Электронно-зондовый рентгеноспектральный микроанализ топливных композиций и оболочек тепловыделяющих элементов ядерных реакторов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, доктор физико-математических наук Крюков, Федор Николаевич

• Крюков, Федор Николаевич
• доктор физико-математических наук
• 2006

Оглавление диссертации доктор физико-математических наук Крюков, Федор Николаевич

Список сокращений и условных наименований.

Общая характеристика работы.:

Глава 1. Разработка и совершенствование технических средств для микроанализа радиоактивных материалов.

1.1. Особенности конструкций и принципы модернизации приборов для анализа радиоактивных материалов.

1.2. Результаты разработки модифицированного микроанализатора для исследования облученного ядерного топлива.

1.3. Разработка программного обеспечения для количественного анализа облученного ядерного топлива.

1.4. Особенности электронно-зондового микроанализа облученного ядерного топлива.

Выводы к главе 1.

Глава 2. Методы и результаты исследования закономерностей поведения продуктов деления и компонентов топлива в твэлах реакторов ВВЭР.

2.1. Характеристика топлива, твэлов и условий облучения.

2.2. Разработка метода и исследование закономерностей накопления и распределения плутония в топливе реакторов ВВЭР.

2.3. Исследование закономерностей выгорания топлива реакторов ВВЭР

2.3.1. Разработка метода экспериментального определения содержания неодима в качестве монитора выгорания топлива.

2.3.2. Разработка и верификация физико-математической модели расчета выгорания.

2.3.3. Результаты исследования закономерностей выгорания топлива, сравнение с другими методами.

2.4. Особенности выгорания уран-гадолиниевого топлива.

2.5. Исследование закономерностей поведения газообразных продуктов деления в топливе реакторов ВВЭР.

2.5.1. Разработка метода определения содержания ксенона в облученном топливе.

2.5.2. Разработка и верификация физико-математической модели образования газообразных продуктов деления топлива при облучении

2.5.3. Закономерности поведения ксенона и реструктуризации высоковыгоревшего топлива.

2.6. Закономерности поведения цезия в топливе реакторов ВВЭР.

2.7. Влияние режимов облучения в реакторных экспериментах на структуру топлива и поведение ксенона и цезия.

2.8. Исследование переноса циркония из оболочки в топливо.

Выводы к главе 2.

Глава 3. Исследование закономерностей поведения продуктов деления и компонентов топлива в твэлах реактора РБМК-1000.

3.1. Характеристика топлива, твэлов и условий облучения.

3.2. Закономерности накопления и распределения продуктов деления и плутония в твэлах при штатной эксплуатации.

3.3. Влияние режимов облучения на структуру топлива и распределение продуктов деления.11

Выводы к главе 3.

Глава 4. Влияние продуктов деления на состояние оболочек твэлов реакторов на быстрых нейтронах.

4.1. Разработка методов и результаты внереакторного моделирования физико-химических процессов взаимодействия продуктов деления с материалами оболочек твэлов.

4.2. Физико-химическое взаимодействие топлива и продуктов деления с оболочками твэлов реактора БОР-бО.

4.3. Влияние состава и структурного состояния материалов оболочек на коррозию в результате взаимодействия с продуктами деления топлива

Выводы к главе 4.

Глава 5. Особенности поведения продуктов деления в твэлах с уран-плутониевым оксидным виброуплотненным топливом.

5.1. Характеристика топлива, твэлов и условий облучения.

5.2. Особенности физико-химических процессов в твэлах с уран-плутониевым виброуплотненным топливом без геттера.

5.3. Закономерности распределения компонентов и продуктов деления топлива в виброуплотненных твэлах с геттером.

Выводы к главе 5.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Электронно-зондовый рентгеноспектральный микроанализ топливных композиций и оболочек тепловыделяющих элементов ядерных реакторов»

Актуальность темы. Стратегией развития атомной энергетики России в первой половине XXI века [1] поставлена задача обеспечения безопасного и рентабельного функционирования ядерно-энергетического комплекса и создания усовершенствованных АЭС для строительства в первой половине XXI века. Рентабельность и конкурентоспособность ядерных энергетических реакторов зависит от эффективности использования топлива, определяемой уровнем достигнутых выгораний. К числу основных факторов, определяющих работоспособность твэлов при высоких выгораниях, относится изменение элементного состава топлива вследствие накопления продуктов деления. Изучение закономерностей их поведения необходимо для понимания природы радиационной повреждаемости и изменения свойств ядерных материалов, для разработки и обоснования работоспособности топливных композиций и твэлов с повышенными эксплуатационными характеристиками. Это требует тщательного отслеживания распределения в облученном топливе разнообразных продуктов деления, их перераспределения, локальных концентраций, влияния на изменение состояния топливных композиций и оболочек твэлов с применением аналитических методов, характеризующихся высокой пространственной локальностью. Для указанных исследований перспективны методы на основе электрон-но-зондового рентгеноспектрального микроанализа, в основу которого положена количественная регистрация характеристического рентгеновского излучения, генерируемого в локальной области взаимодействия электронного зонда с поверхностью исследуемого образца, что позволяет проводить исследования как поверхности большой площади, так и локальных областей, размер которых соизмерим с размерами зоны генерации излучения (порядка 1 мкм). Электрон-но-зондовый микроанализ характеризуется простотой пробоподготовки (образец - металлографический или керамографический шлиф), позволяет сопоставлять результаты анализа с микроструктурой и не связан с разрушением образца. Однако исследование радиоактивных материалов ставит ряд специфических требований к применяемому оборудованию, связанных с обеспечением его работоспособности в условиях воздействия ионизирующих излучений без существенного снижения аналитических характеристик и обеспечением безопасности персонала. Специализированных приборов для электронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа радиоактивных материалов отечественной промышленностью не производилось. Первые исследования облученных материалов были проведены с использованием приборов общего назначения с ручным управлением, приспособленных в пределах технических возможностей для работ с радиоактивными материалами. Увеличение объема проводимых исследований потребовало создания специализированного дистанционно управляемого прибора для анализа радиоактивных материалов.

