Диффузионный перенос массы по реальной поверхности кристалла тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 01.04.07, доктор физико-математических наук Кагановский, Юрий Семенович

• Кагановский, Юрий Семенович
• доктор физико-математических наук
• 1983

Оглавление диссертации доктор физико-математических наук Кагановский, Юрий Семенович

ВВЕДЕНИЕ.

Глава I. ЭЛЕМЕНТАРНЫЕ ПРОЦЕССЫ ПЕРЕНОСА МАССЫ ПРИ САМО

ДШУЗИИ.

1.1. Вводные замечания. Постановка задачи

1.2. Диффузионное взаимодействие движущихся ступеней.

1.2.1. Движение изолированной ступени

1.2.2. Эшелон параллельных ступеней

1.2.3. Эшелон ступеней переменной плотности

1.3. Экспериментальное определение Я5 и Х>

1.3.1. Объекты исследований. Идея метода

1.3.2. Моделирование на ЭВМ.

1.3.3. Эксперимент. Результаты

1.3.4. Обсуждение результатов

1.4. Влияние поверхностных примесей на кинетику движения ступеней.

1.4.1. Роль атомов примеси

1.4.2. "Дисперсионное упрочнение" поверхности кристалла частицами посторонней фазы

1.4.3. Кинетика роста и форма двумерных зародышей

1.5. Выводы.

Глава 2. ДИФФУЗИОННАЯ ЭВОЛЮЦИЯ РЕАЛЬНОЙ ПОВЕРХНОСТИ

КРИСТАЛЛА.

2.1. Постановка задачи.

2.2. Краткая характеристика статистически шероховатых поверхностей

2.3. Светорассеяние - метод определения характеристик статистически неровной поверхности

2.4. Кинетика сглаживания несингулярных шероховатых поверхностей

2.4.1. Диффузионная эволюция спектра неровностей

2.4.2. Разделение вкладов различных механизмов переноса массы

2.4.3. Роль процессов испарения или конденсации

2.5. Нивелировка и развитие шероховатости на вицинальных поверхностях.

2.5.1. Сглаживание макронеровностей в условиях равновесия кристалла с насыщенным паром

2.5.2. Сглаживание и развитие неровностей в условиях испарения или роста.

2.5.3. Самодиффузия на поверхности кремния . . III

2.5.4. Сглаживание неровностей на поверхности (100) ЩГК.

2.5.5. Об аномалии температурной зависимости

D^ на поверхности ГЦК-металлов

2.5.6. Роль потоков вакансий, направленных к поверхности.

2.6. 0 термодинамической стабильности поверхностей lK.k.0] щелочногалоидных монокристаллов

2.7. Выводы.

Глава 3. ПЕРЕНОС МАССЫ НА ПОВЕРХНОСТИ НЕУПОРЯДОЧЕННЫХ

ТВЕРДЫХ РАСТВОРОВ.

3.1. Введение.

3.2. Объекты исследований. Методика I4g

3.2.1. Развитие метода залечивания царапин

3.2.2. Экспериментальная процедура.

3.3. Самодиффузия на поверхностях (100), (III) и (110) монокристаллов меди и никеля

3.4. Самодиффузия на поверхностях (100), (III) и (НО) монокристаллов твердых растворов

3.4.1. Результаты измерений

3.4.2. Обсуждение результатов

3.5. Выводы.

Глава 4. ДИФФУЗИОННЫЙ ПЕРЕНОС МАССЫ В ОСТРОВКОВЫХ

ПЛЕНКАХ.

4.1. Введение.

4.2. Двумерная диффузионная коалесценция по-коющихся островков в условиях сохранения вещества.

4.2.1. Кинетика роста (растворения) отдельного островка.

4.2.2. Кинетика коалесценции островков

4.2.3. Результаты экспериментальных исследований.

4.3. Линейная коалесценция. Коалесценция на ступенчатой поверхности

4.4. Коалесценция электрически заряженных островков.

4.4.1. Условия равновесия адатомов с заряженным островком.

4.4.2. Особенности коалесценции

4.5. Коалесценция на поверхности поликристалла

4.6. 0 коалесценции в условиях поступления или уноса вещества островков

4.6.1. Вводные замечания.

4.6.2. Пересыщение в адсорбированной фазе

4.6.3. Результаты экспериментальных наблюдений

4.6.4. Испарение островковых пленок

4.7. Механизмы и кинетика диффузионного движения островков (анализ литературных данных)

4.8. Увлечение островков ступенями. Броуновская подвижность островков.

4.8.1. Постановка задачи.

4.8.2. Экспериментальные наблюдения и результаты

4.9. Выводы.

Глава 5. ДИФФУЗИОННОЕ РАСПРОСТРАНЕНИЕ МЕЧЕНЫХ АТОМОВ ПО

РЕАЛЬНОЙ ПОВЕРХНОСТИ КРИСТАЛЛА.

5.1. Введение.

5.2. Объекты исследования. Методика.

5.3. Граничная кинетика в процессе диффузии меченых атомов

5.3.1. Граничная кинетика в процессе броуновской миграции.

5.3.2. Роль граничной кинетики при распространении плотного адслоя.

5.3.3. Система с сосуществующими адфазами

5.3.4. Диффузионное распространение Ni по поверхности поликристаллических ¥ и Мо. Особенности концентрационных распределений

5.4. Диффузия на поверхности с ловушками

5.4.1. Диффузия А^-ИОт. по поверхности ЩГК

5.4.2. Закономерности диффузии на поверхности с точечными ловушками

5.4.3. Диффузия ^^ по поверхности ~ (III) '^J.!.

5.4.4. Ступени в качестве ловушек меченых атомов. "Структурная" анизотропия диффузии

5.5. Диффузия со стоками.

5.5.1. Диффузия, сопровождающаяся испарением

5.5.2. Объем кристалла в качестве стока. Измеряемый коэффициент диффузии.

5.5.3. Границы зерен и дислокаций в качестве стоков.

5.6. Выводы.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Диффузионный перенос массы по реальной поверхности кристалла»

В последние годы в физике реального кристалла большое место занимают исследования закономерностей массопереноса, сопутствующего релаксации избыточной свободной энергии и осуществляющегося непороговыми диффузионными механизмами (кинетика фазовых превращений, высокотемпературное деформирование, спекание и др.). Подавляющее большинство теоретических и экспериментальных работ в этой области посвящено объемному массопереносу, при котором потоки вещества определяются коэффициентами объемной диффузии /1-9/.

В значительно меньшей степени изучены процессы массопереноса, происходящие на свободной поверхности кристалла. Между тем при уменьшении характерного диффузионного пути относительная роль поверхностного массопереноса по сравнению с объемным увеличивается как 4/> . Поэтому именно поверхностный массоперенос определяет кинетику многих диффузионных процессов, происходящих в реальных ситуациях, и является основой большого числа технологических операций при создании изделий новой техники. В качестве примеров можно привести процессы роста кристаллов из паровой фазы и их испарения, формирование гомо- и гетероэпитаксиальных слоев, спекание дисперсных и ультрадисперсных порошков, движение и слияние газонасыщенных полостей в кристаллах под действием внешних полей, процессы высокотемпературного преобразования формы поверхностей (сглаживание поверхностных неровностей или, наоборот, развитие макроступеней, которое часто приводит к ограничению срока службы изделий, эксплуатирующихся при высоких температурах) и многие другие. С поверхностным массопереносом связаны проблемы стабильности работы микроэлектронных схем, термоэмиссионных преобразователей энергии, изменение со временем активности твердых катализаторов, изменение оптических и электрических характеристик островковых пленок, проблемы устойчивости и разрушения твердофазных покрытий, проблемы смачивания, адсорбционного понижения прочности (эффект Ребиндера), гетерогенного зарождения и др.

Таким образом, при обсуждении различных физических явлений, а также при решении практических задач необходимо знание закономерностей диффузионного переноса массы и значений диффузионных констант, определяющих кинетику массопереноса при самодиффузии в однокомпонентных и многокомпонентных системах и при гетеродиффузии, когда вещество А перераспределяется по поверхности кристалла Б.

Сложность исследований поверхностного диффузионного массопереноса обусловлена, главным образом, тем обстоятельством, что реальная микро- и макроструктура поверхностей оказывает значительное влияние на измеряемые коэффициенты поверхностной диффузии /10,11/. Процессы диффузии и формирования реальной структуры часто оказываются взаимосвязанными, так что кинетика формирования реальной структуры поверхности определяется кинетикой поверхностной диффузии, параметры которой, в свою очередь, зависят от формирующейся структуры. Между тем реальная структура поверхности, как правило, не учитывалась при постановке исследований переноса массы или диффузии меченых атомов.

В середине 60-х годов, когда мы начали свои исследования в области поверхностного массопереноса, были известны лишь эпизодические работы по измерению коэффициентов поверхностной само- и гетеродиффузии с использованием техники меченых атомов и проведены первые измерения кинетики диффузионной нивелироки преднамеренно созданного поверхностного рельефа и развития канавок термического травления на межзе-ренных границах. Предполагалось, что получив с помощью техники меченых атомов данные о коэффициентах поверхностной диффузии Х)$ , можно описать кинетику перераспределения вещества, связывая градиенты химического потенциала поверхностных атомов с градиентами макроскопической кривизны /20/.

