Гиперкомбинационное рассеяние света в центросимметричных кристаллах тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.05, кандидат физико-математических наук Денисов, Виктор Николаевич

• Денисов, Виктор Николаевич
• кандидат физико-математических наук
• 1984

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Денисов, Виктор Николаевич

ВВЕДЕНИЕ.

Глава I. ВОПРОСЫ ТЕОРИИ ГКР НА ОПТИЧЕСКИХ ФОНОНАХ И

ПОЛЯРИТОНАХ.

§ I.I. Теория гиперкомбинационного рассеяния света. Правила отбора в спектрах ГКР

§ 1.2. Дисперсия поляритонов и частотно-угловые спектры ГКР на поляритонах в кубических и одноосных кристаллах

§ 1.3. Особенности поляритонного ферми-резонанса в рамках модели Аграновича-Лалова

§ 1.4. Частотная и температурная зависимости фононного затухания.

§ 1.5. Выводы.

Глава П. ЭКСПЕРИЖНТАЛЬНАЯ МЕТОДИКА ИССЛЕДОВАНИЯ ГКР НА

ФОНОНАХ И ПОЛЯРИТОНАХ В КРИСТАЛЛАХ.

§ 2.1. Оптимизация условий возбуждения и наблюдения спектров ГКР в кристаллах.

2.1.1. Освещение образца и щели спектрографа

2.1.2. Требования к образцам. Ограничения, накладываемые оптическими свойствами и размерами образца на выбор фокусирующей линзы.

2.1.3. Лазерный источник возбуждения спектров ГКР.

2.1.4. Спектральные приборы.

§2.2. Многоканальная фотоэлектрическая система регистрации на основе ЭОПа, видикона и специализированной ЭВМ.

2.2.1. Выбор режима стробирования приемника оптического излучения.

2.2.2. Состав МФСР и ее работа.

§ 2.3.Электронно-оптический регистратор для исследования слабых спектров на основе щелевого диссектора и специализированной ЭВМ

2^3.1. Приемник оптического излучения

2.3.2. Конструкция ЭОР и функции основных его узлов.

2.3.3. Характеристики ЭОР: динамический диапазон, уровень шумов, фотометрическая точность.

2.3.4. Особенности применения МФСР и ЭОР.

§2.4. Методика исследования поляритонов в ГКР

§2.5. В ы в о д ы.

Глава Ш. ГКР НА ОПТИЧЕСКИХ ФОНОНАХ И ПОЛЯРИТОНАХ В

ГЩНТРОСШЛМЕТРИЧНЫХ КРИСТАЛЛАХ.

§3.1. Квадруполъный характер ГРР в центросимметричных кристаллах.

§3.2. ГКР на фононах в центросимметричных кристаллах.

3.2.1. Щелочно-галоидные кристаллы.

3.2.2. Кубический кристалл МО, НО

3.2.3. Одноосный центросимметричный кристалл Tl О2 . ИЗ

3.2.4. Одноосный центросимметричный кристалл Pb M0Q4.

3.2.5. Одноосный центросимметричный кристалл CqCGj.

§3.3. ГКР на поляритонах в центросимметричных кристаллах.

3.3.1. ГКРП в кубическом кристалла SrTl

3.3.2. ГКРП в одноосном кристалле TlD

3.3.3. Определение значений показателей преломления в ИК области методом

ГКРП в центросимметричных средах

3.3.4. Поляритон-фононный резонанс в спектрах ГКР на смешанных (A2U4 Ец) -поляритонах в CqCOj.

§ 3.4. Выводы,.

Глава 1У. ЭФФЕКТЫ АНГАРМ0НИ2МА В ФОНОБНЫХ И ПОЛЯРИТОННЫХ

СПЕКТРАХ ГКР 1ЩТР0СИММЕТРИЧНЫХ КРИСТАЛЛОВ

§ 4.1. Поляритонный ферми-резонанс в кальците

4.1.1. Методика эксперимента.

4.1.2. Ферми-резонансы в спектрах ГКР поперечных Ец-поляритонов

4.1.3. Определение констант энгармонизма и количественное сравнение теории Аграновича-Лалова с экспериментальными данными.

4.1.4. Ферми-резонансы в спектрах ГКР на смешанных (Agy + Еи )-поляритонах

§ 4.2. Влияние двухчастичных состояний на ход дисперсии верхней ветви поперечных A £U -поляритонов в кристалле TlO^ . . . . •

§ 4.3. Частотная и температурная зависимость затухания мягкой моды в кристалле SrTiCk

4.3.1. Введение.

4.3.2. Температурные зависимости частот и ширин линий оптических мод в SrTlOj

4.3.3. Затухание мягкой моды и фононный резонанс.

§ 4.4. В ы в о д ы. . Г

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Гиперкомбинационное рассеяние света в центросимметричных кристаллах»

Благодаря применению мощных импульсных лазеров в последние годы интенсивно развиваются новые спектроскопические методы.Одним из таких методов является гиперкомбинационное рассеяние света (ГКР). ГКР представляет собой трехфотонный процесс, в элементарном акте которого поглощаются два фотона падающего излучения с частотой С0£ и испускается один фотон с частотой U)s=2cOg ± 60, при этом в среде исчезает или рождается возбуждение с частотой СО. Отметим, что обычное комбинационное рассеяние света (КР) является двухфотонннм процессом, в элементарном акте которого поглощается один фотон падающего излучения с частотой GO ^ и испускается фотон с частотой COS=CO£±CO .

Вероятность П.-фотонного процесса, связанного с электрическим дипольным переходом, пропорциональна (Е^/ Екр)^п, где Е^ -напряженность электрического поля возбуждающей волны частоты СО^, а ЕКр- напряженность электрического поля внутри кристалла ( Ekd~I0® В/см) /I/. Отношение вероятностей (П.+ Ъ-фотонного и R-фотонного процессов пропорционально (Et/Ur . Отсюда следует необходимость применения для возбуждения ГКР мощных импульсных лазеров, позволяющих достигать при фокусировке их излучения внутри образца значений Eg^IO® В/см, близких к значениям порогов диэлектрического пробоя для многих кристаллов. Таким образом, эффективность процесса ГКР, в лучшем случае, в раз меньше эффективности КР. Этим объясняется относительно небольшое количество экспериментальных работ, посвященных исследованию ГКР в кристаллах.

Интерес к ГКР обусловлен отличными от КР и ИК поглощения правилами отбора. Поскольку ГКР является трехфотонным процессом, в нем всегда активны антисимметричные колебательные переходы. Поэтому все дипольноактивные колебания, разрешенные в ИК поглощении, активны и в ГКР. Кроме того, в ГКР возможно наблюдение "немых" колебаний, запрещенных и в ИК поглощении, и в КР.

Особый интерес представляет исследование ГКР в центросим-метричных средах, для которых справедливо правило альтернативного запрета (колебания, активные в ГКР (ИК), не активны в КР и наоборот). При этом существенна возможность корректного сравнения спектров КР и ГКР, так как их можно регистрировать практически при одинаковых условиях (для получения спектров КР на пути возбуждающего ГКР излучения только устанавливают удвоительный кристалл).

В настоящее время спектроскопия КР на поляритонах является эффективным методом исследования элементарных возбуждений в не-центросимметричных кристаллах. Активность в ГКР полярных колебаний в принципе позволяет реализовать ГКР на объемных колебательных поляритонах в центросимметричных средах, что существенно расширило бы класс исследуемых объектов. Исследования ГКР на поляритонах в центросимметричных средах позволили бы получать информацию о дисперсии диэлектрической проницаемости и нелинейной восприимчивости веществ в широком спектральном диапазоне, а также изучать возможное влияние эффектов энгармонизма на ход дисперсионных кривых.

Важным отличием ГКР от ИК спектроскопии является то, что спектры ГКР дают информацию об объеме вещества, тогда как на ИК спектры может оказывать влияние состояние поверхности исследуемого образца /2/. Особенно это сказывается при исследовании кристаллов с большим поглощением в ИК области вследствие малой глубины проникновения ИК излучения в кристалл. Этим объясняются, например, значительные расхождения частот и, особенно, констант затухания "мягкой" моды в SrTlOj ( между данными ИК отражения различных авторов /3/. Заметим также, что малая интенсивность гиперреле евского рассеяния (обычно она сравнима с интенсивностью линий ГКР) не препятствует исследованиям в ГКР "мягких" мод в низкочастотной области спектра. Таким образом, исследование "мягких" мод методом ГКР может уточнить и существенно дополнить данные Ж отражения.

