Экспериментальное исследование разделения изотопов неодима методом лазерной селективной фотоионизации атомного пара тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.01, кандидат физико-математических наук Цветков, Глеб Олегович

• Цветков, Глеб Олегович
• кандидат физико-математических наук
• 2005

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Цветков, Глеб Олегович

Введение.

1.Обзор литературы.

2. Описание установки и методология.

3. Испарение.

3.1. Постановка задачи.

3.2. Поиск материала тигля.

3.3. Исследование взаимодействия неодима с молибденом, ниобием и углеродом.

3.4. Исследование влияния поверхностного натяжения неодима на работоспособность испарителя.

3.5. Экспериментальное исследование методов нагревания тигля.

3.6. Экспериментальное исследование испарения неодима.

3.7. Выводы.

4. Спектроскопия. Выбор схемы фотоионизации.

4.1. Постановка задачи.

4.2. Анализ литературных данных.

4.3. Анализ известных схем фотоионизации.

4.4. Поиск новых схем фотоионизации. 61 4.4. Выводы.

5. Исследование выделенной схемы фотоионизации.

5.1. Постановка задачи.

5.2. Измерение времени Э1сизни возбужденных состояний.

5.3. Исследование зависимости величины фотоионного тока от интенсивностей лазерного излучения на различных ступенях.

5.4. Исследование зависимости селективности фотоионизации от интенсивностей лазерного излучения на различных ступенях.

5.5. Прямые измерения вероятности фотоионизации.

5.6. Выводы.

6. Деселектирующие процессы.

6.1. Постановка задачи.

6.2. Методика обработки экспериментальных результатов.

6.3. Влияние эффекта Доплера на селективность и производительность исследуемой разделитель}юй ячейки.

6.4. Поток нейтральных атомов на коллектор.

6.5. Резонансная перезарядка.

6.6. Совместное влияете эффекта Доплера, рассеяния атомов и резонансной перезарядки на селективность и производительность исследуемой разделительной ячейки.

6.7. Выводы.

7. Перспективы развития и оценка себестоимости обогащения неодима АВЛИС - методом.

7.1. Постановка задачи.

7.2. Пути увеличения производительности.

7.3. Оценка себестоимости строительства установки и наработки продукта.

8.Выводы. 159 Заключение. 160 Литература.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Экспериментальное исследование разделения изотопов неодима методом лазерной селективной фотоионизации атомного пара»

Изотопно-обогащенные материалы все шире применяются в науке, технике, в медицине. Однако прогресс в этой области сдерживается возможностями современной разделительной техники. Наиболее доступными оказываются изотопы элементов, имеющих газообразные соединения, пригодные для разделения в газодиффузионных и центробежных установках. Вместе с тем, существует целый ряд элементов, не имеющих таких газообразных соединений. Изотопы таких элементов могут быть разделены электромагнитным методом, однако стоимость разделения оказывается очень высокой и это затрудняет широкое использование этих изотопов. Поэтому, в настоящее время весьма актуальным является развитие методов разделения, не требующих наличия газообразных соединений, но способных значительно снизить затраты на разделение по сравнению с электромагнитным методом. В этом отношении, наиболее перспективными методами являются ионно-циклотронный резонанс и лазерные методы разделения.

Изотопная селективность лазерного воздействия основана на небольших различиях в энергии уровней электронных оболочек изотопов одного и того же химического элемента. Разница энергий уровней различных изотопов, называемая изотопическим сдвигом, оказывается много меньше энергии возможных переходов между уровнями, поэтому изотопический эффект проявляется как малое расщепление спектральных линий. Используя спектрально узкое лазерное излучение, можно селективно стимулировать электронные переходы атомов отдельных изотопов, переводя их в возбужденное состояние. Наиболее перспективными способами последующего закрепления достигнутой селективности является химическая реакция с возбужденным атомом (лазерные фотохимические методы) и фотоионизация (АВЛИС от амер. Atomic Vapour Laser Isotope Separation). Среди различных способов лазерного разделения изотопов наибольшие успехи достигнуты в применении АВЛИС-метода для обогащения урана в США.

Селективная фотоионизация в микроскопических количествах продемонстрирована для подавляющего числа химических элементов, в том числе и не имеющих газообразных соединений, и в настоящий момент появляется тенденция к осуществлению опытно-конструкторских разработок с целью исследования АВЛИС-процесса целиком вплоть до получения конечного продукта, что позволяет оценить перспективы применения метода для конкретных задач.

