Динамика температурных полей при направленном синтезе борсодержащих материалов для ядерных установок тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.14, кандидат физико-математических наук Исаченко, Дмитрий Сергеевич

• Исаченко, Дмитрий Сергеевич
• кандидат физико-математических наук
• 2009

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Исаченко, Дмитрий Сергеевич

Введение.

Глава 1. Использование технологии самораспространяющегося высокотемпературного синтеза для создания функциональных борсодержащих материалов.

1.1. Использование керамических материалов в атомной науке и технике.

1.2. Направленный самораспространяющийся высокотемпературный синтез.

1.3. Основные направления математического моделирования

СВС-процессов.

Выводы.

Глава 2. Модель теплового состояния образцов при горении двухкомпонентных борсодержащих СВС-систем.

2.1. Постановка задачи.

2.2. Расчет температуропроводности в рамках модели теплового состояния.

2.3. Расчетное определение высокотемпературных теплоемкостей.

2.4. Параметры источника тепловыделения и влияние геометрии образцов на тепловые режимы горения.

2.4.1. Кольцевой фронт горения.

2.4.2. Плоский фронт волны горения.

2.5. Результаты расчетно-теоретического анализа при синтезе двухкомпонентных борсодержащих систем.

Выводы.

Глава 3. Расчетно-теоретический анализ влияния основных факторов управления СВС-процессом.

3.1. Влияние плотности исходной системы на формирование температурных полей при протекании СВС.

3.2. Влияние величины энерговыделения, протекающих СВС-реакций, на тепловое состояние системы.

3.2.1. Динамика температурных полей, реализующихся при горении борсодержащих СВС-систем при нагружении реакционно-способными добавками.

3.2.2. Динамика температурных полей, реализующихся при горении борсодержащих СВС-систем при нагружении инертными добавками.

3.3.Тепловое состояние борсодержащих СВС-систем при изменении начальной температуры процесса.

Выводы.

Глава 4. Экспериментальное изучение влияния параметров подготовки и проведения СВ-синтеза на формирование температурных полей.

4.1 .Приборы и техника проведения эксперимента.

4.2. Тепловые режимы получения материалов на основе борида ' вольфрама и карбида бора.

4.3. Влияние реакционно-способных добавок на тепловые режимы и свойства конечного продукта.

4.4. Сравнительный анализ результатов расчетных и лабораторных экспериментов по синтезу борсодержащих материалов.

Выводы.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Динамика температурных полей при направленном синтезе борсодержащих материалов для ядерных установок»

Актуальность работы

В соответствии с программой развития атомного энергопромышленного комплекса России на 2007 - 2010 годы и на перспективу до 2015 года, утвержденной Правительством Российской Федерации планируется реализация ускоренного развития атомного энергопромышленного комплекса для обеспечения геополитических интересов страны. Одной из составляющих данной проблемы являются-вопросы, связанные с созданием новых материалов для ядерных установок различного целевого назначения, а также уже эксплуатируемых материалов, но с использованием нетрадиционных технологий получения.

Одной из таких технологий является самораспространяющийся высокотемпературный синтез, открытый академиком А.Г. Мержановым и его научной школой. Суть метода СВС заключается в способности ряда химических элементов и соединений вступать в экзотермическую реакцию, распространяющуюся по объему материала в волновом режиме.

В свою очередь, работа в условиях ядерных установок налагает жесткие требования на свойства синтезируемых материалов. В связи с этим возникает необходимость рассмотрения СВС как направленного синтеза материалов, режимы подготовки и реализации которого дают возможность получить материалы с заданным сочетанием свойств.

Накопленный опыт позволил сформулировать основные этапы реализации направленного СВС материалов ядерных установок:

• поиск систем элементов и соединений, способных обеспечить требуемые свойства;

• определение принципиальной возможности создания таких материалов в режиме СВС;

• эксперименты по синтезу необходимого материала на основе расчетно-теоретического анализа;

• определение технологических приемов, обеспечивающих изготовление элементов различных конструкций из полученных материалов, и их стендовые испытания в условиях, имитирующих реальные воздействия.

С другой стороны свойства материалов во многом определяются их фазовым составом. Дело осложняется тем, что вследствие многостадийности фазообразования при прохождении волны горения имеет место образование в структуре материалов большого числа фазовых составляющих, что не обеспечивает требуемого сочетания свойств конечного продукта. Поэтому важно уже на предварительном этапе проведения СВС рассмотреть формирование температурных полей ■ при распространении волны горения и провести анализ факторов, влияющих на ее динамику. В связи с этим было предложено дополнить подход к направленному синтезу еще одним предварительным этапом:

• расчетно-теоретический анализ факторов управления процессом СВС на основе рассмотрения динамики температурных полей при прохождении волны горения.

