Диффузионная подвижность низкоактивной воды в минеральных матрицах тема диссертации и автореферата по ВАК РФ 05.17.02, кандидат химических наук Аунг Джо Тхун

• Аунг Джо Тхун
• кандидат химических наук
• 2011

Оглавление диссертации кандидат химических наук Аунг Джо Тхун

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

1.1. Проблема обращения с водными тритийсодержащими отходами.

1.1.1. Образование тритийсодержащих отходов ЯТЦ.

1.1.2 Методы фиксации тритиевой воды.

1.2. Структура и свойства оксигидроксидов и гидроксидов алюми- 17 ния.

1.2.1. Ромбический а-АЮОН (диаспор).

1.2.2. Ромбический у-АЮОН (бемит).

1.2.3. Моноклинный а-А1(ОН)з (байерит).

1.2.4. Моноклинный у-Al (ОН) з (гидраргшлит, или гиббсит).

1.2.5. Триклинный А1(ОН)з (нордстрандит и дойлеит).

1.2.6. Дегидратация А1(ОН)з.

1.2.7. Образование и старение осадков.

1.2.8. Растворение в щелочах.

1.3. Алюминатные растворы. Получение глинозема методом Байера.

1.3.1. Состав алюминатных растворов.

1.3.2. Диаграмма равновесных состояний системы Al2Oj-Na2О—H2О.

1.3.3. Устойчивость алюминатных растворов.

1.3.4. Производство глинозема.

1.4. Изотопный обмен водорода между водой и гидроксидами алюми- 34 ния.

1.5. Органические тритийсодержащие ЖРО.

1.6. Структура и свойства цементной матрицы.

1.6.1. Вещественный и фазовый состав портландцемента.

1.6.2. Свойства и формирование структуры цементного теста.

1.6.3. Теория твердения портландцемента.

1.6.4. Структура и свойства цементного камня.

1.6.5. Устойчивость цементного камня к внешним воздействиям.

1.7. Цементирование радиоактивных отходов.

1.7.1. Влияние масел на свойства цементного камня.

1.7.2. Практика цементирования маслосодержащих РАО.

1.7.3. Перенос трития в цементных материалах.

1.8. Перспективные поглотители радиоактивных масел.

1.8.1. Терморасширенный графит.

1.8.2. Радиационно-модифицированные древесные угли.

1.9. Выводы из литературного обзора.

ГЛАВА 2. МЕТОДЫ ИССЛЕДОВАНИЯ.

2.1. Изотопный обмен между водой и гидроксидом алюминия.

2.1.1. Синтез тритийсодержагцего гиббсита.

2.1.2. Исследование фазового состава и морфологии А1(ОН)3.

2.1.3. Радиометрический анализ жидкой фазы.

2.1.4. Обмен гидроксида алюминия с активной водой.

2.1.5. Обмен активного гидроксида алюминия с водой.

2.1.6. Теоретическая оценка коэффициента диффузии трития в А1(ОН)3.

2.2. Выщелачивание трития из цементных композиций, содержащих 70 масло и углеродные поглотители.

2.2.1. Получение терморасширенного графита.

2.2.2. Исследование выщелачивания трития из композиций «масло-ТРГ».

2.2.3. Приготовление цементных компаундов и исследование выщелачива- 73 ния трития.

2.2.4. Прочностные испытания и покрытие.

2.2.5. Определение коэффициентов диффузии тритийсодержащих приме- 77 сей в масле.

2.2.6. Определение коэффициентов диффузии тритийсодержащих приме- 78 сей в цеолитах.

2.2.7. Определение химической формы выщелачиваемого трития.

ГЛАВА 3. РЕЗУЛЬТАТЫ ИССЛЕДОВАНИЯ.

3.1. Изотопный обмен в системе «вода - гидроксид алюминия».

3.1.1. Фазовый состав и морфология образцов А1(ОН)з.

3.1.2. Скорость изотопного обмена в системе «вода-гиббсит».

3.1.3. Результаты квантовохгшическихрасчетов.

3.2. Диффузионная подвижность трития в композициях с углеродными поглотителями.

3.2.1. Состав и морфология образцов ТРГ.

3.2.2. Выщелачивание трития из композиций «масло-ТРГ».

3.2.3. Выщелачивание трития из композиций «масло-ТРГ-цемент».

3.2.4. Выщелачивание трития из облученных компаундов.

3.2.5. Выщелачивание трития из композиций с углями.

3.2.6. Выщелачивание трития из компаундов, покрытых алкидной эмалью.

3.2.7. Результаты прочностных испытаний.

3.2.8. Диффузия трптийсодержащих примесей в масле и цеолитах.

3.2.9. Распределение трития между водной и органической фазами.

ГЛАВА 4. ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ.

4.1. Изотопный обмен меяеду водой и гиббситом.