В совершенных центросимметричных кристаллах излучение на частоте 2C0g (гиперрелеевское рассеяние) должно отсутствовать, т.к. квазиупругое рассеяние на акустических фононах или флуктуации энтропии, по крайней мере в дипольном приближении, запрещены по соображениям симметрии /4/. Это обстоятельство было использовано в работе /5/, где было предложено использовать рассеяние во вторую гармонику как метод исследования дефектов в центросимметричных кристаллах. Действительно, дефекты кристаллической решетки могут изменять локальную симметрию среды, в результате чего потеря центра симметрии приведет к генерации второй гармоники. С этой точки зрения представляет интерес исследование характера рассеяния во вторую гармонику в центросимметричных кристаллах.

Проблематика ГКР была поставлена в теоретических работах /6-10/. Роль резонансных процессов в увеличении интенсивности ГКР обсуждалась в /9/ и позднее в /II/. Правила отбора в спектрах ГКР для всех точечных групп симметрии были установлены в /10/, где рассматривался симметричный по всем индексам тензор гжгерполяризуемости J^Ljk • Правила отбора в спектрах ГКР для антисимметричного тензора гиперполяризуемости J^L^K , которые следует учитывать в случае, когда не выполняются приближения теории гиперполяризуемости (например, при резонансном ГКР), рассмотрены в /12/. В этой же работе установлены правила отбора в спектрах второго ГКР, которые определяются симметрией тензора второй гиперполяризуемости ^LjKt • Поляризационные соотношения в ГКР исследовались в /13, 14/. Для увеличения интенсивности ГКР в /15,16/ предложен метод активной спектроскопии ГКР.

Теоретическое рассмотрение ГКР на фононах и поляритонах в ионных кристаллах дано в /17/, а на неполярных фононах - в /18/. Теория ГКР на фононах и поляритонах в молекулярных кристаллах предложена в /19,20/. Теоретический анализ некоторых вариантов частотно-угловых спектров ГКР проведен в /21/. В /22/ отмечено, что в сегнетоэлектрических кристаллах в окрестности фазового перехода интенсивность ГКР должна возрастать. Возможность наблюдения ГКР на спиновых волнах в магнитоупорядоченных кристаллах рассмотрена в /23/.

Впервые ГКР наблюдалось в 1965 году Терхьюном, Мэйкером и Саважем /24/. Они получили спектры ГКР плавленого кварца и воды, где наблюдались частоты некоторых активных в ИК поглощении колебаний. Спектры ГКР возбуждались рубиновым лазером с импульсной мощностью Р«1 МВт и частотой повторения импульсов Гц. Спекто ры ГКР были получены по точкам путем накопления сигнала от ~10 лазерных импульсов в каждой точке; спектральное разрешение составт ляло ~ 80 см . Регистрация одного спектра занимала ~10 часов.Авторы установили, что интенсивность линий ГКР составляет ~1СГ^от интенсивности возбуждающего излучения.

Важным шагом в развитии спектроскопии ГКР явилось применение многоканальных фотоэлектрических систем регистрации /25-27/, что позволило существенно сократить время регистрации спектров ГКР. В /25/ описана многоканальная фотоэлектрическая система регистрации на основе электронно-оптического преобразователя (ЭОП), который стробировался импульсами длительностью Ictp ^ 0,2 мс для снижения уровня темнового шума фотокатода ЭОПа. Изображение спектра с экрана ЭОПа считывалось телевизионной трубкой изокон. Регистрация изображения спектра велась в режиме счета отдельных сцинцилляций, соответствующих одноэлектронным импульсам. В работе /25/ впервые получен низкочастотный спектр ГКР кристалла NH^Cf при температуре 300 К с разрешением ~80 см""*, где наблюдались три полосы ~180, ~275 и ^360 см""*. Этот же спектр был получен в /28/ с помощью многоканального спектрометра ГКР, управляемого компьютером /26/. Полоса ~360 см""* в /25,28/ была отнесена к либрационному колебанию СО5 (симметрии F> пли F2U) ионов

NHI, запрещенному как в ИК спектрах, так и в спектрах КР. В /28/ была исследована температурная зависимость гиперрелеевского рассеяния (ГРР) в кристалле N НдС£ , в котором существует фазовый переход типа порядок - беспорядок при \=242 К. Ниже Тс структура сивность ГРР значительно увеличивается. Кроме того, в /28/ показано, что зависимость интенсивности ГРР от температуры носит ги-стерезисный характер, т.е. при переходе из упорядоченной фазы в неупорядоченную в кристалле продолжает сохраняться остаточный

Заметим, что в этих экспериментах спектры ГКР возбуждались рубиновым лазером с низкой частотой повторения лазерных импульхарактеризуется пространственной группой за), а выше Тд - Ofi . При фазовом переходе упорядоченная фа-0 к в Тн интенпорядок. сов ( fu =1 Гц) и время регистрации спектра даже многоканальной системой составляло ~1,5 часа.

С помощью описанной методики в /26,28/ исследованы также спектры ГКР ряда жидкостей, а в /29/ впервые наблюдались спектры ГКР газов при давлении до 100 атм. В тезисах доклада /30/ Мэйкер сообщил, что им получены спектры ГКР ^50 жидкостей, наблюдалось значительное число "немых" колебаний, запрещенных в КР и ИК, но разрешенных правилами отбора в спектра ГКР.

Благодаря применению многоканальной фотоэлектрической системы регистрации, созданной в нашей лаборатории, и возбуждению спектров ГКР импульсным неодимовым лазером ЛТИПЧ-8 с частотой повторения лазерных импульсов до 50 Гц, нам удалось получить спектры ГКР нецентросимметричного кристалла ZlN&Oj /27/ и плавленого кварца /31/ с разрешением ~20 см~*, причем длительность регистрации не превышала 12 мин. В /27/ показано, что если возбуждающее излучение распространяется не в направлении синхронизма, то возможно наблюдение ГКР и в нецентросимметричном кристалле,

В работе /32/ наблюдалось ГРР и ГКР, а также второе ГРР и ГКР (вблизи частоты ЗбО^) в алмазе. Для возбуждения спектров служил пикосекундный неодимовый лазер, который излучал цуг (до 80) пикосекундных импульсов с пиковой мощностью ~5 ГВт. Спектры получены с помощью одноканальной системы регистрации по ~10 экспериментальным точкам с разрешением ~80 см""*. В центросимметричном кристалле алмаза в дипольном приближении ГРР и ГКР должно отсутствовать. Однако было обнаружено, что интенсивности ГКР и второго ГКР фактически сравнимы. Авторы предложили несколько возможных механизмов возникновения ГКР и ГРР в алмазе: влияние градиента напряженности электрического поля возбуждающей волны, влияние низкочастотного локального молекулярного поля в пикосекундном временном диапазоне, рассеяние от подструктуры кристаллической решетки, примесное рассеяние или рассеяние от поверхности кристалла.

Низкочастотные деполэдизованные спектры ГКР в кристалле кальцита ( CdCOj) впервые получены в /33,34/. Спектры ГКР возбуждались излучением неодимового лазера, работающего в режиме ТЕМ00 моды с частотой повторения лазерных импульсов ~10 Гц (Р ш « 5 МВт). Регистрация спектров осуществлялась с помощью одноканально-го спектрометра на основе охлаждаемого и стробируемого фотоумножителя в режиме автоматической записи спектров /35/. Наблюдаемые спектры согласуются с правилами отбора для ГКР и данными, полученными из ИК спектров. Показано, что отношение интенсивноетей стоксовых и антистоксовых полос ГКР в пределах ошибки измерений определяется больдаановским фактором. Спектры получены с разрешением 30 и 10 см~^. На этой же установке исследованы спектры ГКР на фононах нецентросимметричного кристалла CdS /36/. В этом кристалле впервые наблюдалось резонансное ГКР /37/. Условия резонанса варьировались изменением температуры образца, поскольку ширина запрещенной зоны в кристалле CdS существенно зависит от температуры кристалла. На примере этого же кристалла было экспериментально показано, что двухфотонное поглощение ГКР в поле интенсивного возбуждающего излучения может приводить к отклонению от квадратичной зависимости мощности рассеянного света от интенсивности возбуждающего излучения /38/.