В последнее время в области фундаментальной физики возник значительный интерес к специальным классам изотопов, связанный с поиском двойного бета-распада и измерением массы нейтрино. Большой энтузиазм к изучению 2(3 распада вызван открытиями осцилляций в экспериментах с" солнечными, атмосферными и реакторными нейтрино [2,3,4], которые показывают, что нейтрино имеют конечную массу. Однако, только наблюдение 2{30v распада позволит установить природу нейтрино, т.е. является ли нейтрино массивной Майорановой частицей. Эксперименты по измерению осцилляций определяют нижний предел абсолютной величины шкалы масс нейтрино mscaie~45 meV. Однако неизвестна масса легчайшего нейтрино и неизвестен порядок, в котором расположены массы трех типов нейтрино (ve, v и , vx). Предел <mp><2200 meV получен из эксперимента по бета распаду трития [5]. Следовательно, масса нейтрино находится в пределах 45meV< m; <2200 meV. Достижение чувствительности к величине mi -45 meV является целью будущих экспериментов по исследованию 2p0v распадов.

Nd-150 - наиболее обещающий кандидат для изучения 2(3 распада , что обусловлено большой энергией перехода СЬр =3.4 MeV. Вычисляемая величина G^ интеграла по фазовому объему (энергии и углу вылета образующихся при распаде частиц) для 2{30v распадов для 150Nd наибольшая из всех 35 возможных кандидатов в 2р\ Теоретические предсказания для Т%2~ Ю25 лет, при <Шу>=50теУ [6]. Кроме того, большая величина Q2p с экспериментальной точки зрения дает возможность преодолеть проблемы фона. Фон от естественной радиоактивности резко падает при энергии свыше 2615 keV, соответствующей энергии у квантов от распада 208Т1 (232Th). В настоящее время в мире существует 90г Nd-150 с концентрацией около 90%.

Данная работа посвящена применению АВЛИС-метода для разделения изотопов Nd.

Целью данной работы является экспериментальное исследование АВЛИС-разделения изотопов неодима, применительно к задаче выделения изотопа Nd-150.

Для экспериментального исследования АВЛИС неодима необходимо решить следующие задачи.

1. Экспериментальное исследование испарения металлического неодима с целью создания испарителя, пригодного для осуществления процесса разделения.

2. Поиск эффективной схемы фотоионизации, позволяющей обеспечивать требуемую селективность процесса разделения.

3. Исследование схемы фотоионизации с целью определения параметров лазерного излучения, необходимых для проведения процесса разделения.

4. Создание экспериментальной ячейки разделения и изучение основных деселектирующих процессов.

5. Проведение экспериментальных наработок и оценка перспективы применения АВЛИС-метода для производства требуемого образца.

С 1993 г. в Лаборатории лазерных технологий РНЦ "Курчатовский институт" ведется работа по экспериментальному исследованию разделения изотопов неодима, инициированная ГНЦРФ «Институтом теоретической и экспериментальной физики имени А.И Алиханова». Результаты этих исследований и составляют основу данной работы.

Диссертация состоит из введения, семи глав, выводов и заключения.

Заключение диссертации по теме «Приборы и методы экспериментальной физики», Цветков, Глеб Олегович

8. ВЫВОДЫ.

1) В результате проведенных экспериментальных исследований установлены основные закономерности процесса лазерного разделения изотопов неодима применительно к задаче выделения изотопа Nd-150, что позволяет сформировать облик (исходные данные для проектирования) установки по наработке Nd-150 в количествах, соответствующих современным потребностям в обогащенном неодиме, и провести технико-экономическую оценку ее создания. Расчётным путём показано, что применение АВЛИС метода способствует значительному снижению затрат на разделение изотопов неодима по сравнению с электромагнитным методом.

2) Впервые проведены эксперименты по наработке продукта с обогащением по целевому изотопу Nd-150 с применением АВЛИС метода. В экспериментальной ячейке получена производительность 25 мг/час продукта с концентрацией целевого изотопа 65%.

3) Проведен анализ деселектирующих процессов. Создана методика обработки экспериментальных результатов, позволяющая определить внутренние параметры исследуемой экспериментальной ячейки. Изучено влияние деселектирующих процессов на селективность и производительность экспериментальной ячейки.