4.1.1. Механизм обмена.

4.1.2. Коэффициент диффузии трития.

4.2. Подвижность трития в композициях, содержащих отработанное 129 масло, углеродный поглотитель и цементный камень.

4.2.1. Влияние ТРГ на диффузионную подвижность тритийсодержащих 129 молекул.

4.2.2. Влияние состава цементных компаундов на кинетику выщелачивания 131 трития.

ГЛАВА 5. ПРАКТИЧСКОЕ ИСПОЛЬЗОВАНИЕ

РЕЗУЛЬТАТОВ.

5.1. Обращение с тритийсодержащей водой.

5.2. Обращение с отработанными тритийсодержащими маслами.

ВЫВОДЫ.

Введение диссертации (часть автореферата) на тему «Диффузионная подвижность низкоактивной воды в минеральных матрицах»

Актуальной проблемой ядерной, а в будущем и термоядерной энергетики является обращение с жидкими радиоактивными отходами, содержащими тритий. Этот мягкий р-излучатель с периодом полураспада 12,35 года принадлежит к группе генетически значимых радионуклидов. Повышенная опасность трития обусловлена тем, что он, являясь изотопом водорода, способен обмениваться с водородом воды и других соединений, входящих в состав живого организма; в частности, он может быть усвоен молекулами ДНК.

Жидкие тритийсодержащие отходы, образующиеся на предприятиях ЯТЦ, в других отраслях промышленности и в лабораториях, где проводятся работы с тритием и его соединениями, включают водные, органические и смешанные системы. Объемы и уровень активности этих отходов разнообразны, в силу чего не удается найти единый, приемлемый для любых ситуаций способ обращения с ними.

Согласно санитарным правилам, для обеспечения радиационной безопасности персонала и населения, жидкие радиоактивные отходы с содержанием трития более 7,7-104 Бк/кг перед отправкой на длительное хранение или захоронение должны подвергаться отверждению. На сегодняшний день известен лишь один реализованный на производстве способ такого отверждения - сорбция трития в виде газообразного водорода титаном. При этом необходимость разложения воды и довольно большой расход титана эффективно позволяет вести переработку лишь отходов высокого уровня активности (порядка 1012 Бк/кг).

В последнее время как наиболее надежный и экономически приемлемый способ обращения с водными тритийсодержащими отходами рассматривается связывание трития в нерастворимые гидроксиды металлов, например, в гидроксид алюминия. В связи с этим первая часть настоящей работы посвящена изучению подвижности трития в твердой матрице А1(ОН)3 при ее контакте с водой.

При перемещении газовых смесей, содержащих тритий, с помощью масляных насосов в маслах накапливаются продукты их взаимодействия с тритием. В результате удельная активность отработанных масел достигает 1014 Бк/кг и более. Загрязненные тритием масла не подлежат возврату на нефтебазы и поэтому накапливаются и хранятся в жидком виде на территориях цехов и во временных хранилищах, что потенциально небезопасно даже при относительной малости объема такого рода отходов: вследствие радиолиза в них накапливаются тритийсодержа-щие газы (в основном, водород и метан), имеющие ограниченную растворимость.

Высокая удерживающая способность некоторых пористых углеродных материалов по отношению к углеводородам масел может быть использована при отверждении масляных отходов средней и низкой активности. Насыщенный маслом углеродный сорбент представляется удобным объектом для включения в цементную матрицу: предварительная сорбция помогает снизить выход продуктов радиолиза, а также избежать расслаивания фаз при цементировании и снижения прочностных характеристик цементного камня. Изучение подвижности трития в цементных компаундах, содержащих вакуумное масло и пористый углеродный сорбент, составило вторую часть работы.

Общей целью работы явилось, таким образом, изучение диффузионной подвижности трития в материалах, предлагаемых в качестве матриц для его фиксации. В ходе работы использовалась тритийсодержащая вода (а также отработанное тритийсодержащее масло) с низкой удельной активностью: менее 108 Бк/кг. Тем не менее, экстраполяция полученных в работе результатов к системам со средней

О 1 о удельной активностью (10 -10 Бк/кг) возможна, во-первых, вследствие весьма медленного тепловыделения, обусловленного распадом трития. Тепловая мощность источника с удельной активностью трития 1012 Бк не превышает 1 мВт, поэтому термическое воздействие на матрицы будет незначительным. Во-вторых, не ожидается и значительного эффекта, связанного с радиационным повреждением твердых матриц. Максимальная мощность поглощенной дозы для них составит 1мГр/с, а максимальная доза за все время хранения отвержденных радиоактивных отходов - около 56 кГр.