Другим важным шагом в развитии спектроскопии ГКР стало применение неодимовых лазеров с высокой частотой повторения импульсов (до 5 кГц) и относительно малой импульсной мощностью ( Рщщ^ЯО кВт) /39-44/. Регистрация спектров ГКР в этих работах осуществлялась на обычном спектрометре КР с охлаждаемым и стробируемым фотоумножителем, время регистрации одного спектра составляло около 10 часов. В /39,41/ получены спектры ГКР щелочно-галоидных кристаллов CsI.CsBr Rbl с разрешением ~10 см""'', согласующиеся с ИК спектрами. В /41/ впервые зарегистрирован спектр ГКР центро-симметричного кристалла SrTlQj с рекордным для ГКР разрешением ~4 см""'' при температуре 300 К. В спектре наблюдалось "немое" колебание Fgu ~266 см"1, определены положения и ширины линий ГКР, относящихся к колебаниям симметрии F|a . В /43,44/ также исследовались фононные спектры ГКР в SfTlOj . В /44/ предпринята первая попытка изучения частотного сдвига "мягкой" моды. В /40/ исследована зависимость интенсивности ГРР в NqMO^ при фазовом переходе порядок-беспорядок (Тс =276°С). Интенсивность ГРР возрастала от 0,04 имп./с при Т=225°С до I имп./с при Т=290°С. При этом фонон-ная мода ^2^(^50 см"-'-) не смягчалась, а погружалась в крыло ГРР (релаксационное поведение).

О первом эксперименте по активной спектроскопии ГКР обертона С-Н в жидком хлороформе сообщено в /45/. Недавно сообщалось об обнаружении гигантского усиления ГКР от красителей, адсорбированных на частицах коллоидного серебра /46/ и от SO3 , адсорбированном на серебряном порошке /47/.

КР на поляритонах экспериментально наблюдалось впервые в 1965 году в кристалле GqP /48/. К настоящему времени КР на поляритонах исследовано в ряде кристаллов (см. обзор /49/ ж ссылки в нем). Отметим, что КР на поляритонах можно наблюдать только в не-центросимметричных кристаллах. Известна только одна работа /50/, где для наблюдения КР на поляритонах в центросимметричных кристаллах

SrTiO, и К Та О, к ним прикладывалось электрическое поле, лишающее их центра инверсии.

Исследование КР на поляритонах позволяет по дисперсионным зависимостям поляритонов определять оптические константы кристаллов - показатели преломления в ИК области /51-55/ и диэлектрические проницаемости /56,57/.

В последнее время большое внимание уделяется исследованию эффектов энгармонизма в кристаллах с помощью методов колебательной спектроскопии. Анализ фонон-фононного взаимодействия, обусловленного энгармонизмом, проведен в работах /58-61/. В этих работах показано, что взаимодействие фононов, образующих двухфонон-ное состояние, приводит к существенным изменениям в двухфононном спектре - к перенормировке спектра, а при достаточной величине энгармонизма - к образованию связанного (одночастичного) состояния (бифонона). Кроме того, ангармоническое взаимодействие однофонон-ного состояния с двухфононными вызывает их смешивание, что также существенно меняет вид спектра. В зэвисимости от формы и интенсивности двухфононного спектра наблюдаемые эффекты интерпретируются как ферми-резонанс, резонанс Фано или частотнозависимое затухание фонона вследствие процессов ангармонического распада и рассеяния /63/.

Особенно сильное проявление эффектов энгармонизма происходит в поляритонных спектрэх. Поляритонные ветви могут пересекэть всю облэсть элементарных возбуждений кристалла, в том числе область спектра второго порядка. Из-за энгармонизма при условии близости частот поляритонов и линий второго порядка (двухфононных зон) может возникнуть ферми-резонанс между поляритонами и двухфононными состояниями (поляритонный ферми-резонанс). Экспериментальные /6476/ и теоретические /59,67,77-82/ исследования показали, что при поляритонном ферми-резонансе могут наблюдаться следующие эффекты: образование щелей в поляритонных ветвях при пересечении последних с бифононами и слабыми дипольными колебаниями, разрывы поляритонной ветви наблюдались даже при отсутствии дипольных бифононов в спектрах второго порядка при пересечении с широкими двухфононны-ми зонами, уширение поляритонных линий, перераспределение интенсивности в спектрах рассеяния, а также отклонение хода дисперсии поляритонов от расчетного, не учитывающего взаимодействия поляри-тонов с двухфононными зонами.

Наиболее последовательно теория поляритонного ферми-резонанса рассмотрена Аграновичем и Лаловым /59,78-82/, которые построили модель, учитывающую как перестройку двухфононной зоны вследствие энгармонизма, так и резонансное взаимодействие поляритонов с этой зоной. В работах /59,78,79/ сделан вывод о том, что при сильном энгармонизме от двухфононной зоны должен отщепляться бифонон и вследствие резонансного взаимодействия поляритона и бифонона в поляритонном спектре должна образовываться резонансная щель. При малом энгармонизме бифонон отсутствует и поляритон пересекает двухфононную зону без образования щели в поляритонном спектре, а внутри зоны должен наблюдаться немонотонный ход дисперсии поляритонов, сопровождаемый уширением линии поляритона.

Однако эксперименты /70,71/ однозначно показали, что в зоне двухчастичных состояний также наблюдаются разрывы поляритонной ветви. В работах /80-82/ авторы интерпретировали этот факт наличием критических точек в двухфононной плотности состояний. Кроме того, в этих работах показано, что дисперсия поляритонов внутри зоны должна быть непрерывной, т.е. должен наблюдаться "обратный ход" дисперсии, со единящий поляритонные участки. Отмечено также, что между критическими точками, вследствие затухания поляритона, обусловленного его распадом на два фонона, может нарушаться условие синхронизма. При этом должна падать угловая плотность рассеянного излучения, что также может приводить к иллюзии разрыва поляритонной ветви внутри зоны. Наконец, провалы интенсивности поляритонов внутри зоны для некоторых значений волнового вектора к могут быть обусловлены интерференцией рассеянного света на поляритоне и на двухчастичных состояниях, при условии, что их интенсивности являются величинами одного порядка (резонанс Фано).

До сих пор авторы экспериментов по поляритонному фермо-ре-зонансу интерпретировали наблюдаемые изменения в спектрах лишь качественно. Это объясняется как сложностью самого явления, отягощенного, как правило, переналожением двухфононных зон или близостью (на расстоянии порядка ширины зоны) интенсивных одночас-тичных состояний помимо поляритонов, так и недостаточностью экспериментальных данных, например, о плотности двухчастичных состояний. Количественная интерпретация поляритонного ферми-резонанса могла бы быть проверкой справедливости теоретических моделей поляритонного ферми-резонанса. Кроме того, количественная обработка результатов эксперимента позволила бы определить основные параметры поляритонного ферми-резонанса: константу резонансного взаимодействия Г, приводящего к смешению поляритонных и двухфононных состояний, и константу ангармонического взаимодействия А, не приводящего к смешиванию поляритонных и двухфононных возбуждений, но ответственного за взаимодействие фононов в двухчастичной зоне.

Приведенный обзор литературы позволяет утверждать, что развитие нового метода колебательной спектроскопии - ГКР является весьма актуальным для решения ряда задач физики твердого тела. В первых работах по ГКР (до 1978 г.), определивших пути развития экспериментальных методов исследования ГКР и продемонстрировавших актуальность развития спектроскопии ГКР, было исследовано лишь 3 кристалла - ИНД /25,28/, алмаз /32/ и Csl /39/. Причем, как уже отмечалось, спектры ГКР этих кристаллов получены с низким спектральным разрешением, за исключением работы /39/, а поляризационные измерения вообще не проводились.

