Исследование многокомпонентных сплавов при помощи машинно обучаемых потенциалов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 02.00.04, кандидат наук Костюченко Татьяна Сергеевна

• Костюченко Татьяна Сергеевна
• кандидат наук
• 2021

Оглавление диссертации кандидат наук Костюченко Татьяна Сергеевна

Введение

Глава 1. Предпосылки для постановки задачи

1.1 Особенности моделирования многокомпонентных материалов

1.2 Метод канонического Монте-Карло

1.3 Малоранговые потенциалы на решетке

1.4 Теория функционала плотности

Глава 2. Методология исследования

Глава 3. Исследование влияния локальных релаксаций на

фазовые переходы в многокомпонентных сплавах на

примере сплава ГЧЬМоТаЛУ

3.1 Параметры расчёта

3.2 Численное исследование .\1>-Мо-Ти-\У без учёта локальных деформаций

3.3 Численное исследование .\1>-Мо-Ти-\У с учётом локальных деформаций

3.4 Итоги исследования

Глава 4. Исследование параметров ближнего порядка в системе с гранецентрированной кристаллической решеткой на

примере сплава УСо№

4.1 Параметры расчёта

4.2 Стабильность эквиатомного сплава УСо№ и параметры

ближнего порядка

4.3 Учёт ближнего химического порядка и локальных деформаций

4.4 Эффективные взаимодействия и магнетизм при конечных температурах

4.5 Итоги исследования

Глава 5. Образование В 2 структуры в жаропрочном ОЦК

сплаве AlNbTiV

5.1 Параметры расчёта

5.2 Образование ближнего химического порядка

5.3 Итоги исследования

Заключение

Список сокращений и условных обозначений

Словарь терминов

Список литературы

Список рисунков

Список таблиц

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Исследование многокомпонентных сплавов при помощи машинно обучаемых потенциалов»

Введение

Актуальность и степень разработанности темы исследования. В

современной индустрии актуальна задача поиска и дизайна материалов с заданными механическими свойствами. Уже многие годы широко применяются технологии легирования для повышения коррозионной стойкости и улучшения механических свойств сплавов. Многие применяемые в промышленности сплавы, например, представляют собой комплексные соединения на основе железа. Технологии изготовления этих сплавов и навыки контроля их свойств путем добавления допируюгцих элементов давно являются предметом исследований в области материаловедения и продолжают развиваться [1], в то время как изучение пространства многокомпонентных материалов с высокими концентрациями компонентов оставалось сложной и ресурсозатратной задачей. Однако сейчас в интересах индустрии на передний план выходят такие многокомпонентные материалы как супер-сплавы на основе никеля [2], композиционные сплавы (Compositionally Complex Alloys) [3] и высокоэнтропийные сплавы [4; 5]. Эти материалы, несмотря на сложность состава, зачастую легки в приготовлении и обладают высокой прочностью, пластичностью и отличаются жаропрочностью. Они являются перспективными конструкционными материалами. Часто, несмотря на сложный состав, такие сплавы обладают простой геометрической структурой, которая благодаря разнообразию химического состава приобретает стабильность: за счёт различия в размерах атомов, находящихся в узлах кристаллической решетки, возникают локальные напряжения, которые в свою очередь приводят к повышению барьера миграции атомов и как следствие к замедлению диффузионных процессов. Таким образом замедляется движение дислокаций, границ зерен, скорость и возможность образования пор, что приводит к более высокой устойчивости сплава [6]. Такие сплавы обладают также высокой радиационной стойкостью, поэтому в частности их рассматривают как перспективный материал для изготовления корпусов атомных реакторов [4].

Перед началом использования новых материалов в промышленности, а также при поиске новых материалов проводятся сотни экспериментов с целью изучения свойств материалов. Необходимы знания о рабочих температурах, прочности, пластичности, структуре, фазовых переходах, диффузионных

процессах. Для традиционных сплавов (на основе одного компонента) существует набор экспериментальных методов, позволяющих изучить практически все необходимые для промышленной эксплуатации свойства [2; 7].

Иначе обстоит ситуация в области исследования многокомпонентных сплавов с варьирующимися составом и концентрациями. Исследование большого диапазона концентраций и различных составов требует много времени и ресурсов, а из-за низкой скорости диффузионных процессов длительность экспериментов существенно увеличивается. Поэтому в последние десятилетия численные методы моделирования стали неотъемлемой частью исследования свойств и структуры материалов. Современные методы моделирования включают в себя расчеты на уровне электронной структуры материалов (квантовомеханиче-ские первопринципные методы), атомистическое моделирование [8], исследование динамики дефектов [9—12] и даже построение фазовых диаграмм [13]. В области атомистического моделирования к числу наиболее точных относят первопринципные квантово-механические методы, такие как теория функционала плотности (ТФП) [6; 14].

В то же время первопринципные методы являются вычислительно затратными, а их эффективность падает с увеличением размеров моделируемой су-перячейки. Поэтому, для эффективного моделирования в масштабах сравнимых с экспериментом, активно разрабатываются аппроксимирующие модели межатомного взаимодействия, основанные на квантово-механических расчетах. К числу таких моделей можно, например, отнести метод погруженного атома (Embedded atom model, ЕАМ) [15] и его модификации [16—19], метод кластерного разложения (Cluster-expansion approach, СЕ)[20], методы возмущений в квантовой механике [21; 22].

Задача моделирования многокомпонентных материалов осложняется необходимостью описания многочастичного взаимодействия атомов различных химических элементов. Эффективность и точность указанных выше методов (ЕАМ, СЕ) в значительной мере зависит от числа компонентов в сплаве. Поэтому для исследования многокомпонентных материалов разрабатываются качественно новые модели взаимодействия. На данный момент активное развитие получили такие машиннообучаемые потенциалы, как искусственные нейронные сети (Artificial neural networks, ANN). В частности, для задачи исследования многокомпонентных сплавов были разработаны такие машиннообучаемые по-

тенциалы, как МТР (Moment Tensor Potential, машиннообучаемый потенциал на основе моментов инерции атомных окружений) [23] и LRP (Low-rank potentials, малоранговые потенциалы) [24]. Первые предназначены для предсказания энергии атомных систем на основе локальных атомных окружений с учетом позиций соседних атомов и их химических типов , а в случае тМТР (magnetic Moment Tensor Potential, магнитный машиннообучаемый потенциал) также учитывается магнитный момент соседних атомов [25]. В основном эти потенциалы применяются в качестве моделей межатомного взаимодействия в методе молекулярной динамики, однако легко могут быть применены в других методологиях. Важным преимуществом МТР потенциалов является метод «активного обучения», который позволяет значительно повысить точность потенциалов не прибегая к большому числу дополнительных квантово-механических расчетов [26].

LRP потенциалы представляют собой так называемую модель «на решетке» и используются для описания межатомного взаимодействия, при исследовании например методом Монте-Карло [27]. Данная модель предсказывает энергию атомных конфигураций на основе химического состава атомных окружений в фиксированной (определенной) кристаллической решетке, что позволяет значительно сократить число предварительных квантово-механических вычислений по сравнению со случаем МТР потенциалов. Для данного класса потенциалов была разработана методология активного обучения, которая также позволяет эффективно повысить точность потенциалов. LRP потенциалы были разработаны непосредственно для исследования многокомпонентных систем в силу того, что их стабильность определяется энтропией смешения и степенью упорядоченности в системе (наличием ближнего химического порядка).