В настоящей диссертационной работе впервые измерен коэффициент диффузии водорода в гиббсите (моноклинный у-А1(ОН)3) в температурном интервале 25145 °С с использованием изотопной метки (тритий). Установлен механизм обмена изотопов водорода в системе «Н20-А1(0Н)3» и его лимитирующая стадия: обмен изотопами лимитирован их диффузионной подвижностью в кристаллической решетке гиббсита. Коэффициент диффузии трития при 298 К равен 10"21 м2/с. Энергия активации диффузии (62 кДж/моль) - энергия, необходимая для образования дефекта Френкеля, что является одной из стадий механизма.

Проведена экспериментальная оценка подвижности тритийсодержащих молекул отработанного вакуумного масла в композициях «масло - терморасширенный графит (ТРГ)», а также в цементных матрицах, включающих эти компоненты. Найдено, что коэффициент диффузии трития в композициях «отработанное масло

15 2

- ТРГ» при 298 К имеет порядок 10' м /с. Подвижность трития в таких системах определяется природой тритийсодержащих молекул масла, присутствием химически активных функциональных групп на поверхности ТРГ и следов реагентов. Экспериментально зафиксировано изменение химической формы трития при взаимодействии с поверхностью ТРГ. Показано, что ТРГ, получаемый из природного сырья сульфатным методом, обладает достаточной поглощающей и удерживающей способностью для отверждения отработанных тритийсодержащих масел путем включения в цементную матрицу.

Эти положения, наряду с конкретными результатами исследований, выносятся на защиту. Результаты исследования кинетики изотопного обмена в системе «Н20-А1(0Н)3» могут быть использованы на практике при проектировании установки для улавливания трития и фиксации тритийсодержащей воды на головной стадии переработки ОЯТ в режиме термоокислительной обработки твэлов («во-локсидации»). Маслосодержащие цементные компаунды, полученные с использованием ТРГ как поглотителя масла, отвечают требованиям низкой скорости выщелачивания радионуклида, радиационной устойчивости и механической прочности и пригодны для использования в качестве матрицы для включения отработанных тритийсодержащих вакуумных масел с целью их длительного хранения.

Диссертация состоит из пяти глав, выводов и библиографии из 118 наименований. Глава 1 представляет обзор литературы по теме диссертации. В ней анализируется современное состояние проблемы обращения с жидкими тритийсодер-жащими отходами, излагается информация, касающаяся свойств перспективных матриц, и формулируются задачи работы. В главе 2 приводятся описания экспериментальных методов, использованных при изучении изотопного обмена между водой и у-А1(ОН)3; излагаются методы исследования подвижности трития в цементных компаундах, содержащих масло и углеродные поглотители. В главе 3 представлены результаты исследования диффузионной подвижности трития в гиббсите и в твердых композициях, содержащих загрязненное тритием вакуумное масло. В главе 4 анализируются полученные результаты. Приводится теоретическая оценка коэффициента диффузии трития в гиббсите, полученная с использованием методов квантовой химии. Обсуждается влияние состава поверхности ТРГ и структуры цементных компаундов на скорость выщелачивания трития. В главе 5 рассматриваются перспективы использования А1(ОН)3 для фиксации тритийсо-держащей воды, образующейся при термоокислительной переработке твэлов, а также возможность отверждения отходов тритийсодержащих масел с применением ТРГ в сочетании с цементной матрицей. Обсуждаются вопросы, касающиеся технической реализации и экономические аспекты каждого из предлагаемых процессов.

Заключение диссертации по теме «Технология редких, рассеянных и радиоактивных элементов», Аунг Джо Тхун

выводы

1. Обмен изотопами водорода между водой и гиббситом (моноклинным у-А1(ОН)з) является медленным процессом, скорость которого определяет диффузионная подвижность водорода в кристаллической решетке. Коэффициент диффузии трития в гиббсите при комнатной температуре имеет порядок 10'21 м2/с.

2. Энергия активации диффузии изотопов водорода в гиббсите составляет около 62 кДж/моль. Эта величина отвечает энергии, необходимой для перемещения атома водорода от одного атома кислорода к другому с образованием дефекта Френкеля.

3. Низкая скорость изотопного обмена, а также высокое содержание водорода и доступность сырья и технологий делают гиббсит перспективной матрицей для фиксации тритийсодержащей воды с целью безопасного длительного хранения.

4. Коэффициент диффузии трития в композициях «отработанное масло - тер

1 ^ 9 морасширенный графит (ТРГ)» при 298 К имеет порядок 10" м /с; при этом подвижность трития определяется присутствием химически активных функциональных групп на поверхности ТРГ и следов реагентов, адсорбированных порами.

5. ТРГ, синтезируемый из природного сырья сульфатным методом, обладает достаточной поглощающей и удерживающей способностью для отверждения отработанных тритийсодержащих масел путем включения в цементный компаунд. Содержание масла в компаунде может достигать 10% от его объема.

