.

62. Kaiser A., Rethfeld B., Vicanek M., Simon G. Microscopic processes in dielectrics under irradiation by subpicosecond laser pulses// Physical Review B. -V. 61. - P. 11437-11450.

63. Scheblnov N., Derrien T., Itina T. Femtosecond Laser Interactions with Semiconductor and Dielectric Materials// AIP Conference Proceedings. - 2012. -V. 1462. - P. 79-90.

64. Shcheblanov N., Silaeva E., Itina T. Electronic excitation and relaxation processes in wide band gap dielectric materials// Applied Surface Science. - 2012. - V. 258. - P. 9417-9420.

65. Hufner S. Photoelectron Spectroscopy: Principles and Applications.-. Berlin: Springer-Verlag, 1995 - 509 P.

66. Займан Дж. Электроны и фононы. - М.: Издательтво иностранной литературы, 1962. - 488 С/

67. Гинзбург В.Л., Мотулевич Г.П. Оптические свойства металлов// Успехи физических наук. - 1955. - Т. 55. - С. 469-535.

68. Gamaly E.G. The physics of ultra-short laser interaction with solids at non-relativistic intensities// Physics Reports. - 2011. - V. 508. - P. 91-243.

69. Dyukin R.V., Martsinovskiy G.A., Sergaeva O.N., Shandybina G.D., Svirina V.V., Yakovlev E.B. Interaction of Femtosecond Laser Pulses with Solids: Electron/Phonon/Plasmon Dynamics// Laser Pulses - Theory, Technology and Applications/ ed. by I. Peshko. - Croatia:InTech. -2012. - Chapter 7. - P. 191-219

70. Гуров К. П. Основания кинетической теории. - М.: ФИЗМАТЛИТ, 1966. - 352 С.

71. Ландау Л. Д., Лифшиц Е. М. Квантовая механика. Нерелятивистская теория. - М. : Наука, 1989. - 767 C.

72. Басс Ф. Г., Гуревич Ю. Г. Горячие электроны и сильные электромагниитные волны в плазме полупрводников и газового разряда. -М.: ФИЗМАТЛИТ, 1975. - 399 C.

73. Яковлев Е.Б., Сергаева О Н., Свирина В В. Влияние эмиссии электронов на нагрев металлов фемтосекундными лазерными импульсами// Оптический журнал. - 2011. - Т. 78. - № 8. - C. 24-28.

74. Берд Г. Молекулярная газовая динамика. - М. : Мир, 1981. - 319 С.

75. Белоцерковский О.М. Численное моделирование в механике сплошных сред. - М.: Наука, 1984. - 520 С.

76. Соболь И. М. Численные методы Монте-Карло. - М.: Наука, 1973. -312 С.

77. Бусленко Н. П., Шрейдер Ю. А. Метод статистических испытаний. - М.: ФИЗМАТЛИТ, 1961. - 227 С.

78. Gasparov V. A., Huguenin R. Electron-phonon, electron-electron and electron-surface scattering in metals from ballistic effects// Advanced in Physics. -1993. - V. 42. - Р. 393-521.

79. Самсонов Г. В. и др. Физико-химические свойства окислов. - М.: Металлургия, 1978. - 472 С.

80. Ашитков С.И., Овчинников А.В., Агранат М.Б. Рекомбинация электроно-дырочной плазмы в кремнии при воздействии фемтосекундных лазерных импульсов// Письма в ЖЭТФ. - 2004. - Т. 79. - № 11.- С. 657-659.

81. F. Querre et al,. Ultrafast carrier dynamics inl aser-excited materials: subpicosecond optical studies// Appl. Phys. B. - 1999. - V. 68. - Р. 459-463.

82. Н. van Driel. Kinetics of high-density plasmas generated in Si by 1.06-and 0.53-pm picosecond laser pulses// PHYSICAL REVIEW B. - 1987. - V. 35 -Р. 8166-8176.

83. Акципетров О. А., Баранова И. М., Евтюхов К. Н.. Нелинейная оптика кремния и кремниевых наноструктур. - М.: ФИЗМАТЛИТ, 2012. -544 С.

84. Кононенко В. В. и др. Возбуждение электронной подсистемы кремния с помощью фемтосекундного лазерного облучения// Квантовая электроника. - 2012. - Т. 42. - С. 925-930.