Из-за трудностей регистрации поляритоны в ГКР ранее не наблюдались, хотя их исследования представили бы несомненный научный и практический интерес. Во-первых, значительно расширился бы класс объектов, в которых можно было бы исследовать поляритонный ферми-резонанс, включая центросимметричные кристаллы. Особый интерес представляют кристаллы, для которых известна плотность колебательных двухфононных состояний. Это позволило бы выяснить некоторые вопросы взаимодействия поляритонов с двухчастичными возбуждениями в кристаллах и проверить справедливость теоретических моделей по-ляритонного ферми-резонанса. Во-вторых, реализация спектроскопии ГКР на поляритонах позволит определять значения показателей преломления в Ж диапазоне для значительного класса объектов.

Остаются актуальными исследования фононных спектров ГКР в центросимметричных кристаллах с точки зрения обнаружения "немых" колебаний, недоступных наблюдению другими спектроскопическими методами.

Не менее важны исследования с помощью ГКР фазовых переходов в кристаллах. Как указывалось выше, исследования низкочастотных "мягких" мод, характеризующих фазовые переходы в кристаллах, методами ИК спектроскопии часто затруднены. Методом КР можно исследовать лишь нецентросимметричные фазы кристаллов. Приложение электрических полей к кристаллам для исследования методом КР центросимметричных фаз может нарушать чистоту эксперимента. К тощ же исследования низкочастотных "мягких" мод методом КР затруднены вследствие интенсивного фона возбуждающего лазерного излучения.

Представляет интерес выяснение характера рассеяния на частоте 2сх3€ (гиперрелеевского рассеяния) в центросимметричных кристаллах.

Отмеченные здесь задачи послужили основой при постановке исследований по спектроскопии ГКР на фононах и поляритонах в центросимметричных кристаллах. В качестве основной была поставлена задача реализации спектроскопии ГКР на поляритонах как в кубических, так и в одноосных центросимметричных кристаллах, а также проведение спектроскопических исследований эффектов ангармонизма в этих кристаллах с целью количественного сравнения теоретических и экспериментальных данных. Кроме того, для однозначной интерпретации поляритонных спектров и их особенностей, а также для получения новой спектроскопической информации (определение частот "немых" колебаний) была поставлена задача исследования фононных спектров ГКР этих кристаллов. Также была поставлена задача исследования частотнозависимого затухания "мягкой" моды в кристалле SrTi 0 3.

Постановка поляризационных и угловых измерений гиперрелеевского рассеяния (ГРР) и ГКР позволит определить характер ГРР в центросимметричных кристаллах, найти величину отношения электрооптического и деформационного вкладов в тензор ГКР для двухатомных кубических щелочно-галоидных кристаллов, а также проводить однозначное отнесение частот колебаний в спектрах ГКР.

Для решения перечисленных выше задач необходимо было, прежде всего, усовершенствовать методику получения и измерения спектров ГКР, в частности, получение этих спектров с достаточной производительностью.

При выборе объектов исследования мы стремились найти материалы, имеющие не только интересные физические свойства, но и являющиеся практически важными. Так, щелочи о-галоидные кристаллы, рутил ( TL Og) и кальцит широко используются в устройствах квантовой электроники, РЬ М0О4 является перспективным акустическим кристаллом. Виртуальный сегнетоэлектрик SrTl03 является модельным кристаллом при исследовании фазовых переходов типа смещения.

Естественно, что спектроскопия ГКР твердого тела в период наших исследований ГКР (с 1978 г.) развивалась и другими экспериментаторами /3,33-38,40,41,43,44,83-87/. В работе /83/ наблюдалось ГКР на поляритонах в SrTl Q3« Эта работа подтверждает результаты наших исследований поляритонных спектров ГКР в этом же кристалле, выполненных нами чуть раньше. В /84,85/ с помощью ГКР впервые исследованы фазовые переходы в SrTiO

3 и BQTL03.B /86/ сообщается о первом наблюдении ГРР и ГКР от поверхности кристаллов. В обзоре /87/ приведены результаты исследований дисперсии экситонных поляритонов с помощью двухкратно вырожденного резонансного ГКР (на экситонах и биэкситонах) в кристаллах СиС£ и CdS (см. ссылки в /87/).

Основные результаты диссертации опубликованы в работах /117,122,125,130,134,135,141,142,149,150,155/. По материалам диссертации поданы две заявки на изобретение /110,147/, на которые имеются положительные решения.

Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на УП Вавиловской конференции по нелинейной оптике (г.Новосибирск, 1981), на У и У1 Республиканской школе-семинаре "Спектроскопия молекул и кристаллов" (г.Черкассы, 1981 г. и г.Чернигов, 1983 г.), на Совещании по спектроскопии КР (г.Шушенское, 1983г.) и на XIX Всесоюзном съезде по спектроскопии (г.Томск, 1983 г.).

Диссертация состоит из четырех глав и заключения.

В первой главе на основе существующих представлений рассмотрены основные вопросы теории ГКР на оптических фононах и поляритонах, необходимые для описания и интерпретации экспериментальных результатов данной работы. Проанализирована существующая модель поляритонного ферми-резонанса. Рассмотрены вопросы, связанные с температурной и частотной зависимостью затухания фоно-нов в кристаллах.

Во второй главе дано описание экспериментальных методов исследования ГКР на фононах и поляритонах. Проанализированы условия возбуждения и наблюдения ГКР и проведена их оптимизация. Описаны модернизированная многоканальная система регистрации, а также разработанный наш способ регистрации слабых оптических спектров и устройство для его реализации на основе щелевого диссектора. Сформулированы основные требования к узлам экспериментальной установки для исследования спектров ГКР.

В третьей главе приводятся результаты экспериментального исследования спектров ГКР на оптических фононах и поляритонах в ряде центросимметричных кристаллов как кубических, так и одноосных. Дано описание обнаруженного нами поляритон-фоноиного резонанса в поляритонных спектрах ГКР кристалла Cq С 03 . Представлены результаты экспериментального исследования ГРР в центросимметричных кристаллах.

В четвертой главе представлены результаты экспериментального исследования эффектов энгармонизма в поляритонных и фононных спектрах ГКР центросимметричных кристаллов. Проведено количественное сопоставление экспериментальных данных по поляритонному ферми-резонансу,обнаруженному нами в кальците, с расчетными.

В заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы.

Заключение диссертации по теме «Оптика», Денисов, Виктор Николаевич

Основные результаты настоящей работы могут быть сформулированы следующим образом.

1. Создана установка для систематических исследований ГКР. Для возбуждения спектров ГКР применяется АИГ лазер с частотой повторения импульсов 5 кГц и импульсной мощностью 2^-25 кВт. Разработан электронно-оптический регистратор спектров ГКР на основе щелевого диссектора и специализированной ЭВМ со следующими параметрами: рабочий диапазон 250 4- 850 нм рабочее поле 6 8 мм уровень шумов в непрерывном режиме I * 2 ф.эл./с Q в импульсном режиме I ф.эл.за 10 с пространственное разрешение 15 пар линий/мм

Способ регистрации спектров ГКР (КР) и устройство для его осуществления" признан в качестве изобретения.

2. Получены и интерпретированы спектры ГКР в центросимметричных кристаллах: кубических ( NaCE, Kd , KBr , Csl ,SrTi.03) и одноосных с Гс02, РЬМо04 , CaC05 ). В фононных спектрах ГКР кристаллов SrTi03, Tl02 . РЬМо04, CaCOj обнаружены все "немые" колебания.

3. С помощью ГКР впервые обнаружены колебательные поляритоны в центросимметричных кристаллах. Разработан метод наблюдения поляритонов в ГКР. Исследованы поляритоны в кубическом ( Sr TlО3) и одноосных ( Tl02 , CaC03 ) центросимметричных кристаллах.

4. Обнаружен поляритонный ферми-резонанс в кристаллах CflCOj и TiO2 • Впервые проведено количественное сопоставление существующей теории ферми-резонанса Аграновича-Лалова с экспершенталь-ными данными. Показано, что результаты измерений удовлетворительно описываются этой теорией.

5. В кристалле Cq СО, обнаружен поляритон-фононный резонанс смешанного поляритона с Ец -колебанием и изучена его динамика.

6. Разработан и на примере кристалла SrTiCU осуществлен метод определения частотной зависимости затухания фононов по спектрам ГКР с помощью колебательной функции Грина. Измерен температурный ход частот и ширин линий всех оптических мод кристалла SrTtCL в интервале температур 85-?-710 К.