Применительно к самодиффузии теория поверхностного мас-сопереноса была построена Маллинсом /12,13/. Она относится к идеальной однородной и изотропной поверхности кристалла, для которой можно полагать, что химический потенциал поверхностных атомов однозначно определяется локальной макроскопической кривизной поверхности /20/, а поверхностные потоки пропорциональны градиенту кривизны профиля и некоторому феноменологическому коэффициенту поверхностной самодиффузии ЗЭд . Эксперимент, однако, обнаружил существенную зависимость Г)8 от ориентации поверхности 1фисталла и от направления на поверхности даже для таких ориентации, которые далеки от полюсов стереографического треугольника /40,41/. Эти результаты указывают на то, что даже те поверхности, которые в равновесных условиях являются атомно-шероховатыми и содержатся в равновесной форме кристалла, соединяя плотноупакованные грани /17,18/, в процессах переноса массы обнаруживают анизотропию, т.е. ведут себя как атомно-гладкие. Это противоречит исходным положениям теории Маллинса, требующим, чтобы каждая точка поверхности могла быть источником или стоком диффундирующих атомов.

Перенос массы при гетеродиффузии вдоль поверхности до наших исследований практически не изучался ни теоретически, ни экспериментально. Обычно предполагалось, что коэффициенты гетеродиффузии, измеренные методом меченых атомов, определяют и кинетику переноса массы, в частности, в процессах формирования и диффузионной эволюции ансамбля островков на начальных стадиях образования тонких пленок. Между тем оказывается, что кинетика процессов переноса "диффузионного сигнала" (распространение меченых атомов) и переноса массы на реальной поверхности определяется, вообще говоря, разными коэффициентами диффузии. Это связано с тем, что на кинетике нестационарного процесса диффузионного распространения меченых атомов существенно сказываются неоднородности потенциального рельефа поверхности кристалла - ловушки и стоки меченых атомов, которые практически не обнаруживают себе в квазистационарных процессах переноса массы.

Таким образом, возникает идея широкой постановки экспериментальных и теоретических исследований закономерностей переноса массы вдоль поверхности кристалла с учетом тех особенностей ее микро- и макроструктуры, которые оказывают существенное влияние на кинетику изучаемых процессов.

Необходимо подчеркнуть, что изучение диффузионных процессов на поверхности может преследовать две существенно различные цели. Первая состоит в том, чтобы получить информацию о качественных и количественных характеристиках элементарного диффузионного акта, которые могут быть извлечены из опытов по распространению "диффузионного сигнала". Такие опыты, как известно, завершаются определением коэффициентов диффузии.

Другое направление исследований преследует иную цель: получить сведения о закономерностях макроскопического массо-переноса, последствия которого обнаруживаются по изменению геометрии поверхности. Наши исследования, главным образом, относятся ко второму направлению. Исследования переноса массы нам представляются информативными и с точки зрения изучения процесса поверхностной диффузии как таковой, и с точки зрения многочисленных приложений в смежных областях физики и техники.

Оправданность и важность такой постановки проблемы связаны с тем, что, во-первых, исследования двумерного массоперено-са являются источником сведений о деталях реальной структуры кристалла при различных условиях его взаимодействия с собственной паровой фазой (равновесие, рост, испарение). Здесь возникает возможность поставить во взаимосвязь кинетику мас-сопереноса с сопутствующей ему эволюцией поверхности.

Во-вторых, значительный интерес для проблемы в целом представляет понимание роли дефектов структуры в процессах массопереноса. Дело в том, что различные детали реальной структуры, оказываясь ловушками или стоками различной мощности, могут обусловить "структурную" анизотропию диффузионных потоков. Поэтому, изучая поверхностный массоперенос, можно получить сведения о кинетических характеристиках структурных дефектов поверхности.

В-третьих, как уже указывалось, поверхностный массоперенос определяет многие технологические процессы, потому знание его закономерностей и данные о кинетических коэффициентах представляет значительный интерес для практических приложений.

Исследования, составившие содержание этой работы, посвящены перечисленным аспектам новой для физики твердого тела проблемы: диффузионному переносу массы вдоль поверхности в связи с особенностями ее реальной структуры.

Цель работы заключается в установлении общих закономерностей процессов диффузионного переноса массы и диффузии по поверхности кристаллов и влияния на эти процессы особенностей . реальной структуры поверхности, формирующейся при заданных внешних условиях.

В связи с этим в работе ставились следующие задачи:

1) развить методы экспериментального определения коэффициентов поверхностной само- и гетеродиффузии, характеризующих кинетику переноса массы в реальных условиях и провести измерения диффузионных констант на различных объектах;

2) исследовать закономерности диффузионной эволюции спектра неровностей на статистически макрошероховатых поверхностях с различной атомной структурой при заданных условиях взаимодействия с паровой фазой или вакансионной подсистемой;

3) выяснить механизмы влияния на кинетику переноса массы примесей и примесных скоплений и определить физический смысл измеряемых констант, характеризующих диффузионный перенос массы на поверхности твердых растворов;

4) исследовать механизмы и кинетику переноса массы в островковых пленках и выяснить роль дефектов структуры поверхности подложки в этих процессах;

5) определить основные закономерности диффузионного распространения меченых атомов по реальной поверхности, установить взаимосвязь между коэффициентами, характеризующими диффузию меченых атомов и перенос массы при различных внешних условиях.

Первая глава работы посвящена анализу элементарных процессов переноса массы, выполненному на основе представлений теории элементарных процессов роста кристаллов /14-16/, и экспериментальному исследованию движения конечного эшелона элементарных ступеней. Предложен и реализован электронно-микроскопический метод определения средней длины диффузионного пути адатомов и коэффициентов самодиффузии Т)3 , основанный на измерениях скоростей движения и распределения плотности ступеней в конечном эшелоне. Кроме того, на элементарном уровне исследованы механизмы влияния примесных атомов и скоплений примеси на кинетику движения ступеней. Из-за отравления изломов на ступенях можно наблюдать смену диффузионно-контролируемого движения ступеней на движение, контролируемое граничной кинетикой. Существенно замедлить процессы переноса массы оказалось возможным, застопорив ступени дисперсными выделениями посторонней фазы.

Во второй главе проблема переноса массы исследована как проблема движения бесконечного эшелона диффузионно взаимодействующих ступеней, разделенных террасами статистической протяженности. Такое рассмотрение позволяет изучить общие закономерности переноса массы на реальной поверхности, позволяющие предсказать характер изменения макрорельефа поверхности при заданных внешних условиях и описать кинетику сглаживания макрошероховатости или ее развития. Оказывается возможным также определить условия применимости теории Маллинса /13/. Для экспериментального исследования предсказанных закономерностей развита методика светорассеяния, позволяющая определять статистические характеристики шероховатой поверхности (среднеквадратичную высоту неровностей и расстояние корреляции) и получать количественную информацию о спектре поверхностных неровностей. Экспериментальные исследования диффузионной эволюции статистически шероховатых поверхностей различных объектов (металлов, полупроводников, ионных кристаллов) показали, что для корректного определения констант поверхностной самодиффузии во многих случаях необходим анализ изменения всего спектра неровностей, а не одной синусоидальной гармоники, как в случае несингулярной поверхности. Кроме того, различные механизмы переноса массы, которые в теории Маллинса предполагаются независимыми и конкурирующими (например, механизмы поверхностной диффузии и испарения-конденсации), в реальных условиях, при слоистом характере процесса оказываются взаимосвязанными.

Проведенный анализ и экспериментальные исследования показали, что при отклонениях системы кристалл - пар от равновесия на сингулярных ориентациях обнаруживается мощный механизм сглаживания неровностей, не связанный с капиллярными силами, который объясняет обсуждаемые в литературе /21-25/ "аномалии" температурной зависимости 1)а в области температур выше 0,8«Тдд (Тдд - температура плавления кристалла).

Третья глава посвящена исследованиям процессов диффузионного переноса массы на поверхности монокристаллов твердых растворов. Показано, что на несингулярных поверхностях неупорядоченных твердых растворов переносу массы сопутствует эффект поверхностной диффузионной сегрегации, степень выраженности которого оказывается пропорциональной разности парциальных коэффициентов диффузии компонентов. Этот сегрегационный эффект приводит к изменению относительного вклада парциальных потоков компонентов раствора, нарушая принцип аддитивности.

В четвертой главе изучаются закономерности переноса массы в условиях поверхностной гетеродиффузии. Объектом исследований служит островковая пленка (0П) вещества А на поверхности кристалла Б. Показано, что в случае "нормального" механизма роста и растворения островков, расположенных на квазиаморфной поверхности, закономерности эволюции 0П определяются теми же комбинациями термодинамических и кинетических констант, что и в случае самодиффузионного переноса массы. Теоретически и экспериментально исследован один из основных процессов эволюции 0П - двумерная диффузионная коалесценция. Эксперименты по коалесценции явились источником информации о коэффициентах поверхностной гетеродиффузии и кинетических коэффициентах, характеризующих скорость эмиссии адатомов островками. Исследовано влияние на кинетику диффузионной коа-лесценции дефектов реальной структуры поверхности подложки и показано, что наличие дефектов приводит к качественно новым эффектам.

