Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.14.03, кандидат технических наук Соколов, Андрей Николаевич

• Соколов, Андрей Николаевич
• кандидат технических наук
• 2005

Оглавление диссертации кандидат технических наук Соколов, Андрей Николаевич

Введение.

1. Анализ экспериментальных результатов и теоретических моделей ползучести, уплотнения и распухания диоксида урана.

1.1. Основные закономерности изменения скорости ползучести диоксида урана в термических условиях.

1.1.1. Зависимость скорости ползучести диоксида урана от напряжения и температуры.

1.1.2. Влияние отклонения от стехиометрического состава на скорость ползучести диоксида урана.

1.1.3. Зависимость скорости ползучести от размера зерна и пористости.

1.1.4. Влияние легирования на скорость ползучести диоксида урана.

1.2. Основные закономерности изменения радиационной скорости ползучести, распухания и уплотнения топлива на основе диоксида урана.

1.2.1. Зависимость скорости ползучести диоксида урана в условиях реакторного облучения от выгорания, напряжения, температуры и плотности деления.

1.2.2. Влияние структуры и состава топлива на скорость радиационной ползучести.

1.2.3. Распухание и уплотнение оксидного топлива.

1.2.4. Влияние легирования и размера зерна на распухание и выход ГПД.

1.3. Модели и механизмы, описывающие термическую ползучесть твердых тел.

1.3.1. Дислокационные модели ползучести.

1.3.2. Диффузионная ползучесть и скольжение по границам зерен.

1.3.3. Влияние на механические свойства поликристаллических тел межзеренной фазы. Оценка величины эффективного тензора вязкости поликристаллического тела.

1.3.4. Особенности механизмов деформации диоксида урана.

1.4. Модели, описывающие радиационную ползучесть твердых тел.

1.4.1. Механизм SIPA.

1.4.2. Петлевые механизмы.

1.4.3. Механизмы, учитывающие скольжение дислокаций.

1.4.4. Феноменологические модели ползучести диоксида урана под облучением.

1.5. Выводы.

2. Методики и экспериментальные средства для исследования механических свойств оксидного ядерного топлива.

2.1. Условия эксплуатации твэлов энергетических реакторов и технические требования к экспериментальным средствам.

2.2. Методика и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести.

2.2.1. Конструкция установки для исследования радиационной ползучести оксидного топлива.

4 2.2.2. Проектировочный теплофизический расчет установки «ПОСТ-УРАЛ-М».

2.2.3. Установка для исследования радиационного уплотнения и распухания оксидного топлива.

2.2.4. Проектировочный теплофизический расчет установки «РАСТ-УРАЛ».

2.3. Системы обеспечения, управления и регистрации данных внутриреакторных установок.

2.3.1. Система измерения деформации.

2.3.2. Система автоматизированного контроля и регулирования температуры.

2.3.3. Система нагружения и обеспечения атмосферы.

2.3.4. Программное обеспечение систем измерения и управления.

2.3.5. Характеристики разработанных установок.

2.5. Модернизация установки «КРИП-М» для исследования высокотемпературной ползучести ф оксидного топлива.

2.6. Выводы.

3. Экспериментальные результаты исследований механических свойств модифицированного топлива на основе диоксида урана.

3.1. Исследование механических свойств модифицированного топлива в термических условиях

3.1.1. Характеристики образцов.

3.1.2. Условия испытаний.

3.1.3. Результаты исследования термической ползучести модифицированного топлива.

3.1.4. Результаты исследования механических свойств модифицированного топлива при деформировании с постоянной скоростью.

3.2. Исследование радиационной ползучести модифицированного топлива.

3.2.1. Характеристики образцов.

3.2.2. Условия испытания образцов и методика исследования радиационной ползучести модифицированного топлива.

3.2.3. Методика определения эффективных температур при исследовании радиационной ползучести диоксида урана.

3.2.4. Результаты исследования радиационной ползучести модифицированного топлива.

3.3. Исследование радиационного уплотнения и распухания модифицированного топлива.

3.3.1. Характеристика образцов и условия облучения.

Ф 3.3.2. Результаты исследования радиационного уплотнения и распухания топлива.