Целью данной работы является разработка эффективной методологии для исследования свойств многокомпонентных сплавов на основе LRP потенциалов, используемых в качестве модели межатомного взаимодействия при моделировании методом Монте-Карло.

Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:

1. Реализовать код, выполняющий поиск оптимальных параметров потенциала LRP на основе обучающей выборки для систем с различными кристаллическими решётками.

2. Реализовать код, выполняющий моделирование многокомпонентных атомных систем каноническим методом Монте-Карло на основе потенциалов ЬНР для систем с различными кристаллическими решетками.

3. Апробировать модель на примере исследования, стабильности и ближнего порядка в эквиатомном сплаве \"1>МоТи\У с ОЦК кристаллической решёткой.

4. Применить методологию в исследовании ближнего порядка и фазовой стабильности в эквиатомном сплаве УСо№ с ГЦК кристаллической решёткой.

5. Исследование стабильности В2 фазы в жаропрочных многокомпонентных сплавах на примере эквиатомного сплава АШЬТГУ с ОЦК кристаллической решёткой.

6. Разработать метод ёмкого хранения параметров потенциала в двоичной форме для ускорения вычислений с использованием Ы1Р потенциала.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Разработана принципиально новая методология, впервые позволившая моделировать многокомпонентные сплавы с большой точностью: исследовать стабильность и ближний порядок при помощи машинно-обуча-емой модели на решетке.

2. Разработан программный пакет реализующий моделирование атомистической системы на основе разработанной методологии с использованием канонического метода Монте-Карло.

3. Разработана методология активного обучения, позволяющая значительно повысить точность разработанной модели межатомного взаимодействия.

4. Доказана необходимость учета локальных деформаций кристаллической решетки при исследовании ближнего порядка на примере высокоэнтропийного сплава.

5. Доказана необходимость учета магнитных моментов при исследовании многокомпонентной системы с магнитными бинарными подсистемами.

Научная новизна:

1. Разработан потенциал межатомного взаимодействия «на решётке» для многокомпонентных сплавов с кристаллической структурой, представляющий собой функцию химических типов атомов в форме тензора с

использованием разложения «тензорного поезда». На данный момент разработаны формы потенциала для моделирования систем с ОЦК и ГЦК кристаллическими решётками.

2. Впервые была построена модель межатомного взаимодействия для высокоэнтропийного четырехкомпонентного сплава с отклонением от квантово-механических расчетов, составившим несколько миллиэлек-тронвольт, при обучении модели на наборе из менее чем 300 атомных конфигураций.

3. Впервые был исследован механизм образования ближнего порядка в эквиатомном высокоэнтропийном сплаве \~1>МоТи\У с ОЦК кристаллической решёткой.

4. Впервые был численно исследован и установлен ближний порядок в магнитном эквиатомном сплаве УСо№ с ГЦК кристаллической решёткой.

5. Проведено исследование влияния образования ближнего химического порядка на механические свойства сплава.

6. Проведено исследование стабильности и механизма образования В2 фазы в жаропрочном высокоэнтропийном сплаве АШЬТГУ с ОЦК кристаллической решёткой.

7. Было выполнено оригинальное исследование многокомпонентных сплавов с использованием канонического метода Монте-Карло на основе машинно-обучаемого потенциала, позволяющего исследовать фазовый переход «порядок-беспорядок», а также исследовать образования ближнего порядка в многокомпонентных сплавах.

Научная и практическая значимость Разработанная методология уже активно используется в индустриальных проектах с целью поиска новых конструкционных материалов, например, для корпусов атомных реакторов. На базе модели межатомного взаимодействия на решетке исследуется стабильность многокомпонетных сплавов и их диффузионные свойства. Важно подчеркнуть, что предложенная модель, не уступает мировым аналогам в точности и эффективности, а в случае исследования высокоэнтропийных сплавов даже превосходит аналоги. Методология разработанная на основе описываемой в работе модели представляет особую ценность для задач дизайна материалов (поиска материалов с заданными свойствами).

Степень достоверности полученных результатов обеспечивается подробным исследованием современного положения результатов и их новизны в области численного исследования материалов. Итоги представленного исследования согласуются с результатами экспериментальных работ и численными исследованиями ведущих научных групп в области исследования материалов. Результаты диссертации опубликованы в ведущих научных изданиях.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на:

1. Investigation of phase stability in high-entropy alloys with the use of machine-learning interatomic potentials Kostiuchenko Т., Shapeev A., Kormann F.. Neugebauer J. DPG Spring Meeting, Metal and Material Physics Division, Regensburg, Germany, April 2019.

2. On-lattice interatomic potentials application Kostiuchenko Т., Shapeev A., Kormann F., Neugebauer J Application of Machine-Learning Interatomic Potentials in Materials Design, Russia, Moscow, Skolkovo Institute of Science and Technology, June 2019.

3. Investigations of order-disorder phase transitions in High entropy alloys with the use of machine-learning interatomic potentials Kostiuchenko Т., Shapeev A., Kormann F., Neugebauer J. Hands-on DFT and beyond: high-throughput screening and big-data analytics, towards exascale computational materials science, University of Barcelona, Barcelona, Spain, 26 August - 6 September, 2019.

4. Investigation of multicomponent alloys using machine-learning interatomic potentials Kostiuchenko Т., Shapeev A. The 61st MIPT Russian Scientific Conference, Moscow, Russia, November 2018.

5. High-entropy alloys investigation using machine-learning potentials Kostiuchenko Т., Shapeev A., Kormann F., Neugebauer J. The 9th international conference on Multiscale Materials Modeling, Japan, Osaka, October 2018.

6. Application of machine-learning potentials to high-entropy alloys investigation Kostiuchenko Т., Shapeev A. International Conference on Computer Simulation in Physics and beyond, Moscow, Russia, September 2018.

Личный вклад. Автор принимал активное участие в разработке модели межатомного машинно-обучаемого малорангового потенциала на решётке

(LRP), а также в разработке методологии исследования многокомпонентных сплавов на основе этой модели. Автор разработал алгоритм и код для подбора параметров потенциала (обучения модели) и активного обучения. Разработал код для применения потенциала при моделировании атомистических систем методом канонического Монте-Карло. Принимал участие в апробации методологии, а именно в вычислительных экспериментах по исследованию стабильности материалов, а также обработке и анализе полученных данных и подготовке публикаций по результатам исследования.

Публикации. Основные результаты по теме диссертации изложены в 3 печатных изданиях с квартилем Q1, входящих в базы данных Scopus и Web of Science:

1. Kostiuchenko T.S., Kormann F., Neugebauer J., Shapeev A. V. Impact of lattice relaxations on phase transitions in a high-entropy alloy studied by machine-learning potentials. // npj Computational Materials. — 2019. — т. 5(1). - с. 55.

2. Kostiuchenko T.S., Ruban A. V., Neugebauer J., Shapeev A.V., Kormann F. Short-range order in face-centered cubic VCoNi alloys. // Physical Review Materials. ^2020. - т. 4(11). - с. 113802.

3. Kormann F., Kostiuchenko T.S., Shapeev A.V., Neugebauer J. B2 ordering in body-centered-cubic AINbTiV refractory high-entropy alloys. // Physical Review Materials - 2021. - т. 5(5). - с. 053803.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав и заключения. Полный объём диссертации составляет 105 страниц с 19 рисунками Список литературы содержит 126 наименований.