Другим возможным механизмом переноса массы в ОП является движение островков как целого. Проведенные в работе исследования взаимодействия ступеней с островками позволили оценить коэффициенты броуновской миграции островков и выяснить механизм их движения.

В последней, пятой главе излагаются результаты экспериментальных и теоретических исследований диффузионного распространения "меченых" атомов в связи с реальной структурой поверхности. Здесь устанавливается взаимосвязь между коэффициентами диффузии, определяемыми экспериментально по концентрационным кривым распределения меченых атомов, и характеристиками ловушек и стоков. Кроме того, теоретически и экспериментально показано, что кинетика диффузионного распространения и последовательность наблюдаемых в диффузионной зоне адсорбированных фаз могут определяться не собственно диффузионными коэффициентами, а кинетикой отрыва адатомов от источника диффузии (граничной кинетикой), как и в случае процессов переноса массы.

На защиту выносятся следующие научные положения, основанные на перечисленных выше экспериментальных и теоретических результатах:

I. Следует различать диффузионный перенос массы на атом-но-шероховатых и на атомно-гладких поверхностях. Для первых характерен "нормальный", а для вторых - слоистый характер процессов. При послойном переносе массы на термодинамически-стабильных поверхностях диффузионная эволюция спектра поверхностных неровностей происходит в результате конкуренции двух тенденций: термодинамической тенденции к уменьшению свободной поверхностной энергии и кинетической тенденции к развитию макрошероховатости. Макрошероховатость возникает в результате диффузионного взаимодействия ступеней, движущихся под влиянием внешних причин (нарушения равновесия с паром, с ва-кансионной подсистемой и др.). Каждый из процессов - развитие и сглаживание неровностей - источник информации о Р3 и /\$ , относящихся к атомно-гладким поверхностям. Корректное определение констант самодиффузии требует анализа спектра поверхностных неровностей, для чего можно использовать развитый в работе метод светорассеяния.

2. Диффузионная эволюция островковых пленок может быть описана как результат взаимодействия островков с обобщенным диффузионным полем адатомов, пересыщение в котором определяется функцией распределения островков по размерам, внешними источниками (стоками) и особенностями реальной структуры поверхности. Процесс двумерной диффузионной коалесценции -источник информации о кинетических коэффициентах 3)4 и , относящихся к поверхности подложки и дефектам ее структуры.

3. При определенных условиях кинетика диффузионного переноса массы и диффузионного распространения меченых атомов контролируется не собственно диффузионным транспортом вещества, а граничной кинетикой, т.е. скоростью эмиссии (поглощения) адатомов на границах адсорбированной и конденсированной фаз или между различными адсорбированными фазами.

4. Кинетика диффузионного переноса массы и диффузионного распространения меченых атомов существенно зависит от особенностей реальной структуры поверхности (распределения элементарных ступеней, примесей, дефектов). Дефекты структуры поверхности по-разному сказываются на потоках в нестационарных диффузионных процессах (распространение "диффузионного сигнала") и квазистационарных диффузионных процессах (перенос массы), поэтому измеряемые коэффициенты могут зависеть от метода их измерения.

Заключение диссертации по теме «Физика конденсированного состояния», Кагановский, Юрий Семенович

5.5. Выводы

1. Впервые исследована роль граничной кинетики в процессах поверхностного диффузионного распространения меченых атомов. Теоретически и экспериментально показано, что кинетика обмена адатомами на границах между адсорбированными фазами и источником диффузии или на межфазных границах, играет важную роль в процессе диффузионного распространения, особенно на его начальных стадиях. Кинетические коэффициенты £ наряду с коэффициентами диффузии определяют характер и особенности формирующихся концентрационных профилей, набор адсорбированных фаз, представленных в диффузионной зоне, и кинетику движения межфазных границ. Предложены и реализованы экспериментальные методы определения коэффициентов ^ , характеризующих кинетику отрыва адатомов от полислойного источника диффузии и от межфазных границ. На системах №-V и М!-Мо проведены измерения коэффициентов гр> , относящихся к различным межфазным границам.

2. Показано, что кинетика распространения меченых атомов по реальной поверхности существенно зависит от характера их взаимодействия с ловушками, роль которых играют дефекты структуры поверхности. Экспериментально обнаружен и теоретически описан эффект "адсорбционного насоса" при диффузии меченых атомов, заключающийся в том, что увеличение глубины и поверхностной концентрации ловушек приводит к увеличению интегрального потока меченых атомов, несмотря на уменьшение их эффективного коэффициента диффузии.

3. Получено решение уравнения диффузии с учетом обмена диффундирующих атомов с точечными ловушками и проведен последовательный анализ различных предельных ситуаций, реализуемых в экспериментах. Показано, что в зависимости от соотношения параметров, характеризующих глубину и концентрацию ловушек, можно получить различные профили концентрационных распределений. Найдена взаимосвязь эффективных коэффициентов диффузии, определяемых экспериментально, с истинными коэффициентами и параметрами, характеризующими глубину и концентрацию ловушек.

4. На вицинальных поверхностях экспериментально обнаружена "структурная" анизотропия диффузионного распространения меченых атомов, связанная с наличием на таких поверхностях эшелона параллельных ступеней. Определены условия экспериментального наблюдения структурной анизотропии. Она может наблюдаться при распространении плотных адслоев и является результатом того, что в направлении, параллельном ступеням, кинетика распространения лимитируется диффузией адатомов, а в перпендикулярном - кинетикой отрыва адатомов от ступеней.

5. Последовательно обсуждена роль стоков (паровая фаза, объем кристалла, межзеренные границы и дислокации) в процессе распространения меченых атомов по поверхности. Найдена связь коэффициентов поверхностной диффузии адатомов и параметров, характеризующих стоки, с параметрами феноменологической модели Фишера-Ушшла.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Сформулируем основные результаты, полученные в работе.

1. Процессы диффузионного переноса массы между различными участками поверхности впервые рассмотрены как специфические процессы роста (растворения, испарения) кристалла, при которых эффективное пере- или недосыщение определяется макроскопической кривизной поверхности. В связи с эти в работе, как и в теории элементарных процессов роста кристаллов, делается различие между "нормальным" и "слоистым" механизмами переноса вещества. Проведены систематические экспериментальные и теоретические исследования закономерностей "нормального" и "слоистого" процессов переноса массы на поверхности однокомпонентных кристаллов и неупорядоченных твердых растворов (самодиффузия) и перенос массы вещества А по поверхности кристалла Б при отсутствии взаимной растворимости (гетеродиффузия). Показано, что в связи с малостью эффективных пересыщений, связанных с макроскопической искривленностью поверхности ( с; № АТ Ю"4тЮ"5), при описании процессов собственно поверхностного массопереноса необходимо учитывать любые малые отклонения от равновесия в системе кристалл-пар или в вакансионной подсистеме.

2. Проведен теоретический анализ процессов диффузионной эволюции вицинальных термодинамически стабильных поверхностей и их морфологической устойчивости по отношению к заданным отклонениям системы кристалл-пар от равновесия. Аналитически и методами машинного моделирования показано, что макрошероховатость, возникающая на поверхностях типа ^ к к 0] , является результатом диффузионного взаимодействия элементарных ступеней, движущихся в условиях недо- или пересыщения в паровой фазе, окружающей кристалл, и представляют собой волны плотности элементарных ступеней. Установлено, что даже в кристаллах типа NaOl , имеющих значительную анизотропию поверхностного натяжения, поверхности типа i.Wk.0] являются термодинамически стабильными, а макроступени имеют кинетическую природу.

3. Развит новый метод исследования спектра поверхностных неровностей, основанный на измерении угловой зависимости интенсивности рассеяния поверхностью лазерного излучения. Метод дает возможность определять количественные характеристики статистически шероховатых поверхностей и изучать их диффузионную эволюцию in situ.

4. Экспериментально и теоретически исследованы закономерности диффузионной эволюции спектра поверхностных неровностей. Установлено, что на термодинамически стабильных поверхностях эволюция спектра определяется конкуренцией двух тенденций: термодинамической тенденции и сглаживанию неровностей под действием капиллярных сил и кинетической тенденции к развитию макрошероховатости, связанной с нарушением равновесия между кристаллом и насыщенным паром или неравновесностью вакансионной подсистемы. Устойчивость поверхности по отношению к образованию макрошероховатости с характерным линейным размером !А в процессе испарения или роста зависит от соотношения между А и длиной диффузионного пути адатомов ^ s . При s < поверхности неустойчивы уже при малых пересыщениях, порядка ^сК^оо/НЛ7 ; при > поверхность остается устойчивой, если пересыщения не превосходят

По кинетике изменения спектра неровностей оказалось возможным разделить вклады конкурирующих механизмов переноса массы и на различных объектах определить коэффициенты самодиффузии 1)5 .

5. Экспериментально исследованы элементарные процессы переноса массы. Развита электронномикроскопическая методика определения диффузионных констант и , характеризующих перенос массы на атомно-гладких поверхностях, и измерены константы самодиффузии на поверхности ЩГК .