3.4. Выводы.

4. Разработка моделей и рекомендации для обобщения и прогнозирования характеристик ползучести диоксида урана.

4.1. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести диоксида урана в термических условиях.

4.2. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести модифицированного диоксида урана.

4.3. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования характеристик радиационной ползучести диоксида урана.

4.4. Разработка расчетных рекомендаций для прогнозирования характеристик радиационной ползучести модифицированного диоксида урана.

4.6. Рекомендации для расчёта скорости ползучести топлива на основе диоксида урана в программах анализа работоспособности твэл.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Экспериментальное и расчетное обоснование использования оксидного топлива с низким сопротивлением деформированию в ТВЭлах энергетических реакторов»

Конкурентоспособность и эффективность использования топлива в энергетических реакторах определяется уровнем достигнутых выгораний. Современные конструкции твэлов должны обеспечить выгорание до 70 ГВт'сут./т. Увеличение длительности кампании требует разработки и лицензирования тепловыделяющих элементов с повышенным эксплуатационным ресурсом. Среди множества факторов, определяющих работоспособность твэлов при высоких выгораниях, важное место занимает проблема силового взаимодействия топлива и оболочки (ВТО). Снижение напряжений при ВТО приведёт к уменьшению повреждений оболочки и, соответственно, увеличению ресурса твэла. Нагрузки на оболочке могут быть снижены путем использования топлива с низким сопротивлением деформированию.

В связи с этим, главным направлением решения задачи обеспечения надежности твэлов при высоких выгораниях специалисты большинства стран производителей топлива считают использование в твэлах энергетических реакторов диоксида урана с добавками легирующих элементов [1-3]. Легирование направлено на снижение сопротивления деформированию топлива, для уменьшения механического взаимодействия топлива с оболочкой в стационарных и переходных режимах и на увеличение размера зерна для ограничения выхода продуктов деления.

Специалистами Японии, США, Франции, Германии проведены широкие исследования поведения твэлов с легированным топливом при выгораниях до 80 ГВт'сут/т [4-6]. Получены результаты по выходу продуктов деления, изменению размеров оболочки и топливного столба, изменению структуры краевой зоны таблеток из диоксида урана с добавками оксида ниобия, оксида титана, оксида хрома и алюмосиликатов. Показано улучшение характеристик работоспособности твэлов с модифицированным топливом. Несмотря на то, что модификация состава и структуры топлива направлена на снижение механического взаимодействия сердечника и оболочки, данные по основному параметру, характеризующему снижение сопротивления деформированию - радиационной ползучести отсутствуют.

Обоснование использования легированного диоксида урана в качестве топлива энергетических реакторов предполагает, прежде всего, изучение размерной стабильности таблеток в процессе облучения и закономерностей накопления пластических деформаций в условиях ползучести.

Работа выполнена в рамках межотраслевой программы сотрудничества Министерства образования РФ и Министерства РФ по атомной энергии по направлению «Научно -инновационное сотрудничество» (Приказ Министерства образования РФ № 4659 от 27.12.2002) и в рамках программы «АЭС и ЯЭУ нового поколения с повышенной безопасностью» (постановление правительства РФ №263 от 06.04.1996).

Нслыо работы явилось:

Разработка и усовершенствование экспериментальных средств для исследования процессов деформирования ядерного топлива. Получение, анализ и обобщение данных по ползучести, радиационному уплотнению и распуханию легированного диоксида урана для обоснования его использования в твэлах энергетических реакторов с повышенным эксплуатационным ресурсом.

Научная новизна работы заключается в следующем:

1.Разработаны методы и экспериментальные средства для исследования радиационной ползучести, уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива при проектных параметрах облучения в широком интервале температур.

2.Впервые проведены исследования и найдены закономерности изменения характеристик ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию от напряжения, температуры, плотности деления.

3.Впервые получены экспериментальные данные по радиационному уплотнению и распуханию диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

4.Разработаны модели и рекомендации для учёта ползучести сердечников из легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Практическая значимость работы:

1.Методики и экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания топлива внедрены на реакторе ИВВ-2М ФГУП «Институт реакторных материалов».