и

Глава 1. Предпосылки для постановки задачи

В современной индустрии актуальна задача дизайна материалов: создания материалов с заданными свойствами для применения в различных областях с учетом особенностей длительности и режимов эксплуатации. Частным случаем данной задачи является поиск конструкционных материалов. Прочность и устойчивость к разрушениям для конструкционных материалов играют решающую роль, поэтому исследуются возможности контроля и воздействия на данные свойства путем закаливания и легирования сплавов при приготовлении. Различные методы закаливания применяются с целью улучшения механических качеств вследствие рекристаллизации и гомогенизации, например, при отжиге сплавов сокращается число точечных дефектов, уменьшается локальное напряжение и в целом материал приходит к более равновесному состоянию. Технологии легирования в металлургии применяются с целью улучшения механических и химических свойств материалов, в частности коррозионной стойкости и прочности.

Стали зачастую легируются путем добавления в них хрома, марганца, ванадия, молибдена с целью повышения их конструкционной прочности. К числу подобных сплавов можно отнести суперсплавы на основе никеля — жаропрочные материалы, при изготовлении которых применяется механическое легирование, за счет которого материал сохраняет устойчивость к деформации и разрушению в кислой среде и при высоких температурах [28]. Легирование подразумевает добавление небольшого количества допирующих элементов, обычно не превышающего 20% от общего состава материала. Однако бывают и высоколегированные стали, где число добавок может доходить до 50%. Технологии приготовления так называемых традиционных сплавов (содержащих базовые элементы с преобладающей концентрацией), описанных выше, получили развитие еще в прошлом веке и носят сложный характер, требующий строгого контроля качества при производстве.

Несколько иначе обстоит ситуация с многокомпонентными сплавами, такими как высокоэнтропийные сплавы. Это материалы, которые обладают высокой энтропией за счет разнообразия химического состава. Многокомпонентные сплавы отличаются от традиционных тем, что в большинстве случаев компо-

ненты в них представлены в равном количестве (нет базового компонента), и кристаллическая решетка задается несколькими составляющими. Изначально, на заре формирования идеологии высокоэтропийных сплавов, таковыми назывались сплавы, состоящие как минимум из 5 компонентов, однако сейчас уже доказано, что высокой энтропией могут обладать и сплавы из трех компонентов, например эквиатомный сплав УСо№ обладает более высоким отношением прочности и пластичности, чем сплавы содержащие хром (такие как СгСо№, СгМпРеСо№) [29]. В отличие от традиционных сплавов, многокомпонентные системы зачастую сравнительно просты в приготовлении и представляют собой твердый раствор компонент [30]. За счет разности размеров атомов в кристаллической решетке возникают локальные деформации, которые в свою очередь влияют на барьеры миграции точечных дефектов и скорость диффузионных процессов [31]. Замедление диффузионных процессов в свою очередь влияет на скорость образования таких дефектов как поры [32], движения дислокаций, изменения границ зерен [33]. Описанные выше свойства многокомпонентных сплавов объясняют причину их устойчивости, соотношения прочности и пла-

С I I1' 11 ЮС I I1.

Несмотря на «простоту» в приготовлении, экспериментальные возможности методов исследования многокомпонентных материалов на текущем этапе развития довольно ограничены по причине того, что диффузионные процессы в них протекают медленно. Поэтому полноценное исследование стабильности материалов на базе эксперимента зачастую невозможно, особенно при низких температурах (значительно ниже температуры плавления, вплоть до комнатных температур). Более того, при поиске новых конструкционных материалов с заданными свойствами сложно охватить большое композиционное пространство из-за большого химического разнообразия [6].

Поэтому при исследовании многокомпонентных материалов численное моделирование стало неотъемлемой частью эксперимента. Современное численное моделирование включает в себя исследование материалов на разном уровне: от атомистического до микро-структурного анализа. Модели более высокого уровня позволяют обобщить результаты моделирования для макроскопических систем. Методы (а точнее их эффективность и сложность) определяют пределы размеров моделируемых систем, а также масштаб моделируемого времени. На рис. 1.1 приведено схематическое представление методов и соответствующих им

при моделировании порядков времен и пространственных размеров моделируемых систем.

5

I-Ф

04

и

СО ш

3 о.

о Б: со с

5

кг11

I

Масштаб времени (сек)

10_9 10_8 10_7

_1_I_I_

10-ю _1_

Метод Хартри — Фока ТФП

МД Кара — Парринелло Приближение сильно связанных электронов (полуэмпирический}

Общепринятые многочастичные потенциалы

Общепринятые парные потенциалы

т

т

101

со"

и; го

ш ю

го си

X ^

С[ го

п: о.

>.

га 1-

X го

X о.

о о

о. с

^ си с: £

О

Т-1-г

ю2 ю3 ю4 ю5 ю6

Число атомов в системе

Ж

ы

X

к л

(15 ц

X о. го го С[ о о; о.

к & ^ § го

си X О

с О ^ X с

СС х

с; го ^ о с;

=Г го о ^ о; го X X та о;

го с си о. о и ГО го * в-

го ^ о X -8-

X си с; о сг

си

о.

со

атомистическим

\

10

-9

Размеры системы (м)

микро —//-

~Г

10

-6

Рисунок 1.1 Методы аппроксимации энергии моделируемых систем и соответствующие временные и пространственные масштабы

Наиболее точными считаются так называемые первопринципные методы (аЬ гпШо). Данный класс моделирования не предполагает использования каких либо эмпирических параметров, полученных из эксперимента: рассматривается система, состоящая из взаимодействующих атомов и электронов.

Чаще всего среди первопринципных методов применяются метод самосо-гласовнного поля и теория функционала плотности (ТФП [5]). Первый основан на методе Хартри-Фока [34] с использованием приближения среднего по-

ля, а также базисов пробных волновых функций (Слэтеровский детерминант). Учет корреляционных взаимодействий производится с помощью таких методов как теория возмущений, конфигурационного взаимодействия (Configuration interaction) [35], а также теории связанных кластеров (Coupled Cluster theory) [36]. Данный метод предполагает громоздкие вычисления для сложных атомных систем, поэтому применяется для моделирования небольших молекул, а для больших атомных систем применяются другие методы, в частности ТФП (см. рис. 1.1).

В отличии от метода самосогласованного поля, в ТФП все сводится к выражению волновой функции через электронную плотность в системе, и функционал энергии многочастичной системы представляется как эффективный функционал электронной плотности одночастичной системы. В данной работе расчеты производились на основе ТФП, который будет описан более подробно в разд. 1.4.

Несмотря на высокую точность описания энергии взаимодействия в атомной системе для случая сплавов, ТФП обладает низкой вычислительной эффективностью: вычислительные затраты нелинейно растут с ростом моделируемой системы (примерно N3, где N — число частиц). Последнее не позволяет произвести полноценного исследования большого конфигурационного пространства многокомпонентных систем, а также не позволяет исследовать ключевые механические свойства и стабильность из-за небольших моделируемых времен. Поэтому в области численного исследования материалов активно ведутся разработки аппроксимирующих моделей, позволяющих моделировать системы с большим числом атомов (N ^ 200) и с точностью близкой к расчётам ТФП.