6. На атомном уровне исследованы возможности замедлить кинетику переноса массы с помощью поверхностных примесей. Путем прямых измерений скоростей движения ступеней моноатомной высоты (методом вакуумного декорирования поверхностей) показано, что отдельные атомы примеси не являются эффективными "механическими" стопорами (по крайней мере, для исследованных систем - примеси металлов на ЩГК). Замедление скоростей движения элементарных ступеней происходит из-за отравления изломов на ступенях (механизм Чернова), которое приводит к уменьшению кинетического коэффициента . При движении произвольно ориентированных ступеней в кинетическом режиме наблюдалось их фасетирование - огранение ступенями таких ориентации, которые имеют минимальную скорость движения. Этот процесс качественно подобен формированию макрошероховатости кинетического происхождения на термодинамически стабильных поверхностях в условиях роста или испарения.

7. Обнаружено, что эффективными "механическими" стопорами ступеней оказываются дисперсные скопления примеси, линейные размеры которых примерно на порядок превосходят высоту ступеней (эффект "дисперсионного упрочнения" поверхности по отношению к процессам переноса массы). На атомном уровне экспериментально исследованы детали механизма дисперсионного упрочнения.

8. Установлены закономерности диффузионного переноса массы на поверхности неупорядоченных твердых растворов. Показано, что перенос массы сопровождается эффектом диффузионной сегрегации компонентов на искривленных участках поверхности. Величина сегрегации пропорциональна разности парциальных коэффициентов диффузии и и кривизне профиля. Эффект сегрегации нарушает аддитивность потоков компонентов раствора и приводит к согласованным потокам компонентов в меру коэффициента 1= ^^а./ +

9. Экспериментально и теоретически исследованы закономерности диффузионной коалесценции в островковых пленках на инертной подложке. С учетом возможного обмена атомами между абсорбированной и паровой фазами при условии сохранения общего объема вещества островков получены асимптотические законы изменения со временем параметров функции распределения островков по размерам в двух цредельных ситуациях: при коалесценции в диффузионном или в кинетическом режимах. Опытами на различных объектах экспериментально подтверждены полученные в теории кинетические законы и определены коэффициенты гетеродиффузии ])5 и кинетические коэффициенты ^ , характеризующие поверхностный массоперенос.

Обнаружены новые эффекты, указывающие на структурную чувствительность поверхностного переноса массы: а) эффект линейной коалесценции, при которой диффузионный рост среднего размера островков осуществляется в пределах линейного ансамбля островков в результате диффузионных потоков атомов вдоль ступеней; б) обнаружено, что наличие заряженных дефектов на поверхности диэлектрических кристаллов приводит к резкому замедлению кинетики двумерной коалесценции в ансамбле высокодисперсных ( й. ^ Ю-^см) островков, что связано с изменением условий равновесия заряженных островков с газом адатомов; в) на поверхности поликристаллов обнаружен эффект образования приграничных зон, свободных от остроков - односторонних, связанных с перераспределением адатомов между смежными поверхностями разных ориентации, и двухсторонних, обусловленных поглощением вещества островков межезеренными границами. Кинетика роста зон происходит по асимптотическому закону З)^ и дает информацию о коэффициентах 1)5 .

10. Проведены экспериментальное и теоретическое исследования роли ловушек и стоков в процессе диффузионного распространения меченых атомов по реальной поверхности. Определена взаимосвязь экспериментально определяемых коэффициентов поверхностной диффузии меченых атомов с характеристиками ловушек и стоков и параметрами феноменологической модели Фишера-Уиплла. Экспериментально обнаружены и теоретически описаны новые эффекты: а) эффект "адсорбционного насоса", заключающийся в том, что на поверхности, содержащей ловушки, интегральный поток меченых атомов увеличивается по сравнению с поверхностью, свободной от ловушек несмотря на уменьшение эффективного коэффициента поверхностной диффузии; б) эффект "структурной" анизотропии диффузионного распространения меченых атомов, связанный с наличием на поверхности параллельных ступеней - упорядоченно расположенных ловушек.

11. Впервые исследована роль граничной кинетики в процессах диффузионного распространения меченых атомов. Теоретически и экспериментально показано, что кинетические коэффициенты ^ наряду с коэффициентами диффузии определяют особенности формирующихся концентрационных распределений, набор адсорбированных фаз в диффузионной зоне и кинетику движения межфазных границ. Развиты экспериментальные методы определения кинетических коэффициентов и измерены значения ^ , относящиеся к различным межфазным границам. Роль граничной кинетики последовательно учтена при описании закономерностей переноса массы при само- и гетеродиффузии по поверхности кристалла.

Список литературы диссертационного исследования доктор физико-математических наук Кагановский, Юрий Семенович, 1983 год

1. Шыомон П. Диффузия в твердых телах. - М.: Металлургия, 1966. - 195 с.

2. Зайт В. Диффузия в металлах. М.: ИЛ, 1958. - 381 с.

3. Пинес В.Я. Очерки по металлофизике. Харьков: Изд. ХГУ, 1961. - 315 с.

4. Герцприкен С.Д., Дехтяр И.Я. Диффузия в металлах и сплавах в твердой фазе. М.: Физматгиз, I960. - 564 с.

5. Любов Б.Я. Кинетическая теория фазовых превращений. М.: Металлургия, 1969. - 263 с.

6. Гегузин Я.Е. Макроскопические дефекты в металлах. М.: Металлургиздат, 1962. - 252 с.

7. Гегузин Я.Е. Диффузионная зона. М.: Наука, 1969. -344 с.

8. Гегузин Я.Е. Физика спекания. М.: Наука, 1967. - 360 с.

9. Бокштейн B.C., Бокштейн С.З., Жуховицкий A.A. Термодинамика и кинетика диффузии в твердых телах. М.: Металлургиздат, 1974. - 280 с.

10. Гегузин Я.Е. Диффузия по реальной кристаллической поверхности. В кн.: Поверхностная диффузия и растекание. -М.: Наука, 1969, - с.П-77.

11. Geguzin J.E. Structurempf indlichkeit der Ob erf lachendif fusion. io: Diffusion in metallichen Werkstoffen. - Leipzig: Verlag Grundstaffindustrie, 1970, S.295-323.

12. Mull ins W.W. Theory of thermal grooving. J.Appl.Hiys.,1957, v. 28, NI, p. 333-339.

13. Mullins W.Vf. Flattening of a nearly plane solid surface due to capillarity. J.Appl.Ehys., 1959, v.30, NI, p.77-83.

14. Бартон В., Кабрера Н., Франк Ф., Рост кристаллов и равновесная структура их поверхностей. В кн.: Элементарные процессы роста кристаллов. М.: ИЛ, 1959, с.П-109.

15. Чернов А.А. Слоисто-спиральный рост кристаллов. УФН, 1961, т.73, № 2, с.277-331.

16. Чернов А.А. Процессы кристаллизации. В кн.: Современная кристаллография. М.: Наука, 1980, т.З, с.7-232.

17. Ландау Л.Д. 0 равновесной форме кристаллов. В кн.: Сборник, посвященный 70-летию академ. А.Ф.Иоффе.- М.: Изд. АН СССР, 1950, с.44-50.

18. Herring С. Some theorems on the free energies of crystal surfaces. Phys.Rev., 1951, v.82, p.87-93.

19. Хонигман Б. Рост и форма кристаллов. М.: ИЛ, 1961. -210 с.

20. Herring С. The use of classical macroscopic consepts dn surf ace-energy problems.- 3ns Structure and properties of solid surfaces/R. Gomer, C.Smith.-Uaiv.Ch.Press, 1953»p.5-72.

21. Hhead G'.E. Diffusion on surfaces. Surf.Sci., 1975, v.47, N1, p.207-221.

22. Neumann G., Neumann G. M. Surface self-d if fusion of metals/ /Diffusion monograph series, HI, Switzerland: Diffusion inform, center, 1972, -I32p.

23. Mills В., Douglas P., Leek G.M. Surface self-d if fusion of nickel.- Trans.Met.Soc.AIME, 1969, v.245, N6, p.I29I-I296.

24. Choi «i. Y., Shewmon P. G. Surface diffusion of gold and copper on copper.- Trans.AIME, 1964, v.230,N2,p.123-132.

25. Bonzel H.P. A surface diffusion mechanism at high temperature.- Surf.Sci., 1970, N1, p.45-60.

26. Hkxlliae , Hirth. J. P. The microscopic kinetics of step formation in growth processes.- «f.Phys.Chem.Solids,1963, v.24, N12, p.1391-1404.

27. Воронков В.В. Об угловой зависимости свободной поверхностной энергии кристалла. Кристаллография, 1967,т.12, № 5, с.831-839.

28. Закурдаев И.В., Черняк Е.Я. Развитие периодической структуры на поверхности кристаллов вольфрама при термопереносе массы. ФШ, 1977, т.43, is 3, с.574-581.

29. Закурдаев И.В., Цыганов А.Д. Электроперенос в вольфраме.-ФТТ, 1973, т.15, 6, с.1657-1660.

30. Закурдаев И.В. Анизотропное изменение структуры поверхности кристаллов тугоплавких металлов при направленных процессах переноса. ФТТ, 1972, т.14, J6 12, с.3540-3545.

31. Чернов А.А. О влиянии примесей на скорость роста кристал-лла.- В кн.: Рост кристаллов, М.: изд. АН СССР, 1961, т.З, с.47-51.