Цель и задачи работы. Цель работы - изучение основных закономерностей поведения продуктов деления и компонентов топлива в тепловыделяющих элементах реакторов на тепловых и быстрых нейтронах для обоснования их работоспособности при повышенном выгорании с использованием усовершенствованных экспериментальных средств и разработанных методов микроанализа облученного ядерного топлива.

Для достижения поставленной цели ставились и решались следующие задачи:

• создание модифицированного дистанционно управляемого электронно-зондового микроанализатора для работ с высокорадиоактивными материалами;

• разработка аналитических методов и физико-математических моделей исследования выгорания, накопления и содержания компонентов и, продуктов деления в облученном ядерном топливе;

• выявление закономерностей накопления плутония и распределения выгорания топлива в твэлах, облученных в реакторах на тепловых нейтронах;

• выявление особенностей выгорания уран-гадолиниевого топлива и кинетики трансмутации изотопов гадолиния;

• определение закономерностей накопления и перераспределения газообразных и летучих продуктов деления в корреляции с изменениями микроструктуры топлива после облучения в энергетических и моделирования переходных режимов в исследовательском реакторах на тепловых нейтронах;

• разработка методов и проведение экспериментов по внереакторному моделированию физико-химического взаимодействия продуктов деления с материалами оболочек твэлов реакторов на быстрых нейтронах для определения физико-химических процессов, обусловливающих коррозию оболочек твэлов, изучения влияния химического состава и структурного состояния сталей на коррозионную стойкость;

• послереакторные исследования штатных и экспериментальных твэлов для определения влияния продуктов деления на состояние оболочек, получения экспериментальных зависимостей глубины коррозии оболочек из различных материалов от температуры, выгорания топлива и режимов облучения;

• выявление закономерностей физико-химических процессов, распределения и фазового состава продуктов деления в твэлах с уран - плутониевым оксидным виброуплотненным топливом.

Научная новизна:

1. Впервые разработан отечественный вариант автоматизированного дистанционно управляемого микроанализатора, удовлетворяющий условиям работы с облученным ядерным топливом. Разработаны физико-математические модели и методы исследования выгорания, накопления и поведения компонентов и продуктов деления в топливе при облучении.

2. Выявлены новые закономерности накопления и распределения плутония в твэлах реакторов на тепловых нейтронах в зависимости от выгорания и исходного обогащения топлива. Определена зависимость радиального распределения выгорания от его среднего значения. Показано, что распределение выгорания коррелирует с распределением плутония.

3. Впервые найдены экспериментальные закономерности влияния гадолиния на выгорание топлива и трансмутации изотопов гадолиния при облучении в реакторе на тепловых нейтронах. Показано, что превращение изотопов 155Gd и 157Gd в изотопы 156Gd и 158Gd в основном происходит до достижения выгорания уран-гадолиниевого топлива 6,4 МВт-сут/кг, при содержании 5% Gd2C>3 выгорание примерно на 10 МВт-сут/кг меньше, чем в топливе без гадолиния.

4. Выявлены фундаментальные особенности поведения ксенона, связанные с перераспределением его между матрицей топлива и газовыми порами вследствие реструктуризации топлива. Установлено, что при локальном выгорании от 55 до 120 МВт-сут/кг происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения микрообластей с субзеренной структурой и газонаполненными порами. Вблизи поверхности сердечника при локальном выгорании более 120 МВт-сут/кг весь объем топлива имеет обновленную структуру, в центральной его части при локальном выгорании около 65 МВт-сут/кг реструктуризация произошла преимущественно по границам исходных зерен. В топливе после реакторного моделирования переходных режимов впервые получены распределения ксенона и цезия, характеризующие влияние тепловой мощности и предварительного выгорания на их термический выход из топлива.

5. Определены физико-химические процессы, обусловливающие коррозию оболочек твэлов реакторов на быстрых нейтронах, установлена роль продуктов деления в этих процессах. Показано, что цезий и кислород взаимодействуют с нержавеющей сталью с образованием хроматов цезия и частичным окислением компонентов стали, что обусловливает матричную (общую) коррозию оболочек. Состояние карбидной сенсибилизации аустенитной стали обусловливает ее межзеренную коррозию при взаимодействии с цезием и кислородом. Второй вид межзеренной коррозии связан с избирательным, преимущественно с границ зерен, массопереносом компонентов стали из оболочки в топливо посредством иодидных химических транспортных реакций. Установлено, что при кислородном потенциале ниже уровня термодинамической стабильности хроматов цезия указанные процессы не происходят.