Модели взаимодействия могут иметь различную форму в зависимости от типа моделирования, где они в дальнейшем будет применяться, а также в зависимости от предмета исследований [10; 19; 37]. В области современного атомистического моделирования принято разделять потенциалы на параметрические и непараметрические, а также эмпирические и неэмпирические. Параметры потенциалов могут быть подобраны на основе квантово-механических расчетов, и тогда их можно будет отнести к первопринципным методам (не эмпирические). В то же время значения некоторых параметров могут быть также скорректированы в соответствии с экспериментальными данными, что говорит об их полу-эмпирическом характере. Параметры эмпирических потенциалов пол-

ностью ориентированны на экспериментальные данные, поэтому эти потенциалы не отличаются высокой точностью, позволяют описывать лишь известные фазы, не учитывают специфику исследуемого материала и, как следствие, не позволяют проводить предсказательное моделирование.

Параметрические модели подразумевают наличие ограниченного числа параметров (физического характера), необходимого для описания атомной системы, в то время как форма непараметрических потенциалов может включать различное число параметров с целью регулирования точности, причем эти параметры не всегда имеют физический смысл. Эти модели включают как парные, так и многочастичные потенциалы. К ним относятся такие виды моделей как потенциал погруженного атома (embedded atom model), потенциал Леннарда-Джонса.

К числу самых популярных потенциалов при моделировании металлических систем можно отнести потенциал погруженного атома. Однако данный тип потенциалов не подходит для исследования многокомпонентных систем по ряду причин описанных ниже. Форма этого потенциала имеет вид:

Ег = Fa I ^ рр (гц) ) +- ^ фар (Гц ),

2

1=3 ) г=3

где ^ — потенциальная энергия ¿-ого атома, г^- — расстояние между г-ым и ^'-ым атомами, а и ^ — типы атомов в системе. Функция погружения Р определяет энергию необходимую для погружения атома в имеющееся электронное облако, — вклад электронов ^'-ого атома в электронную плотность в месте, где расположен г-ый атом, а фар — функция парного потенциала. Таким образом для однокомпонентной системы необходимо задать три описанные функции, однако для двухкомпонентной системы требуется уже семь функций: три функции парного взаимодействия, две функции погружения и две функции электронного вклада. Последнее означает, что возрастает число вычислительно затратных расчётов из первых принципов, а значит падает эффективность модели. Поэтому, несмотря на качественное описание многочастичного взаимодействия в металлических системах, применение потенциалов погруженного атома и параметрических потенциалов в целом становится неэффективным уже для систем, содержащих три компоненты.

По этой причине активное развитие получили непараметрические потенциалы, сложность и форма которых регулируется и тем самым позволяют компенсировать необходимость описания большого числа различных взаимодействий в многокомпонентных системах. Стоит заметить, что одним из немногих недостатков данных потенциалов является то, что многие параметры не имеют физической природы (ограничений) и из-за этого могут вызывать сложности при экстраполяции. Данная проблема может быть решена путем явного учета ограничений физического взаимодействия частиц в модели, как показано в работе [38].

Непараметрические модели в современном атомистическом моделировании главным образом представлены машиннообучаемыми потенциалами. К их числу относятся потенциалы на нейронных сетях с моделью регрессии на основе искусственных нейронных сетей (Artificial neural networks, ANN), предложенные Белером и Паринелло [39]. Авторы [39] впервые предложили «разбивать» энергию атомных конфигураций на энергетические вклады индивидуальных атомных окружений, определяемых радиальными функциями с учетом угловых зависимостей.

Схожим образом описывается энергия в модели машиннообучаемого потенциала МТР (Moment Tensor Potential, машиннообучаемый потенциал на основе моментов инерции атомных окружений), разработанного Александром Васильевичем Шапеевым [23]. Она основана на линейной регрессии и инвариантных многочленах. Такая форма потенциала позволяет точно и эффективно аппроксимировать любую регулярную функцию с учетом ее симметрий. Сам потенциал представлен в виде тензоров инерции атомных окружений. Основными дескрипторами этой модели является положение атомов-соседей относительно центрального атома и их тип (химический элемент). Данный класс потенциалов систематически улучшался в течение последних лет. Так, на данный момент технология обучения МТР потенциала позволяет исследовать многокомпонентные сплавы, обладает методом активного обучения, который позволяет эффективно повысить точность потенциала [26], а также явно учитывать магнитные моменты атомов [25]. Потенциалы МТР требуют несколько тысяч атомных конфигураций для оптимального обучения при этом точность предсказания кван-тово-механической энергии атомной системы будет порядка нескольких мэВ.

Список литературы диссертационного исследования кандидат наук Костюченко Татьяна Сергеевна, 2021 год

Список литературы

1. Effect of doping on the crystallization kinetics of phase change memory materials on the basis of Ge-Sb-Te system / A. Babich [и др.] // Journal of Thermal Analysis and Calorimetry. - 2017. - т. 127, № 1. - с. 283^290.

2. Development of a refractory high entropy superalloy /O.N. Senkov [и др.] // Entropy. - 2016. - т. 18, № 3. - с. 102.

3. Луц А., Галочкина И. Алюминиевые композиционные сплавы-сплавы будущего // Самара: Самар. гос. техн. ун-т. — 2013.

4. Refractory high entropy superalloys (RSAs) / D. B. Miracle [и др.] // Scripta Materialia. - 2020. - т. 187. - с. 445 452.

5. Ikeda Y., Grabowski В., Kormann F. Ab initio phase stabilities and mechanical properties of multicomponent alloys: A comprehensive review for high entropy alloys and compositionally complex alloys // Materials Characterization. — 2019. — т. 147. — с. 464 511.

6. High-entropy alloys / M. C. Gao [и др.] // Cham: Springer International Publishing. — 2016.

7. Formation of nanostructures under femtosecond laser ablation of metals / S. I. Ashitkov [и др.] // Quantum Electronics. — 2015. — т. 45, № 6. — с. 547.

8. Dremov V. V., Karavaev A. V. Atomistic simulation of strength properties of conventional and nano-structured materials // Procedia Manufacturing. — 2019. - т. 37. - c. 599 604.

9. Karavaev A., Dremov V., Ionov G. Atomistic simulations of dislocation dynamics in £-Pu-Ga alloys // Journal of Nuclear Materials. — 2017. — т. 496. - с. 85 96.

10. Development of the MFPR/R code for characterization of the rim zone and high burnup structure evolution in U02 fuel pellets / V. Tarasov [и др.] // Journal of Nuclear Materials. - 2019. - т. 517. - с. 214 224.

11. Veshchunov M. On the theory of the mobility of faceted inclusions in crystals // Journal of Nuclear Materials. — 2021. — т. 552. — с. 153030.

12. Kovalenko Л/.. Kupryazhkin A. Y. Mechanisms of exchange and anion frenkel diffusion in uranium dioxide: Molecular dynamics study // Journal of Nuclear Materials. - 2019. - т. 522. - с. 255 204.

13. Poletaev D., Aksyonov D., Lipnitskii A. Evolutionary search for new compounds in the Ti-Si system // Calphad. — 2020. — т. 71. — с. 102201.

14. Huhn W. P. Thermodynamics from first principles: Prediction of phase diagrams and materials properties using density functional theory. — 2014.

15. An n-body potential for a Xr \"b system based on the embedded-atom method / D.-Y. Lin [и др.] // Journal of Physics: Condensed Matter. — 2013. - т. 25, № 10. - c. 105404.

16. Савельев B.7 Липницкий А. Новые многочастичные потенциалы межатомных взаимодействий для молекулярно-динамического моделирования вольфрама // Прикладная математика & Физика. — 2016. — т. 44, 20 (241).

