Динамические эффекты в формировании автоионизационных резонансов тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.02, кандидат физико-математических наук Кулов, Михаил Андреевич

• Кулов, Михаил Андреевич
• кандидат физико-математических наук
• 2005

Оглавление диссертации кандидат физико-математических наук Кулов, Михаил Андреевич

Содержание.

Введение.

Глава 1. Фотоионизация атомов и ионов.

1.1. Экспериментальные методы исследования фотоионизации.

1.2. Многоэлектронные корреляции.

Глава 2. Методы расчета сечения фотоионизации.

2.1. Взаимодействие атома с электромагнитным полем и сечение фотоионизации.

2.2. Одночастичный базис Хартри - Фока.

2.3. Диаграммная техника Фейнмана - Голдстоуна.

2.4. Приближение случайных фаз с обменом.

2.5. Автоионизационный резонанс.

2.6. Уравнение Дайсона для собственно-энергетической части функции Грина.

2.7. Взаимодействие "две частицы — две дырки" в эффективном электронном взаимодействии.

Глава 3. Автоионизационные резонансы 4$~14р61чр в изоэлектронной последовательности криптона.

3.1. Влияние динамической поляризуемости.

3.2. Влияние динамической поляризации.

3.3. Влияние динамической экранировки.

Глава 4. Автоионизационные резонансы мр в атомах щелочных металлов.

4.1. Влияние динамической поляризуемости.

4.2. Влияние динамической поляризации.

4.3. Влияние динамической экранировки.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Динамические эффекты в формировании автоионизационных резонансов»

Актуальность темы.

Большинство наших знаний о микромире почерпнуто из анализа взаимодействия электромагнитного излучения с веществом. Одним из фундаментальных процессов, изучение характеристик которого является важной научной задачей, является фотоэффект. Поскольку слабое электромагнитное поле не искажает сами волновые функции атома, а приводит лишь к переходу между состояниями, изучение фотоионизации дает возможность получить данные об атомных волновых функциях, а, значит, и об электронных процессах в атоме. Для этого необходимо комплексное исследование процесса: с одной стороны, экспериментальное изучение фотоионизации, а с другой — теоретическое описание, отражающее экспериментальные особенности, следовательно, дающее правильное представление о поведении электронов в атоме.

Точное аналитическое решение уравнения Шредингера возможно только для атома водорода, поэтому для теоретического описания более сложных многоэлектронных объектов приходится пользоваться приближенными методами. Наилучшим приближением, в рамках которого сохраняется понятие о независимом движении электронов, является приближение Хартри — Фока (ХФ) [1-3]. В этом приближении электрон движется в среднем самосогласованном поле остальных электронов. Взаимодействие, не учтенное в среднем поле (остаточное взаимодействие), обусловлено многоэлектронными корреляциями. Эксперименты 1960-х годов показали, что некоторые экспериментальные особенности не могут быть описаны без учета корреляций (существование минимума в сечении фотоионизации за порогом, различные резонансные эффекты [4-11]). Разработанное в начале 1970-х приближение случайных фаз с обменом (ПСФО) [12-23] позволило учесть ряд коррелляционных процессов, связанных с динамической поляризуемостью электронных оболочек. Это приближение оказалось весьма успешным в ряде случаев (см. обзор [23], например), но усовершенствования экспериментальной техники привели к наблюдению особенностей, не описываемых ПСФО.

При исследовании динамических корреляционных эффектов является важным выбор процесса, при котором роль малого остаточного взаимодействия велика. Примером такого процесса является автоионизационный резонанс, наблюдаемый в сечении фотоионизации открытого канала (из внешней оболочки) в диапазоне энергий дискретных возбуждений закрытого канала (из внутренней оболочки).

Множество работ посвящено проблеме фотоионизации внешних электронных оболочек благородных газов [17, 22, 24-38]. Это связано с тем, что: во-первых, эти объекты сравнительно легко исследовать экспериментально, т.к. не составляет труда получить атомные пучки любой концентрации; во-вторых, теоретическое описание процесса фотоотрыва от атома благородного газа также сравнительно легко, поскольку электронная оболочка замкнута и расчёты многоэлектронных процессов значительно упрощаются [23]. Положительные ионы, изоэлектронные благородным газам по строению, сложнее для экспериментального исследования (до недавнего времени не удавалось получить большие концентрации этих ионов [30-32, 38]), однако расчёт фотоионизационных процессов принципиально не отличается от случая благородных газов — в системе меняется только заряд ядра. В силу этого теоретическое рассмотрение автоионизационных резонансов в изоэлектронной последовательности, а также экспериментальная проверка полученных данных представляют особый интерес, поскольку с увеличением заряда ядра уменьшается порядок малости межэлектронного взаимодействия, следовательно, можно проанализировать, насколько большой остается роль тех или иных корреляций с уменьшением их полного корреляционного влияния.