6. Определено влияние состава и предварительной обработки оболочек на вид и глубину коррозии оболочек. Экспериментально показано, что холодная деформация и механико-термическая обработка предотвращает межзеренную коррозию аустенитных сталей, обусловленную влиянием цезия и кислорода, легирование стали бором и редкоземельными элементами - межзеренную коррозию в результате иодидного массопереноса.

7. Исследовано распределение продуктов деления в уран-плутониевом оксидном виброуплотненном топливе после облучения в энергетическом реакторе на быстрых нейтронах. Особенности распределения и фазового состава продуктов деления в уран-плутониевом топливе связаны с его низким кислородным коэффициентом в результате введения металлического урана и различным соотношением количеств образующихся химических элементов при делении 239 Ри и 235 U.

Практическая значимость:

На основе созданных технических средств для исследования высокорадиоактивных материалов получены новые экспериментальные данные о влиянии облучения в реакторах на тепловых и быстрых нейтронах на изменение элементного состава и микроструктуры топливных композиций на основе оксидов урана и плутония, распределение и фазовый состав продуктов деления, которые вносят вклад в понимание закономерностей радиационной повреждаемости ядерных материалов и необходимы для разработки и обоснования работоспособности топлива и твэлов с повышенными эксплуатационными характеристиками.

Конкретные практически важные результаты: 1. Экспериментальные данные о накоплении плутония в твэлах реакторов на тепловых нейтронах включены в базу данных по свойствам облученного ядерного топлива [2] и использованы для теплофизических расчетов твэлов ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 с повышенным сроком эксплуатации, для обоснования критерия работоспособности твэлов ВВЭР-1000 с выгоранием 50 и 60 МВт-сут/кг в условиях аварии с возрастанием реактивности.

2. Результаты исследования особенностей выгорания уран-гадолиниевого топлива и трансмутации изотопов гадолиния использованы для обоснования увеличения длительности эксплуатации твэлов с уран-гадолиниевым топливом в реакторах ВВЭР-1000.

3. Результаты исследования структурных изменений топлива и поведения ксенона и цезия использованы для обоснования работоспособности топлива при повышении выгорания в реакторах ВВЭР-1000 и ВВЭР-440 соответственно до 60 и 70 МВт-сут/кг, для обоснования критерия работоспособности твэлов - не превышения давления под оболочкой внешнего давления теплоносителя при переходных режимах работы, для верификации моделей и расчетных кодов.

4. Результаты, полученные при исследовании топлива и твэлов реакторов на быстрых нейтронах использованы для разработки и обоснования технических проектов твэлов и ТВС реакторов БОР-бО и БН-600 (1Н2885-000-00, 1Н2654-000-00, 1Н2768-000-00, 505.020.000), оптимизации режимов эксплуатации твэлов, обоснования работоспособности уран-плутониевого топлива, обоснования безопасности транспортировки и хранения, оптимизации условий переработки облученного топлива.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Созданные технические средства для электронно-зондового рентгеноспек-трального микроанализа облученного ядерного топлива обеспечивают количественный анализ элементов с массовой долей более 0,02 - 0,1 %, что соответствует уровню базового прибора и позволило решить поставленные задачи. Разработаны физико-математические модели и методы исследования состояния топлива, включая радиальное распределение выгорания, накопление плутония, образование и перераспределение продуктов деления.

2. Распределение плутония по радиусу твэлов реакторов на тепловых нейтронах зависит от выгорания и исходного обогащения по U. Распределение выгорания топлива коррелирует с повышенным содержанием плутония в поверхностном слое топливного сердечника вследствие более высокой ско

238 рости его образования за счет резонансного захвата нейтронов ядрами U.

3. Добавка гадолиния уменьшает скорость выгорания топлива на начальном этапе облучения и при 5 % - ном содержании Gd203 позволяет продлить срок эксплуатации твэла на время, эквивалентное выгоранию около 10 МВт-сут/кг.

4. Содержание ксенона в матрице внешней области сердечника коррелирует с реструктуризацией топлива, характеризующейся образованием субзерен размером 200-400 нм и газонаполненных пор. При локальном выгорании от 55 до 120 МВт-сут/кг происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения реструктурированных микрообластей, сопровождающийся выходом ксенона из матрицы топлива в образующиеся поры. При локальном выгорании более 120 МВт-сут/кг весь объем топлива имеет обновленную структуру с массовой долей ксенона в матрице топлива 0,2 %. При переходных режимах облучения более высокий термический выход ксенона и цезия происходит из более выгоревшего топлива.

5. В твэлах реакторов на быстрых нейтронах химическое взаимодействие цезия и кислорода с нержавеющей сталью с образованием хроматов цезия и частичным окислением ее компонентов, ускоренное зернограничное взаимодействие со сталью в состоянии карбидной сенсибилизации, иодидный неизотермический массоперенос - основные процессы, обусловливающие коррозию оболочек. Химическая активность цезия и йода зависит от кислородного потенциала среды, при его значении ниже уровня термодинамической стабильности хроматов цезия указанные процессы не происходят.