17. Савельев В. Н.7 Липницкий А. Г. Новые потенциалы межатомных взаимодействий для моделирования тугоплавких ОЦК металлов: \"1>. Мо, Та и W // Вестник российских университетов. Математика. — 2017. — т. 22, № 1.

18. Lipnitskii A., Saveliev V. Development of n-body expansion interatomic potentials and its application for V // Computational Materials Science. — 2016. - т. 121. - c. 67^78.

19. The diffusion of point defects in uranium mononitride: Combination of DFT and atomistic simulation with novel potential / A. Y. Kuksin [и др.] // Journal of Alloys and Compounds. — 2016. — т. 658. — с. 385 394.

20. Sanchez J. Cluster expansion and the configurational theory of alloys // Physical Review B. - 2010. - т. 81, № 22. - с. 224202.

21. Ruban A. V., Skriver H. L. Screened Coulomb interactions in metallic alloys. I. Universal screening in the atomic-sphere approximation // Physical Review B. - 2002. - т. 66, № 2. - c. 024201.

22. Screened Coulomb interactions in metallic alloys. II. Screening beyond the single-site and atomic-sphere approximations / A. V. Ruban [и др.] // Physical Review B. - 2002. - т. 66, № 2. - с. 024202.

23. Shapeev A. V. Moment tensor potentials: A class of systematically improvable interatomic potentials // Multiscale Modeling & Simulation. — 2016. — т. 14, № 3. - с. 1153—1173.

24. Shapeev A. Accurate representation of formation energies of crystalline alloys with many components // Computational Materials Science. — 2017. — т. 139. - с. 26^30.

25. Machine-learning interatomic potentials reproduce vibrational and magnetic degrees of freedom / I. Novikov [и др.] // arXiv preprint arXiv:2012.12763. — 2020.

26. Accelerating high-throughput searches for new alloys with active learning of interatomic potentials / K. Gubaev [и др.] // Computational Materials Science. - 2019. - т. 156. - с. 148 156.

27. Zamalin V., Norman G. The Monte-Carlo method in Feynman's formulation of quantum statistics // USSR Computational Mathematics and Mathematical Physics. - 1973. - т. 13, № 2. - с. 169^183.

28. Морозова Г. Компенсация дисбаланса легирования жаропрочных никелевых сплавов // Металловедение и термическая обработка металлов. — 2012. - т. 690, № 12. - с. 52 56.

29. Ultrastrong medium-entropy single-phase alloys designed via severe lattice distortion / S. S. Sohn [и др.] // Advanced Materials. — 2019. — т. 31, № 8. - с. 1807142.

30. High-pressure torsion driven mechanical alloying of CoCrFeMnNi high entropy alloy / A. Kilmametov [и др.] // Scripta Materialia. — 2019. — т. 158. - с. 29^33.

31. Веке D., Erdelyi G. On the diffusion in high-entropy alloys // Materials Letters. - 2016. - т. 164. - с. Ill 113.

32. Veshchunov M.. Tarasov V. Modelling of pore coarsening in the high burn-up structure of U02 fuel // Journal of Nuclear Materials. — 2017. — т. 488. — с. 191—195.

33. Paul Т. R., Belova I. V., Murch G. E. Analysis of diffusion in high entropy alloys // Materials Chemistry and Physics. — 2018. — т. 210. — с. 301^308.

34. Valatin J. Generalized hartree-fock method // Physical Review. — 1961. — т. 122, № 4. - c. 1012.

35. Shavitt I. The method of configuration interaction // Methods of electronic structure theory. — Springer, 1977. — c. 189—275.

36. Bishop R. An overview of coupled cluster theory and its applications in physics // Theoretica chimica acta. — 1991. — т. 80, № 2. — с. 95 148.

37. A simulation of the helium diffusion in uranium dioxide crystals: a comparison of the interaction potentials / D. Seitov [и др.] // Bulletin of the University of Karaganda-Physics. - 2017. - т. 3, № 87. - с. 26 30.

38. Physically informed artificial neural networks for atomistic modeling of materials / G. P. Pun [и др.] // Nature communications. — 2019. — т. 10, Л" 1. с. 1—10.

39. Behler J., Parrinello M. Generalized neural-network representation of high-dimensional potential-energy surfaces // Physical review letters. — 2007. — т. 98, № 14. - c. 146401.

40. The M LIP package: Moment tensor potentials with mpi and active learning / I. S. Novikov [и др.] // Machine Learning: Science and Technology. — 2020. — т. 2, № 2. - c. 025002.

41. Accelerating crystal structure prediction by machine-learning interatomic potentials with active learning / E. V. Podryabinkin [и др.] // Physical Review B. - 2019. - т. 99, № 6. - с. 064114.

42. Accelerating first-principles estimation of thermal conductivity by machine-learning interatomic potentials: A MTP/ShengBTE solution / B. Mortazavi [и др.] // Computer Physics Communications. — 2021. — т. 258. — с. 107583.

43. Метод Монте-Карло на графических процессорах: учебное пособие / К. А. Некрасов [и др.]. — 2016.

44. Кириченко Н. А. Термодинамика, статистика и молекулярная физика. — 2003.

45. Ruban А. V., Abrikosov I. A. Configurational thermodynamics of alloys from first principles: effective cluster interactions // Reports on Progress in Physics. - 2008. - т. 71, № 4. - c. 046501.

46. Cao J., Berne B. A Born-Oppenheimer approximation for path integrals with an application to electron solvation in polarizable fluids // The Journal of chemical physics. - 1993. - t. 99, № 4. - c. 2902-2916.

47. Free energy of bcc iron: Integrated ab initio derivation of vibrational, electronic, and magnetic contributions / F. Kormann [h ,np.] // Physical Review B. - 2008. - t. 78, № 3. - c. 033102.

48. Grabowski B., Hickel T., Neugebauer J. Formation energies of point defects at finite temperatures // physica status solidi (b). — 2011. — t. 248, № 6. — c. 1295—1308.

49. Criteria for predicting the formation of single-phase high-entropy alloys / M. C. Troparevsky |n ;ip.| // Physical Review X. — 2015. — t. 5, № 1. — c. 011041.

50. Cowley J. An approximate theory of order in alloys // Physical Review. — 1950. - t. 77, № 5. - c. 669.

51. Cowley J. Short-and long-range order parameters in disordered solid solutions // Physical Review. - 1960. - t. 120, № 5. - c. 1648.

52. Oseledets I. V. Tensor-train decomposition // SIAM Journal on Scientific Computing. - 2011. - t. 33, № 5. - c. 2295 2317.

53. Grasedyck L. Hierarchical singular value decomposition of tensors // SIAM Journal on Matrix Analysis and Applications. — 2010. — t. 31, № 4. — c. 2029-2054.

54. Cramer C. J. Essentials of computational chemistry: theories and models. — John Wiley & Sons, 2013.

55. Sholl D., Steckel J. A. Density functional theory: a practical introduction. — John Wiley & Sons, 2011.

56. Perdew J. P., Burke K., Ernzerhof M. Generalized gradient approximation made simple // Physical review letters. — 1996. — t. 77, № 18. — c. 3865.

57. Exploration and development of high entropy alloys for structural applications / D. B. Miracle |n ;ip.| // Entropy. — 2014. — t. 16, № 1. — c. 494-525.

58. Kresse G., Hafner J. Ab initio molecular dynamics for liquid metals // Physical Review B. - 1993. - t. 47, № 1. - c. 558.