В теоретической работе, посвященной исследованию автоионизационного резонанса З^Зр64р в аргоне [22], было показано, что для описания резонансных особенностей помимо ПСФО необходимо учесть более сложные динамические процессы с взаимодействием "два электрона - две дырки" [22, 23]. Включение данных процессов при построении базиса волновых функций приводит к учету динамической поляризации электронных состояний. Включение этих процессов в дипольные матричные элементы и матричные элементы межэлектронного взаимодействия учитывает динамическую экранировку электронного взаимодействия.

Недавнее исследование автоионизационных резонансов ЪБЛЪр6пр (п — 4, 5, 6, .) в изоэлектронной последовательности аргона [30] показало, что процессы "два электрона - две дырки" определяют форму резонансов не только в нейтральном аргоне, но и в положительных ионах К^, Са2+. Однако при учете динамической экранировки рассматривались только выборочные процессы с отдельными возбуждениями. Последовательная теоретическая модель с учетом процессов многочастичной теории возмущений (MTB) данного порядка не была построена.

Поэтому создание метода, основанного на MTB и позволяющего последовательно учесть наряду с динамической поляризуемостью (ПСФО) эффекты динамической поляризации и экранировки для описания автоионизационных резонансов, является актуальной задачей современной физики.

Для атома криптона и его изоэлектронная последовательность положительных ионов (Rb+, Sr2+, Y3+) экспериментальные и теоретические данные получены недавно [38-46]. Численная модель, используемая в [38], построена на полуэмпирическом методе конфигурационного взаимодействия, хорошо описывающем эксперимент, но не определяющем физические процессы, определяющие резонансное поведение. Поэтому исследование автоионизационных резонансов в изоэлектронной последовательности криптона при помощи метода, основанного на MTB, и сравнение полученных данных с экспериментом и результатами других расчетов представляет большой интерес.

Фотоионизация атомов щелочных элементов изучена значительно меньше, чем фотоионизация систем с замкнутыми электронными оболочками [47-56, обзор 57]. Последние экспериментальные исследования автоионизационных резонансов ns2np\n + l)^1 —► nslnp6(n + l)s1npl (n = m, m+ 1, m + 2, .) в сечении фотоионизации атомов калия, рубидия и цезия, проведенные несколько лет назад [55-56], выявили двойную "оконную" структуру этих резонансов. Однако теоретически эти особенности фотоионизации атомов щелочных элементов еще не описаны, т.к. возникают еще большие трудности, чем в случае систем с заполненной оболочкой: неспаренный внешний ¿-электрон не позволяет пренебречь в используемых приближениях спином частиц. Необходимость рассматривать отдельно электроны с различными ориентациями собственного момента усложняет расчеты в несколько раз. Поэтому теоретическое описание резонансных особенностей в атомах щелочных металлов, относительно простое, с одной стороны, и дающее объяснение физических процессов, ответственных за наблюдаемые эффекты, с другой стороны, весьма актуально.

Цель работы.

Основной целью данной работы является исследование роли различных динамических многоэлектронных процессов в формировании автоионизационных резонансов в сечении фотоионизации атомов и положительных ионов.

Для решения поставленной задачи были решены следующие подзадачи:

• Выявлена роль различных многоэлектронных динамических эффектов: динамической поляризуемости с учетом межоболочечного взаимодействия, динамической поляризации, динамической экранировки взаимодействия.

• Разработана модель, позволяющая учитывать все вышеперечисленные многоэлектронные процессы при исследовании фотоионизации в окрестности автоионизационных резонансов.

• Созданная модель использована для расчета сечения фотоионизации 4р электронов в окрестности дискретных возбуждений 4,у~14рьпр (п = 5, 6, 7, .) в изоэлектронной последовательности криптона (Кг ЯЬ+, 5г2+, У3+).

• Рассчитано сечение фотоионизации наружных пр электронов в окрестности дискретных возбуждений тлпр6(п + Х)$хтр (т = п + 1, п + 2, п + 3, .) в последовательности атомов щелочных металлов (КЯЬ Су

Научная новизна.

В основе модели, используемой в работе, лежит многочастичная теория возмущений (MTB). Модель комбинирует несколько ранее разработанных теоретических методов (приближение Хартри - Фока, приближение случайных фаз с обменом, метод уравнения Дайсона) с более высокими порядками MTB для матричных элементов резонансного возбуждения. Такое сочетание теоретических методов является новым.