6. С использованием ТРГ путем перемешивания углеродно-органической массы и цементного теста получены маслосодержащие компаунды, отвечающие требованиям низкой скорости выщелачивания трития, радиационной устойчивости и механической прочности.

7. Поскольку тритий как радионуклид имеет наиболее высокую подвижность в органических средах, насыщение ТРГ отходами масел с последующим включением в цементную матрицу представляется перспективным способом отверждения масел, загрязненных тритием, а также смесями радионуклидов. I

Список литературы диссертационного исследования кандидат химических наук Аунг Джо Тхун, 2011 год

1. UK AP1.ООО Safety, Security, and Environmental Report. Revision 1. - 2007.

2. US-APWR Design Control Document. MUAP DC011. Revision 0. 2007.

3. U.S. EPR Final Safety Analysis Report. Revision 0. 2007.

4. Б.М. Андреев, Я.Д. Зельвенский, С.Г. Катальников. Тяжелые изотопы водорода в ядерной технике. М., ИздАТ, 2000. - 344 с.

5. Э.П. Магомедбеков, М.Б. Розенкевич. Пути решения проблемы газовых выбросов трития. Безопасность окружающей среды 2011, №1, 90-93.

6. Санитарные Правила СП 2.6.1. 05-04: Радиационная безопасность при работе с тритием и его соединениями. (СП РБ РТС - 04).

7. Л.Ф. Беловодский, В.К. Гаевой, В.И. Гришмановский. Тритий. — М.: Энергоатомиздат, 1985. 205 с.

8. Б.В. Громов, В.И. Савельева, В.Б. Шевченко. Химическая технология облученного ядерного топлива. М., Энергоатомиздат, 1983. - 352 с.

9. Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС/ В.И. Землянухин, Е.И. Ильенко, А.Н. Кондратьев и др. 2-е изд., перераб. и доп. - М., Энергоатомиздат, 1989.-280 с.

10. Zs. Szanto, Ё. Svingor, М. Molnar, et al. Diffusion of 3H, 99Tc, 1251, 36C1 and 85Sr in granite, concrete and bentonite. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry 2002, v. 252, no. 1, pp. 133-138.

11. M. Nishikawa, H.Kido. Wax solidification of drying agents containing tritiated water. Nuclear and Chemical Waste Management 1984, v. 5, no. 1, pp. 101-111.

12. M. Nishioka, N. Yamasaki, H. Amano, M. Higuchi. Immobilization of tritiated water by hydrothermal hot-pressing. — Nuclear and Chemical Waste Management 1992, v. 12, no. 4, pp. 373-378.

13. D. Wu, Q. Chen, G. Li. Synthesis of l,2-3H2.-polystyrene. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry 2003, v. 258, no. 3, pp. 697-698.

14. M.M. Металиди, А.Б. Колядин. Обращение с йодом-129 и тритием на головных операциях переработки ОЯТ. Вторая Российская конференция молодых ученых и специалистов «Радуга-2008». Тезисы докладов. - Сергиев Посад, ВДВ, 2008. - с. 23-25.

15. В.П. Чалый. Гидроокиси металлов. Киев, Наукова думка, 1972. - 160 с.

16. R.J. Hill. Crystal Structure Refinement and Electron Density Distribution in Diaspore. — Physics and Chemistry of Minerals 1979, v. 5, pp. 179-200.

17. A. Klug, L. Farkas. Structural Investigations of Poly crystalline Diaspore Samples by X-ray Powder Diffraction. — Physics and Chemistry of Minerals 1981, v. 7, pp. 138-140.

18. J.T. Kloprogge, H.D. Ruan, R.L. Frost. Thermal decomposition of bauxite minerals:infrared emission spectroscopy of gibbsite, boehmite and diaspore. Journal of Materials Science 2002, v. 37, pp. 1121-1129.

19. R. Demichelis, Y. Noel, B. Civalleri, et al. The Vibrational Spectrum of a-AlOOH Diaspore: An Ab Initio Study with the CRYSTAL Code. The Journal of Physical Chemistry В 2007, v. 111, pp. 9337-9346.

20. C.H. Holm, C.R. Adams, J.A. Ibers. The hydrogen bond in boehmite. The Journal of Physical Chemistry 1958, v. 68, pp. 992-994.

21. Y. Noel, R. Demichelis, F. Pascale, et al. Ab initio quantum mechanical study of у-АЮОН boehmite: structure and vibrational spectrum. Physics and Chemistry of Minerals 2009, v. 36, pp. 47-59.

22. B.A. Колесова, Я.И. Рыскин. Инфракрасные спектры поглощения диаспора (а-АЮОН), бемита (у-АЮОН), и GaOOH. Журнал структурной химии 1962, т.З, №6, с. 680-684.