32. Cabrera П., Vermilyea D.A. (Ehe growth of crystals from solution.- Ih: Growth and perfection of crystals.- N.Y., 1958, p.393-4Q8.

33. Френкель Я.И. О поверхностном ползании частиц у кристаллов и естественной шероховатости кристаллических граней.-ЖЭТФ, 1946, т.16, J6 I, с.39-50.

34. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С. Диффузия по поверхности кристаллов в связи с ее реальной структурой. Коллоидный журнал, 1968, т.30, J6 5, с.681-690.

35. Гаврилюк Ю.Л., Кагановский Ю.С., Лифшиц В.Г. Диффузионный перенос массы на поверхностях (III) и (100) монокристаллов кремния. Кристаллография, 1981, т.26, № 3,с.561-570.

36. Bassett G.A. A new technique for decoration of cleavage and slip step in iortic crystaX surfaces.- Htil.Mag., I95B»v.3, р. Ю42-1045.

37. Декорирование поверхности твердых тел /Дистлер Г.И., Власов В. П., Герасимов Ю.М., Коб зарева С. А. и др. М.: Наука, 1976. - 112 с.

38. Bethge Н. ,KroJm М. W&chstumsvorgange auf NaCl-Rristallen NaCl Anlosung.- Adsorption et croissance cristalline, üaris: CNRS, 1965, N152, p.I-I5.

39. Трофимов В.И. Метод вакуумного декорирования. Изучение механизма декорирования и некоторые применения метода: Автореферат диссертации на соискание ученой степени канд. физ.-мат. наук. М., 1970. - 24 с.

40. Блейкли Д.М. Поверхностная диффузия. М.: Металлургия, 1965. - 60 с.

41. Gjostein N.A. Surface self-diffusion. Ш: Metal Surfaces: Structure, íiiergetics and Kinetics /Ed. Gjostein N.A. ,

42. Robertson W.D.- Qhio: ASM, Lfetal Park, 1963, ch.4, p.

43. Bethge H. Struktur und Funktion.- Nova acta Leopoldina,1970, B.35, N194, S.J25-I4I.

44. Bethge H. , Keller K. W. Evaporation rate of NaCl in a vacuum.- Í.Cryst.Growth, 1974, v.23, N2, p.I05-II2.

45. Келлер К.В. Наблюдение кинематического взаимодействия ступеней испарения на поверхности кристалла каменной соли. В кн.: Рост кристаллов. - Ереван: Изд. ЕГУ, 1975, т.II, с.196-203.

46. Крон М., Оценка среднего смещения адсорбированных молекул по скорости роста зародышей испарения. В кн.: Рост кристаллов. - Ереван: Изд. ЕГУ, 1975, т.II,с.192-195.

47. Кагановский 10.С., Оноприенко А.А. Определение констант поверхностной самодиффузии по кинетике развития спиралей роста или испарения. ФТТ, 1978, т.20, № 8, с.2315-2321.

48. Moore A. J. №. The influence of surface energy on thermaletching.- Acta Met., 1958, v.6, N4, p.293-304.

49. Vlasak G.V. , Hartmanova M. Evaporation model of NaClcleavage faces around edge dislocations in vacuum.- Krist. und Techn., 1974, v.9, p.129-135.

50. Сире Дж. Испарение совершенных кристаллов. В сб. Элементарные процессы роста кристаллов. - М.: ИЛ, 1959,с.233-248.

51. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С. Исследование диффузии на поверхности щелочно-галоидных кристаллов в связи с их реальной структурой. В кн.: Поверхностная диффузия и растекание. - М.: Наука, 1969, с.81-90.

52. Lester «?.Е. , Somarjai G.A. Studies of the evaporation mechanism of sodium chloride single crystals.- J.Chem.

53. Ehys., 1968, v.49, p.2940-2945.

54. Blakely J. M., Li C.Y. Changes in morphology of ionic crystals due to capillarity.- Actc Met. , 1966, v.14, N3,p.279-284.

55. ЛидьярдА.Б. Ионная проводимость кристаллов. М.: ИЛ, 1962. - 222 с.

56. Yacaman M.«f. Diffusion of divalent impurities from the volume to the surface in NaCl crystals.- Hiys.Stat .Sol.,1973, v.856, N2, p.429-433.

57. Chernov A. A. Growth kinetics and capture of impurities during gas phase crystallization.- J.Cryst.Growth, 1977, v.42, N1, p.55-76.

58. Лодиз P.А., Паркер P.Л. Рост монокристаллов. M.: Мир,1974. 540 с.

59. Леммлейн Г.Г. Огибание препятствий фронтом нарастающего слоя грани кристалла. ДАН СССР, 1952, т.84, № 6, C.II67-II69.

60. Бакли Г. Рост кристаллов. М.: ИЛ, 1954.

61. Bliznakov G. Sur le mSchanisme de Inaction des additifs adsorbants dans la croissance cristalline. Ih: Adsorption et croissance cristalline.ParisrEd .CNRS,1965, p.291-300.

62. Гршценко В.В., Ланцберг Н.Г. Машинное моделирование процесса развития ступенчатого рельефа на поверхности 1фис-таллов типа ( Ik0). Кристаллография, 1979, т.24, № 3, с.574-576.

63. Peart R.E. Diffusion in intrinsic silicon.- Hiys.Stat. Sol., 1966, v.I5, Р.К1ДЭ-К121.

64. Fairfield J.M., Masters B.J. Self-diffusion in intrinsic and extrinsic silicon.- «f.Appl.Phys., 1967, v.38, p.3148.

65. Келли А., Никольсон Р. Дисперсионное твердение. М.: Металлургия, 1965.

66. Гегузин Я.Е., Кривоглаз М.А. Движение макроскопических включений в твердых телах. М.: Металлургия, 1971. -344 с.

67. Гегузин Я.Е., Калинин В.В. Кагановский Ю.С. Влияние инородных крупинок на макроскопически гладкой поверхности кристалла на процесс движения ступеней вследствие испарения и конденсации. В кн.: Рост кристаллов, Ереван: Изд. ЕГУ, 1975, т.II, с.184-191.

68. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Оноприенко А.А. Дисперсионное упрочнение поверхности кристалла частицами посторонней фазы. Изв. АН СССР, серия физич., 1977, т.41, В 5, с.1028-1034.

69. Bethge Н. Gitterdefekte und Kristalleigenschaften.- Nova Acta Leopoldina, 1970, Б.35, S.125-14I.

70. Лифшиц И.М., Слезов В.В. О кинетике диффузионного распада пересыщенных твердых растворов. ЖЭТФ, 1958, т.35,2(8), с.479-492.

71. Гегузин Я.Е., Калинин В.В., Кагановский Ю.С. Взаимодействие движущихся ступеней на поверхности кристалла с дисперсными частицами посторонней фазы. ДАН СССР, 1972, т.207, Ш 5, с.1092-1093.

72. Лифшиц И.М., Чернов А.А. Макроскопические ступени на поверхности кристалла. Кристаллография, 1959, т.4, № 5, с.788-791.

73. Шефталь Н.Н. О статических и динамических равновесных формах кристаллов. Кристаллография, 1980, т.25, Jé 5, с.1017-1023.

74. Шаскольская М.П. Кристаллы. М.: Наука, 1978. - 208 с.

75. Леммлейн Г.Г. К вопросу об условиях экспериментального получения кристаллов равновесной формы. ДАН СССР, 1954, т.98, № 6, с.973-974.

76. Sundquist В.Е. A direct determination of the anisotropy of the surface free energy of solid gold, silver, copper, nichel and alpha end gamma iron.- Acta Met., 1964, v. 12, HI, p. 67-86.

77. Drechsler M. Crystal Shape changes in vacuum: determination of surface quantities on field emitter crystals without and with adsorbed layers.- Japan.J.Appl.Ehys., 1974, Suppl.2, Part 2, p.25-36.

78. Heyraud J.C., Efetois J. J. Equilibrium shape of gold crystallites on a graphite cleavage surface, surface energi, gies and interfacial energy.- Acta Mat., 1980, v.28, HJ2, p.1789-17 97.

79. Басс Ф.Г., Фукс И.М. Рассеяние волн на статистически неровной поверхности. М.: Наука, 1972. - 424 с.

80. Левин Б.Р. Теоретические основы статистической радиотехники. М.: Сов.радио, 1966. - 728 с.

81. Бреховских Л.М. Дифракция волн на неровной поверхности.-ЖЭТФ, 1952, т.23, № 3, с.275-288.

82. Оценка параметров микронеровностей на поверхности твердых тел методом светорассеяния /Кагановский Ю.С., Фрей-лихер В.Д., Грищенко В.В., Попова И.М. ПТЭ, 1976, А* 4, с.258-260.

83. Кагановский Ю.С., Макиенко А.И., Фрейлихер В.Д. Исследование диффузионного переноса массы на поверхности твердых тел методом светорассеяния. ФММ, 1976, т.42, № 3, с.588-592.

84. Хусу А.П., Витенберг Ю.Р., Пальмов В.А. Шероховатость поверхностей (теоретико-вероятностный подход). М.: Наука, 1975. - 344 с.