Впервые получена теоретическая зависимость сечения фотоионизации ионов изоэлектронной последовательности криптона в окрестности автоионизационных резонансов в рамках MTB. Исследование данных резонансов методами многоконфигурационного взаимодействия, проведенное параллельно исследованиям автора, хорошо описывает эксперимент при должном выборе параметров смешивания конфигураций. Однако такое исследование не дает ответа на вопрос, какие динамические процессы определяют форму резонансных кривых. В данной работе показана роль различных динамических эффектов в формировании автоионизационных состояний в положительных ионах, изоэлектронных атому криптону.

Теоретическое описание автоионизационных резонансов в сечении фотопоглощения атомов щелочных металлов (К, Rb, Cs) методами MTB также проведено впервые.

Научная и практическая ценность.

Разработанная автором модель имеет практическую ценность для проведения исследований в области расчета многоэлектронных эффектов как в атомах и ионах, так и в более сложных объектах. Особенностью данного метода является простота определения роли различных динамических процессов в формировании автоионизационного состояния. Подход, использованный при построении модели, обладает универсальностью, что позволяет использовать его в смежных областях физики (физике твердого тела, например). При помощи данного метода могут быть исследованы автоионизационные резонансы в широком классе атомов и ионов, а также в изолированных центрах в твердом теле.

Научная ценность исследования автоионизационных резонансов в изоэлектронной последовательности криптона и в серии атомов щелочных металлов заключается в том, что выявлена роль различных многоэлектронных механизмов взаимодействия, а также показано, что как для внешних оболочек положительных криптоноподобных ионов, так и для промежуточных оболочек щелочных атомов важную роль играют процессы с динамической экранировкой взаимодействия, которыми пренебрегалось ранее. Проведенное исследование позволяет предположить, что динамическая экранировка определяет форму автоионизационных резонансов, связанных с возбуждением малоэлектронных оболочек, и в других объектах.

Личный вклад автора.

Постановка основной задачи выполнена Ивановым В.К. Автором проведено аналитическое построение модели для учета динамической экранировки. Выделены угловые части амплитуд фотоперехода и матричных элементов межэлектронного взаимодействия с учетом возбуждения двух электрон-дырочных пар. Создан программный вычислительный комплекс для расчета радиальных частей экранировочных поправок. Модернизирован разработанный ранее пакет программ "Атом" [58-60] для учета эффектов динамической поляризуемости и динамической поляризации. Также лично автором проведены конкретные расчеты базисов волновых функций и энергий, амплитуд фотопереходов и матричных элементов взаимодействия в различных приближениях, а также сечения фотоионизации и резонансных параметров для внешних оболочек Кг0, ЯЬ+, 5г2+, Г3+ и К0, ЯЬ Св

Основные научные положения, выносимые на защиту.

1) Модель, основанная на последовательных приближениях многочастичной теории возмущений и учитывающая процессы динамической поляризуемости, динамической поляризации и динамической экранировки, позволяет адекватно описывать резонансные особенности сечения фотоионизации в окрестности автоионизационных резонансов.

2) Для автоионизационных резонансов, связанных со слабыми дискретными переходами из внутренних оболочек, решающую роль в формировании профиля резонанса играют процессы с динамической экранировкой электронного взаимодействия.

3) Форма контура слабых автоионизационных резонансов при увеличении заряда ядра в изоэлектронной последовательности положительных ионов меняется от "окна прозрачности" к обычному лоренцевскому типу резонансов.

4) Наличие дополнительного наружного ^-электрона в атомах щелочных металлов приводит к ослаблению взаимодействия дискретного перехода с непрерывным спектром.

Апробация работы

Результаты, изложенные в диссертации, докладывались и обсуждались на следующих конференциях:

• IV, V, VI, VII, VIII Международная конференция по неразрушающим методам и компьютерному моделированию в науке и технике (International Workshop on New Approaches to Hi-Tech: Nondestructive Testing and Computer Simulations in Science and Engineering, NDTCS) (Санкт-Петербург, 2000, 2001, 2002, 2003, 2004)

• 13-я и 14-я Международная конференция по физике вакуумного ультрафиолета (International Conference on Vacuum Ultraviolet Radiation Physics, VUV)(Trieste, Italy, 2001; Cairns, Australia, 2004)

• 34-я и 37-я Международная конференция Европейской группы по атомной спектроскопии (European Group on Atomic Spectroscopy Conference, EGAS)(Sofia, Bulgaria, 2002; Dublin, Ireland, 2005)

• Международная конференция по фотоионизации (International Workshop on Photoionization, IWP) (Spring-8, Hyogo, Japan, 2002)

• 12-й Международный симпозиум по поляризационным и корреляционным процессам при электронных и атомных столкновениях (International Symposium on Polarization and Correlation in Electronic and Atomic Collisions, ISPCEAC) (Konigstein, Germany, 2003)

• 8-я Европейская конференция по атомной и молекулярной физике (European Conference on Atomic and Molecular Physics, ECAMP) (Rennes, France, 2004)

Результаты докладывались на научных семинарах Санкт-Петербургского

Политехнического университета, неделе науки СПбГПУ.