Цель работы

Разработка методов управления процессом СВС борсодержащих материалов для ядерных установок на основе расчетно-теоретического анализа динамики температурных полей при распространении волны горения.

Основное требование, предъявляемое к модели, состоит в адекватности технологическому процессу при универсальности в отношении состава среды и условий проведения самораспространяющегося высокотемпературного синтеза.

Для достижения поставленной цели необходимо решить следующие задачи:

1. Разработка численной модели теплового состояния образцов на основе решения нестационарного уравнения теплопроводности с подвижным источником тепловыделения.

2. Определение закономерностей формирования температурных полей в объеме образца при прохождении волны горения.

3. Расчетно-теоретический анализ влияния параметров подготовки исходной шихты борсодержащих материалов на тепловое состояние образцов в процессе их синтеза.

4. Экспериментальное определение параметров подготовки и проведения процесса СВС в двухкомпонентных борсодержащих системах.

Научная новизна

1. Впервые на основании решения нестационарного уравнения теплопроводности с подвижным источником тепловыделения разработана модель теплового состояния двухкомпонентных борсодержащих СВС-систем, позволяющая установить корреляционные связи между параметрами подготовки исходной шихты и динамикой формирования температурных полей при синтезе.

2. Расчетным и экспериментальным путем установлено, что режим распространения волны горения определяется значением геометрического параметра HID (Н - высота образца, мм, D диаметр образца, мм).

3. Расчетным путем получены и проанализированы закономерности формирования температурных полей при направленном самораспространяющемся высокотемпературном синтезе борсодержащих материалов для ядерных установок.

4. Впервые разработана методика прогнозирования основных параметров подготовки и проведения синтеза борсодержащих двухкомпонентных материалов (плотность реакционной системы, концентрационные пределы нагружения исходной системы реакционно-способными добавками, начальная температура реакционной системы, концентрационные пределы разбавления инертными добавками).

5. Установлено удовлетворительное согласие экспериментальных результатов по синтезу борсодержащих материалов с результатами, полученными в ходе численного расчета, что позволяет разработать методику получения материалов с заданными свойствами в режиме СВС.

Практическая значимость

На основании комплекса расчетных и лабораторных экспериментов разработана методика направленного СВС класса двухкомпонентных борсодержащих материалов для использования в ядерных установках. Результаты работы использованы при выполнении научно-технических программ: программа Рособразования РФ «Целевая финансовая поддержка для развития приборной базы научных исследований», программа Российского фонда фундаментальных исследований «Разработка естественно-научных основ комплекса технологии ядерных топливных элементов с дополнительным барьером безопасности». Результаты диссертационной работы внедрены в учебный процесс подготовки -. инженеров-физиков по специальности «Ядерные реакторы и энергетические установки», что подтверждается справкой об использовании результатов. Сформулированные выше цели и задачи исследования определили структуру работы.

На защиту выносятся

1. Математическая модель определения теплового состояния борсодержащих СВС-систем с учетом геометрии исходных образцов и подвижного источника тепловыделения.

2. Результаты численных экспериментов по определению влияния плотности исходного образца, концентрационных пределов нагружения исходной шихты компонентов, степени разбавления инертными добавками и начальной температурой процесса на динамику формирования температурных полей в процессе направленного синтеза двухкомпонентных борсодержащих СВС-систем.

3. Сравнительный анализ параметров подготовки и проведения самораспространяющегося высокотемпературного синтеза, полученных в ходе экспериментов по синтезу борсодержащих материалов, и факторов управления СВС на стадии подготовки исходной шихты, установленных в рамках ,модели теплового состояния.

Апробация работы

Материалы работы были представлены и докладывались на следующих конференциях:

• X Юбилейной международной практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Современная техника и технологии», Томск, 2004 г. [7];

• научно-практической конференции молодых работников СХК «Молодежь ЯТЦ: наука и производство», г. Северск, 2005 г. [8]; I молодежной конференции на Ленинградской АЭС, г. Сосновый Бор, 2005 г. [9];

• Ш международной научно-практической конференции «Физико-технические проблемы атомной энергетики и промышленности», г. Томск, 2005 г. [10];

• конференции «Инновации в атомной отрасли: проблемы и решения», г. Северск, 2006 г. [И];

• конференции «Полярное сияние — 2006: «Ядерное будущее: безопасность, экономика и право», г. Санкт-Петербург, 2006 г. [12];

• IV международной практической конференции «Физико-технические проблемы атомной энергетики и промышленности», г. Томск, 2007 г. [13];