4) Найдена схема фотоионизации и определены параметры лазерного излучения необходимые для достижения эффективной фотоионизации и требуемой селективности процесса разделения. Проведены измерения вероятности фотоионизации атомов. Экспериментально, доказано, что вероятность'фотоионизации атомов четных изотопов может достигать 70%.

8. ЗАКЛЮЧЕНИЕ.

Автор выражает глубокую благодарность научным руководителям Григорьеву Игорю Сергеевичу, Лабозину Валерию Павловичу за полезные дискуссии и ценные критические замечания, а также сотрудникам Замотину Константину Васильевичу, Боровлеву Анатолию Ивановичу и Ковалевичу Сергею Константиновичу за помощь при создании экспериментального оборудования и обработке результатов. Автор благодарен всему коллективу Лаборатории лазерных технологий ИМФ РНЦ «КИ» за плодотворное сотрудничество.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Цветков, Глеб Олегович, 2005 год

1.. Изотопы: свойства, получение, применение / Под ред. Баранова В.Ю. . -М: ИздАТ, 2000.

2. Ahmad Q.R. et al.,Phys.Rev. Lett. 87, 071301(2001)

3. Eguchi К. et al.,Phys.Rev. Lett. 90, 021802(2003)

4. Fukuda S. et al.,Phys.Rev. Lett. 81, 1562(1998)

5. Lobashev V.M. et al., Phys. Lett. B460 227,1999

6. Elliott S. and Engel J., J.Phys.G30:r183,2004

7. Artemiev V. et al. Phys. Lett., B345, 564,(1995).

8. Artemiev V. et al. Nucl. Phys., B88 (Proc. Suppl., (1996).

9. Артемьев B.A., Брахман Э.В., Васильев С.И., и др., Ядерная Физика, 59, N 1,(1996), с.10-17.

10. Ishihara N. et al., Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A 443,101-107,(2000).

11. Elliott S.R., Vogel P., Ann.Rev.Nucl.Part.Sci.52:l 15-151,(2002).

12. Ishihara N. et al., KEK Preprint 2003-38.

13. Мишин B.A. // В кн. Изотопы: свойства, получение, применение / Под ред. Баранова В.Ю. -М.: ИздАТ, 2000. С.324.

14. Бохан П.А., Бучанов В.В, Закревский Д.Э. и др. Лазерное разделение изотопов в атомных парах. Физматлит, 2004.

15. Рамзей И. Молекулярные пучки. -М.: ИЛ, 1960.

16. Ross K.J., Sonntag В. // Rev. of Sci. Instrument, 66, p. 4409- 4433. (1995).

17. Карлов И.В. и др., Источники атомных паров для лазерного разделения изотопов, Труды ФИАН, Т114, с.24-38, 1979.

18. Савицкий Е.М., Терехова В.Ф., Металловедение редкоземельных металлов, Наука, 1975.

19. Penninson D.N., Tschetter M.J., JrKA // J. Less-Common Met. 1966. V.ll. N6 P.423-435.

20. Диаграммы состояния двойных систем, под ред. Лякишева Н.П., М.: Машиностроение (2000).

21. Савицкий Е.М., Барон В.В., Изв. АН СССР. отд. Металлургия и топливо. 1962, N1, с.156-159.

22. Ивановский М.Н., Сорокин В.П., Субботин В.И., Испарение и конденсация металлов, Атомиздат,1976.

23. Hao-Lin Chen, Bedford Ray, Borzileri С. et al, University of California, Lawrence Livermore Laboratory, P. O. Box 808, Livermore, California 94550.

24. Голятина Р.И., Ткачев A.H., Яковленко С.И. Кр. сообщ. физ. ФИАН, №1-2, 92 (1997).

25. Golyatina R.I., Tkachev A.N, Yakovlenko S.I. Laser Physics, 8, 1095, (1998).

26. Яковленко С.И. // Квантовая электроника. 1998. Т. 25. С. 971.

27. Ельяшевич М.А. // Атомная и молекулярная спектроскопия. Москва. 1953.

28. Ельяшевич М.А. // Спектры редких земель. Москва. 1953.

29. Hassan G.E.M.A, Physica, 29, pi 119-1127, (1963).

30. Blaise J., Wyart J.F., Hoekstra R., Kruiver P.J.G., J. Optical Soc. America, V61, N10,1335-1342,(1971).

31. Диаграммы Гротриана нейтральных атомов. Под ред. JI.C. Калинина. Новосибирск. 1981.;

32. Корлисс Ч.-К., Бозман У.// Вероятности переходов и силы осцилляторов элементов. Мир. 1968.