Работа поддержана персональными грантами Министерства образования и науки №№А03-2.9-332, А04-2.9-466.

Публикации.

Основные результаты диссертации опубликованы в 6 научных работах

У f\

1) V.K.Ivanov, M.A.Koulov. Photoionization cross section of 4s 4p shells in the vicinities of the 4s4p6np autoionizing resonances in Kr isoelectronic sequence // Proceedings of SPIE (Editor A.I.Melker), Vol.4627, P.93-98 (2002).

2) V.K.Ivanov, M.A.Koulov. Double-electron excitation effects in the 4s4p6np autoionizing resonances in Kr and its isoelectronic ions sequence // Proceedings of SPIE (Editor A.I.Melker), Vol.5127, P.31-36 (2003).

3) M.A.Koulov, N.O.Vasetskaya and V.K.Ivanov. Autoionizing 3 s —> np Resonances in Neutral Potassium and Calcium // Proceedings of SPIE (Editor A.I.Melker), Vol.5400, P.50 53 (2004).

4) M.A. Kulov, N.O.Vasetskaya and V.K. Ivanov. Autoionizing rydberg series in alkali atoms // Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, Jnl. of Electron Spectroscopy and Related Phen., 144-147C, 1219-1221 (2005).

5) М.А.Кулов, Н.О.Васецкая и В.К.Иванов. Автоионизационные резонансы в сечении фотоионизации внешних р-электронов атомов щелочных металлов // Письма в ЖТФ, т.31, вып.9, с.83-88 (2005).

6) M.A.Kulov, N.O.Vasetskaya and V.K.Ivanov. Autoionizing Rydberg series in photoionization cross section of alkali atoms // Proceedings of SPIE (Editor A.I.Melker), Vol.5831, P.22-25 (2004).

Кроме того, автором опубликован ряд работ, включая тезисы международных и всероссийских конференций: [39-44, 60, 93-102] списка цитируемой литературы.

Объем и структура диссертации

Работа изложена на 130 страницах машинописного текста, включая 26 рисунков, 13 таблиц и библиографию из 104 наименований.

Структура диссертации определена в соответствие с целью и задачами исследования и состоит из введения, 4 глав и заключения.

Заключение диссертации по теме «Теоретическая физика», Кулов, Михаил Андреевич

Заключение

В работе рассмотрен вклад различных коллективных динамических эффектов в формирование автоионизационных резонансов. Показано, что для резонансов, связанных с возбуждением внутренних малоэлектронных оболочек, определяющую роль играют процессы динамической экранировки электронного взаимодействия с возбуждением двух электронов одновременно.

Напомним основные результаты, полученные в работе:

• Разработана модель учета влияния динамической экранировки на дипольную амплитуду дискретных возбуждений и на матричные элементы межэлектронного взаимодействия. Создан метод, позволяющий комбинировать вклад динамической поляризуемости, динамической поляризации и экранировки при расчете сечения фотоионизации в окрестности автоионизационного резонанса.

• Проведено исследование фотоионизации внешней 4р оболочки в изоэлектронной последовательности криптона (Кг КЬ+, Бг2+, Г3+). Показано, что динамическая экранировка, будучи процессом более высокого порядка многочастичной теории возмущений по сравнению с процессами динамической поляризуемости и поляризации, играет решающую роль в формировании резонансных профилей, связанных с возбуждениями 4$~14р6пр. Рассчитаны параметры данных автоионизационных резонансов и получены зависимости сечения фотоионизации в окрестности резонансов. Показано, что растущий в серии заряд ядра приводит, во-первых, к сдвигу всей зависимости сечения фотоионизации Ар оболочки к порогу, а во-вторых, к сдвигу особенностей эффективной амплитуды резонансного возбуждения, что проявляется в эволюции формы резонансов от "окна прозрачности" в случае нейтрального криптона к практически симметричным лоренцевским пикам для иона иттрия (IV).