2.Результаты и расчётные рекомендации внедрены и используются в ФГУП ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара для анализа напряжённо-деформированного состояния, оценки ресурса и лицензирования твэлов.

Основные положения выносимые на защиту:

1. Разработанные и усовершенствованные экспериментальные средства исследования радиационной ползучести, радиационного уплотнения и распухания оксидного ядерного топлива.

2. Автоматизированные системы обеспечения испытаний.

3.Экспериментальные результаты исследования ползучести легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию и закономерности изменения характеристик ползучести от температуры, напряжения и плотности деления.

4.Экспериментальные результаты исследования радиационного уплотнения и распухания легированного диоксида урана с низким сопротивлением деформированию.

5.Модели деформирования диоксида урана, учитывающие влияние температуры, напряжения, плотности деления, структуры и состава на характеристики ползучести.

6.Расчётные соотношения для учёта ползучести в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Апробация работы. Результаты работы докладывались и обсуждались на: научных сессиях МИФИ-99 (Москва, 1999 г.), МИФИ-2000 (Москва,2000 г.), МИФИ-2002 (Москва, 2002 г.), МИФИ-2003 (Москва, 2003 г.), МИФИ-2004 (Москва, 2004 г.), конференции МАГАТЭ «Characterization and Quality control of nuclear fuels - CQCNF - 2000», (Hyderabad, 2002), конференции МАГАТЭ «Technical Committee Meeting on Improved Fuel Pellet Material and Designs» (Brussels, 2003), четвёртой конференции пользователей программного обеспечения CAD-FEM GmbH. (Москва, 2004. г.)

Заключение диссертации по теме «Ядерные энергетические установки, включая проектирование, эксплуатацию и вывод из эксплуатации», Соколов, Андрей Николаевич

3.4. Выводы

1. Исследовались образцы диоксида урана в виде тонкостенных цилиндров следующего состава: 1Юг + 0,25 мае. % муллита (28Юг ЗА^Оз) + 0,1 мае. % ИЬгОз. Плотность образцов изменялась от 10,4 до 10,5 г/см3, средний размер зерна - 15-16 мкм, кислородный коэффициент -2,0035. Оксиды ниобия образуют твердый раствор в диоксиде урана, алюмосиликат образует выделения по границам зерен.

2. Показано, что введение добавок приводит к увеличению скорости ползучести легированного топлива в 20 - 50 раз по сравнению с диоксидом урана штатной технологии. В интервале температур 1250 - 1450 °С, при напряжениях 10-40 МПа проведены исследования термической ползучести диоксида урана с добавками алюмосиликата и оксида ниобия. Определены закономерности изменения скорости ползучести от температуры и напряжения.

3. Анализ экспериментальных данных показал, что при низких напряжениях преобладают диффузионные механизмы деформации, а при более высоких - механизмы основанные на переползании дислокаций.

4. Скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в области низких температур 280-660 °С линейно зависит от приложенных напряжений и от плотности деления. Скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в интервале 320 - 660 °С не зависит от температуры. В области температур 660 -945 °С наблюдается переходной участок, на котором скорость ползучести постепенно увеличивается.

5. При температурах выше 945 °С наблюдается ползучесть, зависящая от температуры с энергией активации 246 кДж/моль.

6. В атермической области скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в 2,5 - 3,8 раза выше скорости ползучести топлива штатной технологии. В области термически активируемой ползучести увеличение скорости более существенно: в 4,5 раза при 945 °С и в 10-12 раз при больших температурах.

7. В эксперименте по изучению радиационного уплотнения и распухания легированного топлива, максимальное уменьшение высоты топливного столба наблюдалось при выгораниях (7 -10 1

8)10 дел/см . Абсолютное значение уменьшения высоты, вызванное уплотнением топлива, равно 79-81 мкм, что составляет 0,11 % от первоначального значения. Изменение объема образцов за счет радиационного уплотнения составило 0,33 %. Это значение существенно ниже принятых в техническом проекте твэла ВВЭР - 1000 допустимых изменений объема сердечника вследствие уплотнения.