6. Холодная деформация и механико-термическая обработка оболочек, влияя на морфологию выделяющихся карбидов, повышают стойкость против меж-зеренной коррозии, обусловленной взаимодействием с цезием, легирование нержавеющей аустенитной стали бором и редкоземельными элементами предотвращает межзеренную коррозию, обусловленную иодидным массопе-реносом.

7. В твэлах с уран-плутониевым виброуплотненным топливом физико-химические процессы и обусловленные ими виды коррозии оболочек аналогичны наблюдавшимся в твэлах с таблеточным топливом. Гранулированный металлический уран, введенный в топливо в качестве геттера, понижая кислородный потенциал внутритвэльной среды, предотвращает физико-химические процессы, обусловливающие коррозию оболочек.

Апробация работы. Основные результаты диссертации были доложены и обсуждены: на международном семинаре «Поведение газовых продуктов деления в топливе водоохлаждаемых реакторов», Кадараш, Франция, 26-29 сентября 2000 г.; международных конференциях: «Глобал 2003» 16-20 ноября 2003 г., Новый Орлеан, США и «Глобал 2005» 9-13 октября 2005, Цукуба, Япония; Европейской рабочей группе "Горячие лаборатории и дистанционное обслуживание", г. Сакле, Франция, 22-24 сентября 2003 г.; международной конференции «Ядерные энергетические технологии с реакторами на быстрых нейтронах», Обнинск, 9-10 декабря 2003 г.; международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению 6-11 сентября 2004 г., г. Алушта; международном симпозиуме «Проблемы безопасности хранения отработанного ядерного топлива», Алматы, 26-29 сентября 2005 г.; Российских конференциях по реакторному материаловедению г. Димитровград, 2730 октября 1992 г., 11-15 сентября 2000 г. и 8-12 сентября 2003 г.; XII и XIII Российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, ИПТМ РАН, 4-6 июня 2001 г. и 2 - 4 июня 2003 г.; XIX Российской конференции по электронной микроскопии, Черноголовка, ИПТМ РАН, 28-31 мая 2002 г.; Российской конференции «Материалы ядерной техники (МАЯТ-2)» 19-23 сентября 2005 г., Агой; отраслевых семинарах: «Методика и техника реакторных и послереакторных экспериментов в радиационном материаловедении», Димитровград, 9-11 октября 1990 г.; «Вопросы создания новых методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации», г. Димитровград, 12-13 ноября 2001 г.; "Методика и техника реакторных и послереакторных экспериментов в радиационном материаловедении", г. Димитровград, 9-11 октября 1990 г.; «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», г. Троицк, ГНЦ РФ ТРИНИТИ, 2425 апреля 2000 г. и г. Заречный, ИРМ, 14-15 мая 2003 г.

Личный вклад автора. Основные результаты диссертации получены лично автором, ряд результатов получен при участии аспирантов Никитина О.Н. и Кузьмина С.В. при научном консультировании Голованова В.Н. При этом соискателю принадлежит постановка задач, разработка моделей и экспериментальных методов исследования, получение и анализ основных результатов.

Достоверность полученных результатов подтверждается:

- воспроизводимостью экспериментальных данных на большом количестве исследованных образцов;

- верификацией методов исследований по результатам измерений другими методами и сравнением с литературными данными;

- метрологической аттестацией методик исследования;

- наличием системы обеспечения качества в ФГУП «ГНЦ РФ НИИАР» в соответствии с государственной аккредитацией научной организации, свидетельство № 3656 от 29 января 2002 г., серия АНО 002246, а также лицензиями на осуществление деятельности по данному тематическому направлению: ГН-08-115-0815 от 29.04.2002 г., ГН-08-115-0815 от 29.04.2002 г., ВО-09-501-0817 от 18.12.2002 г. и аттестатом аккредитации испытательной лаборатории (центра) № Ж 0008 (РОСС RU 0001 01Аэщ00. 73.22.0008) от 19.02.2001 г.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 36 работ, из них 1 монография, 11 статей в центральных российских научных изданиях, 22 статьи в сборниках и трудах российских и международных научных конференций, 2 изобретения.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав и выводов; содержит 211 страниц, 129 рисунков, 35 таблиц и список литературы из 109 наименований.

Заключение диссертации по теме «Физика конденсированного состояния», Крюков, Федор Николаевич

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Разработан и внедрен отечественный вариант автоматизированного дистанционно управляемого рентгеновского микроанализатора, удовлетворяющий условиям работы с облученным ядерным топливом. Для изучения состояния топлива разработан комплекс экспериментальных и расчетных методов, включающий определение выгорания, образования и содержания продуктов деления и плутония, изучение структурных изменений топливных композиций. Разработанные методы верифицированы по результатам измерений другими методами и сравнением с литературными данными.

2. Исследованы распределения накопленного плутония и выгорания по радиусу топливных сердечников твэлов реакторов на тепловых нейтронах после облучения в интервале выгорания от 28 до 70 МВт-сут/кг. Радиальные профили содержания плутония зависят от среднего по радиусу выгорания топлива и исходного обогащения по U, характеризуются относительно равномерным распределением в центре и повышением его концентрации вблизи наружной поверхности топливного сердечника, что связано с более высо

910 кой скоростью образования Pu за счет резонансного захвата нейтронов ядрами 238U. Распределение выгорания топлива коррелирует с распределением плутония. Экспериментальные данные по радиальному распределению плутония и локального выгорания могут быть аппроксимированы функцией вида F (г) = B(a+b(r/r0)2+c exp(-d(l-r/r0)")).