33. Martin W.C., Zalubas R., Hagan L., Atomic Energy Levels, NBS, 1978.

34. Blaise J., Chevillard J., Verges J. et Wyart J.F., Spectrochimica Acta, Vol.25 B, pp. 333 to 381, Pergamon Press 1970.

35. Hassan G.E.M.A, Klinkenberg P.F.A., Physica, 29, pi 133-1154, (1963).

36. Morillon C., Spectrochimica Acta, Vol. 25B, pp. 513-538.

37. Fred W. Paul, Phys. Rev., V49, p. 156-162, (1935). v

38. Комаровский В.А., Оптика и спектроскопия, т.71, № 4, с. 559-592, (1991).

39. Горшков В.Н., Комаровский В.А., Ошерович A.JL, Пенкин Н.П., Астрофизика, т. 17, вып. 4, с. 799-806, (1981).

40. Пенкин Н.П., Комаровский В.А., Оптика и спектроскопия, т.35, вып.1, с. 8-10,(1973).

41. Донцов Ю.П., Морозов В.А.,Стриганов А.П., Оптика и спектроскопия, т.8,вып.6, с. 741-745, (1973).

42. Ahmad S.A., Saskena G.D., Indian Journal of Pure & Applied Physics, Vol. 18, pp.114-120, (1980).

43. Ahmad S.A., Saskena G.D., Spectrochimica Acta, Vol. 35 B, pp.81-92, (1980).

44. Kiewen K.A., Eliel E.R. et al. // High Resolution Measurements of Hyperfme Structure and Isotope Shift of Special Lines of Ndl. Z. Physics A. 1995. V. 301. P. 95.

45. Зюзиков А.Д., Мишин В.И., Федосеев B.H. // Оптика и спектроскопия. 1988. Т. 64.

46. Летохов B.C. Нелинейные селективные фотопроцессы в атомах и молекулах.-М.: Наука, 1983.

47. Летохов B.C. Лазерная фотоионизационная спектроскопия, Наука, 1987.

48. Карлов Н.В., Лекции по квантовой электронике,. -М.: Наука, 1988.

49. Борисов С.К., Кузьмина М.А., Мишин В.А., Прикладная физика, №1,65(1995).

50. Борисов С.К., Кузьмина М.А., Мишин В.А., Квантовая электроника,25, №2, с. 177-180,(1998).

51. Ohnishi Т. // SPIE Vol. MSI 13, pp. 212-220, (1998).

52. Niki H., Adachi S., Izawa Y., et. al., SPIE Milestone Series, MS 113, pp.209-211,(1995)

53. Елецкий A.B., Зайцев Ю.Н., Фомичев C.B., препринт ИАЭ-4611/12, (1988).

54. Fomichev S.V., J. Phys. D: Appl. Phys. 26, p.349-358, (1992)

55. D. Levron, A. Bar-Shalom, Z. Burshtein, et. al., SPIE Vol.1859 Laser Isotope Separation (1993)/69.

56. Держиев В.И., Кострица C.A., Кузнецов B.A., и др. // Квантовая электроника, 25, №3, (1998).

57. Ткачев А.Н., Яковленко С.И., Квантовая электроника, 23, №9, с.860, (1996).

58. Ткачев А.Н., Яковленко С.И., Квантовая электроника, 24, с.759, (1997).

59. Niki Н., Adachi S., Izawa Y., Bulletin of the Research Laboratory for Nuclear Reactors, Tokyo Institute of Tecnology, Spefcial Issue 1, hh. 267-269 (1992).

60. Гора В.Д., Карамзин Ю.Н., Сухоруков А.П., // Квантовая электроника, 7, №8,(1980).

61. Н.В. Карлов, Б.Б. Крынецкий, В.А. Мишин // Разделение изотопов элементов группы лантанидов методом двухступенчатой селективной фотоионизации. Труды ФИАН. Т. 114, с. 50-60, (1979).

62. Яковленко С.И., 7 Забабахинские научные чтения, Снежинск, (2003).

63. Майоров С. А., Ткачев А.Н., Яковленко С.И. Математическое моделирование, 6,13, (1994).

64. Chen Francis N., Phys. Fluids, 25(12), pp. 2385-2387, (1982).

65. Гундиенков B.A., Ткачев A.H., Яковленко С.И., Квантовая электроника, 34, №6 с.589, (2004).