85. Blakely J. М., Ivfrkura Н. Surface self-diffusion and surface energy measurements on platinum by multiple scratch method.- Acta Met., ЗЭ62, v.10, N5, p.565-572.

86. Srinivasan S.R., Trivedi R. Thedry of grain boundarygrooving under the combined action of the surface and volume diffusion mechanisms.-Acta Ifet.,1973,v.21,p.611-620.

87. Нивелировка шероховатой поверхности кристалла в условиях испарения или конденсации /Гегузин Я.Е., Грищенко В.В., Кагановский Ю.С., Макиенко А.И. Кристаллография, 1980, т.25, В I, с.139-144.

88. Vu Thien Binh, Moulin Y. , Uzan R. , Drechsler Ы. Grain boundary grooving under the influence of evaporation (or corrosion).- Surf.Sci., 1979, v.79, N1, p.133-156.

89. Несмеянов Ан.Н. Давление пара химических элементов. М.: Изд. АН СССР, 1961. - 396 с.

90. Gilman <Î. «Î. Direct measurements of the surface energies of crystals.- «Î.Appl.Phys., I960, v.31, p.2208.

91. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Калинин В.В. 0 движении ступеней на макроскопически искривленной поверхности монокристалла LiF в процессе испарения и конденсации. -ДАН СССР, 1973, т.213, & 2, с.303-305.

92. Bradshaw T.J., Brandor R.H. , Wheeler С. The surface self-diffusion of coppar as affected by environment.- Acta Met., 1964, v. 12, H9,p.Ю57-1053.

93. Киттель Ч. Элементарная статистическая физика. M.: ИИЛ, I960. - 278 с.

94. Bonzel H.F. , Latta E.E. Surface self-diffusion of Hi.

95. Trans.AIME, 1969, v.245, Ы6, p.I290-I296.

96. Rhead G. E. On surface diffusion and the existence of "two-dimensional" liquids.- Surf.Sci., 1969, v.15, N2 , p.353-357.

97. Yfynblatt P., Gjostein Ы.А. Surface defects in copper.-Surf.Sci., 1968, v.12, HI, p.109-127.

98. Henrion J., Rhead G. E. Augmentation de l'auto diffus ion superficielle du cuivre sous l'influence de la vapeur de plomb. Mise en evidence de la fusion superficielle.-Compt.Rend. , 1968, v.267, NIB, p.B958-B96l.

99. Delamare P., Rhead G.E. Increase in the surface self-diffusion of copper due to the chemisorption of halogens Surf .Sci. , 1971, v.28, HI, p.267-284.

100. Rhead G.E. , Perdereau J. L'effect de L'adsorption de I^S sur l'auto-diffusion en surface de l'argent.- Compt.Rend., 1965, V.260, p. 1929.

101. O.Leamy H. <Î. , Jackson K.A. Surface structure and surface diffusion: the fee (110) interface.- J,Cryst.Growth,1972, v.I3/I4, p. 140-143.

102. О возможном влиянии потока вакансий, направленного к поверхности, на кинетику сглаживания макроскопического рельефа /Гегузин Я.Е., До Ван Хай, Кагановский Ю.С., Па-рицкая Л.Н. ФГЖ, 1973, т.36, Jb 3, с.541-545.

103. Пинес Б.Я. Диффузия и механические свойства твердых тел.-УФН, 1962, т.76, lb 3, с.519-556.

104. Лукирский П.И. Опыты с монокристаллами каменной соли.-ДАН СССР, 1945, т.46, В 7, с.300-303.

105. Гегузин Я.Е., Карякина В.В., Харитонова Л.С. Исследование процессов на поверхности монокристаллов. 0 высокотемпературных процессах на поверхности произвольных сечений ионных монокристаллов. Кристаллография, 1962, т.7., № 6, с.903-909.

106. Чернов А.А. Структура поверхности и рост кристаллов. -В кн.: Физико-химические проблемы кристаллизации. -Алма-Ата: Изд. КазГУ, 1969, с.8-40.

107. Nenov D., Gueleva S. influence of the morphology of voids in lithium fluoride on the kinetics of their disappearance. Kristall und Technick, 1978, v. 13 ,N4, p.429-433.

108. Гегузин Я.Е., Овчаренко H.H. Поверхностная энергия и процессы на поверхности твердых тел. УФН, 1962, т.76, № 2, с.283-328.

109. Chakraverty В.К. Grain size distribution in thin films -I. Conservative systems. «?. Phys. Chem.Sol., 1967, v.28, N12, p.2401-2412.

110. Ifeiya P.S., Blakely J.M. Surface self-d if fusion and surface energy of nickel. J.Appl.Phys., 1967, v.38, N2,p. 698-704.

111. НО. Robertson Yl, M. Surface diffusion of oxydes (a review). -J.Nucí.Mater., 1969, v.30, NI, p.36-49.

112. Гегузин Я.E., Овчаренко H.H., Русовская О.Н. Самодиффузия атомов в приповерхностном слое двухкомпонентных сплавов по данным о кинетике царапин. ФММ, 1966, т.21, íé 4, с.536-540.

113. McLean M., Hirth J. P. Surface s elf-diffus ion of gold-54 at.% silver.- Acta Met., 1969, v.I7, N3, p.237-240.

114. ИЗ. Хансен M., Андерко К. Структура двойных сплавов /Пер. с англ. под ред. И.И.Новикова, И.Л.Рогельберга. ГЛ.: Ме-таллургиздат, 1962, т.2, с.611-1488.

115. Гегузин Я.Е., Ковалев Г.Н., Овчаренко H.H. Исследование самодиффузии в поверхностных слоях Au методом массопе-реноса и с помощью радиоактивных изотопов. ФТТ, 1963, т.5, $ 12, с.3580

116. Кагановский Ю.С., До Ван Хай, Пятигорская Т.Л. Определение коэффициента поверхностной самодиффузии по кинетике залечивания изолированных царапин. ФММ, 1973, т.35,1. В I, с.112-118.

117. Гегузин Я.Е., Кулик И.О. Расчет кинетики "самозалечивания" преднамеренно созданных дефектов на поверхности твердых тел. ФММ, I960, т.9, JS 3, с.379-384.

118. King R.T. , übillins W.W. Theory of the decay of surface scratch to flatness. Acta Mat., 1962, v.10, N6,p.6QI-607.

119. Choi J. Y. , Shewmon P. G. Effect of orientation on the surface self-diffusion of copper.- Trans.Met.Soc.AiME, 1962,v.224, N3, p. 589 .-599.

120. Hochne K., Sizmann R. Volume and surface self-diffusionmeasurements of copper by thermal surface smoothing. -Phys.Stat.Sol.(a), 1971, v.5, N3, p.577-589.

121. Робертсон Д., Паунд Г.М. Гетерогенное образование зародышей и рост пленок. В кн.: Новое в исследовании поверхности твердого тела /Пер. с англ. под ред. Е.И.Ги-варгизова, А.Г.Ждана, В.Б.Сандомирского. - М.: Мир, 1977, т.1, с.65-138.

122. Lewis В. Migration and capture processes in heterogeneous nucleation and growth.- Surf.Sci., 1970, v.21, N2,p.273-306.

123. Venables J.A. Rate equation approaches to thin film nucleation kinetics.- Phil.Mag., 1973, v.27, N3, p.697-738.

124. Stowe11 M. J. The initial stages of thin film growth. -«J.Cryst.Growth, 1974, v.24/25, p.45-52.

125. Трусов Л.И., Холмянский В.А. Островковые металлические пленки. М.: Металлургия, 1973. - 320 с.

126. Хирс Д.П., Паунд Д.М. Испарение и конденсация. ГЛ.: Ме-туллургия, 1966. 196 с.

127. Чопра К.Л. Электрические явления в тонких пленках. -М.: Мир, 1972. 435 с.

128. Walton D. Nucleation of vapor deposits.- «?. Chem. Phys.,1962, v.37, N10, p.2I82-e2I88.

129. Zinsmeister G. Theory of thin film condensation. Part B: solution of the simpligied condensation equation.- Thin

130. Sol.Films, 1968, v.2, N5-6, p.497-507.131. i^rankl D.R. , Venables J. A. Nucleation on substrates fromthe vapour phase.- Adv.Hiys., 1970, v.19, N80,p.409-456.

131. Khodin T.N. Nucleation of metallic crystals on ionic surfaces.- Surf.Sci., 1964, v.2, N2, p.346-355.

132. Кагановский Ю.С., Грищенко В.В., Зиперт Й. О термодинамической стабильности поверхностей ( 11*0) монокристаллов NaCl Кристаллография, 1983, т.28, В 3, с.546-551.

133. Sumner G. G. Effect of substrate temperature on the growth of thin platinum deposits on rock salt.- Phil.Mag.,1965, v. 12, N4, p.767 -775.

134. Reiss Н. Rotation and translation of islands in the growth of het его epitaxial films.- J.Appl.Hiys. , I968, v.39, Nil, p.5045-5061.

135. Kern R. , Masson A. , Metois J. J. Migration brownienne de cristallites sur une surface et relation avec l'epitaxie. II Partie theorique.- Surf.Sci., 1971, v.27, N3, p.483-498.