23. J.J. Fripiat, H. Boamans, P.G. Rouxhet. Proton Mobility in Solids. I. Hydrogenic Vibration Modes and Proton Derealization in Boehmite. — The Journal of Physical Chemistry 1967, v. 71, no. 4. pp. 1097-1111.

24. J.D. Gale, A.L. Rohl, V. Milman, M.C. Warren. An ab Initio Study of the Structure and Properties of Aluminum Hydroxide: Gibbsite and Bayerite. — The Journal of Physical Chemistry В 2001, v. 105, pp. 10236-10242.

25. E. Balan, M. Blanchard, J.-F. Hochepied, M. Lazzeri. Surface modes in the infrared spectrum of hydrous minerals: the OH stretching modes of bayerite. -Physics and Chemistry of Minerals 2008, v. 35, pp. 279-285.

26. R. Demichelis, B. Civalleri, Y. Noel, et al. Structure and stability of aluminium trihydroxides bayerite and gibbsite: A quantum mechanical ab initio study with the CRYSTAL06 code. Chemical Physics Letters 2008, v. 465, pp. 220-225.

27. N. Phambu, B. Humbert, A. Burneau. Relation between the Infrared Spectra and the Lateral Specific Surface Areas of Gibbsite Samples. Langmuir 2000, v. 16, pp. 6200-6207.

28. П.П. Мардилович, А.И. Трохимец. Валентные колебания ОН в гидраргиллите. Журнал прикладной спектроскопии 1982, т. 36, №2, с. 258264.

29. A.M. Rzhevskii, G.N. Lysenko, A.I. Trokhimets. Analysis of the IR Absorption Profile of Hydrargillite in the Region of the Valent Vibrations of Hydroxile Groups. -Journal of Applied Spectroscopy 2000, v. 67, no. 3, pp. 418-426.

30. M. L. P. Antunes, H. S. Santos, P. S. Santos. Crystallization of nordstrandite in ethylene glycol / water solutions: electron microscopic studies. — Central European Journal of Chemistry 2009, v. 7, no. 3, pp. 461-467.

31. B.A. Липин. Новый способ синтеза нордстрандита. Журнал прикладной химии 2001, т. 74, №2, с. 181-185.

32. М. Digne, P. Sautet, P. Raybaud, Н. Toulhoat, Е. Artacho. Structure and Stability of Aluminum Hydroxides: A Theoretical Study The Journal of Physical Chemisry В 2002, v. 106, pp. 5155-5162.

33. R. Demichelis, M. Catti, R. Dovesi. Structure and Stability of the Al(OH)3 Polymorphs Doyleite and Nordstrandite: A Quantum Mechanical ab Initio Study with the CRYSTAL06 Code. The Journal of Physical Chemistry С 2009, v. 113, pp. 6785-6791.

34. X. Krokidis, P. Raybaud, A.-E. Gobichon, et al. Theoretical Study of the Dehydration Process of Boehmite to y-Alumina. — The Journal of Physical Chemisry В 2001, v. 105, pp. 5121-5130.

35. П.П. Мардилович, А.И. Трохимец, M.B. Зарецкий. Использование ИК-спектроскопии при изучении фазовых превращений бемита. — Журнал прикладной спектроскопии 1984, т. 40, №3, с. 409-413.

36. Yu.A. El'tekov, V.M. Akimov, A.M. Rubinshtein. Vacuum Dehydration of Boehmite Russian Chemical Bulletin 1959, v. 8, no. 11, pp. 1947-1949.

37. П.П. Мардилович, А.И. Трохимец, M.B. Зарецкий, Г.Г. Купченко. Спектроскопическое исследование дегидратации байерита и гидраргиллита. — Журнал прикладной спектроскопии 1985, т. 42, №6, с. 959-966.

38. Г.П. Панасюк, В.Н. Белан, И.Л. Ворошилов, И.В. Козерожец. Переход гидраргиллит —> бемит. Неорганические материалы 2010, т.46, №7, с. 831-837.

39. M.R. Hill, T.J. Bastow, S. Celotto, A.J. Hill. Integrated Study of the Calcination Cycle from Gibbsite to Corundum. Chemistry of Materials 2007, v. 19, pp. 28772883.

40. L. Candela, D.D. Perlmutter. Kinetics of Boehmite Formation by Thermal Decomposition of Gibbsite. — Industrial and Engineering Chemistry Research 1992, v. 31, no. 3, pp. 695-700.

41. Z. Peric, R. Krstulovic, M. Vucak. Investigation of Dehydroxilation of Gibbsite into Boehmite by DSC Analysis. Journal of Thermal Analysis 1996, v. 46, pp. 1339-1347.

42. M.H. Stacey. Kinetics of Decomposition of Gibbsite and Boehmite and the Characterization of the Porous Products. — Langmuir 1987, v. 3, pp. 681-686.