7. По данным поляризованных и угловых измерений установлен квадрупольный характер гиперрелеевского рассеяния света во всех изученных центросимметричных кристаллах. Измерены квадрупольные нелинейности в кристалле Tl 0 ^ •

8. Предложен и осуществлен метод определения частотной зависимости оптических констант - показателя преломления и коэффициента поглощения центросимметричных сред в ИК области по поляри-тонным спектрам ГКР. Способ признан в качестве изобретения.

Основным направлением деятельности диссертанта являлось экспериментальное исследование ГКР в центросимметричных кристаллах. Установка для регистрации спектров ГКР с электронно-оптическим регистратором создана непосредственно диссертантом. Им же разработана методика наблюдения поляритонных спектров ГКР. Большинство экспериментов по получению спектров ГКР и их интерпретация выполнены диссертантом самостоятельно. Автор лично проводил расчеты частотной зависимости затухания мягкой моды в SrTL 0 3 и обработку дисперсионных зависимостей поляритонов на ЭВМ.

В заключение считаю своим приятным долгом выразить глубокую благодарность своим научным руководителям Б.Н.Маврину и В.Б.Подо-бедову за большую помощь и плодотворное руководство научной работой, Х.Е.Стерину за постоянное внимание к работе и ценные советы при ее выполнении, В.М.Аграновичу за внимание к плодотворное обсуждение некоторых полученных результатов, В.Г.Варшалу за интерес к работе и полезные обсуждения.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Денисов, Виктор Николаевич, 1984 год

1. Келих С. Молекулярная нелинейная оптика. Пер. с польск./Под ред. И.Л.Фабелинского. - М.: Наука, 1981.

2. Белоусов М.В. Резонансное взаимодействие колебаний в кристаллах. Автореф. канд.дис. Л.: ЛГУ, 1974.

3. Vogt Н., Rossbroich G. Accurate determination of far infrared dispersion in SrTiO^ by hyper-Raman spectroscopy. -Phys. Rev., 1981, V.24B, N 6, p.3086-3091.

4. Vogt H. Coherent and hy^per-Raman techniques. -Topics in Applied Physics, 1982, v.50, p.208-244.

5. Li Y.-Y., Wu Li Hsueh Pao. Nonlinear light scattering. -Acta Phys. Sinica, 1964, v.20, p.164-177.

6. Ахманов С.A., Клышко Д.Н. Трехфотонное молекулярное рассеяние света. Письма ЯЭТФ, 1965, т.2, 0.171-175.

7. Cyvin S.J., Rauch J.E., Decius J.С. Theory of hyper-Eaman effects (Nonlinear inelastic light scattering):selection rules and depolarization ratios for the second-order polarizabili-ty. J.Chem. Phys., 1965, v.44, N 11, p.4083-4095.

8. Long D.A., Stanton L. Studies of nonlinear phenomena.1. Theory of the hyper Raman effect. Proc. Roy. Soc. Lond., 1970, V.A318, p.441-457.

9. Christie J.H. Lockwood D.J. Selection rules for three and four-photon Raman interactions. J. Chem. Phys., 1971, v.54, И 3, p. 1141-1154.

10. Стрижевский В.Л., Клименко В.М. Трехфотонное рассеяние света в изотропной среде. ЖЭТФ, 1967, т.53, 16 I, с.244-253.

11. Stanton L. Theory of polarization phenomena in the hyper-Raman effect. Mol,Phys.,1972, v.23, ИЗ, p.601-608.

12. Ильинский Ю.А., Таранухин В. Д. Активная спектроскопия гиперкомбинационного рассеяния света. ЖЭТФ, IS75, т.69, № 3,с.833-835.

13. Лихолит Н.И., Стрижевский В. Л., Яшкир Ю#Н. Активная спектроскопия гиперкомбинационного рассеяния света на поляритонах.-УФЖ, 1980, т.25, Л 3, с.460-463.

14. Стрижевский В. Л., Обуховский В. В. Теория нелинейного рассеяния света в кристаллах. ЖЭТФ, 1970, т.58, № 3, с.929-936.

15. Jha S.S., Woo J.W.F. Theory of nonlinear light scatteringfrom phonons in crystals. Nuovo cimento,1971,v.2B,N2,p.167-18

16. Zavorotnev Yu.D., Ovander L.N. On the theory of hyper-Raman scattering in molecular crystals. Phys. Stat.Solidi, 1975, v.68B, p.443-452.

17. Заворотнев Ю.Д., Овандер Л.Н. Индикатриса гиперкомбинационного рассеяния на внутримолекулярных колебаниях. Квантовая электроника, 1975, т.2, № 6, с.1190-1195.

18. Поливанов Ю.Н., Саяхов Р.Ш. Частотно-угловой спектр гиперкомбинационного рассеяния света на поляритонах. Краткие сообщения по физике (ФИ АН СССР), 1978, Ш I, с.23-27.

19. Balagurov B.Ya., Vaks V.G. Critical hyper-Raman scattering in ferroelectrics.-Solid State Сотпц 1978,v.26, N9, p.571-574.

20. Любчанский И. JI., Овандер Л.Н. Гиперкомбинационное рассеяние света на спиновых волнах. ФТТ, 1981, т.23, J£6, с.1807-1809.

21. Terhune R.W., Maker P.D., Savage C.M. Measurements of nonlinear light scattering» Phys. Rev. Lett., 1965, v.14, N 17, p.681-684.

22. Savage C.M., Maker P.D. Multichannel photon counting spectrograph^ detector system. -Appl, Opt., 1971, v. 10, N 4,p.965-967.

23. French M.J., Long D.A. A versatile computer-controlledhyper;spectrometer for hyper Rayleigh and/Raman spectroscopy. -J.Raman Spectrosc., 1975, v. 3, N 4, p.391-406.

24. Денисов B.H., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б., Стерин Х.Е. Гиперкомбинационное рассеяние в кристалле LiA/ЬОз.- 1ЭТФ, 1978, т.75, гё 8, с.684-690.

25. Dines T.J., French M.J., Hall R.J.В., Long D.A. The hyper Rayleigh and hyper Raman spectra of some group IY and group Y halides. In: Proc. V Intern. Conf. Raman Spectroscopy/ Ed. E.D.Schmid et al. - Freiburg, 1976, p.707-716,

26. Verdieck J.F., Peterson S.H., Savage C.N., Maker P.D. Hyper-Raman spectra of methane, ethane and ethylene in gas phase.-Chem. Phys, Lett, 1970, v.7, N 2, p.219-222.

27. Maker P.D. A summary of hyper-Raman spectra of liquids. -In; Abstacts 4th Intern.Conf.Raman spectrpscopy. -Brunswick, 1974, p.4.

28. Денисов В.Н., Маврин Б.Н., Подобедов В. Б., Стерин Х.Н. Гиперкомбинационное рассеяние и продольно-поперечное расщепление колебаний в плавленом кварце. ФТТ, 1978, т.20, J6 II, с.3485-3488.

29. Yu W., Alfano R.R. Multiple-photon light scattering. -Phys. Rev., 1975, V.11A, p.188-190.

30. Поливанов Ю.Н., Саяхов Р.Ш. Гиперкомбинационное рассеяние света в кристалле кальцита. ФТТ, 1978, т.20, № 9,о.2708-2711.

31. Polivanov Yu.N., Sayakhov R.Sh. Hyper-Raman scattering from infrared active modes in calcite crystal. Phys. Stat. Solidi, 1981, v. 103B, И 1, p.89-92.

32. Поливанов Ю.Н., Саяхов Р.Ш. Спектрометр для исследования гиперкомбинационного рассеяния света. М., 1980, 18 с. (Препринт ФИАН: № 65).

33. Поливанов Ю.Н., Саяхов Р.Ш. Гиперкомбинационное рассеяние света на оптических фононах в нецентросимметричном кристалле CdS . Краткие сообщения по физике (ФИ АН СССР), 1979, 1Ь 8, с.31-36.

34. Поливанов Ю.Н., Саяхов Р.Ш. Резонансное гиперкомбинационное рассеяние света на оптических фононах. Письма ЖЭТФ, 1979, т.30, № 9, с.617-620.