• ХШ Международной научно-практической конференции студентов и молодых ученых «Современные техника и технологии», г. Томск,

2007 г. [14];

• научно-практической конференции молодых специалистов и аспирантов «Молодежь ЯТЦ: наука и производство», г. Северск, 2007 г. [15];

• XI международной молодежной конференции «Полярное сияние —

2008 «Ядерное будущее: технологии, безопасность и экология», г. Санкт-Петербург, 2008 г. [16];

• XIV Международной научно-практической конференции студентов, аспирантов и молодых ученых «Современные техника и технологии», г. Томск, 2008 г. [17];

• XIV Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых «ВНКСФ-14», г. Екатеринбург, 2008 г [18].

Объем и структура работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка используемой литературы. Материал работы изложен на 129 страницах, включая 45 рисунков и 20 таблиц. Библиографический список включает 70 наименований.

Заключение диссертации по теме «Теплофизика и теоретическая теплотехника», Исаченко, Дмитрий Сергеевич

Выводы

1. Отработаны основные этапы технологического процесса получения композиционных материалов на основе борида вольфрама и карбида бора в режиме СВС.

2. Установлено, что введение модифицирующих добавок позволяет избежать многофазности конечного продукта, что позволило улучшить свойства конечного материала. В качестве модифицирующей добавки использовались композиции на основе соединения Ni-Al.

3. В сочетании с лабораторными экспериментами определено, что при рассмотрении влияния начальной температуры процесса необходим учет кинетики химических реакций, реализующихся в исследуемых системах.

4. Установлено удовлетворительное согласие расчетных и экспериментальных данных по синтезу борсодержащих материалов, что позволяет применять разработанную модель теплового состояния для направленного синтеза других двухкомпонентных СВС-систем.

Заключение

1. Обосновано, что при создании борсодержащих материалов ядерных установок с заданным сочетанием свойств в режиме СВС, необходимо на предварительном расчетном этапе учитывать динамику температурных полей, реализующихся при прохождении в объеме материала волны горения.

2. Разработана математическая модель теплового состояния двухкомпонентных борсодержащих СВС-систем с движущимся источником энерговыделения, позволяющая определить температуру процесса как функцию основных факторов управления СВС на стадии подготовки шихты: плотность исходной реакционной системы, величина энерговыделения и начальная температура процесса.

3. Расчетным путем установлено, что режим распространения волны горения определяется геометрическим параметром HID (где Н — высота образца, D — диаметр образца): при значениях геометрического параметра меньше 0,5 реализуется кольцевой фронт волны горения, при значениях геометрического параметра больше 1 реализуется плоский фронт волны горения, при значениях геометрического параметра, лежащих в пределах от 0,5 до 1 нет определенности, горение может инициироваться как на торцах, так и на боковой поверхности. Полученные результаты удовлетворительно согласуются с результатами лабораторных экспериментов по синтезу вольфрам борсодержащих и карбид борсодержащих материалов.

4. В рамках разработанной модели теплового состояния установлены минимальные пределы значения плотности исходной системы, обеспечивающие реализацию процесса горения в рассматриваемых системах. Так для системы W-B синтез не осуществляется при плотностях ниже 2500 кг/м3, а для системы В-С - ниже 1200 кг/м3, что удовлетворительно согласуется с результатами лабораторных экспериментов по синтезу материалов на основе борида вольфрама и карбида бора, для которых минимальные значения плотностей составляют 3000 кг/м3 и 1300 кг/м3, соответственно.

5. Расчетным путем установлено, что введение в исходную шихту реакционно-способных никель-алюминиевых добавок приводит к изменению процесса фазообразования при горении вольфрам-бор содержащих СВС-систем. При этом введение указанных добавок в количестве 10-20% вес. обеспечивает сдвиг фазового состава синтезируемого материала в сторону преимущественного образования фазы борида вольфрама, минуя низкотемпературные фазовые составляющие WB2 и W2B5.

6. В сочетании с лабораторными экспериментами определенно, что при рассмотрении влияния начальной температуры процесса необходим учет кинетики химических реакций, реализующихся в исследуемых системах.

7. Удовлетворительное согласие расчетных и экспериментальных данных по синтезу борсодержащих материалов позволяет применять разработанную модель теплового состояния для направленного синтеза других двухкомпонентных СВС-систем.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Исаченко, Дмитрий Сергеевич, 2009 год

1. Энциклопедия «Машиностроение». Том IV-25. «Машиностроение ядерной техники». В 2-х книгах. Под редакцией Е.О. Адамова. Издательство: Машиностроение. 2005.