43. V.I. Lopushan, G.F. Kuznetsov, R.N. Pletnev, D.G. Kleshev. Kinetics of Phase Transitions of Gibbsite during Heat Treatment in Air and in Water Vapor. — Refractories and Industrial Ceramics 2007, v. 48, no. 5, pp. 378-382.

44. S. K. Mehta, A. Kalsotra. Kinetics and Hydrothermal Transformation of Gibbsite. Journal of Thermal Analysis 1991, v. 367, pp. 267-275.

45. P.T. Tanev, L.T. Vlaev. Effect of grain size on the synthesis of active alumina from gibbsite by flash calcination and rehydration. Catalysis Letters 1993, v. 19, pp. 351-360.

46. J.J. Fitzgerald, G. Piedra, S.F. Dec, et al. Dehydration Studies of a High-Surface-Area Alumina (Pseudo-boehmite) Using Solid-State 'H and 27A1NMR Journal of American Chemical Society 1997, v. 119, pp. 7832-7842.

47. I.I. M. Tijburg, H. de Bruin, P.A. Elberse, J.W. Geus. Sintering of pseudo-boehmite and y-Al203. Journal of Materials Science 1991, v. 26, pp. 5945 5949.

48. O.P. Krivoruchko, B.P. Zolotovskii, L.M. Plyasova, et al. Boehmite Formation Mechanism in Precipitate Ageing. Reaction Kinetics and Catalysis Letters 1982, v. 21, nos. 1-2, pp. 103-108.

49. Y. Cesteros, P. Salagre, F. Medina, J.E. Sueiras. Several Factors Affecting Faster Rates of Gibbsite Formation. Chemistry of Materials 1999, v. 11, pp. 123-129.

50. T. Sato. Transformation from Bayerite to Hydrargillite. Naturwissenschaften 1959, v. 46, no. 11, p. 376.

51. A.M. Рубинштейн , М.И. Дашевский, В.И. Якерсон и др. Изучение структуры и текстуры байерита и у-оксида алюминия. Известия Академии Наук СССР, Серия Химическая 1966, №2, с. 350-352.

52. R.L. Russell, R.A. Peterson. Boehmite Dissolution Model Based on Simulant Data. Industrial and Engineering Chemistry Research 2010, v. 49, pp. 4542-4545.

53. A. Packter, H.S. Dhillon. The Kinetics and Mechanism of the Heterogeneous Reactions of Crystallized Gibbsite Powders with Aqueous Sodium Hydroxide Solutions. The Journal of Physical Chemistry 1973, v. 77, no. 25, pp. 2942-2947.

54. H. Grenman, T. Salmi, D.Yu. Murzin, J. Addai-Mensah. The Dissolution Kinetics of Gibbsite in Sodium Hydroxide at Ambient Pressure. Industrial and Engineering Chemistry Research 2010, v. 49, pp. 2600-2607.

55. И.А. Троицкий, В.А. Железнов. Металлургия алюминия. М.: Металлургия, 1977.-392 с.

56. С. Sweegers, Н. Meekes, W.J.P. van Enckevort. Growth Rate Analysis of Gibbsite Single Crystals Growing from Aqueous Sodium Aluminate Solutions. — Crystal Growth and Desighn 2004, v. 4, no. 1, pp. 185-198.

57. H.H. Зыкин. Датирование образований кор выветривания по стабильным изотопам водорода и кислорода. Динамика современных экосистем в голоцене. Науч. изд., ред. А.Б. Савинецкий. -М.: Товарищество научных изданий КМК, 2006. - 280 с.

58. F. Vitali, F.J. Longstaffe, M.I. Bird, K.L. Gage, W.G.E. Caldwell. Hydrogen-isotope fractionation in aluminum hydroxides: Synthesis products versus natural samples from bauxites. Geochimica et Cosmochimica Acta 2001, v. 65, no. 9, pp. 1391-1398.

59. M.I Bird, A.R Chivas, A.S. Andrew. A stable-isotope study of lateritic bauxites. -Geochimica et Cosmochimica Acta 1989, v. 53, no. 6, pp. 1411-1420.

60. T. Suzuoki, S. Epstein. Hydrogen isotope fractionation between OH-bearing minerals and water. Geochimica et Cosmochimica Acta 1976, v. 40, no. 10, pp. 1229-1240.

61. Y.-K. Wei, R. B. Bernstein. Deuterium Exchange between Water and Boehmite (a-Alumina, Monohydrate). Activation Energy for Proton Diffusion in Boehmite. -The Journal of Physical Chemisry 1959, v. 63, no. 5, pp. 738-741.

62. Л.Ф. Беловодский, B.K. Гаевой. Сборник докладов международного семинара «Взаимодействие изотопов водорода с конструкционными материалами IHISM-01». Саров, 2002, с. 294-303.