136. Трусов JI.И., Холмянский В.А. Миграция многоатомных групп в островковых металлических пленках. Изв. АН СССР. Сер. физ. 1974, т.38, J6 7, с.1546-1551.

137. Zanghi «t. С., Metois J. J., Kern R. Radial distribution function of nuclei formed by codensation of a clean substrate.- Hiil.Mag., ID74, v.29, N5, p.I2I3-I220.

138. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С. Диффузионный перенос массы в островковых пленках. УФН, 1978, т. 125, № 3,с.489-525.

139. Geguzin Ya.E. , Kaganovsky Yu.S., Slyozov V.V. Determination of the surface heterodiffusion coefficient by themassmethod of^transfer.- J.Phys.Chem.Solids, 1969, v.30, N7, p.1173-1X80,

140. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С. Диффузионная коалесценция покоящихся крупинок островковой пленки на реальной поверхности кристалла. УФЖ, 1976, т.21, № 2, с.254-262.

141. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Калинин В.В. Двумерная коалесценция крупинок золота на поверхности естественного скола монокристалла NaCl . фТТ, 1969, т.II, J6 I, с.250-252.

142. Кагановский Ю.С., Ратинов Г.С. Определение параметров диффузии серебра на поверхности кристаллов никеля по кинетике двумерной диффузионной коалесценции. ФММ, 1971, т.31, Jê I, с.143-151.

143. Диффузионный перенос массы в островковой пленке на поверхности поликристалла с покоящимися границами /Гегузин Я.Е., Гарбовицкая Т.Г., Кагановский Ю.С., Париц-кая Л.Н. ФММ, 1974, т.38, гё 3, с.556-563.

144. Диффузионная коалесценция металлических крупинок на неметаллической подложке /Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С.,

145. Калинин В.В., Слезов B.B. ФТТ, 1970, т.12, № 7, с.1953-1962.

146. Гегузин Я.Е., Кибец В.И., Макаровский H.A. Исследование диффузии никеля на поверхности (110) монокристалла вольфрама методом переноса массы. ФММр, 1972, т.33,1. J6 4, с.800-807.

147. Гегузин Я.Е., Калинин В.В., Кагановский Ю.С. Линейная диффузия в процессе коалесценции в островковой пленке на шероховатой поверхности кристалла. ДАН СССР, 1975,т.225, № 3, с.539-542.

148. Чернов A.A., Трусов Л.И. Электростатические эффекты при образовании зародышей на поверхности. Кристаллография, 1969, т.14, № 2, с.218-226.

149. Кривоглаз M.А. Флуктушщонные состояния электронов. -УФН, 1973, т.Ш, № 4, с.617-654.

150. Образование островков диффундирующего вещества при поверхностной диффузии /Абраменков А.Д., Слезов В.В., Та-натаров Л.В., Фогель Я.М. ФТТ, 1970, т. 12, № 10,с.2934-2941.

151. Слезов В.В., Левин Д.М. Коалесценция выделений, расположенных вдоль линейного дефекта. ФТТ, 1970, т.12, № 6, с.I748-1752.

152. Кагановский Ю.С., Розенберг Г.Х., Чайковский Э.Ф. Начальные стадии формирования островковой плешей на подложке с электрически активными центрами. В сб.: Активная поверхность твердых тел. - М.: ВИНИТИ, 1976, с. 155-162.

153. Справочник химика. М.: Химия, 1971, т.1, с.385.

154. Кошкин В.М., Забродский Ю.Р. Неустойчивые пары новый тип точечных дефектов в твердых телах. ДАН СССР, 1976, т.227, № 6, с.1323-1326.

155. Unstable equilibrium and radiation defects in solids / Koshkin V.M. et al. Solid State Comm. ,1973,v. 13 ,NI,P. 1-4.

156. Слезов В.В., Шикин В.Б. Коалесценция пор при наличии объемных источников вакансий. ФТТ, 1964, т.6, Jp I, с.7-15.

157. Chakraverty Б.К. Grain size distribution in thin films.-2.Nonconservative systems.- «i.Phys.Chem.Sol., 1967, v.28,1. N12, p.2413-2420.

158. Шредник B.H., Одишария Г.А. Анизотропия теплот миграции и энергий связи (адсорбат-адсорбат) в металлопленочных системах Zr-W , Hf W , Hf - мэ , Zr - ЫЪ и zr - Та

159. Изв. АН СССР. Сер.физ. 1969, т.ЗЗ, Jfe 3, с. 536-543.

160. Шредник В.Н., Одишария Г.А. Исследование двумерных фазовых равновесий методами автоэлектронной микроскопии. -ФТТ, 1969, т.II, № 7, с.1844-1853.

161. Одишария Г.А., Шредник В.Н. Определение энергии связи в двумерных кристаллах циркония, адсорбированного на вольфраме и ниобии. ДАН СССР, 1968, т.182, В 3, с.542-544.

162. Shrednic V.N. ,Odisharia G.А. ,Golubev O.L. Growth of two-dimentional crystals and surface migration m the initial stages of vacuum deposit formation.- J. Cryst.Growth,1971, v.II, N3, p.249-254.

163. Мазанец К., Каменская E. Измерение поверхностного натяжения на границах зерен аустенита. ФИИ, 1961, т. 12,1. I, с.91-96.

164. Лифшиц И.М. К теории диффузионно-вязкого течения поликристаллических тел. ЖЭТФ, 1963, т.44, J£ 4, с.1349-1367,

165. Френкель Я.И. Введение в теорию металлов. М.: Наука,1972, 260 с.

166. Ashby M.P. , Raj R. , Gifnins R.S. Diffusion-controlled sliding at a serrated grain boundary.- Scripta Met., 1970,v.4, N9, p.737-741.

167. Raj R. , Ashby M.F. On grain boundary sliding and diffusional creep.- Met.Trans., 1971, v.2,N4, p.III3-H27.

168. Ashby Iff. P. Boundary defects and atomistic aspects of boundary sliding and diffusional creep.- Surf.Sci., 1972,v.31» N2, p.498-542.

169. Gruber E.E. Calculated size distributions for gas bubOLemigration and coalescence in solids.- «f.Appl.Phys., 1967,v.38, N1, p.243-250.

170. Gulden M.E. Migration of gas bubbles in irradiated uranium dioxide.- J.Nucl.Mater. , 1967, v.23,NI, p.30-36.

171. Kelly R. Bubble diffusion and the motion of point defects near surfaces.- Hiys.Stat.Sol., 1967, v.21, N2, p.451-459.

172. Hon jo J. , Jagi K. Studies of epitaxial growth of metallic and nonmetallic films by means of high-resolution cine and still-electron microscopy.- J.Vacuum Sci.and Technol.,1969, v.6, N4, p.576-582.

173. Skofronick <J. G., Phillips F.B. Morphological changes indiscontinuous gold films following deposition.- J.Appl.

174. Phys., 1967, v.38, N12, p.4791-4796.

175. Phillips i7.D. , Desloge E.A. , Skofronick J. G. A mechanismto account for observed morjhological changes in discontinuous gold films following deposition.- J.Appl.Phys. ,1968, v.39, N7, p.32I0-32I8.

176. Heinemann K., Poppa H. Direct observation of small cluster mobility and ripening.- Thin Sol.Films, 1976, v.33,N2, p. 237-2 51.

177. Voorhoeve R.J.H. Molevular beam deposition of solids on surfaces: ultrathin films.- Treatise Sol.State Chem.,1976, v.6A, p.241-342.

178. Metois J. «Î. , Gauch M. , Masson A. , Kern R. Migration brownienne de cristallites sur une surface et relation avec l'epitaxie.III.Gas de l'aluminium sur KCl; precision surle mecanisme de glissement.-Surf.Sei,1972,v.30,NI,p.43-52.

179. Masson A., Metois J. J. , Kern R. Migration brownienne decristallites sur une surface et relation avec l'epitaxie. I.Partie expérimentale.- Surf .Sei.,1971,v.27,N3,p.463-498.

180. Metois J. «Î., Gaucb M. , Ma s s on A. ,Kern R. Epitaxie: phénomène de postnuclèation (sur l'exemple des couches minces discontinues d'aluminium et d'or sur (100) KCl.- Thin

181. Sol.Films, I972, v.II, N2, p.205-218.

182. Masson A., Metois J. J., Kern R. Advances in Epitaxy and

183. Endotaxy /Eds.Sehneider H.G.,Ruth V.-Leipzig: I97I,p.I03-110.

184. Zanghi «Î.C., Metois J. J., Kern R. Collective behavour of gold nuclei on (100) KCl.- Phil.Mag., 1975, v.31, N4, P.743-7 55.

185. Zanghi à. С., Metois J, <?. »Kern R. Elastic interaction between small nuclei.- Surf.Sei., 1975, v.52, N3,p.566-568.

186. Morgan C.S., Yust C.S. Material transport during sintering of materials with fluorit structure.- J.Nucl.Mater.,1.63, v.IO, N3, p.182-190.

187. О дислокациях, возникающих при спекании твердых тел ("розетки спекания") /Гегузин Я.Е., Дзюба A.C., Инден-бом В.Л., Овчаренко H.H. Кристаллография, 1973, т.18, }& 4, с.800-806.