59. Kresse G., Hafner J. Ab initio molecular-dynamics simulation of the liquid-metal-amorphous-semiconductor transition in germanium // Physical Review B. - 1994. - t. 49, № 20. - c. 14251.

60. Kresse G., Furthmiiller J. Efficiency of ab-initio total energy calculations for metals and semiconductors using a plane-wave basis set // Computational Materials Science. - 1996. r. 6. ..V" 1. c. 15 50.

61. Kresse G., Furthmiiller J. Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set // Physical Review B. — 1996. — t. 54, № 16. - c. 11169.

62. Kresse G., Joubert D. From ultrasoft pseudopotentials to the projector augmented-wave method // Physical review b. — 1999. — t. 59, № 3. — c. 1758.

63. Kormann F., Ruban A. V., Sluiter M. H. Long-ranged interactions in bcc NbMoTaW high-entropy alloys // Materials Research Letters. — 2017. — t. 5, № 1. - c. 35 40.

64. Singh P., Smirnov A. V., Johnson D. D. Ta-Nb-Mo-W refractory high-entropy alloys: anomalous ordering behavior and its intriguing electronic origin // Physical Review Materials. — 2018. — r. 2, № 5. — c. 055004.

65. Kormann F., Sluiter M. H. Interplay between lattice distortions, vibrations and phase stability in NbMoTaW high entropy alloys // Entropy. — 2016. — t. 18, № 8. - c. 403.

66. Computation of entropies and phase equilibria in refractory V-Nb-Mo-Ta-W high-entropy alloys / Y. Wang |n ;ip.| // Acta Materialia. — 2018. — t. 143. — c. 88—101.

67. Hybrid Monte Carlo/molecular dynamics simulation of a refractory metal high entropy alloy / M. Widom [h ,np.] // Metallurgical and Materials Transactions A. _ 2014. - t. 45, № 1. - c. 196-200.

68. Widom M. Modeling the structure and thermodynamics of high-entropy alloys j j Journal of Materials Research. - 2018. - t. 33, № 19. - c. 28812898.

69. Monkhorst H. J., Pack J. D. Special points for Brillouin-zone integrations // Physical review B. - 1976. - t. 13, № 12. - c. 5188.

70. Widom M. Prediction of structure and phase transformations // High-Entropy Alloys. — Springer, 2016. — c. 267—298.

71. Huhn W. P., Widom M. Prediction of A2 to B2 phase transition in the high-entropy alloy Mo-Nb-Ta-W // Jom. - 2013. - r. 65, № 12. - c. 17721779.

72. Blum V., Zunger A. Prediction of ordered structures in the bcc binary systems of Mo, Nb, Ta, and W from first-principles search of approximately 3,000,000 possible configurations // Physical Review B. — 2005. - t. 72, № 2. -c. 020104.

73. Tunable stacking fault energies by tailoring local chemical order in CrCoNi medium-entropy alloys / J. Ding [h ,np.] // Proceedings of the National Academy of Sciences. - 2018. - t. 115, № 36. - c. 8919-8924.

74. Short-range order and its impact on the CrCoNi medium-entropy alloy / R. Zhang |n ;ip.| // Nature. - 2020. - r. 581, № 7808. - c. 283-287.

75. Local structure and short-range order in a NiCoCr solid solution alloy / F. Zhang [h /i,p.] // Physical review letters. — 2017. — t. 118, № 20. — c. 205501.

76. Local order in Cr-Fe-Co-Ni: Experiment and electronic structure calculations / B. Schonfeld [h ,np.] // Physical Review B. — 2019. — t. 99, № 1. - c. 014206.

77. Spin-driven ordering of Cr in the equiatomic high entropy alloy NiFeCrCo / C. Niu [h ap.] // Applied Physics Letters. - 2015. - t. 106, № 16. - c. 161906.

78. Chemical short-range orders and the induced structural transition in high-entropy alloys / Y. Ma |n ;ip.| // Scripta Materialia. — 2018. — t. 144. — c. 64-68.

79. Tuning element distribution, structure and properties by composition in high-entropy alloys / Q. Ding |n ;ip.| // Nature. — 2019. — t. 574, № 7777. — c. 223-227.

80. High-rate superplasticity in an equiatomic medium-entropy VCoNi alloy enabled through dynamic recrystallization of a duplex microstructure of ordered phases / S. S. Sohn [h ,np.] // Acta Materialia. — 2020. — t. 194. — c. 106-117.

81. Liu C. Atomic ordering and structural transformation in the V-Co-Ni ternary alloys // Metallurgical Transactions. — 1973. — t. 4, № 7. — c. 1743—1753.

82. Liu C., Inouye H. Control of ordered structure and ductility of (Fe, Co, Ni) 3 V alloys // Metallurgical Transactions A. - 1979. - r. 10, № 10. - c. 15151525.

83. Onozuka T., Yamaguchi 5., Hirabayashi M. Long-period ordered structures in the quasi-binary Co3Y Xi3V alloy // Journal of Applied Crystallography. — 1973. - t. 6, № 4. - c. 273-279.

84. Soven P. Coherent-potential model of substitutional disordered alloys // Physical Review. - 1967. - t. 156, № 3. - c. 809.

85. Gyorffy B. Coherent-potential approximation for a nonoverlapping-muffin-tin-potential model of random substitutional alloys // Physical Review B. — 1972. - t. 5, № 6. - c. 2382.

86. Ducastelle P., GauMer F. Generalized perturbation theory in disordered transitional alloys: Applications to the calculation of ordering energies // Journal of Physics F: Metal Physics. - 1976. - t. 6, № 11. - c. 2039.

87. Gyorffy B., Stocks G. Concentration waves and Fermi surfaces in random metallic alloys // Physical review letters. — 1983. r. 50. A'0 5. c. 374.

88. Singh P., Smirnov A. V., Johnson D. D. Atomic short-range order and incipient long-range order in high-entropy alloys // Physical Review B. — 2015. - t. 91, № 22. - c. 224204.

89. Tuning phase stability and short-range order through A1 doping in (CoCrFeMn) 100- x A 1 x high-entropy alloys / P. Singh [h ^p.] // Physical Review Materials. - 2019. - r. 3, № 7. - c. 075002.

90. Impact of lattice relaxations on phase transitions in a high-entropy alloy studied by machine-learning potentials / T. Kostiuchenko [h ^p.] // npj Computational Materials. — 2019. — t. 5, № 1. — c. 1—7.

91. Moruzzi V, Janak J., Schwarz K. Calculated thermal properties of metals // Physical Review B. - 1988. - r. 37, № 2. - c. 790.

92. Andersen 0., Jepsen 0., Krier G. Exact muffin-tin orbital theory // Lectures on methods of electronic structure calculations. — 1994. — c. 63—124.

93. Vitos L., Ahrikosov /., Johansson P. Anisotropic lattice distortions in random alloys from first-principles theory // Physical review letters. — 2001. — t. 87, № 15. - c. 156401.

94. Vitos L. Computational quantum mechanics for materials engineers: the EMTO method and applications. — Springer Science & Business Media, 2007.

95. Order-N Green's function technique for local environment effects in alloys / I. Abrikosov [h /i,p.] // Physical review letters. — 1996. — t. 76, № 22. — c. 4203.

96. Locally self-consistent Green's function approach to the electronic structure problem / I. Abrikosov |n ;ip.| // Physical Review B. — 1997. — t. 56, № 15. — c. 9319.