63. A.B. Sazonov, G.V. Veretennikova, E.P. Magomedbekov. Interaction of Tritium with Oils and Tritiated Waste Oil Decontamination. Fusion Science and Technology 2008, v. 54, no. 2, pp. 584-587.

64. JI.M. Сулименко. Технология минеральных вяжущих материалов и изделий на их основе. М., Высшая школа, 2005. - 334 с.

65. Г.И. Горчаков, Ю.М. Баженов. Строительные материалы: Учеб. для вузов. -М., Стройиздат, 1986. 688 с.

66. A.C. Никифоров, В.В. Куличенко, М.И. Жихарев. Обезвреживание жидких радиоактивных отходов. -М., Энергоатомиздат, 1985, с. 130-161.

67. Справочник по химии цемента, под ред. Б.В. Волконского, Л.Г. Судака. — JL, Стройиздат, Ленинградское отделение, 1980. 220 с.

68. А. Б. Андреева. Пластифицирующие и гидрофобизирующие добавки в бетонах и растворах, учебное пособие для СПТУ. М., Высшая школа, 1988. -55 с.

69. E.H. Мануйлова. Декоративные бетоны, модифицированные техническим растительным маслом. Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук. М., 1995.

70. И.Н. Ахвердов. Основы физики бетона. М., Стройиздат, 1981. - 464 с.

71. Способ отверждения цементированием маслосодержащих сточных вод с радиоактивными веществами. Патент Японии № 53 008 879-В4, МКИ: G 21 F 9/16, заявл. 10.11.75. № 134011, опубл. 01.04.78.

72. Отверждение водных отходов, содержащих радиоактивные масла, путем добавления цементного порошка в резервуар с отходами. Патент Японии №81 019 599-В4, МКИ: G 21 F 9/16, С 02 F 9/14, заявл. 25.08.75. № 102220, опубл. 08.05.81.

73. Способ цементирования органических отходов. Патент США № 5269975-А, МКИ: G 21 F 9/16, заявл. 10.09.92. № 942988, опубл. 14.12.93.

74. Способ отверждения органических отходов в цементе. Патент WÖ № 9215098-А1, МКИ: G 21 F 9/00, заявл. 21.02.91 № 659748, опубл. 03.09.92.

75. Т.Б. Беляева, Д.В. Киселев, О.Л. Масанов. Цементирование жидких радиоактивных отходов. — 3-я Ежегодная Научная Конференция Ядерного Общества, Санкт-Петербург, 14-18 сент.: Тезисы докладов. — С.-Петербург, 1992, с. 686-687.

76. Treatment and conditioning of radioactive organic liquids. — Vienna: IAEA, TECDOC-656, 1992.

77. Options for the treatment and solidification of organic radioactive waste. -Vienna: IAEA, Technical reports series, no 294, 1989.

78. C.A. Дмитриев, A.C. Баринов, О.Г. Батюхнова и др. Технологические основы системы управления радиоактивными отходами. М., ГУЛ МосНПО «Радон», 2007.

79. М. Dianu. Conditioning Matrices of Liquid Scintillation Cocktails Contaninated with Tritium. Fusion Science and Technology 2005, v. 48, no.l, pp. 228-229.

80. В.И. Пантелеев, E.M. Тимофеев, В.Ю. Флит, И.Н. Черкесова. Способ переработки жидких маслосодержащих радиоактивных отходов. Авторское свидетельство № SU 1526488 A1 G 21 А 9/16, заявл. 03.02.88. МосНПО «Радон».

81. Н. Takata, К. Furuichi, М. Nishikawa, et. al. Concentration Profiles of Tritium Penetrated into Concrete. Fusion Science and Technology 2008, v. 54, no. 1, pp. 223-226.

82. H. Takata, T. Motoshima, S. Satake, M. Nishikawa. Study of Tritium Behavior in Cement Paste. Fusion Science and Technology 2005, v. 48, no. 1, pp. 325-328.

83. Н.Ф. Богдан, H.C. Лорткипанидзе, Е.П. Галунова и др. Адсорбция масла из водных растворов материалами различной природы. Химические волокна 2008, №4, с.11-14.

84. О.Н. Шорникова, Е.В. Коган, Н.Е. Сорокина, В.В. Авдеев. Пенографит -высокоэффективный сорбент. Первый Международный форум по нанотехнологиям 2008. - http://rusnanotech08.rusnanoforum.ru

85. А.В. Яковлев, А.И. Финаенов, С.Л. Забудьков, Е.В. Яковлева. Терморасширенный графит: синтез, свойства и перспективы применения — Журнал прикладной химии 2006, т. 79, № 11, с. 1761-1771.

86. А.В. Яковлев, А.И. Финаенов, А.В. Трифонов и др. Применение терморасширенного графита в процессах водоочистки и водоподготовки. -Журнал прикладной химии 2004, т. 77, № 11, с. 1833-1835.