188. Гегузин Я.Е., Кагановский 10.С., Оноприенко А.А. Взаимодействие элементарных ступеней на поверхности кристалла с частицами посторонней фазы. Кристаллография, 1979, т.24, № 3, с.630-631.

189. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Стойчев Н.В. 0 "струк1. О ft ft V V U Vтурнои" анизотропии коэффициента поверхностной самодиффузии. Доклады Болгарской АН, 1967, т.20, 8, с.821-823.

190. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Стойчев Н.В. Самодиффузия золота на поверхности, покрытой ступенями естественной шероховатости. ФММ, 1968, т.26, №2, с.298-304.

191. Gjostein К.A. Surface self-diffusion on gold. In: Adsorption et croissance cristalline/Colloq. IhternrParis :CNRS, 196

192. Drechsler M. ,Metois J. J. »Heyraud J. C.Surface self-diffusion studied by microscopic measurements of crystallineprofile evolution.-Surf.Sci.,1981,v.108,КЗ,p.549-560.

193. Gomer R. , Wbrtman R. , Lundy R. Mobility and adsorptionof hydrogen on tungsten.- J. Chem.Hiysics, 1957, v.26, N5, P.II47-H64.

194. Schmidt L. , Gomer R. Adsorption of potassium on tungsten. «i.Chem.Phys., 1965, v.42, N10, p.3573-3598.

195. Gomer R. Surface structure and diffusion.- Disc .Faraday Soc., 1959, N28, p.23-27.

196. Сокольская И.Л. Применение автоэмиссионного микроскопа для изучения поверхностной диффузии и самодиффузии.

197. В кн.: Поверхностная диффузия и растекание. М.: Наука, 1969, с. 108-148.

198. Gjostein N. A. Surface self-diffusion on FCC and BCC-me-tals: comparison of theory and experiment. In: Surfaces and Interfaces I/Ed.Burke <f. J., Heed N.L. , Weiss V.,

199. N. Y. : Syracuse U.P. , 1967, p.271-304.

200. Gjostein N. A., Hirth J. P. On the surface self-diffusionceofficient.- Acta Met., 1965, v.13, N9, p.991

201. Blakely J.M. Reply m paper "On the surface self-diffusion coefficient" by N.A. Gjostein,j.P.Hirth.- Acta Mst.,1966, v.I4, N7, p.898-899.

202. Gjostein N.A. , Hirth J. P. Comment to reply on paper "Onthe surface self-diffusion coefficient".- Acta Met.,1966, v.I4, N7, p.899-900.

203. Fisher J. C. Calculation of diffusion penetration curvesfor surface and grain boundary diffusion.- J.Appl.Hiys.,1951, v.22, N1, p.74-77.

204. Whipple R.T.P. Consentration countours in grain boundarydiffusion. Phil.Mag, 1954, v.45, N371, p.I225-I236.

205. Shewmon P. G. Surface belf-diffusion at high temperatures. «?.Appl.Phys., 1963, v.34, N4, p.755.

206. Amar H. , Drew J.B. Mathematical treatment of competitive surface and volume diffusion processes.- J.Appl.Phys.,1964, v.35, N3(1), p.533-535.

207. Suzuoka T. Mathematical analysis of tracer surface diffusion.- J.Phys.Soc.Japan, I965, v.20, N7, p.1259-1270.

208. Austin A.E. »Richard N.A. ,\Tfood V.E.Surface and grain-boundary difusion of gold-copper.-J.Appl.Phys. ,1966,v.37,N10, p.3650

209. Галь В .В., Грузин П.Л. Изучение поверхностной диффузии на монокристаллах меди. В кн.: Поверхностная диффузия и растекание. М.: Наука, 1969, с.98-107.

210. Солунский В.И., Добриков A.A. Исследование диффузии Nü-22 и по поверхности слюды в связи с критерием применимости асимптотических решений задачи. -ДАН СССР, 1969, т.186, № 3, с.586-590.

211. Субмонослойные пленки на поверхности металлов /Боль-шов Л.А., Напартович А.П., Наумовец А.Г., Федорус А.Г. -УФН, 1977, т.122, № I, с.125-158.

212. Канаш 0.В., Наумовец А.Г., Федорус А.Г. Фазовые переходы в субмонослойных пленках стронция, адсорбированных на грани (ОН) вольфрама. ЖЭТФ, 1974, т.67, № 5, C.I8I8-I826.

213. Медведев В.К., Наумовец А.Г., Федорус А.Г. Структура и электронно-адсорбированные свойства пленок натрия на грани (ОН) вольфрама. ФТТ, 1970, т.12, № 2, с.375-385.

214. Ведула Ю.С., Лобурец А.Г., Наумовец А.Г. Проявление фазовых состояний субмонослойной пленки в поверхностной диффузии бария на грани (011) молибдена. Письма в ЖЭТФ, 1978, т.28, В 4, с.258-261.

215. Ведула 10.С., Лобурец А.Т., Наумовец А.Г. Поверхностная диффузия и взаимодействие атомов бария на грани (011) молибдена. ЖЭТФ, 1979, т.77, №2, с.773-782.

216. Ведула 10.С., Лобурец А.Г., Наумовец А.Г. Диффузия лития на грани (ОН) вольфрама. Препринт ИФ АН УССР, Киев, 1980. - 35 с.

217. Бокштейн С.З., Кишкин С.Т., Мороз Л.М. Исследование строения металлов методом радиоактивных изотопов. М.: Госиздат, оборонной пром., 1959. - 218 с.

218. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С. 0 формировании диффузионной зоны с учетом граничной кинетики. ФММ, 1975, № 3, с.553-558.

219. Хауффе К. Реакции в твердых телах и на их поверхности /Пер. с нем. А.Б.Шехтер. М.: ИЛ, 1962, ч.1 - 415 с.

220. Кагановский Ю.С., Михайлов Е.Г. Кинетика диффузионного распространения по поверхности поликристаллического Мо. УФЖ, 1980, т.25, № 8, с.1242-1250.

221. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Стрелков В.П. Диффузионное распространение никеля по поверхности вольфрама. -ФММ, 1975, т.39, 1& 5, с.992-998.

222. Кинетика движения межфазных границ при взаимной диффузиив двухкомпонентной системе /Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Парицкая Л.Н., Солунский В.И. ФММ, 1979, т.47, №4, с.821-833.

223. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С. Точечные ловушки в диффузионной зоне. ФММ, 1980, т.49, №2, с.427-430.

224. Richter D. , TopXer J., Springer T. The influence of dissolved nitrogen on hydrogen diffusion in niobium studiedby neutron spectroscopy.-J.Phys.F,1976,v.6,N4,p.L94-L97.

225. Crank J. The mathematics of diffusion.- Oxford: Clarendon Press, 1956,- 347p.

226. Кагановский Ю.С., Михайлов Е.Г. Влияние точечных ловушек на характер диффузионного распределения меченых атомов.-Металлофизика, 1983, т.5, № 3, с.97-101.

227. Ше determination du coefficient d'autod if fusion de surface en presence d'une couch d'adsorption a l'aid de pointes a emission de champ (nickel sur tungsten)/Roux H, Riquet A. ,Uzan R. »Drechler M. -Surf .Sci. ,1976,v. 59, N1,p.97^X14.

228. Ehrlich G. , Hudda T. G. Atomic view of surface self-diffusion: tungsten on tungsten.- J.Chem.Phys., I966, v.44,1. N3, P.I039-X049.

229. Bassett D.W. Field ion microscope studies of submonolayerfilms of nickel,palladium and platinum on (IIO) tungsten surfaces.- Thin Sol.Films, 1978,v.48,N2, p.237-246.

230. Эрлих Г. Поверхностная самодиффузия. В кн.: Новое в исследовании поверхности твердого тела /Пер. с англ. под ред. Е.И.Гиваргизова, А.Г.Ждана, В.Б.Сандомирского.-М.: Мир, 1977, с.129-151.

231. Шредник В.Н. Прямое наблюдение атомных явлений на поверхности. 4 Международная школа специалистов по росту кристаллов. Суздаль, 1980: Конспект лекций. - М.: 1980, ч.1, с.68-79.

232. Гегузин Я.Е., Кагановский Ю.С., Михайлов Е.Г. 0 структурной анизотропии диффузионного распространенияпо поверхности М .- УФЖ, 1982, т.27, № 12, с.1887-1889.- 357

233. Butz R. , Шдьет H. Surface diffusion of Pd and Au on W single crystals planes.I.Spreading behaviour of Pd and

234. Au layers.- Surf.Sci., 1979, v.87, HI, p.69-84.

235. Butz R. , fifegner Ы. Surface diffusion of Pd and Au on W single crystal planes.II.Anisotropy of Pd surface diffusion due to the influence of substrate stincture.- Surf. Sci., 1979, v.87, N1, p.84-100.

236. Болтакс Б.И. Диффузия в полупроводниках. М.: Физматгиз, 1961. - 462 с.

237. Smoluchovski R. Theory of grain boudary diffusion.- Phys. Rev., 1952, v.87, N3, p.482-487.

238. Павлов П.В., Пантелеев В.А., Майоров А.В. Диффузия сурьмы в кремний вдоль дислокаций. ФТТ, 1964, т.6, 2,с.382-389.