97. Peil 0. P., Ruban A. V, Johansson B. Self-consistent supercell approach to alloys with local environment effects // Physical Review B. — 2012. — t. 85, ..V" 16. - c. 165140.

98. Perdew J. P., Wang Y. Accurate and simple analytic representation of the electron-gas correlation energy // Physical review B. — 1992. — t. 45, № 23. — c. 13244.

99. Short-range order in face-centered cubic VCoNi alloys / T. Kostiuchenko [h ;ip.| // Physical Review Materials. - 2020. - r. 4, № 11. - c. 113802.

100. Van De Walle A., Ceder G. The effect of lattice vibrations on substitutional alloy thermodynamics // Reviews of Modern Physics. — 2002. — t. 74, 1.

c. 11.

101. Nagel P., Fultz P., Robertson J. Phase equilibria of Co 3 V // Journal of phase equilibria. — 1997. — t. 18, № 1. — c. 21.

102. FCC-L12 ordering transformation in equimolar FeCoNiV multi-principal element alloy / S. Wang [h ^p.] // Materials & Design. — 2019. — t. 168. — c. 107648.

103. Hall E., Algie S. The sigma phase // Metallurgical reviews. — 1966. — t. 11, № 1. - c. 61-88.

104. Atomic displacement in the CrMnFeCoNi high-entropy alloy-A scaling factor to predict solid solution strengthening / N. L. Okamoto [h ,np.] // AIP Advances. - 2016. - t. 6, № 12. - c. 125008.

105. A first-principles theory of ferromagnetic phase transitions in metals / B. Gyorffy [h /i,p.] // Journal of Physics F: Metal Physics. — 1985. — t. 15, № 6. - c. 1337.

106. Ruban A. V., Belonoshko A. B., Skorodumova N. V. Impact of magnetism on Fe under Earth's core conditions // Physical Review B. — 2013. — t. 87, ..V" 1. - c. 014405.

107. Ruban A. V., Dehghani M. Atomic configuration and properties of austenitic steels at finite temperature: Effect of longitudinal spin fluctuations // Physical Review B. - 2016. - t. 94, № 10. - c. 104111.

108. Effective interactions and atomic ordering in Ni-rich Ni-Re alloys / S. He [h ;ip.| // Physical Review B. - 2016. - r. 94, № 2. - c. 024111.

109. Femtosecond Laser Irradiation of a Multilayer Metal-Metal Nanostructure / S. Romashevskiy |n ;ip.| // JETP Letters. - 2021. - r. 113, № 5. - c. 308 316.

110. Precise femtosecond laser crater fabrication in hard nanolayered AlTiN/TiN coating on steel substrate / B. Gakovic [h ,np.] // Optics & Laser Technology. - 2017. - r. 89. - c. 200-207. - DOI: https://doi.org/10. 1016/j .optlastec.2016.10.015. — URL: https://www.sciencedirect.com/ science/article/pii/S0030399216304133.

111. Partial ablation of Ti/Al nano-layer thin film by single femtosecond laser pulse / B. Gakovic [h ,np.] // Journal of Applied Physics. — 2017. — t. 122, № 22. - c. 223106.

112. Mechanical properties of Nb25Mo25Ta25W25 and V20Nb20Mo20Ta20W20 refractory high entropy alloys / O. N. Senkov [h ,np.] // Intermetallics. — 2011. - t. 19, № 5. - c. 698-706.

113. Microstructure and room temperature properties of a high-entropy TaNbHfZrTi alloy / O. Senkov [h ,np.] // Journal of alloys and compounds. — 2011. - t. 509, № 20. - c. 6043-6048.

114. Refractory high-entropy alloys / O. Senkov [h ,np.] // Intermetallics. — 2010. — t. 18, № 9. - c. 1758-1765.

115. Crystallographic ordering in a series of Al-containing refractory high entropy alloys Ta XI> Mo Or Ti A1 / H. Chen |n ;ip.| // Acta Materialia. - 2019. -t. 176. - c. 123-133.

116. Structure and mechanical properties of a light-weight AINbTiV high entropy alloy / N. Stepanov |n ;ip.| // Materials Letters. — 2015. — t. 142. — c. 153— 155.

117. B2 ordering in body-centered-cubic AINbTiV refractory high-entropy alloys / F. Kormann |n ;ip.| // Physical Review Materials. — 2021. — t. 5, № 5. — c. 053803.

118. Effect of Cr and Zr on phase stability of refractory Al-Cr-Nb-Ti-V-Zr high-entropy alloys / N. Y. Yurchenko [h ,np.] // Journal of Alloys and Compounds. - 2018. - r. 757. - c. 403-414.

119. Structure and mechanical properties of B2 ordered refractory AINbTiVZrx (x= 0-1.5) high-entropy alloys / N. Y. Yurchenko [h ,np.] // Materials Science and Engineering: A. — 2017. — t. 704. — c. 82—90.

120. Blochl P. Phys Rev B 50: 17953 littps: doi. org/10.1103. - 1994.

121. Moruzzi V. J. F. Janak and K. Schwarz // Phys. Rev. B. — 1988. — t. 37. — c. 790.

122. Special quasirandom structures / A. Zunger [h ,np.] // Physical review letters. - 1990. - r. 65, № 3. - c. 353.

123. Cowles M. Carlin B. P. Markov chain Monte Carlo convergence diagnostics: a comparative review // Journal of the American Statistical Association. - 1996. - r. 91, № 434. - c. 883-904.

124. Predictive multiphase evolution in Al-containing high-entropy alloys / L. J. Santodonato [h ,np.] // Nature communications. — 2018. r. 9. 1. c. 1— 10.

125. A lightweight single-phase AlTiVCr compositionally complex alloy / Y. Qiu |n ;ip.| // Acta Materialia. - 2017. - r. 123. - c. 115-124.

126. Phase equilibria, mechanical properties and design of quaternary refractory high entropy alloys / F. G. Coury [h ,np.] // Materials & Design. — 2018. — t. 155. - c. 244-256.

Список рисунков

1.1 Методы аппроксимации энергии моделируемых систем и соответствующие временные и пространственные масштабы ... 13

1.2 Геометрическое положение атомов-соседей в окружении центрального атома в объемно-центрированной кристаллической решетке................................. 26

2.1 Иллюстрация атомного окружения, первой координационной сферы, в представлении малонагового потенциала на решётке. Где V — это тензор потенциала, состоящий из энергетических вкладов всех возможных окружений, а^(г5) — центральный атом 32

2.2 Алгоритм обучения малорангового потенциала на решетке, Ы1Р,

для исследования многокомпонентных атомных систем...... 34

3.1 Температурная зависимость удельной теплоёмкости при

фиксированном положении атомов в узлах кристаллической решётки, построенная для валидации предложенного алгоритма. Синяя линия соответствует среднему значению по ансамблю потенциалов. Область оранжевого цвета представляет среднеквадратичное отклонение результатов при каждой температуре. Потенциалы предсказывают энергию статических конфигураций. Результаты представлены для экви.молярных систем размера 12 х 12 х 12. Чёрная линия представляет результаты работы [63]. Структуры слева направо соответствуют низкоэнергетическим структурам при 20 К, слоистой структуре при температуре 360 К и идеальному твёрдому раствору при высоких температурах........... 46