• Исследованы автоионизационные резонансы тлпр\п + \)зхтрх в сечении фотоионизации пр оболочки в атомах щелочных металлов (к°, ль°, сА Определено, что несмотря на слабое взаимодействие прямого канала ионизации с резонансным, динамическая экранировка для резонансов в щелочных металлах также играет значительную роль. Рассчитаны параметры данных автоионизационных резонансов, получены зависимости сечения фотоионизации в окрестности резонансов. Показано, что влияние дополнительных неспаренных 5 электронов проявляется в расщеплении резонансной серии на две последовательности (для каждой проекции спина возбужденного электрона), а также в ослаблении корреляционного влияния резонансных возбуждений на фотоионизацию пр оболочки.

В заключение автор хотел бы поблагодарить научного руководителя, проф. Иванова В.К., всех сотрудников кафедры экспериментальной физики СПбГПУ, а в особенности, сотрудников теоретической группы: Б.Д. Агапьева, Р.Г. Полозкова, И.А. Шелыха, К.В. Лапкина, В.В. Семенихину и Н.О. Васецкую, - за помощь в работе над диссертацией. Особую благодарность выражаю своей семье, без поддержки которой данная работа не была бы возможна.

Список литературы диссертационного исследования кандидат физико-математических наук Кулов, Михаил Андреевич, 2005 год

1. Хартри Д. Расчеты атомных структур. М.: ИЛ., 1962. - 271 с.

2. Собельман И.И. Введение в теорию атомных спектров. М.: Физматгиз,1963.-640 с.

3. Слэтер Д. Методы самосогласованного поля для молекул и твердых тел. — М.: Мир, 1978.-658 с.

4. AmusiaM.Ya., IvanovV.K., Cherepkov N.A., Chernysheva L.V. Interference Effects in Photoionization of Noble Gas Atoms Outer s-Subshells. // Phys.Lett. -1972. V.40A., p.361-362.

5. Зимкина T.M., Фомичев В.А., Грибовский С.А., Жукова И.И. Особенности в характере поглощения редкоземельными металлами группы лантана. // Физика тв. тела. 1967. - т.9, в.5, с.1447-1450.

6. Фомичев В.А., Зимкина Т.М., Грибовский С.А., Жукова И.И. Дискретное поглощение 4ё-электронами редкоземельных металлов группы лантана. // Физика тв. тела. 1967. - т.9, в.5, с.1490-1492.

7. Connerade J.P., Mansfield M.W.D., Martin М.А.Р. Observation of a "giant resonance" in the 3p absorption spectrum of Mn I. // Proc. Roy. Soc. A. 1976. -V.350, p.405-417.

8. Лукирский А.П., Брытов И.А., Зимкина T.M. Фотоионизационное поглощение Не, Кг, Хе, СН4 метилаля в области длин волн 23,6-150 А0. // Опт. и спектроскопия. — 1964. — Т.17. с.438.

9. Ederer D.L. Photoionization of the 4d Electrons in Xenon. // Phys.Rev.Lett.1964. V.13, p.760-762.

10. Samson J.A.R. 1966. Adv.Atomic Molec.Phys. 2, 178.

11. Samson J.A.R., Gardner J.L. Photoionization Cross Sections of Outer s-Subshells Electrons in Rare Gases. // Phys.Rev.Lett. 1974. - V.33, p.671-673

12. Пайнс Д. Проблема многих тел. — М.: ИЛ, 1963. 191 с.

13. Пайнс Д. Элементарные возбуждения в твердых телах. Ред. В.Л.Бонч-Бруевич. М.: Мир 1965. - 383 с.

14. Пайнс Д., Нозьер Ф. Теория квантовых жидкостей. М.: Мир, 1967. -392 с.

15. Таулес Д. Квантовая механика систем многих частиц. М.: Мир, 1975. — 379 с.

16. Amusia, M.Ya, Cherepkov, N. A., Chernysheva, L.V., and Sheftel, S.I. Many-body correlations in the photoeffect. // Phys.Lett.A. 1967. - V.24A, n.10, p.541-542.

17. АмусьяМЛ., Черепков H.А., Чернышева Л.В., Сечение фотоионизации атомов благородных газов с учетом многоэлектронных корреляций. // ЖЭТФ. 1971. - Т.60, в.1, с. 160-174.

18. АмусьяМЛ., ИвановВ.К., ЧерепковН.А. Межоболочечные и межподоболочеченые эффекты при фотоионизации атомов. // ЖЭТФ. — 1974. Т.66, в.5, с.1537-1549.

19. AmusiaM.Ya., Cherepkov N. A. Many-electron correlations in scattering processes. // Case Studies in Atomic Physics. 1975. - V.5, n.2, p.47-179.20