8. Значение скорости распухания легированного топлива составило 0,59 % на один процент выгорания. Это соответствует общепринятой величине скорости распухания для диоксида урана штатной технологии за счет накопления твердых продуктов деления.

4. Разработка моделей и рекомендации для обобщения и прогнозирования характеристик ползучести диоксида урана

4-1)

4.1. Разработка модели и расчетных рекомендаций для обобщения и прогнозирования скорости ползучести диоксида урана в термических условиях

Анализ экспериментальных данных по термической ползучести диоксида урана показал, что скорость ползучести линейно зависит от напряжений при ст < 40 МПа. При больших напряжениях наблюдается степенная зависимость с показателем степени 4-5. При низких напряжениях скорость ползучести обратно пропорциональна квадрату размера зерна. Энергия активации ползучести близка к энергии активации диффузии урана по вакансионному механизму. Эти закономерности позволяют утверждать, что в области низких температур ползучесть контролируется диффузионным механизмом типа Набарро - Херринга, при более высоких напряжениях -процессами переползания дислокаций. Следовательно, в широком интервале изменения напряжений скорость ползучести может быть описана суммой двух членов [63]: аПоРу р а45Ру

Ш2 + кт4Ш[1У5 ' где аир- постоянные, зависящие от степени релаксации касательных напряжений на границе зерна (а=13, Р=2,5 при отсутствии скольжения по границам зерен, но эти коэффициенты могут изменяться); Q- атомный объем, равный 4-10" м ; ¿=1,38-10'23 Дж/К; (1 - размер зерна; Ру -коэффициент объемной диффузии; Г - абсолютная температура; Ъ- вектор Бюргерса; N - плотность подвижных дислокаций (или плотность источников); ц - модуль сдвига.

Диоксид урана является ионным соединением. При этом, кристалл должен быть электрически нейтральным, что определяет соотношение между концентрациями вакансий анионов и катионов, и суммарный поток при движении дефектов должен быть равен нулю. Это определяет соотношение между потоками анионов и катионов. В выражении (4.1) вместо Ру необходимо использовать эффективный коэффициент диффузии Д,фф

Для соединения иОг+х, в котором частицы обоих сортов диффундируют по вакансионному механизму, эффективный коэффициент диффузии будет иметь вид [110]: г, 3 Але/Ало (* 2\ фф ~ 2Р + Р ' { } где Рц!и, В5С1о -коэффициенты самодиффузии точечных дефектов в урановой и кислородной подрешетке соответственно. Коэффициенты самодиффузии расчитываются по соотношениям:

4.3)

ЫО '

4.4)

АмУ = ВууСуу ,

ВуЗС1о = Ву0 СУ0 , ^ыо = Вуо Суо , А*</ — ВшС1и, где Иу^и, А^сл Ок<ю, А«ю - коэффициенты самодиффузии вакансий и интерстиций урана и кислорода. Расчет коэффициентов самодиффузии можно выполнить, зная концентрации дефектов:

4.5)

4.6)

4.7)

4.8) где Буц, Буо - коэффициенты диффузии катионов урана и анионов кислорода по вакансионному механизму, а Бщ, До - коэффициенты диффузии соответственно анионов урана и катионов кислорода по механизму вытеснения; С у и, Сщ - концентрация вакансий и интерстиций урана, Суо, Сю - концентрация вакансий и интерстиций кислорода.

Расчет коэффициентов диффузии катионов урана и анионов кислорода по вакансионному механизму можно проводить по следующим формулам [102]:

Пуу =-^а2Л/гиех Р

АН

Ути кТ ЬНутО Л кТ ехр ехр АБ,

Ути а°УтО

4.9)

4.10) где а-параметр решетки, /о - собственная частота колебаний; /уи, /га - корреляционный геометрический фактор соответственно для вакансий урана и кислорода; АНутц, АНуто -энтальпия активации миграции вакансий урана и кислорода; А3утц, АЯуто, -энтропия активации миграции вакансий урана и кислорода.