66. Murakami М., Ueshima Y., Nishihara К., Japan Journal of Applied Physics, Vol.32, No. l.OA, pp. L1471-L1473, (1993)

67. Савельев B.B., Яковленко С.И., Квантовая электроника, 23, №11, с.1020, (1996).

68. Держиев В.И., Кузнецов В.А., Михальцов J1.A. и др. // Квантовая электроника. 1996. Т. 23. Р. 771.

69. Держиев В.И., Егоров А.Г., Ильин А.А. и др. Сборник докладов 2 Всесоюзной (международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул.», с.57, ( 1997).

70. Derzgiev V.I., Kostritsa S.A., Kuznetsov V.A.; et. al., Proc. SPIE, 3403 (1998).

71. Григорьев А.И., Доровский А.П., Кочетов В.А и др. Сборник докладов 4 Всесоюзной (международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул.» с.81, (1999).

72. Григорьев И.С., Дьячков А.Б., Лабозин В.П. и др. Сборник докладов 4 Всесоюзной (международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул.» с.83, (1999).

73. Hansh Т., Appl. Opt., v. 11, p. 895 (1972).

74. Михайлов И.В., Квантовая электроника, т. 22, №12 (1995).

75. Григорьев И.С., Миронов С.М., Михайлов И.В. Препринт РНЦ "Курчатовский Институт" 5860/14 (1995).

76. Grigoriev I. S., Diachkov А. В., Kuznetzov V. A. etal. Proc. SPIE Vol.5121, p.411-420, (2003).

77. Химическая энциклопедия / Под ред. Кнунянц И.Л. "Советская энциклопедия", 1988.

78. Физические величины / Под ред. Григорьева И.С., Мейлихова Е.З. -М.; Энергоатомиздат, 1991.

79. Зайдель А.Н., Островская Г.В., Островский Ю.И., Техника и практика спектроскопии, Наука, 1976.

80. Шиллер 3., Гаизинг У., Панцер 3. // Электронно-лучевая технология. Пер. с нем., Энергия. 1980.

81. Brewer L., Lamoreaux R.H // Atomic Energy Review, Special issue N7,1980, P.195-356.

82. Сплавы редкоземельных металлов, Гшнейдер К.А., Мир, 1965.

83. Ниженко В.И., Флока Л.К. Поверхностное натяжение металлов и сплавов: Справочник. М.: Металлургия. 1981.

84. Fred W. Paul, Phys. Rev, Vol.49, pp.156 tol62, 1936.Стр: 166

85. Бабичев А.П., Григорьев И.С., Дьячков А.Б., Лабозин В.П., Ковалевич166

86. Oak-Ridge National Laboratory Catalogue, 1995

87. Григорьев И.С., Лабозин В.П., Михайлов И.В. и др. Разделение изотопов неодима в атомном паре с помощью комплекса перестраиваемых импульсных лазеров на красителях, накачиваемых лазером на парах меди. -/ Отчет ИАЭ 70/6001, 1993.

88. I.S.Grigoriev, A.B.Diachkov, S.K.Kovalevich, V.P.Labosin, S.M.Mironov, S.A.Nikulin, A.V.Pesnia, V.A.Firsov, G.G.Shatalova, G.O.Tsvetkov, "AVLIS of neodymium", Proc. SPIE Vol.5121, p.406-410 (2003).

89. Avril R., Petit A., Radwan J., et. al., SPIE Vol.1859 Laser Isotope Separation (1993)/69.

90. Nishio R., Tuchida K., Tooma M., et. al., Journal of Applied Physics, Vol. 72(10), pp. 4548-4555, (1992).

91. Коган M.H. Динамика разреженного газа. M.: Наука, 1967.

92. Ralph Н. Page, Stephen С. Dropinski, Earl F. Worden Jr., et. al., SPIE Vol.1859 Laser Isotope Separation (1993) / 49.

93. Скворцов B.B. Изучение взаимодействия неодима с материалами тиглей. Лабораторный отчет, (1993).

94. Кухлинг X., Справочник по физике, Мир, 1985.

95. Грандштейн И.С., Рыжик И.М., Таблицы интегралов, сумм, рядов и произведений, ФизматГиз, 1969.

96. Григорьев И.С., Дьячков А.Б., ЛабозинВ.П., и др. Квантовая электроника т.34, №5 стр.447-450, (2004).

97. Ковалевич С.К., Лабозин В.П., Цветков Г.О., Журнал технической физики, т.75, вып. 1, (2005).