3. Определены особенности выгорания уран-гадолиниевого топлива. Показано, что в топливе, содержащем 5% Gd203, среднее по радиусу выгорание примерно на 10 МВт-сут/кг меньше, чем в топливе без гадолиния. При этом превращение изотопов 155Gd и I57Gd в изотопы 156Gd и 158Gd в основном происходит на начальном этапе облучения до достижения выгорания уран-гадолиниевого топлива 6,4 МВт-сут/кг, из чего следует, что добавка гадолиния уменьшает скорость выгорания топлива и тепловые нагрузки на начальном этапе облучения и при 5 % оксида гадолиния позволяет продлить кампанию на время, эквивалентное выгоранию 10 МВт-сут/кг.

4. Получены экспериментальные данные о перераспределении ксенона в топливе, отражающие микроструктурные изменения облученного оксида урана в зависимости от выгорания. Выход ксенона из матрицы топлива при локальном выгорании от 55 до 120 МВт-сут/кг коррелирует с его реструктуризацией, характеризующейся образованием субзерен размером 200-400 нм и газонаполненных пор, и которая при локальном выгорании более 120 лл

МВт-сут/кг вблизи поверхности произошла по всему объему, а вблизи центрального отверстия - по границам исходных зерен. В реакторных экспериментах, моделирующих переходные режимы с подъемом и циклированием мощности, произошло изменение структуры топлива, характеризующееся формированием повышенной пористости в центре сердечника. Радиальные распределения ксенона и цезия зависели от максимальной линейной мощности и уровня предварительного выгорания, при этом более высокое выгорание и меньший диаметр центрального отверстия таблеток обусловили их более высокий относительный выход из топлива.

5. Исследовано влияние продуктов деления на состояние оболочек твэлов реакторов на быстрых нейтронах путем моделирования физико-химических процессов во внереакторных условиях и послереакторных исследований твэлов. Показано, что матричная (общая) коррозия оболочек твэлов из нержавеющих сталей, происходит в результате химического взаимодействия цезия и кислорода с хромом, дехромизации стали и частичного окисления ее компонентов с образованием хроматов цезия, оксидных фаз и металлических включений на основе железа с повышенным содержанием никеля. Взаимодействие цезия и кислорода со сталью в сенсибилизированном состоянии, характеризующемся наличием зернограничной сетки карбидных выделений, приводит к межзеренной коррозии оболочек. В результате иодидных химических транспортных реакций может происходить избирательный (преимущественно с границ зерен) перенос железа и хрома из материала оболочек в топливо, что обусловливает второй вид межзеренной коррозии оболочек из сталей аустенитного класса. Внереакторным моделированием показано, что химическая активность цезия и йода по отношению к нержавеющей стали зависит от кислородного потенциала, при его значении ниже уровня термодинамической стабильности хроматов цезия указанные процессы не происходят.

6. Исследовано влияние легирования и предварительной обработки оболочек на вид и глубину коррозии. Показано, что холодная деформация и механико-термическая обработка оболочек, влияя на морфологию выделений карбидов, повышают стойкость против межзеренной коррозии, обусловленной взаимодействием с цезием и кислородом. Легирование стали бором предотвращает межзеренную коррозию, обусловленную иодидным массоперено-сом, до выгорания 15 % при облучении в БОР-бО. Дополнительное легирование стали редкоземельными элементами и иттрием предотвращает этот вид коррозии до выгорания не менее 18 %.

7. В виброуплотненных твэлах с топливом (U, Ри)Ог физико-химические процессы и виды коррозии оболочек аналогичны наблюдавшимся в твэлах с таблеточным топливом U02. Влияние примеси хлора в топливном грануляте подобно влиянию йода и также связано с избирательным переносом железа и хрома из оболочки в сердечник. Экспериментальные данные о распределении, фазовом составе продуктов деления и состоянии оболочек твэлов с массовой долей 7 % металлического урана в оксидном грануляте для регулирования кислородного коэффициента свидетельствуют об отсутствии физико-химических процессов, обусловливающих коррозию оболочек, что согласуется с результатами внереакторного моделирования.

Список литературы диссертационного исследования доктор физико-математических наук Крюков, Федор Николаевич, 2006 год

1. Стратегия развития атомной энергетики в первой половине XXI века. Москва: ФГУП «ЦНИИатоминформ», 2001. 64 с

2. Data Base on the Behavior of High Burnup Fuel Rods with Zr 1% Nb Cladding and U02 Fuel (VVER type) under Reactivity Accident Conditions. - NUREG/IA-0156 vol. 1-3. - IPSN, NSIRRC, 1999.

3. Бирке JI.C. Рентгеновский микроанализ с помощью электронного зонда: Пер. с англ. / Под ред. К.И.Нарбутта. М: Металлургия, 1966. - 216 с.

4. Yateg О., Bramman J.I. The identification of an unknown constituent in the elec-tronprobe microanalysis of inclusions in irradiated oxide fuels // J. Nucl. Mat. 1968. -V. 27.-P. 88-93.