Расчет коэффициентов диффузии катионов урана и анионов кислорода по механизму вытеснения можно проводить по следующим формулам

АV = тт^УоЛ/ ехР

12

1 .2

ЛЯ„ т11 кТ ехр

А5, ыи а ехр

АЯ,

1тО кТ ехр

А51, тО

4.11)

4.12) где /¡и,/ю - корреляционный геометрический фактор для интерстиций урана и кислорода; АН^ц, ЬЛто - энтальпия миграции интерстиций урана и кислорода; А5,т(л А5/то - энтропия миграции интерстиций урана и кислорода.

В чистом диоксиде урана (концентрация примесей много меньше термодинамической концентрации вакансий) существуют следующие виды дефектов: пары Френкеля кислорода, пары Френкеля урана и дефекты Шоттки, представляющие собой нейтральную тривакансию из одной вакансии урана и двух кислорода. Закон действующих масс, связывающий концентрации разного сорта дефектов позволяет составить уравнения, описывающие дефекты, образованные атомами урана (вакансии и интерстиции) [63,111]:

АН,

Суи С ¡и — ехР ехр ¡и кТ К

А"

4.13) где Д5д/, АН/и - энтропия и энтальпия образования пары Френкеля для урана, к - постоянная Больцмана, Т - температура.

Уравнение, описывающее дефекты, образованные атомами кислорода (вакансии и интерстииции):

Суо ~ ^ф f AS jo exp

АН jo kT K

JO'

4.14) где АН/о - энтропия и энтальпия образования пары Френкеля для кислорода.

Уравнение, описывающее образование пары Шоттки (т.е. на отрицательную заряженную вакансию урана приходится две положительно заряженных вакансии кислорода):

С VU Суо ~ ехР

AS. exp -•

АЯ, kT К su '

4.15) где А«^, ДЯ5 - энтропия и энтальпия образования пары Шоттки.

Систему уравнений (4.13-4.15) необходимо дополнить условием электронейтралыюсти. Учитывая, что концентрация точечных дефектов урана (вакансий и интерстиций) пренебрежимо мала по отношению к концентрации точечных дефектов кислорода, условие электронейтральности можно записать в следующем виде: х = 2{Сю-СУ0). (4.16)

Решая систему уравнений можно рассчитать все неизвестные величины (все концентрации дефектов). В итоге получим:

Сю = (4 К jo )/(jx2+16К/0 - х), = (л]х2+\6К/0-х)/4, i+lôK^-xjyilôK SU J'

Cw = {\6Ksu)l^{jx2 +\6KJ0 -xj

4.17)

5. Заключение

1. Для исследования радиационной ползучести оксидного топлива в условиях облучения применительно к реактору ИВВ-2М разработана внутриканальная установка «ПОСТ-УРАЛ-М». Выбранные конструктивные параметры обеспечивают уровень температур в диапазоне 200 -1100°С при энерговыделениях 200-600 Вт/см3. Установка внедрена в ФГУП ИРМ.

2. Для исследования радиационного уплотнения и распухания оксидного топлива применительно к реактору ИВВ-2 разработана внутриканальная установка «РАСТ-УРАЛ». Выбранные конструктивные параметры обеспечивают уровень температур в диапазоне 200 - 700 л и при энерговыделениях 200-600 Вт/см . Установка внедрена в ФГУП ИРМ.

3. Разработан и создан комплекс измерительных систем для автоматизированного контроля и регулирования температуры, измерения деформации, сбора и регистрации данных в ходе реакторного эксперимента.

4. Проведена модернизация установки «КРИП-М» для исследования характеристик ползучести оксидного топлива. Перекомпоновка системы измерения деформации и введение компенсации температурных расширений удлинительных штоков, привели к существенному повышению точности измерения деформации образца.

5. Установлено, что комплексное легирование диоксида урана смесью стеклообразующих оксидов, включающих оксиды кремния и железа в концентрации до 0,25 мае. % и оксидом ниобия в концентрации до 0,2 мае %, приводят к увеличению скорости термической ползучести в 15-30 раз в области температур 1200-1500 °С, при сжимающих напряжениях до 40 МПа.