35. Поливанов Ю.Н., Саяхов Р.Ш. Влияние двухфотонного поглощения яа гиперкомбинационное рассеяние света. Квантовая электроника, 1979, т.6, № II, с.2485-2487.

36. Vogt Н., Neumann G. The hyper-Raman spectrum of Gsl. -Opt. Commun., 1976, v. 19, N 1, p.108-111.

37. Vogt H., Neumann G. Hyper-Rayleigh scattering in disorded sodium nitrate. Phys.Stat.Solidi, 1978, v.86B, N2,p.615-620.

38. Vogt H., Neumann G. Observation of infrared active and silent modes in cubic crystals by hyper-Raiman scattering. Phys. Stat. Solidi, 1979, v.92B, N 1, p.57-63»

39. Schmid W.J., Schrotter H.W. Direct observation of the twisting vibration in tetrachloroethylene through the hyper-Raman effect. Chem. Phys. Lett., 1977, v.45, N 3, p.502-503.

40. Inoue K., Sameshima T. Observation of hyper-Raman scattering spectra due to lattice vibration in SrTiO^. J.Phys. Soc. Japan, 1979, v.47, N 6, p.2037-2038.

41. Inoue K., Asai N., Sameshima T. Experimental study of the hyper-Raman scattering due to Raman inactive lattice vibration in SrTiO^.-J.Phys.Soc.Japan,1981,v.50,N4, p.1291-1300.

42. Ахманов С.А., Ковригин А.й., Кузнецов В.Н. и др. Исследования резонансных нелинейных восприимчивостей молекул с помощью перестраиваемого параметрического генератора света ИК диапазона. Квантовая электроника, 1978, т.5, $ I,с. 189-192.

43. Баранов А.В., Бобович Я.С. Обнаружение гигантского усиления гиперкомбинационного рассеяния от красителей, адсорбированных на частицах коллоидного серебра. Письма ЖЭТФ, 1982, т.36, lb 8, с.277-281.

44. Murphy D.V., Von Raben K.V., Chang R.H. et al. Surface2enhanced hyper-Raman scattering from SO^ adsorbed on Ag powder. Chem.Phys. Lett., 1982, v.85, N 1, p.43-47,

45. Henry C.H., Hopfield J.J. Raman scattering by polaritons. -Phys. Rev. Lett., 1965, v.15, N 25, p.964-966.

46. Поливанов Ю.Н. Комбинационное рассеяние света на поляритонах. УФН, 1978, т.126, № 2, с.185-232.

47. Scott J.F., Fleury Р.А., Worlock J.M. Light scattering from polaritona in centrosymmetric crystals. Phys. Rev., 1969, v.177, N 3, p.1288-1294.

48. Magde D., Mahr H. Optical parametric scattering in ammonium dihydrogen phosphate. -Phys.Rev.,1968, v.171, N2, p.393-398.

49. Клышко Д.Н., Криндач Д. П. Параметрическая люминесценция ниобата лития. Опт. и спектр., 1969,т.2б, №6, с.981-985.

50. Клышко Д.Н., Пенин А.Н., Полковников Б.Ф. Измерение показателя преломления в кристаллах ADP и KDP в инфракрасной области с помощью параметрического рассеяния света. Квантовая электроника, 1971, №5, с.122-125.

51. Kulevsky L.A., Polivanov Yu.N., Poluektov S.N. Light scattering by polaritans in LilO^. J.Raman Spectrosc, 1975, v.-3, N 2-3, p.239-254.

52. Винокуров В.A., Кляго С.С., Поливанов Ю.Н., Прохоров К.А. Комбинационное рассеяние света на поляритонах в кристале парателлурита. Квантовая электроника, 1977, т.4, № 7, с.1602-1604.

53. Маврин Б.Н., Абрамович Т.Е., Стерин Х.Е. 0 поперечных поляритонах в кристалле LiNbO^ . ФТТ, 1972, т. 14,с.1810-1812.

54. Pinczuk A., Burstein Е., Ushioda S. Raman scattering by polaritona in tetragonal BaTiO^. Sol. State Comm., 1969., v.4, N 1, p.139-142.

55. Агранович B.M., Теория биэкситонов в молекулярных кристаллах для инфракрасной области спектра. ФТТ, 1970, т. 12,2, с.562-570.

56. Агранович В.М.', Лалов И. И. Ферми-резонанс в молекулярных кристаллах. ФТТ, 1978, т.13, М, с.1032-1043.

57. Ruvalds J., Zawadowski A. Two-phonon resonances and hybridization of the resonance with single-phonon states. Phys. Rev., 1970, v.2B, N 4, p.1172-1175.

58. Лисица М.П., Яремко A.M., Кучеров А.П. Резонанс Ферми и двухчастичные возбуждения в кристаллах. ФТТ, 1978, т. 20, В II, с.3276-3282.

59. Агранович В.М., Гинзбург В.Л. Кристаллооптика с учетом пространственной дисперсии и теории экситонов. М.:Наука,1979.

60. Белоусов М.В., Погарев Д.Е., Погарев С.В. Резонансное и ангармоническое взаимодействие колебаний в чистых и изотопо-смешанных кристаллах. В кн. Колебания окисных решеток/ Под ред. Лазарева А.Н. и Буланина М.О. - Л.:Наука, 1980,с.249-301.

61. Claus R., Schrotter H.W. Resonant crossing of a polariton branch with a second-order phonon. Optics Comm., 1970, v.2, N 3, p.Ю5-Ю6.

62. Маврин Б.Н., Стерин X.E. Ферми-резонанс поляритона с бифоно-ном в кристалле ыиъо^. Письма ЖЭТФ, 1972, т.16, № 5,с.265-267.

63. Winter P.X., Claus R. On the observation of ordinary polari-tons in LiNbO^. Optic,Comm., 1972, v.6, p.22-25.

64. Клышко Д.Н., Куцов В.Ф., Пенин А.Н., Полковников Б.Ф. Рассеяние света на поляритонах в двухосном кристалле d-Hio^. ЖЭТФ, 1972, т.62, гё 5, с.1845-1852.

65. Кнейпп К.Д., Понат Г.Э., Стрижевский В.М., Яшкир Ю.Н. Новоепроявление поляритонного резонанса Ферми при комбинационном рассеянии света в кристалле Liio3 . Письма ЖЭТФ, 1973, т.18, & 2, с.89-94.

66. Георгиев Г.М., Михайловский А.Г., Пенин А.Н., Чумаш В.Н. Многочастичные состояния и ферми-резонанс в кристаллеoL -НЮ^ и cL -DIO^ . ФТТ, 1974, т.16, Н0,с.2907-29П.

67. Митин Г.Г., Горелик B.C., Кулевский Л.А., Поливанов Ю.Н., Сущинский М.М. Ферми-резонанс поляритонов с зоной двухчастичных состояний в колебательном спектре хлористого аммония. ЖЭТФ, 1975, т.68, В 5, с. 1757-1762.

68. Горелик B.C., Митин Г.Г,, Сущинский М.М. Комбинационное рассеяние света в хлористом аммонии в условиях поляритонного Ферми-резонанса. ЖЭТФ, 1975, т.69, J&3, с.822-828.

69. Акципетров О.А., Георгиев Г.М., Митюшева И.В., Михайловский А.Г., Пенин А.Н. Двухфононные состояния в спектре формиата лития. ФТТ, 1975, т. 17, №, с.2027-2029.

70. Акципетров О.А., Китаева Г.Х., Пенин А.Н. Спонтанное параметрическое рассеяние света на поляритонах и поляритонный ферми-резонанс в кристалле пентабората калия. ФТТ, 1978, т.20, № 2, с.402-408.

71. Поливанов Ю.Н. Ферми-резонанс поляритонов со связанными и диссоциированными состояниями фононов. Письма ЖЭТФ, 1979, т.З, Jfc 7, с.415-419.

72. Nippus М., Claus R. Experimental evidence for the existence of second-order polaritons associated with Van Hove singularities at large wave vectors. Optics Comm., 1977, v.22, N 3, p.318-322.

73. Маврин Б.Н., Стерин X.E. Двухчастичные состояния и спектр поляритонов в кристалле Gap . ФТТ, 1976, т.18, $ 10, с.3028-3033.