5. Крюков Ф.Н., Голованов B.H. Применение отечественного микроанализатора МАР-2 для исследования материалов ядерной энергетики // Аппаратура и методы рентгеновского анализа. Л.: Машиностроение. - 1982. - Вып 26. - С. 2229.

6. Maeda A., Iwai Т., Ohmichi Т. and Handa М. Quality control of uranium-plutonium mixed carbide and nitride fuels. IAEA - TECDOC-466 (1988). - P. 35.

7. Гоулдстейн Дж., Яковиц X. Практическая растровая электронная микроскопия.-М.: Мир, 1978.-656 с.

8. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н., Кашкиров С.П. Аналитический комплекс на основе рентгеноспектрального микроанализатора МАР-4 для исследования облученных материалов // Известия РАН. Серия физическая. 2004. - Т. 68. - № 9.-С. 1349-1351.

9. Растровая электронная микроскопия и рентгеновский микроанализ. В 2 т. Т. 1 / Д. Гоулдстейн, Д. Ньюбери, П. Эчлин П. И др. М.: Мир, 1984 - 348 с.

10. Рид С. Электронно-зондовый микроанализ. М.: Мир, 1979. - 424 с.

11. Mogensen М., Pearce J.H., Walker С.Т. Behavior of fission gas in the rim region of high burnup U02 fuel pellets with particular reference to results from an XRF investigation // J. Nucl. Mater. 1999. - V. 264. - P. 99-112.

12. Perrot M. Microanalyse d'echantillons irradies par la microsonde de castaing application au combustible nucleaire MOX. Saclay: Centre d'Etudes Nucleaires, 1995.- 182 p.

13. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 т. Т.1. / Ф.Г. Решетников, Ю.К. Бибилашвили, И.С. Головнин и др. М: Энергоатомиздат, 1995. - 316 с.

14. Walker С.Т., Bager С., Mogensen М. Observations on the release of cesium from U02 fuel // J. Nucl. Mater. 1996. - V. 240. - P. 32-42.

15. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Четвериков А.П. Результаты исследования накопления и радиального распределения плутония в топливе реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР, 2005. Вып. 1. - С. 3-13.

16. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П., Четвериков А.П. Радиальное распределение выгорания и содержания плутония в топливных таблетках ВВЭР // Атомная энергия. 2006. - Т. 100. Вып. 1. С. 3-8.

17. Lassmann К., О'Carroll С., Van de Laar J. and Walker C.T. The radial distribution of plutonium in burnup U02 fuels// J. Nuc. Mater. 1994. - V.208. - P. 223231.

18. Курчатов С.Ю., Лиханский B.B., Сорокин A.A., Хоружий О.В. Моделирование кодом РТОП радиальных профилей тепловыделения и накопления изотопов плутония в оксидном топливе высокого выгорания // Атомная энергия. 2002. -Т. 92.-Вып. 4.-С. 317-324.

19. Крюков Ф.Н., Лядов Т.Д., Никитин О.Н., Четвериков А.П. Применение рентгеноспектрального микроанализа для определения локального выгорания топлива реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. 2003. - Вып. 4.-С. 3-13

20. Радиационные характеристики облученного ядерного топлива: Справочник / В.М. Колобашкин, П.М. Рубцов, П.А. Ружанский, В.Д. Сидоренко. М.: Энер-гоатомиздат. 1983. - 384 с.

21. Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Методика рентгеноспектрального микроанализа содержания ксенона в облученном оксидном топливе // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. 2002. - Вып. 4. - С. 19-29.

22. Ukai S., Hosokawa Т., Shibahara I. and Enokido Y. Evaluation of the fission gas release behavior from fast reactor mixed oxide fuel based on local concentration measurement of retained xenon // J. Nucl. Mater. 1988. V. 151. - P. 209-218.

23. Walker C.T. Measurement of retained Xe in fuels // J. Nucl. Mater. 1979. - V. 80.-P. 190-193.

24. Блохин M.A., Швейцер И.Г. Рентгеноспектральный справочник. М.: Наука, 1982.-376 с.

25. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Способ расчета накопления газовых продуктов деления в топливе реакторов на тепловых нейтронах // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. -2004. Вып. 1. - С. 3 -10.

26. White R.J., Fisher S.B., Cook P.M.A., et al. Measurement and analysis of fission gas release from BNFL's SBR MOX fuel // J. Nucl. Mater. 2001. - V. 288. - № 1. -P. 43-56.

27. Walker C. Electron probe microanalysis of irradiated nuclear fuel: an overview // J. Anal. At. Spectrom. 1999. - V. 14. - P. 447-454.

28. Spino J., Vennix K., Coquerelee M. Detailed characterization of the rim micro-structure in PWR fuels in the burn-up range 40-67 GWd/tM // J. Nucl. Mater. 1996. -V. 231.-P. 179-190.

29. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Анализ состояния газовых продуктов деления в облучённом топливе реакторов ВВЭР// Сборник трудов. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2005. - Вып. 1 - С. 14-25.

30. Крюков Ф.Н., Кузьмин С.В., Лядов Г.Д., Никитин О.Н., Смирнов В.П. Рент-геноспектральный микроанализ ксенона в облучённом топливе тепловых реакторов // Атомная энергия. 2006. - Т. 100. - Вып. 2. - С. 92-96.