87. М.Ю. Белова. Графит, ИГ и ТРГ (краткий обзор). www.sealur.ru

88. А. Уэллс. Структурная неорганическая химия. Т. 3. Пер. с англ. -М., Мир, 1988. С. 18-22.

89. A.C. Фиалков. Углерод. Межслоевые соединения и композиты на его основе. М., Аспект-Пресс, 1997. - 718 с.

90. Н.Е. Сорокина, М.А. Хасков, В.В. Авдеев, И.В. Никольская. Взаимодействие графита с серной кислотой в присутствии КМп04. — Журнал общей химии 2005, т. 75, вьп. 2, с. 184-191.

91. А.Р. Yaroshenko, M.V. Savos'kin, A.N. Magazinskii, et al. Specific Features of Preparing Residual Graphite Hydrosulfate. — Russian Journal of Applied Chemistry 2006, v. 79, no. 7, pp. 1067-1071.

92. Н.Е. Сорокина, И.В. Никольская, С.Г. Ионов, В. В. Авдеев. Интеркалированные соединения графита акцепторного типа и новые углеродные материалы на их основе. Известия академии наук. Серия Химическая 2005, №8, с. 1699-1716.

93. Г.И. Тительман, C.B. Печкин, В.Н. Гельман и др. Термическое расщепление продуктов разложения соединений внедрения графит-кислота в условиях ударного и линейного нагрева. Химия твердого топлива 1991, № 4, с. 79-84.

94. И.Г. Черныш, Ю.А. Никитин, Н.В. Левенталь. Исследование процесса формования терморасширенного графита. Порошковая металлургия, 1991, № 6, с. 17-20.

95. Ю.И. Тарасевич, С.Б. Бондаренко, В.В. Брутко и др. Адсорбционные свойства природных углеродных адсорбентов и терморасширенного графита. -Журнал прикладной химии 2003, т. 76, № 10, с. 1619-1624.

96. A.B. Дедов. Сорбционные свойства терморасширенного графита. — Химия итехнология топлив и масел 2001, т. 2, № 8, с. 46.i

97. A.B. Дедов. Кинетика сорбции терморасширенным графитом нефтепродуктов с поверхности воды. — Химия и технология топлив и масел 2005, т.6, № 6, с. 48-49.

98. A.B. Дедов. Сорбционные свойства терморасширенного графита разных ступеней окисления. Химия и технология топлив и масел 2002, т. 3, № 7, с. 47-48.

99. А.Б. Сазонов, A.B. Алешина, Э.П. Магомедбеков. Иммобилизация масляных тритийсодержащих отходов путем включения в цементную матрицу. -Радиохимия 2009, т. 51, №4, стр. 363-365.

100. А.Б. Сазонов, Э.П. Магомедбеков, A.B. Очкин. Лабароторный практикум по ядерной физике. Учеб. пособие. М.: РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2005. -176 с.

101. Взаимодействие водород с металлами / Агеев В.Н., Бекман И.Н., Бурмистрова О.П. и др. М., Наука, 1987. - С. 105-143.

102. Z. Qian, Н. Feng, X. Jin, et al. Density Functional Investigation of the Water Exchange Reaction on the Gibbsite Surface. — Environmental Science and Technology 2009, v. 43, no. 24, pp. 9281-9286.

103. А.П. Ярошенко, B.B. Шапранов, M.B. Савосышн и др. Способ получения терморасширяющегося соединения на основе графита. Пат. 205826,1 Россия, 1996.

104. ГОСТ Р 51883-2002. Отходы радиоактивные цементированные. Технические требования.

105. Практикум «Основы радиохимии и радиоэкологии». Под редакцией М.И. Афанасова. М., Химический факультет МГУ им. М.В. Ломоносова, 2008. — 90 с.

106. Н.В. Кельцев Основы адсорбционной техники. 2-е изд., перераб. и доп. — М., Химия, 1984.-592 с.

107. П.Г Романков, В.Ф. Фролов Массообменные процессы химической технологии. Л., Химия, 1990. - 384 с.

108. В.Н. Портнов, Е.В. Чупрунов. Возникновение и рост кристаллов. Учеб. пособие для вузов. - М.: Физматлит, 2006. - 328 с.

109. P. Demontis, H. Jobic, M.A. Gonzalez, G.B. Suffritti. Diffusion of Water in Zeolites NaX and NaY Studied by Quasi-Elastic Neutron Scattering and Computer Simulation. -The Journal of Physical Chemisry С 2009, v. 113, no. 28, pp. 1237312379.

110. Т. Шервуд, P. Пигфорд, Ч. Уилки. Массопердача. Пер. с англ. М.: Химия, 1982.-696 с.118. http://www.sciteclibrary.ru/rus/catalog/pages/9377.html