74. Стрижевский В.Л., Понат Г.Э., Яшкир Ю.Н. Поляритонный резонанс Ферми и его проявления в спектрах комбинационного рассеяния. Опт. и спектр., 1971, т.31, № 3, с.388-391.

75. Агранович В.М., Лалов И. И., Бифононы, ферми-резонанс и поляритонные эффекты в теории комбинационного рассеяния света в кристаллах. ЖЭТФ, 1971, т.61, № 2(8), с.656-666.

76. Агранович В.М. Эффекты сильного ангармонизма в спектрах комбинационного рассеяния света. В кн.: Пуле А., Матье Ж.-П. Колебательные спектры и симметрия кристаллов. - М.: Мир, 1973, с.408-433.

77. Агранович В.М. Бифононы и ферми-резонанс на поляритонах в спектрах комбинационного рассеяния света. В кн.: Современные проблемы спектроскопии комбинационного расееяния света/ Под ред. Сунданского М.М. - М.:Наука, 1978, с.12-27.

78. Агранович В.М., Иванова Е.П., Лалов И.Й. Спектры комбинационного рассеяния света в области многочастичных состояний при ферми-резонансе на поляритонах. ФТТ, 1979, т.21, }£ 6, с.1629-1639.

79. Agranovich V.M., Lalov I.I. The influence of critical points on polariton dispersion in the band of two-particle states.-Solid State Comm., 1976, v.19, N 6, p.503-505.

80. Inoue K., Asai IT., Sameshima T. Observation of the phononpolariton in the сentrosymmetric crystal of SrTiO^ by hyper

81. Агальцов A.M., Горелик B.C., Сунданский M.M. Гиперкомбинационное и гиперрелеевское рассеяние света от поверхности кристаллов. Тез. докл. Совещ. по спектроскопии КР -Красноярск: ИФ СО АН СССР, 1983, с.42-43.

82. Kobeles E.S. Investigation of exiton-polariton dispersion using laser techiques. In: Exitons/Ed. E.I.Rashba, M.D. Struge. - Amsterdam:North-Holland Publ.Сотр.,1982,p.83-140.

83. Плачек Г. Релеевское рассеяние и раман-эффект. Пер. с нем.-Киев: ОНТИУ, 1935.

84. Long D.A. Some non-Linear spectroscopic phenomena. -Advances in Raman Spectroscopy, 1973, v.1, p.1-27.

85. Сунданский M.M. Спектры комбинационного рассеяния молекул и кристаллов. М.: Наука, 1969.

86. Борн М., Кунь X. Динамическая теория кристаллических решеток. Пер.с англ./ Под ред. И.М.Лифшица. М. :Ил, 1958.

87. Hopfield J.J. Theory of the contribution of exitons to the complex dielectric constant of crystals. Phys.Rev., 1958, v.112, N 5, p.1555-1567.

88. Barker A.S. Transverse and longitudinal optic mode study in MgPg and ZnP2. Phys. Rev., 1964, V.136A,p.1290-1296.

89. Loudon R. The Raman effect in crystals. Adv. Phys., 1964, v.13, N52, p.423-482.

90. Валлис Р.Ф., Ипатова И.П., Марадудин А.А. О температурной зависимости ширины линии основного решеточного поглощения в ионных кристаллах. ФТТ, 1966, т.8, М, с.1064-1078.

91. Вакс В.Г. Введение в микроскопическую теорию сегнетоэлект-риков. М.: Наука, 1973.

92. Cowley R.A. The lattice dynamics of an enharmonic crystal. Adv. Phys., 1963, v.12, N 48, p.421-480.

93. Gervais P., Piriou B. Anharmonicity in several polar-mode crystals: adjusting phonon self-energy of LO and TO modes in A120^ ahd Ti02 to fit infrared reflectivity*

94. J. Phys., 1974, v.7C, p.2374-2386.

95. Gervais P. Anharmonicity near structural phase transitions. Perroelectrics, 1976, v. 13, N 1-4, p. 555-557.

96. Пуле А., Матье Ж.-П. Колебательные спектры и симметрия кристаллов. Пер. с франц./ Под.ред. Г.Н.Жижина. М.: Мир, 1973.

97. Kogelnik Н., Li Т. Laser beams and resonators. -Appl. Optics, 1966, v.5, N 10, p.1550-1567.

98. Bloembergen N. Role of cracks, pores and absorbing inclusions on laser induced damage thresholed at Surfaces of transparent dielectrics. Appl.Optics,1973, v.12, N 4, p.661-664.

99. Bass M., Barret G. Laser-induced damage probability at 1,06 jiim and 0,69 >im. Ibid, p.690-699.

100. Fradin D.W., Yablonovitch E., Bass M. Confirmation of electron avalanche causing laser-induced bulk damage at 1,06jum. Ibid, p.706-709.

101. Class A.J., Guenther A.H. Laser induced damage of optical elements- a status report. Ibid; p.637-649»

102. M*t Soileau M.J. Optical breakdown in NaCl and KC1 from 0,53 to 1,06jam, Appl. Phys. Lett., 1979, v.35, U 5, p.370-371.

103. Пындык A.M. Методы исследования спектров комбинационного рассеяния газов. Дисс. к.ф.-м.н. - Академгородок: ИС АН СССР, 1977.

104. Брандмюллер И., Мозер Г. Введение в спектроскопию комбинационного рассеяния света. Пер. с нем./ Под ред. М.М.Сущин-ского. М.: Мир, 1964, с.583-585.

105. Подобедов В.Б. Многоканальный скоростной метод регистрации слабых оптических спектров и его применения в спектроскопии комбинационного рассеяния света. Дисс. к.ф.-м.н.-Троицк: ИС АН СССР, 1979.

106. НО. Денисов В.Н., Подобедов В. Б. Способ получения спектров КРС и устройство для их регистрации. Авторская заявка 3337614/18-25 от 21.09.81 г. с положительным решением ВНИИГПЭ от 27.06.83 г.

107. Кругляков Э.П. Об одном методе сверхскоростной регистрации контуров спектральных линий. В сб.: Диагностика плазмы. Вып.2. - М.: Атомиздат, 1968, с.117-126.

108. Birrenbaum L., Scarl D.B. Photomultiplier single photon counting efficiency.- Appl.Optics,1973,v.12,КЗ,p.519-521.

109. Тарасов К.И. Спектральные приборы. JI.: Машиностроение (Ленингр.отд.), 1974.

110. Омельченко Ю.И., Алексеев К.А., Константиновский А.Г., Засс Л.В., Антошин В.З. Телевидение. Справочное пособие. -Киев: Техника, 1964, с.97.

111. Claus R. An experimental arrangement for the observation of light scattering by polaritions. Rev. Sci. Instrum.,1971, v.42, N 3, p.341-343.

112. Маврин Б.Н. Исследование поляритонов и фазовых переходов в сегнетоэлектрических кристаллах методом комбинационного рассеяния света. Дисс. к.ф.-м.н. - М.: ФИАН СССР, 1974.

113. Денисов В.Н., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б., Стерин Х.Е., Вар-шал Б.Г. Гиперрелеевское рассеяние и квадрупольная нелинейность кристалла рутила. Опт. и спектр.,1980,т.49,ЖЗ,с.406-408.

114. Terhune R.W., Maker P.D., Savage C.M. Optical harmonic generation in calcite.-Phys.Rev.Lett.,1962,v.8,N10,p.404-407.

115. Bjorkholm J.E., Siegman A.E. Accurate cw measurements of optical second harmonic generation in ADP and calcite. -Phys. Rev., 1976, v.154, N 3, p.851-860.

116. Ortmann L., Vogt H. Optical second-harmonic geheration in a centrosymmetrical crystal involving the spatial gradient of the electric field. Optics Comm., 1976, v. 16, N 2,p.234-240.

117. Damen T.C., Porto S.P.S., Tell B. Raman effect in zinc oxide. Phys. Rev., 1966, v.142, IT 2, p.570-574.

118. Денисов В.Н. Гиперкомбинационное рассеяние света на фононах в щелочно-галоидных кристаллах. Троицк, 1984, 26 с. (Препринт ИС АН СССР: № 5 ).

119. Lowndess R.P. Influence of lattice anharmonicity on the longitudinal optic modes of cubic ionic crystals. Phys. Rev., 1970, v.1B, N 6, p.2754-2763.