3.2 Температурная зависимость параметров ближнего порядка Уоррена-Коули. Пунктирные линии соответствуют расчетам при помощи ансамбля потенциалов, обученных на статических конфигурациях, сплошные линии — расчётам на основе потенциалов, обученных на эквилибрированных конфигурациях. Символами обозначены результаты работы [63] на основе обобщённой теории возмущений ................... 47

3.3 Температурная зависимость удельной теплоёмкости. Синяя линия соответствует среднему значению по ансамблю потенциалов. Потенциалы предсказывают энергию конфигураций с учётом локальных деформаций. Результаты представлены для эквимолярных систем размера 12 х 12 х 12 периодов кристаллической решётки. Структуры слева направо соответствуют низкоэнергетическим структурам при 20 К, полу-упорядоченной структуре при температуре 240 К с непериодическими атомными плоскостями и идеальному твёрдому раствору при высоких температурах. В полу-упорядоченной структуре отображены атомы Мо, другие элементы обозначены полу-прозрачными и также образуют плоскости подобные атомным плоскостям Мо............ 48

3.4 Парная корреляционная функция для пары Мо-Мо в направлении (100) в зависимости от расстояния в периодах кристаллической решётки. Расчёты проводились при температуре 240 К. Моноатомные плоскости образовались в направлении перпендикулярном [100]. Основная часть расчётов проводилась для системы размером 48 х 48 х 48 в размерах кристаллической решётки. Правая часть зависимости для направления [100], для больших расстояний, была получена па

100 х 20 х 20

время достижения равновесия при моделировании мкМК быстро возрастает с увеличением системы. Пунктирными линиями показана экстраполяция........................ 49

4.1 Температурная зависимость удельной теплоёмкости эквиатомной системы УСо№ с ГЦК кристаллической решёткой. Линии соответствует среднему значению удельной теплоёмкости рассчитанной на основе ансамбля из 10 малоранговых потенциалов на решётке, Ы1Р. Пунктирная линия соответствует ансамблю потенциалов, обученному на обучающей выборке, включающей конфигурации с максимальным размером 3 х 3 х 3 в периодах кристаллической решётки, а сплошная линия ансамблю, обученному на обучающей выборке с включением конфигураций размера 4 х 4 х 4 в периодах кристаллической решётки. Области выделенные светло-серым и тёмно-серым цветами вдоль линий соответствуют области неопределенности ансамблей потенциалов. Расчёты производились методом

12 х 12 х 12

периодах кристаллической решётки (6912 атомов)......... 55

4.2 Температурная зависимость концентраций ванадия в примитивных подрешетках ГЦК кристаллической структуры

12 х 12 х 12

4.3 Температурная зависимость параметров ближнего порядка Уоррена-Коули для атомов-соседей из первой а) и второй б) координационной сфер......................... 58

4.4 Температурная зависимость удельной теплоёмкости эквиатомной системы УСо№ с ГЦК кристаллической решёткой. Линии соответствует среднему значению удельной теплоёмкости рассчитанной на основе ансамбля из 10 малоранговых потенциалов на решётке, Ы1Р. Пунктирная линия соответствует ансамблю потенциалов, обученному на обучающей выборке, включающей конфигурации с максимальным размером 3 х 3 х 3 в периодах кристаллической решётки с учётом локальных деформаций в ТФП расчётах (мкМК для системы размера

12 х 12 х 12, в периодах кристаллической решётки). Сплошные липни соответствуют ансамблю, обученному на обучающей выборке без учёта локальных деформаций кристаллической решётки. Расчёты производились методом канонического Монте-Карло для систем размера 12 х 12 х 12 6 х 6 х 6, 4 х 4 х 4и3 х 3 х 3 в периодах кристаллической решётки .... 60

4.5 Вклад свободной энергии электронов при 1160 К соответствующий размытию Ферми 0.1 эВ (светло-зелёный). Вклад энергий релаксации (голубой). Среднеквадратичное смещение атомов (светло-красный). Расчёты проводились

4 х 4 х 4

периодах кристаллической решётки (256 атомов), отобранных при расчёте методом канонического Монте-Карло для трёх температур: 1000 К (МЗУ фаза), 1540 К (непосредственно перед областью фазового перехода) и 4000 К (идеальный твёрдый раствор). Энергии релаксации и локальные деформации кристаллической решётки возрастают со степенью неупорядоченности в системе. Среднеквадратичное отклонение рассчитано с учётом усреднения по 10 различным

конфигурациям для каждой из температур............. 63

4.6 Эффективные парные взаимодействия компонентов У-Оо-Хь

полученные методом БвРМ (метод экранированных обобщенных возмущений) для немагнитного случая и для парамагнитного при температуре 1000 Кис БЬМ-ЬЗР (с учётом продольных спиновых флуктуаций при локально неупорядоченном магнитном моменте). Квадратами обозначены суммарное парное взаимодействие, т.е. ЗОР.М взаимодействия и взаимодействие с учётом локальных напряжений, полученные из дополнительных расчётов при помощи пакета УАБР. Во включениях приведено сравнение парных взаимодействий Со-У и .\~i-Y. полученные для случая эквиатомного сплава УСо№ и для случая

соответствующих бинарных сплавов МЗУ.............. 66

5.1 Температурная зависимость удельной теплоемкости, полученная в результате моделирования методом канонического Монте-Карло для ОЦК А1ХЬТ1\Г. при симуляции суперъячейки

14 х 14 х 14

атомов). Пик при 1700 К соответствует фазовому переходу А2-В2. Область, обозначенная голубым цветом, представляет среднеквадратичное отклонение результатов от среднего значения для ансамбля потенциалов................. 73

5.2 (а), (б) Атомные конфигурации полученные в ходе моделирования методом канонического Монте-Карло для сплава, где наблюдается В2 фаза (при температуре 600 К), вид спереди и сбоку, (в), (г) Вид сверху и сбоку для неупорядоченного твердого раствора. В2 фаза на (а, б) в основном обусловлена позициями атомов А1 (красный) и Т1 (синий), тогда как атомы ХЬ и V (светло-красный и светло-синий) занимают произвольные узлы в кристаллической решётке........... 74

5.3 Параметры Уоррена-Коули а^ (связанные с параметрами парной корреляции) (а) для первой координационной сферы и (б) для второй координационной сферы полученные в ходе моделирования методом канонического Монте-Карло для ОЦК сплава АШМлУ. Наблюдается тенденция к образованию пар А1-ТЧ в первой координационной сфере и обратная тенденция во второй координационной сфере ................... 78

5.4 Доля занятых узлов подрешётки с высоким содержанием алюминия в фазе В2. полученная в результате моделирования методом канонического Монте-Карло для АШЫТУ. Образование В2 фазы в основном обусловлено позициями А1 и Т1, при этом ХЬ смешивается на подрешетке с высокой концентрацией А1, а V — на подрешетке с П. Вдоль температурных зависимостей полупрозрачным цветом обозначены области представляющие стандартное отклонение, рассчитанное для ансамбля малоранговых потенциалов...................... 79

5.5 Конфигурационная энтропия в зависимости от температуры, полученная путем интегрирования удельной теплоемкости, показанной на рис. 5.1. Для сравнения указаны значения конфигурационной энтропии идеального неупорядоченного твердого раствора для фаз В2(АШЬУ)(ГП]ХЬУ) и В2(АШЬ)(ТЧУ). Вычисленная энтропия в большом диапазоне температур намного больше по сравнению с идеализированным случаем В2(АШЬ)(ГПУ) фазы.......................... 80

Список таблиц