6. Показано, что топливо, легированное 0,25 мае. % (28102 ЗАЬОз) и 0,1 мае. % №205 , имеет лучшую размерную стабильность на начальной стадии облучения по сравнению с диоксидом урана без добавок. Максимальное уменьшение высоты топливного столба равно 0,11%, что соответствует изменению объема на 0,33%.

7. Показано, что скорость радиационной ползучести топлива, легированного 0,25 мае. % (2БЮг ЗАЬОз) и 0,1 мае. % МэгОб, в интервале 320 - 660 °С не зависит от температуры. При температурах выше 945 °С наблюдается термоактивированная ползучесть с энергией активации 246 кДж/моль. В атермической области скорость радиационной ползучести топлива с низким сопротивлением деформированию в 2,5 - 3,8 раза выше скорости ползучести топлива штатной технологии. В области термически активируемой ползучести скорость увеличивается в 10-12 раз.

8. Показано, что топливо из легированного диоксида урана отвечает критерию по размерной стабильности, принятому для твэлов энергетических реакторов. Его сопротивление деформированию в зависимости от условий эксплуатации в 2,5-30 раз ниже, чем для диоксида урана штатной технологии.

9. Разработаны и верифицированы расчётные рекомендации, описывающие термическую и радиационную ползучесть штатного и легированного топлива. Предложенные соотношения пригодны для расчёта термической и радиационной скорости ползучести, штатного и легированного топлива, в зависимости от плотности деления, температуры, напряжения, пористости, размера зерна и кислородного коэффициента, используются в программах анализа работоспособности и лицензирования твэлов.

Список литературы диссертационного исследования кандидат технических наук Соколов, Андрей Николаевич, 2005 год

1. Gerhard Hottenrott "clear Fuel for BWR and PWR Near the Optimum?" Proc. On Inter. Conf. Nuclear Fuel for Today and Tomorrow Experience and Outlook. Top Fuel - 2003, March 16 - 19, 2003, Germany.

2. Rosa L. Yang "Fuels for the Next Generation Nuclear Power Plants" Ibid.

3. Tsukuda Y. at all "Irradiation Test of PWR High Burnap Fuel in Halden Reactor" Ibid.

4. Davies J.H., Vaidyanathan S., Rand R.A. Modified U02 fuel for high burnups. // Top Fuel 99, Proc. of the Conf., Avignon, France 13-15, September 1999.

5. Hirai, Shirai, Davies e.t.c. Perfomance of improved U02 pellets at high burnup. ibid.

6. Cannon R.W., Langdon T.G. Review creep of ceramics. Part 1 Mechanical characteristics // Journal of materials science, V. 18 ,1983, p. 1-50.

7. Wolfe R.A., Kaufman S.F., Rprt. No WAPD-TM-587. Bettis Atomic Power Laboratory, Pittsburgh, Pennsylvania, 1967.

8. Bohaboy P.E., Asamoto R.R., Conti A.E., Rprt. No. GEAP-10054. General Electric Breeder Reactor Development Operation. Sunnyvale, California, 1969.

9. Bohaboy P.E, Evans S.K. // Plutonium 1970 and other actinides. Edited by Miner W.N. The Metallurgical Society of AIME, New York, 1970. p.479.

10. Marples J.A.C, Hough A. // Plutonium 1970 and other actinides. Edited by Miner W.N. The Metallurgical Society of AIME, New York, 1970. p.497.

11. Perrin J.S. Irradiation-induced creep of uranium dioxide.// J. of Nucl. Mater., V. 39, 1971, p.175-182.

12. Langdon T.G. Creep mechanisms in stoichiometric uranium dioxide.// J. of Nucl. Mater., V. 38, 1971, p.88-92.

13. Seltzer M.S.,Clauer A.H. and Wilcox B.A. The influence of stoichiometry on compression creep of polycrystalline U02+J // J. of Nucl. Mater., V. 44,1972, p. 331-336.

14. Burton and G.L. Reynolds. // Physical Metallurgy of reactor. Edited by J.E. Harris and E.C.Sykes. The metal Society. London, 1975. p.87.

15. Burton B. // Thermodynamics of nuclear Materials 1974, V. 1. The International Atomic Energy Agancy, Vienna, 1975, p.415.17