120. Акустические кристаллы. Справочник / Под ред. М.П.Шасколь-ской. М.: Наука, 1982.

121. Денисов В.Н. Гиперкомбинационное рассеяние света в твердых телах. В сб.: Исследования в области спектроскопии и квантовой электроники. - Вильнюс: ИФАН Лит.ССР, 1981, с.41.

122. Cowley R.A., Lattice dynamics and phase transitions of strontium titanate. Phys. Rev., 1964, v. 134, К 4, P.A981-A987.

123. Barker A.S. Temperature dependence of the transverse and longitudinal optic mode frequencies and charges in SrTiO^ and BaTiO^. Phys.Rev., 1966, v.145, N2, p.391-397.

124. Servoin J.L., Luspin Y., Gervais P. Infrared dispersion in SrTiO^ at high temperature. Phys. Rev., 1980, V.22B, N11, p.5501-5506.

125. Уилкинсон Г.P. Спектры комбинационного рассеяния ионных, ко-валентных и металлических кристаллов. В кн.: Применение спектров комбинационного рассеяния. / Под ред. А.Андерсона. Пер. с англ./ Под ред. К.И.Петрова. - М.-.Наука, 1977,с.408-578,

126. Denisov V.N., Mavrin B.N., Podobedov V.B., Sterin Kh.E. Two-phonon hyper-Raman scattering and polariton spectra in rutile crystal. Optics Comm., 1980, v. 34, N 3,p.357-360.

127. Gervais P., Piriou B. Temperature dependence of transverse and longitudinal optic modes in TiOg. Phys. Rev., 1974, v. 10B, p.1642-1654.

128. Traylor J.G., Smith H.G., Nicklow R.M., Wilkinson M.K. Lattice dynamics of rutile. Phys. Rev., 1971, v.3B,1. N 10, p.3457-3471.

129. Nicola J.H., Brunharoto C.A., Abramovich M. et al. Second-order Raman spectrum of rutile TK^. J.Raman. Spectrosc., 1979, v.8, N 1, p.32-34.

130. Denisov V.N., Mavrin B.N., Podobedov V.B., Sterin Kh.E. Hyper-Raman scattering by phonons and mixed polaritons ina calcite crystal.-Phys.Stat.Solidi,1982,v.110b,N1,p.183-189.

131. Денисов B.H., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б. Спектроскопия гиперкомбинационного рассеяния на колебательных состояниях и поляритонный ферми-резонанс в кристаллах. В сб.: Спектроскопия молекул и кристаллов. - Киев:Наук.думка,1983,с.78-93.

132. Hellweige К.Н., Lesch W., Plihal М., Schaak G. Zwei-Phononen--Absorptions spectren und Dispersion der Schwingungzweige in Kristallen der Kalkspatstruktur. Z. Physik, 1970,v.232, p.61-68.

133. Porto S.P.S., Giordmaine J.A., Damen Т.О. Depolarization of Raman scattering in calcite. Phys. Rev., 1966, v.147,1. N 3, p.608-612.

134. Cowley E.R., Pant A.K. Lattice dynamics of calcite. -Phys. Rev., 1973, v.8B, p.4795-4800.

135. Plihal M., Shaak G. Lattice dynamics of ctystals of thecalcite structure.- Phys.Stat.Solidi,1970,v.42b, N2,p.485496.

136. Kanamori H., Matsumoto M., Urabe К., Kazima К. Lattice vibration modes in calcite. In: Proc. 6th Intern. Conf. Raman Spectroscopy / Ed.E.D.Schmid et al.-Bangalore (India), 1978, p.308-311•

137. Денисов B.H., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б., Стерин Х.Е. Гиперкомбинационное рассеяние на поляритонах в центросимметричном кристалле SrTi03 . Письма ЖЭТФ, 1980, т.31, JS2, c.III-114.

138. Денисов В.Н., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б., Стерин Х.Е. Гиперкомбинационное рассеяние на поляритонах верхней ветви и оптические константы.титаната стронция. ФТТ,1980, т.22, $ 9,с.2839-2841.

139. Воронкова Е.М., Гречушников Б.Н., Дистлер Г.И., Петров И.П. Оптические материалы для инфракрасной техники. М.: Наука, 1965.

140. Брыксин В.В., Мирлин Д.Н., Ретина И.И. Поверхностные оптические фононы в одноосных кристаллах. Письма ЖЭТФ, 1972,т.16, }Ь 8, с.445-448.

141. Денисов В.Н., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б., Стерин Х.Е. Гиперкомбинационное рассеяние света на поляритонах в плавленом кварце. Письма ЖЭТФ, 1980, т.32, JK5, с.340-344.

142. Денисов В.Н., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б., Стерин Х.Е. Гиперкомбинационное рассеяние света на поляритонах в жидком четы-реххлористом углероде. Письма ЖЭТФ, 1982,т.35,JS8,с.312-314.

143. Otaguro W.S., Wiener-Avner E., Porto S.P.S., Smit J. Oblique polaritons in uniaxial crystals: application to LiI03. -Phys.Rev., 1972, v.6B, р.ЗЮ0-ЗЮ4.

144. Денисов B.H., Маврин Б.Н., Подобедов В.Б., Стерли Х.Е. Эффекты ангармонизма в поляритонных спектрах гиперкомбинационного рассеяния кристалла кальцита. ЖЭТФ, 1982,т.82,$2,с.406-420.

145. Denisov V.H., Mavrin B.U.,Podobedov V.B., Sterin Kh.E. Pola-riton fermi-resonance in hyper-Raman spectra of a calcite crystal.- Sol. State Comm.,1981, v.40, N8, p.793-796.

146. Plihal M. Lattice dynamics of crystal of the calcite structure. II. Dispersion curves and phonon densities. -Phys. Stat. Solidi, 1973, v.56b, N 2, p.495-506.

147. Поливанов Ю.Н., Прохоров К.А. Измерение малых сил осцилляторов оптических фононов нецентросимметричных кристаллов. -ФТТ, 1979, т.21, Н2, с.3593-3597.

148. Маврин Б.Н., Стерин Х.Е. Ширина линии поляритона в к-прост-.ранстве; ангармоничность и диэлектрическая проницаемость кристалла GaP . ФТТ, 1976,т.18, Ш, с.3653-3660.

149. Winter Р.Х., Wiesendanger Е., ClausR.Polariton and directional dispersion of polar modes in orthorhombic КШэО^ investigated by light scattering. -Phys.Stat.Solidi, 1975, v.72b, N 1, p.189-196.

150. Denisov V.N., Mavrin B.IT., Podobedov V.B., Scott J.P. Hyper-Raman spectra and frequence dependence of soft mode damping in SrTiO^. J.Raman Spectrosc., 1983, v.14, N 4,p.276-283.

151. Galzerani J.C., Katiyar R.S. The infrared reflectivity in SrTiO^ and the ahtidistortive'transition. Sol. State Cofnm., 1982, v.41, N7, p.515-519.

152. Fleury P.А», Worlock J.M. Electric-Field-induced Raman scattering in SrTiO^ and KTaO^. Phys. Rev., 1968, v.174, N 2, p.613-623.

153. Migoni R., Bilz H., Bauerle D. Origin of Raman scattering and ferroelectricity of oxidic perovskites. Phys. Rev. Lett., 1976, v.37, IT 17, p.1155-1158.

154. Fleury P.A., Scott J.F., Worlock J.M. Soft phonon modes and the 11OK phase transition in SrTiO^. Phys. Rev. Lett., 1968, v.21, IT 1, p.16-19.

155. Rasing Т., Stoelinga J.H.M., Wyder P. Evidence for soft modes at q=0 in the far-infrared spectrum of Rb2ZnBr^. -Sol. State Comm., 1980, v.35, N 3, p.229-232.

156. Barker A.S., Loudon R. Response functions in the theory of Raman scattering by vibrational and polariton modes in dielectric crystals. Rev. Mod. Phys., 1972, v.44, N 1, p.18-47.

157. Sakurai T., Sato T. Temperature dependence of vibrational spectra in calcite by means of emissivity measurement. -Phys. Rev., 1971, v.4B, N 2, p.583-591.