31. Гончаренко Ю. Д., Евсеев Л.А., Казаков В.А., Крюков Ф.Н., Никитин О.Н. Применение метода ВИМС для исследования облученного ядерного оксидного топлива // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2003. - №3. - С. 104-107.

32. Walker C.T. Assessment of the radial extent and completion of recrystallisation in high burn-up U02 nuclear fuel by EPMA // J. Nucl. Mater. 1999. V. 275. - P. 56-62.

33. Itagaki N., Tsuda K., Azuma Т., Karasawa Т., Suzawa Y., Anegawa Т., Uegata T. Experience and development of BWR fuel supplied by NFI // Ibid. P. 482 - 491.

34. Ronchi C. Extrapolated equation of state for rare gases at high temperatures and densities // J.Nucl. Mater. 1981. - V. 96. - P. 314-322.

35. Оландер Д. Теоретические основы тепловыделяющих элементов ядерных реакторов / Пер. с англ. В 3 ч. Ч. 1. / Под ред. И.И.Федика, А.С.Гонтаря. М., ЦНИИатоминформ, 1982. - 612 с.

36. Materials Science and Technology. A Comprehensive Treatment. V. 10A. / Ed. B. Frost. Weinheim-New York-Basel-Cambridge-Tokio: VCH, 1994. - 558 p.

37. Smirnov A., Kanashov В., Kuzmin S., F. Kryukov et al. Fission Gas Release from High Burnup VVER-440 Fuel under Steady State and Transient Operation Conditions // Nuclear Energy. V. 2002. - no. 2 - P. 63-84.

38. Шефер Г. Химические транспортные реакции. -М.: Мир, 1964. 189 с.

39. Крюков Ф.Н., Лядов Г.Д., Никитин О.Н. Исследование поведения продуктов деления и компонентов топлива в твэлах реактора РБМК-1000 // Сборник трудов/ГНЦ РФ НИИАР, 2005.-Вып. 1.-С. 14-25.

40. Nuclear Data Library of Fission Products, second version / Ed. M. Yoshikawa/ -Japanese Nuclear Data Committee. Japan Atomic Energy Research Institute, 1990. -253 p.

41. Давыдов Е.Ф., Шамардин B.K., Крюков Ф.Н. Конструкционные материалы быстрых реакторов. Коррозия материалов оболочек твэлов в результате физико-химического взаимодействия с оксидным топливом: Обзор. Димитровград: НИИАР, 1984.-96 с.

42. Давыдов Е.Ф., Крюков Ф.Н., Шамардин В.К. Влияние коррозии оболочек твэлов быстрого реактора на их механические свойства // Атомная энергия. 1985. -Т. 59. - Вып. 3,-С.'226-227.

43. Кохтев С.А., Чернышев К.Б. Методика внереакторного моделирования химического взаимодействия оксидного ядерного топлива с оболочкой твэла быстрого реактора // Металлы и сплавы для атомной техники. М.: Энергоатом-издат, 1985.-С. 35-39.

44. Кохтев С.А., Чернышев К.Б., Кукк А.В., Полянский А.А. Внереакторные исследования как метод экспрессного изучения физико-химического взаимодействия между продуктами деления оксидного топлива и оболочкой // Там же. С. 39-40.

45. Шамардин В.К., Крюков Ф.Н. Методы исследования и результаты экспериментов, моделирующих физико-химическое взаимодействие нержавеющих сталей с продуктами деления ядерного топлива: Обзор. М.: ЦНИИатоминформ, 1989.-31 с.

46. Gotzmann О. Fuel and cladding interaction, out-of-pile experiments // Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. Tokyo: IAEA. - 1977. - P. 3740.

47. Batey W., Baqley K.Q. Fuel/clad reactions in irradiated oxide fuel pins // J. British Nucl. Energy Soc.- 1974.-V. 13.-P. 49-61.

48. Batey W., Finflay J.R. UK experience on fuel and cladding interaction in oxide fuels // Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. Tokyo: IAEA.- 1977.-P. 97-104.

49. Hofmann P., Gotzmann O. Chemical interactions of fission products with stainless steel claddings// Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. -Vienna: IAEA. 1974. - P. 237-254.

50. Gotzmann O., Hoffmann P., Thummler F. Attack upon the cladding of oxide fuel pins by fuel and fission products// J. Nucl. Mater. 1974. - V. 52. - P. 33-50.

51. Aubert M., Calais D., Le Beuze R. Role de Tiode sur le developpement de la reaction entre lem combustible et sa gaine in acier inoxydable (type 316) dans les reac-teurs // J. Nucl. Mater. 1975. -V. 58. - P. 257-277.

52. De Keroulas F., Le Beuze R., Galais D. Reaction а Г interface gaine combustible dans les elements combustibles irradies // Ibid. 1972. - V. 43. - P. 313-320.

53. Johnson C.E. Grouthamel C.E. Cladding interactions in mixed oxide irradiated fuels // Ibid. 1970. - V. 34. - P. 101-104.

54. Adamson M.G. Out-of-pile experiments performed in the U.S. fuel cladding chemical interaction // Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. Tokyo: IAEA. - 1977. - P. 108-136.