2. Мержанов А.Г. Самораспространяющийся высокотемпературный синтез / «Физическая химия»: Современные проблемы. Ежегодник. Под ред. Я.М. Колотыркина М.: Химия, 1983. С.6-45.

3. А.Г. Мержанов. Теория безгазового переноса. // Archiwum Procesow Spalana, 1974, 5, №1, С. 17-39.

4. Мержанов А.Г., Хайкин Б.И. О горении вещества с твердыми реакционным слоем. // Доклад. АН СССР, 1967, 173, № 6, С. 13821385.

5. Демянюк Д.Г., Долматов О.Ю. Направленный синтез и использование нетрадиционных катодных материалов // Известия ВУЗов. Физика, 2000, Т. 43, №5. С. 134-141.

6. Годовых А.В., Демянюк Д.Г., Долматов О.Ю., Исаченко Д.С. Расчетный анализ распространения волны горения // Тез.Ш международная научно-практическая конференция «Физико-технические проблемы атомной энергетики и промышленности». Томск: Изд-во ТПУ. 2005.

7. Годовых А.В., Демянюк Д.Г., Исаченко Д.С. Расчетный анализ распространения волны горения при синтезе борсодержащих систем // Сборник тезисов и докладов I молодежной конференции на Ленинградской АЭС. Сосновый Бор. 2005.

8. Волжанкин В.В., Демянюк Д.Г., Долматов О.Ю., Исаченко Д.С. Использование СВС для получения функциональных материалов ядерно-энергетических установок // Сборник материалов конференции: «Инновации в атомной отрасли: проблемы и решения». Северск. 2006.

9. Демянюк Д.Г., Долматов О.Ю., Исаченко Д.С. Кольцевой фронт горения, реализующийся при синтезе борида вольфрама // Тез. XIV Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых в 1 т. Т. 1. — Екатеринбург — Уфа: Изд-во АСФ России, 2008.

10. Бойко В.И., Демянюк Д.Г., Долматов О.Ю., Шаманин И.В., Исаченко Д.С. Использование порошков цветных металлов для модификации свойств функциональной керамики физико-энергетических установок // Цветные металлы. № 4, 2006. - С.69-72.

11. V. I. Boyko, D. G. Demyanyuk, О. Yu. Dolmatov, D. S. Isachenko, I. V.

12. Shamanin Usage of powders of non-ferrous metals for modification of properties of functional ceramics of physical power installations // Non-ferrous metals, Nol, 2007.

13. Рисованный В.Д., Варлашова E.E., Захаров A.B. Поглощающие материалы па основе диспрозия и гафния для водо-водяных реакторов. / Сборник трудов НИИАР. Вып.2, 2000.

14. Реакторное материаловедение. Коллектив авторов. Под ред. Д.М. Скорова. М.: Атомиздат. 1968. - 38В с.

15. Жиганов А.И. Гузеев В.В., Андреев Г.Г. Технология диоксида урана для керамического ядерного топлива. Томск: STT, 2002. 328 с.29.3аймовский А.С, Калашников В.В., Головнин И.С. Тепловыделяющие элементы атомных реакторов. — М.: Атомиздат, 1966. 519 с.

16. Копел^ман Б. Материалы для ядерных реакторов. -М.: Госатомиздат, 1962. -495 с.

17. Герасимов В.В. Монахов А.С. Материалы ядерной техники. V М.: Энергоиздат. 1982.-288с.

18. Технология материалов в приборостроении. Под ред. А.Н. ( Малова, М, Машиностроение, 1969, 440 с.

19. Hardt А.Р., Holsinger R.W. Combust. Flame. 21, 91-97. 1973.

20. Borovinskaja I.P., Combustion and Explosion, Proceeding of the 4th All Union Symposium on Combustion and Explosion. Nauka. 1977. p. 138.

21. Кубавара. / Сборник публикаций по исследованию обработки материалов. Университет Сёко. 1991.

22. Самарский А.А. Введение в теорию разностных схем. М.: Наука: Физико-математическая лит-ра, 1971

23. Амосов А.А., Дубинский Ю.А., Копченова Н.В. Вычислительные методы для инженеров: Учеб. пособие. М.: Высш. шк., 1994.

24. Merzhanov A.G., Khaikin B.I. Prog.Energy Combust. Sci. 14, 1-98.1988.

25. Chomak J., Combustion, A Study in Theory, Fact and Application, Abacus. Chap. 10. New York. 1990.

26. Макино А. Сборник 28-го японского симпозиума по горению. 1990. С.245-256.