55. Blackburn P.E., Johnson C.E. Chemical modelling of uranium, plutonium and oxygen redistribution in oxide fuels by vapour transport and diffusion // Thermodynamics of nuclear materials. Vienna: IAEA. - 1975. - V.l. - P. 17-33.

56. Thummler F., Kleykamp H., Hofmann P. Der einfluus chemischer factoren aut bestrahlunhsverhalten von oxidbrennstoff // J. Nucl. Mat. 1979. - V. 81. - P. 215230.

57. Gotzman O. Einfluss von verunzeinigungen auf die hullinnenkorrosion von stahlumhullten oxidischen brennstaben // Ibid. 1979. - V. 81. - P. 231-240.

58. Верятин У.Д., Маширев В.П., Рябцев Н.Г. и др. Термодинамические свойства неорганических веществ: Справочник/ Под ред. А.П.Зефирова. М.: Атом-издат, 1965.-459 с.

59. Коррозия: Справочник / Под ред. JI.JI. Шрайера. М.: Металлургия, 1981. -631 с.

60. Fee D.C., Kim K.Y., Johnson C.E. Phase equilibria in the Cs-Cr-0 system // J. Nucl. Mater. 1979. - V. 84. - P. 286-294.

61. Bradbury M.H., Pickering S., Whitlow W.H. Some proposed mechanisms for internal cladding corrosion // Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. Tokyo: IAEA. - 1977. - P. 51-63.

62. Жук Н.П. Курс теории коррозии и защиты металлов. М.: Металлургия, 1976. -472 с.

63. Цыканов В.А., Давыдов Е.Ф. Радиационная стойкость тепловыделяющих элементов ядерных реакторов. М.: Атомиздат, 1977. - 135 с.

64. Цыканов В.А., Давыдов Е.Ф., Клочков Е.П., Шамардин В.К., Голованов В.Н., Крюков Ф.Н. Исследование физико-химического взаимодействия оксидного топлива с оболочками твэлов быстрого реактора // Атомная энергия. -1984.-Т. 56.-Вып. 4.-С. 195-199.

65. Fee D.C., Johnson C.E. Cesium thermomigration and reaction in nuclear fuels // J. Nucl. Mater. 1981. - V. 96. - P. 71-79.

66. Roake W.E. Implications and control of fuel-cladding chemical interaction for LMFBR fuel pin design // Technical committee meeting on fuel and cladding interaction. Tokyo: IAEA. - 1977. - P. 189-206.

67. Fee D.C., Johnson С.Е. Cesium thermomigration and reaction in nuclear fuels // J. Nucl. Mater. 1981. - V. 96. - P. 71 -79.

68. Fee D.C., Johnson C.E. Cesium-uranium-oxygen chemistry in uranium-plutonium oxide fast reactor fuel pins // J. Nucl. Mater. 1981. - V. 99. - P. 107-116.

69. Potter P.E., Some phase equilibria and thermodynamic considerations for irradiated oxide nuclear fuels // Behaviour and chemical state of irradiated ceramic fuels. Vienna: IAEA. - 1974. - P.l 15-155.

70. Физическое металловедение. В 2 т. Т. 2 / Под ред. Р. Кана. М.: Мир, 1968. -491с.

71. Приданцев М.В. Влияние примесей и редкоземельных элементов на свойства сплавов. -М.: Металлургиздат, 1962. 206 с.

72. Колотыркин Я.М., Каспарова О.В. Сегрегация примесей на границах зерен нержавеющих сталей // Коррозия и защита от коррозии / Под ред. Я.М. Коло-тыркина. М.: ВИНИТИ. - 1978. - Т. 6. - С. 180-217.

73. Савицкий Е.М., Попов В.Ф., Кейс Н.В. Влияние редкоземельных металлов на структуру и свойства конструкционных сталей // Там же. С. 222-225.

74. Савицкий Е.М., Барон В.В., Фролов В.А. Редкоземельные металлы, сплавы и соединения. М.: Наука, 1973. - 364 с.

75. Кудрявцев А.А. Химия и технология селена и теллура. М.: «Высшая школа», 1961.-285 с. '

76. Тепловыделяющая сборка ядерного реактора изобретение: А.С. № 991853, 12.02.1981г./ В.Н. Голованов, Ф.Н. Крюков, А.А. Маершин, А.А. Петухов. -Опубл. 10.11.2001, БИ № 31 -2001.-415.

77. Способ обработки оболочек тепловыделяющих элементов: А.С. № 1503308, 11.09.87/ В.Н.Голованов, Ф.Н.Крюков, В.К. Шамардин. Опубл. 20.12.2001, БИ №35-2001.-288.

78. Кислый B.A., Кормилицын M.B., Крюков Ф.Н., и др. Особенности поведения продуктов деления в твэлах с виброуплотнённым топливом // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. 2005. - Вып.З. - С.20-36.

79. Крюков Ф.Н., Кислый В.А., Кормилицын М.В. и др. Распределение продуктов деления в облученном виброуплотненном оксидном топливе // Атомная энергия. 2005. - Т. 99. - Вып. 5. - С. 380-387.

80. Фурман А.А. Неорганические хлориды. М.: Химия. - 1980. - 416 с.