27. Шкирко В.М., Боровинская И.П. Процессы горения в химической технологии и металлургии // Под редакцией А.Г. Мержанова. Черноголовка: 1975. ?

28. Химия синтеза сжиганием // под ред. М. Коидзуми. Пер. с японск. -М.: Мир, 1998.

29. Мержанов А.Г., Столин А.М. Силовое СВС-компактирование и высокотемпературная реодинамика // ИФЖ. 1992. - Т.63. - №5. -С.515-516.

30. Франк-Каменецкий Д.А. Диффузия и теплопередача в химической кинетике. М.: Наука, 1987.

31. Итин В.И., Найбороденко Ю.С. Высокотемпературный синтез интерметаллических соединений. Томск: Изд-во ТГУ, 1989. - 214 с.

32. Новиков Н.П., Боровинская Н.П., Мержанов А.Г. Термодинамический анализ реакций самораспространяющегося высокотемпературного синтеза // Процессы горения в химическойтехнологии и металлургии. Черноголовка, 1975. С.174—188.

33. Физические величины: Справочник. Бабичев А.П., Бабушкина Н.А и др. М.: Энергоатомиздат, 1991.

34. Особо тугоплавкие элементы и соединения: Справочник. М.: Металлургия, 1970.

35. Физико-химические и технологические основы саморспростраюпцегося высокотемпературного синтеза. Левашов Е.А., Рогачев А.С., Юхвид В.И., И.П. Боровинская. М.: Издательство БИНОМ, 1999. - 176 с.

36. Гусев Н.Г., Климанов В.А., Машкович В.П. и др. Защита от ионизирующих излучений: В 2т. Т.1. Физические основы защиты от ионизирующих излучений. М.: Энергоатомиздат, 1989. - 512 с.

37. Антонова М.М. Свойства гидридов. Киев. Наукова думка. 1965. 61 с.

38. Гусев Н.Г., Климанов В.А., Машкович В.П. и др. Защита от ионизирующих излучений: В 2т. Т.2. Защита от излучений ядерно-технических установок. М.: Энергоатомиздат, 1989. - 352 с.

39. Гордеев И.В., Кардашев Д.А., Малышев А.В. Ядерно-физические константы. М.: Госатомиздат, 1963. - 507 с.

40. Инженерный расчет защиты атомных электростанций / Под ред. А.П.Веселкина, Ю.А.Егорова. М.: Атомиздат, 1976. - 296 с.

41. Справочник по электротермическим процессам / Б.И. Емлин, М.И. Гасик. М.: Металлургия, 1978. - 288 с.

42. Bojko V.I., Dolmatov O.Yu., Shamanin I.V., Yushitsin K.V. High-currentemitters synthesized by technological combustion г // Instruments and Experimental Techniques. V. 36. - № 5. 1993. - P. 790-792.

43. Bojko V.I., Dolmatov O.Yu., Shamanin I.V., Kadlubovich B.E. A composite explosive emission cathode made from a metal ceramic with lanthanum and titanium borides // Instruments and Experimental Techniques. V. 38. - №2, 1995. - P. 272-274.

44. Бойко В.И., Долматов О.Ю., Шаманин И.В., Нужин О.А. Направленный самораспространяющийся высокотемпературный синтез ряда взрывоэмиссионных металлокерамических материалов // Физика горения и взрыва. Т. 32. - N° 1. 1996. - С.58-65.

45. Горелик С.С., Расторгуев JI.H., Скаков Ю.А. Рентгенографический и электронооптический анализ. М.: Металлургия, 1970. - 107 с.

46. Нараи-Сабо И. Неорганическая кристаллохимия. Будапешт: Изд-во АН Венгрии, 1969. - 504 с. - г

47. Гусев Н.Г., Кимель JI.P., Машкович В.П., Пологих Б.Г., Суворов А.П. Защита от ионизирующих излучений. М.: Атомиздат, 1969. - 471' с.

48. Третьяков Ю.Д., Лепис X. Химия и технология твердофазных материалов. Часть 1. М.: Издательство МГУ, 1985, - 254 с.

49. Гончаров В. В. Действие облучения на графит ядерных реакторов. -М.: Атомиздат, 1978.

50. Кирсанов В.В. Процессы радиационного дефектообразования в металлах. М.: Энергоатомиздат, 1985.

51. Thompson М., Wrights J. Nuclear Materials V. 16, 1965. p. 146

52. Ершов Ю.И., Шихов С.Б. Математические основы теории переноса. Т.1 Основы теории. М.: Энергоатомиздат, 1985. - 232 с.

53. Серебрякова Т.И., Неронов В.А., Пешев П.Д. Высокотемпературные бориды, 1991.